JP2023061450A

JP2023061450A - 廃棄物の放射性物質による汚染の検査方法

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Publication number: JP2023061450A
Application number: JP2021171335A
Authority: JP
Inventors: 道教茂木; Michinori Mogi; 達郎昆; Tatsuro Kon; 尚之菅井; Naoyuki Sugai; 弘菅井; Hiroshi Sugai
Original assignee: 3R CORP
Current assignee: 3R CORP
Priority date: 2021-10-20
Filing date: 2021-10-20
Publication date: 2023-05-02
Anticipated expiration: 2041-10-20
Also published as: JP7043045B1

Abstract

【課題】放射性廃棄物でない廃棄物の対象となる廃棄物（ＮＲ廃棄物）の放射性物質による汚染の検査方法を提供する。【解決手段】本発明の検査方法は、中央部に配置され底部から開口部に至る空洞を有する筒を備える測定容器を準備し、その筒の空洞内に配置した複数の放射線検出器によって、測定容器内の筒の回りに充填したＫＣｌ水溶液中の４０Ｋからの１．４６１ＭｅＶのγ線スペクトルを測定し、そのγ線スペクトルからγ線の検出効率１を求め、２３４ｍＰａの７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の相対効率を求め、検出効率１と、相対効率と、エネルギー自己吸収補正値とを用いて、７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の検出効率２を求め、検出効率２と、密度補正係数と、２３４ｍＰａの７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の放出率とを用いて、測定容器及び複数の放射線検出器でのその２つのエネルギーのγ線の測定効率を求めることを含む。【選択図】図１

Description

本発明は、一般的には、廃棄物の放射性物質による汚染の検査方法に関し、具体的には、原子力施設等から出る放射性廃棄物でない廃棄物の対象となる廃棄物の放射性物質による汚染の検査方法に関し、より具体的には、その廃棄物中の放射性物質の放射能を測定するための測定効率を求める方法に関する。

原子力施設等の核燃料物質又は核原料物質を扱う施設において放射線防御の観点から特別の管理を必要とする放射性廃棄物のほかに、放射性廃棄物でない廃棄物（以下、ＮＲ廃棄物と呼ぶ）も大量に発生する。このＮＲ廃棄物については、経済産業省がその取扱いについてのガイドライン（指示）を出しており（非特許文献１）、その内容に沿って廃棄物として判断し管理等を行う必要がある。例えば、ＮＲ廃棄物であると判断される、汚染の恐れがある管理区域に設置された資材等及び汚染の恐れがある管理区域で使用された物品は、念のための放射線測定評価を行うこと等が求められる。

また、管理区域から持ち出す物品（廃棄物を含む）については、他の規定、例えば電離放射線障害防止規則（昭和４７年９月３０日労働省令第４１号）等に沿って、汚染が無いことを確認した上で搬出等を行う必要がある。したがって、原子力施設で発生するＮＲ廃棄物を処理する際には、そうした各種の規制に従った適切な放射線測定を含む処理、管理を行うことが求められる。

原子力施設等から発生するＮＲ廃棄物には、例えば粉体状の廃棄物、裁断された廃棄物、圧縮性の廃棄物、可撓性の廃棄物等がある。これらの廃棄物の表面あるいは表面から比較的薄い領域については、α線測定やβ線測定により念のための放射線測定評価を行うことが可能である。しかし、金属製コンテナ（鉄箱）、フレキシブルコンテナあるいはドラム缶等の比較的大きな測定容器に充填された廃棄物に内在する放射性物質からのα線やβ線を検出することはほとんど不可能である。したがって、例えばウランの放射能の測定評価は、透過力の大きな、例えば^２３８Ｕの子孫核種である^２３４ｍＰａから放出される７６６ｋｅＶと１００１ｋｅＶのγ線を計測することにより行う必要がある。

非特許文献２は、放射性廃棄物測定容器中のウラン放射能簡易定量評価のためのパッシブγ線計測について開示する。この文献では、放射性廃棄物測定容器の外部の対向する２点でγ線計数率を測定することにより、放射性廃棄物測定容器内に３次元的に分布する複数のγ線強度（＝総ウラン放射能）とγ線計数率の関係を一義的に表すことが出来る評価式を導出している。

特許文献１は、パッシブγ線計測の一手法として、放射性廃棄物測定容器を回転・昇降させ、廃棄物中の線源から放射されるγ線計数率を高さ方向のレイヤー毎に測定し、各レイヤーの測定データから放射能量の演算を行ない、その合計値として廃棄物測定容器全体の放射能定量を可能とする放射性濃度測定装置を開示する。

特許文献２は、放射性廃棄物２の放射能濃度測定装置を開示する。その放射能濃度測定装置は、開口部を有する容器１と、ガイド管５１内に配置した放射線スペクトル計測器３１と、放射線スペクトル計測器３１によって検出された、放射性廃棄物２からの放射線スペクトルから放射性廃棄物２中の放射能濃度を算出するための計測制御・データ収集装置２２とを備える。

しかし、非特許文献２、特許文献１、２に開示の方法／装置は、いずれも粉体状の廃棄物、裁断された廃棄物、圧縮性の廃棄物、可撓性の廃棄物等のＮＲ廃棄物を測定対象とするものではなく、特に比較的大きな測定容器内の充填された粉体状等のＮＲ廃棄物中の放射性物質の放射能を測定するための測定効率を求めるものではない。

特開平７－１５９５４１特開２０１７－１３８１３８

原子力施設における「放射性廃棄物でない廃棄物」の取扱いについて（指示）、経済産業省原子力安全・保安院、ＮＩＳＡ－１１１ａ－０８－１、平成２０年５月２７日「放射性廃棄物測定容器中のウラン放射能簡易定量評価のためのパッシブγ線計測」、Ｒａｄｉｏｉｓｏｔｏｐｅ、Ｖｏｌ．５９、Ｎｏ．１２、７０７－７１９（２０１０）

本発明は、放射性廃棄物でない廃棄物の対象となる廃棄物の放射性物質による汚染の検査方法、特に、放射性廃棄物でない廃棄物の対象となる廃棄物中の放射性物質の放射能を測定すること、及びそのための測定効率を求める方法を提供することを目的とする。

本発明の一態様では、放射性廃棄物でない廃棄物の対象となる廃棄物の放射性物質による汚染の検査方法を提供する。その検査方法は、（ａ）開口部と、底部と、所定の深さの側部と、中央部に配置され底部から開口部に至る空洞を有する筒と、を備える測定容器を準備する工程と、（ｂ）測定容器の筒の空洞内に複数の放射線検出器を配置する工程と、（ｃ）^４０Ｋからの１４６１ｋｅＶのγ線に対する、ウラン（^２３８Ｕ）の崩壊過程で発生する^２３４ｍＰａが放出する７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の相対効率を求める工程と、（ｄ）複数の放射線検出器によって、測定容器内の筒の回りに充填された塩化カリウム（ＫＣｌ）の水溶液中の^４０Ｋからの１４６１ｋｅＶのγ線スペクトルを測定する工程と、（ｅ）γ線スペクトルを用いて、複数の放射線検出器での前記１４６１ｋｅＶのγ線の検出効率１を求める工程と、（ｆ）検出効率１と、相対効率と、塩化カリウム（ＫＣｌ）の水溶液中でのエネルギー自己吸収補正値とを用いて、７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の検出効率２を求める工程と、（ｇ）検出効率２と、密度補正係数と、^２３４ｍＰａの７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の放出率とを用いて、７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の測定効率を求める工程と、を含む。

本発明の一態様では、前記γ線の相対効率を求める工程（ｃ）は、標準線源を用いて複数の放射線検出器の各エネルギーでの検出効率を求めることと、当該検出効率を用いて、^４０Ｋからの１４６１ｋｅＶのγ線の検出効率を１として、７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の相対効率を求めること、を含む。

本発明の一実施形態の検査方法のフローを示す図である。本発明の一実施形態の測定容器の構成を示す斜視図である。本発明の一実施形態の測定システムの構成を示す断面図である。本発明の一実施形態の放射線測定器での各γ線エネルギーでの検出効率を示す図である。ＫＣｌ水溶液中の^４０Ｋからの１４６１ｋｅＶのγ線の検出効率１を示す図である。粉体状のＮＲ廃棄物の重量変化に伴う検出限界値の計算結果を示す図である。

図面を参照しながら本発明の実施の形態を説明する。図１は、本発明の一実施形態の検査方法のフローを示す図である。工程Ｓ１において、測定容器を準備する。工程Ｓ２において、測定容器内へ複数の放射線検出器を配置する。工程Ｓ２は工程Ｓ１の測定容器の準備と同時に一体的に行ってもよい。図２は、本発明の一実施形態の測定容器を示す斜視図である。図３は、本発明の一実施形態の測定システムの構成を示す断面図である。

図２では、図３の測定システムの一部として、測定容器１と、測定容器１内の１つの筒２と、筒２内の３つの放射線検出器３を示している。測定容器１は、開口５と、底部６と、側部（側壁）７を有する。筒２は測定容器１の開口５の中央部に位置する。筒２は開口部５から底部６に至る空洞１２を有する。測定容器１の筒２と測定容器１の側部との間には、測定対象となる塩化カリウム（ＫＣｌ）の水溶液、粉体状の廃棄物、裁断された廃棄物、圧縮性の廃棄物、可撓性の廃棄物等が充填（収納）される。

測定容器１は、開口部５がほぼ円形または楕円形な筒型の収納部を含む。測定容器１は、例えばフレキシブルコンテナ、プラスチック製または金属製のコンテナ、金属製または樹脂製のドラム缶等からなる。筒２は、円形または四角形の断面を有する塩化ビニール樹脂（塩ビパイプ）、プラスチック、あるいは金網等からなる。

筒２の空洞１２内には、３つの放射線検出器３が深さ（縦）方向に所定の間隔を空けて配置される。筒２の空洞１２は、放射線検出器３が収納可能な断面サイズ（例えばΦ１１０ｍｍ）を有する。放射線検出器３は、例えばＮａ（Ｔｌ）シンチレーション検出器（例えば検出部の結晶サイズ：Φ６３×６３ｍｍ）を用いることができる。なお、放射線検出器３は３つに限定されず、測定容器の深さ及び検出器の長さに応じて設定でき、少なくとも１つ以上あればよい。

図３の測定システムでは、測定容器１を囲むようにして側部遮蔽体１６と、底部遮蔽体１９が配置されている。バックグランドとなる外部からのγ線を遮蔽するためである。側部遮蔽体１６と底部遮蔽体１９は、γ線を遮蔽可能な重金属を含む。側部遮蔽体１６は、例えば鉄製のバッカン（脱着式コンテナ）からなる。底部遮蔽体１９は、例えば鉄板からなる。測定システムは、スペクトラムアナライザ９と、演算装置１０を含む。スペクトラムアナライザ９は、放射線検出器３が検出した測定容器１内の測定対象物からのγ線のスペクトルを計測する。

演算装置１０は、計測されたγ線スペクトルから測定対象物中のウランの放射能を得るための各種パラメータ（検出効率や測定効率等）の演算（算出）を行う。演算装置１０は、例えばパーソナルコンピューター（ＰＣ）を含む。スペクトラムアナライザ９は、筒２内の３つの放射線検出器３と同軸ケーブル８を介して接続する。スペクトラムアナライザ９と演算装置１０は、通信ケーブル１１を介して接続する。通信ケーブル１１は、例えばＧＰ－ＩＢケーブル、ＵＳＢケーブルあるいはＬＡＮケーブル等からなる。

測定容器１内に充填される廃棄物は、核燃料物質等を扱う施設で発生するＮＲ廃棄物の対象となる廃棄物を意味する。廃棄物には、測定容器１に充填可能な、粉体状の廃棄物、裁断された廃棄物、圧縮性の廃棄物、可撓性の廃棄物等が含まれる。粉体状の廃棄物における粉体状とは、砂粒や米粒のような細かさの粉体のみならず、約１ｍｍから数ｍｍ程度（＜約１０ｍｍ）のサイズを含み得る。廃棄物には、例えば、塗装や錆びた鉄の剥離片、金属、小石、コンクリート片、木材、紙、プラスチック、ポリシート、ビニール、ゴム等の材質が含まれ得る。

核燃料物質等には、α、β、γ線源となるウラン、トリウム、及びそれらの化合物が含まれる。核燃料物質等を扱う施設には、原子力施設の他に原子力とは直接的には関係のない、例えば、精製ウランを取り扱う施設、ウランを触媒として使用する化学工場等の製造施設、加工施設も含まれる。原子力施設には、例えば非特許文献１に記載される精錬施設、原子炉施設、再処理施設等が含まれる。さらに、ＮＲ廃棄物は、基本的に非特許文献１のガイドラインに沿って判断されるものを言うが、対象となる廃棄物が発生する施設には、原子力施設の他に上述した原子力とは直接的には関係のない化学工場等も含むものとする。

図１に戻り工程Ｓ３において、標準線源を用いて各放射線検出器３の各エネルギーでの検出効率の測定を行う。標準線源としては、例えば、^５７Ｃｏ（１２２ｋｅＶ、１３６ｋｅＶ）、^１３７Ｃｓ（６６１ｋｅＶ）、^６０Ｃｏ（１１７３ｋｅＶ、１３３３ｋｅＶ）を用いる。図４は、測定結果の一例として、本発明の一実施形態の１つの放射線測定器３での各γ線エネルギーでの検出効率を示す図である。検出効率は、γ線エネルギーの増加に対して減少する傾向がある。他の２つの放射線測定器３でも同様な傾向が見られた。

図１の工程Ｓ４において、各放射線検出器３での^４０Ｋからの１４６１ｋｅＶのγ線の検出効率（１とする）に対する^２３４ｍＰａが放出する７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の検出効率の相対値（相対効率）を算出する。下記の表１は相対効率の計算結果である。

図１の工程Ｓ５において、測定容器１内にＫＣｌ水溶液を充填し、水溶液中の^４０Ｋからの１４６１ｋｅＶのγ線スペクトルを測定する。測定に用いたＫＣｌ水溶液の濃度と線源強度は、下記の表２に示す通りである。なお、１６．６Ｂｑ／ＫＣｌ１ｇ、γ線放出率は１０．７％である。放射線検出器３は、３つの同型のＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション検出器を用いた。

図１の工程Ｓ６において、工程Ｓ５で得られたγ線スペクトルから、各放射線検出器３でのＫＣｌ水溶液中の^４０Ｋからの１４６１ｋｅＶのγ線の検出効率１を算出する。図５に、１つの放射線検出器（２）での検出効率１（ピーク計数率／線源強度（粒子数/ｃｍ^３））を示す。

図１の工程Ｓ７において、工程Ｓ６で得た検出効率１（ａ）、工程Ｓ４で得た相対効率（ｂ）、及び自己吸収補正値（ｃ）から^２３４ｍＰａの７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の検出効率２（ａ＊ｂ＊ｓ）を算出する。表３に、密度１の時の検出効率２の計算結果を示す。表３中の自己吸収補正値（ｃ）は、媒体（水）での放射線検出器３まで到達する７６６、１００１ｋｅＶのγ線のＫ４０の１４６１ｋｅＶのγ線に対する相対吸収割合を意味する。γ線のエネルギーが低くなると媒体（水）による吸収が大きくなり、少ない数のγ線しか放射線検出器３に到達しなくなる。

図１の工程Ｓ８において、工程Ｓ７で得た検出効率２、密度補正係数、及びγ線放出率から７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の測定効率を算出する。下記の表４に測定効率の計算結果を示す。

表４中の密度補正係数は、計算コード(円柱線源モデル)を用いて算定した。密度補正係数は、測定容器１に充填する媒体の全重量が１００ｋｇの場合（入れる重さは異なる）密度は０．１程度になるが、表３で計算した密度１の場合よりγ線の到達率は高くなることを表している。すなわち、単位体積当たりの放射能が同じならば、放射線検出器３まで到達するγ線の数は、密度が小さくなるほど多くなることを意味する。

上述した検出効率２までの計算値は、１ｃｍ^３当たり１ｐｈｏｔｏｎのγ線が放出されるとして計算してきたが、ウラン（^２３４ｍＰａ）の放射能に換算するためには、各エネルギーの放出率で割る必要がある。そこで、検出効率２と密度補正係数と放出率を掛け算し重量（＝体積、密度１とした場合）で割り算して測定効率を求める。これは、本発明の特徴である、ＫＣｌの水溶液のγ線の実測データから目的とする核種（例えばウラン）が放出する各γ線のエネルギーに対する測定効率を求めることができることを示している。

図１の工程Ｓ９において、測定容器１に測定対象となる粉体状の廃棄物、裁断された廃棄物、圧縮性の廃棄物、あるいは可撓性の廃棄物等を充填し、測定したγ線の計数、重量（密度、充填体積）からウランの放射能／放射能濃度を算出する。例えば表４の測定効率（Ｂｑ／ｃｍ^３／ｃｐｓ）に、測定したγ線の計数（ｃｐｓ）と充填体積（＝重量（ｇ）／密度（ｇ／ｃｍ^３））を掛け算して、ウランの放射能（Ｂｑ）を求めることができる。

一実施例として、測定容器１に粉状体のＮＲ廃棄物を充填してγ線測定を行い、測定時間６４，８００秒（１８時間）に対応する検出限界値を求めた。その重量変化に伴う検出限界値の計算結果を図６に示す。また、実測値を用いて測定時間による理論検出限界曲線を計算した結果、十分に測定不能領域の測定(バックグランドの変動領域)を行うことができることを確認した。具体的には、粉体状のＮＲ廃棄物の重量が約２５０ｋｇ以上での６４，８００秒（１８時間）の測定により、約４０Ｂｑ／ｋｇ（０．０４Ｂｑ／ｇ）以下の検出限界を満足することが確認できた。

すなわち、原子力施設における「放射性廃棄物でない廃棄物」の扱いに関する報告書（平成１９年１０月１０日総合試験エネルギー調査会原子力安全・保安部会廃棄物安全小委員会)に、「検出限界計数率の減少が緩やかになる領域において、その際の検出限界計数率を下回る放射線については有意に検出することはできない検出限界値未満(測定不能領域)が生じ、「念のための測定」にあたっては、この測定不能領域であることを評価することが適切である」と記載されている。上記した本発明の一実施例である６４，８００秒（１８時間）の測定は、この測定不能領域での測定に該当するものであることがわかった。

本発明の実施形態について、図を参照しながら説明をした。しかし、本発明はこれらの実施形態に限られるものではない。本発明はその趣旨を逸脱しない範囲で当業者の知識に基づき種々なる改良、修正、変形を加えた態様で実施できるものである。例えば、本発明の実施形態では、核燃料物質等としてウランを想定しているが、測定方法、演算方法は、他の核燃料物質等に対しても適用可能なものであって、それらを発明の適用対象から除外するものではない。

１測定容器
２筒
３放射線検出器
５開口
６底部
７側部（側壁）
８同軸ケーブル
９スペクトラムアナライザ
１０演算装置（ＰＣ）
１１通信ケーブル
１２空隙
１４検出部
１６側部遮蔽体
１９底部遮蔽体

Claims

放射性廃棄物でない廃棄物の対象となる廃棄物の放射性物質による汚染の検査方法であって、
（ａ）開口部と、底部と、所定の深さの側部と、中央部に配置され前記底部から前記開口部に至る空洞を有する筒と、を備える測定容器を準備する工程と、
（ｂ）前記測定容器の前記筒の空洞内に複数の放射線検出器を配置する工程と、
（ｃ）^４０Ｋからの１４６１ｋｅＶのγ線に対する、ウラン（^２３８Ｕ）の崩壊過程で発生する^２３４ｍＰａが放出する７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の相対効率を求める工程と、
（ｄ）前記複数の放射線検出器によって、前記測定容器内の前記筒の回りに充填された塩化カリウム（ＫＣｌ）の水溶液中の^４０Ｋからの１４６１ｋｅＶのγ線スペクトルを測定する工程と、
（ｅ）前記γ線スペクトルを用いて、前記複数の放射線検出器での前記１４６１ｋｅＶのγ線の検出効率１を求める工程と、
（ｆ）前記検出効率１と、前記相対効率と、前記塩化カリウム（ＫＣｌ）の水溶液中でのエネルギー自己吸収補正値とを用いて、前記７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の検出効率２を求める工程と、
（ｇ）前記検出効率２と、密度補正係数と、^２３４ｍＰａの７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の放出率とを用いて、前記７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の測定効率を求める工程と、を含む方法。
前記γ線の相対効率を求める工程（ｃ）は、
標準線源を用いて前記複数の放射線検出器の各エネルギーでの検出効率を求めることと、
当該検出効率を用いて、^４０Ｋからの１４６１ｋｅＶのγ線の検出効率を１として、７６６ｋｅＶ及び１００１ｋｅＶのγ線の相対効率を求めること、を含む、請求項１に記載の検査方法。
前記測定効率と、前記測定容器中の廃棄物のγ線の測定計数と充填容積（重量／密度）から当該廃棄物中のウランの放射能を算出する工程をさらに含む、請求項1または２の方法。
前記測定容器の前記底部と前記側部の周りに放射線の遮蔽体を配置する工程をさらに含む、1～３のいずれか一項の検査方法。
前記複数の放射線検出器は、ＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション検出器を含む、請求項1～４のいずれか一項に検査記載の方法。
前記測定容器は、フレキシブルコンテナまたはドラム缶を含む、請求項1～５のいずれか一項の検査方法。