JP2024502559A - 電極組立体 - Google Patents
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Abstract
本出願は電極組立体を提供する。
Description
本出願は、２０２１年０７月０９日付にて出願された韓国特許出願第１０－２０２１－００９０５９６号、２０２１年７月９日付にて出願された韓国特許出願第１０－２０２１－００９０５９２号、２０２１年７月９付にて出願された韓国特許出願第１０－２０２１－００９０５９７号、２０２１年７月９日付にて出願された韓国特許出願第１０－２０２１－００９０５９８号の優先権を主張し、その内容のすべては本明細書に含まれる。
本発明は電極組立体に関する。
二次電池は、一次電池とは異なり、再充電が可能であり、また小型および大容量化の可能性のため、近年多く研究開発されている。モバイル機器に対する技術開発と需要が増加するにつれて、エネルギー源としての二次電池の需要が急激に増加している。
二次電池は、電池ケースの形状に応じて、コイン型電池、円筒型電池、角型電池、ポーチ型電池に分類される。二次電池において電池ケースの内部に取り付けられる電極組立体は、電極および分離膜の積層構造からなる充放電が可能な発電素子である。
前記電極組立体は、一般に、ゼリーロール（Ｊｅｌｌｙ－ｒｏｌｌ）型、スタック型、およびスタックアンドフォールディング型に分類することができる。ゼリーロール型は、それぞれ活物質が塗布されたシート状の陽極と陰極との間に分離膜を介在して全体の配列が巻き取られている。スタック型は、多数の陽極と陰極が分離膜を挟んで順次積層される。スタックアンドフォールディング型は、積層された単位セルが長い長さの分離フィルムで巻き取られている。
まず、本発明は、適切な接着力および通気性を維持しながら、各層にわたる接着力および空気透過性のばらつきを低減した電極組立体を提供する。
本発明の例示的な態様は、電極組立体を提供する。本発明のこのような側面による電極組立体は、好ましくは、積層軸に沿って積層物内に配列された複数の電極を含み、それぞれの分離膜部は積層物内の各電極の間に位置する。複数の電極は、積層軸に沿って積層物の上部に位置する上部電極を含み、複数の電極は、積層軸に沿って積層物の下部に位置する下部電極を含む。前記下部電極は、前記積層軸に沿った前記上部電極の厚さの８０％～１２０％の厚さを有することができる。さらに、前記積層物内の各電極の厚さは８．３ｍｍ未満であってもよい。
本発明のい一部の態様によれば、分離膜部は長い分離膜シートの一部であってもよい。このような長い分離膜シートは、長い分離膜シートが積層軸に直交する直交寸法に沿って前後に横切る曲がりくねった経路に沿って積層物内のそれぞれの連続した電極の間に延びるように、各分離膜部の間でフォールディング（ｆｏｌｄｉｎｇ）されてもよい。
本発明の一実施形態による電極組立体は、電極組立体内のリチウム（Ｌｉ）沈殿および電極組立体の非充填などの副作用を防止することができる。本発明の一実施形態による電極組立体は、好ましくは構造的にも安定であり、使用上の安全性が高い。
本発明の目的、具体的な利点、および新しい特徴は、添付の図面および実施形態と併せて以下の詳細な説明からより明らかになる。本明細書において、各図面の構成要素に参照番号を付加する際に、同一の構成要素が異なる図面に表示されても同一の番号を付与することに留意されたい。さらに、本発明はいくつかの異なる形態で具現されてもよく、本明細書に説明の実施形態に限定されない。なお、本発明を説明するにあたり、本発明の要旨を不要に曖昧にし得る関連公知技術に対する詳細な説明は省略する。
図１は、本発明の一実施形態による電極組立体の一例を示す断面図である。すなわち、図１を参照すると、本発明の一実施形態による電極組立体１０は、１つ以上の第１電極１１と１つ以上の第２電極１２とが交互になる電極積層物を含む。積層物内の各電極は、その間に介在する分離膜１４によって互いに分離され、これは、連続した各電極の周りを蛇行またはジグザグ経路に沿って繰り返すように折り畳まれた１つの長い分離膜１４であってもよい。
電極組立体１０は、充放電可能な発電要素であり、第１電極は陽極であり、第２電極は陰極であってもよい。ただし、代替的に、前記第１電極は陰極であり、前記第２電極は陽極であってもよい。また、電極組立体１０は、最外郭が分離膜１４によって取り囲まれた形態で、例えば、図１に示すように組み立てられた電極組立体１０に分離膜を取り囲む形態で提供されてもよい。電極組立体を含む電極組立体および分離膜については、通常用いられる物質が用いられ得る。
本明細書でさらに論じられたように、電極組立体１０の「上面」は、図２において参照番号２と指定された電極組立体１０の積層方向の最上段の位置を意味する。したがって、続いて言及される「上面通気度」は、電極組立体において最上段の電極に接する分離膜１４の通気度に関する。同様に、続いて言及される「上面接着力」は、電極組立体内の最上段電極と分離膜１４の当接する部分の間の接着力を意味する。
さらに、本明細書で論じられたように、電極組立体１０の「下面」は、図２において参照番号３と指定された電極組立体１０の積層方向の最下部の位置を意味する。したがって、続いて言及される「下面通気度」は、電極組立体において最も低い電極に接する分離膜１４の通気度に関する。同様に、続いて言及される「下面接着力」とは、電極組立体内の最下段電極と分離膜１４の当接する部分の間の接着力を意味する。
最後に、本明細書で論じられたように、電極組立体１０の「中間」は、図２に参照番号１と指定されたように、電極組立体１０の積層方向において電極組立体１０の上面と下面との間の中間位置を意味する。例えば、図２と同様に、９つの電極からなる電極組立体１０を側面から見たとき、「中間」位置は積層物内の第５電極の位置と関係がある。したがって、続いて言及される「中間通気度」は、電極組立体内の中間電極に接する分離膜１４の通気度に関する。同様に、続いて言及される「中間接着力」は、電極組立体内の中間電極と分離膜１４の当接する部分の間の接着力を意味する。
図３および図４を参照すると、本発明の一実施形態による電極組立体を製造する装置１００は、スタックテーブル１１０；分離膜１４を供給する分離膜供給部１２０；第１電極１１を供給する第１電極供給部１３０；第２電極１２を供給する第２電極供給部１４０；スタックテーブル１１０上に第１電極１１を積層する第１電極スタック部１５０；スタックテーブル１１０上に第２電極１２を積層する第２電極スタック部１６０；および第１電極１１、分離膜１４および第２電極１２を互いに接合するプレス部１８０を含む。また、本発明の一実施形態による電極組立体の製造装置１００は、積層物（第１電極１１、第２電極１２および分離膜１４を含む）が組み立てられることにより、前記積層物をスタックテーブル１１０に固定するためのホールディング機構１７０を含む。
分離膜供給部１２０は、分離膜１４がスタックテーブル１１０に向かって通過する通路を有してもよい。特に、分離膜供給部１２０は、分離膜１４がスタックテーブル１１０に向かって通過する通路を定義する分離膜加熱部１２１を含んでもよい。図８に示すように、分離膜加熱部１２１は、一対の胴体１２１ａを含み、胴体１２１ａはそれぞれ四角形のブロック状に構成されてもよく、胴体１２１ａは分離膜１４が通過する通路の寸法のうち１つを規定する距離だけ離隔されてもよい。前記胴体１２１ａの少なくとも一つまたは両方は、それぞれの胴体１２１ａを加熱することによって、前記分離膜１４に熱を伝達する分離膜ヒータ１２１ｂをさらに含んでもよい。
分離膜供給部１２０は、分離膜１４が巻き取られた分離膜ロール１２２をさらに含んでもよい。したがって、分離膜ロール１２２に巻かれた分離膜１４は、徐々に解されて形成された通路を通過してスタックテーブル１１０に供給されることができる。
第１電極供給部１３０は、第１電極１１がシート（Ｓｈｅｅｔ）状に巻き取られる第１電極ロール１３３と、第１電極ロール１３３に巻き取られたシート状の第１電極１１が解されて供給されるとき、一定の間隔で切断して所定サイズの第１電極１１を形成させる第１カッター（ｃｕｔｔｅｒ）１３４と、第１カッター１３４に切断された第１電極１１を移動させる第１コンベヤベルト（ｃｏｎｖｅｙｅｒ ｂｅｌｔ）１３５と、第１コンベヤベルト１３５によって搬送される第１電極１１をピックアップ（例えば真空吸着）して第１電極安着テーブル１３１に安着させる第１電極供給ヘッド１３６をさらに含んでもよい。
第２電極供給部１４０は、第２電極１２がシート（Ｓｈｅｅｔ）状に巻き取られる第２電極ロール１４３と、第２電極ロール１４３に巻き取られたシート状の第２電極１２が解されて供給されるとき、一定間隔で切断して所定サイズの第２電極１２を形成させる第２カッター１４４と、第２カッター１４４に切断された第２電極１２を移動させる第２コンベヤベルト１４５と、第２コンベヤベルト１４５によって搬送される第２電極１２をピックアップ（例えば真空吸着）して第２電極安着テーブル１４１に安着させる第２電極供給ヘッド１４６をさらに含んでもよい。
第１電極スタック部１５０は、第１電極１１をスタックテーブル１１０上に積層するように構成されてもよい。第１電極スタック部１５０は、第１サクションヘッド１５１と、第１移動部１５３を含んでもよい。第１サクションヘッド１５１は、底面１５１ｂに形成された１つ以上の真空吸込口（図示せず）を介した真空吸込を通じて第１電極安着テーブル１３１に安着した第１電極１１をピックアップ（ｐｉｃｋ ｕｐ）した後、第１移動部１５３は、第１サクションヘッド１５１が第１電極１１をスタックテーブル１１０に積層させることができるように、第１サクションヘッド１５１をスタックテーブル１１０に移動させることができる。
第２電極スタック部１６０は、第２電極１２をスタックテーブル１１０上に積層するように構成されてもよい。第２電極スタック部１６０は、上述した第１電極スタック部１５０と同じ構造からなってもよい。このとき、第２電極スタック部１６０は、第２サクションヘッド１６１と、第２移動部１６３とを含んでもよい。第２サクションヘッド１６１は、真空吸込を通じて第２電極安着テーブル１４１に安着した第２電極１２をピックアップ（ｐｉｃｋ ｕｐ）することができる。次いで、第２移動部１６３は、第２サクションヘッド１６１が第２電極１２をスタックテーブル１１０に積層させることができるように、第２サクションヘッド１６１をスタックテーブル１１０に移動させることができる。
スタックテーブル１１０は、第１電極スタック部１５０および第２電極スタック部１６０と対向する位置の間で回転可能であってもよい。スタックテーブル１１０が回転することによって、ホールディング機構１７０は、スタックテーブル１１０に対するスタックの位置を固定するために組み立て中の積層物（第１電極１１、第２電極１２、および分離膜１４を含む）を把持することができる。例えば、ホールディング機構１７０は、積層物の上面に下方の圧力を加えてスタックテーブル１１０に向かって加圧することができる。ホールディング機構１７０は、例えば、第１電極１１または第２電極１２の対向する側を固定する第１ホルダー１７１および第２ホルダー１７２を含んでもよい。ホルダー１７１、１７２は、それぞれ１つ以上のクランプまたは他のクランプ機構の形態であってもよい。
これにより、第１電極１１は、第１電極供給部１３０から第１電極スタック部１５０に供給され、第１電極スタック部１５０は、スタックテーブル１１０に積層された分離膜１４の上面に第１電極１１を積層する。ホールディング機構１７０は、続いて第１電極１１の上面を押してスタックテーブル１１０上において第１電極１１の位置を固定する。その後、分離膜１４が連続的に供給され、スタックテーブル１１０を第２電極スタック部１６０の方向に回転させて第１電極１１の上面を覆う。一方、第２電極１２は、第２電極供給部１４０から供給され、分離膜１４が第１電極１１の上面を覆う部分に第２電極スタック部１６０によって積層される。その後、ホールディング機構１７０は、第１電極１１の上面を解除した後、第２電極１２の上面を押して、スタックテーブル１１０に対して積層される積層物Ｓの位置を固定する。その後、第１電極１１と第２電極１２とを積層する過程を繰り返すことにより、分離膜１４がジグザグに折り畳まれ、連続する第１電極１１と第２電極１２との間に位置する積層物Ｓを形成することができる。
これにより、第１電極供給部１３０から第１電極スタック部１５０に第１電極１１が供給されると、第１電極スタック部１５０は、第１電極１１をスタックテーブル１１０に積層された分離膜１４の上面に積層する。その後、ホールディング機構１７０は、第１電極１１の上面を加圧してスタックテーブル１１０上の第１電極１１の位置を固定する。この後、スタックテーブル１１０が第２電極スタック部１６０方向に回転すると、分離膜１４が第１電極１１の上面を覆うように連続的に供給される。続いて、第２電極供給部１４０から供給された第２電極１２は、分離膜１４の上面を覆う部分に第２電極スタック部１６０によって積層される。その後、ホールディング機構１７０は、第１電極１１の上面の把持を解除した後、第２電極１２の上面を加圧してスタックテーブル１１０に対して構築される積層物Ｓの位置を固定する。その後、第１電極１１と第２電極１２を積層する工程を繰り返すことにより、分離膜１４がジグザグに折り畳まれて連続的な第１電極および第２電極１１、１２の間に位置する積層物Ｓを形成することができる。
これにより、第１電極供給部１３０から第１電極スタック部１５０に第１電極１１が供給されると、第１電極スタック部１５０は、第１電極１１をスタックテーブル１１０に積層された分離膜１４の上面に積層する。その後、ホールディング機構１７０は、第１電極１１の上面を加圧してスタックテーブル１１０上の第１電極１１の位置を固定する。この後、スタックテーブル１１０が第２電極スタック部１６０方向に回転すると、分離膜１４が第１電極１１の上面を覆うように連続的に供給される。続いて、第２電極供給部１４０から供給された第２電極１２は、分離膜１４の上面を覆う部分に第２電極スタック部１６０によって積層される。その後、ホールディング機構１７０は、第１電極１１の上面の把持を解除した後、第２電極１２の上面を加圧してスタックテーブル１１０に対して構築される積層物Ｓの位置を固定する。その後、第１電極１１と第２電極１２を積層する工程を繰り返すことにより、分離膜１４がジグザグに折り畳まれて連続的な第１電極および第２電極１１、１２の間に位置する積層物Ｓを形成することができる。
電極組立体の構成要素が積層された後、電極組立体は１つ以上のヒートプレス（Ｈｅａｔ Ｐｒｅｓｓ）動作を経ることができる。特に、電極組立体は、スタックを挟んで加熱された加圧ブロック１８１、１８２が互いを向かって前進して積層物に熱と圧力を加えるプレス部１８０に移動されることができる。その結果、積層物の構成要素（すなわち、電極および分離膜）は互いに熱的に結合され、完成した電極組立体が外れたり、電極組立体の構成要素がスタック内で位置を移動したりするのを好ましく防止する。
前記電極組立体に加えられるヒートプレス動作は、第１次ヒートプレス動作および第２次ヒートプレス動作を含んでもよい。第１次ヒートプレス動作は、第１電極および第２電極が折り畳まれた分離膜の間で交互に積層されて積層物を形成し、積層物がグリッパーによって把持された後、積層物が加熱および加圧されることに関する。第２次ヒートプレス動作は、第１次ヒートプレス動作後の動作に関し、グリッパーによるスタックの把持が中断された後、積層物が再び加熱および加圧されることである。
図７に示すように、前記方法は、まず、分離膜上に第１電極と第２電極を交互に積層してスタックテーブル上に積層物（スタックセル）を組み立てるスタック工程を含んでもよく、このとき分離膜は連続的に供給され、予め積層された上に順次フォールディングされる。第１および第２電極のうち後続の電極が積層される前に、第１および第２電極の一つが積層される。スタック工程の後、積層物はスタックテーブルから離れるように移動することができる。この間に分離膜を引っ張り、一定の長さだけ分離膜が引っ張られた後、分離膜を切断する。その後、分離膜の切断された端部の所定の長さをスタックセルに巻き付ける。スタックテーブルから離れる積層物の移動は、好ましくは、スタックテーブルにスタックを把持した後、ヒートプレス動作が行われるプレス部１８０に積層物を移動させることができる、可動部品であるグリッパーによって行われてもよい。その後、巻き取られたスタックセルをグリッパーで把持した状態で第１次ヒートプレス動作を行う。第１次ヒートプレス動作が完了すると、グリッパーによるスタックセルのグリップが解除される。グリッパーを取り外した後、第２次ヒートプレス動作を行う。第２次ヒートプレス動作が完了すると、仕上げた電極組立体が完成されることができる。
本明細書に記載の温度、圧力、時間の条件が満たされない場合、電極組立体の構成要素がしっかりと接着されず、電極組立体が外れたり、電極組立体の構成要素が組立体内で位置がずれたりする可能性があり、特に電極組立体がバッテリケースに挿入される前に、移動されるときにそのようになることがあり得る。また、分離膜の通気性が高すぎる問題が発生する可能性がある。
一方、本明細書に開示されたヒートプレス作業が行われるとき（各圧力、温度および時間条件を満たすことを含む）、構成要素を一緒に接合するために電極組立体の各段階（すなわち、工程の各段階において各電極および分離膜対を加熱および／または加圧）を個別に加熱および／または加圧する必要なく、電極組立体が製造されてもよい。各段階でのこのような個別の加熱および加圧は、既に積層された層が適用される熱および／または圧力を後でそれぞれ経験するので、熱および／または圧力の影響が積層物の下部分離膜に蓄積されて有害になる可能性がある。これは、例えば空隙率（および通気性）を減少させることによって、分離膜のこのような部分に悪影響を及ぼす可能性がある。これに対し、本発明は電極組立体の全体を同時に接合することができ、何よりも均一性を向上させる。したがって、単位電極への損傷を最小化しながら、電極間の適切なレベルの接着力と適切な通気性を有する分離膜を同時に達成することができる。
本出願において、電極組立体の「通気度」とは、電極組立体の分離膜成分の空気透過性を意味する。さらに、特に断りのない限り、「通気度」は、電極組立体を含む全ての分離膜の通気度を意味し、ここで各分離膜の通気度は独立して同一または異なってもよい。
一般に、通気度が４０ｓｅｃ／１００ｍｌ未満の場合、分離膜内のリチウムイオン移動速度は増加するが、電極組立体の安全性が急激に低下する可能性があるという問題があり、電極組立体内の電極内のリチウムイオンの移動速度が分離膜内のリチウムイオン移動速度と一致しない可能性があるという問題もある。また、通気度が１２０ｓｅｃ／１００ｍｌ以上の場合、分離膜内のリチウムイオン移動速度が低下し、充放電サイクルの効率および性能が低下することがある。
したがって、電極組立体内の位置に関係なく、分離膜は、好ましくは４０ｓｅｃ／１００ｍｌ～１２０ｓｅｃ／１００ｍｌの範囲の透過度を有する。
本発明に係る電極組立体は、好ましくは、従来の電極組立体よりも高い通気性を有することにより、電極組立体の安全性を向上させることができる。具体的には、本発明に係る電極組立体の上面通気度および下面通気度は、それぞれ独立して８０ｓｅｃ／１００ｍｌ～１２０ｓｅｃ／１００ｍｌであってもよい。
本発明において、分離膜の通気度測定方法は特に限定されない。本明細書でさらに活用および議論される方法では、当業界で通常使用される方法で測定することができる。例えば、東洋精機が製造したガーレー型密度計（Ｎｏ．１５８）を用いた日本工業規格のＪＩＳガーレー（ＪＩＳ Ｇｕｒｌｅｙ）測定方法により通気度を測定した。すなわち、分離膜の通気度は常温（すなわち、２０℃～２５℃）で０．０５ＭＰａの圧力下で１００ｍｌ（または１００ｃｃ）の空気が１平方インチの分離膜を通過するのにかかる時間を測定することによって得ることができる。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の中間通気度は、７０ｓｅｃ／１００ｍｌ～８５ｓｅｃ／１００ｍｌ、好ましくは７５ｓｅｃ／１００ｍｌ～８５ｓｅｃ／１００ｍｌの範囲であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の上面通気度は、８０ｓｅｃ／１００ｍｌ～１２０ｓｅｃ／１００ｍｌ、好ましくは８０ｓｅｃ／１００ｍｌ～１１０ｓｅｃ／１１０ｍｌ、より好ましくは８０ｓｅｃ／１００ｍｌ～１００ｓｅｃ／１００ｍｌの範囲であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の下面通気度は、８０ｓｅｃ／１００ｍｌ～１２０ｓｅｃ／１００ｍｌ、好ましくは８０ｓｅｃ／１００ｍｌ～１１０ｓｅｃ／１１０ｍｌ、より好ましくは８０ｓｅｃ／１００ｍｌ～１００ｓｅｃ／１００ｍｌの範囲であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、前記下面通気度は前記上面通気度以下であってもよい。また、前記中間通気度は、前記下面通気度以下であってもよい。
すなわち、上面通気度、下面通気度および中間通気度の大きさは、下記数学式１を満たすことができる。
［数学式１］
上面通気度≧下面通気度≧中間通気度
数学式１の通気度値は、加熱および加圧段階の完了後の電極組立体内の分離膜の通気度に関連する。
上面通気度≧下面通気度≧中間通気度
数学式１の通気度値は、加熱および加圧段階の完了後の電極組立体内の分離膜の通気度に関連する。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体内の任意の位置（すなわち、上面、中間および下面）における分離膜と電極との接着力は、５ｇｆ／２０ｍｍ～７５ｇｆ／２０ｍｍの範囲であってもよい。
本発明において分離膜の接着力を測定する方法は特に限定されない。例えば、前記電極組立体の下部、中間部および上部のサンプルは、前記積層物から分離されてもよい。このようなサンプルは、陽極および分離膜、または陰極および分離膜を含んでもよい。幅が５５ｍｍで長さが２０ｍｍであり得るサンプルは、それぞれ電極がスライドガラスの接着面上に位置された状態で、それぞれのスライドガラスに取り付ける。次に、ＡＳＴＭ－Ｄ６８６２に明示のテスト方法に従って１００ｍｍ／ｍｉｎの速度で９０°剥離テストを実施してサンプルをそれぞれテストした。すなわち、分離膜の縁を１００ｍｍ／ｍｉｎの速度でスライドガラスに対して９０°上方に引っ張り、試料の幅方向に沿って電極から分離膜を剥離する（すなわち、０ｍｍ～５５ｍｍの剥離）。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の中間接着力は、５ｇｆ／２０ｍｍ～３５ｇｆ／２０ｍｍ、好ましくは５ｇｆ／２０ｍｍ～１５ｇｆ／２０ｍｍであってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の上面接着力は、５ｇｆ／２０ｍｍ～７５ｇｆ／２０ｍｍ、好ましくは６ｇｆ／２０ｍｍ～３０ｇｆ／２０ｍｍであってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の下面接着力は、５ｇｆ／２０ｍｍ～７５ｇｆ／２０ｍｍ、好ましくは９ｇｆ／２０ｍｍ～３０ｇｆ／２０ｍｍであってもよい。
本発明の一実施形態によれば、下面接着力および上面接着力は中間接着力より大きくてもよい。
本発明の一実施形態によれば、陽極と分離膜の接着力と、陰極と分離膜の接着力は同一または異なってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の中間接着力と電極組立体の上面接着力または下面接着力の偏差は、１０ｇｆ／２０ｍｍ～３５ｇｆ／２０ｍｍ、好ましくは１０ｇｆ／２０ｍｍ～２０ｇｆ／２０ｍｍであってもよい。
本発明の一実施形態によれば、前記電極組立体の中間通気度と前記電極組立体の上面通気度または下面通気度のいずれか１つの偏差は、３ｓｅｃ／１００ｍｌ～１５ｓｅｃ／１００ｍｌであってもよい。
前記のような通気度および接着力条件を満たす場合、洗浄および工程の取り扱いが容易であるだけでなく、電解質による分離膜の湿潤も容易であり、均一な性能の電極組立体を製造することができる。また、電極組立体のリチウム（Ｌｉ）析出および電極組立体の無充電などの副作用を防止することができる。
本発明の電極組立体の耐電圧は、１．５６ｋＶ～１．８ｋＶであってもよい。本発明の電極組立体は、第１次ヒートプレスおよび第２次ヒートプレスを含む電極組立体の製造方法により製造されるため、第１次ヒートプレスのみを行う場合に比べて優れた接着力および優れた耐電圧を同時に得ることができる。
本発明の例示的な実施形態によれば、最上部電極の厚さを１００％と仮定するとき、すべての電極の厚さが最上部電極の厚さの７０％～１２０％である電極組立体を提供することができる。
本発明の例示的な実施形態によれば、前記電極組立体の電極の最小厚さは８．２ｍｍ以上であってもよい。
本発明の例示的な実施形態によれば、前記電極組立体の電極の厚さ偏差は０．０１３ｍｍ～０．０３５ｍｍであってもよい。
電極組立体を構成する電極の厚さが小さく、電極間の厚さのばらつきが小さい場合、電極組立体はより構造的に安定し、使用時に、より安定した傾向を有することができる。本発明の結果、電極組立体を含む電極の厚さが小さく、電極間の厚さのばらつきが小さい電極組立体を製造することが有利に可能である。
具体的な例示的な実施形態によって本発明を詳細に説明したが、これに限定されない。本発明の技術的思想内で、当該分野の通常の知識を有する者によって様々な実施が可能であると言える。
１）実施例１
陽極供給部、陰極供給部および分離膜供給部からそれぞれ陽極シート１９枚、陰極シート２０枚および長い分離膜をスタックテーブルに供給した。
陽極供給部、陰極供給部および分離膜供給部からそれぞれ陽極シート１９枚、陰極シート２０枚および長い分離膜をスタックテーブルに供給した。
より具体的には、陽極および陰極はそれぞれ陽極シートおよび陰極シートからカット（ｃｕｔｔｉｎｇ）された形態で供給され、長い分離膜は分離膜シートの形態で供給された。その後、上述したように前記スタックテーブルを回転させながら陽極と陰極を積層しながら供給される分離膜をフォールディング（ｆｏｌｄｉｎｇ）させた。このとき、ホールディング機構を用いてスタックテーブルの積層物を押して安定化して電極３９枚を含む積層物を製造した。
前記積層物を製造した後、前記積層物をグリッパーで把持し、７０℃の温度条件および１．９１ＭＰａの圧力条件で前記積層物を加熱しながら１５秒間加圧して第１次ヒートプレス段階を進行した。
前記第１次ヒートプレス段階の後、下記表１のようにスタックテーブルの温度が７０℃温度条件になるように加熱し、プレスの加圧ブロックで前記積層物に２．７１Ｍｐａの圧力（圧力条件）を１０秒（プレス時間）間加える、第２次ヒートプレス段階を進み、実施例１の電極組立体を作製した。
電極組立体を製造する過程において、本発明に関して上述した内容を適用することができる。
２）実施例２および３
下記表１に示す温度条件、圧力条件およびプレス時間下で実施例１の方法を行ったことを除いて、実施例１と同様の方法で実施例２および３の電極組立体を製造した。
下記表１に示す温度条件、圧力条件およびプレス時間下で実施例１の方法を行ったことを除いて、実施例１と同様の方法で実施例２および３の電極組立体を製造した。
３）比較例１～７
実施例１において第１次ヒートプレス段階の温度条件、圧力条件およびプレス時間を下記表２のように進行し、第２次ヒートプレス段階を進行しなかったことを除いて、実施例１と同様の方法で比較例１～７の電極組立体を製造した。
実施例１において第１次ヒートプレス段階の温度条件、圧力条件およびプレス時間を下記表２のように進行し、第２次ヒートプレス段階を進行しなかったことを除いて、実施例１と同様の方法で比較例１～７の電極組立体を製造した。
４）実験例１－厚さ測定
実施例１～３および比較例１の電極組立体を構成する電極の最大厚さ、最小厚さおよび平均厚さおよび電極の厚さの偏差をロードセル付き平板厚さ測定器を用いて測定した。
実施例１～３および比較例１の電極組立体を構成する電極の最大厚さ、最小厚さおよび平均厚さおよび電極の厚さの偏差をロードセル付き平板厚さ測定器を用いて測定した。
具体的には、平板厚さ測定器の上部プレート（ｐｌａｔｅ）が下降して下部プレートと接触したときの厚さを０ｍｍの基準と定めた。その後、厚さを測定しようとする電極組立体を平板厚さ測定器の内部に位置させ、プレートを下降して９０ｋｇｆの力で３秒間加圧した。実施例１で９０ｋｇｆの力を加えた面積は５５４．１ｃｍ２である。
その結果は表３のとおりであった。
前記表３の結果から、本発明に係る電極組立体は、電極の厚さが薄く、電極間の厚さのばらつきも適切なレベルを維持することが確認できた。
これは、本発明の電極組立体は、第１次および第２次ヒートプレス段階を含む製造方法によって製造されたためであると判断される。
５）実験例２－通気度評価
実施例１～３および比較例１の電極組立体の通気度を評価した。
実施例１～３および比較例１の電極組立体の通気度を評価した。
具体的には、実施例１～３および比較例１の電極組立体から分離膜を回収した後、分離膜を切断して５ｃｍ×５ｃｍ（幅Ｘ長さ）の大きさの分離膜サンプルを作製した。その後、前記分離膜サンプルをアセトンで洗浄した。
この後、日本産業標準のガーレー（ＪＩＳ Ｇｕｒｌｅｙ）測定方法に従い、Ｔｏｙｏｓｅｉｋｉ社Ｇｕｒｌｅｙ ｔｙｐｅ Ｄｅｎｓｏｍｅｔｅｒ（Ｎｏ．１５８）を用いて前記分離膜が常温および０．０５ＭＰａの圧力条件で１００ｍｌ（または１００ｃｃ）の空気が１平方インチの分離膜を通過するのにかかる時間を測定することにより、実施例１～３および比較例１の通気度を測定した。
その結果は表４のとおりであった。
前記表４の結果から、本発明に係る電極組立体の上面通気度および下面通気度はそれぞれ独立して８０ｓｅｃ／１００ｍｌ以上であることが確認できた。また、本発明に係る電極組立体の上面通気度および下面通気度は１２０ｓｅｃ／１００ｍｌを超えないことを確認した。すなわち、本発明に係る電極組立体は、電極組立体として使用するのに適切なレベルの通気性を有することが確認できた。
また、各位置間の通気性偏差が２０ｓｅｃ／１００ｍｌ未満であることを確認し、実質的に均一であると判断した。
一方、比較例１の場合、実施例に比べて位置別の通気度偏差が小さかったが、上面通気度と下面通気度のそれぞれ独立して８０ｓｅｃ／１００ｍｌ未満と本発明に係る電極組立体より安全性が低いことが確認できた。これは、第１次ヒートプレス動作のみを行ったためであると判断される。
６）実験例３－接着力評価および耐電圧評価
実施例１～３および比較例１～７の電極組立体を分解した後、分離された層を分析して上面、下面および中間接着力を測定した。具体的には、積層物の最下段に位置する分離膜と陰極との接着力を測定した。また、積層物の最上段に位置する陰極と分離膜との接着力を測定した。最後に、積層物の積層方向に沿って中間位置に位置する陰極と分離膜との接着力を測定した。
実施例１～３および比較例１～７の電極組立体を分解した後、分離された層を分析して上面、下面および中間接着力を測定した。具体的には、積層物の最下段に位置する分離膜と陰極との接着力を測定した。また、積層物の最上段に位置する陰極と分離膜との接着力を測定した。最後に、積層物の積層方向に沿って中間位置に位置する陰極と分離膜との接着力を測定した。
分離された電極組立体の各々でサンプリングされた陰極と分離膜の幅は５５ｍｍ、長さは２０ｍｍであった。前記サンプリングされたサンプルをスライドガラスの接着面に電極が位置するようにスライドガラスに接着させた。その後、接着力測定装置にサンプルが接着されたスライドガラスを据え置いた後、上述したようにＡＳＴＭ－Ｄ６８６２に規定された試験方法に従って１００ｍｍ／ｍｉｎの速度で９０°剥離試験を行って試験した。すなわち、分離膜の縁を１００ｍｍ／ｍｉｎの速度でスライドガラスに対して９０°上方に引っ張り、試料の幅方向に沿って電極から分離膜を剥離する（すなわち、０ｍｍ～５５ｍｍの剥離）。初期の有意味な変動を割引した後、分離膜が電極から剥離される間にサンプル幅当たりに加えられた力（ｇ／ｍｍ）を測定した。スライドガラスが据え置かれた平面の垂直方向に分離膜を引っ張って分離膜が電極から剥離されるときの値を測定した。
その結果は下記表５のとおりであった。
また、前記実施例１～３および比較例１の電極組立体の耐電圧も測定した。
その結果は下記表６のとおりであった。
前記表５の結果を見ると、実施例と同様の条件で第１次ヒートプレスのみ進行した比較例１よりも実施例１～３の接着力が優れることが確認できた。
また、前記表６の結果を見ると、比較例よりも高温および高圧条件で第１次ヒートプレスを行った実施例１～３の耐電圧は、１．５６ｋＶ以上、１．８ｋＶ以下の範囲を有していることが確認できた。
すなわち、本発明の電極組立体は、優れた接着力を有すると同時に、耐電圧も電極組立体として使用するのに適した特徴を有し、１．８ｋＶ以下の耐電圧を確認することができた。
これは、本発明の電極組立体は、第１次および第２次ヒートプレス段階を含む製造方法によって製造されたためと判断される。
５）実験例４
実施例１および比較例１の電極組立体を充填完了した後、分解してリチウム（Ｌｉ）析出の有無を確認した。その結果は、以下の図５および６のとおりであった。
実施例１および比較例１の電極組立体を充填完了した後、分解してリチウム（Ｌｉ）析出の有無を確認した。その結果は、以下の図５および６のとおりであった。
比較例１の電極組立体の場合、図５のように電極組立体を充填完了した後、分解時にリチウム（Ｌｉ）が析出されることが確認できた。
一方、実施例１の電極組立体の場合、図６のように電極組立体を充填完了した後、分解時にリチウム（Ｌｉ）析出されないことが確認できた。
これは、本発明の電極組立体は、第１次および第２次ヒートプレス段階を含む製造方法によって製造されたためと判断される。
前記実験例１～３を通じて、本発明に係る電極組立体は、優れた安定性および接着力を有しながらも適切な耐電圧を有しており、電極組立体内のリチウム（Ｌｉ）析出、電極組立体の未充填などの副作用（Ｓｉｄｅ－ｅｆｆｅｃｔ）を防止できることが確認できた。
１０ ・・・電極組立体
１１ ・・・第１電極
１１ａ ・・・第１電極タブ
１２ ・・・第２電極
１２ａ ・・・第２電極タブ
１４ ・・・分離膜
１００ ・・・電極組立体の製造装置
１１０ ・・・スタックテーブル
１２０ ・・・分離膜供給部
１２１ ・・・分離膜加熱部
１２１ａ ・・・胴体
１２１ｂ ・・・分離膜ヒーター
１２２ ・・・分離膜ロール
１３０ ・・・第１電極供給部
１３１ ・・・第１電極安着テーブル
１３３ ・・・第１電極ロール
１３４ ・・・第１カッター
１３５ ・・・第１コンベヤベルト
１３６ ・・・第１電極供給ヘッド
１４０ ・・・第２電極供給部
１４１ ・・・第２電極安着テーブル
１４３ ・・・第２電極ロール
１４４ ・・・第２カッター
１４５ ・・・第２コンベヤベルト
１４６ ・・・第２電極供給ヘッド
１５０ ・・・第１電極スタック部
１５１ ・・・第１サクションヘッド
１５１ａ ・・・真空インレット
１５１ｂ ・・・底面
１５３ ・・・第１移動部
１６０ ・・・第２電極スタック部
１６１ ・・・第２サクションヘッド
１６３ ・・・第２移動部
１７０ ・・・ホールディング機構
１７１ ・・・第１ホルダー
１７２ ・・・第２ホルダー
１８０ ・・・プレス部
１８１、１８２ ・・・加圧ブロック
Ｓ ・・・積層物
１１ ・・・第１電極
１１ａ ・・・第１電極タブ
１２ ・・・第２電極
１２ａ ・・・第２電極タブ
１４ ・・・分離膜
１００ ・・・電極組立体の製造装置
１１０ ・・・スタックテーブル
１２０ ・・・分離膜供給部
１２１ ・・・分離膜加熱部
１２１ａ ・・・胴体
１２１ｂ ・・・分離膜ヒーター
１２２ ・・・分離膜ロール
１３０ ・・・第１電極供給部
１３１ ・・・第１電極安着テーブル
１３３ ・・・第１電極ロール
１３４ ・・・第１カッター
１３５ ・・・第１コンベヤベルト
１３６ ・・・第１電極供給ヘッド
１４０ ・・・第２電極供給部
１４１ ・・・第２電極安着テーブル
１４３ ・・・第２電極ロール
１４４ ・・・第２カッター
１４５ ・・・第２コンベヤベルト
１４６ ・・・第２電極供給ヘッド
１５０ ・・・第１電極スタック部
１５１ ・・・第１サクションヘッド
１５１ａ ・・・真空インレット
１５１ｂ ・・・底面
１５３ ・・・第１移動部
１６０ ・・・第２電極スタック部
１６１ ・・・第２サクションヘッド
１６３ ・・・第２移動部
１７０ ・・・ホールディング機構
１７１ ・・・第１ホルダー
１７２ ・・・第２ホルダー
１８０ ・・・プレス部
１８１、１８２ ・・・加圧ブロック
Ｓ ・・・積層物
本発明の一実施形態によれば、電極組立体内の任意の位置（すなわち、上面、中間および下面）における分離膜と電極との接着力は、５ｇｆ／２０ｍｍ～７５ｇｆ／２０ｍｍ（０．０４９Ｎ／２０ｍｍ～０．７４Ｎ／２０ｍｍ）の範囲であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の中間接着力は、５ｇｆ／２０ｍｍ～３５ｇｆ／２０ｍｍ（０．０４９Ｎ／２０ｍｍ～０．３４Ｎ／２０ｍｍ）、好ましくは５ｇｆ／２０ｍｍ～１５ｇｆ／２０ｍｍ（０．０２９Ｎ／２０ｍｍ～０．１５Ｎ／２０ｍｍ）であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の上面接着力は、５ｇｆ／２０ｍｍ～７５ｇｆ／２０ｍｍ（０．０４９Ｎ／２０ｍｍ～０．７４Ｎ／２０ｍｍ）、好ましくは６ｇｆ／２０ｍｍ～３０ｇｆ／２０ｍｍ（０．０５９Ｎ／２０ｍｍ～０．２９Ｎ／２０ｍｍ）であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の下面接着力は、５ｇｆ／２０ｍｍ～７５ｇｆ／２０ｍｍ（０．０４９Ｎ／２０ｍｍ～０．７４Ｎ／２０ｍｍ）、好ましくは９ｇｆ／２０ｍｍ～３０ｇｆ／２０ｍｍ（０．０８８Ｎ／２０ｍｍ～０．２９Ｎ／２０ｍｍ）であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の中間接着力と電極組立体の上面接着力または下面接着力の偏差は、１０ｇｆ／２０ｍｍ～３５ｇｆ／２０ｍｍ（０．０８８Ｎ／２０ｍｍ～０．２９Ｎ／２０ｍｍ）、好ましくは１０ｇｆ／２０ｍｍ～２０ｇｆ／２０ｍｍ（０．０９８Ｎ／２０ｍｍ～０．２０Ｎ／２０ｍｍ）であってもよい。
具体的には、平板厚さ測定器の上部プレート（ｐｌａｔｅ）が下降して下部プレートと接触したときの厚さを０ｍｍの基準と定めた。その後、厚さを測定しようとする電極組立体を平板厚さ測定器の内部に位置させ、プレートを下降して９０ｋｇｆ（８８３Ｎ）の力で３秒間加圧した。実施例１で９０ｋｇｆ（８８３Ｎ）の力を加えた面積は５５４．１ｃｍ２である。
Claims (11)
- 積層物内の各電極の間にそれぞれの分離膜部が位置する積層物の積層軸に沿って配置された複数の電極を含み、複数の電極は、積層軸に沿って積層物の上部に位置する上部電極を含み、複数の電極は、積層軸に沿って積層物の下部に位置する下部電極を含み、前記下部電極は、前記積層軸に沿った前記上部電極の厚さの８０％～１２０％の厚さを有し、前記積層物内の各電極の厚さは８．３ｍｍ未満である、電極組立体。
- 前記分離膜部は、長い分離膜シートの部分であり、前記長い分離膜シートは、前記長い分離膜シートが積層軸に直交する直交寸法に沿って前後に横切る曲がりくねった経路に沿って積層物内のそれぞれの連続的な電極の間に延びるように各分離膜部の間でフォールディング（ｆｏｌｄｉｎｇ）される、請求項１に記載の電極組立体。
- 前記積層物内の積層軸に沿った電極の厚さは、それぞれ前記積層軸に沿った前記上部電極の厚さの７０％～１２０％の厚さを有する、請求項１に記載の電極組立体。
- 前記電極組立体内の各電極の最小厚さは８．２ｍｍである、請求項３に記載の電極組立体。
- 前記複数の電極は、積層軸に沿って上部電極と下部電極との間の複数の電極のうち中間電極を含み、前記分離膜部は、前記中間電極と接する中間分離膜部を含み、前記中間分離膜部は、積層軸に沿って１００ｍｍ／ｍｉｎの速度で中間電極から中間分離膜部を剥離するために５ｇｆ／２０ｍｍ～３５ｇｆ／２０ｍｍの剥離力が必要な程度で前記中間電極に接着されている、請求項１に記載の電極組立体。
- 前記分離膜部は、前記上部電極に接する上部分離膜部を含み、前記上部分離膜部は、積層軸に沿って１００ｍｍ／ｍｉｎの速度で上部電極から上部分離膜部を剥離するために５ｇｆ／２０ｍｍ～７５ｇｆ／２０ｍｍの剥離力が必要な程度で前記上部電極に接着されている、請求項１に記載の電極組立体。
- 前記分離膜部は、上部電極に接する上部分離膜部を含み、前記上部分離膜部は、０．０５ＭＰａの圧力および常温で各分離膜部の平方インチ当たり８０ｓｅｃ／１００ｍｌ～１２０ｓｅｃ／１００ｍｌの通気度値を有する、請求項１に記載の電極組立体。
- 前記分離膜部は、下部電極に接する下部分離膜部を含み、前記下部分離膜部は、積層軸に沿って１００ｍｍ／ｍｉｎの速度で下部電極から下部分離膜部を剥離するために５ｇｆ／２０ｍｍ～７５ｇｆ／２０ｍｍの剥離力が必要な程度で前記下部電極に接着されている、請求項１に記載の電極組立体。
- 前記分離膜部は、下部電極に接する下部分離膜部を含み、前記下部分離膜部は、０．０５ＭＰａの圧力および常温で各分離膜部の平方インチ当たり８０ｓｅｃ／１００ｍｌ～１２０ｓｅｃ／１００ｍｌの通気度値を有する、請求項１に記載の電極組立体。
- 前記複数の電極は、積層軸に沿って上部電極と下部電極との間の複数の電極のうち中間電極を含み、前記分離膜部は、中間電極に接する中間分離膜部、上部電極に接する上部分離膜部、および下部電極に接する下部分離膜部を含み、前記中間分離膜部は、積層軸に沿って１００ｍｍ／ｍｉｎの速度で中間電極から中間分離膜部を剥離するために２０ｍｍの幅当たり第１剥離力が必要な程度で前記中間電極に接着され、前記上部分離膜部および前記下部分離膜部のそれぞれの積層軸に沿って１００ｍｍ／ｍｉｎの速度で上部電極および下部電極からそれぞれ上部分離膜部および下部分離膜部を剥離するために２０ｍｍの幅当たり第２剥離力が必要な程度でそれぞれ上部電極および下部電極に接着されており、前記第１剥離力および第２剥離力の偏差は３ｇｆ／２０ｍｍ～１５ｇｆ／２０ｍｍである、請求項１に記載の電極組立体。
- 前記複数の電極は、積層軸に沿って上部電極と下部電極との間の複数の電極のうち中間電極を含み、前記分離膜部は、中間電極に接する中間分離膜部、上部電極に接する上部分離膜部、および下部電極に接する下部分離膜部を含み、前記中間分離膜部は、０．０５ＭＰａの圧力および常温でそれぞれの分離膜部の平方インチ当たりの第２通気度値を有し、前記第２通気度値は、前記上部分離膜部および下部分離膜部の０．０５ＭＰａの圧力および常温でそれぞれの分離膜部の平方インチ当たりの通気度値の偏差が１０ｓｅｃ／１００ｍｌ～３５ｓｅｃ／１００ｍｌの通気度値を有する、請求項１に記載の電極組立体。
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