JP2022096167A - 固体電池 - Google Patents

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Abstract

【課題】集電位置を任意に配置可能であることでレイアウト性を向上でき、かつ、短絡の発生を抑制できる固体電池を提供すること。【解決手段】正極及び負極と、正極と負極との間に配置される固体電解質層と、を備える固体電池であって、正極及び負極のうちいずれか一方の電極は、金属多孔体に電極合材が充填されてなる合材充填部を有し、固体電解質層は、合材充填部の周囲を被覆するように配置され、正極及び負極のうち他方の電極は、固体電解質層を被覆するように配置される、固体電池。【選択図】図２

Description

本発明は、固体電池に関する。
従来、高エネルギー密度を有する二次電池として、リチウムイオン二次電池が幅広く普及している。リチウムイオン二次電池は、正極と負極との間にセパレータを存在させ、液体の電解質を充填した構造を有する。
リチウムイオン二次電池の電解液は、通常、可燃性の有機溶媒であるため、特に、熱に対する安全性が問題となる場合があった。そこで、有機系の液体の電解質に代えて、無機系の固体電解質を用いた固体電池が提案されている。
一方、電極活物質の充填密度を大きくするために、正極層および負極層を構成する集電体として、従来広く用いられている金属箔に代えて金属多孔体を用いることが提案されている（特許文献１参照）。金属多孔体は、細孔を有した網目構造を有し、表面積が大きい。当該網目構造の内部に、電極活物質を含む電極合材を充填することで、電極層の単位面積あたりの電極活物質量を増加させることができる。
特開２０２０－１０７４４１号公報
従来の固体電池は、必要な電圧を得るために電極を積層させ直列接続して電池を構成していた。このため、集電タブの延出方向は、電極を積層させる方向に対して垂直な方向に限定され、電池のレイアウトが制限されるという課題があった。また、複数の電池を組にして積層させる場合に、電極層同士が接触することで短絡が発生する恐れがあった。
本発明は、上記に鑑みてなされたものであり、集電位置を任意に配置可能であることでレイアウト性を向上でき、かつ、短絡の発生を抑制できる固体電池を提供することを目的とする。
（１） 本発明は、正極及び負極と、前記正極と前記負極との間に配置される固体電解質層と、を備える固体電池であって、前記正極及び前記負極のうちいずれか一方の電極は、金属多孔体に電極合材が充填されてなる合材充填部を有し、前記固体電解質層は、前記合材充填部の周囲を被覆するように配置され、前記正極及び前記負極のうち他方の電極は、前記固体電解質層を被覆するように配置される、固体電池に関する。
（１）の発明によれば、集電位置を任意に配置可能であることでレイアウト性を向上でき、かつ、短絡の発生を抑制できる固体電池を提供できる。
（２） （１）に記載の固体電池を複数組み合わせてなり、複数の前記固体電池の前記他方の電極同士が当接して配置される、固体電池。
（２）の発明によれば、集電部を最小化することができ、固体電池のエネルギー密度を向上できる。
（３） 前記他方の電極は、前記固体電池の少なくとも表面に配置される集電部を有する、（１）又は（２）に記載の固体電池。
（３）の発明によれば、集電位置を任意に配置可能であることで固体電池のレイアウト性を向上でき、かつ、集電部を最小化することができ、固体電池のエネルギー密度を向上できる。
（４） 前記固体電解質層は、前記正極及び前記負極のうちいずれか一方の電極の、少なくともタブ延出面を除く全ての面を被覆するように配置される、（１）～（３）の何れかに記載の固体電池。
（４）の発明によれば、集電位置を任意に配置可能であることでレイアウト性を向上でき、かつ、短絡の発生をより好ましく抑制できる固体電池を提供できる。
本発明の第１実施形態に係る固体電池を示す断面模式図である。 本発明の第２実施形態に係る固体電池を示す断面模式図である。 本発明の第３実施形態に係る固体電池を示す断面模式図である。
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら説明する。但し、以下に示す実施形態は本発明を例示するものであって、本発明は以下の実施形態に限定されない。
《第１実施形態》
＜固体電池の全体構成＞
本実施形態に係る固体電池１は、図１に示すように、正極２０と、固体電解質層３０と、負極４０と、を有する。本実施形態において、正極２０のタブ延出面Ｄには、縮径するタブ収束部２１、及びタブ部２２が形成される。正極２０の、少なくとも上記タブ延出面Ｄ以外の他の面を被覆するように、固体電解質層３０が設けられる。更に、固体電解質層３０を被覆するように、負極４０が設けられる。負極４０の少なくとも表面には、集電部４１が配置される。本実施形態において、固体電池１は、リチウムイオンと電子の吸蔵・放出により充放電可能な固体リチウムイオン二次電池であるものとして以下に説明する。
固体電池１の内部側に配置される電極は、本実施形態におけるように正極であることが好ましいが、内部側に配置される電極は、負極であってもよい。正極及び負極のうちいずれかである、内部側に配置される電極は、集電体としての金属多孔体に電極合材が充填されてなる。外表面に配置される電極は、固体電解質層３０の表面に層状に形成され、少なくとも表面に金属箔等の集電部が配置される。以下、固体電池１の内部側に配置される電極が正極２０であり、外表面に形成される電極が負極４０であるものとして固体電池１の構成を説明する。
（正極）
正極２０は、互いに連続した孔部を有する金属多孔体を集電体として、金属多孔体の一部に正極合材が充填されることで構成される。正極２０には、図１に示すように、タブ延出面Ｄに縮径するタブ収束部２１、及びタブ部２２が形成される。タブ収束部２１及びタブ部２２は、電極合材が充填されない領域である。タブ部２２は、リードタブ（図示せず）と溶接等により電気的に接続される。正極２０のタブ収束部２１及びタブ部２２以外の箇所は、正極合材が充填される合材充填部である。
（固体電解質層）
固体電解質層３０は、固体又はゲル状の電解質である固体電解質材料を少なくとも含む層である。上記固体電解質材料を介して、正極活物質及び負極活物質の間の電荷移動を行うことができる。固体電解質層３０は、正極２０の合材充填部を被覆するように層状に形成される。固体電解質層３０は、図１における積層面Ａ、Ｂ、及びＣのうち、少なくともいずれかを被覆するように配置される。本実施形態においては、図１に示すように、固体電解質層３０により、少なくとも正極２０のタブ収束部２１及びタブ部２２が形成されるタブ延出面Ｄ以外の全ての面が被覆される。即ち、図１における正極２０の積層面Ａ、Ｂ及びＣ等のタブ延出面Ｄ以外の積層面は、固体電解質層３０により被覆される。これにより、正極２０の合材充填部が他の電極に接触することで短絡が発生することを防止できる。特に、集電体として金属多孔体を使用する場合、電極が厚みを有することで電極の積層面における短絡が問題となるため、上記構成は有効である。なお、タブ延出面Ｄの一部に固体電解質層３０が形成されていてもよい。例えば、タブ収束部２１の一部又は全部の表面上に固体電解質層３０が形成されていてもよい。これにより、タブ収束部２１に起因する短絡を防止できる。即ち、タブ延出面Ｄのタブ部２２におけるリードタブとの溶接点以外には、固体電解質層３０が形成されていてもよい。
固体電解質材料としては、特に限定されないが、例えば、硫化物固体電解質材料、酸化物固体電解質材料、窒化物固体電解質材料、ハロゲン化物固体電解質材料等を挙げることができる。
（負極）
負極４０は、固体電解質層３０を被覆するように配置される。固体電池１の少なくとも表面には、集電部４１が配置される。集電部４１は、例えば金属箔等により、負極４０を構成する集電体と通電可能に構成される。上記構成により、固体電池１のタブ部２２が配置される面以外の任意の面から集電が可能になるため、固体電池１のレイアウト性を向上できる。
固体電池１の外表面に負極４０が配置されることで、万が一、電極が露出して固体電池モジュール構造体を構成する金属部等に接触した場合であっても、最表面には低電位の負極が配置されるため、金属部等が腐食することを抑制できる。仮に最表面に正極が配置される場合、正極が金属部等に接触した場合に固体電池モジュール構造体自体が高電圧になるため、大気中の水分が金属部において分解されることで金属の腐食が発生する恐れがある。更に、負極４０の表面には、金属箔等により構成される集電部４１が配置されるため、水分が固体電解質層３０に到達し難い。これにより、水分が固体電解質材料と触れることで硫化水素等が発生することを抑制でき、固体電池１の安全性を向上できる。
（集電体）
正極２０は、互いに連続した孔部を有する金属多孔体により構成される。金属多孔体が互いに連続した孔部を有することで、孔部の内部に電極活物質を含む正極合材及び、負極合剤を充填することができ、電極層の単位面積あたりの電極活物質量を増加させることができる。上記金属多孔体としては、互いに連続した孔部を有するものであれば特に制限されず、例えば発泡による孔部を有する発泡金属、金属メッシュ、エキスパンドメタル、パンチングメタル、金属不織布等の形態が挙げられる。
金属多孔体に用いられる金属としては、導電性を有するものであれば特に限定されないが、例えば、ニッケル、アルミニウム、ステンレス、チタン、銅、銀等が挙げられる。これらの中では、正極２０を構成する集電体としては、発泡アルミニウム、発泡ニッケル及び発泡ステンレスが好ましく、負極を内部側に配置する場合、負極４０を構成する集電体としては、発泡銅及び発泡ステンレスを好ましく用いることができる。集電体として金属多孔体を用いることで、電極の単位面積あたりの活物質量を増加させることができ、その結果、固体電池の体積エネルギー密度を向上させることができる。また、正極合材及び負極合剤の固定化が容易となるため、従来の金属箔を集電体として用いる電極とは異なり、電極合材層を厚膜化する際に、電極合材層を形成する塗工用スラリーを増粘する必要がない。このため、増粘に必要であった有機高分子化合物等の結着剤を低減することができる。従って、電極の単位面積当たりの容量を増加させることができ、固体電池の高容量化を実現することができる。
負極４０を構成する集電部４１は、特に限定されないが、例えばニッケル、銅、及びステンレス等を薄板状に形成したものが用いられる。なお、外部側に正極を配置する場合、正極を構成する集電部は、特に限定されないが、例えばアルミニウム、アルミニウム合金、ステンレス、ニッケル、鉄及びチタン等を薄板状に形成したものが用いられる。
（電極合材、電極層）
正極２０を構成する正極合材は、集電体としての金属多孔体の内部に形成される孔部に配置される。負極４０は、電極活物質を含むスラリーを層状に形成してなる。正極合材、及び層状に形成される負極層は、それぞれ正極活物質、負極活物質を必須として含んでいる。
（電極活物質）
正極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵・放出することができるものであれば、特に限定されるものではないが、例えば、ＬｉＣｏＯ２、Ｌｉ（Ｎｉ５／１０Ｃｏ２／１０Ｍｎ３／１０）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ６／１０Ｃｏ２／１０Ｍｎ２／１０）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ８／１０Ｃｏ１／１０Ｍｎ１／１０）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ１／６Ｃｏ４／６Ｍｎ１／６）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３）Ｏ２、ＬｉＣｏＯ４、ＬｉＭｎ２Ｏ４、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＦｅＰＯ４、硫化リチウム、硫黄等が挙げられる。
負極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵・放出することができるものであれば特に限定されるものではないが、例えば、金属リチウム、リチウム合金、金属酸化物、金属硫化物、金属窒化物、Ｓｉ、ＳｉＯ、および人工黒鉛、天然黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボン等の炭素材料等が挙げられる。
（その他の成分）
電極合材及び電極層は、電極活物質以外のその他の成分を任意に含んでいてもよい。その他の成分としては特に限定されるものではなく、リチウムイオン二次電池を作製する際に用い得る成分であればよい。例えば、導電助剤、結着剤等が挙げられる。正極の導電助剤としては、アセチレンブラックなどが例示でき、正極のバインダーとしては、ポリフッ化ビニリデンなどが例示できる。負極のバインダーとしては、カルボキシルメチルセルロースナトリウム、スチレンブタジエンゴム、ポリアクリル酸ナトリウムなどが例示できる。
＜固体電池１の製造方法＞
固体電池１の製造方法は、集電体としての金属多孔体の孔部に、電極合材を充填することで正極２０を形成する合材充填工程と、正極２０をロールプレス等の方法でプレスする第１プレス工程と、正極２０の表面に、固体電解質層３０を形成する固体電解質層形成工程と、固体電解質層３０の表面に負極４０を形成する負極形成工程と、全体をプレスして一体化する第２プレス工程と、を含む。
合材充填工程において、集電体に電極合材を充填する方法は、特に限定されず、例えば、プランジャー式ダイコーターを用いて、圧力をかけて、集電体の孔部の内部に電極合材を含むスラリーを充填する方法、ディップ方式により金属多孔体の孔部に電極合材を含浸させる方法等が挙げられる。
第１プレス工程は、上記合材充填工程により、正極２０を形成した後、正極２０をロールプレス等の方法でプレスする工程である。第１プレス工程により、タブ収束部２１及びタブ部２２が形成される。
固体電解質層形成工程は、特に限定されず、固体電解質材料を含むスラリーを正極２０の表面に塗工してもよいし、シート状に形成された固体電解質層を正極２０の表面に貼り付けてもよい。
負極形成工程は、特に限定されず、例えば負極活物質を含むスラリーを固体電解質層３０の表面に塗工することにより行われる。
第２プレス工程は、第１プレス工程と同様、固体電池１をプレスする工程である。第２プレス工程により電極合材の密度を向上させることができ、所望の密度となるよう調整することができる。
以下、本発明の他の実施形態について説明する。上記第１実施形態と同様の構成については、説明を省略する場合がある。
《第２実施形態》
＜固体電池の全体構成＞
本実施形態に係る固体電池１は、図２に示すように、３つの固体電池１０ａ、１０ｂ及び１０ｃが組み合わされることで構成される。３つの固体電池１０ａ、１０ｂ及び１０ｃの個々の構成は、集電部４１の構成を除き、第１実施形態に係る固体電池１と同様である。
固体電池１０ａの負極４０と、固体電池１０ｂの負極４０とは、図２に示すように互いに当接して配置される。同様に、固体電池１０ｂの負極４０と、固体電池１０ｃの負極４０とは、互いに当接して配置される。また、固体電池１０ａ、１０ｂ、及び１０ｃは、共通の集電部４１を有する。集電部４１は、タブ部４２を有する。これにより、固体電池１０ａ、１０ｂ、及び１０ｃの負極４０は互いに電気的に接続される。一方で、固体電池１０ａ、１０ｂ、及び１０ｃの正極２０と電気的に接続されているタブ部２２は、それぞれリードタブ（図示せず）と電気的に接続される。上記構成により、固体電池１０ａ、１０ｂ、及び１０ｃは並列に接続される。
集電部４１は、本実施形態において、固体電池１の外表面にのみ配置される。集電部４１は、複数の固体電池間に配置されてもよいが、固体電池１の外表面にのみ配置されることが好ましい。これにより、集電部４１を最小化することができ、固体電池１のエネルギー密度を向上できる。
本実施形態に係る固体電池１において、タブ部４２が配置される面は、図２においてはタブ部２２が形成される面に対向する面となっているが、上記構成には限定されない。タブ部４２が配置される面は、タブ部２２が形成されるタブ延出面以外の任意の面とすることができる。これにより、固体電池１のレイアウト性を向上できる。
＜固体電池１の製造方法＞
本実施形態に係る固体電池１の製造方法は、複数の固体電池１０ａ、１０ｂ、及び１０ｃを任意に積層した後に、全体をプレスする第２プレス工程を含む。これにより、複数の固体電池において、隣接する負極４０同士が密着し、一体化される。
《第３実施形態》
＜固体電池１ａの全体構成＞
本実施形態に係る固体電池１ａは、図３に示すように、６つの固体電池１０ａ、１０ｂ、１０ｃ、１０ｄ、１０ｅ、及び１０ｆが組み合わされることで構成される。上記６つの固体電池の個々の構成は、集電部４１の構成を除き、第１実施形態及び第２実施形態に係る固体電池１と同様である。
６つの固体電池１０ａ、１０ｂ、１０ｃ、１０ｄ、１０ｅ、及び１０ｆの隣接する負極４０は、図３に示すように、互いに当接して配置される。また、上記６つの固体電池は、共通する集電部４１を有する。一方で、上記６つの固体電池の正極２０と電気的に接続されているタブ部２２は、それぞれリードタブ（図示せず）と電気的に接続される。上記構成により、上記６つの固体電池は並列に接続される。
本実施形態において、集電部４１は、タブ部２２が形成される面以外の任意の面に、タブ部を有していてもよい。
本実施形態において、６つの固体電池は、図３に示すように上下方向に３つ積層された積層体同士が水平方向に接合されて構成されている。従来の固体電池は、ある１つの方向に電極及び電解質層を全て積層することでしか構成できなかったため、必要な電圧及び容量を確保するための電池の設置スペースが限られる問題があった。本実施形態に係る固体電池は、任意の方向に固体電池を積層して接続できるため、電池のレイアウト性が向上し、従来設置できなかった箇所に電池を設置できるようになるという利点を有する。例えば、電池の設置スペースが限られる車載用等の用途において、本実施形態に係る固体電池１ａは好ましく適用できる。
以上、本発明の好ましい実施形態について説明した。本発明は上記実施形態に限定されず、適宜変更が可能である。
１、１ａ 固体電池
２０ 正極（一方の電極）
３０ 固体電解質層
４０ 負極（他方の電極）
４１ 集電部
Ｄ タブ延出面

Claims (4)

  1. 正極及び負極と、前記正極と前記負極との間に配置される固体電解質層と、を備える固体電池であって、
    前記正極及び前記負極のうちいずれか一方の電極は、金属多孔体に電極合材が充填されてなる合材充填部を有し、
    前記固体電解質層は、前記合材充填部の周囲を被覆するように配置され、
    前記正極及び前記負極のうち他方の電極は、前記固体電解質層を被覆するように配置される、固体電池。
  2. 請求項１に記載の固体電池を複数組み合わせてなり、
    複数の前記固体電池の前記他方の電極同士が当接して配置される、固体電池。
  3. 前記他方の電極は、前記固体電池の少なくとも表面に配置される集電部を有する、請求項１又は２に記載の固体電池。
  4. 前記固体電解質層は、前記正極及び前記負極のうちいずれか一方の電極の、少なくともタブ延出面を除く全ての面を被覆するように配置される、請求項１～３の何れかに記載の固体電池。
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