JP2022146004A - 電池部材の製造方法及び電池部材の製造装置 - Google Patents

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Abstract

Figure 2022146004000001
【課題】電池部材を、ロールプレスを用いて一体化させ、かつ好ましい電池部材の性能を得ることができる、電池部材の製造方法及び電池部材の製造装置を提供すること。
【解決手段】少なくとも正極集電体を含む正極シートと、少なくとも負極集電体を含む負極シートと、を有し、前記正極シート及び前記負極シートのうち少なくともいずれかは、電解質層が積層されてなる電池部材の製造方法であって、前記正極シート及び前記負極シートを所定の温度に加熱する予備加熱工程と、前記正極シート及び前記負極シートを一体化するロールプレス工程と、をこの順に備え、前記ロールプレス工程では、前記正極シートのロールプレス温度と、前記負極シートのロールプレス温度とは異なる温度範囲に設定される、電池部材の製造方法。
【選択図】図1

Description

本発明は、電池部材の製造方法及び電池部材の製造装置に関する。
従来、電池部材の製造方法として、少なくとも正極集電体を含む正極シートと、少なくとも負極集電体を含む負極シートと、正極シート及び負極シートの少なくとも何れかに積層された電解質層を加圧成型して一体化させる工程を有する製造方法が知られている(例えば、特許文献1参照)。
国際公開第2011/064842号
特許文献1に開示された加圧方法としては、ホット平面プレスやホットロールプレス等の加圧方法が挙げられている。ロールプレスは平面プレスと比較し、連続生産が可能であることから低コストで大量生産可能な方法である。一方、正極シート、負極シート、及び電解質層は緻密化及び電池の低抵抗化を達成するために、加温されて加圧されることが好ましい。しかし、ロールプレスを加圧手段として用いた製造方法は、平面プレスを加圧手段として用いた製造方法と比較して、プレス時間が短くなることから十分に上記電池部材の各層を加温することができないという課題があった。また、上記電池部材の各層を同一の温度で加温及び加圧しても、十分な各層の緻密化及び電池の低抵抗化が得られないという課題があった。
本発明は、上記に鑑みてなされたものであり、電池部材を、ロールプレスを用いて一体化させ、かつ好ましい電池部材の性能を得ることができる、電池部材の製造方法及び電池部材の製造装置を提供することを目的とする。
(1) 本発明は、少なくとも正極集電体を含む正極シートと、少なくとも負極集電体を含む負極シートと、を有し、前記正極シート及び前記負極シートのうち少なくともいずれかは、電解質層が積層されてなる電池部材の製造方法であって、前記正極シート及び前記負極シートを所定の温度に加熱する予備加熱工程と、前記正極シート及び前記負極シートを一体化するロールプレス工程と、をこの順に備え、前記ロールプレス工程では、前記正極シートのロールプレス温度と、前記負極シートのロールプレス温度とは異なる温度範囲に設定される、電池部材の製造方法に関する。
(1)の発明によれば、電池部材を、ロールプレスを用いて一体化させ、かつ好ましい電池部材の性能を得ることができる、電池部材の製造方法を提供できる。
(2) 前記ロールプレス工程の後に、一体化された前記正極シート及び前記負極シートを段階的に冷却する段階的冷却工程を更に備える、(1)に記載の電池部材の製造方法。
(2)の発明によれば、ロールプレス後の一体化された正極シート及び負極シートの急冷を抑制することができる。
(3) 前記予備加熱工程における、前記正極シートの予備加熱温度と、前記負極シートの予備加熱温度とは異なる温度範囲に設定される、(1)又は(2)に記載の電池部材の製造方法。
(3)の発明によれば、電池部材を構成する各層を、それぞれより好ましい温度で加温することができ、電池部材の性能を向上できる。
(4) また、本発明は、少なくとも正極集電体を含む正極シートと、少なくとも負極集電体を含む負極シートと、を有し、前記正極シート及び前記負極シートのうち少なくともいずれかは、電解質層が積層されてなる電池部材の製造装置であって、前記正極シートを加熱する第1加熱部と、前記負極シートを加熱する第2加熱部と、前記第1加熱部及び前記第2加熱部の後段に設けられる、前記正極シート及び前記負極シートを一体化するロールプレス部と、を備え、前記ロールプレス部では、前記正極シートの加熱温度と、前記負極シートの加熱温度とは異なる温度範囲に設定される、電池部材の製造装置に関する。
(4)の発明によれば、電池部材を、ロールプレスを用いて一体化させ、かつ好ましい電池部材の性能を得ることができる、電池部材の製造装置を提供できる。
(5) 前記ロールプレス部の後段に保温部を有する、(4)に記載の電池部材の製造装置。
(5)の発明によれば、ロールプレス後の一体化された正極シート及び負極シートの急冷を抑制することができる。
(6) 前記第1加熱部の温度と、前記第2加熱部の温度とは、異なる温度範囲に設定される、(4)又は(5)に記載の電池部材の製造装置。
(6)の発明によれば、電池部材を構成する各層を、それぞれより好ましい温度で加温することができ、電池部材の性能を向上できる。
本発明の実施形態に係る電池部材の製造装置を示す概要図である。
<電池部材の製造方法>
本実施形態に係る電池部材の製造方法は、少なくとも正極集電体を含む正極シートと、少なくとも負極集電体を含む負極シートと、を有する電池部材の製造方法である。正極シート及び負極シートのうち少なくともいずれかには、電解質層が積層されている。このような正極シート及び負極シートを一体化させることで、電極の積層体である電池部材を製造できる。
本実施形態に係る電池部材の製造方法は、正極シート及び負極シートを所定の温度に加熱する予備加熱工程と、正極シート及び負極シートを一体化するロールプレス工程と、をこの順に備える。また、ロールプレス工程の後に、一体化された正極シート及び負極シートを段階的に冷却する段階的冷却工程を有していてもよい。
(予備加熱工程)
予備加熱工程は、正極シート及び負極シートを所定の温度に加熱する工程である。予備加熱工程を設けることで、電池部材の加圧手段としてロールプレスを用いた場合であっても、加熱時間を短くすることができるため、好ましい電池部材の性能が得られる。予備加熱工程では、正極シート及び負極シートをそれぞれ異なる温度範囲で加熱することが好ましい。例えば、正極シートが加熱される温度範囲を100~150℃とすることができ、電解質層が積層された負極シートが加熱される温度範囲を135~200℃とすることができる。
(ロールプレス工程)
ロールプレス工程は、上記正極シート及び負極シートを加熱及び加圧することで一体化させる工程である。ロールプレス工程は、対向して配置される一対の加熱ロールの間隙に加工対象物である正極シート及び負極シートを挿通することで、加熱及び加圧処理を施す方法である。ロールプレス工程において、予備加熱工程と同様に、正極シート及び負極シートをそれぞれ異なるロールプレス温度で加熱することが好ましい。例えば、正極シートが加熱される温度範囲を100~150℃とすることができ、電解質層が積層された負極シートが加熱される温度範囲を135~200℃とすることができる。これにより、正極シート及び負極シートを一体化できると共に、正極シート、負極シート、及び負極シートに積層された電解質層を緻密化及び低抵抗化することができる。
(段階的冷却工程)
段階的冷却工程は、ロールプレス工程により一体化された正極シート及び負極シートを段階的に冷却する工程である。段階的冷却工程は、一体化された正極シート及び負極シートを室温で冷却する従来の冷却工程に代わる工程であり、一体化された正極シート及び負極シートを所定の温度で加温しながら徐々に室温まで冷却する工程である。段階的冷却工程により、一体化された正極シート及び負極シートの急冷を抑制できるため、一体化された正極シート及び負極シートの剥離や変形を抑制することができる。段階的冷却工程において、一体化された正極シート及び負極シートを加温する方法は特に制限されず、公知の方法を用いることができる。一体化された正極シート及び負極シートを加温する所定の温度としても特に限定されず、ロールプレス工程における温度範囲よりも低い温度範囲であればよい。また、ロールプレス工程により一体化された正極シート及び負極シートが移動する方向に沿って、複数の温度範囲を設け、後段に向かうにつれて低い温度範囲となるように温度範囲を設定してもよい。
[電池部材]
本実施形態に係る電池部材は、少なくとも正極集電体を含む正極シートと、少なくとも負極集電体を含む負極シートと、を有する。本実施形態に係る電池部材は、例えば、リチウムイオン固体二次電池における電極積層体として用いられる。
(正極シート及び負極シート)
正極シートは、少なくとも正極集電体を含み、例えば、正極集電体上に、正極合材層が積層されてなる。負極シートは、少なくとも負極集電体を含み、例えば、負極集電体上に、負極合材層が積層されてなる。正極シート及び負極シートは、例えばロールトゥロールで形成される巻取体から繰り出されるシート状物である。正極シート及び負極シートのうち少なくともいずれかには、電解質層が積層される。
正極シート、負極シート、及び電解質層は、緻密化かつ低抵抗化されることが、電池部材の性能を向上させるために好ましい。このため、正極シート及び負極シートを一体化させる際に、加圧するだけでなく、所定の温度で加温することが有効である。正極シート、負極シート、及び電解質層を上記加温する際に最適な温度範囲は、上記説明した通り、それぞれ異なる温度範囲である。正極シートを構成する正極活物質等、負極シートを構成する負極活物質等、及び電解質層を形成する電解質は、それぞれ異なる材料である。上記いずれの材料も、過剰に加温すると熱分解や化学反応を起こし、材料変性が起こる懸念があるが、熱分解や化学反応が起こり得る温度範囲は材料毎に異なる。このため、材料が軟化して緻密化が進行し、かつ熱分解や化学反応が起こらない好ましい温度範囲が、正極シート、負極シート、及び電解質層毎に存在する。
(正極集電体)
正極集電体としては、特に限定されるものではなく、例えば、固体電池の正極に用いうる公知の集電体を適用することができる。例えば、ステンレス(SUS)箔、アルミ(Al)箔等の金属箔が挙げられる。
(正極合材層)
正極合材層を構成する物質としては、正極活物質を含有するものであれば特に限定されるものではなく、例えば、固体電池の正極活物質として公知の物質を適用することができる。その組成についても特に制限はなく、正極活物質以外に固体電解質、導電助剤や結着剤等を含んでいてもよい。
正極活物質としては、例えば、二硫化チタン、二硫化モリブデン、セレン化ニオブ、等の遷移金属カルコゲナイド、ニッケル酸リチウム(LiNiO)、マンガン酸リチウム(LiMnO、LiMn)、コバルト酸リチウム(LiCoO)、リチウムニッケルコバルトマンガン系酸化物(NCM)等の遷移金属酸化物等が挙げられる。中でもリチウムニッケルコバルトマンガン系酸化物(NCM)を用いることが好ましい。
(負極集電体)
負極集電体としては、特に限定されるものではなく、例えば、固体電池の負極に用いうる公知の集電体を適用することができる。例えば、ステンレス(SUS)箔、銅(Cu)箔等の金属箔が挙げられる。
(負極合材層)
負極合材層を構成する物質としては、負極活物質を含有するものであれば特に限定されるものではなく、例えば、固体電池の負極活物質として公知の物質を適用することができる。その組成についても特に制限はなく、負極活物質以外に固体電解質、導電助剤や結着剤等を含んでいてもよい。
負極活物質としては、例えば、金属リチウム、リチウム合金、金属酸化物、金属硫化物、金属窒化物、Si、SiO、および黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボン等の炭素材料等が挙げられる。中でも炭素材料を用いることが好ましい。
(電解質層)
電解質層は、正極シート及び負極シートのうち少なくともいずれかの一面又は両面に積層される。電解質層は、正極集電体と負極集電体の間に配置されるように、正極シート及び負極シートが一体化される。電解質層は、固体電解質材料等の電解質材料を含有する層である。上記固体電解質材料を介して、正極活物質及び負極活物質の間の電荷移動を行うことができる。上記以外に、電解質層は、液系電池に用いられる公知の液体電解質や、ゲル状電解質を基材に充填したものであってもよい。
固体電解質材料としては、特に限定されないが、例えば、硫化物固体電解質材料、酸化物固体電解質材料、窒化物固体電解質材料、ハロゲン化物固体電解質材料等を挙げることができる。
<電池部材の製造装置>
本実施形態に係る電池部材の製造装置1は、図1に示すように、第1加熱部22と、第2加熱部32と、一対のロール24及びロール34を有するロールプレス部60と、保温部41及び42と、シート巻取部50と、を有する。電池部材の製造装置1は、巻取体21から繰り出される正極シートP及び、巻取体31から繰り出される負極シートNをロールプレス部60により加熱及び加圧することで一体化させ、シート巻取部50により回収するロールトゥロールの製造装置である。上記は一例であり、電池部材の製造装置1は、ベルトコンベア等の搬送装置により搬送される正極シートP及び負極シートNを一体化させる装置であってもよい。
(第1加熱部)
第1加熱部22は、ロールプレス部60の前段に設けられ、ロールプレス部60により加熱及び加圧される前の正極シートPを予備加熱する装置である。第1加熱部22を設けることで、ロールプレス部60により正極シートPが加熱される時間が短い場合であっても、正極シートPを、緻密化及び低抵抗化を達成するために好ましい温度まで加熱することができる。第1加熱部22の設定温度範囲は、例えば100~150℃とすることができる。第1加熱部22としては、特に制限されず、セラミックヒーター、シーズヒーター、ハロゲンランプヒーター、誘導加熱ヒーター等の公知の加熱装置を適用できる。第1加熱部22は、正極シートPの一面側に対向する位置に1つ又は複数設けられていればよい。正極シートPの他面側に対向する位置に、放熱防止のために第1保温部23を設けてもよい。第1保温部23の設定温度範囲は、特に制限されないが、例えば、室温以上で第1加熱部22の温度範囲以下の設定温度範囲とすることができる。第1保温部23として使用できる装置としては、第1加熱部22と同様のものを用いることができる。
(第2加熱部)
第2加熱部32は、ロールプレス部60の前段に設けられ、ロールプレス部60により加熱及び加圧される前の負極シートNを予備加熱する装置である。第2加熱部32を設けることで、ロールプレス部60により負極シートNが加熱される時間が短い場合であっても、負極シートNを、緻密化及び低抵抗化を達成するために好ましい温度まで加熱することができる。第2加熱部32の設定温度範囲は、例えば135~200℃とすることができる。第2加熱部32の構成は、上記設定温度範囲が異なること以外は、第1加熱部22と同様の構成を用いることができる。第2加熱部32は、負極シートNの一面側に対向する位置に設けられ、負極シートNの他面側に対向する位置には、第2保温部33が設けられていてもよい。第2保温部33は、例えば設定温度範囲を室温以上で第2加熱部32の温度範囲以下とすることができ、第1保温部23と同様の構成を採用できる。
(ロールプレス部)
ロールプレス部60は、一対のロール24及びロール34を有する。ロールプレス部60は、第1加熱部22及び第2加熱部32の後段に設けられ、正極シートP及び負極シートNを加熱及び加圧して一体化させる。ロール24及びロール34は、例えば上下方向に間隔を空けて対向して配置されており、上記間隙に挿通される正極シートP及び負極シートNを加熱及び加圧する。ロールプレス部60は、ロール24及びロール34を加熱する加熱装置(図示せず)を有している。上記加熱装置は、ロール24及びロール34を内部から加熱してもよく、外部から加熱してもよく、両方から加熱してもよい。加熱装置としては、特に制限されず、第1加熱部22として例示したような公知の加熱装置を用いることができる。
ロールプレス部60では、正極シートPの加熱温度と、負極シートNの加熱温度とは、異なる温度範囲に設定される。これにより、正極シートP及び負極シートNを、それぞれ適切なロールプレス温度で加熱して一体化させることができるため、電池部材Bの性能を向上できる。例えば、正極シートPに当接して加熱するロール24の温度範囲は、例えば100~150℃とすることができる。同様に、負極シートNに当接して加熱するロール34の温度範囲は、例えば135~200℃とすることができる。
(保温部)
保温部41及び42は、ロールプレス部60の後段に設けられ、ロールプレス部60によって一体化された電池部材Bを保温する機能を有する。保温部41及び42により、電池部材Bはロールプレス部60により加熱された後、段階的に室温にまで冷却される。これにより、電池部材Bの急冷が抑制される。保温部41及び42は、温度範囲をロールプレス部60におけるロール24及びロール34の温度範囲よりも低いものとすること以外は、特に制限されず、装置としても公知の加熱装置を用いることができる。本実施形態において、保温部41及び42は、電池部材Bの両面に対向するように設けられる一対の保温部だが、保温部は電池部材Bの片面に対向する単一の保温部であってもよい。又は、上記のような保温部が複数対設けられ、後段に向かうにつれて温度範囲が低くなるように設定されていてもよい。
(シート巻取部)
シート巻取部50は、ロールトゥロールで搬送される電池部材Bをロール状に巻き取ることで回収する装置である。シート巻取部50は、電池部材Bや正極シートP及び負極シートNを回転自在に保持する複数の搬送ローラを備えていてもよい。このようなシート巻取部50としては、駆動源を有する公知の巻取装置を用いることができる。シート巻取部50は、正極シートP、負極シートN、及び電池部材Bを搬送する手段の一例であり、シート巻取部50に代えて、公知のベルトコンベア等の搬送装置を用いてもよい。
本発明は上記実施形態の内容に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で適宜変更等を加えたものも本発明の範囲に含まれる。
1 電池部材の製造装置
22 第1加熱部
32 第2加熱部
41、42 保温部
60 ロールプレス部
P 正極シート
N 負極シート
B 電池材料

Claims (6)

  1. 少なくとも正極集電体を含む正極シートと、少なくとも負極集電体を含む負極シートと、を有し、前記正極シート及び前記負極シートのうち少なくともいずれかは、電解質層が積層されてなる電池部材の製造方法であって、
    前記正極シート及び前記負極シートを所定の温度に加熱する予備加熱工程と、
    前記正極シート及び前記負極シートを一体化するロールプレス工程と、をこの順に備え、
    前記ロールプレス工程では、前記正極シートのロールプレス温度と、前記負極シートのロールプレス温度とは異なる温度範囲に設定される、電池部材の製造方法。
  2. 前記ロールプレス工程の後に、一体化された前記正極シート及び前記負極シートを段階的に冷却する段階的冷却工程を更に備える、請求項1に記載の電池部材の製造方法。
  3. 前記予備加熱工程における、前記正極シートの予備加熱温度と、前記負極シートの予備加熱温度とは異なる温度範囲に設定される、請求項1又は2に記載の電池部材の製造方法。
  4. 少なくとも正極集電体を含む正極シートと、少なくとも負極集電体を含む負極シートと、を有し、前記正極シート及び前記負極シートのうち少なくともいずれかは、電解質層が積層されてなる電池部材の製造装置であって、
    前記正極シートを加熱する第1加熱部と、
    前記負極シートを加熱する第2加熱部と、
    前記第1加熱部及び前記第2加熱部の後段に設けられる、前記正極シート及び前記負極シートを一体化するロールプレス部と、を備え、
    前記ロールプレス部では、前記正極シートの加熱温度と、前記負極シートの加熱温度とは異なる温度範囲に設定される、電池部材の製造装置。
  5. 前記ロールプレス部の後段に保温部を有する、請求項4に記載の電池部材の製造装置。
  6. 前記第1加熱部の温度と、前記第2加熱部の温度とは、異なる温度範囲に設定される、請求項4又は5に記載の電池部材の製造装置。
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