JP2024502559A - 電極組立体 - Google Patents
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Abstract
本出願は電極組立体を提供する。
Description
本出願は、2021年07月09日付にて出願された韓国特許出願第10-2021-0090596号、2021年7月9日付にて出願された韓国特許出願第10-2021-0090592号、2021年7月9付にて出願された韓国特許出願第10-2021-0090597号、2021年7月9日付にて出願された韓国特許出願第10-2021-0090598号の優先権を主張し、その内容のすべては本明細書に含まれる。
本発明は電極組立体に関する。
二次電池は、一次電池とは異なり、再充電が可能であり、また小型および大容量化の可能性のため、近年多く研究開発されている。モバイル機器に対する技術開発と需要が増加するにつれて、エネルギー源としての二次電池の需要が急激に増加している。
二次電池は、電池ケースの形状に応じて、コイン型電池、円筒型電池、角型電池、ポーチ型電池に分類される。二次電池において電池ケースの内部に取り付けられる電極組立体は、電極および分離膜の積層構造からなる充放電が可能な発電素子である。
前記電極組立体は、一般に、ゼリーロール(Jelly-roll)型、スタック型、およびスタックアンドフォールディング型に分類することができる。ゼリーロール型は、それぞれ活物質が塗布されたシート状の陽極と陰極との間に分離膜を介在して全体の配列が巻き取られている。スタック型は、多数の陽極と陰極が分離膜を挟んで順次積層される。スタックアンドフォールディング型は、積層された単位セルが長い長さの分離フィルムで巻き取られている。
まず、本発明は、適切な接着力および通気性を維持しながら、各層にわたる接着力および空気透過性のばらつきを低減した電極組立体を提供する。
本発明の例示的な態様は、電極組立体を提供する。本発明のこのような側面による電極組立体は、好ましくは、積層軸に沿って積層物内に配列された複数の電極を含み、それぞれの分離膜部は積層物内の各電極の間に位置する。複数の電極は、積層軸に沿って積層物の上部に位置する上部電極を含み、複数の電極は、積層軸に沿って積層物の下部に位置する下部電極を含む。前記下部電極は、前記積層軸に沿った前記上部電極の厚さの80%~120%の厚さを有することができる。さらに、前記積層物内の各電極の厚さは8.3mm未満であってもよい。
本発明のい一部の態様によれば、分離膜部は長い分離膜シートの一部であってもよい。このような長い分離膜シートは、長い分離膜シートが積層軸に直交する直交寸法に沿って前後に横切る曲がりくねった経路に沿って積層物内のそれぞれの連続した電極の間に延びるように、各分離膜部の間でフォールディング(folding)されてもよい。
本発明の一実施形態による電極組立体は、電極組立体内のリチウム(Li)沈殿および電極組立体の非充填などの副作用を防止することができる。本発明の一実施形態による電極組立体は、好ましくは構造的にも安定であり、使用上の安全性が高い。
本発明の目的、具体的な利点、および新しい特徴は、添付の図面および実施形態と併せて以下の詳細な説明からより明らかになる。本明細書において、各図面の構成要素に参照番号を付加する際に、同一の構成要素が異なる図面に表示されても同一の番号を付与することに留意されたい。さらに、本発明はいくつかの異なる形態で具現されてもよく、本明細書に説明の実施形態に限定されない。なお、本発明を説明するにあたり、本発明の要旨を不要に曖昧にし得る関連公知技術に対する詳細な説明は省略する。
図1は、本発明の一実施形態による電極組立体の一例を示す断面図である。すなわち、図1を参照すると、本発明の一実施形態による電極組立体10は、1つ以上の第1電極11と1つ以上の第2電極12とが交互になる電極積層物を含む。積層物内の各電極は、その間に介在する分離膜14によって互いに分離され、これは、連続した各電極の周りを蛇行またはジグザグ経路に沿って繰り返すように折り畳まれた1つの長い分離膜14であってもよい。
電極組立体10は、充放電可能な発電要素であり、第1電極は陽極であり、第2電極は陰極であってもよい。ただし、代替的に、前記第1電極は陰極であり、前記第2電極は陽極であってもよい。また、電極組立体10は、最外郭が分離膜14によって取り囲まれた形態で、例えば、図1に示すように組み立てられた電極組立体10に分離膜を取り囲む形態で提供されてもよい。電極組立体を含む電極組立体および分離膜については、通常用いられる物質が用いられ得る。
本明細書でさらに論じられたように、電極組立体10の「上面」は、図2において参照番号2と指定された電極組立体10の積層方向の最上段の位置を意味する。したがって、続いて言及される「上面通気度」は、電極組立体において最上段の電極に接する分離膜14の通気度に関する。同様に、続いて言及される「上面接着力」は、電極組立体内の最上段電極と分離膜14の当接する部分の間の接着力を意味する。
さらに、本明細書で論じられたように、電極組立体10の「下面」は、図2において参照番号3と指定された電極組立体10の積層方向の最下部の位置を意味する。したがって、続いて言及される「下面通気度」は、電極組立体において最も低い電極に接する分離膜14の通気度に関する。同様に、続いて言及される「下面接着力」とは、電極組立体内の最下段電極と分離膜14の当接する部分の間の接着力を意味する。
最後に、本明細書で論じられたように、電極組立体10の「中間」は、図2に参照番号1と指定されたように、電極組立体10の積層方向において電極組立体10の上面と下面との間の中間位置を意味する。例えば、図2と同様に、9つの電極からなる電極組立体10を側面から見たとき、「中間」位置は積層物内の第5電極の位置と関係がある。したがって、続いて言及される「中間通気度」は、電極組立体内の中間電極に接する分離膜14の通気度に関する。同様に、続いて言及される「中間接着力」は、電極組立体内の中間電極と分離膜14の当接する部分の間の接着力を意味する。
図3および図4を参照すると、本発明の一実施形態による電極組立体を製造する装置100は、スタックテーブル110;分離膜14を供給する分離膜供給部120;第1電極11を供給する第1電極供給部130;第2電極12を供給する第2電極供給部140;スタックテーブル110上に第1電極11を積層する第1電極スタック部150;スタックテーブル110上に第2電極12を積層する第2電極スタック部160;および第1電極11、分離膜14および第2電極12を互いに接合するプレス部180を含む。また、本発明の一実施形態による電極組立体の製造装置100は、積層物(第1電極11、第2電極12および分離膜14を含む)が組み立てられることにより、前記積層物をスタックテーブル110に固定するためのホールディング機構170を含む。
分離膜供給部120は、分離膜14がスタックテーブル110に向かって通過する通路を有してもよい。特に、分離膜供給部120は、分離膜14がスタックテーブル110に向かって通過する通路を定義する分離膜加熱部121を含んでもよい。図8に示すように、分離膜加熱部121は、一対の胴体121aを含み、胴体121aはそれぞれ四角形のブロック状に構成されてもよく、胴体121aは分離膜14が通過する通路の寸法のうち1つを規定する距離だけ離隔されてもよい。前記胴体121aの少なくとも一つまたは両方は、それぞれの胴体121aを加熱することによって、前記分離膜14に熱を伝達する分離膜ヒータ121bをさらに含んでもよい。
分離膜供給部120は、分離膜14が巻き取られた分離膜ロール122をさらに含んでもよい。したがって、分離膜ロール122に巻かれた分離膜14は、徐々に解されて形成された通路を通過してスタックテーブル110に供給されることができる。
第1電極供給部130は、第1電極11がシート(Sheet)状に巻き取られる第1電極ロール133と、第1電極ロール133に巻き取られたシート状の第1電極11が解されて供給されるとき、一定の間隔で切断して所定サイズの第1電極11を形成させる第1カッター(cutter)134と、第1カッター134に切断された第1電極11を移動させる第1コンベヤベルト(conveyer belt)135と、第1コンベヤベルト135によって搬送される第1電極11をピックアップ(例えば真空吸着)して第1電極安着テーブル131に安着させる第1電極供給ヘッド136をさらに含んでもよい。
第2電極供給部140は、第2電極12がシート(Sheet)状に巻き取られる第2電極ロール143と、第2電極ロール143に巻き取られたシート状の第2電極12が解されて供給されるとき、一定間隔で切断して所定サイズの第2電極12を形成させる第2カッター144と、第2カッター144に切断された第2電極12を移動させる第2コンベヤベルト145と、第2コンベヤベルト145によって搬送される第2電極12をピックアップ(例えば真空吸着)して第2電極安着テーブル141に安着させる第2電極供給ヘッド146をさらに含んでもよい。
第1電極スタック部150は、第1電極11をスタックテーブル110上に積層するように構成されてもよい。第1電極スタック部150は、第1サクションヘッド151と、第1移動部153を含んでもよい。第1サクションヘッド151は、底面151bに形成された1つ以上の真空吸込口(図示せず)を介した真空吸込を通じて第1電極安着テーブル131に安着した第1電極11をピックアップ(pick up)した後、第1移動部153は、第1サクションヘッド151が第1電極11をスタックテーブル110に積層させることができるように、第1サクションヘッド151をスタックテーブル110に移動させることができる。
第2電極スタック部160は、第2電極12をスタックテーブル110上に積層するように構成されてもよい。第2電極スタック部160は、上述した第1電極スタック部150と同じ構造からなってもよい。このとき、第2電極スタック部160は、第2サクションヘッド161と、第2移動部163とを含んでもよい。第2サクションヘッド161は、真空吸込を通じて第2電極安着テーブル141に安着した第2電極12をピックアップ(pick up)することができる。次いで、第2移動部163は、第2サクションヘッド161が第2電極12をスタックテーブル110に積層させることができるように、第2サクションヘッド161をスタックテーブル110に移動させることができる。
スタックテーブル110は、第1電極スタック部150および第2電極スタック部160と対向する位置の間で回転可能であってもよい。スタックテーブル110が回転することによって、ホールディング機構170は、スタックテーブル110に対するスタックの位置を固定するために組み立て中の積層物(第1電極11、第2電極12、および分離膜14を含む)を把持することができる。例えば、ホールディング機構170は、積層物の上面に下方の圧力を加えてスタックテーブル110に向かって加圧することができる。ホールディング機構170は、例えば、第1電極11または第2電極12の対向する側を固定する第1ホルダー171および第2ホルダー172を含んでもよい。ホルダー171、172は、それぞれ1つ以上のクランプまたは他のクランプ機構の形態であってもよい。
これにより、第1電極11は、第1電極供給部130から第1電極スタック部150に供給され、第1電極スタック部150は、スタックテーブル110に積層された分離膜14の上面に第1電極11を積層する。ホールディング機構170は、続いて第1電極11の上面を押してスタックテーブル110上において第1電極11の位置を固定する。その後、分離膜14が連続的に供給され、スタックテーブル110を第2電極スタック部160の方向に回転させて第1電極11の上面を覆う。一方、第2電極12は、第2電極供給部140から供給され、分離膜14が第1電極11の上面を覆う部分に第2電極スタック部160によって積層される。その後、ホールディング機構170は、第1電極11の上面を解除した後、第2電極12の上面を押して、スタックテーブル110に対して積層される積層物Sの位置を固定する。その後、第1電極11と第2電極12とを積層する過程を繰り返すことにより、分離膜14がジグザグに折り畳まれ、連続する第1電極11と第2電極12との間に位置する積層物Sを形成することができる。
これにより、第1電極供給部130から第1電極スタック部150に第1電極11が供給されると、第1電極スタック部150は、第1電極11をスタックテーブル110に積層された分離膜14の上面に積層する。その後、ホールディング機構170は、第1電極11の上面を加圧してスタックテーブル110上の第1電極11の位置を固定する。この後、スタックテーブル110が第2電極スタック部160方向に回転すると、分離膜14が第1電極11の上面を覆うように連続的に供給される。続いて、第2電極供給部140から供給された第2電極12は、分離膜14の上面を覆う部分に第2電極スタック部160によって積層される。その後、ホールディング機構170は、第1電極11の上面の把持を解除した後、第2電極12の上面を加圧してスタックテーブル110に対して構築される積層物Sの位置を固定する。その後、第1電極11と第2電極12を積層する工程を繰り返すことにより、分離膜14がジグザグに折り畳まれて連続的な第1電極および第2電極11、12の間に位置する積層物Sを形成することができる。
これにより、第1電極供給部130から第1電極スタック部150に第1電極11が供給されると、第1電極スタック部150は、第1電極11をスタックテーブル110に積層された分離膜14の上面に積層する。その後、ホールディング機構170は、第1電極11の上面を加圧してスタックテーブル110上の第1電極11の位置を固定する。この後、スタックテーブル110が第2電極スタック部160方向に回転すると、分離膜14が第1電極11の上面を覆うように連続的に供給される。続いて、第2電極供給部140から供給された第2電極12は、分離膜14の上面を覆う部分に第2電極スタック部160によって積層される。その後、ホールディング機構170は、第1電極11の上面の把持を解除した後、第2電極12の上面を加圧してスタックテーブル110に対して構築される積層物Sの位置を固定する。その後、第1電極11と第2電極12を積層する工程を繰り返すことにより、分離膜14がジグザグに折り畳まれて連続的な第1電極および第2電極11、12の間に位置する積層物Sを形成することができる。
電極組立体の構成要素が積層された後、電極組立体は1つ以上のヒートプレス(Heat Press)動作を経ることができる。特に、電極組立体は、スタックを挟んで加熱された加圧ブロック181、182が互いを向かって前進して積層物に熱と圧力を加えるプレス部180に移動されることができる。その結果、積層物の構成要素(すなわち、電極および分離膜)は互いに熱的に結合され、完成した電極組立体が外れたり、電極組立体の構成要素がスタック内で位置を移動したりするのを好ましく防止する。
前記電極組立体に加えられるヒートプレス動作は、第1次ヒートプレス動作および第2次ヒートプレス動作を含んでもよい。第1次ヒートプレス動作は、第1電極および第2電極が折り畳まれた分離膜の間で交互に積層されて積層物を形成し、積層物がグリッパーによって把持された後、積層物が加熱および加圧されることに関する。第2次ヒートプレス動作は、第1次ヒートプレス動作後の動作に関し、グリッパーによるスタックの把持が中断された後、積層物が再び加熱および加圧されることである。
図7に示すように、前記方法は、まず、分離膜上に第1電極と第2電極を交互に積層してスタックテーブル上に積層物(スタックセル)を組み立てるスタック工程を含んでもよく、このとき分離膜は連続的に供給され、予め積層された上に順次フォールディングされる。第1および第2電極のうち後続の電極が積層される前に、第1および第2電極の一つが積層される。スタック工程の後、積層物はスタックテーブルから離れるように移動することができる。この間に分離膜を引っ張り、一定の長さだけ分離膜が引っ張られた後、分離膜を切断する。その後、分離膜の切断された端部の所定の長さをスタックセルに巻き付ける。スタックテーブルから離れる積層物の移動は、好ましくは、スタックテーブルにスタックを把持した後、ヒートプレス動作が行われるプレス部180に積層物を移動させることができる、可動部品であるグリッパーによって行われてもよい。その後、巻き取られたスタックセルをグリッパーで把持した状態で第1次ヒートプレス動作を行う。第1次ヒートプレス動作が完了すると、グリッパーによるスタックセルのグリップが解除される。グリッパーを取り外した後、第2次ヒートプレス動作を行う。第2次ヒートプレス動作が完了すると、仕上げた電極組立体が完成されることができる。
本明細書に記載の温度、圧力、時間の条件が満たされない場合、電極組立体の構成要素がしっかりと接着されず、電極組立体が外れたり、電極組立体の構成要素が組立体内で位置がずれたりする可能性があり、特に電極組立体がバッテリケースに挿入される前に、移動されるときにそのようになることがあり得る。また、分離膜の通気性が高すぎる問題が発生する可能性がある。
一方、本明細書に開示されたヒートプレス作業が行われるとき(各圧力、温度および時間条件を満たすことを含む)、構成要素を一緒に接合するために電極組立体の各段階(すなわち、工程の各段階において各電極および分離膜対を加熱および/または加圧)を個別に加熱および/または加圧する必要なく、電極組立体が製造されてもよい。各段階でのこのような個別の加熱および加圧は、既に積層された層が適用される熱および/または圧力を後でそれぞれ経験するので、熱および/または圧力の影響が積層物の下部分離膜に蓄積されて有害になる可能性がある。これは、例えば空隙率(および通気性)を減少させることによって、分離膜のこのような部分に悪影響を及ぼす可能性がある。これに対し、本発明は電極組立体の全体を同時に接合することができ、何よりも均一性を向上させる。したがって、単位電極への損傷を最小化しながら、電極間の適切なレベルの接着力と適切な通気性を有する分離膜を同時に達成することができる。
本出願において、電極組立体の「通気度」とは、電極組立体の分離膜成分の空気透過性を意味する。さらに、特に断りのない限り、「通気度」は、電極組立体を含む全ての分離膜の通気度を意味し、ここで各分離膜の通気度は独立して同一または異なってもよい。
一般に、通気度が40sec/100ml未満の場合、分離膜内のリチウムイオン移動速度は増加するが、電極組立体の安全性が急激に低下する可能性があるという問題があり、電極組立体内の電極内のリチウムイオンの移動速度が分離膜内のリチウムイオン移動速度と一致しない可能性があるという問題もある。また、通気度が120sec/100ml以上の場合、分離膜内のリチウムイオン移動速度が低下し、充放電サイクルの効率および性能が低下することがある。
したがって、電極組立体内の位置に関係なく、分離膜は、好ましくは40sec/100ml~120sec/100mlの範囲の透過度を有する。
本発明に係る電極組立体は、好ましくは、従来の電極組立体よりも高い通気性を有することにより、電極組立体の安全性を向上させることができる。具体的には、本発明に係る電極組立体の上面通気度および下面通気度は、それぞれ独立して80sec/100ml~120sec/100mlであってもよい。
本発明において、分離膜の通気度測定方法は特に限定されない。本明細書でさらに活用および議論される方法では、当業界で通常使用される方法で測定することができる。例えば、東洋精機が製造したガーレー型密度計(No.158)を用いた日本工業規格のJISガーレー(JIS Gurley)測定方法により通気度を測定した。すなわち、分離膜の通気度は常温(すなわち、20℃~25℃)で0.05MPaの圧力下で100ml(または100cc)の空気が1平方インチの分離膜を通過するのにかかる時間を測定することによって得ることができる。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の中間通気度は、70sec/100ml~85sec/100ml、好ましくは75sec/100ml~85sec/100mlの範囲であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の上面通気度は、80sec/100ml~120sec/100ml、好ましくは80sec/100ml~110sec/110ml、より好ましくは80sec/100ml~100sec/100mlの範囲であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の下面通気度は、80sec/100ml~120sec/100ml、好ましくは80sec/100ml~110sec/110ml、より好ましくは80sec/100ml~100sec/100mlの範囲であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、前記下面通気度は前記上面通気度以下であってもよい。また、前記中間通気度は、前記下面通気度以下であってもよい。
すなわち、上面通気度、下面通気度および中間通気度の大きさは、下記数学式1を満たすことができる。
[数学式1]
上面通気度≧下面通気度≧中間通気度
数学式1の通気度値は、加熱および加圧段階の完了後の電極組立体内の分離膜の通気度に関連する。
上面通気度≧下面通気度≧中間通気度
数学式1の通気度値は、加熱および加圧段階の完了後の電極組立体内の分離膜の通気度に関連する。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体内の任意の位置(すなわち、上面、中間および下面)における分離膜と電極との接着力は、5gf/20mm~75gf/20mmの範囲であってもよい。
本発明において分離膜の接着力を測定する方法は特に限定されない。例えば、前記電極組立体の下部、中間部および上部のサンプルは、前記積層物から分離されてもよい。このようなサンプルは、陽極および分離膜、または陰極および分離膜を含んでもよい。幅が55mmで長さが20mmであり得るサンプルは、それぞれ電極がスライドガラスの接着面上に位置された状態で、それぞれのスライドガラスに取り付ける。次に、ASTM-D6862に明示のテスト方法に従って100mm/minの速度で90°剥離テストを実施してサンプルをそれぞれテストした。すなわち、分離膜の縁を100mm/minの速度でスライドガラスに対して90°上方に引っ張り、試料の幅方向に沿って電極から分離膜を剥離する(すなわち、0mm~55mmの剥離)。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の中間接着力は、5gf/20mm~35gf/20mm、好ましくは5gf/20mm~15gf/20mmであってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の上面接着力は、5gf/20mm~75gf/20mm、好ましくは6gf/20mm~30gf/20mmであってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の下面接着力は、5gf/20mm~75gf/20mm、好ましくは9gf/20mm~30gf/20mmであってもよい。
本発明の一実施形態によれば、下面接着力および上面接着力は中間接着力より大きくてもよい。
本発明の一実施形態によれば、陽極と分離膜の接着力と、陰極と分離膜の接着力は同一または異なってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の中間接着力と電極組立体の上面接着力または下面接着力の偏差は、10gf/20mm~35gf/20mm、好ましくは10gf/20mm~20gf/20mmであってもよい。
本発明の一実施形態によれば、前記電極組立体の中間通気度と前記電極組立体の上面通気度または下面通気度のいずれか1つの偏差は、3sec/100ml~15sec/100mlであってもよい。
前記のような通気度および接着力条件を満たす場合、洗浄および工程の取り扱いが容易であるだけでなく、電解質による分離膜の湿潤も容易であり、均一な性能の電極組立体を製造することができる。また、電極組立体のリチウム(Li)析出および電極組立体の無充電などの副作用を防止することができる。
本発明の電極組立体の耐電圧は、1.56kV~1.8kVであってもよい。本発明の電極組立体は、第1次ヒートプレスおよび第2次ヒートプレスを含む電極組立体の製造方法により製造されるため、第1次ヒートプレスのみを行う場合に比べて優れた接着力および優れた耐電圧を同時に得ることができる。
本発明の例示的な実施形態によれば、最上部電極の厚さを100%と仮定するとき、すべての電極の厚さが最上部電極の厚さの70%~120%である電極組立体を提供することができる。
本発明の例示的な実施形態によれば、前記電極組立体の電極の最小厚さは8.2mm以上であってもよい。
本発明の例示的な実施形態によれば、前記電極組立体の電極の厚さ偏差は0.013mm~0.035mmであってもよい。
電極組立体を構成する電極の厚さが小さく、電極間の厚さのばらつきが小さい場合、電極組立体はより構造的に安定し、使用時に、より安定した傾向を有することができる。本発明の結果、電極組立体を含む電極の厚さが小さく、電極間の厚さのばらつきが小さい電極組立体を製造することが有利に可能である。
具体的な例示的な実施形態によって本発明を詳細に説明したが、これに限定されない。本発明の技術的思想内で、当該分野の通常の知識を有する者によって様々な実施が可能であると言える。
1)実施例1
陽極供給部、陰極供給部および分離膜供給部からそれぞれ陽極シート19枚、陰極シート20枚および長い分離膜をスタックテーブルに供給した。
陽極供給部、陰極供給部および分離膜供給部からそれぞれ陽極シート19枚、陰極シート20枚および長い分離膜をスタックテーブルに供給した。
より具体的には、陽極および陰極はそれぞれ陽極シートおよび陰極シートからカット(cutting)された形態で供給され、長い分離膜は分離膜シートの形態で供給された。その後、上述したように前記スタックテーブルを回転させながら陽極と陰極を積層しながら供給される分離膜をフォールディング(folding)させた。このとき、ホールディング機構を用いてスタックテーブルの積層物を押して安定化して電極39枚を含む積層物を製造した。
前記積層物を製造した後、前記積層物をグリッパーで把持し、70℃の温度条件および1.91MPaの圧力条件で前記積層物を加熱しながら15秒間加圧して第1次ヒートプレス段階を進行した。
前記第1次ヒートプレス段階の後、下記表1のようにスタックテーブルの温度が70℃温度条件になるように加熱し、プレスの加圧ブロックで前記積層物に2.71Mpaの圧力(圧力条件)を10秒(プレス時間)間加える、第2次ヒートプレス段階を進み、実施例1の電極組立体を作製した。
電極組立体を製造する過程において、本発明に関して上述した内容を適用することができる。
2)実施例2および3
下記表1に示す温度条件、圧力条件およびプレス時間下で実施例1の方法を行ったことを除いて、実施例1と同様の方法で実施例2および3の電極組立体を製造した。
下記表1に示す温度条件、圧力条件およびプレス時間下で実施例1の方法を行ったことを除いて、実施例1と同様の方法で実施例2および3の電極組立体を製造した。
3)比較例1~7
実施例1において第1次ヒートプレス段階の温度条件、圧力条件およびプレス時間を下記表2のように進行し、第2次ヒートプレス段階を進行しなかったことを除いて、実施例1と同様の方法で比較例1~7の電極組立体を製造した。
実施例1において第1次ヒートプレス段階の温度条件、圧力条件およびプレス時間を下記表2のように進行し、第2次ヒートプレス段階を進行しなかったことを除いて、実施例1と同様の方法で比較例1~7の電極組立体を製造した。
4)実験例1-厚さ測定
実施例1~3および比較例1の電極組立体を構成する電極の最大厚さ、最小厚さおよび平均厚さおよび電極の厚さの偏差をロードセル付き平板厚さ測定器を用いて測定した。
実施例1~3および比較例1の電極組立体を構成する電極の最大厚さ、最小厚さおよび平均厚さおよび電極の厚さの偏差をロードセル付き平板厚さ測定器を用いて測定した。
具体的には、平板厚さ測定器の上部プレート(plate)が下降して下部プレートと接触したときの厚さを0mmの基準と定めた。その後、厚さを測定しようとする電極組立体を平板厚さ測定器の内部に位置させ、プレートを下降して90kgfの力で3秒間加圧した。実施例1で90kgfの力を加えた面積は554.1cm2である。
その結果は表3のとおりであった。
前記表3の結果から、本発明に係る電極組立体は、電極の厚さが薄く、電極間の厚さのばらつきも適切なレベルを維持することが確認できた。
これは、本発明の電極組立体は、第1次および第2次ヒートプレス段階を含む製造方法によって製造されたためであると判断される。
5)実験例2-通気度評価
実施例1~3および比較例1の電極組立体の通気度を評価した。
実施例1~3および比較例1の電極組立体の通気度を評価した。
具体的には、実施例1~3および比較例1の電極組立体から分離膜を回収した後、分離膜を切断して5cm×5cm(幅X長さ)の大きさの分離膜サンプルを作製した。その後、前記分離膜サンプルをアセトンで洗浄した。
この後、日本産業標準のガーレー(JIS Gurley)測定方法に従い、Toyoseiki社Gurley type Densometer(No.158)を用いて前記分離膜が常温および0.05MPaの圧力条件で100ml(または100cc)の空気が1平方インチの分離膜を通過するのにかかる時間を測定することにより、実施例1~3および比較例1の通気度を測定した。
その結果は表4のとおりであった。
前記表4の結果から、本発明に係る電極組立体の上面通気度および下面通気度はそれぞれ独立して80sec/100ml以上であることが確認できた。また、本発明に係る電極組立体の上面通気度および下面通気度は120sec/100mlを超えないことを確認した。すなわち、本発明に係る電極組立体は、電極組立体として使用するのに適切なレベルの通気性を有することが確認できた。
また、各位置間の通気性偏差が20sec/100ml未満であることを確認し、実質的に均一であると判断した。
一方、比較例1の場合、実施例に比べて位置別の通気度偏差が小さかったが、上面通気度と下面通気度のそれぞれ独立して80sec/100ml未満と本発明に係る電極組立体より安全性が低いことが確認できた。これは、第1次ヒートプレス動作のみを行ったためであると判断される。
6)実験例3-接着力評価および耐電圧評価
実施例1~3および比較例1~7の電極組立体を分解した後、分離された層を分析して上面、下面および中間接着力を測定した。具体的には、積層物の最下段に位置する分離膜と陰極との接着力を測定した。また、積層物の最上段に位置する陰極と分離膜との接着力を測定した。最後に、積層物の積層方向に沿って中間位置に位置する陰極と分離膜との接着力を測定した。
実施例1~3および比較例1~7の電極組立体を分解した後、分離された層を分析して上面、下面および中間接着力を測定した。具体的には、積層物の最下段に位置する分離膜と陰極との接着力を測定した。また、積層物の最上段に位置する陰極と分離膜との接着力を測定した。最後に、積層物の積層方向に沿って中間位置に位置する陰極と分離膜との接着力を測定した。
分離された電極組立体の各々でサンプリングされた陰極と分離膜の幅は55mm、長さは20mmであった。前記サンプリングされたサンプルをスライドガラスの接着面に電極が位置するようにスライドガラスに接着させた。その後、接着力測定装置にサンプルが接着されたスライドガラスを据え置いた後、上述したようにASTM-D6862に規定された試験方法に従って100mm/minの速度で90°剥離試験を行って試験した。すなわち、分離膜の縁を100mm/minの速度でスライドガラスに対して90°上方に引っ張り、試料の幅方向に沿って電極から分離膜を剥離する(すなわち、0mm~55mmの剥離)。初期の有意味な変動を割引した後、分離膜が電極から剥離される間にサンプル幅当たりに加えられた力(g/mm)を測定した。スライドガラスが据え置かれた平面の垂直方向に分離膜を引っ張って分離膜が電極から剥離されるときの値を測定した。
その結果は下記表5のとおりであった。
また、前記実施例1~3および比較例1の電極組立体の耐電圧も測定した。
その結果は下記表6のとおりであった。
前記表5の結果を見ると、実施例と同様の条件で第1次ヒートプレスのみ進行した比較例1よりも実施例1~3の接着力が優れることが確認できた。
また、前記表6の結果を見ると、比較例よりも高温および高圧条件で第1次ヒートプレスを行った実施例1~3の耐電圧は、1.56kV以上、1.8kV以下の範囲を有していることが確認できた。
すなわち、本発明の電極組立体は、優れた接着力を有すると同時に、耐電圧も電極組立体として使用するのに適した特徴を有し、1.8kV以下の耐電圧を確認することができた。
これは、本発明の電極組立体は、第1次および第2次ヒートプレス段階を含む製造方法によって製造されたためと判断される。
5)実験例4
実施例1および比較例1の電極組立体を充填完了した後、分解してリチウム(Li)析出の有無を確認した。その結果は、以下の図5および6のとおりであった。
実施例1および比較例1の電極組立体を充填完了した後、分解してリチウム(Li)析出の有無を確認した。その結果は、以下の図5および6のとおりであった。
比較例1の電極組立体の場合、図5のように電極組立体を充填完了した後、分解時にリチウム(Li)が析出されることが確認できた。
一方、実施例1の電極組立体の場合、図6のように電極組立体を充填完了した後、分解時にリチウム(Li)析出されないことが確認できた。
これは、本発明の電極組立体は、第1次および第2次ヒートプレス段階を含む製造方法によって製造されたためと判断される。
前記実験例1~3を通じて、本発明に係る電極組立体は、優れた安定性および接着力を有しながらも適切な耐電圧を有しており、電極組立体内のリチウム(Li)析出、電極組立体の未充填などの副作用(Side-effect)を防止できることが確認できた。
10 ・・・電極組立体
11 ・・・第1電極
11a ・・・第1電極タブ
12 ・・・第2電極
12a ・・・第2電極タブ
14 ・・・分離膜
100 ・・・電極組立体の製造装置
110 ・・・スタックテーブル
120 ・・・分離膜供給部
121 ・・・分離膜加熱部
121a ・・・胴体
121b ・・・分離膜ヒーター
122 ・・・分離膜ロール
130 ・・・第1電極供給部
131 ・・・第1電極安着テーブル
133 ・・・第1電極ロール
134 ・・・第1カッター
135 ・・・第1コンベヤベルト
136 ・・・第1電極供給ヘッド
140 ・・・第2電極供給部
141 ・・・第2電極安着テーブル
143 ・・・第2電極ロール
144 ・・・第2カッター
145 ・・・第2コンベヤベルト
146 ・・・第2電極供給ヘッド
150 ・・・第1電極スタック部
151 ・・・第1サクションヘッド
151a ・・・真空インレット
151b ・・・底面
153 ・・・第1移動部
160 ・・・第2電極スタック部
161 ・・・第2サクションヘッド
163 ・・・第2移動部
170 ・・・ホールディング機構
171 ・・・第1ホルダー
172 ・・・第2ホルダー
180 ・・・プレス部
181、182 ・・・加圧ブロック
S ・・・積層物
11 ・・・第1電極
11a ・・・第1電極タブ
12 ・・・第2電極
12a ・・・第2電極タブ
14 ・・・分離膜
100 ・・・電極組立体の製造装置
110 ・・・スタックテーブル
120 ・・・分離膜供給部
121 ・・・分離膜加熱部
121a ・・・胴体
121b ・・・分離膜ヒーター
122 ・・・分離膜ロール
130 ・・・第1電極供給部
131 ・・・第1電極安着テーブル
133 ・・・第1電極ロール
134 ・・・第1カッター
135 ・・・第1コンベヤベルト
136 ・・・第1電極供給ヘッド
140 ・・・第2電極供給部
141 ・・・第2電極安着テーブル
143 ・・・第2電極ロール
144 ・・・第2カッター
145 ・・・第2コンベヤベルト
146 ・・・第2電極供給ヘッド
150 ・・・第1電極スタック部
151 ・・・第1サクションヘッド
151a ・・・真空インレット
151b ・・・底面
153 ・・・第1移動部
160 ・・・第2電極スタック部
161 ・・・第2サクションヘッド
163 ・・・第2移動部
170 ・・・ホールディング機構
171 ・・・第1ホルダー
172 ・・・第2ホルダー
180 ・・・プレス部
181、182 ・・・加圧ブロック
S ・・・積層物
本発明の一実施形態によれば、電極組立体内の任意の位置(すなわち、上面、中間および下面)における分離膜と電極との接着力は、5gf/20mm~75gf/20mm(0.049N/20mm~0.74N/20mm)の範囲であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の中間接着力は、5gf/20mm~35gf/20mm(0.049N/20mm~0.34N/20mm)、好ましくは5gf/20mm~15gf/20mm(0.029N/20mm~0.15N/20mm)であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の上面接着力は、5gf/20mm~75gf/20mm(0.049N/20mm~0.74N/20mm)、好ましくは6gf/20mm~30gf/20mm(0.059N/20mm~0.29N/20mm)であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の下面接着力は、5gf/20mm~75gf/20mm(0.049N/20mm~0.74N/20mm)、好ましくは9gf/20mm~30gf/20mm(0.088N/20mm~0.29N/20mm)であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、電極組立体の中間接着力と電極組立体の上面接着力または下面接着力の偏差は、10gf/20mm~35gf/20mm(0.088N/20mm~0.29N/20mm)、好ましくは10gf/20mm~20gf/20mm(0.098N/20mm~0.20N/20mm)であってもよい。
具体的には、平板厚さ測定器の上部プレート(plate)が下降して下部プレートと接触したときの厚さを0mmの基準と定めた。その後、厚さを測定しようとする電極組立体を平板厚さ測定器の内部に位置させ、プレートを下降して90kgf(883N)の力で3秒間加圧した。実施例1で90kgf(883N)の力を加えた面積は554.1cm2である。
Claims (11)
- 積層物内の各電極の間にそれぞれの分離膜部が位置する積層物の積層軸に沿って配置された複数の電極を含み、複数の電極は、積層軸に沿って積層物の上部に位置する上部電極を含み、複数の電極は、積層軸に沿って積層物の下部に位置する下部電極を含み、前記下部電極は、前記積層軸に沿った前記上部電極の厚さの80%~120%の厚さを有し、前記積層物内の各電極の厚さは8.3mm未満である、電極組立体。
- 前記分離膜部は、長い分離膜シートの部分であり、前記長い分離膜シートは、前記長い分離膜シートが積層軸に直交する直交寸法に沿って前後に横切る曲がりくねった経路に沿って積層物内のそれぞれの連続的な電極の間に延びるように各分離膜部の間でフォールディング(folding)される、請求項1に記載の電極組立体。
- 前記積層物内の積層軸に沿った電極の厚さは、それぞれ前記積層軸に沿った前記上部電極の厚さの70%~120%の厚さを有する、請求項1に記載の電極組立体。
- 前記電極組立体内の各電極の最小厚さは8.2mmである、請求項3に記載の電極組立体。
- 前記複数の電極は、積層軸に沿って上部電極と下部電極との間の複数の電極のうち中間電極を含み、前記分離膜部は、前記中間電極と接する中間分離膜部を含み、前記中間分離膜部は、積層軸に沿って100mm/minの速度で中間電極から中間分離膜部を剥離するために5gf/20mm~35gf/20mmの剥離力が必要な程度で前記中間電極に接着されている、請求項1に記載の電極組立体。
- 前記分離膜部は、前記上部電極に接する上部分離膜部を含み、前記上部分離膜部は、積層軸に沿って100mm/minの速度で上部電極から上部分離膜部を剥離するために5gf/20mm~75gf/20mmの剥離力が必要な程度で前記上部電極に接着されている、請求項1に記載の電極組立体。
- 前記分離膜部は、上部電極に接する上部分離膜部を含み、前記上部分離膜部は、0.05MPaの圧力および常温で各分離膜部の平方インチ当たり80sec/100ml~120sec/100mlの通気度値を有する、請求項1に記載の電極組立体。
- 前記分離膜部は、下部電極に接する下部分離膜部を含み、前記下部分離膜部は、積層軸に沿って100mm/minの速度で下部電極から下部分離膜部を剥離するために5gf/20mm~75gf/20mmの剥離力が必要な程度で前記下部電極に接着されている、請求項1に記載の電極組立体。
- 前記分離膜部は、下部電極に接する下部分離膜部を含み、前記下部分離膜部は、0.05MPaの圧力および常温で各分離膜部の平方インチ当たり80sec/100ml~120sec/100mlの通気度値を有する、請求項1に記載の電極組立体。
- 前記複数の電極は、積層軸に沿って上部電極と下部電極との間の複数の電極のうち中間電極を含み、前記分離膜部は、中間電極に接する中間分離膜部、上部電極に接する上部分離膜部、および下部電極に接する下部分離膜部を含み、前記中間分離膜部は、積層軸に沿って100mm/minの速度で中間電極から中間分離膜部を剥離するために20mmの幅当たり第1剥離力が必要な程度で前記中間電極に接着され、前記上部分離膜部および前記下部分離膜部のそれぞれの積層軸に沿って100mm/minの速度で上部電極および下部電極からそれぞれ上部分離膜部および下部分離膜部を剥離するために20mmの幅当たり第2剥離力が必要な程度でそれぞれ上部電極および下部電極に接着されており、前記第1剥離力および第2剥離力の偏差は3gf/20mm~15gf/20mmである、請求項1に記載の電極組立体。
- 前記複数の電極は、積層軸に沿って上部電極と下部電極との間の複数の電極のうち中間電極を含み、前記分離膜部は、中間電極に接する中間分離膜部、上部電極に接する上部分離膜部、および下部電極に接する下部分離膜部を含み、前記中間分離膜部は、0.05MPaの圧力および常温でそれぞれの分離膜部の平方インチ当たりの第2通気度値を有し、前記第2通気度値は、前記上部分離膜部および下部分離膜部の0.05MPaの圧力および常温でそれぞれの分離膜部の平方インチ当たりの通気度値の偏差が10sec/100ml~35sec/100mlの通気度値を有する、請求項1に記載の電極組立体。
Applications Claiming Priority (9)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
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