JP2021525945A - 共同のナノスケール３次元イメージングおよび化学分析 - Google Patents

Abstract

本発明は、試料のその場の共同のナノスケール３次元イメージングおよび化学分析のための方法を提供する。好ましい実施形態では、単一の荷電粒子ビームデバイスが試料の２次元ナノスケール画像のシーケンスを発生するため、および二次イオンマススペクトロメトリデバイスを使用して分析される二次イオンを試料からスパッタするために使用される。２次元画像は、試料の３次元ボリューム表現へと組み合わせられ、そのデータが、化学分析の結果と組み合わせられる。

Description

本発明は、試料のナノスケールイメージングおよび化学分析の分野に存する。特に、本発明は、二次イオンマススペクトロメトリおよび二次電子検出に基づく３次元イメージングを組み合わせる方法に係る。

二次イオンマススペクトロメトリ、ＳＩＭＳ、デバイスは、生物学、地質学またはナノテクノロジを含め、様々な科学分野において分析目的およびイメージング目的のために使用される。知られているＳＩＭＳデバイスでは、集束一次イオンビームが、試料の表面を照明するために使用される。これにより、物質が試料からスパッタされ、これが試料に由来する局所的な二次イオン放出を作る。これらの二次イオンは、様々な種類のスペクトロメータにより分析されることがある。一般に、二次イオンは、それらの質量対電荷比にしたがって最初にフィルタされ、次いで検出されて、質量スペクトルまたは分布マップ（「画像」）をもたらす。

ナノスケール物体の調査は、生命科学および材料科学において重要性を増しているものである。これは、トポグラフィ、オーダリング、接続性、等のような構造的態様、ならびに試料の化学的特性または物理的特性、例えば、化学組成、ドーパント濃度または微量元素濃度、光学的特性、蛍光性、磁性、仕事関数およびその他多数、の両方を含む。

多くのケースでは、適用される分析技術の技術的限界または物理的限界に起因して、構造それ自体の長さスケールでこのような特性を調査することは不可能である。他方で、走査型電子顕微鏡法もしくは透過型電子顕微鏡法、ＳＥＭ／ＴＥＭ、原子間力顕微鏡法、ＡＦＭ、または走査型トンネル顕微鏡法、ＳＴＭ、のような専用の顕微鏡技術は、高分解能でこれらの構造的態様を調査するための手段を提供するが、これらの技術は、非構造的な態様のそれらの分析能力において制限され得る。

そのために、試料およびその特性のより深い理解を得るために、多数の異なる顕微鏡技術およびスペクトル−顕微鏡技術から得られた結果を組み合わせて、相関顕微鏡法と一般に呼ばれるものを実行することが提案されてきている。技術の典型的な組み合わせは、光学顕微鏡法もしくは蛍光顕微鏡法とＳＥＭ／ＴＥＭ（相関光／電子顕微鏡法、ＣＬＥＭまたはＣＥＭ）または二次イオンマススペクトロメトリ、ＳＩＭＳ、とＳＥＭ／ＴＥＭである。後者の組み合わせが専用の慎重に準備された試料、例えば、組織の薄い部分にとって有利であるが、初期の平坦でない被検査物のＳＩＭＳベースのイメージングおよび深度プロファイリングは、スパッタ収率および二次イオン引出し効率についてのトポグラフィの影響に起因して、評価することおよび理解することが難題であり得る。このことは、特に、従来の知られているＳＩＭＳ ３Ｄ復元技術が３Ｄ構造を再現するために使用される場合に真実である。このような知られている３Ｄ復元は、連続的に取得した２Ｄ ＳＩＭＳ画像を積み重ねること、およびそれらに経験に基づく推測または参照データ、例えば、スパッタ収率に大部分は基づいて任意の厚さを割り当てることにより達成される。この復元は、規則的な格子内の同一の寸法のボクセルから構成された３Ｄ直方体をもたらす。この手法は、多層スタックのような平坦で均一な試料に対しては妥当であるが、著しく平坦でないトポグラフィを呈する試料に対しては失敗する。

この状況を救済するために、調査される表面のトポグラフィの知識が、復元へと含められることがある。このコンテキストにおいて、ＳＩＭＳデータを原子間力顕微鏡法、ＡＦＭ、または関係する走査型プローブ顕微鏡、ＳＰＭ、技術により得られたトポグラフィカル情報と組み合わせることが提案されてきた。ＡＦＭ ｚ−情報を使用する３Ｄ ＳＩＭＳデータのこのような復元は、従来のボクセル−格子手法よりも優れていることが示されている、例えば、Ｆｌｅｍｉｎｇ，Ｙ．；Ｗｉｒｔｚ，Ｔ．「Ｂｅｉｌｓｔｅｉｎ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｎａｎｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ ２０１５， ＤＯＩ：１０．３７６２／ｂｊｎａｎｏ．６．１１０」参照。

このステップのためにＡＦＭを使用することの大きな欠点は、ｉ）分析の柔軟性を限定し、それが汚染を導入することがあり、それが試料上の関心のある領域の位置を決めるという難題を提起する、独立型ＡＦＭにおけるその場外（ｅｘ−ｓｉｔｕ）の分析、またはｉｉ）この時点ではプロトタイプ機器に限定される、その場（ｉｎ−ｓｉｔｕ）のＡＦＭの能力（例えば、Ｔ．Ｗｉｒｔｚ、Ｙ，Ｆｌｅｍｉｎｇ、Ｍ．Ｇｅｒａｒｄ、Ｕ．Ｇｙｓｉｎ、Ｔｈ．Ｇｌａｔｚｅｌ、Ｅ．Ｍｅｙｅｒ、Ｕ．Ｗｅｇｍａｎｎ、Ｕ．Ｍａｉｅｒ、Ａ Ｈｅｒｒｅｒｏ Ｏｄｒｉｏｚｏｌａ、Ｄ．Ｕｅｈｌｉ Ｒｅｖ． Ｓｃｉ． Ｉｎｓｔｒｕｍ． ８３（２０１２）０６３７０２−１−０６３７０２−９を見よ）のいずれかに対する必要性である。

走査型電子顕微鏡法、ＳＥＭ、に基づく試料トポグラフィの評価への代替手法がある。走査型電子顕微鏡法、ＳＥＭ、では、集束一次電子ビームが試料の表面を照明するために使用される。これにより、二次電子が試料から放射され、これらが集められて、検出器へ導かれ、これにより対応する表面エリアの画像表現が得られる。ＳＥＭによる試料トポグラフィの評価に対する最も一般的な手法は、一次電子ビーム軸に対して試料をチルトさせること、および関心のある点の三角測量を介して表面トポグラフィの計算を実行すること、または単一の露出中に多数の検出器を使用することである。最近、ＳＥＭを介した３Ｄ復元のための関連方法が、Ｅｕｌｉｔｚらにより導入された。この手法は、写真測量（ｐｈｏｔｏｇｒａｍｍｅｔｒｉｃ）３Ｄ復元、Ｐ３Ｄ、すなわち、一連の写真画像から３次元モデルの復元のための十分に開発されたアルゴリズムの使用を走査型電子顕微鏡法の部門へと拡張する。

写真測量３Ｄは、例えば、３Ｄ−スキャンを付加製造、３Ｄプリンティングとしても知られる、と組み合わせることによって物体の物理的コピーを作り出すために使用されてきている。いくつかのアルゴリズムおよびソフトウェアパッケージが、この課題のために開発されてきており；導入およびさらなる参考文献が、例えば、Ｅｕｌｉｔｚ，Ｍ．；Ｒｅｉｓｓ，Ｇ．「Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ Ｂｉｏｌｏｇｙ ２０１５、 ＤＯＩ：１０．１０１６／ｊ．ｊｓｂ．２０１５．０６．０１０」に見出され得る。Ｐ３Ｄに関して、物体の多数の画像が、多くの異なる角度からキャプチャされる。登録および分析の後で、画像内のある種の特徴が、点座標を見つけ、最終的に物体の３次元モデルを作るために相互参照される。ＳＥＭベースのＰ３Ｄでは、固定の物体の周りでカメラを動かすことの代わりに、物体がユーセントリック位置に置かれ、そこでは物体は回転およびチルトの下でも静止したままである。

知られているＡＦＭ−ＳＩＭＳ手法と同様に、３Ｄ復元のためにＳＥＭデータの知られている使用は、すべての関連する欠点とともに、専用の機器におけるその場外の分析を必要とする。

結論として、複雑な表面トポグラフィを有する試料の化学分析または元素分析は、試料の３次元構造が考慮されない場合には、ＳＩＭＳ技術にとって難題のままである。ＳＩＭＳデータの従来の３Ｄ復元は、平坦な表面および均一なスパッタリング状態を仮定し、マイクロおよびナノサイズの粒子、複合材またはパターン形成された材料を伴う多くの分析的な用途に関して当てはまらない。このような試料の信頼できる分析は、ＳＩＭＳ ３Ｄマップを正しく復元するために実際の３Ｄ表面構造の知識を必要とするが、問題がこの知識を得るための知られている方法より勝っている。

Ｆｌｅｍｉｎｇ，Ｙ．；Ｗｉｒｔｚ，Ｔ．「Ｂｅｉｌｓｔｅｉｎ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｎａｎｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ ２０１５， ＤＯＩ：１０．３７６２／ｂｊｎａｎｏ．６．１１０ Ｔ．Ｗｉｒｔｚ、Ｙ，Ｆｌｅｍｉｎｇ、Ｍ．Ｇｅｒａｒｄ、Ｕ．Ｇｙｓｉｎ、Ｔｈ．Ｇｌａｔｚｅｌ、Ｅ．Ｍｅｙｅｒ、Ｕ．Ｗｅｇｍａｎｎ、Ｕ．Ｍａｉｅｒ、Ａ Ｈｅｒｒｅｒｏ Ｏｄｒｉｏｚｏｌａ、Ｄ．Ｕｅｈｌｉ Ｒｅｖ． Ｓｃｉ． Ｉｎｓｔｒｕｍ． ８３（２０１２）０６３７０２−９ Ｅｕｌｉｔｚ，Ｍ．、Ｒｅｉｓｓ，Ｇ．「Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ Ｂｉｏｌｏｇｙ ２０１５、 ＤＯＩ：１０．１０１６／ｊ．ｊｓｂ．２０１５．０６．０１０」 Ｗｉｒｔｚ，Ｔ． ｅｔ ａｌ．、「ＳＩＭＳ ｏｎ ｔｈｅ Ｈｅｌｉｕｍ Ｉｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ」 ｉｎ Ｈｅｌｉｕｍ Ｉｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ、Ｈｌａｗａｃｅｋ、 Ｇｒｅｇｏｒ、 Ｇｏｌｚｈａｕｓｅｒ、 Ａｒｍｉｎ、 Ｅｄｓ．、 Ｓｐｒｉｎｇｅｒ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｐｕｂｌｉｓｈｉｎｇ： Ｃｈａｍ，２０１６

先行技術の不利益のうちの少なくともいくつかを克服する方法を提示することが、本発明の目的である。特に、共同のその場のナノスケール３Ｄイメージングおよび化学分析のための方法、ならびに対応するデバイスを提示することが本発明の目的である。

本発明の第１の態様によれば、試料の共同の３Ｄイメージングおよび化学分析のための方法が提供される。方法は、以下のステップ：
ａ） 二次電子ＳＥ検出に基づくイメージング手段を使用して、前記試料の２次元画像のシーケンスを得、前記シーケンスの画像が異なる観測角度（ｖｉｅｗｉｎｇ ａｎｇｌｅ）から撮られており、画像処理手段を使用して前記２次元画像を試料の３次元表現へと組み合わせるステップ；
ｂ） 二次イオンマススペクトロメトリ、ＳＩＭＳ、手段を使用して、前記試料の化学組成の表現を得るステップ；
ｃ） データ処理手段を使用して、化学組成の表現を試料の前記３次元表現にマッピングし、メモリ素子に結果を記録するステップ
を含む。
方法は、ステップａ）およびｂ）が同じデバイス内でその場で実行されることで注目される。

本発明のもう１つの態様によれば、試料の共同の３Ｄイメージングおよび化学分析のための方法が提供される。方法は、以下のステップ：
ａ） 二次電子、ＳＥ、検出に基づくイメージング手段を使用して、前記試料の２次元画像のシーケンスを得、前記シーケンスの画像が異なる観測角度から撮られており、写真測量手段を備える画像処理手段を使用して前記２次元画像を試料の３次元表現へと組み合わせるステップ；
ｂ） 二次イオンマススペクトロメトリ、ＳＩＭＳ、手段を使用して、前記試料の化学組成の表現を得るステップ；
ｃ） データ処理手段を使用して、化学組成の表現を試料の前記３次元表現にマッピングし、メモリ素子に結果を記録するステップ
を含む。
方法は、ステップａ）およびｂ）が同じデバイス内でその場で実行されることに注目すべきである。

好ましくは、前記試料の化学組成の単一の表現が得られることがある。

好ましくは、前記３次元表現は、試料の表面の表現であってもよい。

好ましくは、前記二次電子、ＳＥ、イメージングステップａ）中に、試料が２次元画像を撮るために第１の一次荷電粒子ビームを使用して照射されることがあり、これにより試料から二次電子を放出させる。さらに、前記ＳＩＭＳ分析ステップｂ）中に、試料が第２の一次荷電粒子ビームを使用して照射され、これにより試料から二次イオンを放出させる。

第１および第２の一次荷電粒子ビームは、好ましくはイオンビームであってもよい。
第１の一次イオンビームが、Ｈｅ^＋ビームであり、第２の一次イオンビームが、Ｎｅ^＋ビームであることが好ましいことがある。

第１および第２の一次荷電粒子ビームは、好ましくは電子ビームであってもよい。

第１の一次荷電粒子ビームが、電子ビームであり、第２の一次荷電粒子ビームが、イオンビームであることが好ましいことがある。

好ましくは、第１の一次荷電粒子ビームは、イオンビームであってもよく、第２の一次荷電粒子ビームは、電子ビームであってもよい。

画像処理手段は、好ましくは写真測量手段を備えることがある。

前記ＳＥイメージングステップａ）中に、前記ＳＥ検出／イメージング手段に対する前記試料の相対的な位置が、好ましく変えられることがある。

好ましくは、位置は、ＳＥ検出／イメージング手段に対する試料の向きを変えることにより変えられることがある。

ステップａ）は、好ましくはステップｂ）の前に実行されることがあり、またはその逆である。

本発明のもう１つの態様によれば、試料の共同の３Ｄその場のイメージングおよび化学分析を実行するためのデバイスが提供される。デバイスは、試料ホルダと、二次電子、ＳＥ、検出に基づくイメージング手段と、二次イオンマススペクトロメトリ、ＳＩＭＳ、手段とを備える。デバイスは：
− 写真測量の方法を使用して、前記イメージング手段を使用して得られた試料の２次元画像のシーケンスを試料の３次元表現へと組み合わせるため、および
− 前記ＳＩＭＳ手段を使用して得られた化学組成の表現を試料の前記３次元表現にマッピングするため
に構成されたデータプロセッサをさらに備える。

データ処理手段または画像処理手段／写真測量手段は、好ましくは、本発明の態様による記述した処理ステップを実装するための適切なソフトウェアコードを通して構成された計算デバイスの中央処理ユニット、ＣＰＵ、を備えることができる。

デバイスは、好ましくは、第１の一次荷電粒子ビームを発生するための第１の一次ビーム発生手段と、第２の一次荷電粒子ビームを発生するための第２の一次ビーム発生手段とを備えることができる。第１および第２の一次ビーム発生手段は、好ましくは電子源またはイオン源および関連する電子カラムおよび／またはイオンカラムを備えることができる。

第１および第２の一次ビーム発生手段は、好ましくは、同じイオン源を備え、共有することができる。さらに、第１および第２の一次ビーム発生手段が、同じ一次イオンカラムを備え、共有することが好ましいことがある。

好ましくは、イオン源は、ガス電界イオン源（ｇａｓ ｆｉｅｌｄ ｉｏｎ ｓｏｕｒｃｅ）を備えることができる。

試料ホルダは、好ましくは、前記第１および／または第２の一次ビーム発生手段の放射軸に対して試料を回転させるための回転可能なステージとして備えることができる。

方法は、試料交換、その場外の処理または追加の機器の必要性なしに単一の機器内でほぼ任意の３Ｄ構造の３次元モデルを発生する可能性を提供する。好ましい実施形態では、このことは、ヘリウムイオン顕微鏡ＨＩＭ内のような単一の荷電粒子カラムを使用して達成される。これが、ＦＩＢ用途およびＳＩＭＳ用途の両方に対していくつかの可能性のある用途を開く。

３次元被検査物の写真測量復元は、試料キャラクタリゼーションのための有望な技術を提供する。例えば、その場外の分析または追加の機器の必要性なしにＨＩＭ分析中に特定の構造の３Ｄモデルを取得する可能性は、用途の範囲をかなり広げる。二次イオンマススペクトロメトリとの組み合わせは、３Ｄでの相関ＨＩＭ−ＳＩＭＳ顕微鏡法、および２Ｄ用途のためのより精巧な補正および後処理を可能にする。さらに、それは、試料トポグラフィの以前の知識がワークフローへと組み込まれ得、望まれない試料損傷を防止し、分析中のトポグラフィの強い影響を減少させることに役立ち得るので、高度な分析および機械加工のための新しい視野が開かれる。

本発明のいくつかの実施形態が、発明の範囲を限定しない図により図説される。

本発明の好ましい実施形態による方法の主な方法ステップを図説する。 本発明の好ましい実施形態による方法を実行するためのデバイスの模式的部分図である。 本発明の好ましい実施形態による方法を実行するためのデバイスの模式的部分図である。 本発明の好ましい実施形態による方法を実行するためのデバイスの模式図である。 本発明の好ましい実施形態による方法を実行するためのデバイスの模式図である。 本発明の好ましい実施形態による方法を実行するためのデバイスの模式図である。 本発明による方法の実施形態を使用して得られた結果の図である。 本発明による方法の実施形態を使用して得られた結果の図である。 粒子のＡＦＭベースの３Ｄ復元を使用して得られた結果の図である。 本発明の実施形態による３Ｄ ＳＩＭＳイメージングのためのワークフローの図である。 本発明による方法の実施形態を使用して得られた結果の図である。 本発明による方法の実施形態を使用して得られた結果の図である。 本発明の実施形態による３Ｄ−ＳＩＭＳ分析の後較正（ｐｏｓｔ−ｃａｌｉｂｒａｔｉｏｎ）の図である。 本発明の実施形態によるモデルにより支援されるスライシングおよび層毎のＦＩＢ除去またはＳＩＭＳ取得および３Ｄボリューム復元を図説する。

このセクションは、好ましい実施形態および図に基づいてさらに詳細に本発明を説明する。類似の参照番号が、本発明の異なる実施形態の全体を通して類似の概念または同じ概念を説明するために使用されるだろう。例えば、参照１００および２００は、本発明の態様による方法を実行するためのデバイスの２つの異なる実施形態をそれぞれ示している。

本明細書において説明される具体的な実施形態に関して説明される特徴は、逆が明示的に言及されていない限り他の実施形態の特徴と組み合わせられてもよいことに留意されたい。本技術において一般に知られている特徴は、本発明に特有である特徴に焦点を当てるために明示的には言及されないだろう。例えば、本発明のいくつかの態様による共同の３Ｄイメージングおよび化学分析のためのデバイスは、電源が図に明示的に参照されていないとしてもまたは説明に参照されていないとしても、電源により明らかに電力を供給される。

図１は、本発明の第１の好ましい実施形態による方法の主なステップを図説する。第１のステップａ）では、試料の２次元画像のシーケンスが得られる。画像は、好ましくはナノスケール解像度のものである。画像は、二次電子、ＳＥ、検出に基づくイメージング手段を使用して得られ、シーケンスの画像が、異なる観測角度から撮られる。イメージング手段は、二次電子顕微鏡および対応する検出器を典型的には備える。好ましくは、シーケンス内の引き続く画像は、部分的に重なる視野を表す。シーケンスの画像は、写真測量の方法を実装する画像プロセッサによるさらなる処理のためにメモリ素子に記憶される。これにより、シーケンスの２次元画像が、試料の表面の３次元表現へと組み合わせられ、これらが次にメモリ素子に記憶される。メモリ素子は、例えば、プロセッサが書込み／読出しアクセスできるハードディスクドライブ、ソリッドステートドライブ、または任意の知られているデジタル記憶媒体であってもよい。写真測量は、よく知られている技術であり、これは例えば、引用によりその全体が本明細書に組み込まれるＥｕｌｉｔｚ，Ｍ．；Ｒｅｉｓｓ，Ｇ．「Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ Ｂｉｏｌｏｇｙ ２０１５、 ＤＯＩ：１０．１０１６／ｊ．ｊｓｂ．２０１５．０６．０１０」に説明されている。

図２は、ここで上に説明されたようなステップａ）を実装するためのセットアップ１００のスナップショットを例として図説する。シーケンスの画像を得るために、試料１０は、第１の一次荷電粒子ビーム発生器１１０により発生された第１の一次荷電粒子ビーム１１２を使用して照射される。ビーム１１２は、試料の表面のうちの少なくとも一部をスキャンし、これにより入射ビームおよび試料の緩く結合した軌道の殻電子が二次電子１１４、ＳＥ、をはじき出し、これらが検出器１１６により引き込まれ得る。検出器１１６は、例えば、Ｅｖｅｒｈａｒｔ−Ｔｈｏｒｎｌｅｙタイプのものであってもよく、ここでは検出器が正にバイアスされ、そして二次電子がフォトンへと変換され、光電子増倍器内で増幅され、そして電気信号に変換される。他の検出器が使用されてもよく、チャネルトロンまたはマイクロチャネルプレート、ＭＣＰ、を含むが限定されない。二次電子信号は、それらの低いエネルギーが被検査物と表面近傍の相互作用だけを可能にするので、高分解能の表面トポグラフィを提供するという利点を有する。ＳＥ画像では、所与のピクセルの輝度は、被検査物の表面上の対応するビームの場所から放射される検出された二次電子の和に相関する。ＳＥ画像はしたがって、ビームが表面全体にわたりスキャンされた際のＳＥ放射の変動により形成される試料のスキャンされた表面エリアのマップであり、そこでは検出器に向かって角度を持つ表面の突起および表面の特徴が高いＳＥ収率を作り出す。

異なる観測角度からの画像を得るために、平面表面１３を有する試料ホルダ１２により保持された試料１０は、一次ビーム方向１１２に対してステージを使用してチルトされ、前記試料ホルダの平面表面１３に垂直な軸の周りに回転される。シーケンスの各々の画像に関して、試料ホルダ１２の回転角は、図説されていない制御ユニットにより変えられる。チルト角および回転角の両方が、キャプチャされた画像データと一緒に記憶されることがある。

図１に示したようにステップｂ）は、試料の化学組成の表現を得ることに進む。図３は、ステップｂ）を実装するためのセットアップ１００のスナップショットを例として図説する。化学組成の表現は、二次イオンスペクトロメータ、ＳＩＭＳ、デバイスを使用して得られる。試料１０は、第２の一次荷電粒子ビーム発生器１２０により発生された第２の一次荷電粒子ビーム１２２を使用して照射される。第２の一次ビーム１２２は、図３に示したような垂直入射からすれすれ入射までの範囲にわたる任意の入射角で試料１０に当たる。一次荷電粒子は、試料表面上で様々な現象を発生させ、特に、一次荷電粒子は中性物またはイオンとして表面原子をはじき出す。結果として、一次ビーム１２２は、試料表面にクレータを徐々に掘り、そして試料１０に由来する二次イオン１２４が放射される。ＳＩＭＳデバイス１２６は、適切な収集手段によりこれらの二次イオンを集め、収集手段は例えば、電磁場を発生するために構成された電極を使用するシステムを備え、電磁場が好ましい方向へと、例えばデバイスの質量フィルタリング手段または分析手段に向けて二次イオンを加速するおよび／または導く。実際に、ＳＩＭＳデバイス１２６は、二次イオンの質量対電荷比にしたがって二次イオンをフィルタするための分析手段、およびフィルタされた二次イオンを可視化し計数するためのイメージング／検出手段をさらにその上備える。検出手段は、例えば、ファラデーカップ、電子増倍器（ｅｌｅｃｔｒｏｎ ｍｕｌｔｉｐｌｉｅｒ）、チャネル電子増倍器、蛍光スクリーンおよび電荷結合デバイス、ＣＣＤ、カメラに結合されたマイクロチャネルプレート、ＭＣＰ、または抵抗型アノードエンコーダもしくは遅延線エンコーダなどのアノード読出しに結合されたＭＣＰを含め、本技術において知られている任意のこのような手段であってもよい。収集手段、フィルタリング手段および検出手段は、二次イオンカラムを構成する。このような二次イオンカラムは、これが無収差（ｓｔｉｇｍａｔｉｃ）特性を有するような方法で設計されることがある。いくつかのアーキテクチャが、二次イオンカラムの質量フィルタリング手段を実現するために本技術において知られている。これらは、例えば、タイムオブフライトシステム、または磁気セクタによる二次イオン軌跡に続く静電セクタを備える二重集束磁気セクタスペクトロメータを含む。これらのよく知られている質量フィルタリングアーキテクチャの機能は、本発明のコンテキストでは詳細には説明されない。

図４に示したように、第１および第２の一次荷電粒子ビーム発生手段１１０、１２０の両方は、同じデバイス１００の一部であり、その結果、ステップａ）およびｂ）の両方はその場で実行される。最終ステップｃ）では、化学組成の表現および試料１０の発生された３次元表現の両方は、対応する場所の上にマッピングされ、メモリ素子に記録される。

本発明の第２の好ましい実施形態によれば、図４に示されたようなアーキテクチャ１００は、ステップａ）を実装するための第１の一次電子ビーム発生器１１０およびステップｂ）を実装するための第２の一次イオンビーム発生器１２０を備える。試料１０の向きおよび試料に適用される電位バイアスは、ステップａ）とｂ）との間で変更される。第２の実施形態によれば、第１のステップａ）は、走査型電子顕微鏡、ＳＥＭ、の実装である。ＳＥＭは、一連の電磁レンズおよびアパーチャを通る機器カラム内で、真空中で下に向かって電子ビーム１１２を加速することにより高分解能顕微鏡写真を作り出し、電磁レンズおよびアパーチャはナノメートルのスケールの焦点までのビームのサイズおよびコヒレンシを調整する。電子プローブは、カラムの最終レンズに近接する電磁コイルによって発生された振動する磁場を介して試料表面上で線毎のラスタをフレーム内でスキャンする。倍率は、試料上のスキャン線の長さを調節することにより変えられる。電子ビーム１１２をラスタすることは、試料内部に大量の一次励起を作り、これが二次電子１１４の放出を引き起こす。この第２の実施形態によれば、第２のステップｂ）は、イオン源デバイスを含む一次イオンカラムを使用するＳＩＭＳの実装である。各々の一次イオン１２２は、典型的には２００ｅＶから４０ｋｅＶまでの範囲にわたるエネルギーで試料に達する。

一次イオン源デバイス１２０は、知られている一次イオン源デバイスにおけるように、主として（Ｃｓ^＋イオンの形態下での）セシウムおよび（Ｏ⁻イオンまたはＯ_２ ^＋イオンの形態下での）酸素を使用するが、Ｈｅ^＋、Ｎｅ^＋、Ａｒ^＋、Ｘｅ^＋、等などの任意の他のイオンビームが、同等に上手く使用されることがある。

本発明の第３の好ましい実施形態によれば、図４に示されたようなアーキテクチャ１００は、ステップａ）を実装するための第１の一次イオンビーム発生器１１０およびステップｂ）を実装するための第２の一次電子発生器１２０を備える。ステップａ）に関して、典型的には１００ｅＶから５０ｋｅＶの範囲内の第１の一次イオンビーム１１２が、試料１０を照射し、これが二次電子１１４の発生をもたらす。ステップｂ）に関して、典型的には１から５０ｋｅＶの範囲内の第２の一次電子ビーム１１４が、試料１０を照射し、これにより、二次イオン１２４が試料の表面からスパッタされ、これらが次にＳＩＭＳデバイス１２６により集められ、分析されそして検出される。

図５は、本発明の態様によるその場の共同の３Ｄイメージングおよび化学分析のための方法を実装するための代替のアーキテクチャ２００を示す。デバイス２００は、単一の荷電粒子発生器２１０、２２０を備え、これはステップａ）を実装するＳＥイメージングに適したビーム２１２を発生するため、および、ステップｂ）を実装するＳＩＭＳ分析のために適したビーム２２２を発生するために構成される。単一のビーム発生器／カラムを使用することは、それぞれ３Ｄイメージングおよび化学分析のステップのために専用のビーム発生器／カラムを使用することと比較して、デバイスの、複雑さ、スケールおよび製作コストを減少させる利点を提供する。

本発明の第４の好ましい実施形態によれば、図５に示されたようなアーキテクチャ２００は、単一の一次電子ビーム発生器２１０、２２０を備える。第４の実施形態によれば、第１のステップａ）は、走査型電子顕微鏡法、ＳＥＭ、の実装である。電子ビーム２１２をラスタすることは、試料内部に大量の一次励起を作り、これらが二次電子２１４の放出を引き起こし、これが検出器２２６により検出されそして撮像される。この第４の実施形態によれば、第２のステップｂ）は、一次電子カラムを使用するＳＩＭＳの実装である。電子ビーム２１４は、試料１０を照射し、これにより二次イオン２２４が試料の表面からスパッタされ、これらが次にＳＩＭＳデバイス２２６により集められ、分析されそして検出される。

本発明の第５の最も好ましい実施形態によれば、図５に示されたようなアーキテクチャ２００は、単一の一次イオンビーム発生器２１０、２２０を備える。ステップａ）に関して、第１の一次イオンビーム２１２が、試料１０を照射し、これが二次電子２２４の発生をもたらす。二次電子は、検出器２２６によって検出されそして撮像される。この第５の実施形態によれば、第２のステップｂ）は、一次イオンカラムを使用するＳＩＭＳの実装である。第２の一次イオンビーム２１４が、試料１０を照射し、これにより、二次イオン２２４が試料の表面からスパッタされ、これらが次にＳＩＭＳデバイス２２６により集められ、分析されそして検出される。第１および第２の一次イオンビーム２１２、２１４は、同様であってもよい、すなわち、それらは同じイオン種、同じエネルギーとイオン質量とを含んでもよい、またはそれらは、２つの異なるイオン種を代わりに含んでもよい。好ましくは、第１の一次イオンビームは、Ｈｅ^＋イオンを含んでいるビームであってもよく、第２の一次イオンビームは、Ｎｅ^＋イオンを含んでいるビームであってもよい。アーキテクチャ２００は、これゆえ、ＨＩＭデバイスに備えられたイオンカラムと同様であるイオンカラムを備えることができる。

実施形態のすべてにおいて、ステップｂ）は、代わりにステップａ）の前に実行されることがある。しかしながら、ステップｂ）を最初に実行することは、一般に、ＳＩＭＳデバイスを使用する化学分析のために必要とされる二次イオンスパッタリングの破壊的性質に起因して、試料の表面の劣化をもたらす。

下記では、本明細書で上に説明されたような第５の実施形態にしたがう実験セットアップの説明が与えられるだろう、すなわち、単一のイオンカラムが、方法のステップａ）およびｂ）の両方を実装するために使用される。

実験セットアップ
この実施形態では、本発明の態様による３Ｄ−ＳＩＭＳに対するその場の手法が図説される。実施形態は、Ｚｅｉｓｓ ＯＲＩＯＮ ＮａｎｏＦａｂ（ＴＭ）の形態でのヘリウムイオン顕微鏡、ＨＩＭ、の独特の能力を使用する。Ｚｅｉｓｓ ＮａｎｏＦａｂ（ＴＭ）ヘリウム／ネオンイオン顕微鏡は、高分解能走査型イオン顕微鏡であり、ヘリウムイオン顕微鏡法、ＨＩＭ、によるナノメートルスケールでの構造分析およびマニピュレーションを可能にする。適切なマススペクトロメトリ器を使用して、デバイスは、太陽電池の分野で最近実証されたように、高い空間分解能を有するＳＩＭＳを介して被検査物の化学的態様の調査を可能にする、例えば、Ｗｉｒｔｚ，Ｔ． ｅｔ ａｌ．、「ＳＩＭＳ ｏｎ ｔｈｅ Ｈｅｌｉｕｍ Ｉｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ」 ｉｎ Ｈｅｌｉｕｍ Ｉｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ；Ｈｌａｗａｃｅｋ、 Ｇｒｅｇｏｒ； Ｇｏｌｚｈａｕｓｅｒ、 Ａｒｍｉｎ、 Ｅｄｓ．； Ｓｐｒｉｎｇｅｒ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｐｕｂｌｉｓｈｉｎｇ： Ｃｈａｍ，２０１６を見よ。

機器技術のこの独特の組み合わせは、これゆえ、一方で、二次電子検出から引き出された前述の３Ｄ表面復元、他方で、二次イオン顕微鏡法による化学マッピングまたは深度プロファイリングの組み合わせに完全に適している。相関３Ｄ ＳＩＭＳに１つの単一の試料プロービングビームを使用するこのその場の手法の実行可能性が、下記において調査される。

ＯＲＩＯＮ ＮａｎｏＦａｂ（ＴＭ）が、ヘリウムイオン顕微鏡法用に、二次イオンマススペクトロメトリのための質量分析器と組み合わせて使用された。顕微鏡およびスペクトロメータについての詳細は、本技術では知られており、この発明のコンテキストでは詳細には論じられないだろう。Ｐ３Ｄプロセスのための高分解能二次電子データが、試料損傷を避けるために一次イオン種としてＨｅ^＋を使用して取得された。ビーム電流は、ＩｎＰ粒子試料に対して１２．５から１２．８ｋｅＶのエネルギーで１．３−１．７ｐＡに設定された。これは、１×１０^１６ｉｏｎｓ／ｃｍ^２未満の全イメージングドーズに対して、顕微鏡写真当たり２×１０^１４ｉｏｎｓ／ｃｍ^２未満のイメージングドーズをもたらす。ＮａｎｏＦａｂがチルトされた状態の下でユーセントリック回転のための専用のシステムを装備していなかったので、関心のある領域は、回転ステップ同士の間に画像フレームの中央に手作業で位置付けられた。Ｎｅ^＋一次イオン（２５ｋｅＶ、４−５ｐＡ）が、正の二次イオンモードでのマススペクトロメトリおよびイメージングＳＩＭＳ用に使用された。ステージチルトは、このケースでは０°に設定された、すなわち、一次イオンビームは、試料表面に垂直であった。４個までの同時にサンプリングされる質量チャネルを含む単一のイメージングＳＩＭＳデータセットは、ほぼ１．５×１０^１５ｉｏｎｓ／ｃｍ^２のイオンドーズに対応する。セットアップ中およびＳＩＭＳデータ取得中の全Ｎｅ^＋イオンドーズは、１０^１７ｉｏｎｓ／ｃｍ^２未満であると見積もられた。

図６は、ヘリウムイオン顕微鏡における写真測量３Ｄ復元のための画像取得を図説する。復元用のデータセットを取得するために所与の物体の周りにカメラを回転させることの代わりに、試料が、所与のステージチルト（例えば、３０°、４５°、５４°、．．．）で回転され、その結果関心のある物体がビーム軸と試料ホルダ法線（すなわち、回転軸）との交点に設置される。例えば、１５°の各々の回転ステップに対して、画像が記録され、データセットに追加される。復元を改善するために、多数のチルト角シリーズが必要とされることがある。

比較目的のための原子間力顕微鏡法データが、音響ＡＣモードで標準ビーム型カンチレバー（Ｎａｎｏｓｅｎｓｏｒｓ ＰＰＰ−ＮＣＨＲ（ＴＭ））を使用してＡｇｉｌｅｎｔ ５１００（ＴＭ） ＡＦＭを用いてキャプチャされた。

ＳＩＭＳデータおよび画像データは、Ｆｉｊｉディストリビューションの形態のＩｍａｇｅＪｉｎを使用して分析された。ＡＦＭデータは、Ｇｗｙｄｄｉｏｎを使用して評価された。Ａｕｔｏｄｅｓｋ ＲｅＭａｋｅ（ＴＭ）が写真測量３Ｄ復元のために使用され、データがＰａｒａｖｉｅｗソフトウェアパッケージを使用して可視化された。

セル試料のために、区別されたＴＨＰ１セルがウェハシリコンの上に成長され、３０分間ＰＢＳ内の２％グルタルアルデヒド中で固定された。試料は、４℃で１時間１％ＯｓＯ_４を用いて、後固定された（ｐｏｓｔ ｆｉｘｅｄ）。試料は、ＰＢＳを用いて３回洗浄され、その後、試料は、エタノール濃度（３０、５０、７０、９０および１００％ｘ２エタノール）を用いて脱水された。試料は、薄い白金層でコーティングされる前に空気中で乾燥された。

ＩｎＰウェハ試料（Ｗａｆｅｒ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ Ｌｔｄ、ミルトンキーン、英国）は、大気状態（ａｍｂｉｅｎｔ ｃｏｎｄｉｔｉｏｎ）で機械的な切断の後でさらなる処理なしに使用された。

ＨＩＭ顕微鏡写真からの写真測量３Ｄ（Ｐ３Ｄ）
ＳＥＭ画像からの写真測量３Ｄ（Ｐ３Ｄ）復元の適用可能性が、例えば、ＥｕｌｉｔｚおよびＲｅｉｓｓにより論じられた。ヘリウムイオン顕微鏡法は、ＳＥＭに非常に類似したイメージング原理で動作する：荷電粒子（ＳＥＭのケースでは電子、ＨＩＭのケースではＨｅ^＋またはＮｅ^＋イオン）の集束ビームが試料の上へと向けられ、材料と相互作用し、（他の相互作用産物の中で）低エネルギー二次電子の放射を引き起こし、この二次イオンが適切な検出器により検出される。画像形成の詳細が変わることがある一方で、もたらされる顕微鏡写真は、外観では同様であり、これゆえＰ３Ｄに適しているはずである。

図７は、ヘリウムイオン顕微鏡法を使用した、区別されたＴＨＰ１セルの試料からのセルグループの復元を図説する。試料は、Ｐｔの薄層を用いてスパッタコーティングされた：ａ）試料の上から下への図、チルト角０°；ｂ）Ａｕｔｏｄｅｓｋ ＲｅＭａｋｅ（ＴＭ）を介した被検査物の復元（テクスチャードソリッド）；ｃ）４５°のチルト角における（２０°ステップの）回転の一連の取得した顕微鏡写真。

この仮定は、シリコンウェハ上に堆積された白金でカバーされたセルコロニー試料（区別されたＴＨＰ１）を使用して試験された。３個のセルの孤立したグループが選択され、０°のステージチルトで撮像された、すなわち、一次ビーム軸がウェハの面法線と一致する（図７ａ）。Ｐ３Ｄのためのデータセットが、次いで、面法線の周りに２０°の増分で試料を回転させることにより４５°のステージチルトで記録された（図６参照）。データセットが図７ｃに示される。

セルグループのＰ３Ｄ復元が、ＲｅＭａｋｅ（ＴＭ）ソフトウェアパッケージの無料オンライン版を使用して達成された。復元は、物体トポグラフィの３次元モデル（「ソリッド」）ならびに表面の対応する画像（「テクスチャ」）の両方を生み出す。

図７ｂ）は、適用されたテクスチャを用いるモデルの横からの図を示す（「テクスチャードソリッド」）。セルグループの３Ｄ構造がＰ３Ｄモデルにキャプチャされ、Ｐ３Ｄ復元が、追加の機器類の必要性なしに、ＨＩＭの表面トポグラフィのその場の分析のための実際に実行可能な道筋である、という結論に至ることは明らかである。

ＨＩＭ顕微鏡写真からのＰ３ＤとＡＦＭとの比較
ＩｎＰウェハ上のＩｎＰ粒子が複雑な表面トポグラフィならびに表面組成の何らかの変化を提供した（暗い領域対明るい領域が化学組成の違いを示す）ので、それが、復元品質の評価ならびに引き続く分析のための試料として使用された。粒子は、それぞれ、４５°と５４°のチルトおよび１５°と３０°の回転増分でのＨＩＭにより撮像された。復元からもたらされるモデルが、トポグラフィ（ａ−ｄ）を強調するための人工的なシェーディングをともなう、および付け加えたテクスチャ（ｄ、右部）をともなうソリッド（明るい灰色）の形態で図８に示される。図９ａは、上からの図であり、ｂ）およびｃ）は選ばれた横からの図であり、ｄ）はモデルの斜視投影図（左：シェーディングのみ、右：テクスチャード）である。観測方向（ｖｉｅｗｉｎｇ ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）が、黒の棒線と白の棒線および矢印により示される。まとめると、図８は、上面図（ａ）、横からの図（ｂ、ｃ）および斜視図（ｄ）でのＩｎＰ粒子の写真測量３Ｄ復元（シェーディングされた表面）を示す。（ｄ）の右部は、モデルに適用されたそれぞれのテクスチャをともなって表示される。矢印は、（ｂ）および（ｃ）の観測方向を示す。粒子の垂直なおよびオーバーハングさえしている部分が、３Ｄモデルにキャプチャされることに注意すること。モデルのうねっている境界は、ＩｎＰウェハ基板の特徴の欠如の結果である。

コントロールとして（ａｓ ａ ｃｏｎｔｒｏｌ）、同じ粒子が、ＡＦＭ（音響モード）により分析された。データは、シェーディングされたソリッドモデルの形態で図９に提示される。図９は、上面図（ａ）、横からの図（ｂ、ｃ）および斜視図（ｄ）でのＩｎＰ粒子のＡＦＭベースの３Ｄ復元（シェーディングされた表面）を図説する。色付けされた矢印は、観測方向を示す。ＡＦＭデータが、実際には（巨視的な）尖端形状および調査された試料の重畳であるので、粒子部分の急峻な角度の部分ならびにオーバーハングしている部分が、モデルではキャプチャされていないことに注意すること。（ｄ）での色付けされた矢印は、特徴のない一様な傾斜の領域を指す、ところが図８のＰ３ＤモデルならびにそれぞれのＨＩＭ顕微鏡写真は、これらの位置におけるオーバーハングを示す。選択された図は、テクスチャードモデルを除いて、図８に表されたものに対応する。ＡＦＭデータは、ＳＥデータおよびＳＩＭＳデータの取得中にＨＩＭでの限定された量のＨｅ^＋／Ｎｅ^＋イオン照射（＜１０^１６Ｈｅ^＋／ｃｍ^２、＜１０^１７Ｎｅ^＋／ｃｍ^２、実験のセクションを見よ）の後で記録されたことに留意されたい。このイオン照射は、後照射（ｐｏｓｔ−ｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎ）ＨＩＭ顕微鏡写真から判断されるように、粒子の形状を著しくは変更しなかった。

ＡＦＭモデルが尖端の巨視的な形状に起因する明白なアーチファクトを被ることはすぐにわかる。特に、粒子の急峻な側壁（図８ａ、図９ａ：黒の矢印）は、尖端形状と表面トポグラフィの重畳に起因して、撮像することができない。この種のアーチファクトは、ＡＦＭには本質的であり、回避できない。大きな傾斜した部分のような比較的小さな勾配のエリア（白の矢印）が、高分解能で撮像され得る。

Ｐ３Ｄ手法は、ＡＦＭの上から下への幾何学的形状によっては限定されないので、急峻なおよびオーバーハングさえしている下部構造をモデル化することが可能である。復元のための改善したアルゴリズムまたはより良く適合させたアルゴリズムは、復元の詳細なレベルでさらに改善することがおそらくできるだろう。テクスチャードＰ３Ｄモデルは、ＨＩＭの２Ｄイメージング能力と３Ｄイメージング能力とを効果的に組み合わせ、したがって、より低い「３Ｄ忠実度（ｆｉｄｅｌｉｔｙ）」であっても詳細の評価を可能にする。

両方ともＨＩＭで得られたＰ３ＤデータおよびＳＩＭＳデータの相関
ＳＩＭＳ分析器の分析能力と組み合わせての、ＨＩＭデータセットへのＰ３Ｄの成功した適用は、３次元での相関顕微鏡法に関する可能性を開く。Ｐ３Ｄデータセットが低電流Ｈｅ^＋イオンビームを使用して取得された後で、ＮａｎｏＦａｂ（ＴＭ）は作業ガスとしてネオンに切り替えられた。スペクトロメータは、チューニングプロセス中の目的粒子への何らかの擾乱を避けるために、近接する類似の粒子を使用してセットアップされた。粒子の初期スキャンが、大気状態での試料の切開からもたらされた汚染の可能性が最も高い、予期しない^４０Ｃａ信号を明らかにした。このＣａ信号の分布が、インジウム信号に加えて、続く分析においてマッピングされた。

^４０Ｃａ強度および^１１５Ｉｎ強度が、ＳＩＭＳ強度マップの形態で記録された。マップは、Ｆｉｊｉにおいて手作業の目印ベースの登録を使用して、Ｐ３Ｄモデルの上からの図に登録された。登録されたマップは、次いで、図１０に示した表現を生み出すためにＰａｒａｖｉｅｗ（ＴＭ）においてＰ３Ｄモデル用のテクスチャとして使用された。図１０におけるテクスチャードモデルの観測方向は、以前の図の観測方向に対応する。

図１０は、ＨＩＭでの３Ｄ ＳＩＭＳイメージングのためのワークフローを示す：ａ）ヘリウムイオン顕微鏡およびＳＥ画像からの３Ｄ復元；ｂ）^１１５Ｉｎ（上）および^４０Ｃａ（下）のＮｅ^＋ ＳＩＭＳデータ取得収率強度マップ；ｃ）ＳＩＭＳデータセットおよびＰ３Ｄデータセットの登録およびアライメント；ｄ）適用されたＳＩＭＳ強度マップを用いた粒子モデル。黒い棒線および白い棒線は観測方向を示す（以前の図を参照）。^１１５Ｉｎは、比較的均等に分布し、粒子はＩｎＰウェハの断片である可能性が最も高いことを示唆している。カルシウム信号は、粒子の主な傾斜および頂上領域上のより小さな粒子に局所的に限られ、そこではそれがインジウム信号を局所的に抑制する。カルシウムは、ＩｎＰ粒子を覆っている不純物に起因する可能性がある。

図１０のテクスチャードモデルは、^１１５Ｉｎ信号および^４０Ｃａ信号の二峰性分布を示す。インジウム信号は、傾斜の中央部、粒子の「稜線」の最上部の低インジウム領域および粒子の最上部３分の１を除き、主な傾斜上に比較的均等な分布を示す（図８／図９ａの下半分および図１０上）。^４０Ｃａは、傾斜上および「稜線」の稜線上のインジウムのない領域内に大部分が局在する。粒子の上３分の１内のイオンについての信号強度の欠如は、次のセクションで取り扱われるだろう。まとめると、データは、粒子が実際にはＩｎＰウェハの断片であり、局在したＣａを含有する粒子により覆われていることを示唆する。

Ｐ３Ｄモデルに基づく分析的洞察
Ｐ３Ｄ手法からの３Ｄモデルの利用可能性は、調査される物体のトポグラフィの詳細な分析を可能にする。図１１は、多角形メッシュ内の各々のセルの面法線の極寄与および方位寄与の分析を含む。図１１は、モデルの面法線の色分けされた極角（上）および方位角（下）を図説する。面法線の極角θは、一次ビームの入射の角度に対応し、例えば、スパッタレートを評価するために使用されることがある。方位角φは、面法線の面内成分を示し、二次粒子の放射方向を示し、これがイオン引出しステムの受け入れ角度（ａｃｃｅｐｔａｎｃｅ ａｎｇｌｅ）を特徴付けるために使用されることがある。

極角θは、ｚ軸（これは一次ビーム軸に平行である）に対する面法線ｎの偏向、したがってセルに対する一次ビームの入射角を記述する。灰色のシェーディングがより暗いほど、よりすれすれの入射を示し、一方で明るいシェーディングは、局所的な面法線が−ｚ方向、すなわちウェハ表面の方を指す領域を強調する。

集束イオンビーム、ＦＩＢ、機械加工またはＳＩＭＳのようなイオンビームベースの技術では、スパッタ収率は入射角の関数であり、これが局所的なスパッタレートおよび二次イオン収率に影響を及ぼす。角度がＰ３Ｄモデルから計算されることがあるので、平坦でない表面の表面チルトの変動について、ＳＩＭＳデータを後補正する（ｐｏｓｔ−ｃｏｒｒｅｃｔ）ことが可能であるはずである。

図１１の下部部分は、セルの面法線の方位成分を取り扱う。方位角φは、任意の０°で、ｘ−ｙ平面内の（すなわち、一次ビーム軸に垂直な）回転成分に対応する。方位角は、限定された受け入れ角度を有する検出システムにとって多少なりとも重要なものである。導き出された値はまた、取得したデータのモデリング／シミュレーション／後補正（ｐｏｓｔ−ｃｏｒｒｅｃｔｉｏｎ）のためにも使用されることがある。グレイスケール符号化されたモデルは、上からのグラフ内の中央左位置を除いて、粒子が４つの別個の傾斜を特色付けることを示し、これが、例えば、図８ｃ／ｄにおいて容易に識別され得る自立する壁に対応する。

前に論じられたように、思いがけなく低いイオン収率が、図１０の^１１５Ｉｎ信号の上からの図に表示されたように粒子の上３分の１に対して観測された。それぞれの領域についての図１１の極角の分析は、主傾斜に比較して入射のより大きな角度を示し、これが、スパッタ収率の増加に起因するより高いまたは少なくとも類似の二次イオン信号をもたらすはずである。これは、明らかに事実ではない。方位角分析は、他方で、２つの傾斜がほとんど１８０°のφの違いをともなって配向されていることを示す。スペクトロメータの限定された方位受け入れ角度を仮定すると、これは見つからない信号を説明できる。

試料は、これゆえ、縦軸の周りに９０°だけ回転され、２回目のＳＩＭＳ分析を受けた。結果は、図１２に並べられる。図１２は、０°で（ａ）および９０°の相対回転の後で（ｂ）同じ粒子について観測された^１１５Ｉｎ ＳＩＭＳ強度の比較を示す。初期ＳＩＭＳ強度が、左にプロットされ、右のＰ３Ｄモデルにマッピングされる。黒い棒線および白い棒線は、シェーディングされたモデルの観測角度を示す。インジウム信号の違いは、所与の実験パラメータの下でのイオン光学系の受け入れ角度の強い指向性成分に原因がある。ＳＩＭＳマップの左下に向かう方位成分を有する傾斜は、すべての他の方向と比較してより高い強度を呈する（図１１参照）。粒子上に記録されたものの強度だけが影響を受け、一方で周囲の（平坦な）ウェハ表面が類似の強度を呈することに留意されたい。ａ）のＳＩＭＳ強度マップは、顕微鏡の内部ｘ−ｙ方位に一致するように配向され、０°の回転を有するように規定される。ｂ）のＳＩＭＳマップは、９０°の時計回り回転の後で記録された。テクスチャードＰ３Ｄモデルの上からの投影が、それぞれのＳＩＭＳマップに一致するように回転され、一方で、側面図および斜視図は、変えられないないままである。

法線の方位がＳＩＭＳマップの左下の方に配向されているすべての粒子表面に対してはるかに高い信号強度があることがすぐにわかる。粒子を囲んでいるＩｎＰウェハに関する信号レベルは、粒子の反対側のシャドウイング効果として考えられるものを除いて、回転によって強く影響を受けないように見える。

この選好的検出角度は、スペクトロメータの限定された受け入れ角度に関する可能性が最も高い。これがスペクトロメータ設計の本質的な品質であるかまたは実験セットアップ中のスペクトロメータアライメントにより引き起こされるどうかは、この時点では不明確である。

可能性のある用途
試料交換、その場外の処理または追加の機器の必要性なしにＨＩＭ分析中にほぼすべての３Ｄ構造の３次元モデルを発生する可能性は、ＦＩＢ用途およびＳＩＭＳ用途の両方に対していくつかの可能性のある用途を開く。

ａ） ３Ｄ−ＳＩＭＳの後較正（ｐｏｓｔ−ｃａｌｉｂｒａｔｉｏｎ）
以前に論じられたように、ＳＩＭＳにおける３Ｄデータは、擬似２Ｄマップのスタックの形態で典型的には取得され、これが規則的な格子内のボクセルから構成される３Ｄボリュームデータセットを生み出す。表面トポグラフィが明示的に考慮されない場合には、平坦な表面の仮定がボリュームモデルにおけるサブ表面変形を導入するだろう（図１３、セクション４）。本発明の態様により提案されたような被検査物の３Ｄ表面モデルを発生するためにＰ３Ｄ法を使用して、平坦でない表面に合わせるようにｚ座標を後較正する（ｐｏｓｔ−ｃａｌｉｂｒａｔｅ）こと、したがって図１３においてより詳細に説明されるように、サブ表面層の変形を減少させることが可能になる。図１３は、３Ｄ−ＳＩＭＳ分析の後較正の概念を示す。平坦な表面が復元のために仮定される場合には、表面の突起または凹みは、サブ表面変形を招くだろう（３、４）。３Ｄ表面モデルを使用して、実際の表面トポグラフィを補正すること、したがってボリュームデータ内の誤りを減少させることが可能になる。

ｂ） ２Ｄ／３Ｄ−ＳＩＭＳのモデリング／シミュレーション
前に論じられたように、極角および方位角の分析が、取得したデータをより良く理解するため、スパッタリングプロセスの完全なモデリングおよび／または２Ｄ ＳＩＭＳマップの画像形成のための開始点として使用されることがある。全３Ｄ−ＳＩＭＳデータセットのモデリングおよびシミュレーションは、後較正の精度に利益を与え得る。

ｃ） 正確な層毎の分析および機械加工
ＨＩＭでのＰ３Ｄ法により発生された３Ｄ表面モデルが、３Ｄボリュームモデルを発生するために使用されることがある。モデルが層毎のやり方で印刷される前に付加製造目的でスライスされることによく似て、ボリュームモデルは、ｚ軸に垂直な断面層のスタックへとスライスされることがある。

３Ｄプリンティングプロセスの逆で、問題の構造は、上から下へ層毎のやり方で分解されることがあり、その結果、それぞれの層だけが除去される。ＨＩＭで直接的に行われることがあるＦＩＢ機械加工に関して、これは、自動化された方式で周囲の表面に損傷を与えずに粒子を除去するために使用されることがある。ＳＩＭＳに関して、同じ損傷なしの除去は、各々の層が本質的に平坦でありそして後較正が必要とされないという追加の利点を伴い達成されることがある。図１４は、モデルにより支援されるスライシングおよび層毎のＦＩＢ除去またはＳＩＭＳ取得および３Ｄボリューム復元の概念を図説する。

発明の範囲内の様々な変更および修正が当業者には明らかであるので、具体的な好ましい実施形態の詳細な説明が、単に例示として与えられることが理解されるはずである。保護の範囲は、以下の特許請求の範囲のセットにより規定される。

Claims (15)

1. 試料（１０）の共同の３Ｄイメージングおよび化学分析のための方法であって、以下のステップ、
   ａ） 二次電子、ＳＥ、検出に基づくイメージング手段（１１０、２１０）を使用して、前記試料の２次元画像のシーケンスを得、前記シーケンスの画像が異なる観測角度から撮られており、写真測量手段を備える画像処理手段を使用して前記２次元画像を試料の３次元表現へと組み合わせるステップ、
   ｂ） 二次イオンマススペクトロメトリ、ＳＩＭＳ、手段（１２０、２２０）を使用して、前記試料の化学組成の表現を得るステップ、
   ｃ） データ処理手段を使用して、試料の前記３次元表現に化学組成の表現をマッピングし、メモリ素子に結果を記録するステップ
   を含み、
   ステップａ）およびｂ）が同じデバイス内でその場で実行される、
   方法。
2. 前記二次電子、ＳＥ、イメージングステップａ）中に、２次元画像を撮るために第１の一次荷電粒子ビーム（１１２、２１２）を使用して試料（１０）が照射され、これにより試料から二次電子（１１４、２１４）を放出させ、
   前記ＳＩＭＳ分析ステップｂ）中に、第２の一次荷電粒子ビーム（１２２、２２２）を使用して試料（１０）が照射され、これにより試料から二次イオン（１２４、２２４）を放出させる、
   請求項１に記載の方法。
3. 第１および第２の一次荷電粒子ビームが、イオンビームである、請求項２に記載の方法。
4. 第１の一次イオンビームが、Ｈｅ^＋ビームであり、第２の一次イオンビームが、Ｎｅ^＋ビームである、請求項３に記載の方法。
5. 第１および第２の一次荷電粒子ビームが、電子ビームである、請求項２に記載の方法。
6. 第１の一次荷電粒子ビームが、電子ビームであり、第２の一次荷電粒子ビームが、イオンビームである、請求項２に記載の方法。
7. 第１の一次荷電粒子ビームが、イオンビームであり、第２の一次荷電粒子ビームが、電子ビームである、請求項２に記載の方法。
8. 前記ＳＥイメージングステップａ）中に、前記ＳＥ検出／イメージング手段に対する前記試料の相対的な位置が変えられる、請求項１から７のいずれか一項に記載の方法。
9. 前記位置が、ＳＥ検出／イメージング手段に対する前記試料の向きを変えることにより変えられる、請求項８に記載の方法。
10. ステップａ）が、ステップｂ）の前に実行される、またはその逆である、請求項１から９のいずれか一項に記載の方法。
11. 試料の共同の３Ｄその場のイメージングおよび化学分析を実行するためのデバイスであって、試料ホルダと、二次電子ＳＥ検出に基づくイメージング手段と、二次イオンマススペクトロメトリ、ＳＩＭＳ、手段とを備え、
    − 写真測量の方法を使用して、前記イメージング手段を使用して得られた試料の２次元画像のシーケンスを試料の３次元表現へと組み合わせるため、および
    − 前記ＳＩＭＳ手段を使用して得られた化学組成の表現を試料の前記３次元表現にマッピングするため
    に構成されたデータプロセッサをさらに備える、デバイス。
12. デバイスが、第１の一次荷電粒子ビームを発生するための第１の一次ビーム発生手段と、第２の一次荷電粒子ビームを発生するための第２の一次ビーム発生手段とを備える、請求項１１に記載のデバイス。
13. 前記第１および第２の一次ビーム発生手段が、同じイオン源を備え、共有する、請求項１２に記載のデバイス。
14. 前記イオン源が、ガス電界イオン源を備える、請求項１３に記載のデバイス。
15. 前記試料ホルダが、前記第１および／または第２の一次ビーム発生手段の放射軸に対して試料を回転させるための回転可能なステージとして備える、請求項１１から１４のいずれか一項に記載のデバイス。

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