JP2024014247A - 混合液解析システム、測定装置、情報処理装置及び解析装置 - Google Patents

Abstract

【課題】液体に不溶性の固体物質の粒子が混合された混合液を解析する際に、解析環境を維持するための、ユーザによる解析アルゴリズムの追加及び更新作業にかかる負担を軽減すること。
【解決手段】混合液解析システムは、混合液のインピーダンスを測定する測定装置と、測定装置に接続され、混合液に関する材料情報が入力されるとともに、測定装置からのインピーダンスを外部に送信する情報処理装置と、材料情報とインピーダンスとに基づいて、混合液の解析を行う解析装置と、を備える。
【選択図】図１

Description

本発明は、液体に不溶性の固体物質の粒子が混合された混合液を解析する混合液解析システム、測定装置、情報処理装置及び解析装置に関する。

近年、電子部品に対して高機能化・高性能化の要求が高まっている。一例として、蓄電デバイスであるバッテリーにおいては、バッテリーの正極または負極電極を製造するために材料として用いられるスラリーの品質を厳密に管理することが要求されている。

非特許文献１には、周波数を段階的に変化させて交流電圧を印加する測定装置によって、バッテリー電極用材料のスラリーのような、液体に不溶性の個体物質の粒子が混合された混合液のインピーダンスを取得し、取得されたインピーダンスの周波数特性をコンピュータにより解析する方法が開示されている。

この解析方法では、等価回路により表される曲線が、測定により取得されたインピーダンスに基づいて作成された複素平面インピーダンス図に近似するように、等価回路の各種パラメータが設定される。

等価回路の各種パラメータは、混合液を構成する活物質、導電助剤、バインダ、溶剤及び分散剤などの各材料に応じて異なる。このため、等価回路における各種パラメータを、混合液の状態を表す指標とすることができる。

Zhilong Wang Tong Zhao, z Jiafeng Yao, Yusei Kishikawa, and Masahiro Takei,“Evaluation of the Electrochemical characterization of Lithium-Ion Battery (LIB) Slurry with 10-parameter Electrical Equivalent Circuit (EEC)”, Journal of The Electrochemical Society, 164(2) A8-A17 (2017)

非特許文献１の解析方法では、混合液の組成が変われば、等価回路のパラメータも変わる。このため、各材料の新たな組み合わせの混合液に対しては、新たな解析アルゴリズムを適用しなければならない。

混合液の研究開発においては、各材料の豊富なバリエーションや組み合わせがあるなかから、日々、新たな材料や配合が研究されており、これに伴って、混合液の解析アルゴリズムの更新サイクルも早まっている。

したがって、非特許文献１の解析方法では、ユーザは、新たな混合液を解析したい場合には、新たな解析アルゴリズムを各人のコンピュータに設定する必要があった。このため、ユーザにとっては、最新の解析環境を維持するための作業にかかる負担が大きかった。

本発明は、上記問題点に着目してなされたものであり、液体に不溶性の固体物質の粒子が混合された混合液を解析する際に、解析環境を維持するための、ユーザによる解析アルゴリズムの追加及び更新作業にかかる負担を軽減することを目的とする。

本発明の一態様としての混合液解析システムは、液体に不溶性の固体物質が混合された混合液を解析する混合液解析システムであって、前記混合液のインピーダンスを測定する測定装置と、前記測定装置に接続され、前記混合液に関する材料情報が入力されるとともに、前記測定装置からの前記インピーダンスを外部に送信する情報処理装置と、前記材料情報と前記インピーダンスとに基づいて、前記混合液の解析を行う解析装置と、を備える。

本発明の一態様としての混合液解析システムによれば、液体に不溶性の固体物質の粒子が混合された混合液を解析する際に、解析環境を維持するための、ユーザによる解析アルゴリズムの追加及び更新作業にかかる負担を軽減することができる。

図１は、本発明の実施形態における混合液解析システムを説明する概略図である。 図２は、測定装置の構成及び電極セルに収容されるスラリーを説明する図である。 図３は、電極セルの一例を説明する外観斜視図である。 図４は、電極セルをＺ方向からみた平面図である。 図５は、接続装置に電極セルがセットされた状態を説明する斜視図である。 図６は、解析装置を説明するブロック図である。 図７は、解析装置に備えられた記憶部に記憶されたテーブルを説明する図である。 図８は、アルゴリズム実行モジュールの機能構成を説明するブロック図である。 図９は、生成モジュール及び等価回路解析モジュールにおいて作成される複素平面インピーダンス図を説明する図である。 図１０は、等価回路解析に用いられる等価回路を示す図である。 図１１は、解析結果判定部によって、解析できると判定されるナイキストプロットの一例を説明する図である。 図１２は、解析結果判定部によって解析できないと判定されるナイキストプロットの一例を説明する図である。 図１３は、解析結果判定部によって解析できないと判定されるナイキストプロットの一例を説明する図である。 図１４は、解析結果判定部によって解析できないと判定されるナイキストプロットの一例を説明する図である。 図１５は、解析結果判定部によって解析できない判定されるナイキストプロットの一例を説明する図である。 図１６は、混合液解析システムにおいて実行される処理を説明するためのフローチャートである。

［混合液解析システム］
＜システム全体＞
以下、本発明の実施形態における混合液解析システム１について、図面を参照して詳細に説明する。

図１は、本発明の実施形態における混合液解析システム１を説明する概略図である。

混合液解析システム１は、液体に不溶性の固体物質が混合された混合液（以下、スラリーと表す）に、周波数を段階的に変化させた交流電圧を印加し、交流電圧が印加された際にスラリーに流れる応答電流からインピーダンスを測定し、測定されたスラリーのインピーダンスから、スラリーの解析結果の一例として、スラリーの分散状態を表す指標を算出するというシステムである。

また、混合液解析システム１は、当該システムの利用登録をしたユーザに、スラリー解析サービスを提供するというシステムである。

図１に示すように、混合液解析システム１は、測定装置１０と、測定装置１０と接続された情報処理装置２０と、解析装置３０と、を備える。情報処理装置２０及び解析装置３０は、互いにネットワークＮＷを介して接続される。ネットワークＮＷは、例えば、ＷＡＮ（Wide Area Network）、ＬＡＮ（Local Area Network）、携帯電話網、及び近距離無線通信ネットワークなどによって構成される。

測定装置１０には、接続装置４０を介して、スラリーが収容されるスラリー測定用の電極セル４１が接続されている。すなわち、電極セル４１は、接続装置４０にセットされて、接続装置４０を介して測定装置１０と接続される。

図２は、測定装置１０の構成及び電極セル４１に収容されるスラリーを説明する図である。

混合液解析システム１では、測定対象であるスラリーＸｃを収容するための電極セル４１が用いられる。測定対象であるスラリーＸｃは、電極セル４１に収容される。電極セル４１は、測定に供されるスラリーＸｃのサンプル毎に用意される。

本実施形態において、スラリーＸｃの一例としては、蓄電デバイスであるバッテリーの正極または負極電極を製造するために材料として用いられるスラリーであって、導電率が高い分散質Ｘｂとしてのカーボンブラックなどの導電性粒子を、導電率が低い液体Ｘａとしての溶媒（バインダ樹脂及び活物質を含む有機溶媒）に分散させた混合液である。

図２に示すように、電極セル４１は、スラリーＸｃが収容されるスラリー収容部４２と、スラリー収容部４２の内側に設けられ、スラリー収容部４２に収容されたスラリーＸｃに交流信号を印加する一対の電極４３，４４を有する。電極セル４１は、接続装置４０を介して測定装置１０と接続されている。

電極セル４１は、接続装置４０により、測定装置１０からの交流信号をスラリーＸｃに印加するとともに、スラリーＸｃに流れる応答信号に基づいてスラリーＸｃのインピーダンスに関する情報を取得することができる。

電極４３，４４は、スラリー収容部４２に収容されたスラリーＸｃに交流信号としての交流電圧を印加するためのものである。電極４３，４４は、互いに対向するようにしてスラリー収容部４２の内周壁に設けられる。

＜電極セル＞
図３は、電極セル４１の一例を説明する外観斜視図であり、図４は、電極セル４１をＺ方向からみた平面図である。

図３に示すように、電極セル４１は、スラリーのインピーダンスを測定するために用いられる測定用セルであって、スラリーが収容されるスラリー収容部４２と、スラリー収容部４２に設けられる電極部１０１，１０２とを有する。

スラリー収容部４２は、有底筒状に形成されており、底部に向けて先細りになる形状に形成されている。スラリー収容部４２は、開口部に、キャップ１００を備える。スラリー収容部４２は、スラリーが収容された後、キャップ１００により封止される。

電極部１０１，１０２は、導電性を有する棒状部材により構成されている。本実施形態においては、図３及び図４に示すように、電極部１０１，１０２は、スラリー収容部４２の側壁部分に、互いに対向してＸ方向に沿って、スラリー収容部４２の側壁部分を貫通して設けられている。

スラリー収容部４２は、側壁部分に、スラリー収容部４２の側壁部分から外側に突出し、棒状部材の外径と略同一の内径を有する筒状の取付部１０３，１０４を有する。取付部１０３，１０４は、側壁部分を貫通する棒状部材を支持している。

電極部１０１は、スラリー収容部４２の内側に位置する端部にＹＺ平面に沿って延びる内側電極１０５を有する。内側電極１０５は、電極部１０１の端部と電気的に接続されている。電極部１０２は、スラリー収容部４２の内側に位置する端部にスラリー収容部４２の内側に位置する端部にＸＺ平面に沿って延びる内側電極１０６を有する。内側電極１０６は、電極部１０２の端部と電気的に接続されている。

本実施形態において、内側電極１０５，１０６は、図２における電極４３，４４に対応する。

内側電極１０５，１０６は、それぞれＹＺ平面に沿って延びており、内側電極１０５，１０６は、互いにＸ方向において所定の間隔を開けて対向して配置された平行平板として機能する。

電極部１０１，１０２において、スラリー収容部４２の外側に位置する部分は、外側電極１０７，１０８を構成する。外側電極１０７，１０８は、取付部１０３，１０４から露出しており、接続装置４０側の端子が露出部分におけるいずれの位置に接触しても導通可能に構成されている。外側電極１０７，１０８は、接続装置４０と接続される端子部を構成する。

電極部１０１，１０２は、内側にも金属部材が詰まっていることが好ましいが、内側が空洞となっていてもよい。

内側電極１０５，１０６（電極４３，４４）は、例えば、白金又は銅などの不活性金属により形成される。一対の電極４３，４４の間には、スラリーＸｃに印加された交流電圧に応じた応答信号としての応答電流が流れる。なお、スラリーＸｃに印加される交流信号は、交流電圧に限らず、交流電流であってもよい。

＜接続装置＞
図５は、接続装置４０に電極セル４１がセットされた状態を説明する斜視図である。

本実施形態において、接続装置４０は、スラリーのインピーダンスを測定するために上述した電極セル４１とともに使用される。接続装置４０は、筐体部２００と、電極セル４１を収容する収容凹部２０１と、端子部２０２，２０３，２０４，２０５と、一対の接触部２０６，２０７とを備える。

収容凹部２０１は、筐体部２００において、上方に開口されて形成されており、電極セル４１がセットされる。端子部２０２，２０３，２０４，２０５は、スラリーのインピーダンスを測定するための測定装置１０と接続される。また、接触部２０６，２０７は、電極セル４１が収容凹部２０１にセットされた際に、一対の電極部１０１，１０２（外側電極１０７，１０８）のそれぞれと接触されるように構成されている。

電極セル４１収容凹部２０１に収容した際、電極セル４１におけるスラリー収容部４２が収容凹部２０１の内面と当接し、電極セル４１の下側への移動が規制される。このように、電極セル４１は、収容凹部２０１に、所定の収容深さまで収容されるようになっている。

端子部２０２，２０３，２０４，２０５と接触部２０６，２０７とは、図示されていないが、接続装置４０の内部において、互いに電気的に接続されている。電極部１０１，１０２、端子部２０２，２０３，２０４，２０５及び接触部２０６，２０７との間の接続は、収容凹部２０１に電極セル４１が所定の収容深さまで差し込まれた際に達成されるように構成されている。

＜測定装置＞
本実施形態において、測定装置１０は、スラリーＸｃに周波数を段階的に変化させる交流電圧を印加し、交流電圧が印加された際にスラリーに流れる応答電流からインピーダンスを測定する装置である。

図２に示すように、測定装置１０は、測定手段としての測定部１１と、送信手段としての通信部１２と、操作部１３と、表示部１４と、記憶部１５と、処理部１６とを有する。

測定部１１は、電極セル４１の電極４３，４４を介してスラリーＸｃに印加する交流信号を生成する。或いは、スラリーＸｃに交流信号を印加した際に、スラリーＸｃに流れる応答信号に基づくスラリーＸｃのインピーダンスを測定する。

通信部１２は、通信部１２と情報処理装置２０との間で信号の送受を行う。通信部１２は、測定部１１において測定されたインピーダンスに関する情報を情報処理装置２０に送信する。インピーダンスに関する情報とは、スラリーＸｃに印加した電圧の掃引周波数と、測定されたスラリーＸｃの各周波数のインピーダンスＺ値、初期位相角θ、直流インピーダンスＲｚなどである。

通信部１２は、スラリーＸｃの解析を実行するための信号などを情報処理装置２０から受け取る。

操作部１３は、スラリーＸｃの測定条件の設定操作などを指示する各種の操作スイッチを備える。操作部１３は、これらの操作に応じた操作信号を処理部１６に出力する。操作部１３は、機械的に構成される操作スイッチの代わりに、表示部１４に備えられるタッチパネルであってもよい。

表示部１４は、処理部１６の指示に従って、インピーダンスの測定に関連する各種設定の内容、測定結果などを表示する。本実施形態においては、表示部１４は、液晶パネルなどによって構成される。

記憶部１５は、各部を制御する制御プログラムを記憶するＲＯＭ（Read Only Memory）、及び後述するＣＰＵ（Central Processing Unit）のワークエリアとしてのＲＡＭ（Random Access Memory）を含む。記憶部１５としては、ＳＳＤ（Solid State Drive）などを用いることができる。

また、記憶部１５には、電極セル４１を用いて測定され、取得されたスラリーＸｃのインピーダンスに関する情報が記憶される。記憶部１５は、処理部１６の動作プログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記憶媒体である。記憶部１５は、測定装置１０に対して、着脱可能に構成されていてもよい。

処理部１６は、ＣＰＵを有する。処理部１６は、電極４３，４４に印加する交流電圧の周波数を変化させる処理、電極セル４１から取得したインピーダンスに関する情報を情報処理装置２０に送信する処理などを行う。

本実施形態において、処理部１６は、ＣＰＵにより構成される。処理部１６は、複数のマイクロコンピュータによって構成することも可能である。

一対の電極４３，４４に印加される交流電圧は、図示しないが、測定装置１０に内蔵される定電圧電源（ＣＶ）又は定電流電源（ＣＣ）から供給される。そして、処理部１６は、交流電圧の周波数が段階的に変化させるたびに、一対の電極４３，４４の間の応答電流からインピーダンスを測定し、測定されたインピーダンスの値を測定信号として記憶部１５に記憶する。

＜情報処理装置＞
続いて、情報処理装置２０の構成について説明する。情報処理装置２０は、ＣＰＵ、ＲＯＭ、ＲＡＭ、大容量記憶デバイス、入出力インタフェース、及び、これらを相互に接続するバスなどによって構成されるコンピュータである。

情報処理装置２０は、ユーザからスラリーＸｃに関する材料情報の入力を受け付けるとともに、測定装置１０から受け取ったインピーダンスに関する情報を外部装置としての解析装置３０に送信する。

＜解析装置＞
図６は、解析装置３０を説明する図である。

解析装置３０は、ネットワークＮＷを介して情報処理装置２０と接続されている。本実施形態においては、解析装置３０は、混合液解析システム１を提供する提供者（管理者）によって管理されたサーバである。

解析装置３０は、スラリーＸｃに関する材料情報と、測定装置１０において測定され、情報処理装置２０から送信されたスラリーＸｃのインピーダンスに関する情報とに基づいて、解析アルゴリズムを用いてスラリーＸｃの解析を行う装置である。

スラリーＸｃに関する材料情報とは、一例として、活物質、導電助剤、バインダ、溶剤及び分散剤である。

図６に示すように、解析装置３０は、受信手段としてのネットワークインタフェース３１（以下、ＮＷインタフェース３１と記す）と、ディスプレイ３２と、入力部３３と、記憶部３４と、処理部３５とを備え、これらを相互に接続するバス３６などによって構成されるコンピュータである。

ＮＷインタフェース３１は、ネットワークＮＷを介して、情報処理装置２０との間で、測定装置１０において測定されたスラリーＸｃのインピーダンスに関する情報や解析結果の送受を行う。

ディスプレイ３２は、例えば、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）である。管理者による解析アルゴリズムの更新作業に関する情報が表示される。

入力部３３は、キーボード、タッチパネル及びマウスなどから構成されており、ディスプレイ３２に表示した情報に対する管理者による操作入力を受け付ける。

記憶部３４は、各種制御プログラムを記憶するＲＯＭや後述するＣＰＵのワークエリアとしてのＲＡＭを含む。記憶部３４としては、ＳＳＤなどを用いることができる。

記憶部３４は、物理的に区画された物理領域又は仮想的に区画された仮想領域として、ユーザ情報テーブル３４１と、アルゴリズム記憶部としてのアルゴリズムテーブル３４２とを有する。

ユーザ情報テーブル３４１には、混合液解析システム１によるスラリー解析サービスに登録されたユーザに関する情報と、登録の際にユーザに割り当てたユーザＩＤとが、紐付けられて記憶されている。

図７は、アルゴリズムテーブル３４２を説明するための図である。アルゴリズムテーブル３４２には、スラリーＸｃに関する材料情報と、スラリーＸｃを解析する解析アルゴリズムと、が紐付けられて記憶されている。

図７に示すように、スラリーＸｃに関する材料情報の一例として、活物質Ａ１、導電助剤Ｂ１、バインダG１、溶剤Ｄ１及び分散剤Ｅ１を含むスラリーに対しては、解析アルゴリズムＡＬ－１が適用される。

アルゴリズムテーブル３４２に用意されている解析アルゴリズムは、スラリーの材料情報とスラリーの分散状態に関する指標とが共に既知であるスラリーに対してインピーダンス測定を行って作成した複素平面インピーダンス図に近似した等価回路曲線と、当該等価回路曲線が得られるときの等価回路に関するパラメータと、を含む。

分散状態に関する指標が未知であるスラリーに対しては、例えば、図７に示したアルゴリズムテーブル３４２に基づいて、スラリーの材料情報と、材料情報に紐付けられた解析アルゴリズムを用いて、未知のスラリーから測定されたインピーダンスを等価回路解析することにより、等価回路に関するパラメータ、すなわち、未知のスラリーの分散状態に関する指標を得ることができる。

本実施形態において、アルゴリズムテーブル３４２は、スラリーの材料情報とスラリーの分散状態に関する指標とが共に既知であるスラリーのインピーダンス測定を行うことによって得られた結果から、予め作成されたものである。

アルゴリズムテーブル３４２における、スラリーを構成する活物質、導電助剤、バインダ、溶剤、分散剤の組み合わせに対して好適に使用可能な解析アルゴリズムは、解析装置３０の管理者によって、適宜、追加又は更新することができる。

記憶部３４には、上述のもののほか、処理部３５がＮＷインタフェース３１、ディスプレイ３２などを制御するための各種制御プログラムが記憶されている。

次に、処理部３５の構成について説明する。

処理部３５は、ＣＰＵを有する。処理部３５は、記憶部３４に保存された各種制御プログラムに従って、ＮＷインタフェース３１、ディスプレイ３２の各部を制御する。

図６に示すように、処理部３５は、解析アルゴリズムに基づいてスラリーＸｃの解析を行う解析手段として、複数の解析部５０_（１），５０_（２），・・・，５０_（ｎ）を備える。

解析部５０_（１），５０_（２），・・・，５０_（ｎ）の各々は、アルゴリズム選択手段としてのアルゴリズム選択モジュール５１１と、アルゴリズム実行手段としてのアルゴリズム実行モジュール５１２と、を有する。

アルゴリズム選択モジュール５１１は、材料情報に対応する解析アルゴリズムをアルゴリズムテーブル３４２に記憶されたテーブルから選択する。

アルゴリズム実行モジュール５１２は、情報処理装置２０において入力されたスラリーＸｃの材料情報及び情報処理装置２０から受信したインピーダンスに関する情報を用いて、アルゴリズム選択モジュール５１１において選択された解析アルゴリズムを適用して、スラリーＸｃの解析を実行する。

本実施形態では、処理部３５は、複数の解析部５０_（１），５０_（２），・・・，５０_（ｎ）を備えるため、解析部５０_（１），５０_（２），・・・，５０_（ｎ）のそれぞれにおいて、複数のスラリーＸｃの解析処理を並列して実行することができる。

図８は、アルゴリズム実行モジュール５１２の機能構成を説明するブロック図である。

図８に示すように、アルゴリズム実行モジュール５１２は、インピーダンス取得モジュール６１と、複素平面インピーダンスデータ生成モジュール６２と、等価回路解析モジュール６３と、分散度算出モジュール６４とを備える。以下では、複素平面インピーダンスデータ生成モジュール６２のことを、単に生成モジュール６２と称する。

インピーダンス取得モジュール６１は、情報処理装置２０から取得されたインピーダンスに関する情報をＮＷインタフェース３１から取得する。

また、インピーダンス取得モジュール６１は、情報処理装置２０から送られた応答電流に基づくインピーダンスから、インピーダンスの虚数成分を生成する虚数成分生成部７１と、インピーダンスの実数成分を生成する実数成分生成部７２とを有する。

虚数成分生成部７１は、取得されたインピーダンスの虚数成分を生成し、後述する生成モジュール６２に出力する。実数成分生成部７２は、取得されたインピーダンスの実数成分を生成し、生成モジュール６２に出力する。

生成モジュール６２は、インピーダンス取得モジュール６１から取得したインピーダンスの虚数部分と実数部分とから、複素平面インピーダンスを示すデータを作成する。

本実施形態においては、生成モジュール６２は、複素平面インピーダンスを示すデータとして、測定されたインピーダンスの虚数部分を縦軸とし、実数部分を横軸とする複素平面インピーダンス図を作成する。なお、複素平面インピーダンス図は、ナイキストプロットと記す場合がある。

生成モジュール６２は、作成したナイキストプロットを等価回路解析モジュール６３に出力する。

等価回路解析モジュール６３は、抵抗器及びコンデンサなどの要素を組み合わせてなる等価回路を用いた等価回路解析を実行する。

本実施形態においては、等価回路の要素として、抵抗器要素Ｒとコンデンサ要素Ｃとの並列回路（ＲＣ）を一要素として、この要素を組み合わせて得られる等価回路を設定する。

等価回路解析モジュール６３は、ＲＣ並列回路を適用した初期の等価回路のパラメータに基づいて、初期の等価回路のインピーダンスの実部及び虚部の周波数特性を示すインピーダンス特性データを生成する。等価回路解析モジュール６３は、生成した初期のインピーダンス特性データがＸｃの測定データに近づくよう、等価回路のパラメータを順次変更する。

等価回路解析モジュール６３は、実測データと一致するインピーダンス特性データが得られる等価回路のパラメータを解析結果として出力する。このように、等価回路解析モジュール６３は、ＲＣ並列回路を適用した等価回路を用いて等価回路解析を実行する。

本実施形態においては、等価回路解析モジュール６３は、インピーダンス特性データとして、設定された等価回路によるナイキストプロットを作成する。

図９は、生成モジュール６２及び等価回路解析モジュール６３において作成されるナイキストプロットを説明する図である。また、図１０は、等価回路解析に用いられた等価回路を示す図である。

図９に示す実線は、インピーダンスの測定データに基づいて、生成モジュール６２によって作成されたナイキストプロットＡである。また、破線は、等価回路解析モジュール６３によって作成されたナイキストプロットＢである。

図１０に示すように、等価回路は、抵抗器要素Ｒ１とコンデンサ要素Ｃ１とからなる並列回路ＲＣ１と、抵抗器要素Ｒ２とコンデンサ要素Ｃ２とからなる並列回路ＲＣ２と、抵抗器要素Ｒ３とコンデンサ要素Ｃ３とからなる並列回路ＲＣ３とを直列接続して得られる等価回路である。

図９に示すナイキストプロットＢは、等価回路を用いて等価回路解析を実行して得られたものである。

等価回路解析モジュール６３は、ナイキストプロットＢが生成モジュール６２から取得したナイキストプロットＡと重なるように、等価回路の各並列回路における抵抗器要素Ｒ及びコンデンサ要素Ｃに関連するパラメータの変更を繰り返す。

分散度算出モジュール６４は、等価回路解析モジュール６３によって生成されたナイキストプロットを取得し、解析する。

本実施形態においては、分散度算出モジュール６４は、等価回路解析によって算出された抵抗器Ｒのレジスタンスに基づいて、分散質Ｘｂの粒子の抵抗値を算出する。

以上の機能構成を備えるアルゴリズム実行モジュール５１２は、測定装置１０によって測定されて情報処理装置２０を介して受け取ったインピーダンスから、ナイキストプロットＡを作成する。これとともに、アルゴリズム実行モジュール５１２は、等価回路解析モジュール６３によって、抵抗器要素Ｒとコンデンサ要素Ｃとからなる並列回路ＲＣを一要素とする等価回路を用いてナイキストプロットＢを作成する。

また、アルゴリズム実行モジュール５１２は、ナイキストプロットＢがナイキストプロットＡに重なるように、等価回路の回路素子のパラメータを設定する。これにより分散度算出モジュール６４は、スラリーＸｃの分散度を算出することができる。

処理部３５は、さらに、解析結果判定部５２と、アルゴリズム更新部５３とを備える。

解析結果判定部５２は、解析部５０_（１），５０_（２），・・・，５０_（ｎ）による解析結果が特定の条件を満たすか否かを判定する判定部として機能する。解析結果判定部５２は、アルゴリズム実行モジュール５１２によって実行された解析の結果が特定の条件を満たすか否かを判定する。解析結果判定部５２は、作成されたナイキストプロットに基づいて、解析結果の良否を判定する。判定処理の一例は、以下の通りである。

図１１、図１２、図１３、図１４及び図１５は、等価回路解析モジュール６３によって生成されたナイキストプロットの一例を説明する図である。

図１１に示すナイキストプロットでは、低周波数側が直線的に表される。これは、電極セルの電極ピンとスラリーとの界面が電気二重層容量のみとなっていることを示している。このように、円弧状にて表される複数の緩和過程が表れており、且つ、低周波数側が直線的に発散している形状のナイキストプロットは、解析結果判定部５２によって、等価回路解析を行うことができる、と判定される。

図１２から図１５に示すナイキストプロットは、解析結果判定部５２によって、等価回路解析を行うことができない、と判定されるものの類型である。

図１２に示すナイキストプロットでは、低周波数側が直線状に発散していない。これは、電極セルの電極ピンとスラリーとの界面が電気二重層容量のみではないことを示している。また、図１３に示すナイキストプロットでは、単一の緩和過程を示している。

図１４に示すナイキストプロットでは、曲線に円弧状部分が観測されていない。これは、各緩和過程の周波数特性が近いことを示している。また、図１５に示されるナイキストプロットでは、２ｋＨｚ以上の特性が低周波数側の直線を構成する一部分と重複している。これは、緩和過程が含まれないことを示している。

上述した図１２から図１５の類型のように、円弧状にて表される複数の緩和過程が表れていない、且つ、低周波数側が直線的に発散していない形状のナイキストプロットが得られた場合には、解析結果判定部５２によって、等価回路解析を行うことができない、と判定される。

この場合には、解析結果判定部５２は、情報処理装置２０にエラー信号を送信するとともに、解析アルゴリズムの更新を促す信号を生成する。

アルゴリズム更新部５３は、解析結果判定部５２によって解析結果が特定の条件を満たさないと判定された場合に、解析アルゴリズムそのものを更新することを促す信号を生成したり、新たなスラリーの解析に対応可能な新規アルゴリズムを生成することを促す信号を生成したりする。

アルゴリズム更新部５３によって、信号が生成された場合には、管理者は、スラリーの材料情報とスラリーの分散状態に関する指標とが共に既知であるスラリーを使用して、このスラリーのインピーダンス測定を行って作成した複素平面インピーダンス図に近似した等価回路曲線を作成し、新たな解析アルゴリズムを生成する。或いは、解析アルゴリズムの更新を行う。

また、処理部３５は、情報処理装置２０が混合液解析システム１に予め登録された情報処理装置であることを照合できた場合、情報処理装置２０にスラリーＸｃに関する材料情報の入力を許可する認証部５４を備える。

本実施形態において、解析部５０_（１），５０_（２），・・・，５０_（ｎ）、解析結果判定部５２、アルゴリズム更新部５３、認証部５４は、ＣＰＵによって実現される機能構成である。これらの各部は、それぞれ、個別の物理的構成として用意されていてもよい。

以上の構成を有することにより、解析装置３０は、情報処理装置２０との間で通信を行って、情報処理装置２０からスラリーＸｃのインピーダンスを取得し、選択された解析アルゴリズムを用いて、スラリーＸｃの解析を行うことができる。

また、アルゴリズム実行モジュール５１２によって作成されたナイキストプロットが、解析結果判定部５２によって、等価回路解析を行うことができないと判定された場合には、管理者は、スラリーの材料情報とスラリーの分散状態に関する指標とが共に既知であるスラリーを使用して、このスラリーのインピーダンス測定を行って作成した複素平面インピーダンス図に近似した等価回路曲線を作成し、新たな解析アルゴリズムを生成する。或いは、解析アルゴリズムの更新を行う。すなわち、アルゴリズムテーブル３４２の更新を行うことができる。

［混合液（スラリー）の解析処理］
次に、上述した構成を備えた混合液解析システム１による、混合液（スラリーＸｃ）の解析処理について説明する。

図１６は、混合液解析システム１による解析処理を説明するフローチャートである。

スラリーの測定のための準備として、測定対象のスラリーＸｃが作製され、電極セル４１に収容される。

ステップＳ１において、情報処理装置２０は、測定装置１０における測定処理を開始する測定開始指示を測定装置１０に送信する。測定装置１０は、測定開始指示を受信し、ステップＳ２において、スラリーＸｃのインピーダンスの測定を実行する。

ステップＳ３において、測定装置１０は、インピーダンスに関連する情報を情報処理装置２０に送信する。インピーダンスに関する情報とは、スラリーＸｃに印加した電圧の掃引周波数と、測定したスラリーＸｃのインピーダンス情報（Ｚ位相、θ、直流インピーダンスＲｚ）である。

ステップＳ４において、情報処理装置２０は、受信したインピーダンス情報をメモリに保存する。

ステップＳ５において、情報処理装置２０のユーザは、ネットワークＮＷ経由で解析装置３０を利用可能とするために、予め登録してあるユーザＩＤを入力する。本実施形態では、一例として、解析装置３０を管理する管理者が提供するスラリー解析のためのウェブサイトに、ユーザＩＤを使用してログインすることにより、スラリー解析サービスが利用可能となる。

解析装置３０がウェブサイトを介してユーザＩＤを受信すると、ステップＳ６において、認証部５４は、記憶部３４におけるユーザ情報テーブル３４１に記憶されたユーザＩＤと、情報処理装置２０から送信されたユーザＩＤとを照合する。

ステップＳ６において、ユーザＩＤが照合できなかった場合（ステップＳ６：Ｎｏ）には、ステップＳ７において、ウェブサイトにおいて、アクセスできない旨が表示される。或いは、ユーザＩＤによるログインのリトライを促す信号を生成し、情報処理装置２０に送信する。

ステップＳ６において、ユーザＩＤが照合できた場合（ステップＳ６：Ｙｅｓ）には、ステップＳ８において、解析装置３０は、スラリー解析サービスへのアクセス許可を送信する。

情報処理装置２０は、ウェブサイトにおいて、スラリー解析サービスへのアクセス許可を受信すると、ステップＳ９において、情報処理装置２０は、測定装置１０において測定されたスラリーＸｃのインピーダンスに関する情報を、測定サンプル毎に、解析装置３０に送信する。

本実施形態においては、解析装置３０に送るインピーダンスに関する情報を、情報処理装置２０によってアクセスしているスラリー解析サービスのウェブサイトにアップデートする。

続いて、ステップＳ１０において、情報処理装置２０は、ウェブサイトにおいて、測定対象のスラリーＸｃに関する材料情報を入力可能になる。測定サンプルが複数ある場合には、測定サンプル毎にスラリーＸｃに関する材料情報が入力される。

本実施形態においては、一例として、情報処理装置２０によって閲覧可能なネットワークＮＷ上のウェブサイトに予め選択肢として用意された幾つかの材料情報のなかから、該当するスラリーの材料情報を、プルダウン形式にて選択する方法を適用することができる。

情報処理装置２０による、専用のウェブサイトからの材料情報の選択操作の結果は、解析装置３０に送られる。

ステップＳ１１において、解析装置３０の解析部５０_（１），５０_（２），・・・，５０_（ｎ）では、アルゴリズム選択モジュール５１１が材料情報に対応する解析アルゴリズムをアルゴリズムテーブル３４２（図７）に記憶されたテーブルから選択する。

ステップＳ１２において、アルゴリズム実行モジュール５１２は、情報処理装置２０において入力されたスラリーＸｃの材料情報及び情報処理装置２０から受信したインピーダンスに関する情報を用いて、アルゴリズム選択モジュール５１１において選択された解析アルゴリズムを適用して、スラリーＸｃの解析を実行する。

解析が終了すると、ステップＳ１３において、解析結果判定部５２は、等価回路曲線が特定の条件を満たす否かを、図１２から図１５に示した判定方法により判別する。

特定の条件を満たす場合（ステップＳ１３：Ｙｅｓ）には、ステップＳ１４において、解析装置３０は、等価回路解析に基づいて算出されたスラリーの分散度を情報処理装置２０に送信する。

一方、特定の条件を満たさない場合（ステップＳ１３：Ｎｏ）には、ステップＳ１５において、エラー通知を生成し、情報処理装置２０に送信するとともに、解析アルゴリズムの更新を促す信号を生成する。

情報処理装置２０は、解析装置３０から解析結果を受信し、ステップＳ１６において、情報処理装置２０は、解析結果を表示する。

混合液解析システム１によれば、以上の工程により、解析装置３０は、測定装置１０において測定されたスラリーＸｃのインピーダンスを情報処理装置２０から取得し、情報処理装置２０によって入力された材料情報に基づいて選択された解析アルゴリズムを用いて、スラリーＸｃの分散度を算出することができる。

［作用・効果］
続いて、本実施形態における混合液解析システム１による作用効果について説明する。

非特許文献１におけるスラリーの解析方法では、スラリーの組成が変われば、等価回路解析における等価回路のパラメータも変わる。このため、活物質、導電助剤、バインダ、溶剤及び分散剤などの各材料において新たな組み合わせが創出される都度、解析アルゴリズムの変更や更新を行う必要があった。

これに対して、本発明の実施形態として示す混合液解析システム１は、スラリーＸｃのインピーダンスを測定する測定装置１０と、測定装置１０に接続され、スラリーＸｃに関する材料情報が入力されるとともに、測定装置１０からのインピーダンスに関する情報を外部装置に送信する情報処理装置２０と、スラリーＸｃの材料情報とインピーダンスとに基づいてスラリーＸｃの解析を行う解析装置３０と、を備える。

混合液解析システム１では、測定装置１０において測定されたスラリーＸｃのインピーダンスは、情報処理装置２０を介し、ネットワークＮＷを経由して管理者のサーバである解析装置３０に送信され、解析装置３０において解析される。

本実施形態における混合液解析システム１においては、解析アルゴリズムは、ネットワークＮＷによって接続された解析装置３０に記憶されているため、解析アルゴリズムの変更や更新の必要性が生じても、ユーザが各人各々のコンピュータにおいて解析アルゴリズムの変更や更新を行う必要がない。管理者が、解析アルゴリズムの変更や更新を、解析装置３０において一元的に行うことができる。

したがって、本実施形態における混合液解析システム１によれば、スラリーを解析する際に、ユーザによる、解析環境を維持するための、解析アルゴリズムの追加や更新作業にかかる負担を軽減することができる。

また、本実施形態における混合液解析システム１では、スラリーＸｃを解析する処理は、解析装置３０によって実行されるため、測定装置１０には、スラリー測定に特化した機能のみを実装すればよい。これにより、測定装置１０のコスト上昇を抑えることができる。

本実施形態における混合液解析システム１では、スラリーＸｃの測定には、測定するサンプル毎に、電極４３，４４が設けられた電極セル４１が用いられる。

このため、測定するサンプルを切り換える際に、測定容器からスラリーを出して、容器を洗浄して、別のスラリーを充填するという従来の作業が不要であり、ユーザにとって、スラリー測定における操作性が向上する。

本実施形態においては、内側電極１０５，１０６は、互いにＸ方向において所定の間隔を開けて対向して配置された平行平板となっている。このため、スラリー収容部４２にスラリーが充填した際においても、スラリー収容部４２において、内側電極１０５，１０６（電極４３，４４）が一定の電極間距離を保持することができる。これにより、スラリーのインピーダンスの測定精度を向上させることができる。

また、電極部１０１，１０２が、スラリー収容部４２を貫通する棒状部材を有することにより、製造作業者にとって、スラリー収容部４２への棒状部材の取付作業を容易なものとすることができる。

さらに、スラリー収容部４２は、側壁部分に、スラリー収容部４２の側壁部分から外側に突出し、棒状部材の外径と略同一の内径を有する筒状の取付部１０３，１０４を有する。これにより、電極部１０１，１０２の組み付け時における棒状部材の傾きを抑制することができ、一対の内側電極１０５，１０６（電極４３，４４）の相対位置等を変化しにくくして電気特性の測定精度を向上させることができる。

接続装置４０において、接触部２０６，２０７は、電極セル４１が収容凹部２０１にセットされた際に、一対の電極部１０１，１０２（外側電極１０７，１０８）のそれぞれと接触されるように構成されている。このような接続装置４０が使用されることにより、スラリーのインピーダンスを測定するための電極部１０１，１０２と測定装置１０とを容易に接続することができる。

以上によれば、本実施形態における混合液解析システム１では、スラリー測定におけるユーザの操作に起因する測定条件の変動が少なく、安定した測定条件でスラリー測定が可能となる。

本実施形態における解析装置３０では、スラリーに関する材料情報と、スラリーの解析アルゴリズムとが紐付けられて、アルゴリズムテーブル３４２として記憶部３４に記憶されている。これによれば、管理者による解析アルゴリズムの更新や追加が容易になる。

解析装置３０は、情報処理装置２０が予め登録された情報処理装置であることを照合できた場合、情報処理装置２０にスラリーの材料情報の入力を認証する認証部５４を備える。

このように、混合液解析システム１を利用するためには、予めユーザ登録を必要とすることで、管理者は、混合液解析システム１において使用される材料情報及びインピーダンスに関する情報を、ユーザと紐付けて管理することができる。

また、本実施形態における混合液解析システム１によれば、スラリーの解析に特異な実情に対する利点が得られる。これは、以下のとおりである。

スラリーを解析する場合、ひとつのサンプル母体としてのスラリーから、複数のサンプルを抽出し、各サンプルに対して個別にインピーダンス測定を行っていく。このため、スラリーの解析精度を上げるためには、ひとつのサンプル母体としてのスラリーから抽出するサンプルの数を増やして、多点かつ多数において、サンプルを測定することが必要となる。

しかしながら、ひとつのサンプル母体から得られる複数のサンプル全ての測定を終えるまでには、「（所定の測定時間）×（サンプル数）」の時間を要することになる。

ユーザは、種類の異なるスラリー（サンプル母体）に対しても、同様に、そのスラリー毎に複数のサンプルの解析を行いたいため、種類の異なるスラリーを測定する場合には、特に、サンプル数は膨大になり、サンプル数に応じて測定時間も長大化する。

一般に、スラリーの状態は、時々刻々と変化するものであるため、同一のサンプル母体から抽出した複数のサンプルの各々を順番に測定している間に、測定を控えているサンプルのスラリーの状態は、変化してしまう。

このため、従来のスラリーの解析方法においては、複数のスラリーを同一条件で測定しようとすると、サンプル数を増やすことが難しく、スラリーの解析精度を上げるためにサンプル数を増やすそうとすると、サンプル同士の測定条件を揃えることが難しくなるという、二律背反の関係があった。

これに対して、本実施形態における混合液解析システム１では、処理部３５は、複数の解析部５０_（１），５０_（２），・・・，５０_（ｎ）を備える。このため、解析装置３０は、複数のスラリーＸｃの解析処理を、解析部５０_（１），５０_（２），・・・，５０_（ｎ）のそれぞれにおいて並列して実行することができる。

したがって、本実施形態における混合液解析システム１によれば、サンプル数を増やすことと、測定対象の混合液同士の条件を揃えることとを両立できる。これにより、スラリーの解析精度を上げることができる。

［その他の実施形態］
以上、本発明の実施形態について説明したが、上記実施形態は、本発明の適用例の一部を示したに過ぎず、本発明の技術的範囲を上記実施形態の具体的構成に限定する趣旨ではない。

図２及び図４を用いて説明した一例では、内側電極１０５，１０６は、矩形状であるが、内側電極１０５，１０６の形状は限定されない。矩形状のほか、多角形であってもよい。また、内側電極１０５，１０６は、平面状でなくてもよく、スラリー収容部４２の内壁に沿って湾曲していてもよい。さらに、半球状の曲面に形成されていてもよい。

本実施形態においては、一例として、情報処理装置２０によって閲覧可能なネットワークＮＷ上のウェブサイトに予め選択肢として用意された幾つかの材料情報のなかから、該当するスラリーの材料情報を、プルダウン形式にて選択する方法を適用することを説明した。これに対して、材料情報を直接入力可能としてもよい。

本実施形態において、認証部５４とユーザ情報テーブル３４１とは、ネットワークＮＷに接続された解析装置３０とは別の処理装置（サーバ）として用意されていてもよい。このようにした場合には、ユーザの登録情報と、スラリーに関する材料情報及びインピーダンスに関する情報とを切り分けて、別個のサーバにおいて管理することができる。

これによれば、万一、悪意あるユーザが別の利用者のユーザＩＤを取得できたとしても、データの実体（スラリーに関する材料情報及びインピーダンスに関する情報）に辿り着くことができないため、秘匿性が向上する。

ステップＳ４までの工程は、測定装置１０と情報処理装置２０との間におけるインピーダンス測定のための工程であるため、この後に続くステップＳ５以降の工程とは、時系列的に連続して実行される必要はない。情報処理装置２０は、測定装置１０から受信したインピーダンスに関する情報をメモリに記憶しておく、別のタイミングで、解析処理を実行してもよい。

１ 混合液解析システム
１０ 測定装置
１１ 測定部
１２ 通信部
１３ 操作部
１４ 表示部
１５，３４ 記憶部
１６，３５ 処理部
２０ 情報処理装置
３０ 解析装置
３１ ネットワークインタフェース（ＮＷインタフェース）
３２ ディスプレイ
３３ 入力部
３６ バス
４０ 接続装置
４１ 電極セル
４２ スラリー収容部
４３，４４ 電極
５０_（１），５０_（２），・・・，５０_（ｎ） 解析部
５２ 解析結果判定部
５３ アルゴリズム更新部
５４ 認証部
６１ インピーダンス取得モジュール
６２ 複素平面インピーダンスデータ生成モジュール（生成モジュール）
６３ 等価回路解析モジュール
６４ 分散度算出モジュール
７１ 虚数成分生成部
７２ 実数成分生成部
１００ キャップ
１０１，１０２ 電極部
１０３，１０４ 取付部
１０５，１０６ 内側電極
１０７，１０８ 外側電極
２００ 筐体部
２０１ 収容凹部
２０２，２０３，２０４，２０５ 端子部
２０６，２０７ 接触部
３４１ ユーザ情報テーブル
３４２ アルゴリズムテーブル
５１１ アルゴリズム選択モジュール
５１２ アルゴリズム実行モジュール

Claims (13)

1. 液体に不溶性の固体物質が混合された混合液を解析する混合液解析システムであって、
   前記混合液のインピーダンスを測定する測定装置と、
   前記測定装置に接続され、前記混合液に関する材料情報が入力されるとともに、前記測定装置からの前記インピーダンスを外部に送信する情報処理装置と、
   前記材料情報と前記インピーダンスとに基づいて、前記混合液の解析を行う解析装置と、を備える、
   混合液解析システム。
2. 請求項１に記載の混合液解析システムにおいて、
   前記混合液が収容される収容部と、
   前記収容部の内側に設けられ、前記収容部に収容された前記混合液に交流信号を印加する一対の電極と、を有する電極セルを、更に備え、
   前記測定装置は、
   前記交流信号が印加された際に前記混合液に流れる応答信号に基づいて前記インピーダンスを測定する測定手段と、
   前記インピーダンスを外部に送信する送信手段と、を有する、
   混合液解析システム。
3. 請求項１又は２に記載の混合液解析システムにおいて、
   前記解析装置は、
   前記混合液に関する前記材料情報と、前記混合液の前記インピーダンスに基づいて、前記混合液を解析する解析アルゴリズムとが紐付けられたテーブルが記憶されたアルゴリズム記憶部と、
   前記解析アルゴリズムに基づいて前記混合液を解析する解析部と、を有し、
   前記解析部は、
   前記材料情報に対応する解析アルゴリズムを前記テーブルから選択するアルゴリズム選択手段と、
   前記材料情報及び前記インピーダンスに、前記アルゴリズム選択手段により選択された前記解析アルゴリズムを適用して解析を実行するアルゴリズム実行手段と、を有する、
   混合液解析システム。
4. 請求項３に記載の混合液解析システムにおいて、
   前記解析装置は、
   複数の前記材料情報に基づいて、複数の混合液を同時に解析する複数の前記解析部を備える、
   混合液解析システム。
5. 請求項３に記載の混合液解析システムにおいて、
   前記解析装置は、
   前記解析部による解析結果が特定の条件を満たすか否かを判定する判定部と、
   前記判定部によって前記解析結果が前記特定の条件を満たさないと判定された場合に、前記解析アルゴリズムの更新を促す信号を生成するアルゴリズム更新部と、を備える、
   混合液解析システム。
6. 請求項１又は２に記載の混合液解析システムにおいて、
   前記解析装置は、
   前記情報処理装置が予め登録された情報処理装置であると判定した場合、前記情報処理装置に前記材料情報の入力を許可する認証部を備える、
   混合液解析システム。
7. 液体に不溶性の固体物質が混合された混合液のインピーダンスを測定する測定装置であって、
   前記混合液が収容される収容部と、
   前記収容部の内側に設けられ、前記収容部に収容された前記混合液に交流信号を印加する一対の電極部と、を有する電極セルを備え、
   前記電極セルの前記一対の電極部は、前記収容部の内側に設けられて互いに対向する内側電極と、前記収容部の外側に設けられる外側電極と、を有し、
   前記交流信号が印加された際に前記混合液に流れる応答信号に基づいて前記インピーダンスを測定する測定手段と、
   前記インピーダンスを外部に送信する送信手段と、
   を有する、
   測定装置。
8. 請求項７に記載の測定装置であって、
   前記電極セルの前記一対の電極部は、それぞれ、前記収容部を貫通する棒状部材を有する、
   測定装置。
9. 請求項７に記載の測定装置であって、
   前記収容部は、外側に突出し、前記電極部が挿通される取付部を有する、
   測定装置。
10. 請求項７に記載の測定装置であって、
    前記電極セルを接続するための接続装置を更に備え、
    前記接続装置は、
    筒状の部分を有する電極セルを収容する収容凹部と、
    前記電極セルに設けられた一対の電極部のそれぞれと接触するように構成された一対の接触部と、を備え、
    前記接触部は、前記収容凹部において前記電極セルが所定の収容深さまで収容された際に、前記電極部と接触する位置に配置されている、
    測定装置。
11. 請求項７に記載の測定装置に接続され、前記測定装置より受信したインピーダンス情報を記憶部に記憶するとともに、前記混合液に関する材料情報が入力される情報処理装置であって、
    前記測定装置の測定処理に先立って、測定開始指示を前記測定装置に送信する、
    情報処理装置。
12. 請求項１１に記載の情報処理装置であって、
    前記測定装置から受信した前記インピーダンスを外部に送信する、
    情報処理装置。
13. 請求項７に記載の測定装置に接続され、請求項１１に記載の情報処理装置からインピーダンス情報および前記混合液に関する材料情報を受信する受信手段と、
    前記材料情報と前記インピーダンスとに基づいて、前記混合液の解析を行う解析手段と、を備える、
    解析装置。
    

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