JP2021512306A - 高分子／非鉛系金属複合材料を用いた多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材及びこの製造方法 - Google Patents

Abstract

本発明は、高分子／非鉛系金属複合材料を用いた多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材及びこの製造方法と応用に関し、より具体的には、多層で構成されるビスマス−スズ合金粉末及び高分子樹脂からなるフィルム、シートまたは織物形態の基材と、前記基材の層間に挿入され、基材の表面に所定の模様と一定の間隔を有して配列及び固定される板状のタングステン薄片とを含んでなり、前記基材と固定されるタングステン薄片のなす層とが交互に積層されるよう多層に積層するが、相互に隣接した層のタングステン薄片同士の相互位置は、薄片の中心が相互に一致しないように配置されることを特徴とする、多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材に関する。

Description

本発明は、高分子／非鉛系金属複合材料を用いた多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材及びこの製造方法に関する。

より詳しくは、多層で構成されるビスマス−スズ合金粉末及び高分子樹脂からなるフィルム、シートまたは織物形態の基材１と、前記基材の層間に挿入され、基材の表面に所定の模様と一定の間隔を有して配列及び固定される板状のタングステン薄片２、３とを含んでなり、前記基材と固定されるタングステン薄片がなす層とが交互に積層されるよう多層に積層するが、相互に隣接した層のタングステン薄片同士の相互位置は、薄片の中心が相互に一致しないように配置して放射線が通過できないように遮断することを特徴とする多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材に関する。

本出願は、２０１８年１月２９日出願の韓国特許出願第１０−２０１８−００１０７５８号に基づく優先権を主張し、該当出願の明細書及び図面に開示された内容は、すべて本出願に組み込まれる。

現代社会において放射線は、原子力発電所、軍用装備、医療放射線、産業放射線などの多様な分野で有用に用いられているが、一方では、チェルノブイリ原発事故や最近の福島原発事故のように意図しない事故によって流出されて深刻な被害を被らせることもある。このような背景において放射線を遮蔽できる素材の需要はますます増加しつつある。特に、福島事態から分かるように高エネルギー放射線に対しては、適合した保護服がなくて現場で作業する作業者の安全を確保しにくい実情であった。

現在まで使用されてきた放射線遮蔽材のうち最も普遍的な放射線遮蔽物質は、鉛（ｌｅａｄ）であるが、長期間に反復的に接触する場合、人体に対して毒性を現わすだけでなく、防護服や遮蔽材として用いるのに重さが重くて、長期間の着用時、人体に負担になり、また、高分子複合材料に比べて加工性と柔軟性が劣るという短所を有する。

鉛の代替材として多様な高分子内に金属粒子を分散させた複合素材を使えば、金属の優れた遮蔽性能と高分子の加工性、柔軟性を共に有するようになる長所がある。これに係り、韓国公開特許公報第１０−２０１１−００６４９８８号、第１０−２０１１−０１２６９３４号などを含めた多くの特許には、素材の種類と含量、製造方法などに変化を与えた高分子／金属複合材料放射線遮蔽材が提案されている。しかし、前記先行特許は、鉛を含んで多様な金属粒子を高分子／金属複合材料放射線遮蔽材に利用可能なことを説明しているが、そのうち、鉛よりも優れた放射線遮蔽性能を有しながら経済性及び加工性などの面で現実的に適用可能な金属は極少数に過ぎない。特に、高エネルギー放射線に対して鉛くらいの遮断性を示す材料は、現在としてはタングステンが最も有望であるが、タングステンの場合、鉛よりも比重が高くて作業服に適用しにくいだけでなく、高すぎる溶融温度を有することから実際に加工しにくい。

本発明は、上記問題点に鑑みてなされたものであり、鉛の代替財として優れた放射線遮蔽性能を有する低融点ビスマス−スズ合金粉末を高分子樹脂と混合して均一に分散させた後、これを押出機で押し出してフィルムの形態に作るか、または繊維状に押し出した後、これを製織してシート状にし、そのものとしても放射線遮蔽性能が優秀な遮蔽材を提供するだけでなく、その上に接着剤を塗布した後、均一な模様のタングステン薄片を一定に配置して、タングステンと高分子／ビスマス−スズ混合体との混合シートを作った後、この混合シートに、該タングステン薄片が他の位置に配向しているシートを積層することで、放射線が透過可能なピンホールが防止された高エネルギー放射線多層（二層以上）遮蔽複合シートを提供することを目的とする。ここで、多層複合シートは、タングステンフィルムとは異なり、高分子／ビスマス−スズシートが柔軟で自由に曲げられる特性を有し、より多くの多層構造に製造されるほど、より高い遮蔽性能を有するようになる。

また、本発明は、このような複合シートを裁断して高エネルギー放射線遮蔽構造物、放射線遮蔽服、遮蔽織物、放射性廃棄物貯蔵または運搬用袋を製造することができる効率的な多層構造の複合遮蔽材とその製造方法を提供することを他の目的とする。

上記の課題を達成するために、ビスマス−スズ合金粉末を高分子樹脂と混錬して複合樹脂を製造する複合樹脂の製造段階と、前記複合樹脂をフィルムまたはシート状に押し出すか、または繊維状に押し出した後、押し出された繊維を織物形態に製織して基材を製造する基材１の製造段階と、前記基材の表面に所定の模様と一定の間隔を有して配列される板状のタングステン薄片２、３を固定するタングステン薄片固定段階と、前記基材と固定されるタングステン薄片がなす層とが交互に積層されるよう多層に積層するが、相互に隣接した層のタングステン薄片同士の相互位置は薄片の中心が相互に一致しないように配置する、放射線が透過するピンホールのない基材とタングステン薄片との積層段階と、を含むことを特徴とする、多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材の製造方法を提供する。

また、本発明においては、前記製造方法によって製造される多層で構成されるビスマス−スズ合金粉末及び高分子樹脂からなるフィルム、シートまたは織物形態の基材１と、前記基材の層間に挿入され、基材の表面に所定の模様と一定の間隔を有して配列及び固定される板状のタングステン薄片２、３とを含んでなり、前記基材と固定されるタングステン薄片がなす層とが交互に積層されるよう多層に積層するが、相互に隣接した層のタングステン薄片同士の相互位置は、薄片の中心が相互に一致しないように配置することで放射線が透過できるピンホールが除去されたことを特徴とする、多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材を提供する。

本発明によって製作された高分子／低融点ビスマス−スズ合金からなる複合シートの上にタングステン薄片を一定の間隔で配置して単層遮断シートを製造し、これらのシートを多層（二層以上）に積層することで放射線が透過できるピンホールがなく、遮断性能が優秀で柔軟な多層構造体を製造することができる。

多層構造体の製作に際し、高分子／ビスマス−スズ複合体の上に多角形または一定の円形のタングステン薄片を一定の間隔で配列した後、これらのシートを多層に積層するが、他の層のタングステン薄片の中心が相互にずれるように配列されることで放射線が透過可能なピンホールがなくなり、タングステンの高い遮断性を用いることができ、多層構造に製造することでタングステンフィルムが有さない柔軟性を付与して製造された多層複合構造体が既存の鉛から構成された放射線遮蔽材の問題点を解決できると共に、多様な放射線遮蔽具の製造に用いることができる。この多層構造複合体は、ビスマス−スズ合金の放射線遮蔽性能と共にタングステンの遮蔽性能を複合的に用いることができ、低エネルギー放射線は勿論、γ線のような高エネルギー放射線に対しても非常に高い遮蔽性能を示すので、高エネルギー放射線被爆の危険から作業者を保護する防護服、防護具、放射性廃棄物包装容器及び包装袋、放射線発生源を遮断する包装膜の材料に至るまで広く用いることができる。

また、本発明によって製造された多層構造複合遮蔽材は、高エネルギー放射線（γ線）を遮断するだけでなくＸ線のような低エネルギー放射線も薄厚を以っても完壁に遮断することができ、低エネルギー放射線の遮蔽材としても適用が可能である。

本発明の一具現例による多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材を図式的に示したものであって、（ａ）上面図、（ｂ）断面図、（ｃ）屈曲時の側面図である。 本発明の一具現例による（ａ）高分子とビスマス−スズ合金とが溶融混合された押出フィルムの断面を示す顕微鏡写真であり、（ｂ）押出機のノズルから出た繊維状押出体を示す。 本発明の一具現例によるタングステン薄片が一定の間隔で均一に付着された複合放射線遮蔽材の写真である。

以下、本発明を詳しく説明する。これに先立ち、本明細書及び特許請求の範囲に使われた用語や単語は通常的や辞書的な意味に限定して解釈されてはならず、発明者自らは発明を最善の方法で説明するために用語の概念を適切に定義できるという原則に則して本発明の技術的な思想に応ずる意味及び概念で解釈されねばならない。

本発明においては、上記の課題を達成するために、ビスマス−スズ合金粉末を高分子樹脂と混錬して複合樹脂を製造する複合樹脂の製造段階と、前記複合樹脂をフィルムまたはシート状に押し出すか、または繊維状に押し出した後、押し出された繊維を織物形態に製織して基材１を製造する基材の製造段階と、前記基材の表面に所定の模様と一定の間隔を有して配列される板状のタングステン薄片２、３を固定するタングステン薄片固定段階と、前記基材と固定されるタングステン薄片がなす層とが交互に積層されるよう多層に積層するが、相互に隣接した層のタングステン薄片同士の相互位置は、上下に配置された薄片の中心が相互に一致しないようにして、上層の薄片２の中心が下層の薄片３同士の間に位置するように配置する基材とタングステン薄片との積層段階と、を含むことを特徴とする、多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材の製造方法を提供する。

本発明は、非鉛系金属として放射線遮蔽性能に優れたビスマス−スズ（Ｂｉ−Ｓｎ）合金粉末を高分子と溶融混合して直接フィルムに加工するか、または繊維状に加工した後に製織してシートを作り、そのシートの上に一定の大きさと模様（一例で四角形）のタングステン薄片を配列し、このタングステン薄片が相異なる層で交差するように配列して放射線が通過できないようにすることで遮蔽する高分子／金属複合材料放射線遮蔽材及びその製造方法に関し、（ａ）一軸や二軸押出機またはインターナルミキサー（ｉｎｔｅｒｎａｌ ｍｉｘｅｒ）で低融点ビスマス−スズ合金粉末を高分子樹脂と混合する段階と、（ｂ）混合された複合樹脂をフィルムまたはシート状に押し出すか、または繊維状に押し出し、これを織物に製織した後、（ｃ）製造されたフィルムやシート、織物の上に薄く接着剤を塗布してその上に薄い四角形のタングステン薄片を一定の間隔で離隔して配置し、（ｄ）これらのタングステン薄片を一定に配列したシートを積層するが、相異なるシートのタングステン薄片が交互に配列するよう積層して製作される多層（二層以上）構造の高分子／金属複合材料であって、ピンホール（ｐｉｎ−ｈｏｌｅ）なく高エネルギー放射線（γ線）を遮断することができる遮蔽材及びその製造方法、並びに応用に関する。

本発明の一具現例によれば、前記（ａ）過程によって、ビスマス−スズ金属粉末は押出機内で溶融して高分子マトリクス内に均一に分散してそのものとしてピンホールのない複合体をなし、続いてこれを（ｂ）過程でフィルム形態の押出体に加工すれば、そのフィルムそのものが放射線遮蔽特性を示し、さらに他の方法では、繊維状押出体を製造した後、該繊維を製織して織物を作る場合、織物そのものも放射線遮蔽機能を示し、さらに前記（ｃ）過程で接着剤を薄く塗布した後、一定の大きさの四角形のタングステン薄片を等間隔で配列し、（ｄ）工程でこれらのタングステン薄片が配列されたシートを他の層のタングステン薄片とずらして配列することでピンホールのない放射線遮蔽材を製造することで高エネルギー放射線（γ線）が放出されることを遮断することができる。

本発明の一具現例による放射線複合遮蔽材を放射性廃棄物移送袋または放射線防護服や防護具に製造し、放射線関連事業で働く作業者を高エネルギー放射線（γ線）の露出から保護し、放射性廃棄物貯蔵容器や移送袋として用いることができる。また、この構造体は、多層に積層するほど遮蔽性能が比例して高くなり、これを原発関連施設の非常事態時、関連施設を覆うための特殊布または包装膜の製作にも使用可能である。

本発明においては、多層構造体の金属材料として低融点ビスマス（Ｂｉ）−スズ（Ｓｎ）合金粉末とタングステン薄片を使用するが、ビスマス−スズ合金は、構成元素として含んでいるスズのＫ−ｅｄｇｅの光子エネルギーが２９．２ＫｅＶであって、このエネルギー値から鉛のＫ−ｅｄｇｅの光子エネルギーである８７．９ＫｅＶに至る区間で鉛よりも高い質量減衰定数を有する。また、スズは、他の金属との合金を形成するとき、融点を大幅低めて加工性を向上させるという長所がある。したがって、鉛に比べて原子番号が１しか高くなくて鉛とほぼ同じ質量減衰定数を有するビスマスと高い質量減衰定数を示すスズとが形成したビスマス−スズ合金は、１３９℃程度の低い融点を有して高分子との混合が容易となり、スズとビスマスの優秀な遮蔽性能を共に有することで、放射線遮蔽に使われる鉛の代替材として望ましい。また、本発明に使用されるタングステンの場合、薄片からなっており、高分子／ビスマス−スズ複合フィルムの上で一定の間隔で配列されることで自由に曲げられ、高い放射線遮蔽特性から、放射線遮蔽膜や防護服、防護具並びに廃棄物運送用包装袋の製造などに利用できる。

本発明の一具現例による多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材の製造方法において、前記複合樹脂製造段階は、高分子樹脂１００重量部に対してビスマス−スズ合金粉末を１００〜５００重量部で混合して混錬し得る。より望ましくは、高分子樹脂１００重量部に対して低融点ビスマス−スズ（５８：４２）合金粉末１００〜５００重量部、酸化防止剤１０〜２０重量部、滑剤１５〜２５重量部からなり得る。

本発明の一具現例によるより具体的な多層構造放射線遮蔽材の製造方法は、次のようである。先ず、高分子樹脂１００重量部に対し、低融点ビスマス−スズ（５８：４２）合金粉末を４００重量部、酸化防止剤１０〜２０重量部、滑剤１５〜２５重量部を準備し、ツインスクリューインターナルミキサーに投入した後、混合する。この際、使用される低融点スズビスマス合金は、ビスマスの含量比が５８％からなる合金であって、１３９℃程度の低い共融点を有する合金である。

この際、前記高分子樹脂は、化学的に安定して物性が悪化しにくく、低い温度で加工可能であり、金属粉末を均一に分散させることができるほどの粘度を有する高分子樹脂として、ポリエチレン−プロピレン共重合体、ポリスチレン−ブタジエン−スチレン共重合体、ポリスチレン−イソプレン−スチレン共重合体、ポリビニルアセテート（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌ ａｃｅｔａｔｅ）、ポリオレフィンエラストマー（ｐｏｌｙ ｏｌｅｆｉｎ ｅｌａｓｔｏｍｅｒ）、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリカーボネート（ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ）及びＥＰＤＭ（Ｅｔｈｙｌｅｎｅ Ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ Ｄｉｅｎｅ Ｍｏｎｏｍｅｒ）弾性体を単一樹脂で使用するか、または適切な割合で混ぜた混合物であることが望ましい。

前記高分子樹脂のうちポリビニルアセテートは、加工性と粘度、柔軟性の面で非常に優れているだけでなく、ビニルアセテートの含量が増加するほど接着性が増加するため、ビニルアセテートの含量が高い材料を用いることで複数枚の遮蔽材の積層時に界面接着力を向上させることができ、特に、ポリビニルアセテートとポリオレフィンエラストマーとの混合物の場合、ポリビニルアセテートの割合を調節することで混合物の粘着力を調節することができる。

また、前記高分子樹脂のうちポリカーボネートは、ビスマス−スズ合金粉末の融点である１３９℃付近においても高い強度を有するため、分解されることなくビスマス−スズ合金粉末を均一に分散させて混合または混錬できるという長所がある。

本発明の一具現例による前記ビスマス−スズ合金は、人体に無害であり、放射線遮蔽性能に優れた物質であるが、密度が高いため、高分子樹脂内に均一に分散させにくい。しかし、押出機内で溶融した後、液状に変化すれば、粘度が低くなり、液状ビスマス−スズよりもさらに粘度の高い高分子樹脂内で密度差による分離なく均一に混合または混錬される。

図１は、本発明の一具現例による多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材を図式的に示した（ａ）上面図、（ｂ）断面図、（ｃ）屈曲時の側面図であって、より具体的に、本発明の一具現例によって製造した複合樹脂をフィルムまたはシート状に押し出すか、または繊維状に押し出した後、押し出された繊維を織物形態に製織して製造される基材１に接着剤を塗布した後、その上に厚さ５ｍｍ以下の一定の模様（四角形、三角形等の多角形または円形）のタングステン薄片２、３を図１の（ａ）と（ｂ）に示したように一定の間隔で配列した後、このように製造されたタングステン薄片付きシートを多層に積層するが、最小二層以上に積層して奇数層と偶数層とのタングステン薄片はその中心がずれるように配置することで、他の層の空隙（ピンホール）を遮るようになってピンホールの発生を防止する多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材を製造することができる。

本発明の一具現例による多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材は、タングステン薄片による放射線遮蔽性能とビスマス−スズ合金を含む織物層の放射線遮蔽性能とが複合的に作用し、さらに向上した放射線遮蔽性能を示すことを特徴とする。

本発明の一具現例による多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材の製造方法において、前記タングステン薄片は円形または多角形であり得、より望ましくは、三角形、四角形（正方形または長方形）または円形であり得る。

本発明の一具現例による多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材の製造方法において、前記タングステン薄片は、隣接するタングステン薄片同士の間隔がタングステン薄片の厚さよりも二倍以上の距離で離隔するように基材に固定され得る。より具体的に、図１の（ｃ）に示したように、多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材は、タングステン薄片同士の間隔がタングステンフィルムの厚さよりも大きくて、織物体が自由に曲げられることを特徴とする。

本発明の一具現例による多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材の製造方法において、前記基材とタングステン薄片の積層段階は、図１の（ａ）と（ｂ）に示したように、一層の薄片中心が他の層の隣接する二つ以上の薄片が形成する間隔部に位置するようにする基材とタングステン薄片との積層段階を含み得る。

図２は、本発明の一具現例による（ａ）高分子とビスマス−スズ合金とが溶融混合された押出フィルムの断面を示す顕微鏡写真であり、（ｂ）押出機ノズルから出た繊維状の押出体を示したものであって、混合または混錬時、一軸または二軸押出機を使用することが望ましく、インターナルミキサーの場合には、スクリューの回転速度を３０ｒｐｍ以上に速くして４〜５分間混合することが望ましい。

この際、基材を製造する基材の製造段階において、複合樹脂をフィルムまたはシート状に押し出すか、繊維状に押し出した後、押し出された繊維を織物形態に製織するか、または押し出されたフィルムをＴダイを連結して薄いフィルム状にすぐ加工することができる。他の形態のシートの製作のためには、図２の（ｂ）のように繊維状に伸ばすことができ、この際、繊維状は用途によって延伸してその太さを調節することができる。

特に、本発明の一具現例による高エネルギー放射線遮蔽材のビスマス−スズ合金は、ビスマス５８％とスズ４２％からなることで１３９℃付近で溶融することを特徴とする共融合金であって、高分子樹脂１００重量部に対してビスマス−スズ合金粉末を１００〜５００重量部混合する構成割合で押出機内で容易に溶融混合して押し出し得る特徴がある。また、一軸または二軸押出機またはインターナルミキサー内で製造された高分子／ビスマス−スズ複合樹脂は、フィルム状または繊維状に押し出した後に製織して、織物形態に製造可能な特徴がある。

また、本発明においては、多層として構成されるビスマス−スズ合金粉末及び高分子樹脂からなるフィルム、シートまたは織物形態の基材と、前記基材の層間に挿入され、基材の表面に所定の模様と一定の間隔を有して配列及び固定される板状のタングステン薄片とを含んでなり、前記基材と固定されるタングステン薄片がなす層とが交互に多層として積層するが、相互に隣接する層のタングステン薄片同士の相互位置は、他の層の薄片の中心が相互に一致しないように配置されることを特徴とする多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材を提供する。

本発明の一具現例による多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材において、前記高分子樹脂は、ポリエチレン−プロピレン共重合体、ポリスチレン−ブタジエン−スチレン共重合体、ポリスチレン−イソプレン−スチレン共重合体、ポリビニルアセテート、ポリオレフィンエラストマー、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリカーボネート及びＥＰＤＭ弾性体からなる群より選択される一種の高分子樹脂または二種以上の混合物であり得る。

本発明の一具現例による多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材において、前記タングステン薄片は、隣接するタングステン薄片との間隔がタングステン薄片の厚さよりも二倍以上の距離で離隔するように基材に固定され得る。

本発明の一具現例による多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材において、前記タングステン薄片の層間の配列は、一層の薄片中心が、他の層の隣接する薄片同士が形成する間隔部に位置したものであり得る。

本発明の一具現例による多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材は裁断され、放射線防護服、防護具、放射線遮蔽用包装膜、放射性廃棄物包装容器及び包装袋より選択されるいずれか一つに製造され得る。

本発明の一具現例による多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材は裁断され、低エネルギー放射線（Ｘ線）防護服、防護具及び遮蔽膜より選択されるいずれかの一つに製造され得る。

本発明の一具現例によれば、多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材を裁断して、放射線防護服、防護具、放射線遮蔽用包装膜、放射性廃棄物包装容器及び包装袋を製造することができ、このような多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材は、低エネルギー放射線（Ｘ線）防護服や防護具及び遮蔽膜にも活用できるという長所がある。

本発明による前記基材の表面に所定の模様と一定の間隔を有して配列される板状のタングステン薄片を固定するタングステン薄片固定段階で使用する接着剤は、塗布が容易な通常の接着剤としてエポキシやアクリル接着剤などを含み得る。タングステン薄片が配置されたシートまたは基材に接着剤をコーティングして他のシートまたは基材と積層するときに接着を容易にすることもでき、または他の層との積層時に使用する高分子のガラス転移温度以上の温度で若干の圧力と共に熱溶着することで多層シートを接着することができる。

本発明によるビスマス−スズ合金粉末を高分子樹脂と混錬して複合樹脂を製造する複合樹脂製造段階を経た高分子／金属複合材料混合物は、前記フィルム状またはシート状に押し出すか、または繊維状に押し出した後、押し出された繊維を織物形態に製織して基材を製造する基材の製造段階の圧着過程を経ながら内部のビスマス−スズ合金粉末の変形と配向が行われると共に、図３のように薄いシート状に加工され得る。

以下、添付された図面を参照して、本願が属する技術分野における通常の知識を持つ者が容易に実施できるように本願の望ましい具現例及び実施例を詳しく説明する。特に、これによって本発明の技術的思想とその核心構成及び作用が制限されない。また、本発明の内容は、多様な形態の装備で具現することができ、ここで説明する具現例及び実施例に限定されない。

＜製造例＞
マトリクス高分子樹脂としてポリビニルアセテートとポリオレフィンエラストマーとを７：３の重量比で混合した高分子１００重量部に対し、平均粒径２０〜３８μｍのビスマス−スズ（５８：４２）の金属粉末４００重量部、酸化防止剤１５重量部、滑剤２０重量部を準備し、準備された高分子樹脂、ビスマス−スズ金属粉末、酸化防止剤、滑剤をツインスクリューインターナルミキサーに投入し、１００℃、３０ｒｐｍで押し出した。

押し出された繊維状の線状押出体を、モールド厚さが１、３、５ｍｍであるモールドに入れ、１３０℃で７ｔｏｎの圧力で５分間圧着して均一な厚さのフィルムを製造した。圧着後のホットプレスの圧力はそのまま維持したまま４分間常温まで冷却した。

＜放射線遮蔽試験＞
前記製造例によって製作された高分子／ビスマス−スズ複合材料遮蔽フィルムを実験条件によって各々５個ずつ用いて放射線遮蔽特性を測定した。電子の加速電圧が６６２ＫｅＶであるセシウム（Ｃｓ１３７）γ線を照射（全ての測定値は原子力安全研究院でセシウム放射線源を用いて測定した結果である。）し、遮蔽材通過後の線量を通過前の線量で割ることで線量率を計算し、これを１から引くことで得られる多層構造遮蔽材のγ線遮蔽率を表１に示した。この際、シートの厚さは、前記製造されたシートを接着剤で多層接合させた後に測定した。

表１は、高分子／ビスマス−スズ合金（４００ｐｈｒ）混合フィルムの厚さによるγ線遮蔽率（線量率は、減衰前エネルギーで３６８ｍＧｙ／ｈであり、信頼度は５．５％以内であった。）を示しており、前記表１によると、透過率はランベルト・ベールの法則（Ｂｅｅｒ−Ｌａｍｂｅｒｔ ｌａｗ）によって指数関数的な挙動を示し、これを式で表すと、線量率は９９％以上の相関関係においてＣｉ＝０．９９２７４×ｅｘｐ（−０．０３０３６２×ｘ）で表すことができる（ｘ＝複合体の厚さ，ｍｍ）、この式によると、高分子／ビスマス−スズ合金複合体のみを使用する場合、全体厚さが９８ｍｍ以上であれば、誤差範囲内で完全にγ線遮蔽をなすことができる。

さらに、タングステン薄膜フィルムのみの遮蔽特性を確認するために、厚さ別に各々５個ずつ用いて放射線遮蔽特性を測定した。前記の高分子／ビスマス−スズ複合材料遮蔽フィルムと同様に、電子の加速電圧が６６２ＫｅＶであるセシウム（Ｃｓ１３７）γ線（原子力安全研究院測定）を照射し、遮蔽材通過後の線量を通過前の線量で割ることで線量率を計算して表２に示した。この際、シートは０．２ｍｍの厚さのフィルムと０．３ｍｍ厚さのフィルムとを接着剤（エポキシ）を用いて多層に接合した後に測定した。

表２は、タングステンフィルムの厚さによるセシウム（Ｃｓ１３７）γ線遮蔽率（線量率は、減衰前のエネルギーで３６８ｍＧｙ／ｈであり、信頼度は５．５％であった。）を示しており、前記表によると、タングステンフィルムに対するγ線透過率もランベルト・ベールの法則による指数関数的な挙動を示し、これを９９％の相関関係を有する式で表すと、線量率はＣｉ＝０．９８９１２×ｅｘｐ（−０．２１６５９×ｘ）で表される（ｘ＝複合体の厚さ，ｍｍ）。この式によると、タングステンフィルムのみを使用する場合、１４ｍｍ厚さであれば、誤差範囲内でこのエネルギーのγ線遮蔽を完全になすことができる。

多層構造放射線遮蔽材の場合、放射線減衰は各層で独立的に起こるため、ここで得られた式を用いると、多層構造放射線遮蔽材の線量率及び遮蔽率を得ることができる。これを確認するために、高分子／ビスマス−スズ合金複合シート１０ｍｍの上にタングステン薄片を厚さ別に積層した後、線量率と遮蔽率を測定した結果と計算結果を表３に示した。

表３は、１０ｍｍの高分子／ビスマス−スズ複合シートの上に載せたタングステン薄片の厚さによるγ線遮蔽率（線量率は、減衰前エネルギーで３６８ｍＧｙ／ｈであり、信頼度は５．５％以内であった。）を示しており、実際に測定したγ線遮蔽率と計算値がほぼ正確に一致することから高分子／ビスマス−スズ合金複合体シートの上にタングステン薄片を載せると、γ線遮断効果が二つのシートの遮断効果に複合要素として作用することが分かる。厚さ１０ｍｍの高分子／ビスマス−スズシートを使用すると仮定するとき、タングステンシートの厚さが１２ｍｍであれば、使用したγ線は誤差範囲内でほとんど遮断されることが分かる。

他の例で、前記高分子／ビスマス−スズ合金複合フィルムに０．５ｍｍのタングステン薄片を単層載せた場合と、これらを２層載せた場合の測定値及び３層載せた場合の計算値を下記の表４に示した。

表４は、タングステン０．５ｍｍの薄片を高分子／ビスマス−スズ複合シートに載せた場合の複合シート厚さ及び層数によるγ線遮蔽率（線量率は、減衰前エネルギーで３６８ｍＧｙ／ｈであり、信頼度は５．５％以内であった。）を示しており、単層と２層は測定結果であり、３層は計算値である。高分子／ビスマス−スズ複合シートもγ線遮断に非常に効果的であることが分かる。

表５は、１ｍｍ厚さの高分子／ビスマス−スズ複合（４００ｐｈｒ）フィルムに、１ｍｍのタングステンフィルム薄片を多層載せた場合におけるγ線遮蔽率計算結果（線量率は減衰前エネルギーで３６８ｍＧｙ／ｈとして計算）を示しており、層数が８層以上になると、９０％以上のγ線が遮断されることが分かる。

Claims (12)

1. ビスマス−スズ合金粉末を高分子樹脂と混錬して複合樹脂を製造する複合樹脂製造段階と、
   前記複合樹脂をフィルムまたはシート状に押し出すか、または繊維状に押し出した後、押し出された繊維を織物形態に製織して基材を製造する基材製造段階と、
   前記基材の表面に所定の模様と一定の間隔を有して配列される板状のタングステン薄片を固定するタングステン薄片固定段階と、
   前記基材と固定されるタングステン薄片がなす層とが交互に積層されるよう多層に積層するが、相互に隣接した層のタングステン薄片同士の相互位置は、薄片の中心が相互に一致しないように配置する、基材とタングステン薄片との積層段階と、を含むことを特徴とする、多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材の製造方法。
2. 前記複合樹脂の製造段階は、高分子樹脂１００重量部に対してビスマス−スズ合金粉末を１００〜５００重量部混合して混錬することを特徴とする、請求項１に記載の多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材の製造方法。
3. 前記高分子樹脂が、ポリエチレン−プロピレン共重合体、ポリスチレン−ブタジエン−スチレン共重合体、ポリスチレン−イソプレン−スチレン共重合体、ポリビニルアセテート、ポリオレフィンエラストマー、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリカーボネート及びＥＰＤＭ弾性体からなる群より選択される一種の高分子樹脂または二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項１に記載の多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材の製造方法。
4. 前記タングステン薄片が円形または多角形であることを特徴とする、請求項１に記載の多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材の製造方法。
5. 前記タングステン薄片は、隣接するタングステン薄片同士の間隔が、タングステン薄片の厚さよりも二倍以上の距離で離隔するように基材に固定されることを特徴とする、請求項１に記載の多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材の製造方法。
6. 前記基材とタングステン薄片との積層段階は、一層の薄片中心が他の層の二つ以上の薄片が形成する間隔部に位置するようにする基材とタングステン薄片との積層段階を含むことを特徴とする、請求項１に記載の多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材の製造方法。
7. 多層から構成されるビスマス−スズ合金粉末及び高分子樹脂からなるフィルム、シートまたは織物形態の基材と、
   前記基材の層間に挿入され、基材の表面に所定の模様と一定の間隔を有して配列及び固定される板状のタングステン薄片とを含んでなり、
   前記基材と固定されるタングステン薄片がなす層とが交互に積層されるよう多層に積層するが、相互に隣接した層のタングステン薄片同士の相互位置は薄片の中心が相互に一致しないように配置されることを特徴とする、多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材。
8. 前記高分子樹脂は、ポリエチレン−プロピレン共重合体、ポリスチレン−ブタジエン−スチレン共重合体、ポリスチレン−イソプレン−スチレン共重合体、ポリビニルアセテート、ポリオレフィンエラストマー、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリカーボネート及びＥＰＤＭ弾性体からなるより選択される一種の高分子樹脂または二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項７に記載の多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材。
9. 前記タングステン薄片は、隣接するタングステン薄片同士の間隔がタングステン薄片の厚さよりも二倍以上の距離で離隔するように基材に固定されたことを特徴とする、請求項７に記載の多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材。
10. 前記タングステン薄片の層間の配列は、一層の薄片中心が他の層の二つ以上の薄片が形成する間隔部に位置することを特徴とする、請求項７に記載の多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材。
11. 前記多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材は裁断され、放射線防護服、防護具、放射線遮蔽用包装膜、放射性廃棄物包装容器及び包装袋より選択されるいずれか一つに製造されることを特徴とする請求項７に記載の多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材。
12. 前記多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材は裁断され、低エネルギー放射線（Ｘ線）防護服、防護具及び遮蔽膜より選択されるいずれか一つに製造されることを特徴とする請求項７に記載の多層構造の高エネルギー放射線遮蔽材。
    

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