JP2023080605A

JP2023080605A - 放射性廃棄物の管理方法

Info

Publication number: JP2023080605A
Application number: JP2021194032A
Authority: JP
Inventors: 泰志名内; Yasushi Nauchi; 駿介佐藤; Shunsuke Sato; 昭博笹原; Akihiro Sasahara
Original assignee: Central Research Institute of Electric Power Industry
Current assignee: Central Research Institute of Electric Power Industry
Priority date: 2021-11-30
Filing date: 2021-11-30
Publication date: 2023-06-09

Abstract

【課題】湿式保管期間を従来よりも短縮することが可能な放射性廃棄物の管理方法を提供する。【解決手段】放射性廃棄物の崩壊熱が中間貯蔵容器設計値を下回った段階で放射性廃棄物を湿式保管から乾式中間貯蔵に移行させる。【選択図】図１

Description

本発明は、放射性廃棄物の管理方法に関する。

周知のように、使用済核燃料等の放射性廃棄物の保管方法として乾式中間貯蔵が期待されている。この乾式中間貯蔵は、使用済燃料ピット（ＳＦＰ：Spent Fuel Pit）に比べ熱除去能力に劣るので、放射性廃棄物を乾式中間貯蔵に移行するためには崩壊熱が十分に低下している必要がある。現状は、燃料集合体の取り出し燃焼度制限値に対して一律の期間を設け、その期間を超えた使用済核燃料のみを乾式中間貯蔵する。

一例として、制限燃焼度が４８ＧＷｄ/ｔの使用済核燃料については、１５年間等の期間が定められている。現状では、制限燃焼度が５５ＧＷｄ/ｔの使用済核燃料については、中間貯蔵容器の設計や許認可申請がまだなされていない状況である。このような放射性廃棄物の乾式中間貯蔵については、例えば以下の非特許文献１に詳細が記載されている。

山本知史、玉置廣紀、甫出秀、松岡寿浩、上脇好春、北条公伸、「使用済燃料輸送貯蔵キャスクの開発」三菱重工技報 VOL.43 NO.4: 2006

ところで、乾式貯蔵容器の熱的設計は、冷却期間を終えた使用済核燃料の崩壊熱を保守的に評価した値を用いて進められる。このことから、乾式貯蔵容器の設計に用いた崩壊熱を集合体１体ごとに下回っていれば、物理的には使用済核燃料を中間貯蔵容器に収容することができる。この結果、使用済核燃料の湿式保管を早く終えることが可能となる。

例えば、廃止措置が決定した原子力発電所において全燃料集合体を早期に乾式貯蔵に移行できれば、それだけ迅速に使用済燃料ピットを含む建屋の廃止措置をより早期に開始するができるので、コスト圧縮効果が大きい。また、崩壊熱が一定値以下であることが的確に評価できれば、より稠密な保管も可能となる。さらには、乾式貯蔵で除熱に使われるヘリウムガスの入手が困難となった場合、熱伝達に劣るガスを封入しても問題がないことを確認することができる。

しかしながら、現状では放射性廃棄物の崩壊熱について、導入が比較的容易で信頼性が担保された的確な評価方法が存在しないので、使用済核燃料の崩壊熱を保守的に評価せざるを得ず、この結果として原子力発電所における湿式保管が長期化するという問題がある。

本発明は、上述した事情に鑑みてなされたものであり、湿式保管期間を従来よりも短縮することが可能な放射性廃棄物の管理方法の提供を目的とするものである。

上記目的を達成するために、本発明では、放射性廃棄物の管理方法に係る第１の解決手段として、放射性廃棄物の崩壊熱が中間貯蔵容器設計値を下回った段階で、前記放射性廃棄物を湿式保管から乾式中間貯蔵に移行させる、という手段を採用する。

本発明では、放射性廃棄物の管理方法に係る第２の解決手段として、上記第１の解決手段において、前記崩壊熱は、前記放射性廃棄物に含まれる複数の核種の放射能に基づいて評価されたものである、という手段を採用する。

本発明では、放射性廃棄物の管理方法に係る第３の解決手段として、上記第２の解決手段において、前記放射性廃棄物は、使用済燃料プールに収容された使用済核燃料であり、前記使用済燃料プールの遮蔽水に放射線検出器を浸漬させることにより前記使用済核燃料から放射される放射線を検出し、当該放射線に基づいて前記放射能を評価する、という手段を採用する。

本発明では、放射性廃棄物の管理方法に係る第４の解決手段として、上記第２の解決手段において、前記放射性廃棄物は、使用済燃料プールに収容された使用済核燃料であり、前記使用済燃料プールの壁に埋め込まれたコリメータを介して前記使用済核燃料から放射される放射線を検出し、当該放射線に基づいて前記放射能を評価する、という手段を採用する。

本発明では、放射性廃棄物の管理方法に係る第５の解決手段として、上記第２～第４のいずれかの解決手段において、前記複数の核種には⁹⁰Ｓｒ及び⁹⁰Ｙが少なくとも含まれ、前記放射性廃棄物からγ線とともに放射される制動線を放射線検出器で検出することにより、前記⁹⁰Ｓｒの放射能及び前記⁹⁰Ｙの放射能を評価する、という手段を採用する。

本発明では、放射性廃棄物の管理方法に係る第６の解決手段として、上記第２～第５のいずれかの解決手段において、前記複数の核種は、¹³⁴Ｃｓ、¹³⁷Ｃｓ、^137mＢａ、¹⁵⁴Ｅｕ、⁹⁰Ｓｒ、⁹⁰Ｙ、¹⁴⁴Ｃｅ、¹⁴⁴Ｐｒ、¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁰⁶Ｒｈである、という手段を採用する。

本発明によれば、湿式保管期間を従来よりも短縮することが可能な放射性廃棄物の管理方法を提供することが可能である。

本発明の一実施形態に係る放射性廃棄物の管理方法の手順を示すフローチャートである。本発明の一実施形態における放射線の検出方法を示す模式図である。本発明の一実施形態における放射能の評価手法を示すフローチャートである。本発明の一実施形態におけるγ線及び制動線の波高スペクトルの評価結果及び計数率に占める⁹⁰Ｙ制動線の割合を示す特性図である。本発明の一実施形態における崩壊熱の評価手法を示すフローチャートである。本発明の一実施形態における崩壊熱の評価結果を示す特性図である。

以下、図面を参照して、本発明の一実施形態について説明する。
本実施形態に係る放射性廃棄物の管理方法は、放射性廃棄物として周知の使用済核燃料Ｘを管理対象とする。使用済核燃料Ｘは、原子力発電所等で発電に供された後、図１に示すように初期的に湿式保管される（ステップＳ１）。すなわち、この使用済核燃料Ｘは、図２（ａ）、（ｂ）に示すように原子力発電所等に備えられる使用済燃料プールＡに収容され、遮蔽水Ｂに浸漬された状態で保管される。

続いて、本管理方法では、このように湿式保管された状態の使用済核燃料Ｘの崩壊熱を評価する（ステップＳ２）。この崩壊熱は、後述する本実施形態特有の方法で評価されたものであり、使用済核燃料Ｘに含まれる主要な複数の核種の放射能に基づいて評価されたものである。

使用済核燃料Ｘは、燃料棒の集合体であり、β崩壊に伴ってγ線（ガンマ線）を周囲に放射する照射核燃料である。また、この使用済核燃料Ｘは、β崩壊で生じる高速電子を内包しており、当該高速電子が核種によって減速されることにより制動線（電磁波の一種）を周囲に放出する。すなわち、使用済核燃料Ｘは、β崩壊に伴ってγ線と制動線とを放射線として周囲に放出する。

詳細については後述するが、本実施形態における崩壊熱の評価方法は、使用済核燃料Ｘのγ線及び制動線を検出し、当該放射線に基づいて使用済核燃料Ｘに含まれる主要な複数の核種の放射線を評価し、当該複数の核種の放射線に基づいて使用済核燃料Ｘの崩壊熱を非破壊で評価するものである。

本実施形態に係る放射性廃棄物の管理方法は、このような崩壊熱の評価方法によって得られた使用済核燃料Ｘの崩壊熱を採用することにより、使用済核燃料Ｘの湿式保管と乾式中間貯蔵との移行タイミングを従来よりも適切に決定するものである。

ここで、図２（ａ）、（ｂ）は、崩壊熱の評価方法における放射線の検出方法を示す模式図である。使用済核燃料Ｘは、図２（ａ）、（ｂ）に示すように、燃料棒の集合体として使用済燃料プールＡに収容されている。本実施形態における放射線の検出方法では、使用済燃料プールＡの遮蔽水Ｂに浸漬された状態の使用済核燃料Ｘから放射される放射線（γ線及び制動線）を放射線検出器Ｃで検出する。

この放射線の検出方法では、このように遮蔽水Ｂ中に浸漬された使用済核燃料Ｘに対し、例えば図２（ａ）に示すように放射線検出器Ｃを水密容器Ｄに収納した状態で使用済核燃料Ｘの近傍に配置する。そして、このような放射線検出器Ｃによって使用済核燃料Ｘから放射される放射線（γ線及び制動線）を検出する。すなわち、図２（ａ）の放射線の検出方法では、放射線検出器Ｃは、水密容器Ｄによって使用済燃料プールＡ内の遮蔽水Ｂ（冷却水）から保護された状態で当該遮蔽水Ｂに浸漬される。

水密容器Ｄは、遮蔽水Ｂに対して放射線検出器Ｃを気密に収容するとともに、放射線（γ線及び制動線）を減衰させることなく透過させる材料から構成されている。このような放射線の検出方法において、放射線検出器Ｃは、使用済核燃料Ｘから放射された放射線（γ線及び制動線）を遮蔽水Ｂ及び水密容器Ｄを介して検出する。

一方、図２（ｂ）に示す放射線の検出方法では、放射線検出器Ｃは、上述した遮蔽水Ｂへの浸漬状態に代えて、使用済燃料プールＡの壁に埋め込まれたコリメータＥを介して放射線（γ線及び制動線）を検出する。コリメータＥは、図示するように使用済燃料プールＡの壁を貫通するように埋め込まれており、使用済核燃料Ｘから放射された放射線（γ線及び制動線）を放射線検出器Ｃの感応面に入射させる。

すなわち、図２（ｂ）の放射線の検出方法では、放射線検出器Ｃは、遮蔽水Ｂに浸漬されることがないので、水密容器Ｄを必要としない。すなわち、この放射線の検出方法における放射線検出器Ｃは、使用済核燃料Ｘから放射された放射線（γ線及び制動線）を遮蔽水Ｂ及びコリメータＥを介して検出する。

続いて、本実施形態に係る放射性廃棄物の管理方法では、ステップＳ２で評価された崩壊熱を中間貯蔵容器設計値と比較する（ステップＳ３）。すなわち、このステップＳ３では、使用済核燃料Ｘの崩壊熱が使用済核燃料Ｘの管理方法を変更するための評価しきい値である中間貯蔵容器設計値と比較される。中間貯蔵容器設計値は、使用済核燃料Ｘを乾式中間貯蔵する際に用いられる中間貯蔵容器（「キャスク」と呼ばれる容器）の設計に用いられた崩壊熱の値である。

ステップＳ２で評価された崩壊熱が中間貯蔵容器設計値よりも小さい場合、中間貯蔵容器は、使用済核燃料Ｘを設計で意図したように安定して中間貯蔵することが可能となる。これに対して、ステップＳ２で評価された崩壊熱が中間貯蔵容器設計値以上の場合、中間貯蔵容器は、使用済核燃料Ｘを安定した状態で中間貯蔵することができない。

本実施形態に係る放射性廃棄物の管理方法では、ステップＳ３の判断が「Ｙｅｓ」の場合つまりステップＳ２で評価された崩壊熱が中間貯蔵容器設計値以上の場合、使用済核燃料Ｘは、ステップＳ１における湿式保管が継続される（ステップＳ４）。一方、ステップＳ３の判断が「Ｎｏ」の場合つまりステップＳ２で評価された崩壊熱が中間貯蔵容器設計値よりも小さい場合、使用済核燃料Ｘは、管理方法がステップＳ１における湿式保管から中間貯蔵容器を用いた乾式中間貯蔵に移行される（ステップＳ５）。

すなわち、本実施形態に係る放射性廃棄物の管理方法では、使用済核燃料Ｘ（放射性廃棄物）の崩壊熱が中間貯蔵容器設計値を下回った段階で、使用済核燃料Ｘ（放射性廃棄物）を湿式保管から乾式中間貯蔵に移行させる。

次に、図３～６を参照して本実施形態における崩壊熱の評価方法について説明する。なお、図３は、使用済核燃料Ｘの崩壊熱の評価方法において初期的に実施される放射能の評価手法を示すフローチャートである。また、図５は、このような放射能の評価手法に基づく崩壊熱の評価手順を示すフローチャートである。

最初に、図３及び図４を参照して、本実施形態における放射能の評価手法について説明する。この放射能の評価手法では、上述した放射線検出器Ｃを含む測定装置を用いることにより、使用済核燃料Ｘに含まれる核種から放出されるγ線及び制動線の全てのエネルギー範囲のγ線のスぺクトル分布（計数率分布）を測定する（ステップＳａ１）。なお、上記測定装置は、放射線の技術分野において周知なものなので、詳細な説明を省略する。

このスぺクトル分布は、図４（ａ）に示すように、０～４ＭｅＶのエネルギー範囲に亘るγ線の計数率を示すものである。この測定したスペクトル分布より、¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒから放射されるγ線を計数する（ステップＳａ２）。例えば、¹⁰⁶Ｒｈから放射されるγ線のエネルギー（検出器への付与エネルギー）は２．３６６ＭｅＶ及び２．４０６ＭｅＶ、¹⁴⁴Ｐｒから放射されるγ線のエネルギーは、２．１８６ＭｅＶが代表的である。

なお、¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒは、上述した２．３６６ＭｅＶ、２．４０６ＭｅＶ、２．１８６ＭｅＶとは異なるエネルギー（検出器への付与エネルギー）のγ線をも放射する。このことを考慮すると、ステップＳａ２では、上記異なるエネルギーのγ線を計数してもよい。

この放射能の評価手法では、続いてβ線（ベータ線）とγ線の測定における応答関数及び検出効率を算出する（ステップＳａ３）。このステップＳａ３では、最初に使用済核燃料Ｘ中の⁹⁰Ｙ、¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒから放射されるベータ線及びγ線の発生に関する空間分布とエネルギースペクトルを評価する。上記エネルギースペクトルについては、周知の「ICRU-56」（放射線防護のための外部ベータ線ドジメトリーの解説）のデータや同じく周知の「Table of Isotopes」のデータを利用することができる。

また、上記空間分布については、以下のような評価法が採り得る。すなわち、使用済核燃料Ｘ中で空間が一様であると仮定し、また使用済核燃料Ｘ中での空間分布を解析的な関数で表すことができると仮定し（例えば、鉛直方向に関して余弦関数に比例する分布等）、さらに燃焼度分布やγ線量分布の測定値が放射能の空間分布と相似であると仮定する。

さらにもう一つの方法として、このような仮定の下で、上記β線及びγ線の発生に関する空間分布を実際に計算する。この計算には、米国オークリッジ国立研究所で作成されたSCALEコードシステムの集合体燃焼計算機能や日本原子力研究開発機構(JAEA)の開発したSWAT、MVP-BURN等の計算コードが利用できる。これらの計算は、燃料棒の集合体である使用済核燃料Ｘの熱出力の時間変化と集合体の型、また冷却水の密度を入力することで可能となる。

電子に対する応答関数R_e(r,E_e→h)とγ線に対する応答関数R_γ(r,E_γ→h)は、位置ｒで発生したエネルギーＥの電子線もしくはγ線が放射線検出器Ｃでエネルギーｈとして検出される確率を表すものである。また、検出効率ε(h)は、γ線発生スペクトルの絶対値をS_γ(r,E_γ)、電子線発生スペクトルの絶対値をS_e(r,E_e)とした場合、下式（１）、（２）によって表される。

測定前において上記絶対値S_γ(r,E_γ)、 S_e(r,E_e)はわからないが、その相対値が評価あるいは仮定できれば検出効率ε(h)を計算することができる。そして、この検出効率ε(h)の計算には、米国ロスアラモス国立研究所で開発されたMCNPコード、日本原子力研究開発機構と高エネルギー加速器研究機構が開発したEGSコード、EGSコードの機能を組み込んだJAEAによるPHITSコード等が利用できる。これらコードのいずれも測定対象となる核燃料とＨＰ－Ｇｅ検出器及び雰囲気の位置と組成、密度を入力し、上記絶対値S_γ(r,E_γ)、 S_e(r,E_e) もしくは絶対値S_γ(r,E_γ)、 S_e(r,E_e)の相対値を入力することで検出効率ε(h)を計算することができる。

この放射能の評価手法では、続いて¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒに関するγ線の発生数を算出する（ステップＳａ４）。このステップＳａ４では、最初にステップＳａ２で得られた¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒのピーク計数率C(h)をステップＳａ３で得られた検出効率ε(h)で除算することにより¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒに特有のエネルギーにおけるγ線の発生数を求め、続いて¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒに関するγ線発生スペクトルの絶対値S_γ(r,E_γ)を算出する。

ここで、上記エネルギーｈは、γ線のエネルギーのピークを示すものであり、例えば¹⁰⁶Ｒｈから放射されたγ線ではｈ＝２．３６６０ＭｅＶ、２．４０６ＭｅＶ、¹⁴⁴Ｐｒから放射されたγ線ではｈ＝２．１８６ＭｅＶとなる。また、計数率C(h)は下式（３）によって与えられるので、¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒに関するγ線の発生数は、上記計数率C(h)を検出効率で除算した下式（４）によって与えられる。

この放射能の評価手法では、続いて¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒに関する電子線発生スペクトルの絶対値S_ｅ(r,E_ｅ)を算出する（ステップＳａ５）。このステップＳａ５では、上述した「Table of Isotopes」及び「ICRU-56」の各データ等からステップＳａ４で得られたγ線発生スペクトルの絶対値S_γ(r,E_γ)と電子線発生スペクトルの絶対値S_ｅ(r,E_ｅ)との関係がわかるので、当該関係に基づいて電子線発生スペクトルの絶対値S_ｅ(r,E_ｅ)を算出する。

この放射能の評価手法では、続いてエネルギーｈが１．６～１．７ＭｅＶの範囲における¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率を算出する（ステップＳａ６）。この計数率を計算では、上述したMCNPコード、EGSコード、PHITSコードに体系情報とステップＳａ４で得られたγ線発生スペクトルの絶対値S_γ(r,E_γ)及びステップＳａ５で得られた電子線発生スペクトルの絶対値S_ｅ(r,E_ｅ)を入力することによって算出する。

より具体的には、γ線発生スペクトルの絶対値S_γ(r,E_γ) 及びステップＳａ５で得られた電子線発生スペクトルの絶対値S_ｅ(r,E_ｅ)を入力としてMCNPコード、EGSコード、PHITSコード等でγ線の検出効率ε_γ(h)及び電子線の検出効率ε_e(h)を下式（５）、（６）に基づいて計算し、γ線発生スペクトルの絶対値S_γ(r,E_γ) の積分値及び電子線発生スペクトルの絶対値S_ｅ(r,E_ｅ)をそれぞれ乗じたものを合算する。なお、式（５）、（６）において、エネルギーｈの範囲は１．６～１．７ＭｅＶである。

すなわち、上式（５）、（６）に基づいて下式（７）を計算することにより、エネルギーｈが１．６～１．７ＭｅＶの範囲における¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率が得られる。ここで、上記γ線発生スペクトルの絶対値S_γ(r,E_γ) の積分値及び電子線発生スペクトルの絶対値S_ｅ(r,E_ｅ)の積分値の合算値には、¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒから放射されるγ線と制動線とが全て含まれている。

この放射能の評価手法では、続いて⁹⁰Ｙの計数率を算出する（ステップＳａ７）。このステップＳａ７では、ステップＳａ２で取得したエネルギーｈが１．６～１．７ＭｅＶの範囲における¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率からステップＳａ６で取得した¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率を減算することにより⁹⁰Ｙの計数率を算出する。

ここで、ステップＳａ７における⁹⁰Ｙの計数率の算出処理は、次のステップＳａ８における⁹⁰Ｙの放射能の評価精度（計算精度）をより向上させるための補正処理を含むものである。したがって、⁹⁰Ｙの放射能の評価精度をある程度犠牲にしてよい場合には、ステップＳａ２で取得した¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率つまり上述した測定装置で測定された¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率からステップＳａ６で取得した¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率を減算することなく、測定装置で測定された¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率をそのまま⁹⁰Ｙの計数率としてもよい。

この放射能の評価手法では、続いて⁹⁰Ｙ放射能を算出する（ステップＳａ８）。このステップＳａ８では、上記ステップＳａ７で得られた⁹⁰Ｙの計数率をステップＳａ３で評価した検出効率ε(h)で除算することによって⁹⁰Ｙに関するβ線発生率を算出し、さらに上述した「Table of Isotopes」等に記載された（崩壊あたりの電子線発生率）で⁹⁰Ｙに関するβ線発生率を除算することによって⁹⁰Ｙ放射能を算出する。

さらに、この放射能の評価手法では、⁹⁰Ｓｒ放射能を算出する（ステップＳａ９）。このステップＳａ９では、上述した永続平衡の条件を用いることにより、⁹⁰Ｓｒ放射能を⁹⁰Ｙ放射能と同量として求める。

本実施形態における放射能の評価手法は、上述したステップＳａ１～Ｓａ９からなる一連の処理によって実現される。このような放射能の評価手法によれば、使用済核燃料Ｘ（放射性廃棄物）について、少なくとも⁹⁰Ｓｒ放射能及び⁹⁰Ｙ放射能を非破壊で評価することが可能である。

また、図４（ａ）は、燃焼度５２ＧＷｄ/ｔ、冷却期間が１３年を経過した使用済核燃料Ｘに関するγ線及びβ崩壊に基づく制動線の波高スペクトルの計算結果である。この計算結果から、検出器（放射線検出器Ｃ）への付与エネルギーが１．６～１．７ＭｅＶの領域では、計数率の大半が⁹⁰Ｙによる放射能で占められることがわかる。

また、図４（ｂ）は、検出器（放射線検出器Ｃ）への付与エネルギーが１．６～１．７ＭｅＶの領域の計数率に占める⁹⁰Ｙ制動線の割合を示している。この図４（ｂ）は、付与エネルギーが１．６～１．７ＭｅＶの領域に占める⁹⁰Ｙ制動線の割合が、冷却１３年を超えると、どの燃焼度かに依らず９４％程度となることを示している。したがって、これだけの冷却期間をおいた使用済核燃料Ｘであれば、単に付与エネルギーが１．６～１．７ＭｅＶの計数を求め、検出効率で除算するだけで誤差６％以内で⁹⁰Ｙ放射能及び⁹⁰Ｓｒ放射能を求めることができる。

したがって、冷却期間が１３年以上の使用済核燃料Ｘを評価対象とし、また⁹⁰Ｓｒ放射能及び⁹⁰Ｙ放射能に関する６％の測定誤差を許容する場合には、ステップＳａ７における補正処理を割愛してもよい。すなわち、上述した測定装置で測定された¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率に対する補正処理を行うことなく、ステップＳａ８において測定装置で測定された¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒの計数率のみに基づいて⁹⁰Ｙ放射能を算出してもよい。

さらに、１．６～１．７ＭｅＶの付与エネルギー領域（波高領域）での妨害となるγ線を調査した結果、２サイクル＝２６ＧＷｄ/ｔ以上の使用済核燃料Ｘであれば、それが¹⁴⁴Ｃｅ→¹⁴⁴Ｐｒ及び¹⁰⁶Ｒｕ→¹⁰⁶Ｒｈによるものであり、この２成分と⁹⁰Ｓｒ→⁹⁰Ｙの制動線の成分を合算すると、１．６～１．７ＭｅＶの計数の９８％を占めることがわかった。

¹⁴⁴Ｃｅ→¹⁴⁴Ｐｒ及び¹⁰⁶Ｒｕ→¹⁰⁶Ｒｈは、ピーク構造をもつγ線を放出するので、この放射能を測定・定量することは容易である。１．６～１．７ＭｅＶの計数から、測定に基づいて¹⁴⁴Ｃｅ→¹⁴⁴Ｐｒ及び¹⁰⁶Ｒｕ→¹⁰⁶Ｒｈによる成分を差し引き、さらに検出効率で除することにより、⁹⁰Ｓｒ→⁹⁰Ｙの放射能を冷却期間が１３年よりも早い段階から測定評価することができる。例えば、図４（ｂ）では冷却期間が１年目から⁹⁰Ｓｒ→⁹⁰Ｙの放射能を評価することができることを示している。

続いて、図５及び図６を参照して、本実施形態における崩壊熱の評価手法について説明する。この崩壊熱の評価手法は、上述した放射能の評価手法を基本とするものであり、上記評価手法によって得られた⁹⁰Ｓｒ及び⁹⁰Ｙ等の放射能を用いることにより使用済核燃料Ｘ（放射性廃棄物）の崩壊熱を評価する。

この崩壊熱の評価手法では、最初に¹⁰⁶Ｒｈの放射能及び¹⁴⁴Ｐｒの放射能を算出する（ステップＳａ１０）。すなわち、このステップＳａ１０では、上述した⁹⁰Ｓｒの放射能及び⁹⁰Ｙの放射能の評価手法で得られた¹⁰⁶Ｒｈ及び ¹⁴⁴Ｐｒに関するγ線発生数を「Table of Isotopes」に記載されている１崩壊あたりのγ線発生数で除算することによって、¹⁰⁶Ｒｈの放射能及び¹⁴⁴Ｐｒの放射能を求める。

この崩壊熱の評価手法では、続いて¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁴⁴Ｃｅの放射能を算出する（ステップＳａ１１）。すなわち、このステップＳａ１１では、¹⁰⁶Ｒｈ及び¹⁴⁴Ｐｒが各々に¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁴⁴Ｃｅと永続平衡の条件が成立しているので、ステップＳａ１０で取得した¹⁰⁶Ｒｈの放射能及び¹⁴⁴Ｐｒの放射能と同量として¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁴⁴Ｃｅの放射能を取得する。

この崩壊熱の評価手法では、上述したステップＳａ１において測定装置を用いることにより使用済核燃料Ｘの¹³⁴Ｃｓ、^137ｍＢａ及び¹⁵⁴Ｅｕから放射されるγ線を含むスペクトルを得ており、これより¹³⁴Ｃｓ、^137ｍＢａ及び¹⁵⁴Ｅｕから放射されるγ線を計数する（ステップＳａ１２）。

γ線のピークエネルギーは、例えば¹³⁴Ｃｓについて０.６０５ＭｅＶ及び０．７９６ＭｅＶであり、^137mＢａについては０．６６２ＭｅＶ、また¹⁵⁴Ｅｕについては１．２７４ＭｅＶであるが、崩壊毎に複数のγ線が生じる¹³⁴Ｃｓ及び¹⁵⁴Ｅｕはこの限りではない。このような事情から、ステップＳａ１２では、¹³⁴Ｃｓ、^137ｍＢａ及び¹⁵⁴Ｅｕに関するγ線のピークスペクトルを計数する。

この崩壊熱の評価手法では、続いて応答関数及び検出効率を算出する（ステップＳａ１３）。すなわち、このステップＳａ１３では、上述したステップＳａ３と同様の手法を用いることにより、γ線の測定における応答関数及び検出効率を取得する。

この崩壊熱の評価手法では、続いて¹³⁴Ｃｓ、^137mＢａ及び¹⁵⁴Ｅｕから放射されるγ線の発生数を算出する（ステップＳａ１４）。すなわち、このステップＳａ１４では、ステップＳａ１２で得られたピーク計数をステップＳａ１３で得られた検出効率で除算することにより、¹³⁴Ｃｓ、^137mＢａ及び¹⁵⁴Ｅｕから放射されるγ線の発生数を取得する。

この崩壊熱の評価手法では、続いて¹³⁴Ｃｓ、^137mＢａ及び¹⁵⁴Ｅｕの放射能を算出する（ステップＳａ１５）。すなわち、このステップＳａ１５では、ステップＳａ１４で取得したγ線の発生数を「Table of Isotopes」に記載されている１崩壊あたりのγ線発生数で除算することにより、¹³⁴Ｃｓ、^137mＢａ及び¹⁵⁴Ｅｕの放射能を取得する。

この崩壊熱の評価手法では、続いて¹³⁷Ｃｓの放射能を算出する（ステップＳａ１６）。^137mＢａと¹³⁷Ｃｓとについては永続平衡の条件が成立するので、¹³⁷Ｃｓの放射能は、ステップＳａ１５で取得された^137mＢａの放射能と同量である。

この崩壊熱の評価手法では、最後に使用済核燃料Ｘ（放射性廃棄物）の崩壊熱を算出する（ステップＳａ１７）。「JENDL/DDF-2015」に記載されたデータから、β崩壊熱あたりのβ線エネルギー総和の計算値Ｑ_β及びγ線エネルギー総和の計算値Ｑ_γを読み出し、放射能×(Ｑ_β＋Ｑ_γ)を¹³⁴Ｃｓ、¹³⁷Ｃｓ、^137mＢａ、¹⁵⁴Ｅｕ、⁹⁰Ｓｒ、⁹⁰Ｙ、¹⁴⁴Ｃｅ、¹⁴⁴Ｐｒ、¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁰⁶Ｒｈについて合算する。この合算値は、使用済核燃料Ｘの崩壊熱の７５～９０％以上を占める核種からの発熱量を示す値である。

このような崩壊熱の評価手法によれば、¹³⁴Ｃｓ、¹³⁷Ｃｓ、^137mＢａ、¹⁵⁴Ｅｕ、⁹⁰Ｓｒ、⁹⁰Ｙ、¹⁴⁴Ｃｅ、¹⁴⁴Ｐｒ、¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁰⁶Ｒｈの各放射能から得られるエネルギーの総和に基づいて使用済核燃料Ｘに関する崩壊熱を算出するので、非破壊で取得することが可能である。

ここで、一般的な軽水炉燃料を対象に１３ＧＷｄ/ｔ、２６ＧＷｄ/ｔ、３９ＧＷｄ/ｔ及び５２ＧＷｄ/ｔの燃焼度で４０６日、２×４０６日、３×４０６日及び４×４０６日の間燃焼させ、その後冷却（炉心から取り出して単に保管）させた際の放射能を、米国Oakridge国立研究所で開発されたSCALE-6.1コードのORIGEN-ARPモジュールで計算した。

図６（ａ）は、この計算に基づいて得られた崩壊熱全体に占める⁹⁰Ｓｒ→⁹⁰Ｙの割合を示している。この２核種の崩壊熱に占める割合は、図６（ａ）に示すように、取り出し後１～２０年の間では最大であり、崩壊熱評価にはこの２核種の放射能評価が欠くべからざるものであることがわかる。

また、図６（ｂ）は、崩壊熱全体に占める測定可能な核種の崩壊熱の割合を示している。この図６（ｂ）では、崩壊熱の全体値に対し、スウェーデンSKB社で測定されている¹³⁴Ｃｓ、¹³⁷Ｃｓ及び¹⁵⁴Ｅｕのγ線計数率から評価できる崩壊熱の割合を線で示し、また中性子測定による²⁴⁴Ｃｍの放射能と、本実施形態における放射能の評価手法による⁹⁰Ｓｒ→⁹⁰Ｙ、¹⁰⁶Ｒｕ→¹⁰⁶Ｒｈ、¹⁴⁴Ｃｅ→¹⁴⁴Ｐｒの放射能から評価できる崩壊熱をドットで示している。

この図６（ｂ）によれば、従前の３核種では、崩壊熱のうち実測可能なものの割合が冷却５年以降でも４０％前後であったが、冷却５年で９０％前後となることが分かる。これは、数値計算で補わなければならない崩壊熱の割合が大幅に減るということを示している。したがって、本実施形態における放射能の評価手法によって得られる各核種の放射能を用いて崩壊熱を評価することにより、放射線測定による崩壊熱評価の信頼性を大幅に向上させることができる。

以上説明したように、本実施形態に係る放射性廃棄物の管理方法では、本実施形態特有の崩壊熱の評価方法によって得られた使用済核燃料Ｘの崩壊熱を中間貯蔵容器設計値と比較し、使用済核燃料Ｘの崩壊熱が中間貯蔵容器設計値を下回った段階で、使用済核燃料Ｘの管理方法を湿式保管から乾式中間貯蔵に移行させる。

このような放射性廃棄物の管理方法によれば、本実施形態における崩壊熱の評価方法によって得られた崩壊熱の信頼性が従来よりも高いので、使用済核燃料Ｘの湿式保管から乾式中間貯蔵への移行タイミングを適切に評価することができるので、湿式保管期間を従来のような保守的な評価に比較して短縮することが可能である。

特に、本実施形態によれば、使用済核燃料Ｘにおいて主要な複数の核種である¹³⁴Ｃｓ、¹³⁷Ｃｓ、^137mＢａ、¹⁵⁴Ｅｕ、⁹⁰Ｓｒ、⁹⁰Ｙ、¹⁴⁴Ｃｅ、¹⁴⁴Ｐｒ、¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁰⁶Ｒｈの放射能に基づいて評価された崩壊熱を用いて使用済核燃料Ｘの湿式保管から乾式中間貯蔵への移行を評価するので、湿式保管期間を的確に短縮することが可能である。

なお、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、例えば以下のような変形例が考えられる。
（１）上記実施形態では、使用済燃料プールＡに収容された使用済核燃料Ｘ（放射性廃棄物）を管理対象としたが、本発明はこれに限定されない。すなわち、本発明は、使用済核燃料Ｘに代表される種々の放射性廃棄物を管理対象とするものである。

（２）上記実施形態では、図２（ａ）、（ｂ）に示したように、放射線検出器Ｃを使用済燃料プールＡの遮蔽水Ｂに浸漬させた状態、あるいは使用済燃料プールＡの壁に埋め込まれたコリメータＥを介して使用済核燃料Ｘから放射された放射線（γ線及び制動線）を検出したが、本発明はこれに限定されない。

（３）上記実施形態では、使用済核燃料Ｘに含まれる¹³⁴Ｃｓ、¹³⁷Ｃｓ、^137mＢａ、¹⁵⁴Ｅｕ、⁹⁰Ｓｒ、⁹⁰Ｙ、¹⁴⁴Ｃｅ、¹⁴⁴Ｐｒ、¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁰⁶Ｒｈの放射能に基づいて評価された崩壊熱を用いて使用済核燃料Ｘの湿式保管から乾式中間貯蔵への移行を決定したが、本発明はこれに限定されない。すなわち、崩壊熱を支配する主要な核種は放射性廃棄物の種類によって異なる。したがって、崩壊熱を評価するための核種は、¹³⁴Ｃｓ、¹³⁷Ｃｓ、^137mＢａ、¹⁵⁴Ｅｕ、⁹⁰Ｓｒ、⁹⁰Ｙ、¹⁴⁴Ｃｅ、¹⁴⁴Ｐｒ、¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁰⁶Ｒｈに限定されない。

（４）上記実施形態では、図１にもとづく使用済核燃料の湿式保管から乾式中間貯蔵への早期移行技術について、「Ｓ２: 使用済核燃料の崩壊熱の評価」では対象となる使用済燃料集合体からの放射線測定を用いる方法を図３、図５を用いて説明したが、本発明はこれに限定されない。

例えば、従前の方法としてカロリメータを使う手法がある。カロリメータは使用済み核燃料を完全に覆う容器を使用済燃料ピット内に配置し、容器の下部から上部に水を通し、容器の入り口、出口の水温が静定するまで待機する。この上で出入り口の水温の差と、容器内部を流れる水の量、水の比熱の積をとって崩壊熱を評価する。この手法は大型装置であるカロリメータを使うということと、水温の静定までに時間を要するなど、容易には導入できないという課題はあるが、カロリメータは確立した技術である。

このようなカロリメータは、文献「"Measurements of decay heat in spent nuclear fuel at the Swedish interim storage facility, Clab", SKB Rapport R-05-62, 2006.」に記載されているように公知ものである。この文献は、ＵＲＬ「https://www.skb.se/publikation/1472024/R-05-62.pdf」で閲覧することができる。

また、図１に基づく使用済核燃料の湿式保管から乾式中間貯蔵への早期移行技術について、「Ｓ２: 使用済核燃料の崩壊熱の評価」で、使用済燃料に対する物理測定を伴わない別の手法もある。

核燃料を原子炉で用いる際、原子炉の中での燃料毎の出力の時間変化が炉心管理システムで毎月測定され、またそれに応じた冷却水の密度が計算されている。当該燃料の型式と燃料毎の出力の時間変化を入力とすると、米国オークリッジ国立研究所で作成されたSCALEコードシステムやその類似のコードで核燃料中の各核種の放射能を計算することができる。

このようにして計算した各核種の放射能に、崩壊あたりの発熱量を乗じて、その積を全核種に対して合算することでも崩壊熱を求めることができる。なお、この評価法を用いるには、炉心管理システムが正しいことと、当該使用済核燃料の取り違えのないことを保証する必要がある。

Ａ使用済燃料プール
Ｂ遮蔽水
Ｃ放射線検出器
Ｄ水密容器
Ｅコリメータ
Ｘ使用済核燃料（放射性廃棄物）

Claims

放射性廃棄物の崩壊熱が中間貯蔵容器設計値を下回った段階で、前記放射性廃棄物を湿式保管から乾式中間貯蔵に移行させることを特徴とする放射性廃棄物の管理方法。
前記崩壊熱は、前記放射性廃棄物に含まれる複数の核種の放射能に基づいて評価されたものであることを特徴とする請求項１に記載の放射性廃棄物の管理方法。
前記放射性廃棄物は、使用済燃料プールに収容された使用済核燃料であり、
前記使用済燃料プールの遮蔽水に放射線検出器を浸漬させることにより前記使用済核燃料から放射される放射線を検出し、当該放射線に基づいて前記放射能を評価することを特徴とする請求項２に記載の放射性廃棄物の管理方法。
前記放射性廃棄物は、使用済燃料プールに収容された使用済核燃料であり、
前記使用済燃料プールの壁に埋め込まれたコリメータを介して前記使用済核燃料から放射される放射線を検出し、当該放射線に基づいて前記放射能を評価することを特徴とする請求項２に記載の放射性廃棄物の管理方法。
前記複数の核種には⁹⁰Ｓｒ及び⁹⁰Ｙが少なくとも含まれ、
前記放射性廃棄物からγ線とともに放射される制動線を放射線検出器で検出することにより、前記⁹⁰Ｓｒの放射能及び前記⁹⁰Ｙの放射能を評価することを特徴とする請求項２～４のいずれか一項に記載の放射性廃棄物の管理方法。
前記複数の核種は、¹³⁴Ｃｓ、¹³⁷Ｃｓ、^137mＢａ、¹⁵⁴Ｅｕ、⁹⁰Ｓｒ、⁹⁰Ｙ、¹⁴⁴Ｃｅ、¹⁴⁴Ｐｒ、¹⁰⁶Ｒｕ及び¹⁰⁶Ｒｈであることを特徴とする請求項２～５のいずれか一項に記載の放射性廃棄物の管理方法。