JP2022517780A - 炭酸塩骨材組成物ならびにその製造および使用方法 - Google Patents

Abstract

炭酸塩骨材を作る方法が提供されている。本方法の態様は、炭酸塩スラリーを調製することと、例えば、基質および／または骨材粒子上の球状コーティングで例えば構成された炭酸塩骨材を生成するために十分な条件下で炭酸塩スラリーを（任意選択的に骨材基質とともに）回転ドラムに導入することによって、炭酸塩スラリーを回転作用に供することとを含む。また、本方法によって製造された骨材組成物、ならびに炭酸塩被覆骨材を含む組成物、例えばコンクリート、およびその使用も提供される。

Description

コンクリートは、その配置が簡単で耐荷重性が高いため、世界で最も広く使用されているエンジニアリング材料である。現在の世界のコンクリート消費量は、年間１１０億メートルトンを超えると推定されている。（コンクリート、微細構造、特性および材料（２００６、ＭｃＧｒａｗ－Ｈｉｌｌ））。

コンクリートの主成分は、ポルトランドセメントなどのセメントに、粗骨材および細骨材、空気、ならびに水を加えたものである。従来のコンクリートの骨材には、砂、天然砂利、および砕石が含まれる。特に軽量コンクリートでは、人工骨材も使用され得る。成分材料が一緒に混合されると、骨材どうしを接着して石のような材料を形成するセメントと水が反応する水和の化学的プロセスのために、混合物が固まるか、または硬化する。成分材料の比率は、結果として得られるコンクリートの物理的特性に影響を与え、そのため、混合成分の比率は、特定用途の要件を満たすように選択される。

二酸化炭素を排出して主成分を新たな化合物に化学結合させる高温プロセスにおいて、ポルトランドセメントは、主に石灰石、特定の粘土鉱物、および石膏から作られる。混合物を燃焼させるために必要なエネルギーは、生成されるセメント１トンあたり約４ＧＪを消費する。

二酸化炭素は、セメント製造プロセス自体と、製造プロセスを実行するための電力を生成するエネルギープラントとの両方によって生成されるため、セメント製造は、現在の二酸化炭素大気排出の主要な発生源である。セメントプラントは世界の二酸化炭素排出量の５％を占めると推定されている。地球温暖化と海洋酸性化とが、高まりつつある問題になり、二酸化炭素ガスの排出量（地球温暖化の主な原因）の削減要求が継続しているために、セメント製造業界はますます精査されることになる。

セメントプラントで採用される化石燃料には、石炭、天然ガス、石油、使用済みタイヤ、都市ごみ、石油コークス、およびバイオ燃料が含まれる。燃料は、タールサンド、オイルシェール、石炭液、ならびに、合成ガスを介して製造される石炭ガス化およびバイオ燃料からも得られる。セメントプラントは、化石燃料の燃焼と、石灰岩、頁岩および他の成分をポルトランドセメントへと変更する焼成から放出されるＣＯ_２との両方から、ＣＯ_２排出の主要な発生源である。セメントプラントはまた、廃熱を発生させる。さらに、セメントプラントは、ＮＯｘ、ＳＯｘ、ＶＯＣ、粒子状物質、および水銀などの他の汚染物質を生成する。セメントプラントはまた、セメントキルンダスト（ＣＫＤ）を生成し、これは、しばしば危険材料埋立地で埋め立てられる必要がある場合がある。

ＣＯ_２排出量は、地球温暖化および海洋酸性化の現象の主な原因として特定されている。ＣＯ_２は燃焼の副産物であり、それは、運用上、経済上、および環境上の問題を引き起こす。ＣＯ_２および他の温室効果ガスの大気中濃度上昇が、高まる地表温度および急速な気候変動につながる大気中での熱のより大きな蓄積を促進してしまうことが予期される。ＣＯ_２はまた、海洋とも相互作用しており、ｐＨを８．０へと下げている。ＣＯ_２監視によれば、大気中のＣＯ_２は、１９５０年代の約２８０百万分率（ｐｐｍ）から、現在は約４００ｐｐｍに上昇していることが示されている。気候変動の影響は、経済的に費用がかかり、環境に有害である可能性がある。気候変動の潜在的リスクを減らすことはＣＯ_２の隔離を必要とする。

炭酸塩骨材を製造する方法が提供されている。本方法の態様は、炭酸塩スラリーを調製することと、例えば、回転ドラム内に、例えば基質上の球状コーティングおよび／または凝集粒子からなる炭酸塩骨材を製造するために十分な条件下で炭酸塩スラリー（任意選択的に骨材基質を伴う）を導入することによって、炭酸塩スラリーを回転作用に供することとを含む。また、本方法によって製造された骨材組成物、ならびに炭酸塩被覆骨材を含む組成物、例えばコンクリート、およびその使用も提供される。

本発明の実施形態による方法の概略図を提供し、本方法は、陽イオン源と水性炭酸塩とを組み合わせて、ＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物を製造する。 本発明の実施形態による方法の概略図を提供し、本方法は、再生された水性捕捉液体と煙道ガスとを組み合わせて、ＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物を製造する。 本発明の実施形態による方法のプロセスフローチャートを提供し、例えば、陽イオン源と水性炭酸塩とを組み合わせてＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物を製造することを、炭酸塩スラリーの調製と結合して、炭酸塩被覆骨材を製造するために骨材基質と混合する。 本発明の実施形態による方法のプロセスフロー図を提供し、水性炭酸塩と陽イオン源とを組み合わせてＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物を製造することを、炭酸塩スラリーの調製と結合して、炭酸塩被覆骨材を製造するために骨材基質と混合する。 本方法の実施形態によって製造された骨材組成物についてのデータの表を示し、本方法は、炭酸塩被覆骨材を製造するために炭酸塩スラリーと細骨材基質とを混合することを含む。 本方法の実施形態によって製造された、炭酸塩被覆骨材の特性にそれが関連するときの、炭酸塩スラリーの経年の影響を示す。 本方法の実施形態によって製造された、炭酸塩被覆骨材の特性にそれが関連するときの、炭酸塩スラリーの固形分の影響を示す。 本方法の実施形態によって製造された、骨材組成物が配合されたコンクリート組成物についての圧縮強度データを示し、本方法は、炭酸塩被覆骨材を製造するために炭酸塩スラリーと骨材基質とを混合することを含む。 本方法の実施形態によって製造された、骨材組成物が配合されたコンクリート組成物についての圧縮強度データを示し、本方法は、炭酸塩骨材を製造するために炭酸塩スラリーを混合することを含む。

炭酸塩骨材を製造する方法が提供されている。本方法の態様は、炭酸塩スラリーを調製することと、例えば、回転ドラム内に、例えば基質上の球状コーティングおよび／または凝集粒子からなる炭酸塩骨材を製造するために十分な条件下で炭酸塩スラリー（任意選択的に骨材基質を伴う）を導入することによって、炭酸塩スラリーを回転作用に供することとを含む。また、本方法によって製造された骨材組成物、ならびに炭酸塩被覆骨材を含む組成物、例えばコンクリート、およびその使用も提供される。

本発明をより詳細に説明する前に、本発明は、記載した特定の実施形態に限定されるものではなく、それ自体、もちろん様々であり得ることを理解すべきである。また、本明細書で使用される用語は、特定の実施形態を説明する目的のみのためであり、本発明の範囲は添付の特許請求の範囲によってのみ限定されるので、限定を意図するものではないことも理解されるべきである。

値の範囲が提供される場合、文脈が明確に別段の指示をしない限り、下限の単位の１０分の１までの、その範囲の上限と下限との間における各介在値、および、その記載範囲における別様記載のまたは介在する値は、本発明に含まれることが理解される。これらのより小さな範囲の上限および下限は、独立してより小さな範囲に含まれ得、また、記載範囲において特に除外された任意の限界を条件として、本発明に含まれる。記載範囲が一方または両方の限界を含む場合、それらの含まれる限界のいずれかまたは両方を除外する範囲も、本発明に含まれる。

本明細書では、特定の範囲が示され、数値の前に「約」という用語が付いている。「約」という用語は、本明細書では、それが先行する正確な数、ならびにその用語が先行する数に近い数かまたはほぼその数に対する文字通りのサポートを提供するために使用される。数が、具体的に記載された数に近いかまたはほぼ等しいか否かを決定する際に、近いかまたは近似する不記載の数は、それが提示される文脈において、具体的に記載された数についての実質的均等をもたらす数であり得る。

別段の定義がない限り、本明細書で使用されるすべての技術用語および科学用語は、この発明が属する技術の当業者によって共通して理解されるものと同じ意味を有する。本明細書に記載されたものと類似または均等の任意の方法および材料もまた、本発明の実施または試験に使用することができるが、代表的な例示的方法および材料がここに記載されている。

この明細書で引用されるすべての刊行物および特許は、各個々の刊行物または特許が参照により組み込まれることが具体的かつ個別に示されているかのように参照により本明細書に組み込まれ、出版物が関連して引用されている方法および／または材料を記述および記載するために参照により本明細書に組み込まれる。任意の刊行物の引用は、出願日より前のその開示についてであり、本発明が先行発明のためにそのような刊行物に先行する権利がないことを認めるものと解釈されるべきではない。さらに、提供される発行日は、個別に確認する必要があり得る実際の発行日とは異なり得る。

本明細書および添付の特許請求の範囲で使用される場合、単数形「ａ」、「ａｎ」、および「ｔｈｅ」は、文脈が明確に別段の指示をしない限り、複数の指示対象を含むことに留意されたい。特許請求の範囲は、任意の任意選択的要素を除外するために起草され得ることにさらに留意されたい。したがって、この記述は、特許請求の範囲の要素の列挙に関連して「単独」、「のみ」などの排他的な用語を使用する、または「否定的な」制限を使用するための先行する基礎として機能することを目的としている。

この開示を読むと当業者には明らかであるように、本明細書に記載および図示された個々の実施形態のそれぞれは、本発明の範囲または精神から離れることなく他のいくつかの実施形態のいずれかの特徴から容易に分離されまたは組み合わされ得る別個の構成要素および特徴を有する。列挙された任意の方法は、列挙されたイベントの順序で、または論理的に可能な任意の他の順序で実行することができる。

装置および方法は、機能的な説明を伴って文法的流動性のために説明されているか、または説明されるが、３５Ｕ．Ｓ．Ｃ．§１１２の下で明示的に定式化されていない限り、特許請求の範囲は、「手段」または「ステップ」の制限の構築によっていかなる場合であっても必ずしも制限されると解釈されるべきではなく、均等法論の下で特許請求の範囲によって提供される定義の意味および均等物の全範囲を与えられるべきであり、特許請求の範囲が３５Ｕ．Ｓ．Ｃ．§１１２に基づいて明示的に定式化されている場合には、３５Ｕ．Ｓ．Ｃ．§１１２に基づく完全な法定均等物が付与されると明示的に理解されるべきである。

炭酸塩骨材組成物を製造する方法
上記に要約したように、本発明の態様は、炭酸塩被覆骨材などの炭酸塩骨材を製造する方法を含む。「骨材」という用語は、その従来の意味で、粒状材料、すなわち、粒または粒子からなる材料を指すために使用される。骨材が炭酸塩骨材であるとき、粒状材料の粒子は、１つ以上の炭酸塩化合物を含み、炭酸塩化合物（複数可）成分は、必要に応じて、他の物質（例えば、基質）と組み合わされ得るか、または粒子全体を構成し得る。本発明の方法によって製造される炭酸塩骨材は、以下により詳細に記載される。

本方法の態様は、炭酸塩スラリーを調製することと、回転ドラム内に炭酸塩スラリー（任意選択的に骨材基質を伴う）を導入することと、炭酸塩骨材を製造するために十分な条件下で回転ドラム内で炭酸塩スラリーを混合することとを含む。これらの各ステップについて、以下にさらにより詳しく説明する。いくつかの実施形態では、被覆骨材は凝集し、一緒に凝集した１つ超の基質粒子の複合骨材粒子を形成する。

炭酸塩スラリー製造
上記に要約したように、本方法の態様は、炭酸塩スラリーの製造を含む。本発明の方法で製造される炭酸塩スラリーは、以下により詳細に記載されるような、アルカリ土類金属炭酸塩粒子、例えば、炭酸カルシウム粒子、炭酸マグネシウム粒子などの金属炭酸塩粒子を含むスラリーである。炭酸塩スラリーの固形分パーセントは様々であり得るが、いくつかの例では、炭酸塩スラリーは、４０～６０％の固形分などの３０～８０％の固形分を含む。炭酸塩スラリーの粘度は様々であり得るが、いくつかの例では、炭酸塩スラリーは、３００～３０，０００を含む、９～９００などの２～３００，０００センチポアズ（ｃＰまたはｃｐ）の範囲の粘度を有する。スラリー中に存在する炭酸塩粒子のサイズは様々であり得るが、いくつかの例では、粒子のサイズは、５～５０μｍを含む、０．５～５μｍなどの０．１～５０μｍの範囲である。

上記のような炭酸塩スラリーは、任意の好都合なプロトコルを使用して製造され得る。いくつかの例では、炭酸塩スラリーはＣＯ_２隔離プロセスを用いて製造される。ＣＯ_２隔離プロセスとは、ある量のガス状ＣＯ_２を固体炭酸塩に変換するプロセスを意味し、そこではＣＯ_２を固体鉱物として隔離する。炭酸塩スラリーを製造するために、様々な異なるＣＯ_２隔離プロセスを採用し得る。

いくつかの例では、炭酸塩スラリーを製造するために、アンモニアを介したＣＯ_２隔離プロセスが採用される。そのような方法の実施形態は、必要に応じて、マルチステップまたはシングルステッププロトコルを含む。例えば、いくつかの実施形態において、ＣＯ_２捕捉液体とＣＯ_２のガス源との組み合わせは、結果として水性炭酸塩を製造し、水性炭酸塩はそしてその後、二価陽イオン源、例えばＣａ^２＋および／またはＭｇ^２＋源と接触させられ、炭酸塩スラリーを製造する。さらに他の実施形態では、ワンステップＣＯ_２ガス吸収炭酸塩沈殿プロトコルが採用される。

ＣＯ_２含有ガスは、供給源に応じて、純粋なＣＯ_２であり得るか、または、１つ以上の他のガスおよび／または粒子成分と組み合わされ得、例えば、それは多成分ガス（すなわち、多成分ガス流）であり得る。特定の実施形態では、ＣＯ_２含有ガスは、例えば、ＣＯ_２含有ガスが産業プラントからの廃棄供給物である場合、産業プラントから得られる。例えば、産業プラントからの廃棄供給物として、ＣＯ_２含有ガスが得られ得る産業プラントは、様々であり得る。対象産業プラントには、発電所および産業生成物製造プラント、例えば、限定されないが化学的および機械的処理プラント、製油所、セメントプラント、製鉄所など、ならびに、ＣＯ_２を燃料燃焼または他の処理ステップ（セメントプラントによる仮焼など）の副産物として生成する他の産業プラントが含まれるが、これらに限定されない。対象廃棄供給物には、例えば、産業プラントによって実行されるプロセスの二次的または付随的生成物として、産業プラントによって生成されるガス流が含まれる。

特定の実施形態で対象となるものは、化石燃料、例えば、石炭、石油、天然ガス、ならびに、限定されないがタールサンド、重油、オイルシェールなどの天然に存在する有機燃料堆積物の人工燃料生成物を燃焼する産業プラントによって生成される廃棄物流である。特定の実施形態では、発電所は、微粉炭発電所、超臨界石炭発電所、大量燃焼石炭発電所、流動床石炭発電所、ガスまたは石油燃焼ボイラーおよび蒸気タービン発電所、ガスまたは石油燃焼ボイラー単純サイクルガスタービン発電所、ならびに、ガスまたは石油燃焼ボイラー複合サイクルガスタービン発電所である。特定の実施形態で対象となるものは、合成ガス、すなわち、有機物、例えば、石炭、バイオマスなどのガス化によって生成されるガスを燃焼する発電所によって生成される廃棄物流であり、特定の実施形態では、そのようなプラントは、統合ガス化複合サイクル（ＩＧＣＣ）プラントである。特定の実施形態で対象となるものは、熱回収蒸気発生器（ＨＲＳＧ）プラントによって生成される廃棄物流である。対象廃棄物流にはまた、セメントプラントによって生成された廃棄物流も含まれる。本発明の方法でその廃棄物流を採用し得るセメントプラントには、湿式プロセスプラントと乾式プロセスプラントとの両方が含まれ、これらのプラントは、シャフトキルンまたはロータリーキルンを採用し得、予備焼成機を含み得る。これらのタイプの産業プラントのそれぞれは、単一の燃料を燃焼させ得るか、または２つ以上の燃料を連続してまたは同時に燃焼させ得る。対象廃棄物流は、例えば煙道ガスなどの産業プラント排気ガスである。「煙道ガス」とは、産業プラントの煙道としても知られる煙突にその後に送られる化石燃料またはバイオマス燃料の燃焼による燃焼生成物から得られるガスを意味する。

これらの産業プラントは、それぞれ単一の燃料を燃焼し得、または、２つ以上の燃料を連続してまたは同時に燃焼し得る。製錬所および製油所などの他の産業プラントもまた、二酸化炭素を含む廃棄物流の有用な供給源である。

産業廃棄物ガス流には、主要な非空気由来成分として二酸化炭素が含まれ得、または、特に石炭火力発電所の場合、窒素酸化物（ＮＯｘ）、硫黄酸化物（ＳＯｘ）、および１つ以上の追加ガスのような追加の成分（まとめて非ＣＯ_２汚染物質と呼ばれ得る）が含まれ得る。追加ガスおよび他の成分には、ＣＯ、水銀および他の重金属、および粉塵粒子（例えば、仮焼および燃焼プロセスからの）が含まれ得る。ガス流中の追加の非ＣＯ_２汚染物質成分には、塩化水素およびフッ化水素などのハロゲン化物；フライアッシュ、ダストなどの粒子状物質、および、ヒ素、ベリリウム、ホウ素、カドミウム、クロム、クロムＶＩ、コバルト、鉛、マンガン、水銀、モリブデン、セレン、ストロンチウム、タリウム、バナジウムなどの金属；炭化水素、ダイオキシン、ＰＡＨ化合物などの有機物も含まれ得る。処理し得る適切なガス状廃棄物流は、いくつかの実施形態では、２００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または２００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または２００ｐｐｍ～１００，０００ｐｐｍ；または２００ｐｐｍ～１０，０００；または２００ｐｐｍ～５，０００ｐｐｍ；または２００ｐｐｍ～２０００ｐｐｍ；または２００ｐｐｍ～１０００ｐｐｍ；または２００～５００ｐｐｍ；または５００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または５００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または５００ｐｐｍ～１００，０００ｐｐｍ；または５００ｐｐｍ～１０，０００；または５００ｐｐｍ～５，０００ｐｐｍ；または５００ｐｐｍ～２０００ｐｐｍ；または５００ｐｐｍ～１０００ｐｐｍ；または１０００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または１０００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または１０００ｐｐｍ～１００，０００ｐｐｍ；または１０００ｐｐｍ～１０，０００；または１０００ｐｐｍ～５，０００ｐｐｍ；または１０００ｐｐｍ～２０００ｐｐｍ；または２０００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または２０００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または２０００ｐｐｍ～１００，０００ｐｐｍ；または２０００ｐｐｍ～１０，０００；または２０００ｐｐｍ～５，０００ｐｐｍ；または２０００ｐｐｍ～３０００ｐｐｍ；または５０００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または５０００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または５０００ｐｐｍ～１００，０００ｐｐｍ；または５０００ｐｐｍ～１０，０００；または１０，０００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または１０，００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または１０，０００ｐｐｍ～１００，０００ｐｐｍ；または５０，０００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または５０，０００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または５０，０００ｐｐｍ～１００，０００ｐｐｍ；または１００，０００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または１００，０００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または、２００，０００ｐｐｍ～２０００ｐｐｍを含む２００，０００ｐｐｍ～１０００ｐｐｍ、例えば、１８０，０００ｐｐｍ～２０００ｐｐｍ、または１８０，０００ｐｐｍ～１０，０００ｐｐｍを含む１８０，０００ｐｐｍ～５０００ｐｐｍの量で存在するＣＯ_２を有する。

廃棄物流、特に燃焼ガスの種々の廃棄物流は、１つ以上の追加の非ＣＯ_２成分、例示のみだが、水、ＮＯｘ（窒素酸化物：ＮＯおよびＮＯ_２）、ＳＯｘ（硫黄酸化物：ＳＯ、ＳＯ_２およびＳＯ_３）、ＶＯＣ（揮発性有機化合物）、限定されないが水銀などの重金属、および粒子状物質（気体中に懸濁された固体または液体の粒子）を含み得る。煙道ガスの温度も様々であり得る。いくつかの実施形態では、ＣＯ_２を含む煙道ガスの温度は、０℃～２０００℃、または０℃～１０００℃、または０℃～５００℃、または０℃～１００℃、または０℃～５０℃、または１０℃～２０００℃、または１０℃～１０００℃、または１０℃～５００℃、または１０℃～１００℃、または１０℃～５０℃、または５０℃～２０００℃、または５０℃～１０００℃、または５０℃～５００℃、または５０℃～１００℃、または１００℃～２０００℃、または１００℃～１０００℃、または１００℃～５００℃、または５００℃～２０００℃、または５００℃～１０００℃、または５００℃～８００℃、または、１００℃～４００℃を含む６０℃～７００℃などである。

ＣＯ_２の別のガス源は、直接空気捕捉（ＤＡＣ）によって生成されたＣＯ_２のガス源である。ＣＯ_２のＤＡＣ生成ガス源は、直接空気捕捉（ＤＡＣ）システムによって生成される生成ガスである。ＤＡＣシステムは、二酸化炭素ＣＯ_２を大気から直接、分離することができる技術クラスである。ＤＡＣシステムは、空気からＣＯ_２を直接、捕捉する任意のシステムであり、ＤＡＣシステムに投入される空気よりも高い濃度でＣＯ_２を含む生成ガスを生成する。ＣＯ_２のＤＡＣ生成ガス源におけるＣＯ_２の濃度は様々であり得、いくつかの例では、濃度が１，０００ｐｐｍ以上、例えば１０，０００ｐｐｍ以上、１００，０００ｐｐｍ以上であり、生成ガスが純粋なＣＯ_２でなくともよく、それにより、いくつかの例では生成ガスが、３％以上の非ＣＯ_２成分、例えば５％以上の非ＣＯ_２成分、１０％以上の非ＣＯ_２成分になり得る。生成流中に存在し得る非ＣＯ_２成分は、投入空気および／またはＤＡＣシステムに由来する成分であり得る。いくつかの例では、ＤＡＣ生成ガスにおけるＣＯ_２の濃度は、１，０００～９９９，０００ｐｐｍ、例えば１，０００～１０，０００ｐｐｍ、または１０，０００～１００，０００ｐｐｍ、または１００，０００～９９９，０００ｐｐｍの範囲である。ＤＡＣ生成ガス流は、いくつかの実施形態では、２００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ、または２００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または２００ｐｐｍ～１００，０００ｐｐｍ；または２００ｐｐｍ～１０，０００ｐｐｍ；または２００ｐｐｍ～５，０００ｐｐｍ；または２００ｐｐｍ～２０００ｐｐｍ；または２００ｐｐｍ～１０００ｐｐｍ；または２００～５００ｐｐｍ；または５００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または５００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または５００ｐｐｍ～１００，０００ｐｐｍ；または５００ｐｐｍ～１０，０００ｐｐｍ；または５００ｐｐｍ～５，０００ｐｐｍ；または５００ｐｐｍ～２０００ｐｐｍ；または５００ｐｐｍ～１０００ｐｐｍ；または１０００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または１０００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または１０００ｐｐｍ～１００，０００ｐｐｍ；または１０００ｐｐｍ～１０，０００；または１０００ｐｐｍ～５，０００ｐｐｍ；または１０００ｐｐｍ～２０００ｐｐｍ；または２０００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または２０００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または２０００ｐｐｍ～１００，０００ｐｐｍ；または２０００ｐｐｍ～１０，０００；または２０００ｐｐｍ～５，０００ｐｐｍ；または２０００ｐｐｍ～３０００ｐｐｍ；または５０００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または５０００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または５０００ｐｐｍ～１００，０００ｐｐｍ；または５０００ｐｐｍ～１０，０００；または１０，０００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または１０，００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または１０，０００ｐｐｍ～１００，０００ｐｐｍ；または５０，０００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または５０，０００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または５０，０００ｐｐｍ～１００，０００ｐｐｍ；または１００，０００ｐｐｍ～１，０００，０００ｐｐｍ；または１００，０００ｐｐｍ～５００，０００ｐｐｍ；または、２００，０００ｐｐｍ～２０００ｐｐｍを含む２００，０００ｐｐｍ～１０００ｐｐｍ、例えば、１８０，０００ｐｐｍ～２０００ｐｐｍ、または１８０，０００ｐｐｍ～１０，０００ｐｐｍを含む１８０，０００ｐｐｍ～５０００ｐｐｍの量で存在するＣＯ_２を有する。

水性捕捉液体と接触するＤＡＣ生成ガスは、任意の好都合なＤＡＣシステムによって生成され得る。ＤＡＣシステムは、ＣＯ_２には結合するが、（窒素および酸素などの）他の大気中の化学物質には結合しない媒体を使用して空気からＣＯ_２を抽出するシステムである。空気がＣＯ_２結合媒体を通過すると、ＣＯ_２は結合媒体に「貼り付く」。そして、刺激、例えば熱、湿度などに応答して、結合したＣＯ_２が結合媒体から放出され、ガス状のＣＯ_２含有生成物が生成され得る。対象ＤＡＣシステムには、水酸化物ベースのシステム；ＣＯ_２収着剤／温度スイングベースのシステム、およびＣＯ_２収着剤／温度スイングベースのシステムが含まれるが、これらに限定されない。いくつかの例では、ＤＡＣシステムは水酸化物ベースのシステムであり、空気を水性水酸化物液体と接触させることによってＣＯ_２が空気から分離される。水酸化物ベースのＤＡＣシステムの例には、ＰＣＴ公開出願番号ＷＯ／２００９／１５５５３９；ＷＯ／２０１０／０２２３３９；ＷＯ／２０１３／０３６８５９；およびＷＯ／２０１３／１２００２４に記載されているものが含まれるが、これらに限定されず、それらの開示は、参照により本明細書に組み込まれる。いくつかの例では、ＤＡＣシステムはＣＯ_２収着剤ベースのシステムであり、空気をアミン収着剤などの収着剤と接触させることによって空気からＣＯ_２を分離し、続いて、収着剤を１つ以上の刺激、例えば、温度変化、湿度変化などにさらすことによって、収着剤で捕捉されたＣＯ_２を放出する。そのようなＤＡＣシステムの例には、ＰＣＴ公開出願番号ＷＯ／２００５／１０８２９７；ＷＯ／２００６／００９６００；ＷＯ／２００６／０２３７４３；ＷＯ／２００６／０３６３９６；ＷＯ／２００６／０８４００８；ＷＯ／２００７／０１６２７１；ＷＯ／２００７／１１４９９１；ＷＯ／２００８／０４２９１９；ＷＯ／２００８／０６１２１０；ＷＯ／２００８／１３１１３２；ＷＯ／２００８／１４４７０８；ＷＯ／２００９／０６１８３６；ＷＯ／２００９／０６７６２５；ＷＯ／２００９／１０５５６６；ＷＯ／２００９／１４９２９２；ＷＯ／２０１０／０１９６００；ＷＯ／２０１０／０２２３９９；ＷＯ／２０１０／１０７９４２；ＷＯ／２０１１／０１１７４０；ＷＯ／２０１１／１３７３９８；ＷＯ／２０１２／１０６７０３；ＷＯ／２０１３／０２８６８８；ＷＯ／２０１３／０７５９８１；ＷＯ／２０１３／１６６４３２；ＷＯ／２０１４／１７０１８４；ＷＯ／２０１５／１０３４０１；ＷＯ／２０１５／１８５４３４；ＷＯ／２０１６／００５２２６；ＷＯ／２０１６／０３７６６８；ＷＯ／２０１６／１６２０２２；ＷＯ／２０１６／１６４５６３；ＷＯ／２０１６／１６１９９８；ＷＯ／２０１７／１８４６５２；およびＷＯ／２０１７／００９２４１に記載されているものが含まれるが、これらに限定されず、それらの開示は、参照により本明細書に組み込まれる。

ＣＯ_２のＤＡＣ生成ガス源、および炭酸塩スラリー製造におけるそれらの使用に関する更なる詳細は、ＷＯ２０１８／１６０８８８として公開されたＰＣＴ公開出願番号ＰＣＴ／ＵＳ２０１８／０２０５２７に見出され得、その開示は、参照により本明細書に組み込まれる。

上記に要約したように、水性捕捉液体は、水性炭酸塩を生成するために十分な条件下でＣＯ_２のガス源と接触させられる。水性捕捉液体は様々であり得る。水性捕捉液体の例には、淡水から重炭酸塩緩衝水性媒体までが含まれるが、これらに限定されない。本発明の実施形態で採用される重炭酸塩緩衝水性媒体は、重炭酸塩緩衝液が存在する液体媒体を含む。重炭酸塩緩衝水性媒体は、必要に応じて、天然に存在するまたは人工の媒体であり得る。天然に存在する重炭酸塩緩衝水性媒体には、海、海洋、湖、沼地、河口、ラグーン、塩水、アルカリ性湖、内海などから得られる水が含まれるが、これらに限定されない。重炭酸塩緩衝水性媒体の人工供給源は様々であり得、水脱塩プラントなどによって生成されたブラインを含み得る。そのような捕捉液体に関するさらなる詳細は、ＰＣＴ公開出願番号ＷＯ２０１４／０３９５７８；ＷＯ２０１５／１３４４０８；およびＷＯ２０１６／０５７７０９に提供されており、それらの出願の開示は、参照により本明細書に組み込まれる。

いくつかの実施形態において、水性捕捉アンモニアは、水性炭酸アンモニウムを生成するために十分な条件下で、ＣＯ_２のガス源と接触させられる。水性捕捉アンモニア中のアンモニア濃度は様々であり得、いくつかの例では、水性捕捉アンモニアは、アンモニア（ＮＨ_３）を、１０ｐｐｍ～３５０，０００ｐｐｍ、例えば、１０～１０，０００ｐｐｍ、または１０～１，０００ｐｐｍ、または１０～５，０００ｐｐｍ、または１０～８，０００ｐｐｍ、または１０～１０，０００ｐｐｍ、または１００～１００，０００ｐｐｍ、または１００～１０，０００ｐｐｍ、または１００～５０，０００ｐｐｍ、または１００～８０，０００ｐｐｍ、または１００～１００，０００ｐｐｍ、または１，０００～３５０，０００ｐｐｍ、または１，０００～５０，０００ｐｐｍ、または１，０００～８０，０００ｐｐｍ、または１，０００～１００，０００ｐｐｍ、または１，０００～２００，０００ｐｐｍ、または１，０００～３５０，０００ｐｐｍ、または８，０００～５０，０００ｐｐｍを含む６，０００～８５，０００ｐｐｍの範囲の濃度で含む。水性捕捉アンモニアは、任意の好都合な水を含み得る。水性捕捉アンモニアが生成され得る対象の水には、淡水、海水、塩水、再生水またはリサイクル水、生成水および廃水が含まれるが、これらに限定されない。水性捕捉アンモニアのｐＨは様々であり得、いくつかの例では９．０～１３．５、例えば１０．５～１２．５を含む９．０～１３．０の範囲である。対象水性捕捉アンモニアに関するさらなる詳細は、ＰＣＴ公開出願番号ＷＯ２０１７／１６５８４９に提供されており、その開示は、参照により本明細書に組み込まれる。

ＣＯ_２含有ガスは、例えば、上記のように、任意の好都合なプロトコルを使用して、水性捕捉液体、例えば、水性捕捉アンモニアと接触させられ得る。例えば、対象の接触プロトコルには、直接接触プロトコル、例えばある容積の水性媒体を通してガスをバブリングすること、同時接触プロトコル、すなわち一方向に流れる気相流および液相流の間の接触、向流プロトコル、すなわち逆に流れる気相流と液相流との間の接触、などが含まれるが、これらに限定されない。接触は、都合がよいように、注入器、バブラー、流体ベンチュリ反応器、スパージャー、ガスフィルター、スプレー、トレイ、スクラバー、吸収器または充填カラム反応器などを使用することによって達成され得る。いくつかの例では、接触プロトコルは、従来の吸収器または吸収器泡カラム、例えば米国特許番号７，８５４，７９１；６，８７２，２４０；および６，６１６，７３３；および米国特許出願公開番号ＵＳ－２０１２－０２３７４２０－Ａ１に記載のものを使用し得、それらの開示は、参照により本明細書に組み込まれる。プロセスは、バッチまたは連続プロセスであり得る。いくつかの例では、再生泡コンタクター（ＲＦＣ）を採用して、ＣＯ_２含有ガスを水性捕捉液体、例えば水性捕捉アンモニアと接触させ得る。いくつかのそのような例では、ＲＦＣは、触媒（他の場所で説明されているような）、例えば、ＲＦＣの内部に固定化されている触媒を使用し得る。適切なＲＦＣに関するさらなる詳細は、米国特許番号９，５４５，５９８に見出され、その開示は、参照により本明細書に組み込まれる。

いくつかの例では、ＣＯ_２の気体源は、ミクロポーラス膜コンタクターを使用して液体と接触させられる。対象ミクロポーラス膜コンタクターは、適切なハウジング内に存在するミクロポーラス膜を含み、ハウジングは、ガス入口および液体入口、ならびにガス出口および液体出口を含む。コンタクターは、分子がミクロポーラス膜の細孔を介して気体から液体に溶解し得るように、気体と液体とが膜の反対側に接触するように構成されている。膜は、任意の好都合なフォーマットで構成され得、いくつかの例では、膜は中空繊維フォーマットで構成される。採用され得る中空繊維膜反応器フォーマットには、米国特許番号７，２６４，７２５；６，８７２，２４０および５，６９５，５４５に記載のものが含まれるが、これらに限定されず、それらの開示は、参照により本明細書に組み込まれる。いくつかの例では、採用されるミクロポーラス中空繊維膜コンタクターは中空繊維膜コンタクターであり、膜コンタクターはポリプロピレン膜コンタクターおよびポリオレフィン膜コンタクターを含む。

捕捉液体とＣＯ_２含有ガスとの間の接触は、ＣＯ_２含有ガスに存在するＣＯ_２の実質的部分が、例えば重炭酸イオンを生成するために、溶液になるような条件下で起こる。実質的部分とは、８０％以上を含む５０％以上などの１０％以上を意味する。

ＣＯ_２含有ガスと接触する捕捉液体の温度は様々であり得る。いくつかの例では、温度は、４０～７０℃を含む２０～８０℃などの－１．４～１００℃の範囲である。いくつかの例では、温度は、－１．１～４５℃以上など、－１．４～５０℃以上の範囲であり得る。いくつかの例では、より低い温度が採用され、そのような温度は、－１．１～０℃など、－１．４～４℃の範囲であり得る。いくつかの例では、より高い温度が採用される。例えば、捕捉液体の温度は、いくつかの例では、２５℃以上、例えば３０℃以上であり得、いくつかの実施形態では、２５～５０℃、例えば、３０～４０℃の範囲であり得る。

ＣＯ_２含有ガスと捕捉液体とは、所望のＣＯ_２充填液体の生成に適した圧力で接触される。いくつかの例では、接触条件の圧力は、最適なＣＯ_２吸収を提供するように選択され、そのような圧力は、１ＡＴＭ～１００ＡＴＭ、例えば、１～５０ＡＴＭ、例えば、２０～３０ＡＴＭまたは１ＡＴＭ～１０ＡＴＭの範囲であり得る。自然に１ＡＴＭにある場所で接触が発生する場合、任意の好都合なプロトコルを使用して、圧力を所望圧力まで上昇させ得る。いくつかの例では、接触は、最適な圧力が存在する場所、例えば、海洋および海などの水域の表面下の場所で発生する。

ＣＯ_２のガス源が水性捕捉アンモニアと接触するそれらの実施形態において、接触は、水性炭酸アンモニウムを生成するために十分な方法で実施される。水性炭酸アンモニウムは様々であり得、いくつかの例では、水性炭酸アンモニウムは、炭酸アンモニウムおよび重炭酸アンモニウムの少なくとも１つを含み、いくつかの例では、炭酸アンモニウムおよび重炭酸アンモニウムの両方を含む。水性重炭酸アンモニウムは、ＤＩＣを含む液体と見なし得る。したがって、水性捕捉アンモニアにＣＯ_２を充填する際に、ＣＯ_２捕捉液体中で溶存無機炭素（ＤＩＣ）を生成するために、つまりＤＩＣ含有液体を生成するために十分な条件下で、ＣＯ_２含有ガスをＣＯ_２捕捉液体に接触させ得る。ＤＩＣは、溶液中の無機炭素種の濃度の合計であり、次の式で表される：ＤＩＣ＝［ＣＯ_２ ^＊］＋［ＨＣＯ_３ ^－］＋［ＣＯ_３ ^２－］、ここで［ＣＯ_２ ^＊］は二酸化炭素（［ＣＯ_２］）および炭酸（［Ｈ_２ＣＯ_３］）濃度の合計であり、［ＨＣＯ_３ ^－］は重炭酸塩濃度（重炭酸アンモニウムを含む）であり、［ＣＯ_３ ^２－］は、溶液中の炭酸塩濃度（炭酸アンモニウムを含む）である。水性媒体のＤＩＣは様々であり得、いくつかの例では、３ｐｐｍ～１６８，０００ｐｐｍの炭素（Ｃ）、例えば、３～１，０００ｐｐｍ、または３～１００ｐｐｍ、または３～５００ｐｐｍ、または３～８００ｐｐｍ、または３～１，０００ｐｐｍ、または１００～１０，０００ｐｐｍ、または１００～１，０００ｐｐｍ、または１００～５，０００ｐｐｍ、または１００～８，０００ｐｐｍ、または１００～１０，０００ｐｐｍ、または１，０００～５０，０００ｐｐｍ、または１，０００～８，０００ｐｐｍ、または１，０００～１５，０００ｐｐｍ、または１，０００～３０，０００ｐｐｍ、または５，０００～１６８，０００ｐｐｍ、または５，０００～２５，０００ｐｐｍ、または８，０００～９５，０００ｐｐｍを含む６，０００～６５，０００ｐｐｍの炭素（Ｃ）であり得る。液体に溶解するＣＯ_２の量は様々であり得、いくつかの例では、０．０５～４０ｍＭ、例えば、２５～３０ｍＭを含む１～３５ｍＭの範囲である。結果として得られるＤＩＣ含有液体のｐＨは様々であり得、いくつかの例では４～１２、例えば７～１１を含む６～１１、例えば８～９．５の範囲である。

必要に応じて、ＣＯ_２含有ガスは、ＣＯ_２の重炭酸塩への変換を媒介する触媒（すなわち、本質的に異種または同種のいずれかの吸収触媒）の存在下で捕捉液体と接触させられる。吸収触媒として対象となるものは、８～１０の範囲のｐＨレベルで、溶解したＣＯ_２からの重炭酸イオンの生成速度を上げる触媒である。速度増加の大きさ（例えば、触媒が存在しないコントロールと比較して）は様々であり得、いくつかの例では、適切なコントロールと比較して、２倍以上、例えば５倍以上、例えば１０倍以上である。そのような実施形態に適した触媒の例に関するさらなる詳細は、米国特許番号９，７０７，５１３に見出され、その開示は、参照により本明細書に組み込まれる。

いくつかの実施形態では、結果として得られる水性炭酸アンモニウムは、バルク液体、例えばバルク溶液中に液体凝縮相（ＬＣＰ）の液滴を含む二相液体である。「液体凝縮相」または「ＬＣＰ」とは、重炭酸イオンを含む溶液の相を意味し、重炭酸イオンの濃度は、周囲のバルク液体よりもＬＣＰ相の方が高い。ＬＣＰ液滴は、重炭酸イオンがバルク溶液の濃度を超える凝縮濃度に会合し、非結晶溶液状態で存在する準安定重炭酸塩リッチ液体前駆体相の存在を特徴とする。ＬＣＰには、インターフェイスの外部にあるバルク溶液に見出されるすべての成分が含まれている。ただし、重炭酸イオンの濃度は、バルク溶液におけるよりも高い。ＬＣＰ液滴が存在するそれらの状況では、ＬＣＰおよびバルク溶液にはそれぞれイオン対と核形成前クラスター（ＰＮＣ）とが含まれ得る。存在する場合、イオンは、溶液中のイオン対およびＰＮＣと比較して長期間、そのそれぞれの相に留まる。ＬＣＰ含有液体に関するさらなる詳細は、米国特許出願シリアル番号１４／６３６，０４３に提供され、その開示は、参照により本明細書に組み込まれる。

上記に要約したように、マルチステップおよび単一ステップの両方のプロトコルは、ＣＯ_２隔離炭酸塩スラリーをＣＯ_２含有ガス水性捕捉アンモニアから生成するために採用され得る。例えば、いくつかの実施形態では、生成水性炭酸アンモニウムは、ＣＯ_２隔離炭酸塩スラリー生成モジュールに送られ、そこで、二価陽イオン、例えば、Ｃａ^２＋および／またはＭｇ^２＋が、水性炭酸アンモニウムと組み合わされて、ＣＯ_２隔離炭酸塩スラリーを生成する。さらに他の例では、水性捕捉アンモニアは、二価陽イオン、例えば、Ｃａ^２＋および／またはＭｇ^２＋の供給源を含み、それにより、水性炭酸アンモニウムは、それが生成されるときに二価陽イオンと結合して、ＣＯ_２隔離炭酸塩スラリーの生成をもたらす。

したがって、いくつかの実施形態では、例えば上記のように、水性炭酸アンモニウムなどの水性炭酸塩の生成に続いて、水性炭酸塩は、続いて、固体ＣＯ_２隔離炭酸塩を生成するために十分な条件下で陽イオン源と組み合わされる。異なる原子価（ｖａｌａｎｃｅ）の陽イオンは、固体炭酸塩組成物を形成する可能性がある（例えば、炭酸塩鉱物の形で）。いくつかの例では、ナトリウムおよびカリウムの陽イオンなどの一価の陽イオンを採用し得る。他の例では、アルカリ土類金属の陽イオン、例えばカルシウム（Ｃａ^２＋）およびマグネシウム（Ｍｇ^２＋）の陽イオンなどの二価の陽イオンを採用し得る。陽イオンが水性炭酸塩に添加されると、二価の陽イオンがＣａ^２＋を含む場合のアモルファス炭酸カルシウム（ＣａＣＯ_３）などの炭酸塩固体の沈殿が、陽イオンあたり１つの炭酸塩種イオンの化学量論比で生成され得る。

そのような場合、任意の好都合な陽イオン源を採用し得る。対象陽イオン源には、海水淡水化プラント、汽水淡水化プラント、地下水回収施設、廃水施設などの水処理施設からのブライン、陽イオン含有量が高い溶液の濃縮流を生成する、冷却塔などを備えた施設からのブローダウン水が含まれるが、これらに限定されない。対象陽イオン源はまた、限定されないが天然の海水および地質ブラインなどの天然に存在する源であり、これらは、陽イオン濃度が様々であり得、水性炭酸アンモニウムから炭酸塩固体の生成を誘因するための準備が整った陽イオン源を提供し得る。いくつかの例では、陽イオン源は、プロセスの別のステップの廃棄物、例えば水性アンモニウム塩からのアンモニウムの再生中に生成されるカルシウム塩（例えばＣａＣｌ_２）であり得る。

さらに他の実施形態では、水性捕捉アンモニアは、例えば上記のように、陽イオンを含む。陽イオンは、任意の好都合なプロトコルを使用して、水性捕捉アンモニア中に提供され得る。いくつかの例では、水性捕捉アンモニアに存在する陽イオンは、水性アンモニウム塩からの水性捕捉アンモニアの再生に使用されるジオマスに由来する。加えて、および／または代替的に、陽イオンは、例えば上記のように、水性捕捉アンモニアを陽イオン源と組み合わせることによって提供され得る。

採用され得る他のＣＯ_２隔離炭酸塩スラリー製造プロトコルは、アルカリ集約プロトコルを含み、そこでは、ＣＯ_２含有ガスは、約１０以上のｐＨの水性媒体と接触させられる。そのようなプロトコルの例には、米国特許番号８，３３３，９４４；８，１７７，９０９；８，１３７，４５５；８，１１４，２１４；８，０６２，４１８；８，００６，４４６；７，９３９，３３６；７，９３１，８０９；７，９２２，８０９；７，９１４，６８５；７，９０６，０２８；７，８８７，６９４；７，８２９，０５３；７，８１５，８８０；７，７７１，６８４；７，７５３，６１８；７，７４９，４７６；７，７４４，７６１；および７，７３５，２７４に記載されているものが含まれるが、これらに限定されず、それらの開示は、参照により本明細書に組み込まれる。

例えば上記のように、水性炭酸アンモニウムなどの水性炭酸塩の生成に続いて、水性炭酸塩は、固体のＣＯ_２隔離炭酸塩を生成するために十分な条件下で陽イオン源と組み合わされる。異なる原子価（ｖａｌａｎｃｅ）の陽イオンは、固体の炭酸塩組成物を形成する可能性がある（例えば、炭酸塩鉱物の形で）。いくつかの例では、ナトリウムおよびカリウム陽イオンなどの一価の陽イオンを採用し得る。他の例では、アルカリ土類金属の陽イオン、例えばカルシウムおよびマグネシウムの陽イオンなどの二価の陽イオンを採用し得る。遷移金属、例えば、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｃｕなども採用し得る。陽イオンを水性炭酸塩に加えると、二価の陽イオンがＣａ^２＋を含む場合、アモルファス炭酸カルシウムなどの炭酸塩固体の沈殿が、陽イオンあたり１つの炭酸塩種イオンの化学量論比で生成され得る。

そのような場合、任意の好都合な陽イオン源を採用し得る。対象陽イオン源には、限定されないが、陽イオン含有量が高い溶液の濃縮流を生成する、海水淡水化プラント、汽水淡水化プラント、地下水回収施設、廃水施設などの水処理施設からのブラインが含まれる。対象陽イオン源はまた、限定されないが天然の海水および地質ブラインなどの天然に存在する源であり、これらは、陽イオン濃度が様々であり得、水性炭酸アンモニウムから炭酸塩固体の生成を誘因する準備が整った陽イオン源を提供し得る。いくつかの例では、陽イオン源は、プロセスの別のステップの廃棄物、例えば、水性アンモニウム塩からのアンモニアの再生中に生成されるカルシウム塩（ＣａＣｌ_２など）であり得る。

上記に要約したように、水性アンモニア捕捉液体およびＣＯ_２のガス源からのＣＯ_２隔離炭酸塩の生成は、水性アンモニウム塩をもたらす。生成される水性アンモニウム塩は、アンモニウム塩のアニオンの性質に関して様々であり得、水性アンモニウム塩中に存在し得る特定のアンモニウム塩には、塩化アンモニウム、酢酸アンモニウム、硫酸アンモニウム硝酸アンモニウムなどが含まれるが、これらに限定されない。

上記で概説したように、本発明の態様は、例えば上記のように、水性アンモニウム塩から水性捕捉アンモニアを再生することをさらに含む。水性捕捉アンモニウムを再生することは、水性アンモニウム塩からある量のアンモニウムを生成するために十分な方法で水性アンモニウム塩を処理することを意味する。この再生ステップ中にアンモニアに変換される投入アンモニウム塩のパーセンテージは様々であり得、いくつかの例では５～８０％、例えば１５～５５％、いくつかの例では２０～８０％、例えば３５～５５％の範囲である。

アンモニアは、任意の好都合な再生プロトコルを使用して、この再生ステップで水性アンモニウム塩から再生され得る。いくつかの例では、蒸留プロトコルが採用される。任意の好都合な蒸留プロトコルを採用し得るが、いくつかの実施形態では、採用される蒸留プロトコルは、アルカリ性源、例えば、ジオマスの存在下で水性アンモニウム塩を加熱してガス状アンモニア／水生成物を生成することを含み、これはそして凝縮されて液体水性捕捉アンモニアを生成し得る。いくつかの例では、プロトコルは段階的なプロセスで連続的に起こり、アルカリ性源の存在下での水性アンモニウム塩の加熱が、液体水性捕捉アンモニアの蒸留および凝縮の前に起こる。

水性アンモニウム塩中のアンモニウムをアンモニアに変換するために十分である限り、アルカリ性源は様々であり得る。任意の好都合なアルカリ性源を採用し得る。

この再生ステップで採用され得るアルカリ性源には、化学薬品が含まれる。アルカリ性源として採用され得る化学薬品には、水酸化物、有機塩基、超強塩基、酸化物、および炭酸塩が含まれるが、これらに限定されない。水酸化物には、例えば、水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）、水酸化カリウム（ＫＯＨ）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）_２）、または水酸化マグネシウム（Ｍｇ（ＯＨ）_２）を含む、溶液中に水酸化物アニオンを提供する化学種が含まれる。有機塩基は、メチルアミンなどの第一級アミン、ジイソプロピルアミンなどの第二級アミン、ジイソプロピルエチルアミンなどの第三級アミン、アニリンなどの芳香族アミン、ピリジン、イミダゾールおよびベンズイミダゾールなどのヘテロ芳香族、ならびにそれらのさまざまな形態を含む、概して窒素塩基である炭素含有分子である。プロトン除去剤としての使用に適した超強塩基には、ナトリウムエトキシド、ナトリウムアミド（ＮａＮＨ_２）、水素化ナトリウム（ＮａＨ）、ブチルリチウム、リチウムジイソプロピルアミド、リチウムジエチルアミド、およびリチウムビス（トリメチルシリル）アミドが含まれる。例えば、酸化カルシウム（ＣａＯ）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）、酸化ベリリウム（ＢｅＯ）、および酸化バリウム（ＢａＯ）を含む酸化物もまた、使用され得る適切なプロトン除去剤である。

対象アルカリ性源はまた、シリカ源である。シリカの供給源は、シリカの供給源が所望のアルカリ性を与えるために十分である限り、純粋なシリカ、または他の化合物、例えば鉱物と組み合わせたシリカを含む組成物であり得る。いくつかの例では、シリカの供給源は天然に存在するシリカの供給源である。天然に存在するシリカの供給源には、砂またはより大きな岩の形をしていてもよいシリカ含有岩石が含まれる。供給源がより大きな岩石である場合、いくつかの例では、岩石は、それらのサイズを縮小してそれらの表面積を増やすために分解されている。対象となるものは、０．０１ｍｍ～１ｍ、例えば０．１ｍｍ～５００ｃｍ、１ｍｍ～１００ｃｍ、例えば１ｍｍ～５０ｃｍの範囲の最長寸法を含む構成要素からなるシリカ源である。シリカ源は、必要に応じて表面処理され得、供給源の表面積が増やされる。様々な異なる、天然に存在するシリカ源を採用し得る。対象となる天然に存在するシリカ源には、限定されないが火成岩が含まれ、これらの岩には、コマチアイト、ピクライト質玄武岩、キンバーライト、ランプロアイト、かんらん岩などの超マフィック岩；玄武岩、輝緑岩（ドレライト）、斑れい岩などの苦鉄質岩；安山岩および閃緑岩などの中間岩；デイサイトおよび花崗閃緑岩などの中間珪長質岩；流紋岩、アプライト、ペグマタイトおよび花崗岩などの珪長質岩が含まれる。また、人工のシリカ源も対象となるものである。人工のシリカ源には、限定されないが廃棄物流、例えば、鉱業廃棄物；化石燃料燃焼灰；スラグ、例えば鉄鋼スラグ、リンスラグ；セメントキルン廃棄物；石油精製／石油化学精製廃棄物、例えば油田およびメタンシームブライン；石炭シーム廃棄物、例えばガス生産ブラインおよび石炭シームブライン；紙加工廃棄物；軟水化、例えばイオン交換廃ブライン；シリコン処理廃棄物；農業廃棄物；金属仕上げ廃棄物；高ｐＨ繊維廃棄物；および苛性スラッジが含まれる。鉱業廃棄物には、地球からの金属またはその他の貴重なまたは有用な鉱物の抽出からの任意の廃棄物が含まれる。対象廃棄物には、ｐＨを上げるために使用される鉱業からの廃棄物が含まれ、これには、バイエルアルミニウム抽出プロセスからの赤泥；例えばカリフォルニア州モスランディングにおける海水用マグネシウム抽出からの廃棄物；浸出を伴う他の採掘プロセスからの廃棄物が含まれる。石炭火力発電所などの化石燃料を燃焼させるプロセスからの灰は、多くの場合、シリカが豊富である灰を生成する。いくつかの実施形態では、化石燃料の燃焼、例えば石炭火力発電所から生じる灰は、フライアッシュ、例えば煙突から出る灰、およびボトムアッシュを含むシリカ源として提供される。シリカ源およびそれらの使用に関する追加の詳細は、米国特許番号９，７１４，４０６に記載されており、その開示は、参照により本明細書に組み込まれる。

本発明の実施形態では、灰がアルカリ性源として採用される。特定の実施形態において対象となるものは、灰としての石炭灰の使用である。この発明で採用される石炭灰は、微粉炭、亜炭、瀝青炭または亜瀝青炭の燃焼から、発電所ボイラーまたは石炭燃焼炉、例えば、連鎖格子ボイラー、サイクロンボイラーおよび流動床ボイラーで生成される残留物を指す。このような石炭灰には、排気ガスまたは煙道ガスによって炉から運ばれる細かく分割された石炭灰であるフライアッシュ、炉の底に凝集物として集まるボトムアッシュが含まれる。

フライアッシュは、概して高度に異種成分からなり、石英、ムライト、さまざまな酸化鉄などのさまざまな識別可能な結晶相を持つガラス状粒子の混合物を含む。対象フライアッシュには、タイプＦおよびタイプＣのフライアッシュが含まれる。上記で参照したタイプＦおよびタイプＣのフライアッシュは、上記のようにＣＳＡ規格Ａ２３．５およびＡＳＴＭ Ｃ６１８によって定義されている。これらのクラスの主な違いは、灰におけるカルシウム、シリカ、アルミナ、鉄の成分量である。フライアッシュの化学的性質は、燃焼した石炭の化学的含有量（すなわち、無煙炭、瀝青炭、亜炭）に大きく影響される。対象フライアッシュには、実質的な量のシリカ（二酸化ケイ素、ＳｉＯ_２）（アモルファスと結晶の両方）と石灰（酸化カルシウム、ＣａＯ、酸化マグネシウム、ＭｇＯ）とが含まれる。

より硬く、より古い無煙炭と瀝青炭とを燃焼させると、典型的には、クラスＦのフライアッシュが生成される。クラスＦのフライアッシュは本質的にポゾランであり、１０％未満の石灰（ＣａＯ）を含んでいる。より若い亜炭または亜瀝青炭の燃焼から生成されるフライアッシュは、ポゾラン特性を有することに加えて、いくつかの自己セメント特性も持っている。水の存在下では、クラスＣのフライアッシュは、時間の経過とともに硬化して強度を増す。クラスＣのフライアッシュは、概して２０％超の石灰（ＣａＯ）を含む。アルカリおよび硫酸塩（ＳＯ_４ ^２－）含有量は、概してクラスＣのフライアッシュの方が高い。いくつかの実施形態では、例えば上記のように、フライアッシュをクラスＦフライアッシュの特性により近づけて生成するようにクラスＣフライアッシュに存在する成分の量を抽出することを意図して、クラスＣフライアッシュを使用して例えば上記のように水性アンモニウム塩からアンモニアを再生することが対象となり、例えば、２０％ＣａＯを有するクラスＣフライアッシュ中のＣａＯの９５％を抽出することができ、したがって、１％ＣａＯを有する、修復されたフライアッシュ材料が得られる。

フライアッシュ材料は、排気ガスに浮遊している間に固化し、例えば電気集じん器またはフィルターバッグなどのさまざまなアプローチを使用して収集される。粒子は排気ガスに浮遊している間に固化するため、フライアッシュ粒子は概して球形で、サイズは０．５μｍ～１００μｍの範囲である。対象フライアッシュには、少なくとも約８０重量％が４５ミクロン未満の粒子を含むものが含まれる。また、本発明の特定の実施形態において対象となるものは、高アルカリ流動床燃焼器（ＦＢＣ）フライアッシュの使用である。

また、本発明の実施形態において対象となるものは、ボトムアッシュの使用である。ボトムアッシュは、石炭の燃焼により石炭燃焼ボイラー内で凝集物として形成される。そのような燃焼ボイラーは、湿式底ボイラーまたは乾式底ボイラーであり得る。湿式または乾式底ボイラーで製造される場合、ボトムアッシュは水中で急冷される。急冷により、９０％が０．１ｍｍ～２０ｍｍの粒子サイズ範囲内に入るサイズを有する凝集物が得られ、ボトムアッシュ凝集物は、この範囲内で凝集物サイズの広い分布を有する。ボトムアッシュの主な化学成分は、Ｆｅ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｎａ、Ｋの酸化物の量が少ないシリカおよびアルミナ、ならびに、硫黄および炭素である。

特定の実施形態において対象となるものはまた、火山灰を灰として使用することである。火山灰は小さなテフラ、つまり直径２ミリメートル未満の、火山噴火によって作られた粉砕岩石およびガラスの破片で構成されている。

本発明の１つの実施形態では、セメントキルンダスト（ＣＫＤ）がアルカリ性源として採用される。灰および／またはＣＫＤが生成された燃料の性質、および燃料の燃焼手段は、結果として得られる灰および／またはＣＫＤの化学組成に影響を与える。したがって、灰および／またはＣＫＤは、ｐＨを調整するための手段の一部、または唯一の手段として使用され得、様々な他の成分は、灰および／またはＣＫＤの化学組成に基づいて、特定の灰および／またはＣＫＤとともに利用され得る。

本発明の特定の実施形態では、スラグがアルカリ性源として採用される。スラグは、唯一のｐＨ調整剤として、または１つ以上の追加のｐＨ調整剤、例えば灰などと組み合わせて使用され得る。スラグは、金属の処理から生成され、酸化カルシウムおよび酸化マグネシウム、ならびに鉄、シリコンおよびアルミニウム化合物を含み得る。特定の実施形態では、ｐＨ調整材料としてのスラグの使用は、沈殿生成物への反応性シリコンおよびアルミナの導入を介して追加の利点を提供する。対象スラグには、鉄製錬からの高炉スラグ、鉄および／または鋼の電気アークまたは高炉処理からのスラグ、銅スラグ、ニッケルスラグおよびリンスラグが含まれるが、これらに限定されない。

上記に示したように、灰（または特定の実施形態ではスラグ）は、水のｐＨを所望レベルに調製する唯一の方法として、特定の実施形態で採用される。さらに他の実施形態では、１つ以上の追加のｐＨ調製プロトコルが、灰の使用と併せて採用される。

また、特定の実施形態において対象となるものは、アルカリ性源として、他の廃棄物材料、例えば、破砕または解体またはリサイクルまたは返送されたコンクリートまたはモルタルの使用である。採用されると、コンクリートは溶解して砂と骨材とを放出し、これらは、必要に応じて、プロセスの炭酸塩製造部分にリサイクルされ得る。解体および／またはリサイクルされたコンクリートまたはモルタルの使用については、以下でさらに説明する。

特定の実施形態において対象となるものは、鉱物アルカリ性源である。そのような場合に水性アンモニウム塩と接触する鉱物アルカリ性源は様々であり得、対象となる鉱物アルカリ性源には、例えば、上記のようにケイ酸塩、炭酸塩、フライアッシュ、スラグ、石灰、セメントキルンダストなどが含まれるが、これらに限定されない。いくつかの例では、鉱物アルカリ性源は、例えば上記のように岩石を含む。

実施形態において、アルカリ性源は、例えば、以下により詳細に記載されるように、ジオマスである。

これらの実施形態において水性アンモニウム塩が加熱される温度は様々であり得るが、いくつかの例では、温度は２５～１８５℃のような２５～２００℃の範囲である。所望温度を提供するために採用される熱は、蒸気、煙道ガス廃熱などの廃熱源など、任意の好都合な供給源から取得され得る。

蒸留は任意の圧力で実施され得る。蒸留が大気圧で行われる場合、蒸留が行われる温度は様々であり得、いくつかの例では、６０～１００℃などの５０～１２０℃、例えば７０～９０℃の範囲である。いくつかの例では、蒸留は大気圧未満の圧力で行われる。そのような実施形態における圧力は様々であり得るが、いくつかの例では、大気圧未満の圧力は、１～１４ｐｓｉｇ、例えば２～６ｐｓｉｇの範囲である。蒸留が大気圧未満の圧力で実施される場合、蒸留は、大気圧で実施される実施形態と比較して、低温で実施され得る。大気圧未満の圧力が採用されるいくつかの実施形態では、温度は、所望のようにこのような場合において様々であり得るが、温度は、１５～６０℃、例えば２５～５０℃の範囲である。大気圧未満の圧力の実施形態において対象となるものは、蒸留中に採用される熱のすべてではないにしても、いくつかについての廃熱の使用である。そのような場合に採用され得る廃熱源には、煙道ガス、プロセス蒸気凝縮物、ＣＯ_２捕捉によって生成される吸収熱、および結果として生じる炭酸アンモニウム生成、および冷却液（例えば、上記のように、発電所、工場などの、ガスを含むＣＯ_２の同じ場所にある供給源からのものなど）、ならびにそれらの組み合わせが含まれるが、これらに限定されない。

水性捕捉アンモニア再生はまた、直流電流が水性アンモニウム塩に導入されてアンモニアを再生する、電気分解媒介プロトコルを使用して達成され得る。任意の好都合な電気分解プロトコルを採用し得る。水性アンモニウム塩からのアンモニアの再生に適合され得る電気分解プロトコルの例は、米国特許番号７，７２７，３７４および８，２２７，１２７、ならびに公開されたＰＣＴ出願公開番号ＷＯ／２００８／０１８９２８に記載されている電気分解システムからの１つ以上の要素を採用し得、それらの開示は、参照により本明細書に組み込まれる。

いくつかの例では、水性捕捉アンモニアは、例えば上記のような熱および／または電流の形で、エネルギーの入力なしに水性アンモニウム塩から再生される。そのような場合、水性アンモニウム塩は、例えば上記のように、再生された水性捕捉アンモニアを生成するために十分な方法で、ジオマス源などのアルカリ性源と組み合わされる。そして、結果として得られた水性捕捉アンモニアは、例えば、ストリッピングプロトコル等を介してなど、エネルギーの入力によって精製されない。

結果として得られる再生された水性捕捉アンモニアは、例えば、採用される特定の再生プロトコルに応じて様々であり得る。いくつかの例では、再生された水性捕捉アンモニアは、０．１～２５モル／リットル（Ｍ）の範囲、例えば１２．０～１６．０Ｍを含む４～２０Ｍ、ならびに、上記で提供された水性捕捉アンモニアのために提供された範囲のいずれかの濃度のアンモニア（ＮＨ_３）を含む。水性捕捉アンモニアのｐＨは様々であり得、いくつかの例では、１０．０～１２．５などの１０．０～１３．０の範囲である。いくつかの例では、例えば、水性捕捉アンモニアが、例えば上記のように、エネルギーの入力を含まないジオマス媒介プロトコルで再生される場合、再生された水性捕捉アンモニアは、陽イオン、例えば、Ｃａ^２＋などの二価の陽イオンをさらに含み得る。さらに、再生された水性捕捉アンモニアは、ある量のアンモニウム塩をさらに含み得る。いくつかの例では、アンモニア（ＮＨ_３）は、０．０５～４モル／リットル（Ｍ）の範囲、例えば、０．１～２Ｍを含む０．０５～１Ｍの濃度で存在する。水性捕捉アンモニアのｐＨは様々であり得、いくつかの例では８．０～１１．０、例えば８．０から１０．０の範囲である。水性捕捉アンモニアは、イオン、例えば、０．１～５モル／リットル（Ｍ）、例えば０．５～３Ｍを含む０．１～２Ｍの範囲の濃度のアンモニウム（ＮＨ_４ ^＋）などの一価の陽イオン、０．０５～２モル／リットル（Ｍ）、例えば、０．２～１Ｍを含む０．１～１Ｍの範囲の濃度のカルシウム（Ｃａ^２＋）などの二価の陽イオン、０．００５～１モル／リットル（Ｍ）、例えば、０．０１～０．５Ｍを含む０．００５～０．１Ｍの範囲の濃度のマグネシウム（Ｍｇ^２＋）などの二価の陽イオン、０．００５～１モル／リットル（Ｍ）、０．０１～０．５Ｍを含む０．００５～０．１Ｍの範囲の濃度の硫酸塩（ＳＯ_４ ^２－）などの二価の陰イオンをさらに含み得る。

方法の態様は、例えば上記のように、ＣＯ_２隔離炭酸塩を生成するために十分な条件下で、例えば上記のように、再生された水性捕捉アンモニアをＣＯ_２のガス源と接触させることをさらに含む。言い換えれば、本方法は、再生されたアンモニアをプロセスにリサイクルすることを含む。そのような場合、再生された水性捕捉アンモニアは、唯一の捕捉液体として使用され得るか、または別の液体、例えば、補給水と組み合わされて、ＣＯ_２捕捉液体として使用するために適した水性捕捉アンモニアを生成し得る。再生された水性アンモニアが追加の水と組み合わされる場合、任意の好都合な水を採用し得る。水性捕捉アンモニアがそこから生成され得る、対象の水には、淡水、海水、塩水、生成水および廃水が含まれるが、これらに限定されない。

いくつかの実施形態において、添加剤は、例えば以下に記載されるように、陽イオン源中に、および／または水性アンモニウム塩から再生された水性アンモニア捕捉液体中に存在する。添加剤には、例えば、マグネシウム（Ｍｇ^２＋）、ストロンチウム（Ｓｒ^２＋）、バリウム（Ｂａ^２＋）、ラジウム（Ｒａ^２＋）、アンモニウム（ＮＨ_４ ^＋）、硫酸塩（ＳＯ_４ ^２－）、リン酸塩（ＰＯ_４ ^３－、ＨＰＯ_４ ^２－、またはＨ_２ＰＯ_４ ^－）などのイオン種、例えばＨ_２ＮＣＯＯ^－のような、例えばオキシレート、カルバメート基などのカルボキシレート基、例えばマンガン（Ｍｎ）、銅（Ｃｕ）、ニッケル（Ｎｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、クロム（Ｃｒ）などの遷移金属の陽イオンが含まれ得る。いくつかの例では、添加剤は、陽イオン源に、および／または水性アンモニウム塩から再生された水性アンモニア捕捉液体に意図的に添加される。他の例では、添加剤は、方法のいくつかの実施形態の間に、アルカリ性源から、例えば、上記のようなジオマスから抽出される。いくつかの実施形態では、添加剤は、ＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物の反応性に影響を及ぼし、例えば、いくつかの例では、炭酸カルシウムスラリーは、検出可能な方解石のモルホロジーを有さず、アモルファス炭酸カルシウム（ＡＣＣ）、バテライト、アラゴナイト、またはそのようなモルホロジーの任意の組み合わせを含む他のモルホロジーであり得る。

図１は、エネルギーの入力を含み、「ホット」プロセスと見なし得る、本発明の実施形態の概略図を提供する。図１に示すように、煙道ガスおよび水性アンモニア（ＮＨ_３（ａｑ））を含有するＣＯ_２が、ＣＯ_２捕捉モジュールに組み合わされ、それにより、ＣＯ_２枯渇煙道ガスおよび水性炭酸アンモニウム（ＮＨ_４）_２ＣＯ_３（ａｑ）の生成がもたらされる。そして、水性炭酸アンモニウムを、水性塩化カルシウム（ＣａＣｌ_２（ａｑ））および水性塩化アンモニウム（ＮＨ_４Ｃｌ（ａｑ））、ならびに、（例えば、炭酸塩コーティングモジュール内の改質モジュールおよび／または新たな骨材基質からの）アップサイクルされたジオマスと組み合わされ、炭酸カルシウムは、ＣＯ_２隔離炭酸塩材料のコーティングを含む骨材生成物を製造するために、アップサイクルされたジオマスおよび／または新たな骨材基質を沈殿およびコーティングする。骨材生成物に加えて、炭酸塩コーティングモジュールは、水性アンモニウム塩、具体的には水性塩化アンモニウム（ＮＨ_４Ｃｌ（ａｑ））をもたらし、そして、水性アンモニウム塩が改質モジュールに運ばれる。改質モジュールでは、水性アンモニウム塩を固体ジオマス（ＣａＯ（ｓ））と組み合わせて、アップサイクルされ得るジオマス骨材と最初の再生水性アンモニア液体とがもたらされ、これには、水性アンモニア（ＮＨ_３（ａｑ））、水性塩化カルシウム（ＣａＣｌ_２（ａｑ））および水性塩化アンモニウム（ＮＨ_４Ｃｌ（ａｑ））が含まれる。そして、最初の再生水性アンモニア液体はストリッパーモジュールに運ばれ、そこで、蒸気によって提供される熱が採用されて、最初の再生液体から水性アンモニア（ＮＨ_３（ａｑ））捕捉液体が静置される。（図１では、化学反応式はバランスが取れておらず、説明のみを目的としていることに留意されたい）。

図２は、蒸気ストリッピングまたは高圧システムが採用されていない本発明の別の実施形態の概略図を提供し、それにより、図示されたプロセスは、コールドプロセスと見なされ得る。図２に示されるように、煙道ガスなどのＣＯ_２リッチガスは、ガス吸収炭酸塩沈殿（ＧＡＣＰ）モジュールで水性塩化カルシウム（ＣａＣｌ_２（ａｑ））および水性塩化アンモニウム（ＮＨ_４Ｃｌ（ａｑ））も含む水性アンモニア（ＮＨ_３（ａｑ））捕捉液体と組み合わされ、これにより、ＣＯ_２枯渇ガスと炭酸カルシウムスラリー（ＣａＣＯ_３（ｓ））とが生成される結果となる。ガス吸収炭酸塩沈殿（ＧＡＣＰ）モジュールでは、改質モジュールからの懸濁液は、浮遊固体を含む水溶液として、または固体を含まない水溶液としてのいずれかで、二酸化炭素（ＣＯ_２）のガス源と直接、接触し、それにより、モジュール内の固体炭酸カルシウム（ＣａＣＯ_３）が生成される。ＧＡＣＰモジュールでは、ｐＨは塩基性であり得、いくつかの例では９以上であり、水性アンモニア（またはアルカリ性）濃度は０．２０ｍｏｌ／Ｌ以上であり、カルシウムイオン濃度は０．１０ｍｏｌ／Ｌ以上であり得る。ＧＡＣＰにおける温度は様々であり得、いくつかの例では１５～３５℃などの１０～４０℃の範囲であり、いくつかの例では温度は周囲温度以下であり、２～５℃などの２～１０℃の範囲である。いくつかの例では、ＧＡＣＰモジュール内に供給される水性アンモニア捕捉液体は、熱源、例えば、発電所からの高温煙道ガスなどの廃熱源、および吸着または吸収の原理を使用して、例えば、冷却プロセスを推進するために必要なエネルギーを提供する、熱源入力を備えた吸収または吸着式の冷凍機またはチラーを使用して、冷却される。ＧＡＣＰによって生成された炭酸カルシウムスラリーに関して、いくつかの例では、スラリー沈殿炭酸カルシウムは、検出可能な方解石のモルホロジーを有さず、アモルファス（ＡＣＣ）、バテライト、アラゴナイト、またはそのようなモルホロジーの任意の組み合わせを含む他のモルホロジーであり得る。そして、結果として得られた炭酸カルシウムスラリーは、炭酸塩凝集モジュールに運ばれ、そこで、それはアップサイクルされたジオマス（例えば、改質モジュールからの）および／または新たな骨材基質と組み合わされて、ＣＯ_２隔離炭酸塩材料を含む凝集骨材生成物を生成する。炭酸塩凝集モジュールでは、ＧＡＣＰモジュールからのＣａＣＯ_３スラリーが処理され、純粋なＣａＣＯ_３岩石として、またはＣａＣＯ_３と改質モジュールからのジオマスダスト／超微細材料との混合物として、コンクリート用の骨材岩石が生成される。炭酸カルシウムスラリー（ＣａＣＯ_３（ｓ））に加えて、ＧＡＣＰモジュールはまた、水性塩化アンモニウム（ＮＨ_４Ｃｌ（ａｑ））を生成し、そして、塩化アンモニウム（ＮＨ_４Ｃｌ（ａｑ））が改質モジュールに運ばれる。改質モジュールでは、水性塩化アンモニウム（ＮＨ_４Ｃｌ（ａｑ））を固体ジオマス（ＣａＯ（ｓ））と組み合わせて、アップサイクルされ得るジオマス骨材と、水性アンモニア（ＮＨ_３（ａｑ））、水性塩化カルシウム（ＣａＣｌ_２（ａ））および水性塩化アンモニウム（ＮＨ_４Ｃｌ（ａｑ））を含む、再生水性アンモニア液体とをもたらす。改質モジュールでは、ガス吸収炭酸塩沈殿（ＧＡＣＰ）モジュールからの水性塩化アンモニウム（ＮＨ_４Ｃｌ）溶液とジオマスとを混合することにより、金属酸化物、例えば酸化カルシウム（ＣａＯ）が抽出され、結果として、水性アンモニア（ＮＨ_３）へのアンモニウム（ＮＨ_４ ^＋）イオンの部分的な改質が行われ、ジオマスからのカルシウム（Ｃａ^２＋）イオンが溶解する。そして、再生された水性アンモニア液体は、ＧＡＣＰモジュールに送られる。（図２では、化学反応式はバランスが取れておらず、説明のみを目的としていることに留意されたい）。必要に応じて、例えば、塩化アンモニウム（ＮＨ_４Ｃｌ）、カルシウムイオン、水性アンモニアなどの化学種を、改質されたジオマスの表面および細孔から、ならびに、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ_３）スラリーから除去して回収する場合、最終脱水の前に、（ａ）例えば、湿度チャンバーなどでの低品位蒸気、高温煙道ガスからの廃熱などを使用した、蒸らし；（ｂ）浸漬、例えば、低塩分水を骨材の細孔に拡散させて、望ましい化学種を抽出すること；（ｃ）超音波処理、例えば、超音波周波数を連続またはバッチプロセスに適用して、骨材に衝撃を与えて望ましい化学種を放出すること；および（ｄ）化学的添加、例えば、添加剤を使用して骨材を化学的に中和することの技術の１つ以上を使用して材料が洗浄され得る。

いくつかの例では、ＣＯ_２ガス／水性捕捉アンモニアモジュールは、捕捉およびアルカリ濃縮反応器の組み合わせを含み、反応器は、コア中空繊維膜構成要素（例えば、複数の中空繊維膜を含むもの）；コア中空繊維膜構成要素を取り囲み、コア中空繊維膜構成要素が存在する第１の液体流路を定義するアルカリ濃縮膜構成要素；ならびに、アルカリ濃縮膜構成要素およびコア中空繊維膜構成要素を含むように構成されたハウジングであって、アルカリ濃縮膜構成要素とハウジングの内面との間に第２の液体流路を規定するように構成されたハウジングを含む。いくつかの例では、アルカリ濃縮膜構成要素は管として構成され、中空繊維膜構成要素は管内で軸方向に配置される。いくつかの例では、ハウジングは管として構成され、ハウジングおよびアルカリ濃縮膜構成要素は同心である。本発明の態様は、例えば上記のように、捕捉およびアルカリ濃縮反応器の組み合わせをさらに含む。

上記の「ホット」および「コールド」プロセスに関するさらなる詳細は、ＰＣＴ出願シリアル番号ＰＣＴ／ＵＳ２０１９／０４８７９０に見出され、その開示は参照により本明細書に組み込まれる。

生成炭酸塩組成物は大きく異なり得る。沈殿生成物は、例えば、２つ以上の異なる炭酸塩化合物、例えば、３つ以上の異なる炭酸塩化合物、５つ以上の異なる炭酸塩化合物などの１つ以上の異なる炭酸塩化合物を含み得、これらには、不明瞭なアモルファス炭酸塩化合物が含まれる。本発明の沈殿生成物の炭酸塩化合物は、分子式Ｘ_ｍ（ＣＯ_３）_ｎを有する化合物であり得、ここで、Ｘは、炭酸基またはその複数基と化学的に結合することができる任意の元素または元素の組み合わせであり、ここで、Ｘは、特定の実施形態では、アルカリ金属ではなく、アルカリ土類金属であり、ここで、ｍおよびｎは化学量論的な正の整数である。これらの炭酸塩化合物は、Ｘ_ｍ（ＣＯ_３）_ｎ・Ｈ_２Ｏの分子式を有し得、分子式に１つ以上の構造水が含まれている。クーロメトリー滴定として記載されたプロトコルを使用するクーロメトリーによって決定される場合、生成物中の炭酸塩の量は、４０％以上、例えば７０％以上、８０％以上であり得る。

沈殿生成物の炭酸塩化合物は、カルシウム、マグネシウム、ナトリウム、カリウム、硫黄、ホウ素、シリコン、ストロンチウム、およびそれらの組み合わせのイオン種などであるがこれらに限定されない、多数の異なる陽イオンを含み得る。対象となるものは、炭酸カルシウムおよび炭酸マグネシウム化合物などの二価金属の陽イオンの炭酸塩化合物である。対象となる特定の炭酸塩化合物には、炭酸カルシウム鉱物、炭酸マグネシウム鉱物、および炭酸カルシウムマグネシウム鉱物が含まれるが、これらに限定されない。対象となる炭酸カルシウム鉱物には、方解石（ＣａＣＯ_３）、アラゴナイト（ＣａＣＯ_３）、バテライト（ＣａＣＯ_３）、イカ石（ＣａＣＯ_３・６Ｈ_２Ｏ）、およびアモルファス炭酸カルシウム（ＣａＣＯ_３）が含まれるが、これらに限定されない。対象となる炭酸マグネシウム鉱物には、マグネサイト（ＭｇＣＯ_３）、バリントナイト（ＭｇＣＯ_３・２Ｈ_２Ｏ）、ネスケホナイト（ＭｇＣＯ_３・３Ｈ_２Ｏ）、ランフォーダイト（ＭｇＣＯ_３・５Ｈ_２Ｏ）、ハイドロマグニサイト、およびアモルファス炭酸カルシウムマグネシウム（ＭｇＣＯ_３）が含まれるが、これらに限定されない。対象となる炭酸カルシウムマグネシウム鉱物には、ドロマイト（ＣａＭｇ）（ＣＯ_３）_２）、ハンタイト（Ｍｇ_３Ｃａ（ＣＯ_３）_４）、セルゲイバイト（Ｃａ_２Ｍｇ_１１（ＣＯ_３）_１３・Ｈ_２Ｏ）が含まれるが、これらに限定されない。また、Ｎａ、Ｋ、Ａｌ、Ｂａ、Ｃｄ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ａｓ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｐｂ、Ｍｎ、Ｈｇ、Ｎｉ、Ｖ、Ｚｎなどで形成された炭酸塩化合物も対象となる。生成物の炭酸塩化合物は、水和の１つ以上の水を含み得、または無水であり得る。いくつかの例では、沈殿物中の炭酸マグネシウム化合物の重量が、沈殿物中の炭酸カルシウム化合物の重量を超える。例えば、沈殿物中の炭酸マグネシウム化合物の重量は、沈殿物中の炭酸カルシウム化合物の重量を５％以上、例えば、１０％以上、１５％以上、２０％以上、２５％以上、３０％以上、超え得る。いくつかの例では、沈殿物中の炭酸マグネシウム化合物と炭酸カルシウム化合物との重量比は、１．５～５対１の範囲であり、例えば、２～３対１を含む２～４対１である。いくつかの例では、沈殿生成物は、二価金属イオン水酸化物、例えば、カルシウムおよび／またはマグネシウム水酸化物などの水酸化物を含み得る。

炭酸塩の製造およびそれによって製造された炭酸塩の使用方法に関するさらなる詳細は、ＵＳ２０１４－０３２２８０３－Ａ１として公開された米国特許出願番号１４／２０４，９９４、ＵＳ２０１４－０２７１４４０Ａ１として公開された１４／２１４，１２９、ＵＳ２０１６－００８２３８７Ａ１として公開された１４／８６１，９９６、ＵＳ２０１６－０１２１２９８Ａ１として公開された１４／８７７，７６６、ならびに、米国特許番号９，７０７，５１３および９，７１４，４０６に提供されており、それらの開示は、参照により本明細書に組み込まれる。

本発明の方法で採用される炭酸塩スラリーはまた、固体金属炭酸塩を沈殿させるために十分な条件下で可溶性金属の陽イオン反応物および可溶性炭酸塩の陰イオン反応物が組み合わされるプロトコルなどの非ＣＯ_２隔離プロトコルを使用して調製され得る。

必要に応じて、炭酸塩スラリーを１回または複数回、洗浄し得る。必要に応じて、１つ以上の添加剤を炭酸塩スラリーに導入し得る。いくつかの例では、スラリーは、乾燥炭酸塩粉末などの乾燥炭酸塩組成物を再湿潤させることによって調製され得る。

炭酸塩スラリーからの炭酸塩骨材の製造
例えば上記のような炭酸塩スラリーの製造に続いて、炭酸塩スラリーは、回転ドラム内に導入され、炭酸塩骨材を製造するために十分な条件下で回転ドラム内で混合される。いくつかの例では、炭酸塩スラリーは、骨材基質とともに回転ドラム内に導入され、そして回転ドラム内で混合されて、炭酸塩被覆骨材を製造する。いくつかの例では、スラリー（および基質）が回転ドラム内に導入され、混合は、炭酸塩スラリーの製造直後、例えば、炭酸塩スラリーを調製してから１２時間以内、例えば、６時間以内、４時間以内に開始される。いくつかの例では、全プロセス（すなわち、スラリー調製の開始から炭酸塩骨材生成物の入手まで）が１５時間以内、例えば、１０時間以内、５時間以内、例えば、３時間以内、１時間以内に実施される。

採用される場合、任意の好都合な骨材基質を使用し得る。適切な骨材基質の例には、天然鉱物骨材材料、例えば、炭酸塩岩、砂（例えば、天然ケイ砂）、砂岩、砂利、花崗岩、閃緑岩、斑れい岩、玄武岩など；ならびに、例えば高炉スラグ、フライアッシュ、都市ごみ、および再生コンクリートなどの産業副産物骨材材料などの合成骨材材料が含まれるが、これらに限定されない。これらの場合、骨材基質には、炭酸塩スラリーの粒子とは異なる材料が含まれる。他の例では、基質は、以前の製造からの、本明細書に記載されたプロセスから形成された骨材であり得る。ある場合には、そのような基質は、特により微細なコア基質粒子が採用される、以前の製造サイクルにおいて、炭酸塩スラリーと一緒に凝集した非炭酸塩粒子の凝集であり得る。そのような凝集した複合基質は、軽量特性を有すること、軽量コンクリートに適した特性を最終骨材に与えることなどの特定の利点を有し得、または、ＣＯ_２隔離炭酸塩を含む骨材のより大きな割合を有し、コンクリートに配置されたときに骨材のＣＯ_２隔離の可能性を増やし、したがって、ライフサイクル分析においてコンクリートのうちの具体化されたＣＯ_２が低下し得る。

炭酸塩スラリー、および存在する場合に、骨材基質は、所望の炭酸塩骨材を生成するために十分な時間期間、回転ドラム内で混合される。期間は様々であり得るが、いくつかの例では、時間期間は１０分～５時間の範囲であり、例えば１５分～３時間以上の範囲である。

混合中および／または混合後に、結果として得られた炭酸塩骨材を乾燥させ得る。必要に応じて、任意の好都合なプロトコルを使用して乾燥を行い得る。いくつかの例では、結果として得られた炭酸塩骨材の乾燥は、例えば混合中に熱を加えることによって、製造中に起こり得る。そのようなプロトコルは、例えば、混合容器を直接、加熱すること、例えば、熱を供給するために廃棄エネルギーを使用すること、または、例えば、化石燃料燃焼プロセスからの高温の煙道ガスで、例えば混合容器の内部を加熱することを含み、それにより、炭酸塩骨材が生成される内部雰囲気の温度が、１５℃～２６０℃の間であり、または、１５℃～３０℃、または１５℃～５０℃、または１５℃～２００℃の間、または、２０℃～２００℃の間であり、例えば２０℃～６０℃、または２５℃～７５℃、または２５℃～１５０℃、または３０℃～２５０℃の間であり、例えば３０℃～１５０℃、または３０℃～２００℃、４０℃～２５０℃の間であり、炭酸塩骨材を乾燥させる。他の例では、結果として得られた炭酸塩骨材の乾燥は、製造後、例えば、骨材が混合および／または骨材製造容器を出た後に起こり得る。好都合なプロトコルには、周囲条件下で、例えば、生産プラントの骨材貯蔵ベイおよび／またはサイロの外で、または、例えば、外部要素から離れた屋根付きドームまたは密閉容器内で、結果として得られた炭酸塩骨材を開放雰囲気で乾燥させることが含まれる。実施形態のいくつかの例では、乾燥方法は、例えば、以下に記載されるように、結果として得られた骨材を硬化させることを含み得る。実施形態の他の例では、本方法は、結果として得られた炭酸塩骨材を乾燥させることを含まなくてもよい。

必要に応じて、方法は、結果として得られた骨材生成物を硬化させることを含み得、これは、スラリーから生じた炭酸塩からなる骨材生成物の部分に特有である。基質が存在しない場合、硬化は炭酸塩自体の内部で発生し得る。基質および／または複合材が存在する場合、硬化は、炭酸塩自体だけでなく、炭酸塩と存在する他の材料との間の両方でも起こり得る。硬化方法は、屋外、水中、化学物質が添加された水中、空気中に続いて水中、温度および湿度が制御されたチャンバー内、ＵＶ、マイクロ波または他の形態の放射線下、あるいは必要に応じて、炭酸塩骨材の製造中のドラム自体内でさえも、行われ得る。硬化する時間は、放射線を使用する場合の数秒から、製造中にドラム内で発生する場合の数分、空気中、水中などで硬化する場合の数時間または数日もの期間までの範囲である。硬化のもう１つの態様は、ＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物のモルホロジーである。例えば、炭酸カルシウムからなるＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物について、バテライトモルホロジーは、アモルファス炭酸カルシウム（ＡＣＣ）相とともに、スラリー段階と初期硬化段階とで観察される。炭酸塩骨材が硬化して実効的に脱水すると、アラゴナイトと方解石とが形成され始め、ＡＣＣ相が消える。

炭酸塩スラリーが回転ドラム内で骨材基質と混合される場合、結果として得られる炭酸塩骨材は炭酸塩被覆骨材であり、骨材の粒子状部材は、完全ではないにしても少なくとも部分的に炭酸塩材料でコーティングされたコア材料を含む。いくつかの例では、特にコア粒子がより細かい場合、炭酸塩スラリーはコア材料の１つ超の粒子を一緒に結合して凝集した複合材にする。

例えば上記のように、炭酸塩コーティングがＣＯ_２隔離プロセスを用いて製造される場合、結果として得られた骨材組成物は、ＣＯ_２隔離骨材組成物であると見なされ得る。いくつかの例では、ＣＯ_２隔離骨材組成物は、コアの表面の少なくとも一部上にコアおよびＣＯ_２隔離炭酸塩コーティングを有する骨材粒子を含む。ＣＯ_２隔離炭酸塩コーティングは、ＣＯ_２隔離炭酸塩材料で構成されている。「ＣＯ_２隔離炭酸塩材料」とは、ＣＯ_２ガスがその材料から容易に生成されて大気中に放出されないように、貯蔵安定性がある形式で実質的な量のＣＯ_２を貯蔵する材料を意味する。特定の実施形態では、ＣＯ_２隔離材料は、例えば１つ以上の炭酸塩化合物として存在する、５％以上、例えば１０％以上、２５％以上、例えば５０％以上、例えば７５％以上、９０％以上のＣＯ_２を含む。追加の実施形態では、ＣＯ_２隔離材料は、基質粒子なしで１００％の独立した粒子を形成し得る。本発明によるコーティング中に存在するＣＯ_２隔離材料は、例えば、以下により詳細に記載されるように、１つ以上の炭酸塩化合物を含み得る。ＣＯ_２隔離材料中の炭酸塩の量は、例えば、クーロメトリーによって決定されると、コア基質なしで粒子が形成される場合、またはコア基質がコア基質なしで形成された粒子である場合、１０％以上、２０％以上、４０％以上、例えば７０％以上、８０％以上、例えば１００％であり得る。

ＣＯ_２隔離材料は、例えば本明細書に記載されるように、ＣＯ_２が材料内に隔離される（すなわち、固定される）方法で、ＣＯ_２の長期的または恒久的な貯蔵を提供し、隔離されたＣＯ_２は大気の一部にならない。材料がその意図された使用のために従来の条件下で維持される場合、材料は、あるとしても、材料からのＣＯ_２の実質的な放出がない状態で、隔離されたＣＯ_２を長期間（例えば、１年以上、５年以上、１０年以上、２５年以上、５０年以上、１００年以上、２５０年以上、１０００年以上、１０，０００年以上、１，０００，０００年以上、さらには１００，０００，０００年以上）、固定されたままとする。ＣＯ_２隔離材料に関しては、それらがその意図された用途と一致する方法で、それらの寿命にわたって採用される場合、生成物からのＣＯ_２ガス放出に関して測定された劣化の量は、あるとしても、年間０．５％、特定の実施形態では年間０．１％など、年間１％を超えない。いくつかの例では、本発明によって提供されるＣＯ_２隔離材料は、意図された使用について、少なくとも１、２、５、１０、または２０年、または２０年超、例えば１００年超の間、通常のｐＨの降雨を含む通常の温度および湿度の条件にさらされたときに、それらの総ＣＯ_２の１％、５％、または１０％を超えて放出しない。そのような安定性を合理的に予測することができる任意の適切な代用マーカーまたは試験を使用し得る。例えば、高温条件および／または中程度からより極端なｐＨ条件を含む加速試験は、長期間にわたる安定性を合理的に示すことができる。例えば、組成物の意図する使用および環境に応じて、組成物のサンプルは、５０、７５、９０、１００、１２０、または１５０℃に、１、２、５、２５、５０、１００、２００、または５００日、相対湿度１０％～５０％で曝露され得、その炭素の、１％、２％、３％、４％、５％、１０％、２０％、３０％、または５０％未満の損失は、所与の期間（例えば、地球のリソスフェア地殻の先カンブリア時代の石灰岩および苦灰岩のように、１、１０、１００、１０００、１，０００，０００、１，０００，０００，０００年、または１，０００，０００，０００年超）における本発明の材料の安定性の十分な証拠とみなされ得る。

主題の骨材組成物の被覆粒子のコーティング中に存在するＣＯ_２隔離炭酸塩材料は、様々であり得る。いくつかの例では、炭酸塩材料は反射率が高い微結晶／アモルファス炭酸塩材料である。本発明のコーティングに存在する微結晶／アモルファス材料は、高反射率であり得る。材料が高反射率であり得るため、それを含むコーティングは、総表面反射率（ＴＳＲ）値が高くなり得る。ＴＳＲは、フィールド内の水平面および低傾斜面の太陽反射率を測定するためのＡＳＴＭ Ｅ１９１８標準試験方法などの、任意の好都合なプロトコルを使用して決定され得る（Ｒ．Ｌｅｖｉｎｓｏｎ、Ｈ．Ａｋｂａｒｉ、Ｐ．Ｂｅｒｄａｈｌ、太陽反射率の測定－パートＩＩ：実用的な方法のレビュー、ＬＢＮＬ２０１０も参照）。いくつかの例では、例えば上記で参照したプロトコルを使用して測定されると、バックシートは、Ｒ_ｇ，０＝０．０～Ｒ_ｇ，０＝１．０、例えば、Ｒ_ｇ，０＝０．４０～Ｒ_ｇ，０＝０．９８を含むＲ_ｇ，０＝０．２５～Ｒ_ｇ，０＝０．９９の範囲のＴＳＲ値を示す。

いくつかの例では、炭酸塩材料を含むコーティングは、近赤外（ＮＩＲ）光を高度に反射し、いくつかの例では、５０～９９％などの１０～９９％の範囲になる。ＮＩＲ光とは、７００ナノメートル（ｎｍ）から２．５ｍｍの範囲の波長を持つ光を意味する。ＮＩＲ反射率は、ポータブル放射計を使用して室温付近の材料の放射照度を決定するためのＡＳＴＭ Ｃ１３７１－０４ａ（２０１０）ｅ１標準試験方法（ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ａｓｔｍ．ｏｒｇ／Ｓｔａｎｄａｒｄｓ／Ｃ１３７１．ｈｔｍ）、または、参照太陽スペクトル放射照度：３７°傾斜面での直接法線および半球のＡＳＴＭ Ｇ１７３－０３（２０１２）標準表（ｈｔｔｐ：／／ｒｒｅｄｃ．ｎｒｅｌ．ｇｏｖ／ｓｏｌａｒ／ｓｐｅｃｔｒａ／ａｍ１．５／ＡＳＴＭＧ１７３／ＡＳＴＭＧ１７３．ｈｔｍｌ）などの任意の好都合なプロトコルを使用して決定され得る。いくつかの例では、コーティングは、例えば、上記で参照されたプロトコルを使用して測定された場合、Ｒｇ；０＝０．０～Ｒｇ；０＝１．０、例えば、Ｒｇ；０＝０．４０～Ｒｇ；０＝０．９８を含むＲｇ；０＝０．２５～Ｒｇ；０＝０．９９の範囲のＮＩＲ反射率値を示す。

いくつかの例では、炭酸塩コーティングは紫外線（ＵＶ）光を高度に反射し、いくつかの例では５０～９９％などの１０～９９％の範囲である。ＵＶ光とは、４００ｎｍ～１０ｎｍの範囲の波長を有する光を意味する。ＵＶ反射率は、参照太陽スペクトル放射照度：３７°傾斜面での直接法線および半球のＡＳＴＭ Ｇ１７３－０３（２０１２）標準表などの任意の好都合なプロトコルを使用して決定され得る。いくつかの例では、材料は、例えば、上記で参照されたプロトコルを使用して測定された場合、Ｒ_ｇ，０＝０．０～Ｒ_ｇ，０＝１．０、例えば、Ｒ_ｇ，０＝０．４～Ｒ_ｇ，０＝０．９８を含むＲ_ｇ，０＝０．２５～Ｒ_ｇ，０＝０．９９の範囲のＵＶ値を示す。

いくつかの例では、コーティングは可視光を反射し、例えば、可視光の反射率は、様々であり得、いくつかの例では１０～９９％、例えば１０～９０％の範囲である。可視光とは、３８０ｎｍ～７４０ｎｍの範囲の波長を有する光を意味する。可視光の反射特性は、参照太陽スペクトル放射照度：３７°傾斜面での直接法線および半球のＡＳＴＭ Ｇ１７３－０３（２０１２）標準表などの任意の好都合なプロトコルを使用して決定され得る。いくつかの例では、コーティングは、例えば、上記で参照されたプロトコルを使用して測定された場合、Ｒ_ｇ，０＝０．０～Ｒ_ｇ，０＝１．０、例えば、Ｒ_ｇ，０＝０．４～Ｒ_ｇ，０＝０．９８を含むＲ_ｇ，０＝０．２５～Ｒ_ｇ，０＝０．９９の範囲の可視光反射値を示す。

炭酸塩成分を構成する材料は、いくつかの例では、アモルファスまたは微結晶である。材料が微結晶である場合、例えば、Ｘ線回折パターンのＦＷＨＭに適用されるＳｃｈｅｒｒｅｒ方程式を使用して決定されるように、結晶サイズは小さく、いくつかの例では、直径が１０００ミクロン以下、例えば直径１０ミクロン以下を含む直径１００ミクロン以下である。いくつかの例では、結晶サイズは、直径が１０００μｍ～０．００１μｍ、例えば１～０．００１μｍを含む１０～０．００１μｍの範囲である。いくつかの例では、結晶サイズは、反射される光の波長（複数可）を考慮して選択される。例えば、可視スペクトルの光が反射される場合、材料の結晶サイズ範囲は、フォトニックバンドギャップを生じさせるように、「反射される」範囲の半分未満になるように選択され得る。例えば、光の反射波長範囲が１００～１０００ｎｍである場合、材料の結晶サイズは、５０ｎｍ以下、例えば、１～５０ｎｍ、例えば５～２５ｎｍの範囲であるように選択され得る。いくつかの実施形態では、本発明の方法によって製造される材料は、棒状の結晶およびアモルファス固体を含み得る。棒状の結晶は、構造が様々であり得、特定の実施形態では、１０対１などの５００対１の範囲の長さ対直径比を有する。特定の実施形態では、結晶の長さは、５μｍ～１００μｍなどの０．５μｍ～５００μｍの範囲である。さらに他の実施形態では、実質的に完全にアモルファスの固体が生成される。

コーティング材料の密度、気孔率、および透過性は、用途によって異なり得る。密度に関しては、材料の密度は様々であり得るが、いくつかの例では、密度は５ｇ／ｃｍ^３～０．０１ｇ／ｃｍ^３、例えば２．７ｇ／ｃｍ^３～０．４ｇ／ｃｍ^３を含む３ｇ／ｃｍ^３～０．３ｇ／ｃｍ^３の範囲である。気孔率に関しては、ＢＥＴ法によって決定されるガス表面吸着によって決定され（Ｂｒｏｗｎ Ｅｍｍｅｔｔ Ｔｅｌｌｅｒ（例えば、ｈｔｔｐ：／／ｅｎ．ｗｉｋｉｐｅｄｉａ．ｏｒｇ／ｗｉｋｉ／ＢＥＴ＿ｔｈｅｏｒｙ、Ｓ．Ｂｒｕｎａｕｅｒ、Ｐ．Ｈ．ＥｍｍｅｔｔおよびＥ．Ｔｅｌｌｅｒ、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．、１９３８、６０、３０９．ｄｏｉ：１０．１０２１／ｊａ０１２６９ａ０２３に記載のように）、気孔率は、いくつかの例では、１００ｍ^２／ｇ～０．１ｍ^２／ｇ、例えば、４０ｍ^２／ｇ～１．５ｍ^２／ｇを含む６０ｍ^２／ｇ～１ｍ^２／ｇの範囲であり得る。透過性に関しては、いくつかの例では、材料の透過性は、１～５ダルシーを含む１～１０ダルシーなどの、０．１～１００ダルシーの範囲であり得る（例えば、Ｈ．Ｄａｒｃｙ、Ｌｅｓ Ｆｏｎｔａｉｎｅｓ Ｐｕｂｌｉｑｕｅｓ ｄｅ ｌａ Ｖｉｌｌｅ ｄｅ Ｄｉｊｏｎ、Ｄａｌｍｏｎｔ、Ｐａｒｉｓ（１８５６）に記載されたプロトコルを使用して決定されるように）。透過性は、材料の吸水率を評価することによっても特徴付けられ得る。吸水プロトコルによって決定されるように、例えば、材料の吸水は、いくつかの実施形態では、０～２５％、例えば２～９％を含む１～１５％の範囲である。

材料の硬度も様々であり得る。いくつかの例では、材料は３以上、例えば６以上を含む５以上のモース硬度を示し、硬度は、いくつかの例では、３～８、例えば５～６を含む４～７モースの範囲である（例えば、米国鉱物学会連合に記載されているプロトコル「鉱物硬度のモーススケール」を使用して決定されるように）。硬度はまた、例えば、ＡＳＴＭ Ｃ１１６７に記載されたプロトコルを使用して決定されるように、引張強度の観点から表され得る。そのような場合、材料は、１００～３０００Ｎ、例えば、５００～１８００Ｎを含む４００～２０００Ｎの圧縮強度を示し得る。

上記で概説したように、本発明の炭酸塩コーティングは、１つ以上の炭酸塩材料を含む。炭酸塩材料とは、不明瞭なアモルファス炭酸塩化合物を含む、２つ以上の異なる炭酸塩化合物、例えば、３つ以上の異なる炭酸塩化合物、５つ以上の異なる炭酸塩化合物などの１つ以上の炭酸塩化合物を含む材料または組成物を意味する。対象となる炭酸塩化合物は、分子式Ｘ_ｍ（ＣＯ_３）_ｎを有する化合物であり得、ここで、Ｘは、炭酸基またはその複数基と化学的に結合することができる任意の元素または元素の組み合わせであり、ここで、Ｘは、特定の実施形態では、アルカリ金属ではなく、アルカリ土類金属であり、ここで、ｍおよびｎは化学量論的な正の整数である。これらの炭酸塩化合物は、分子式Ｘ_ｍ（ＣＯ_３）_ｎ・Ｈ_２Ｏを有し得、分子式に１つ以上の構造水が存在する。クーロメトリー滴定として記載されたプロトコルを使用するクーロメトリーによって決定されると、炭酸塩材料の炭酸塩化合物中の炭酸塩の量は、４０％以上、例えば７０％以上、８０％以上であり得る。対象となる炭酸塩化合物は、可視スペクトルにわたって、０．６以上、０．７以上、０．８以上、０．９以上、０．９５以上などの、０．０５以上の反射率値を有するものである。

炭酸塩化合物は、カルシウム、マグネシウム、ナトリウム、カリウム、硫黄、ホウ素、シリコン、ストロンチウム、およびそれらの組み合わせのイオン種などであるがこれらに限定されない、多数の異なる陽イオンを含み得る。対象となるものは、炭酸カルシウム化合物および炭酸マグネシウム化合物などの二価金属の陽イオンの炭酸塩化合物である。対象となる特定の炭酸塩化合物には、炭酸カルシウム鉱物、炭酸マグネシウム鉱物、および炭酸カルシウムマグネシウム鉱物が含まれるが、これらに限定されない。対象となる炭酸カルシウム鉱物には、方解石（ＣａＣＯ_３）、アラゴナイト（ＣａＣＯ_３）、アモルファスバテライト前駆体／無水アモルファス炭酸塩（ＣａＣＯ_３）、バテライト（ＣａＣＯ_３）、イカ石（ＣａＣＯ_３・６Ｈ_２Ｏ）、およびアモルファス炭酸カルシウム（ＣａＣＯ_３）が含まれるが、これらに限定されない。対象となる炭酸マグネシウム鉱物には、マグネサイト（ＭｇＣＯ_３）、バリントナイト（ＭｇＣＯ_３・２Ｈ_２Ｏ）、ネスケホナイト（ＭｇＣＯ_３・３Ｈ_２Ｏ）、ランフォルダイト（ＭｇＣＯ_３・５Ｈ_２Ｏ）、ハイドロマグニサイト、およびアモルファス炭酸マグネシウムカルシウム（ＭｇＣａＣＯ_３）が含まれるが、これらに限定されない。対象となる炭酸カルシウムマグネシウム鉱物には、ドロマイト（ＣａＭｇ）（ＣＯ_３）_２）、ハンタイト（Ｍｇ_３Ｃａ（ＣＯ_３）_４）、およびセルゲイバイト（Ｃａ_２Ｍｇ_１１（ＣＯ_３）_１３・Ｈ_２Ｏ）が含まれるが、これらに限定されない。また、重炭酸塩化合物、例えば、重炭酸ナトリウム、重炭酸カリウムなども対象となる。炭酸塩化合物は、１つ以上の水和水を含み得るか、または無水であり得る。いくつかの例では、沈殿物中の炭酸マグネシウム化合物の重量が、沈殿物中の炭酸カルシウム化合物の重量を超える。例えば、沈殿物中の炭酸マグネシウム化合物の重量は、沈殿物中の炭酸カルシウム化合物の重量を５％以上、例えば、１０％以上、１５％以上、２０％以上、２５％以上、３０％以上、超え得る。いくつかの例では、沈殿物中の炭酸マグネシウム化合物と炭酸カルシウム化合物との重量比は、例えば、２～３対１を含む２～４対１などの、１．５～５対１の範囲である。

いくつかの例では、炭酸塩材料は、二価金属イオン水酸化物、例えば、カルシウムおよび／またはマグネシウム水酸化物などの水酸化物をさらに含み得る。炭酸塩化合物は、識別成分として機能する１つ以上の成分を含み得、これらの１つ以上の成分は、炭酸塩化合物の供給源を識別し得る。例えば、生成物の炭酸塩化合物組成物中に存在し得る成分を識別することには、塩化物、ナトリウム、硫黄、カリウム、臭化物、シリコン、ストロンチウム、マグネシウムなどが含まれるが、これらに限定されない。任意のそのような供給源識別または「マーカー」要素は、概して少量、例えば、２０００ｐｐｍ以下の量などの２０，０００ｐｐｍ以下の量で存在する。特定の実施形態では、「マーカー」化合物はストロンチウムであり、これは、アラゴナイト格子に組み込まれた沈殿物中に存在し得、１０，０００ｐｐｍ以下を構成し、特定の実施形態では、３～１０，０００ｐｐｍ、例えば５～５０００ｐｐｍ、５～１０００ｐｐｍ、例えば５～５００ｐｐｍ、５～１００ｐｐｍの範囲である。別の対象「マーカー」化合物はマグネシウムであり、これは炭酸塩化合物中のカルシウムの最大２０％モル置換の量で存在し得る。組成物の識別成分は、特定の媒体源、例えば、海水、ラグーン水、ブラインなどに応じて様々であり得る。特定の実施形態では、炭酸塩材料の炭酸カルシウム含有量は、２５％ｗ／ｗ以上、例えば４０％ｗ／ｗ以上、５０％ｗ／ｗ以上、例えば６０％ｗ／ｗである。炭酸塩材料は、特定の実施形態において、それが沈殿した水源によって影響を受ける、したがって、その水源を反映しているカルシウム／マグネシウム比を有する。特定の実施形態では、カルシウム／マグネシウムのモル比は、１０／１～１／５のＣａ／Ｍｇ、例えば、５／１～１／３のＣａ／Ｍｇの範囲である。特定の実施形態では、炭酸塩材料は、炭酸塩と水酸化物化合物との比を識別する水源を有することを特徴とし、特定の実施形態では、この比は、１００対１、例えば１０対１、１対１の範囲である。いくつかの例では、炭酸塩材料は、ケイ酸塩、硫酸塩、亜硫酸塩、リン酸塩、ヒ酸塩などであるがこれらに限定されない、１つ以上の追加のタイプの非炭酸塩化合物をさらに含み得る。

いくつかの実施形態では、炭酸塩材料は、毒性特性浸出手順、抽出手順毒性試験、合成沈殿浸出手順、カリフォルニア廃棄物抽出試験、可溶性閾値限界濃度、米国試験材料協会抽出テスト、および複数の抽出手順からなるグループから選択された１つ以上の試験により、環境に浸出しないと予測された１つ以上の汚染物質を含む。試験、および試験の組み合わせは、可能性がある汚染物質および組成物の貯蔵条件に応じて選択され得る。例えば、いくつかの実施形態では、組成物は、Ａｓ、Ｃｄ、Ｃｒ、Ｈｇ、およびＰｂ（またはそれらの生成物）を含み得、これらのそれぞれは、石炭火力発電所の廃ガス流中に見出され得る。ＴＣＬＰはＡｓ、Ｂａ、Ｃｄ、Ｃｒ、Ｐｂ、Ｈｇ、Ｓｅ、およびＡｇを試験するため、ＴＣＬＰは、本明細書に記載されている骨材の適切な試験であり得る。いくつかの実施形態では、本発明の炭酸塩組成物は、Ａｓを含み、組成物は、Ａｓを環境に浸出させないことが予測される。例えば、組成物のＴＣＬＰ抽出物は、５．０ｍｇ／Ｌ未満のＡｓを提供し得、これは、組成物がＡｓに関して危険ではないことを示している。いくつかの実施形態において、本発明の炭酸塩組成物は、Ｃｄを含み、組成物は、Ｃｄを環境に浸出させないと予測される。例えば、組成物のＴＣＬＰ抽出物は、１．０ｍｇ／Ｌ未満のＣｄを提供し得、これは、組成物がＣｄに関して危険ではないことを示している。いくつかの実施形態では、本発明の炭酸塩組成物は、Ｃｒを含み、組成物は、Ｃｒを環境に浸出させないと予測される。例えば、組成物のＴＣＬＰ抽出物は、５．０ｍｇ／Ｌ未満のＣｒを提供し得、これは、組成物がＣｒに関して危険ではないことを示している。いくつかの実施形態では、本発明の炭酸塩組成物はＨｇを含み、組成物はＨｇを環境に浸出させないと予測される。例えば、組成物のＴＣＬＰ抽出物は、０．２ｍｇ／Ｌ未満のＨｇを提供し得、これは、組成物がＨｇに関して危険ではないことを示している。いくつかの実施形態では、本発明の炭酸塩組成物は、Ｐｂを含み、組成物は、Ｐｂを環境に浸出させないと予測される。例えば、組成物のＴＣＬＰ抽出物は、５．０ｍｇ／Ｌ未満のＰｂを提供し得、これは、組成物がＰｂに関して危険ではないことを示している。いくつかの実施形態では、本発明のものを含む炭酸塩組成物および骨材は、所与の試験における異なる汚染物質の組み合わせに関して無害であり得る。例えば、炭酸塩組成物は、所与の試験におけるすべての金属汚染物質に関して無害であり得る。組成物のＴＣＬＰ抽出物は、例えば、Ａｓで５．０ｍｇ／Ｌ、Ｂａで１００．０ｍｇ／Ｌ、Ｃｄで１．０ｍｇ／Ｌ、Ｃｒで５．０ｍｇ／Ｌ、Ｐｂで５．０ｍｇ／Ｌ、Ｈｇで０．２ｍｇ／Ｌ、Ｓｅで１．０ｍｇ／Ｌ、Ａｇで５．０ｍｇ／Ｌ未満であり得る。実際、本発明の組成物に関するＴＣＬＰ分析で試験された金属のすべてではないにしても大部分は、検出限界を下回り得る。いくつかの実施形態では、本発明の炭酸塩組成物は、所与の試験におけるすべての（例えば、無機、有機など）汚染物質に関して無害であり得る。いくつかの実施形態では、毒性特性浸出手順、抽出手順毒性試験、合成沈殿浸出手順、カリフォルニア廃棄物抽出試験、可溶性閾値限界濃度、米国試験材料協会抽出試験、および複数抽出手順からなるグループから選択された試験の任意の組み合わせにおけるすべての汚染物質に関して無害であり得る。したがって、本発明のものを含む炭酸塩組成物および骨材は、廃ガス流、二価の陽イオンの産業廃棄物源、プロトン除去剤の産業廃棄物源、または、環境に放出された場合に汚染物質と見なされ得るそれらの組み合わせからの様々な化学種（またはそれらの副産物）とともに、ＣＯ_２を（例えば、炭酸塩、重炭酸塩、またはそれらの組み合わせとして）効果的に隔離し得る。本発明の組成物は、環境汚染物質（例えば、Ｈｇ、Ａｇ、Ａｓ、Ｂａ、Ｂｅ、Ｃｄ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎｉ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｓｅ、Ｔｌ、Ｖ、Ｚｎ、またはそれらの組み合わせなどの金属および金属の副産物）を浸出不可能な形で組み込んでいる。

上記で概説したように、炭酸塩材料は、ＣＯ_２隔離炭酸塩材料である。「ＣＯ_２隔離」とは、材料が、例えば人間が使用する燃料源に由来するＣＯ_２、例えば人間の活動または微生物による植物腐敗などの自然供給源に由来し得る大気中のＣＯ_２から生成されたことを意味し、化石燃料燃焼からの人間由来の化石燃料ＣＯ_２と腐敗からのそれとの混合は、両方ともＣＯ_２が本来は光合成由来である植物由来源を有する。例えば、いくつかの実施形態では、ＣＯ_２隔離材料は、例えば電気生産における化石燃料の燃焼から得られるＣＯ_２から生成される。そのようなＣＯ_２の供給源の例は、化石燃料を燃焼して例えばＣＯ_２含有ガス（複数可）の形でＣＯ_２を生成する、発電所、産業製造プラント等が挙げられるが、これらに限定されない。化石燃料の例としては、これらに限定されないが、石油、石炭、天然ガス、タールサンド、ゴムタイヤ、バイオマス、シュレッドなどが挙げられる。ＣＯ_２隔離材料の製造方法のさらなる詳細は、以下に提供される。

ＣＯ_２隔離材料は、成分を、化石燃料起源であるか、または現代の植物からか識別し、両方とも光合成中にＣＯ_２を分別し、したがってＣＯ_２隔離であると識別する同位体プロファイルを有し得る。例えば、いくつかの実施形態では、ＣＯ_２材料中の炭素原子は、かつて材料を作っていた化石または現代の両方の植物由来ＣＯ_２がそこから由来する化石燃料（例えば、石炭、石油、天然ガス、タールサンド、樹木、草、農業植物）の相対的な炭素同位体組成（δ^１３Ｃ）を反映している。炭素同位体プロファイリングに加えて、またはその代わりに、酸素（δ^１８Ｏ）、窒素（δ^１５Ｎ）、硫黄（δ^３４Ｓ）および他の微量元素のものなどの他の同位体プロファイルを使用して、ＣＯ_２隔離材料がそこから由来する産業ＣＯ_２源を生成するために使用された化石燃料源を識別し得る。例えば、対象の別のマーカーは（δ^１８Ｏ）である。本発明のＣＯ_２隔離材料の識別子として採用され得る同位体プロファイルは、米国特許出願公開番号２０１４／０２３４９４６として公開された米国特許出願シリアル番号１４／１１２，４９５にさらに記載されており、その開示は、参照により本明細書に組み込まれる。

上記で概説したように、本発明の骨材組成物は、コア領域（複数可）およびコア表面の少なくとも一部でのＣＯ_２隔離炭酸塩コーティングを有する粒子を含み、いくつかのコア粒子の場合、コア粒子を接続して凝集を形成する。コーティングは、コア粒子（複数可）の表面の１０％以上、２０％以上、３０％以上、４０％以上、５０％以上、６０％以上、７０％以上、８０％以上、９０％以上、９５％以上をカバーし得る。炭酸塩層の厚さは、必要に応じて様々であり得る。いくつかの例では、厚さは、１０μｍ～５００μｍを含む、１μｍ～１０００μｍなどの、０．１μｍ～２５ｍｍの範囲であり得る。

本明細書に記載の骨材組成物の被覆粒子のコアは、非常に様々であり得る。コアは、任意の好都合な骨材材料で構成され得る。適切な骨材材料の例には、天然鉱物骨材材料、例えば、炭酸塩岩、砂（例えば、天然ケイ砂）、砂岩、砂利、花崗岩、閃緑岩、斑れい岩、玄武岩など、および、産業副産物骨材材料、例えば、爆風炉スラグ、フライアッシュ、都市ごみ、再生コンクリート、炭酸塩スラリー凝集物などの合成骨材材料が含まれるが、これらに限定されない。いくつかの例では、コアは炭酸塩コーティングとは異なる材料を含む。

骨材組成物の被覆粒子および凝集した骨材複合粒子の物理的特性は、様々であり得る。本発明の骨材は、骨材が、それが採用される用途、例えばそれが採用される建築材料について所望の特性を提供する限り、様々であり得る密度を有する。特定の例において、骨材粒子の密度は、０．６～５ｇｍ／ｃｃ、例えば、１．１～５ｇｍ／ｃｃ、例えば、１．３ｇｍ／ｃｃ～３．１５ｇｍ／ｃｃ、１．８ｇｍ／ｃｃ～２．７ｇｍ／ｃｃの範囲である。本発明の実施形態における、例えば軽量骨材についての他の粒子密度は、１．１～２．２ｇｍ／ｃｃ、例えば、１．２～２．０ｇ／ｃｃまたは１．４～１．８ｇ／ｃｃの範囲であり得る。いくつかの実施形態において、本発明は、５０ｌｂ／ｌｂ／ｆｔ^３～２００ｌｂ／ｆｔ^３、または７５ｌｂ／ｆｔ^３～１７５ｌｂ／ｆｔ^３、または５０ｌｂ／ｆｔ^３～１００ｌｂ／ｆｔ^３、または７５ｌｂ／ｆｔ^３～１２５ｌｂ／ｆｔ^３、またはｌｂ／ｆｔ^３～１１５ｌｂ／ｆｔ^３、または１００ｌｂ／ｆｔ^３～２００ｌｂ／ｆｔ^３、または１２５ｌｂ／ｆｔ^３～ｌｂ／ｆｔ^３、または１４０ｌｂ／ｆｔ^３～１６０ｌｂ／ｆｔ^３、または５０ｌｂ／ｆｔ^３～２００ｌｂ／ｆｔ^３のかさ密度（単位重量）の範囲の骨材を提供する。本発明のいくつかの実施形態では、軽量骨材、例えば、７５ｌｂ／ｆｔ^３～１２５ｌｂ／ｆｔ^３、例えば９０ｌｂ／ｆｔ^３～１１５ｌｂ／ｆｔ^３のかさ密度（単位重量）を有する骨材を提供する。

本発明の骨材組成物を構成する骨材粒子の硬度も様々であり得、特定の例では、モーススケールで表される硬度は、１．０～９、例えば１～７、１～６または１～５の範囲である。いくつかの実施形態において、本発明の骨材のモース硬度は、２～５、または２～４の範囲である。いくつかの実施形態では、モース硬度は２～６の範囲である。ロックウェル、ビッカース、またはブリネルスケールなどの他の硬度スケールを使用して骨材を特徴付け得、モーススケールのものと均等の値を使用して本発明の骨材を特徴付け得、例えば、ビッカース硬度レーティング２５０は、モース硬度のレーティング３に対応し、スケール間の変換は当技術分野で知られている。

骨材の耐摩耗性も、例えば道路表面で使用する場合に重要であり得、高い耐摩耗性の骨材が表面の研磨を防ぐために役立つ。耐摩耗性は硬度に関係するが、同じではない。本発明の骨材は、ＡＳＴＭ Ｃ１３１－０３などの当技術分野で認められた方法で測定した場合、天然石灰石と同様の耐摩耗性を有する骨材、または天然石灰石よりも優れた耐摩耗性を有する骨材、ならびに天然石灰石よりも低い耐摩耗性を有する骨材を含む。いくつかの実施形態では、本発明の骨材は、ＡＳＴＭ Ｃ１３１－０３で測定した場合、５０％未満、または４０％未満、または３５％未満、または３０％未満、または２５％未満、または２０％未満、または１５％未満、または１０％未満の耐摩耗性を有する。

本発明の骨材はまた、特定の範囲内の気孔率を有し得る。当業者によって理解されるように、ある場合には、高度気孔率の骨材が望まれ、他の場合には、中程度気孔率の骨材が望まれ、他の場合には、低度気孔率であるまたはゼロ気孔率骨材が望まれる。本発明のいくつかの実施形態の骨材の気孔率は、オーブン乾燥後の吸水とそれに続く６０分間の完全浸漬によって測定され、乾燥重量％として表され、１～４０％、例えば２～２０％または２～１５％、２～１０％、さらには３～９％の範囲であることができる。

骨材粒子の寸法は様々であり得る。本発明の骨材組成物は、いくつかの実施形態において微細なものまたは粗いものとして分類され得る粒子状組成物である。本発明の実施形態による細骨材は、ほぼ完全に第４番篩（ＡＳＴＭ Ｃ１２５およびＡＳＴＭ Ｃ３３）を通過する粒子状組成物である。本発明の実施形態による細骨材組成物は、１０μｍ～４．７５ｍｍ、例えば、５０μｍ～３．０ｍｍ、７５μｍ～２．０ｍｍの範囲の平均粒子サイズを有する。本発明の粗骨材は、主に第４番篩（ＡＳＴＭ Ｃ１２５およびＡＳＴＭ Ｃ３３）上に保持される組成物である。本発明の実施形態による粗骨材組成物は、平均粒子サイズが４．７５ｍｍ～２００ｍｍ、例えば４．７５～１５０ｍｍ、５～１００ｍｍの範囲である組成物である。本明細書で使用される場合、「骨材」はまた、いくつかの実施形態において、３インチ～１２インチ、さらには３インチ～２４インチなどのより大きなサイズ、または１２インチ～４８インチ、または４８インチ超などのより大きなサイズを含み得る。

代表的なワークフロー
図３は、本発明の実施形態による方法のプロセスフローチャートを提供し、例えば、陽イオン源と水性炭酸塩とを組み合わせてＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物を製造することを、炭酸塩スラリーの調製と結合して、炭酸塩被覆骨材を製造するために骨材基質と混合する。

図４は、本発明の実施形態による方法のプロセスフロー図を提供し、水性炭酸塩および陽イオン源を組み合わせてＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物を製造することを、炭酸塩スラリーの調製と結合して、炭酸塩被覆骨材を製造するために骨材基質と混合する。

コンクリート乾燥複合材
また、適切な硬化液（以下に説明するような）と組み合わせると、コンクリートまたはモルタルへと固まって硬化する硬化可能組成物を生成するコンクリート乾燥複合材も提供される。本明細書に記載のコンクリート乾燥複合材は、例えば上記のような、ある量のＣＯ_２隔離骨材、および水硬性セメントなどのセメントを含む。「水硬性セメント」という用語は、その従来の意味で採用され、水、または溶媒が水である溶液、例えば混和剤溶液と組み合わせた後に固まって硬化する組成物を指す。本発明のコンクリート乾燥複合材と水性液体との組み合わせによって製造された生成物が固まって硬化することは、水との反応時にセメントから形成される水和物の製造に起因し、水和物は本質的に水に不溶性である。

本発明の骨材は、純粋なポルトランドセメントと組み合わせると、従来のコンクリートで使用される従来の天然岩石骨材の代わりとしての使用が見出される。特定の実施形態における対象の他の水硬性セメントは、ポルトランドセメントブレンドである。「ポルトランドセメントブレンド」という句は、ポルトランドセメント成分および実質的な量の非ポルトランドセメント成分を含む水硬性セメント組成物を含む。本発明のセメントはポルトランドセメントブレンドであるため、セメントはポルトランドセメント成分を含む。ポルトランドセメント成分は、任意の好都合なポルトランドセメントであり得る。当技術分野で知られているように、ポルトランドセメントは、ポルトランドセメントクリンカー（９０％超）、硬化時間を制御する限られた量の硫酸カルシウム、および最大５％の微量成分（さまざまな基準で許容されている）を粉砕することによって生成される粉末組成物である。反応について二酸化炭素を供給するために使用される排気ガスにＳＯｘが含まれている場合、追加の硫酸カルシウムの必要性を相殺するために、セメントまたは骨材のいずれかとして、沈殿した材料に十分な硫酸塩が硫酸カルシウムとして存在し得る。欧州規格ＥＮ１９７．１で定義されているように、「ポルトランドセメントクリンカーは、ケイ酸カルシウム（３ＣａＯ．ＳｉＯ_２および２ＣａＯ．ＳｉＯ_２）の少なくとも３分の２の質量で構成される水硬性材料であり、残部は、アルミニウム含有および鉄含有クリンカー相ならびに他の化合物からなる。ＳｉＯ_２に対するＣａＯの比は、２．０未満であってはならない。マグネシウム含有量（ＭｇＯ）は５．０質量％を超えてはならない」。ＭｇＯに関する懸念は、硬化反応の後半に水酸化マグネシウム、ブルーサイトが形成され、セメントの変形および弱化および亀裂を引き起こし得ることである。炭酸マグネシウム含有セメントの場合、ブルーサイトは、ＭｇＯの場合のようには形成されない。特定の実施形態において、本発明のポルトランドセメント構成要素は、ＡＳＴＭ基準、および米国材料試験協会のＣ１５０（タイプＩ－ＶＩＩＩ）の仕様（ＡＳＴＭ Ｃ５０－ポルトランドセメントの標準仕様）を満たす任意のポルトランドセメントである。ＡＳＴＭ Ｃ１５０は、８種類のポルトランドセメントをカバーしており、それぞれが異なる特性を持ち、それらの特性について特に使用される。

水硬性セメントとして対象となるものはまた、炭酸塩含有水硬性セメントである。そのような炭酸塩含有水硬性セメント、その製造および使用の方法は、米国特許番号７，７３５，２７４に記載されており、その出願の開示は参照により本明細書に組み込まれる。

特定の実施形態では、水硬性セメントは、ポルトランドセメントおよび炭酸塩含有水硬性セメントなどの２つ以上の異なる種類の水硬性セメントのブレンドであり得る。特定の実施形態では、ブレンド中の第１のセメント、例えばポルトランドセメントの量は、１０～９０％（ｗ／ｗ）、例えば３０～７０％（ｗ／ｗ）、４０～６０％（ｗ／ｗ／）の範囲であり、例えば、８０％ＯＰＣと２０％炭酸塩水硬性セメントとのブレンドである。

いくつかの例では、コンクリート乾燥複合組成物、および、それから製造されたコンクリートは、本発明の骨材を含まないコントロール組成物のＣａｒｂｏｎＳｔａｒレーティング（ＣＳＲ）よりも低いＣＳＲを有する。ＣａｒｂｏｎＳｔａｒレーティング（ＣＳＲ）は、生成物の製造自体がいかに炭素集約的であるか（つまり、製造ＣＯ_２の観点から）と比較して、任意の生成物についての具体化された炭素（ＣａＣＯ_３の形式で）を特徴付ける値である。ＣＳＲは、コンクリートの単位におけるＣＯ_２の具体化質量に基づくメトリックである。コンクリートにおける３つの成分－水、セメントおよび骨材－のうち、セメントが断然、ＣＯ_２排出に対する最も実質的な要因であり、質量で約１：１である（１トンのセメントが約１トンのＣＯ_２を生成する）。したがって、コンクリートの１立方ヤードが６００ｌｂのセメントを使用する場合、そのＣＳＲは６００である。６００ｌｂのセメントを含み、例えば上記のように骨材の少なくとも一部が炭酸塩被覆骨材である、本発明の実施形態によるコンクリートの１立方ヤードは、６００未満であるＣＳＲを有し、例えばＣＳＲは、５５０以下、例えば５００以下、４００以下、例えば２５０以下、例えば１００以下であり得、いくつかの例では、ＣＳＲは、負の値、例えば－１００以下、例えば－５００以下、－１０００以下になり得、いくつかの例では、６００ｌｂのセメントを有するコンクリートの１立方ヤードのＣＳＲは、５００～－５０００、例えば－１００～－４０００、－５００～－３０００の範囲であり得る。本発明の炭酸塩被覆骨材を含むコンクリートの所与の立方ヤードのＣＳＲを決定するために、コンクリート立方ヤードのセメント成分の製造のために生成されるＣＯ_２の初期値が決定される。例えば、ヤードに６００ｌｂのセメントが含まれている場合、初期値６００がヤードに割り当てられる。次に、ヤード内の炭酸塩コーティングの量が決定される。炭酸塩の分子量は１００ａ．ｕ．であり、炭酸塩の４４％はＣＯ_２であるため、ヤードに存在する炭酸塩コーティングの量に０．４４を掛け、その結果の値を初期値から差し引いてヤードについてのＣＳＲを求める。例えば、コンクリートミックスの所与のヤードが６００ｌｂのセメント、３００ｌｂの水、１４２９ｌｂの細骨材、１７３９ｌｂの粗骨材で構成されている場合、１ヤードのコンクリートの重量は４０６８ｌｂであり、ＣＳＲは６００ｌｂである。このミックスの骨材の全質量の１０％が、例えば上記のように炭酸塩コーティングに置き換えられると、コンクリートの改訂ヤードに存在する炭酸塩の量は３１７ｌｂである。この値に０．４４を掛けると、１３９．５になる。この数値を６００から差し引くと、ＣＳＲは４６０．５になる。

硬化可能組成物
水硬性セメントをある量の骨材（モルタル、例えば砂については細かい、コンクリートについては細かいものの有無にかかわらず粗い）および水と同時に組み合わせることによって、またはセメントを骨材と事前に組み合わせて結果として得られた乾燥成分を水と組み合わせることによってのいずれかで、コンクリートおよびモルタルなどの本発明の硬化可能組成物は製造される。本発明のセメント組成物を使用するコンクリートミックスについて粗骨材材料の選択は、約３／８インチの最小サイズを有し得、これらの限界の間のグラデーションを含めて、その最小から１インチ以上までサイズを変えることができる。細かく分割された骨材はサイズが３／８インチより小さく、再び２００篩サイズ程度まではるかに細かいサイズに目盛り付けされ得る。細骨材は、本発明のモルタルおよびコンクリートの両方に存在し得る。セメントの乾燥成分中の骨材に対するセメントの重量比は様々であり得、特定の実施形態では、１：１０～４：１０、例えば２：１０～５：１０、５５：１０００～７０：１００の範囲である。

乾燥成分が組み合わされて硬化可能組成物、例えばコンクリートを生成する液相、例えば水性流体は、所望のように、純水から、１つ以上の溶質、添加剤、共溶媒などを含む水まで様々であり得る。硬化可能組成物を調製する際に組み合わされる液相に対する乾燥成分の比率は様々であり得、特定の実施形態では、２：１０～７：１０、例えば３：１０～６：１０、４：１０～６：１０の範囲である。

特定の実施形態において、セメントは、１つ以上の混和剤とともに採用され得る。混和剤は、基本的なコンクリート混合物では得られない望ましい特性をコンクリートに提供するため、またはコンクリートの特性を変更して特定の目的またはコスト削減のためにより容易に使用可能にまたはより適したものにするためにコンクリートに添加される組成物である。当技術分野で知られているように、混和剤は、コンクリートまたはモルタルの成分として使用される水硬性セメント、骨材、および水以外の任意の材料または組成物であり、その何らかの特性を高めるか、またはコストを下げる。採用される混和剤の量は、混和剤の性質に応じて様々であり得る。特定の実施形態では、これらの成分の量は、１～５０％ｗ／ｗ、例えば２～１０％ｗ／ｗの範囲である。

対象となる混和剤には、セメント系材料：ポゾラン；ポゾランおよびセメント系材料；および名目上不活性な材料などの細かく分割された鉱物混和剤が含まれる。ポゾランには、珪藻土、オパリンチャート、粘土、頁岩、フライアッシュ、シリカフューム、火山凝灰岩が含まれ、プミサイトがいくつかの公知のポゾランである。特定の粉砕された高炉スラグと高カルシウムフライアッシュとは、ポゾラン特性とセメント特性との両方を備えている。名目上不活性な材料には、細かく分割された生の石英、苦灰石、石灰岩、大理石、花崗岩なども含まれることができる。フライアッシュはＡＳＴＭ Ｃ６１８で定義されている。

対象の他のタイプの混和剤には、可塑剤、促進剤、遅延剤、空気連行剤、発泡剤、減水剤、腐食防止剤、および顔料が含まれる。

したがって、対象となる混和剤には、硬化促進剤、硬化遅延剤、空気連行剤、消泡剤、アルカリ反応性低減剤、結合混和剤、分散剤、着色混和剤、腐食防止剤、防湿混和剤、ガス形成剤、透過性低減剤、ポンピングエイド、収縮補償混和剤、殺真菌性混和剤、殺菌性混和剤、殺虫性混和剤、レオロジー修飾剤、細かく分割された鉱物混和剤、ポゾラン、骨材、湿潤剤、強度増強剤、撥水剤、および任意のその他のコンクリートまたはモルタル混和剤または添加剤が含まれるが、これらに限定されない。混和剤は当技術分野で周知であり、上記のタイプまたは任意の他の所望タイプの任意の適切な混和剤を使用し得、例えば、その全体が参照により本明細書に組み込まれる米国特許番号７，７３５，２７４を参照されたい。

いくつかの例では、硬化可能組成物は、例えば、その開示が参照により本明細書に組み込まれる米国出願公開番号２０１４／０２３４９４６として公開された米国特許出願シリアル番号１４／１１２，４９５に記載されているように、液体または固体形態であり得る、ある量の重炭酸塩リッチ生成物（ＢＲＰ）混和剤を使用して製造される。

特定の実施形態において、本発明の硬化可能組成物は、例えば、繊維強化コンクリートが望まれる場合に、繊維とともに採用されるセメントを含む。繊維は、ジルコニア含有材料、鋼、炭素、ガラス繊維、または合成材料、例えば、ポリプロピレン、ナイロン、ポリエチレン、ポリエステル、レーヨン、高強度アラミド（すなわち、ケブラー（登録商標））、またはそれらの混合物で作ることができる。

硬化可能組成物の成分は、任意の好都合なプロトコルを使用して組み合わせることができる。作業時に各材料を混合し得、または、材料の一部または全部を事前に混合し得る。あるいは、一部の材料は、高範囲減水混和剤などの混和剤の有無にかかわらず水と混合され、そして、残りの材料はそれと混合され得る。混合装置として、任意の従来の装置を採用することができる。例えば、ホバートミキサー、スラントシリンダーミキサー、オムニミキサー、ヘンシェルミキサー、Ｖ型ミキサー、およびナウタミキサーを採用することができる。

硬化可能組成物（例えば、コンクリート）を生成するための成分の組み合わせに続いて、硬化可能組成物は、いくつかの例では、最初は流動可能組成物であり、そして所与の期間後に硬化する。硬化時間は様々であり得、特定の実施形態では、３０分～４８時間、例えば３０分～２４時間、１時間～４時間の範囲である。

硬化生成物の強度も様々であり得る。特定の実施形態では、硬化セメントの強度は、５Ｍｐａ～７０ＭＰａ、例えば１０ＭＰａ～５０ＭＰａ、２０ＭＰａ～４０ＭＰａの範囲であり得る。特定の実施形態では、本発明のセメントから製造された硬化生成物は、例えば、ＡＳＴＭ Ｃ１１５７に記載されている試験方法を使用して決定されると、非常に耐久性がある。

構造物
本発明の態様は、本発明の骨材および硬化可能組成物から生成される構造物をさらに含む。したがって、さらなる実施形態は、本発明の骨材を含む人工構造物およびそれらの製造方法を含む。したがって、いくつかの実施形態では、本発明は、本明細書に記載されるような１つ以上の骨材を含む人工構造物を提供する。人工構造物は、建物、ダム、堤防、車道、または骨材もしくは岩を組み込んだ任意の他の人工構造物など、骨材を使用し得る任意の構造物であり得る。いくつかの実施形態では、本発明は、化石燃料源からのＣＯ_２を含む本発明の骨材を含む、人工構造物、例えば、建物、ダム、または車道を提供する。いくつかの実施形態では、本発明は、化石燃料源からのＣＯ_２を含む本発明の骨材を提供することを含む、構造物を製造する方法を提供する。これらの構造物は、本発明の骨材および／または硬化可能組成物から生成されるので、それらは、重炭酸塩媒介ＣＯ_２隔離プロトコルによって生成されるものとしてそれらを識別するマーカーまたは成分を含む。

実用性
主題の骨材組成物およびそれを含む硬化可能組成物は、上記の砕かれ安定したＣＯ_２隔離生成物、ならびに建築または建設材料などの様々な異なる用途で使用が見出される。本発明の硬化可能組成物の使用が見出される特定の構造物には、舗装、建築構造物、例えば、建物、基礎、高速道路／道路、高架道路、駐車場構造物、レンガ／ブロック壁、ならびにゲート、フェンスおよびポールが含まれるが、これらに限定されない。本発明のモルタルは、レンガなどの建設ブロックを一緒に結合し、建設ブロック間の隙間を埋めるための使用が見出される。モルタルは、既存の構造物を修正するためにも使用でき、例えば、他の用途のうちでもとりわけ、元のモルタルが損傷または侵食されたセクションを置き換えるなどとすることができる。

以下の例は、限定ではなく説明のために提供されている。

実験
Ａ．炭酸塩スラリー調製
１）改質蒸留プロセスからのカルシウム含有溶液をダンプ反応として（ＮＨ_４）_２ＣＯ_３／ＮＨ_４ＨＣＯ_３溶液と組み合わせる（詳細はＷＯ２０１７／１６５８４９として公開されたＰＣＴ／ＵＳ２０１７／０２４１４６に見出され得、その開示は参照により本明細書に組み込まれる）。
ａ．順序は関係ない。
ｂ．溶液の濃度はコーティングと沈殿物収量とに影響を与えない。
ｃ．炭酸塩溶液のｐＨはコーティングに影響を与えないが、ＮＨ_４ＨＣＯ_３の溶解度が制限されているため炭酸塩濃度に影響を与え得る（ＮＨ_４ＨＣＯ_３溶液では１Ｍ未満である必要がある）。
２）３０分～１時間の沈降後、ＣａＣＯ_３スラリーは真空ポンプまたは液体サイクロンを使用して可能な限り多く脱水される。濾液は保存され、再生コンクリート骨材（ＲＣＡ）などのジオマスの存在下でアンモニアを改質するために使用される。
３）脱水したＣａＣＯ_３を真水と組み合わせて（ＣａＣＯ_３沈殿物と水との容積比１：５）、２０秒間、穏やかに攪拌する。そして、混合物を８分間、超音波処理する。
４）混合物は、真空ポンプ、液体サイクロン、デカンター遠心分離機などを使用して可能な限り多く脱水される。濾液は廃棄され得る。
５）３）を繰り返す。
６）４）を繰り返す。
７）濾過されたＣａＣＯ_３ケーキに真水（通常は脱水ケーキの約１５重量％）を加えて、ＣａＣＯ_３スラリーの所望の固形分（約５５％）を達成する。
８）ケーキと水との混合物を完全に混合して、均質なヨーグルト状のスラリーを形成する。スラリーの経時は３時間を超えない。
９）湿ったスラリーの赤外線特性は、アモルファス炭酸カルシウム（ＡＣＣ）およびバテライトのモルホロジーを示している。

Ｂ．炭酸塩スラリーを使用して炭酸塩被覆骨材を調製
１）骨材基質岩石およびＣａＣＯ_３スラリーを、回転コンクリートミキサー（すなわち、回転ドラム）内に配置する。
２）コンクリートミキサーを、被覆骨材表面が比較的、乾燥して滑らかになる（指で触れても剥がれない）まで、通気ヒーター（例えば、２９℃の周囲ヘッドスペースおよび２６℃の岩石表面）で１５分～３時間、回転させる。コーティングがこの段階を通過すると、コーティングは粉状になり始め、非常に弱くなる。
３）任意選択的に、熱を加える代わりに、被覆骨材を取り出し、空気中で一晩、乾燥させる。

Ｃ．炭酸塩スラリーを使用して炭酸塩骨材を調製
１）ＣａＣＯ_３スラリーを回転コンクリートミキサー内に配置する。
２）コンクリートミキサーを通気ヒーターで１５分～３時間、回転させる（例えば、２９℃の周囲ヘッドスペースと２６℃の岩石表面）。
３）混合容器によっては、ケーキングを防ぐために、凝集スラリー片を手作業で絶えずこすり落とす。エアナイフも機能する。
４）凝集片が形成され、表面が比較的、乾燥して滑らかになると（指で触れても剥がれない）、凝集した骨材を取り出して空気中で一晩、乾燥させる（骨材がわずかに湿った状態で、例えば、表面乾燥飽水状態（ＳＳＤ）で使用できる場合は、この手順は必要ない場合がある）。

Ｄ．結果
図５は、本方法の実施形態によって製造された骨材組成物のデータの表を示し、本方法は、炭酸塩スラリーと細骨材基質とを混合して炭酸塩被覆骨材を製造することを含む。この実施形態では、アップサイクルされた再生コンクリート骨材（ＲＣＡ）微粉が、基質として使用され（図５のサンプルＮｏ．１）、例えば上記のように、また図１および図２にさらに示されるように、米国カリフォルニア州ベイエリアのサプライヤーから調達した未処理のＲＣＡ微粉を原材料として使用して、本方法の実施形態によって製造された。原材料を最初に塩化アンモニウム溶液と混合して、改質塩化アンモニウム溶液とアップサイクルされたジオマス骨材、すなわちアップサイクルされたＲＣＡ微粉とを生成し、そして後者を洗浄および乾燥してから、基質としてそれを使用して炭酸塩被覆骨材を製造した。図５に示されるように、サンプルＮｏ．２～８は、上記の方法の異なる実施形態を表す。各サンプルについて、上記の基質は、炭酸塩スラリーと混合され、本方法が炭酸アンモニウム溶液を塩化カルシウム－アンモニウム溶液と組み合わせてＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物を製造する場合の方法の実施形態によって調製される。炭酸塩スラリーは、コンクリートミキサー、すなわち混合ドラムにおいて１５～１２０分間、異なる量の基質と、例えば、基質に対するスラリーの異なる比率、例えば、１：１、１：２、１：４、１：６などで組み合わされた。混合中、凝集した混合物は、それが凝集しなくなるまで手動で定期的に分解された。混合した後、炭酸塩被覆骨材生成物を放置して、周囲条件下の開放雰囲気で硬化させた。一例では、例えば、サンプルＮｏ．２は、２３％の炭酸カルシウム（ＣａＣＯ_３）である炭酸塩被覆骨材をもたらした。グラデーションが、Ｎｏ．４×Ｎｏ．１００（コーティング前）から１／２”×Ｎｏ．５０（コーティング後）に変わった。吸収は６．３％から１３％に増加した。バルク表面飽和密度（ＳＳＤ）は２．３８から２．３に減少した。別の例では、例えば、図５のサンプルＮｏ．８は、ＣａＣＯ_３が６０％である炭酸塩被覆骨材をもたらした。グラデーションが、Ｎｏ．４×Ｎｏ．１００（コーティング前）から３／４” ×Ｎｏ．８（コーティング後）に変わった。吸収は６．３％から１５％に増加した。バルクＳＳＤは２．３８から２．３３に減少した。図５の表に記載された骨材組成物は、本方法のいくつかの実施形態から生成され得る炭酸塩被覆骨材の例である。

図６は、炭酸塩スラリーの経時が本方法のいくつかの実施形態にどのように関連するかを例示している。例えば上記のように、３つの別々の炭酸塩スラリー、およそ５５％の固形分を調製し、各スラリーを使用して、炭酸塩被覆骨材を製造した。炭酸塩被覆骨材を製造する方法の一実施形態では、炭酸塩スラリーは、骨材基質と混合する前に２時間、経過していた。炭酸塩被覆骨材を製造する本方法の別の実施形態では、炭酸塩スラリーは骨材基質と混合する前に４時間、経過していた。炭酸塩被覆骨材を製造する本方法の第３の実施形態では、炭酸塩スラリーは、骨材基質と混合する前に９６時間（４日）、経過していた。経過時間がより多い炭酸塩スラリーはより低品質の炭酸塩被覆骨材につながることを示唆する顕著な違いがある。図６で使用される試験方法は、次のとおりである。
質量増加：乾燥後の重量増加％を計算する。重量増加はＣａＣＯ_３ローディングと考えられる。例えば、コーティング／乾燥後の被覆されていない骨材の１００ｇの重量は５０％の重量増加で１５０ｇに増加した。
％コーティング：質量増加（骨材におけるＣａＣＯ_３の量）に基づいて、どのくらいＣａＣＯ_３が、開始ＣａＣｌ_２および（ＮＨ_４）_２ＣＯ_３濃度に基づいて骨材にローディングされたかを計算する。
振とう後のコーティング％：相対耐久性試験により、コーティングされた乾燥骨材を篩振とう機に入れ、７５秒間、激しく振とうする。これにより、弱く付着したコーティングが脱落する。
振とう後の質量増加：振とう前の新たにコーティングされた乾燥骨材と比較した重量損失％を計算する。

図７は、例えば上記のような本方法の実施形態による炭酸塩被覆骨材の製造に関連する場合の、炭酸塩スラリー中の固形分％の影響を示している。図７の様々な炭酸塩スラリーの固形分は、１９％～６３％の固形分の範囲であり、それぞれ「ミルク」から「溶けたアイスクリーム」と記述される一貫性を有している。図９のデータが示唆するものは、炭酸塩スラリー中の目標固形分が、炭酸塩被覆骨材を製造するための本方法のこれらの実施形態について約４５％～５５％の固形分の範囲にあることである。

図８および図９は、本方法の実施形態によって製造された、それぞれ炭酸塩被覆骨材および炭酸塩骨材から構成されるコンクリート乾燥複合材を例示し、本方法は、例えば上記のようにＣＯ_２隔離プロセスからＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物を製造することを含む。図８は、例えば上記のように、砂、セメント、補助セメント材料（ＳＣＭ）および水と組み合わせて、本発明の実施形態によって製造されたＣＯ_２隔離骨材を使用したコンクリート乾燥複合材の４”×８”シリンダーの圧縮強度データを示す。図８のコンクリート乾燥複合材試験片Ｃ４７、Ｃ４８およびＣ４９は、ＣａＣＯ_３が９．５％である粗いＣＯ_２隔離骨材を用いて調製され、例えば上記のように製造された、粗いアップサイクルされたＲＣＡを基質として使用した。図８のコンクリート乾燥複合材Ｃ４７、Ｃ４８およびＣ４９のそれぞれにおいて、従来の粗骨材の１００％が粗いＣＯ_２隔離骨材に置き換えられ、コンクリート乾燥複合材試験片の材料の残りは、（ｉ）砂、Ｃ４７についてＯｒｃａ砂、Ｃ４８およびＣ４９についてアップサイクルＲＣＡ砂、（ｉｉ）タイプＩＩ／Ｖポルトランドセメント、（ｉｉｉ）ＳＣＭによるポルトランドセメントの２５％置換、Ｃ４７およびＣ４８についてはフライアッシュ、Ｃ４９についてはスラグセメントを使用した。各試験片は、２８日間の硬化後に４，０００ｐｓｉを超える圧縮強度を達成し、Ｃ４７およびＣ４９は２８日間で５，０００ｐｓｉを超える圧縮強度を達成した。

図８はまた、ＣＯ_２隔離骨材として粗い複合炭酸塩骨材を使用したコンクリート乾燥複合材、Ｃ５３の４”×８”シリンダーの圧縮強度データを示している。この場合、ＣＯ_２隔離骨材は、例えば上記のように本発明の実施形態によって製造され、炭酸塩スラリーは、コンクリート混合ドラム中で、アップサイクルされたＲＣＡ微粉、例えば、第１００番（０．１４９ｍｍ）篩スクリーンを１００％通過した微粉と組み合わされて、例えば４質量部のアップサイクルＲＣＡ微粉、および例えば９質量部のＣａＣＯ_３である粗い複合炭酸塩骨材を製造した。試験片Ｃ５３中の粗い複合骨材を、粗いアップサイクルＲＣＡ、Ｏｒｃａ砂、タイプｌｌ／Ｖポルトランドセメント、および水と組み合わせて、コンクリート乾燥複合材を製造した。

コンクリート乾燥複合材試験片Ｃ５４およびＣ５７の４”×８”シリンダーの圧縮強度データを図９に示す。これらの複合材は、１００％ＣａＣＯ_３凝集骨材をＣＯ_２隔離骨材として、砂、セメントおよび水とともに用いた。炭酸塩骨材は、本発明の実施形態に従って生成され、本方法は、炭酸アンモニウム溶液をカルシウム－アンモニウム含有溶液と混合して、ＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物を製造することを含んだ。一度、洗浄および脱水すると、例えば上記のように本方法の特定の実施形態において、炭酸塩スラリーは、凝集を促進するために、コンクリート混合ドラム、すなわち回転作用を引き起こす装置に導入された。混合ドラム内の凝集混合物は、それが凝集しなくなるまで定期的に手動で分解させた。生成された炭酸塩骨材を混合ドラムから取り出し、周囲条件下の開放雰囲気で硬化、すなわち乾燥させた。コンクリート乾燥複合材Ｃ５４は、上記のような１００％ＣａＣＯ_３凝集骨材、粗いアップサイクルＲＣＡ、Ｏｒｃａ砂、タイプＩＩ／Ｖポルトランドセメントおよび水を使用し、２８日間の硬化後に４，０００ｐｓｉ超を達成した。コンクリート乾燥複合材Ｃ５７は、骨材が３／８”×Ｎｏ．８のグラデーションに合うように手作業で粉砕されることを除いて、上記のような１００％ＣａＣＯ_３凝集骨材を用い、それは、従来の粗骨材の１００％、Ｏｒｃａ砂、タイプｌｌ／Ｖセメント、および水を置き換え、５６日間の硬化後に４，０００ｐｓｉ超を達成した。

添付の特許請求の範囲にかかわらず、本開示は以下の付記によっても定義される。
１．炭酸塩被覆骨材を製造する方法であって、
炭酸塩スラリーを調製することと、
炭酸塩スラリーおよび骨材基質を回転ドラムに導入することと、
炭酸塩被覆骨材を製造するために十分な条件下で、回転ドラム内で炭酸塩スラリーおよび骨材基質を混合することと
を含む方法。
２．炭酸塩スラリーが金属炭酸塩粒子のスラリーである、付記１に記載の方法。
３．金属炭酸塩粒子が炭酸カルシウム粒子である、付記２に記載の方法。
４．金属炭酸塩粒子が炭酸カルシウムマグネシウム粒子である、付記２に記載の方法。
５．炭酸塩粒子が隔離されたＣＯ_２を含む、付記３または４に記載の方法。

６． 炭酸塩スラリーが４０～６０％の固形分を含む、付記１～５のいずれかに記載の方法。
７．スラリーが２～３００，０００センチポアズの範囲の粘度を有する、付記１～６のいずれかに記載の方法。
８．炭酸塩スラリーがＣＯ_２隔離プロセスを使用して調製される、付記１～７のいずれかに記載の方法。
９．ＣＯ_２隔離プロセスが、
ａ）水性炭酸塩を生成するために十分な条件下で、水性捕捉液体をＣＯ_２のガス源と接触させ、そして、ＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物を生成するために十分な条件下で、陽イオン源および水性炭酸塩を組み合わせること、または、
ｂ）ＣＯ_２隔離炭酸塩を生成するために十分な条件下で、陽イオン源を含む水性アンモニア捕捉液体をＣＯ_２のガス源と接触させること
を含む、付記８に記載の方法。
１０．水性捕捉液体が、水性捕捉アンモニアおよび任意選択的に添加剤を含む、付記９に記載の方法。

１１．方法が沈殿物を洗浄することを含む、付記９または１０に記載の方法。
１２．スラリーが添加剤を含む、付記１～１１のいずれかに記載の方法。
１３．添加剤が、ポリマー（例えば、ポリ酢酸ビニル接着剤）、有機／無機接着剤（例えば、エポキシ、ケイ酸塩接着剤、コンクリート接着剤）、およびセメント混和剤、ならびにそれらの組み合わせからなる群から選択される、付記１２に記載の方法。
１４．骨材基質が微細な基質粒子を含む、付記１～１３のいずれかに記載の方法。
１５．骨材基質が粗い基質粒子を含む、付記１～１４のいずれかに記載の方法。

１６．骨材が軽量骨材を含む、付記１～１５のいずれかに記載の方法。
１７．基質骨材が、付記１～１６のいずれかに記載の方法によって一緒に結合された細骨材の凝集を含む、付記１～１６のいずれかに記載の方法。
１８．骨材基質が天然に存在する骨材を含む、付記１～１７のいずれかに記載の方法。
１９．骨材基質が修復された再生コンクリートを含む、付記１～１７のいずれかに記載の方法。
２０．方法が、炭酸塩スラリーおよび骨材基質を回転ドラムに導入し、炭酸塩スラリーを調製してから４時間以内に混合を開始することを含む、付記１～１９のいずれかに記載の方法。

２１．炭酸塩スラリーおよび骨材基質が、回転混合物中で１０分～５時間の範囲の時間、混合される、付記１～２０のいずれかに記載の方法。
２２．方法が、炭酸塩被覆骨材を乾燥および／または硬化することをさらに含む、付記１～２１のいずれかに記載の方法。
２３．炭酸塩被覆骨材が、０．１μｍ～５０ｍｍの範囲の厚さを有する炭酸塩コーティングを含む、付記１～２２のいずれかに記載の方法。
２４．炭酸塩被覆骨材が、２～６の範囲のモース硬度を有する炭酸塩コーティングを含む、付記１～２３のいずれかに記載の方法。
２５．方法が１時間以内に実施される、付記１～２４のいずれかに記載の方法。

２６．付記１～２５のいずれかに従って製造された炭酸塩被覆骨材組成物。
２７．（ａ）セメントと、
（ｂ）付記２６に記載の骨材組成物と
を含む、コンクリート乾燥複合材。
２８．セメントが水硬性セメントを含む、付記２７に記載のコンクリート乾燥複合材。
２９．水硬性セメントがポルトランドセメントを含む、付記２８に記載のコンクリート乾燥複合材。

３０．付記２６に記載の骨材、セメントおよび液体を組み合わせることによって製造された硬化可能組成物。
３１．セメントが水硬性セメントである、付記３０に記載の硬化可能組成物。
３２．水硬性セメントがポルトランドセメントを含む、付記３１に記載の硬化可能組成物。
３３．補助セメント材料をさらに含む、付記３０～３２のいずれかに記載の硬化可能組成物。
３４．混和剤をさらに含む、付記３０～３３のいずれかに記載の硬化可能組成物。

３５．硬化可能組成物が流動性である、付記３０～３４のいずれかに記載の硬化可能組成物。
３６．付記３０～３５のいずれかに従って硬化可能組成物から製造された固体形成構造物。
３７．固体生成物へと硬化する硬化可能組成物を生成するために十分な方法で、付記２６に記載の骨材、セメントおよび液体を組み合わせることを含む、方法。
３８．液体が水性液体を含む、付記３７に記載の方法。

３９．炭酸塩骨材を製造する方法であって、
炭酸塩スラリーを調製することと、
炭酸塩スラリーを回転ドラムに導入することと、
炭酸塩骨材を製造するために十分な条件下で、回転ドラム内で炭酸塩スラリーを混合することと
を含む、方法。
４０．炭酸塩スラリーが金属炭酸塩粒子のスラリーである、付記３９に記載の方法。
４１．金属炭酸塩粒子が炭酸カルシウム粒子である、付記４０に記載の方法。
４２．金属炭酸塩粒子が炭酸カルシウムマグネシウム粒子である、付記４０に記載の方法。

４３．炭酸塩粒子が、隔離されたＣＯ_２を含む、付記４０～４２のいずれかに記載の方法。
４４．炭酸塩スラリーが４０～６０％の固形分を含む、付記３９～４３のいずれかに記載の方法。
４５．スラリーが２～３００，０００センチポアズの範囲の粘度を有する、付記３９～４４のいずれかに記載の方法。
４６．炭酸塩スラリーがＣＯ_２隔離プロセスを用いて調製される、付記３９～４５のいずれかに記載の方法。

４７．ＣＯ_２隔離プロセスが、
ａ）水性炭酸塩を生成するために十分な条件下で、水性捕捉液体をＣＯ_２のガス源と接触させ、そして、ＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物を生成するために十分な条件下で、陽イオン源および水性炭酸塩を組み合わせること、または、
ｂ）ＣＯ_２隔離炭酸塩を生成するために十分な条件下で、陽イオン源を含む水性アンモニア捕捉液体をＣＯ_２のガス源と接触させること
を含む、付記４６に記載の方法。
４８．水性捕捉液体が、水性捕捉アンモニアおよび任意選択的に添加剤を含む、付記４７に記載の方法。
４９．方法が沈殿物を洗浄することを含む、付記４７または４８に記載の方法。
５０．方法が１時間以内に実施される、付記３９～４９のいずれかに記載の方法。

５１．炭酸塩骨材を製造する方法であって、
炭酸塩スラリーを調製することと、
炭酸塩骨材生成物を製造するために十分な条件下で炭酸塩スラリーを回転作用にさらすことと
を含む、方法。
５２．炭酸塩スラリーが金属炭酸塩粒子のスラリーである、付記５１に記載の方法。
５３．金属炭酸塩粒子が炭酸カルシウム粒子である、付記５２に記載の方法。
５４．金属炭酸塩粒子が炭酸カルシウムマグネシウム粒子である、付記５３に記載の方法。
５５．炭酸塩粒子が、隔離されたＣＯ_２を含む、付記５１～５４のいずれかに記載の方法。

５６．炭酸塩スラリーが４０～６０％の固形分を含む、付記５１～５５のいずれかに記載の方法。
５７．スラリーが２～３００，０００センチポアズの範囲の粘度を有する、付記５１～５６のいずれかに記載の方法。
５８．炭酸塩スラリーがＣＯ_２隔離プロセスを用いて調製される、付記５１～５７のいずれかに記載の方法。
５９．ＣＯ_２隔離プロセスが、
ａ）水性炭酸塩を生成するために十分な条件下で、水性捕捉液体をＣＯ_２のガス源と接触させて、そして、ＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物を生成するために十分な条件下で、陽イオン源および水性炭酸塩を組み合わせること、または、
ｂ）ＣＯ_２隔離炭酸塩を生成するために十分な条件下で、陽イオン源を含む水性アンモニア捕捉液体をＣＯ_２のガス源と接触させること
を含む、付記５８に記載の方法。

６０．水性捕捉液体が、水性捕捉アンモニアおよび任意選択的に添加剤を含む、付記５９に記載の方法。
６１．方法が沈殿物を洗浄することを含む、付記５９または６０に記載の方法。
６２．方法が１時間以内に実施される、付記５９～６１のいずれかに記載の方法。
６３．炭酸塩スラリーが骨材基質と組み合わされて回転作用を受け、炭酸塩骨材生成物が炭酸塩被覆骨材を含む、付記５１～６１のいずれかに記載の方法。

前述した発明は、理解を明確にするために例示および例としていくらか詳細に説明されてきたが、この発明の教示に照らして当業者には、添付の特許請求の範囲の精神または範囲から逸脱することなく、特定の変更および修正をそれに行い得ることが容易に明らかである。

したがって、上記は単に本発明の原理を説明するものである。当業者は、本明細書に明示的に記載または示されていないが、本発明の原理を具体化し、その精神および範囲内に含まれる様々な構成を考案することができることが理解される。さらに、本明細書に記載されたすべての例および条件付き言語は、主に、本発明の原理および本発明者が技術を促進するために寄与する概念を読者が理解することを支援することを意図しており、そのような具体的に列挙された例および条件に限定されるものではないと解釈されるべきである。さらに、本発明の原理、態様、および実施形態を本明細書にて記載するすべての記載、ならびにそれらの具体例は、それらの構造的および機能的均等物の両方を包含することを意図している。さらに、そのような均等物には、現在知られている均等物および将来開発される均等物、すなわち、構造に関係なく、同じ機能を実行する任意の開発要素が含まれることが意図される。さらに、本明細書に開示されているものはすべて、そのような開示が特許請求の範囲に明示的に記載されているか否かにかかわらず、公衆に進呈することは意図されていない。

したがって、本発明の範囲は、本明細書に示され、説明される例示的な実施形態に限定されることを意図するものではない。むしろ、本発明の範囲および精神は、添付の特許請求の範囲によって具体化される。特許請求の範囲では、３５Ｕ．Ｓ．Ｃ．§１１２（ｆ）または３５Ｕ．Ｓ．Ｃ．§１１２（６）は、請求項にて「ための手段」という正確な句または「ためのステップ」という正確な句がそのような制限の冒頭に記載されている場合にのみ、請求項の制限について適用されると明示的に定義されており、そのような正確な句が請求項における制限で使用されていない場合、３５Ｕ．Ｓ．Ｃ．§１１２（ｆ）または３５Ｕ．Ｓ．Ｃ．§１１２（６）は適用されない。

関連出願への相互参照
３５Ｕ．Ｓ．Ｃ．§１１９（ｅ）に準拠して、この出願は、２０１９年１月２３日に提出された米国仮特許出願シリアル番号６２／７９５，９８６の出願日の優先権を主張し、その出願の開示が参照により本明細書に組み込まれる。

Claims (15)

1. 炭酸塩骨材を製造する方法であって、
   炭酸塩スラリーを調製することと、
   炭酸塩骨材生成物を製造するために十分な条件下で前記炭酸塩スラリーを回転作用にさらすことと
   を含む、方法。
2. 前記炭酸塩スラリーが金属炭酸塩粒子のスラリーである、請求項１に記載の方法。
3. 前記金属炭酸塩粒子が炭酸カルシウム粒子である、請求項２に記載の方法。
4. 前記金属炭酸塩粒子が炭酸カルシウムマグネシウム粒子である、請求項３に記載の方法。
5. 前記金属炭酸塩粒子が隔離されたＣＯ_２を含む、請求項２～４のいずれかに記載の方法。
6. 前記炭酸塩スラリーが４０～６０％の固形分を含む、請求項１～５のいずれかに記載の方法。
7. 前記炭酸塩スラリーが２～３００，０００センチポアズの範囲の粘度を有する、請求項１～６のいずれかに記載の方法。
8. 前記炭酸塩スラリーがＣＯ_２隔離プロセスを使用して調製される、請求項１～７のいずれかに記載の方法。
9. 前記ＣＯ_２隔離プロセスが、
   ａ）水性炭酸塩を生成するために十分な条件下で、水性捕捉液体をＣＯ_２のガス源と接触させて、ＣＯ_２隔離炭酸塩沈殿物を生成するために十分な条件下で、陽イオン源および前記水性炭酸塩を組み合わせること、または、
   ｂ）前記ＣＯ_２隔離炭酸塩を生成するために十分な条件下で、陽イオン源を含む水性アンモニア捕捉液体をＣＯ_２の前記ガス源と接触させること
   を含む、請求項８に記載の方法。
10. 前記水性捕捉液体が、水性捕捉アンモニアおよび任意選択的に添加剤を含む、請求項９に記載の方法。
11. 前記沈殿物を洗浄することを含む、請求項９または１０に記載の方法。
12. 前記炭酸塩スラリーが骨材基質と組み合わされて前記回転作用を受け、前記炭酸塩骨材生成物が炭酸塩被覆骨材を含む、請求項１～１１のいずれかに記載の方法。
13. 請求項１～１２のいずれかに記載の方法に従って製造された炭酸塩被覆骨材組成物。
14. （ａ）セメントと、
    （ｂ）請求項１３に記載の骨材組成物と
    を含む、コンクリート乾燥複合材。
15. 請求項１３に記載の骨材、セメントおよび液体を組み合わせることによって製造された、硬化可能組成物。

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