JP2021136061A - 端子用樹脂フィルム及びそれを用いた蓄電デバイス - Google Patents

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Abstract

【課題】高温環境下での開封性、並びに室温環境下での外装材及び金属端子との密着性に優れ、蓄電デバイスの安全性を高めることができる端子用樹脂フィルムを提供すること。【解決手段】蓄電デバイスを構成する金属端子の一部の外周面を覆うための端子用樹脂フィルムであって、（Ａ）ポリエチレンと、（Ｂ）上記（Ａ）ポリエチレンと相溶する部位及びポリプロピレンと相溶する部位を有する相溶化剤と、を含有する樹脂層を備える、端子用樹脂フィルム。【選択図】図３

Description

本開示は、端子用樹脂フィルム及びそれを用いた蓄電デバイスに関する。
近年、携帯機器の小型化や自然発電エネルギーの有効活用の要求が増しており、より高い電圧が得られ、エネルギー密度が高いリチウムイオン二次電池（蓄電デバイスの一種）の研究開発が行われている。
上記リチウムイオン二次電池に用いられる包装材として、従来は金属製の缶が多く用いられてきたが、適用する製品の薄型化や多様化等の要求に対し、製造コストが低いという理由から、金属層（例えば、アルミニウム箔）と樹脂フィルムとを積層した積層体を袋状にした包装材が多く用いられるようになってきている。
上記包装材の内部に電池本体を収容して密封したラミネート型リチウムイオン二次電池には、タブと呼ばれる電流取り出し端子が備えられている。タブは、電池本体の負極または正極に接続され、包装材（外装材）の外側に延在する金属端子（「タブリード」と呼ばれることもある）と、金属端子の一部の外周面をそれぞれ覆う端子用樹脂フィルム（「タブシーラント」と呼ばれることもある）と、を有する（例えば、特許文献１〜３参照）。通常、端子用樹脂フィルムは金属端子に融着されている。
ところで、上記リチウムイオン二次電池をはじめとする蓄電デバイスには、高い安全性が求められている。蓄電デバイスには、一般的に電解液として有機溶剤が使用されているが、蓄電デバイスが高温に曝された場合には、温度上昇により有機溶剤が揮発又は分解して可燃性ガスが発生し、包装材内部の圧力が上昇することがある。この温度上昇及び包装材内部の圧力の上昇が進行すると、包装材の過剰な膨張を引き起こし、破裂や爆発等の問題が生じる危険性が高まることとなる。そのため、蓄電デバイスには、上記問題の発生を防ぐために、包装材内部の圧力が過剰に上昇した場合に、ガスを外部に放出できるような安全対策が施されている。
例えば特許文献４には、レーザー光照射によるハーフカット部が設けられてなる防爆構造を備えた電池ケースが提案されている。また、例えば特許文献５には、包装材料におけるシーラント層の融点を規定することで、設定温度に達した時点で開封でき、過剰な膨張と電池反応の暴走を抑制できる電池用包装材料が提案されている。
特開２００８−４３１６号公報 特開２０１０−２１８７６６号公報 特開２００９−２５９７３９号公報 特開２００４−３２７０４６号公報 特開２０１４−１７０７２０号公報
しかしながら、特許文献４に記載された電池ケースは、レーザー光照射により防爆構造を形成するための設備及び工程が必要となるため、製造効率が悪いという問題がある。また、ハートカット部を設けることで、バリア性の低下や耐衝撃性の低下が生じやすいという問題もある。一方、特許文献５に記載された電池用包装材料は、シーラント層全体が設定温度で開裂し得るため、開裂範囲が広く、有機溶剤が漏れ出す恐れがある。また、開裂範囲が広いことから、実際に開裂が起きたかどうかを確認し難いという問題がある。
本開示は、上記従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、高温環境下での開封性、並びに室温環境下での外装材及び金属端子との密着性に優れ、蓄電デバイスの安全性を高めることができる端子用樹脂フィルム、及び、それを用いた蓄電デバイスを提供することを目的とする。
上記目的を達成するために、本開示は、蓄電デバイスを構成する金属端子の一部の外周面を覆うための端子用樹脂フィルムであって、（Ａ）ポリエチレンと、（Ｂ）上記（Ａ）ポリエチレンと相溶する部位及びポリプロピレンと相溶する部位を有する相溶化剤と、を含有する樹脂層を備える、端子用樹脂フィルムを提供する。
一般的に、端子用樹脂フィルムとしてはポリプロピレン（ＰＰ）製のものが広く用いられている。しかしながら、ＰＰ製の端子用樹脂フィルムは融点が高いため、高温でも開封し難く、高温環境下での蓄電デバイスの過剰な膨張及び電池反応の暴走を防ぐための安全弁として機能し難い。これに対し、ポリエチレン（ＰＥ）は融点が低いため、高温環境下での開封性に優れ、安全弁として有効である。しかしながら、ＰＥ製の端子用樹脂フィルムは外装材との密着性が十分に得られず、端子用樹脂フィルムとしての基本特性を満足することが困難である。これは、外装材のシーラント層として一般的にＰＰ製のシーラント層が用いられているためである。そこで、本発明者らは、ＰＥとＰＰとを併用した端子用樹脂フィルムを検討した。しかしながら、外装材との密着性が依然として不十分であった。これは、ＰＰとＰＥとが海島界面を形成し、界面間で割れやすくなったために十分な強度が得られなかったものと本発明者らは推察している。
そして、本発明者らは更なる鋭意検討を重ねた結果、（Ａ）ポリエチレンと、（Ｂ）上記（Ａ）ポリエチレンと相溶する部位及びポリプロピレンと相溶する部位を有する相溶化剤とを端子用樹脂フィルムを構成する樹脂層に含有させることで、高温環境下での開封性と、室温環境下での外装材及び金属端子との密着性とを両立させることができることを見出した。（Ｂ）相溶化剤が（Ａ）ポリエチレンと相溶する部位を有することで、（Ｂ）相溶化剤と（Ａ）ポリエチレンとの密着強度を高めることができると共に、ポリプロピレンと相溶する部位を有することで、（Ｂ）相溶化剤を介して端子用樹脂フィルムと外装材のシーラント層との密着強度を高めることができる。そのため、上記端子用樹脂フィルムは、樹脂層が（Ａ）ポリエチレンを含有することで、高温環境下での優れた開封性、及び、室温環境下での金属端子との優れた密着性を得ることができると共に、樹脂層が更に（Ｂ）相溶化剤を含有することで、上記（Ａ）ポリエチレンの効果を損なうことなく、室温環境下での外装材との優れた密着性を得ることができ、蓄電デバイスの安全性を高めることができる。
上記端子用樹脂フィルムにおいて、上記（Ｂ）相溶化剤はブロック共重合体又はグラフト共重合体であってよい。（Ｂ）相溶化剤がブロック共重合体又はグラフト共重合体であることで、（Ａ）ポリエチレンとの相溶性及び外装材のシーラント層との密着性をより向上させることができる。
上記端子用樹脂フィルムにおいて、上記（Ｂ）相溶化剤は非結晶ユニットを有していてよい。（Ｂ）相溶化剤が非結晶ユニットを有することで、高温環境下での開封性をより向上させることができる。
上記端子用樹脂フィルムにおいて、上記樹脂層に含有される上記（Ａ）ポリエチレンと上記（Ｂ）相溶化剤との質量比（（Ａ）／（Ｂ））が０．１５〜３０であってよい。（Ａ）ポリエチレンに対して（Ｂ）相溶化剤の割合が少なすぎると、外装材のシーラント層との密着性が低下する傾向があり、多すぎると金属端子との密着性が低下する傾向がある。質量比（（Ａ）／（Ｂ））を上記範囲内とすることで、外装材のシーラント層との密着性と、金属端子との密着性とをより高水準で両立させることができる。
上記端子用樹脂フィルムにおいて、上記樹脂層は（Ｃ）ポリプロピレンを更に含有してよい。樹脂層が（Ｃ）ポリプロピレンを更に含有することで、狙いの開封温度（例えば１３０℃）未満の温度（例えば１００℃）でのシール強度を向上させることができ、開封温度を制御することができる。
上記端子用樹脂フィルムにおいて、上記樹脂層は極性基を有する樹脂を含有してよい。ここで、上記（Ａ）ポリエチレン、（Ｂ）相溶化剤及び（Ｃ）ポリプロピレンの少なくとも一種が極性基を有する樹脂であってもよく、これらとは別の極性基を有する樹脂を用いてもよい。樹脂層が極性基を有する樹脂を含有することで、金属端子との密着性をより向上させることができる。
上記端子用樹脂フィルムは、３層以上の層からなり、上記端子用樹脂フィルムの少なくとも両表面に配置される層が上記樹脂層であってよい。両表面が上記樹脂層であることで、高温環境下での優れた開封性、並びに室温環境下での外装材及び金属端子との優れた密着性を得ることができる。また、３層以上の多層構造とすることで、両表面の樹脂層の間に、各種機能を有する中間層を配置することが可能となる。例えば、中間層として絶縁層を設けることで、絶縁性をより向上させることができる。また、上記樹脂層を両表面に配置することで、端子用樹脂フィルムのカールの発生を抑制することができる。
本開示はまた、蓄電デバイス本体と、上記蓄電デバイス本体と電気的に接続された金属端子と、上記金属端子を挟持し且つ上記蓄電デバイス本体を収容する外装材と、上記金属端子の一部の外周面を覆って上記金属端子と上記外装材と間に配置された、上記本開示の端子用樹脂フィルムと、を備え、上記外装材は、上記端子用樹脂フィルムと接する面に、ポリプロピレンを含有するシーラント層を有する、蓄電デバイスを提供する。かかる蓄電デバイスは、高温環境下での開封性、並びに室温環境下での外装材及び金属端子と端子用樹脂フィルムとの密着性に優れ、高い安全性を有する。
本開示によれば、高温環境下での開封性、並びに室温環境下での外装材及び金属端子との密着性に優れ、蓄電デバイスの安全性を高めることができる端子用樹脂フィルム、及び、それを用いた蓄電デバイスを提供することができる。
本開示の実施の形態に係る蓄電デバイスの概略構成を示す斜視図である。 図１に示す外装材の切断面の一例を示す断面図である。 図１に示す端子用樹脂フィルム及び金属端子のＡ−Ａ線方向の断面図である。 実施例におけるヒートシール強度測定用サンプルの作製方法を説明する模式図である。
以下、図面を参照しながら本開示の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、図面中、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略する。また、図面の寸法比率は図示の比率に限られるものではない。
図１は、本開示の実施の形態に係る蓄電デバイスの概略構成を示す斜視図である。図１では、蓄電デバイス１０の一例として、リチウムイオン二次電池を例に挙げて図示し、以下の説明を行う。なお、図１に示す構成とされたリチウムイオン二次電池は、電池パック、或いは電池セルと呼ばれることがある。
図１に示した蓄電デバイス１０は、リチウムイオン二次電池であり、蓄電デバイス本体１１と、外装材１３と、一対の金属端子１４（タブリード）と、端子用樹脂フィルム１６（タブシーラント）と、を有する。
蓄電デバイス本体１１は、充放電を行う電池本体である。外装材１３は、蓄電デバイス本体１１の表面を覆うと共に、端子用樹脂フィルム１６の一部と接触するように配置されている。
図２は、図１に示す外装材の切断面の一例を示す断面図である。図２において、図１に示す構造体と同一構成部分には、同一符号を付す。
ここで、図２を参照して、外装材１３の構成の一例について説明する。外装材１３は、蓄電デバイス本体１１に接触する内側から、内層２１と、内層側接着剤層２２と、腐食防止処理層２３−１と、金属層であるバリア層２４と、腐食防止処理層２３−２と、外層側接着剤層２５と、外層２６と、が順次積層された７層構造とされている。
内層２１は、外装材１３に対し、ヒートシールによる封止性を付与するシーラント層であり、蓄電デバイス１０の組み立て時に内側に配置されてヒートシール（熱融着）される層である。内層（シーラント層）２１の母材としては、例えば、ポリオレフィン樹脂またはポリオレフィン樹脂に、無水マレイン酸等をグラフト変性させた酸変性ポリオレフィン樹脂を用いることができる。上記ポリオレフィン樹脂としては、例えば、低密度、中密度、高密度のポリエチレン；エチレン−αオレフィン共重合体；ホモ、ブロック、またはランダムポリプロピレン；プロピレン−αオレフィン共重合体等を用いることができる。これらの中でも上記ポリオレフィン樹脂は、ポリプロピレンを含むことが好ましい。これらポリオレフィン樹脂は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
また、内層２１は、必要とされる機能に応じて、単層フィルムや、複数の層を積層させた多層フィルムを用いて構成してもよい。具体的には、例えば、防湿性を付与するために、エチレン−環状オレフィン共重合体やポリメチルペンテン等の樹脂を介在させた多層フィルムを用いてもよい。さらに、内層２１は、例えば、各種添加剤（例えば、難燃剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、酸化防止剤、光安定剤、粘着付与剤等）を含んでもよい。
内層２１の厚さは、例えば、１０〜１５０μｍの範囲内で設定することが好ましいが、３０〜８０μｍがより好ましい。内層２１の厚さが１０μｍよりも薄いと、外装材１３同士のヒートシール密着性、端子用樹脂フィルム１６との密着性が低下する恐れがある。また、内層２１の厚さが１５０μｍよりも厚いと、外装材１３のコスト増加の要因となるため、好ましくない。
内層側接着剤層２２としては、例えば、一般的なドライラミネーション用接着剤や、酸変性された熱融着性樹脂等、公知の接着剤を適宜選択して用いることができる。
図２に示すように、腐食防止処理層２３−１，２３−２は、バリア層２４の両面に形成することが性能上好ましいが、コスト面を考慮して、内層側接着剤層２２側に位置するバリア層２４の面のみに腐食防止処理層２３−１を配置してもよい。
バリア層２４は、例えば、導電性を有する金属層である。バリア層２４の材料としては、例えば、アルミニウムやステンレス鋼等を例示することができるが、コストや質量（密度）等の観点から、アルミニウムが好適である。
外層側接着剤層２５としては、例えば、ポリエステルポリオール、ポリエーテルポリオール、アクリルポリオール等を主剤としたポリウレタン系の一般的な接着剤を用いることができる。
外層２６としては、例えば、ナイロンやポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等の単層膜、或いは多層膜を用いることができる。外層２６は、内層２１と同様に、例えば、各種添加剤（例えば、難燃剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、酸化防止剤、光安定剤、粘着付与剤等）を含んでもよい。また、外層２６は、例えば、液漏れ時の対策として電解液に不溶な樹脂をラミネートしたり、電解液に不溶な樹脂成分をコーティングしたりすることで形成される保護層を有してもよい。
図３は、図１に示す端子用樹脂フィルム及び金属端子のＡ−Ａ線方向の断面図である。図３において、図１に示す構造体と同一構成部分には、同一符号を付す。
図１及び図３に示すように、一対（図１の場合、２つ）の金属端子１４は、金属端子本体１４−１と、腐食防止層１４−２と、を有する。一対の金属端子本体１４−１のうち、一方の金属端子本体１４−１は、蓄電デバイス本体１１の正極と電気的に接続されており、他方の金属端子本体１４−１は、蓄電デバイス本体１１の負極と電気的に接続されている。一対の金属端子本体１４−１は、蓄電デバイス本体１１から離間する方向に延在しており、その一部が外装材１３から露出されている。一対の金属端子本体１４−１の形状は、例えば、平板形状とすることができる。
金属端子本体１４−１の材料としては、金属を用いることができる。金属端子本体１４−１の材料となる金属は、蓄電デバイス本体１１の構造や蓄電デバイス本体１１の各構成要素の材料等を考慮して決めることが好ましい。
例えば、蓄電デバイス１０がリチウムイオン二次電池の場合、正極用集電体としてアルミニウムが用いられ、負極用集電体として銅が用いられる。この場合、蓄電デバイス本体１１の正極と接続される金属端子本体１４−１の材料としては、アルミニウムを用いることが好ましい。また、電解液への耐食性を考慮すると、蓄電デバイス本体１１の正極と接続される金属端子本体１４−１の材料としては、例えば、１Ｎ３０等の純度９７％以上のアルミニウム素材を用いることが好適である。さらに、金属端子本体１４−１を屈曲させる場合には、柔軟性を付加する目的で十分な焼鈍により調質したＯ材を用いることが好ましい。蓄電デバイス本体１１の負極と接続される金属端子本体１４−１の材料としては、表面にニッケルめっき層が形成された銅、もしくはニッケルを用いることが好ましい。
金属端子本体１４−１の厚さは、リチウムイオン二次電池のサイズや容量に依存する。リチウムイオン二次電池が小型の場合、金属端子本体１４−１の厚さは、例えば、５０μｍ以上にするとよい。また、蓄電・車載用途等の大型のリチウムイオン二次電池の場合、金属端子本体１４−１の厚さは、例えば、１００〜５００μｍの範囲内で適宜設定することができる。
腐食防止層１４−２は、金属端子本体１４−１の表面を覆うように配置されている。リチウムイオン二次電池の場合、電解液にＬｉＰＦ６等の腐食成分が含まれる。腐食防止層１４−２は、電解液に含まれるＬｉＰＦ６等の腐食成分から金属端子本体１４−１が腐食されることを抑制するための層である。
図３に示すように、端子用樹脂フィルム１６は、金属端子１４の一部の外周面を覆うように配置されている。本実施形態において、端子用樹脂フィルム１６は、金属端子１４の外周側面と接触する第１の樹脂層３１と、外装材１３と接触する第２の樹脂層３２と、第１の樹脂層３１と第２の樹脂層３２との間に配置された中間層３３と、が積層された構成とされている。なお、端子用樹脂フィルム１６は、１層又は２層で構成されていてもよく、４層以上で構成されていてもよい。
第１の樹脂層３１は、金属端子１４の外周面を覆うように配置されることで、金属端子１４の周方向を封止すると共に、端子用樹脂フィルム１６と金属端子１４とを密着させる機能を有する。また、第２の樹脂層３２は、外装材１３と融着されることで、外装材１３内部を密封する機能を有する。
本実施形態において、第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２は、（Ａ）ポリエチレン（以下、「（Ａ）成分」ともいう）と、（Ｂ）上記（Ａ）ポリエチレンと相溶する部位及びポリプロピレンと相溶する部位を有する相溶化剤（以下、「（Ｂ）成分」ともいう）と、を含有する。また、第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２は、（Ｃ）ポリプロピレン（以下、「（Ｃ）成分」ともいう）を更に含有してもよい。また、第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２は、極性基を有する樹脂を含有してもよい。ここで、極性基を有する樹脂は、（Ａ）〜（Ｃ）成分のいずれかであってもよく、（Ａ）〜（Ｃ）成分とは別の成分である（Ｄ）極性基を有する樹脂（以下、「（Ｄ）成分」ともいう）であってもよい。
（Ａ）ポリエチレンとしては、例えば、超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）等が挙げられる。これらの中でも、ヒートシール性及びヒートシール強度をより向上させる観点から、ＬＤＰＥ及びＬＬＤＰＥを用いることが好ましい。
（Ａ）ポリエチレンは、極性基を有する変性ポリエチレンを含んでいてもよい。（Ａ）ポリエチレンが極性基を有することで、第１の樹脂層３１と金属端子１４との密着性をより向上させることができる。極性基としては、例えば、ヒドロキシル基、グリシジル基、アミド基、イミノ基、オキザゾリン基、酸無水物基、カルボキシル基、エステル基等が挙げられる。反応性の観点から、極性基としては酸無水物基（特に無水マレイン酸に由来する基）が好ましい。変性ポリエチレンは、無水マレイン酸等をグラフト変性させた酸変性ポリエチレンであってもよい。変性ポリエチレンの具体的な製品例としては、例えば、三井化学株式会社製の「アドマー」、三菱化学株式会社製の「モディック」等が挙げられる。（Ａ）ポリエチレンは、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
（Ａ）ポリエチレンの融点は、８０〜１３５℃であることが好ましく、１００〜１２５℃であることがより好ましい。（Ａ）ポリエチレンの融点が１３５℃以下であることで、高温環境下での開封性をより向上させることができ、８０℃以上であることで、蓄電デバイスの作製時に開封されることを防ぐことができる。
本明細書において、樹脂の融点は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）にて測定し、溶解熱量の一番大きいピークトップをメインピークとして、そのピーク温度を読み取ることで求めることができる。
第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２において、（Ａ）ポリエチレンの含有量は、各層全量を基準として、５〜９５質量％であることが好ましく、１０〜７５質量％であることがより好ましい。（Ａ）ポリエチレンの含有量が５質量％以上であると、高温環境下での開封性、及び、室温環境下での金属端子との密着性がより向上する傾向があり、９５質量％以下であると、室温環境下での外装材との密着性がより向上する傾向がある。
（Ｂ）相溶化剤は、（Ａ）ポリエチレンと相溶する部位及びポリプロピレンと相溶する部位を有するものであり、第２の樹脂層３２と外装材１３との密着性を向上させる機能を有する。また、第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２が（Ｃ）ポリプロピレンを含有する場合、（Ｂ）相溶化剤は、（Ａ）ポリエチレンと（Ｃ）ポリプロピレンとの海島界面の密着強度を向上させる機能も有する。
（Ｂ）相溶化剤としては、例えば、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＲ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、（Ａ）ポリエチレンと相溶する部位及びポリプロピレンと相溶する部位を有するブロック共重合体、並びに、（Ａ）ポリエチレンと相溶する部位及びポリプロピレンと相溶する部位を有するグラフト共重合体等が挙げられる。
上記ブロック共重合体としては、例えば、結晶性ポリエチレンユニットとエチレン・ブチレン共重合体ユニットとから構成されるブロック共重合体、ポリエチレンユニットとエチレン・１−オクテン共重合体ユニットとから構成されるブロック共重合体、ポリプロピレンユニットとポリエチレンユニットとから構成されるブロック共重合体等が挙げられる。また、上記グラフト共重合体としては、例えば、ポリプロピレンに対してポリエチレンユニットがグラフトされているグラフト共重合体等が挙げられる。上記共重合体を構成する各ユニットは、結晶性ユニット、又は、非結晶ユニットであってよい。
（Ｂ）相溶化剤としては、相溶性の観点から、ブロック共重合体又はグラフト共重合体を用いることが好ましく、開封性の観点から、非結晶ユニットを有するものを用いることが好ましい。（Ｂ）相溶化剤は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
（Ｂ）相溶化剤において、（Ａ）ポリエチレンと相溶する部位と、ポリプロピレンと相溶する部位との含有量比（（Ａ）ポリエチレンと相溶する部位／ポリプロピレンと相溶する部位の質量比）は、１／９〜９／１であることが好ましく、２／８〜８／２であることがより好ましく、３／７〜７／３であることが更に好ましい。この含有量比が１／９以上であることで、（Ｂ）相溶化剤と（Ａ）ポリエチレンとの密着強度をより高めることができる。一方、この含有量比が９／１以下であることで、（Ｂ）相溶化剤を介して端子用樹脂フィルムと外装材のシーラント層との密着強度をより高めることができる。
第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２において、（Ａ）ポリエチレンと（Ｂ）相溶化剤との質量比（（Ａ）／（Ｂ））は、０．１５〜３０であることが好ましく、０．５〜１０であることがより好ましく、１．０〜５であることが更に好ましい。この質量比（（Ａ）／（Ｂ））が０．１５以上であると、高温環境下での開封性、及び、室温環境下での金属端子との密着性がより向上する傾向があり、３０以下であると、室温環境下での外装材との密着性がより向上する傾向がある。
（Ｃ）ポリプロピレンとしては、ホモポリプロピレン、ランダムポリプロピレン、ブロックポリプロピレン等を用いることができる。これらの中でも、高温環境下での開封性及び耐衝撃性の観点から、融点が１１０〜１５０℃のランダムポリプロピレンを用いることが好ましい。
（Ｃ）ポリプロピレンは、極性基を有する変性ポリプロピレンを含んでいてもよい。（Ｃ）ポリプロピレンが極性基を有することで、第１の樹脂層３１と金属端子１４との密着性をより向上させることができる。極性基としては、例えば、ヒドロキシル基、グリシジル基、アミド基、イミノ基、オキザゾリン基、酸無水物基、カルボキシル基、エステル基等が挙げられる。反応性の観点から、極性基としては酸無水物基（特に無水マレイン酸に由来する基）が好ましい。変性ポリプロピレンは、無水マレイン酸等をグラフト変性させた酸変性ポリプロピレンであってもよい。変性ポリプロピレンの具体的な製品例としては、例えば、三井化学株式会社製の「アドマー」、三菱化学株式会社製の「モディック」、東洋紡株式会社製の「トーヨータック」、三洋化成工業株式会社製の「ユーメックス・サンスタック」等が挙げられる。（Ｃ）ポリプロピレンは、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
（Ｃ）ポリプロピレンの融点は、１１０〜１６５℃であることが好ましく、１２０〜１５０℃であることがより好ましい。（Ｃ）ポリプロピレンの融点が１６５℃以下であることで、高温環境下での開封性の低下を抑制することができ、１１０℃以上であることで、狙いの開封温度（例えば１３０℃）未満の温度（例えば１００℃）でのシール強度をより向上させることができ、開封温度を適切に制御することができる。
第１の樹脂層３１及び／又は第２の樹脂層３２が（Ｃ）ポリプロピレンを含有する場合、その含有量は、各層全量を基準として、５〜９５質量％であることが好ましく、３０〜８０質量％であることがより好ましい。（Ｃ）ポリプロピレンの含有量が５質量％以上であると、狙いの開封温度（例えば１３０℃）未満の温度（例えば１００℃）でのシール強度をより向上させることができ、開封温度を適切に制御することができる。一方、（Ｃ）ポリプロピレンの含有量が９５質量％以下であると、高温環境下での開封性の低下を抑制することができる。
第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２は、上記（Ａ）〜（Ｃ）成分以外に、（Ｄ）極性基を有する樹脂（以下、「極性樹脂」ともいう）を含有してもよい。（Ｄ）極性樹脂は、上記（Ａ）〜（Ｃ）成分がいずれも極性基を有さない場合に添加されることが効果的であるが、上記（Ａ）〜（Ｃ）成分の１種以上が極性基を有する場合において更に添加されてもよい。
（Ｄ）極性樹脂に含まれる極性基としては、例えば、ヒドロキシル基、グリシジル基、アミド基、イミノ基、オキザゾリン基、酸無水物基、カルボキシル基、エステル基等が挙げられる。反応性の観点から、極性基としては酸無水物基（特に無水マレイン酸に由来する基）が好ましい。また、（Ｄ）極性樹脂は、（Ａ）ポリエチレンと部分的に相溶する部位を有していることがより好ましい。
上記（Ａ）〜（Ｃ）成分以外の（Ｄ）極性樹脂としては特に制限されないが、例えば、エチレンやプロピレン等のオレフィンと、該オレフィンと共重合可能な他の単量体との共重合体が挙げられる。例えば他の単量体として極性基を有する単量体を用いることで、極性基を有する樹脂を得ることができる。このような（Ｄ）極性樹脂としては、例えば、エチレン／アクリル酸／グリシジルメタクリレートコポリマー、ポリヒドロキシポリオレフィンオリゴマー等が挙げられる。（Ｄ）極性樹脂は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
第１の樹脂層３１及び／又は第２の樹脂層３２が（Ｄ）極性樹脂を含有する場合、その含有量は、各層全量を基準として、１〜２０質量％であることが好ましく、５〜１５質量％であることがより好ましい。（Ｄ）極性樹脂の含有量が１質量％以上であると、室温環境下での金属端子との密着性がより向上する傾向があり、２０質量％以下であると、高温環境下での開封性、及び、室温環境下での外装材との密着性の低下を抑制し易い傾向がある。
第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２において、上記（Ａ）〜（Ｃ）成分の１種以上が極性基を有する樹脂である場合、（Ａ）〜（Ｃ）成分の総量に占める極性基を有する樹脂の割合は、室温環境下での金属端子との密着性をより向上させる観点から、４０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましい。
第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２には、上述した成分以外の添加剤を添加してもよい。添加剤としては、酸化防止剤、スリップ剤、難燃剤、アンチブロッキング剤、光安定剤、脱水剤、粘着付与剤、結晶核剤等が挙げられる。これらは１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２の厚さは、１０〜１００μｍであることが好ましく、１５〜５０μｍであることがより好ましい。第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２の厚さが１０μｍよりも薄いと、金属端子１４との密着性が低下する恐れがある。また、第１の樹脂層３１の厚さが１００μｍよりも厚いと、端子用樹脂フィルム１６のコスト増加の要因となるため、好ましくない。
第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２は、ＤＳＣにて測定される溶解熱量のピークトップを少なくとも１つ持ち、そのピークトップが８０〜１３５℃の範囲内、より好ましくは１００〜１２５℃の範囲内に存在することが好ましい。上記条件を満たすことにより、高温環境下での開封性をより向上させることができる。さらに、第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２は、溶解熱量の１つめのピークトップよりも高い温度に位置する２つめのピークトップを持つことが好ましく、その２つめのピークトップが１１０〜１６５℃の範囲内、より好ましくは１２０〜１５０℃の範囲内に存在することが好ましい。この２つめのピークトップが表れていることで、高温環境下での開封性に加え、非高温環境下での非開封性をより向上させることができる。
中間層３３は、第１の樹脂層３１と第２の樹脂層３２との間に配置されている。中間層３３は、一方の面が第１の樹脂層３１で覆われており、他方の面が第２の樹脂層３２で覆われている。
中間層３３は、絶縁層であることが好ましい。絶縁層は、ヒートシール時にシーラント（外装材のシーラント層及び端子用樹脂フィルムの第１及び第２の樹脂層）が流れ出し、露出した外装材の金属層と金属端子とが接触することで絶縁低下が発生することを防ぐための層である。そのため、絶縁層は、ヒートシール時に流れ出さない高い融点又はガラス転移温度を有する樹脂を用いて形成されていることが好ましい。
絶縁層を構成する樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリフェニレンスルファイド、ポリメチルペンテン、ポリアセタール、環状ポリオレフィン、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリフェニレンエーテル、ポリプロピレン等を用いることができる。これらの中でも、製膜性や層間密着性、耐衝撃性等の観点から、ポリプロピレンを用いることが好ましく、特にブロックポリプロピレンを用いることがより好ましい。また、絶縁層がポリプロピレンを含む場合、第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２に含有される（Ｂ）相溶化剤は、外装材との密着性だけではなく、絶縁層との密着性も向上させることができる。これらの樹脂は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
また、絶縁層に顔料を添加することで、絶縁層を着色してもよい。絶縁層を着色することで、端子用樹脂フィルム１６の視認性を向上させることが可能となる。これにより、端子用樹脂フィルム１６の検査（具体的には、例えば、端子用樹脂フィルム１６が金属端子１４に付いているか否かの検査、金属端子１４に対する端子用樹脂フィルム１６の取り付け位置の検査等）の精度を向上させることができる。顔料としては、酸化銅、酸化コバルト、酸化亜鉛、酸化チタン、カーボンブラック、硫酸バリウム、キナクリドン系顔料、ポリアゾ系顔料、イソインドリノン系顔料等が挙げられる。
また、中間層３３は上述した絶縁層以外の構成を有する層であってもよい。中間層３３は、例えば、架橋構造を有する樹脂を含む層（架橋層）、フィラー及び繊維からなる群より選択される少なくとも一種を含む層（強化層）のうちの１つ以上の要件を満たす層であってもよい。
架橋層において、架橋構造を有する樹脂としては、例えば、架橋アクリル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、ポリウレタン樹脂等が挙げられる。これらは１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
強化層において、フィラーとしては、例えば、シリカ粒子、アルミナ粒子、硫酸バリウム粒子、炭酸カルシウム粒子等が挙げられる。これらは１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。フィラーの平均粒径は０．１〜１０μｍであることが好ましく、フィラーの含有量は強化層（中間層３３）全量を基準として０．５〜２０質量％であることが好ましい。
強化層において、繊維としては、例えば、セルロース樹脂や上記耐熱層に用いる融点が２００℃以上の樹脂等からなる繊維が挙げられる。これらは１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。繊維の繊維幅は１０ｎｍ〜１０μｍであることが好ましく、繊維の含有量は強化層（中間層３３）全量を基準として０．５〜７０質量％であることが好ましい。また、繊維は不織布を形成していてもよい。
強化層は、上述したフィラー及び／又は繊維を、上述したポリオレフィン樹脂や融点が２００℃以上の樹脂、架橋構造を有する樹脂等に分散させた層とすることができる。
中間層３３は、単層構造である必要はなく、例えば、接着剤を介すなどして複数の樹脂層を貼り合せた多層構造にしてもよい。そのため、中間層３３は、絶縁層、架橋層及び強化層のうちの２層以上からなる多層構造にしてもよい。
中間層３３の厚さ（多層構造の場合はその全体の厚さ）は、例えば、１０〜２００μｍの範囲内で適宜設定することができ、２０〜１００μｍが好ましい。なお、中間層３３の厚さは、金属端子１４及び第１の樹脂層３１の厚さとのバランスが重要であり、第１の樹脂層３１や金属端子１４の厚さが厚い場合には中間層３３の厚さもそれに応じて厚くしてもよい。
第１の樹脂層３１、第２の樹脂層３２及び中間層３３の合計の厚み（端子用樹脂フィルム１６の厚さ）は、ヒートシール性、金属端子の埋込性及び絶縁性の観点から、１０〜５００μｍであることが好ましく、１５〜３００μｍであることがより好ましく、３０〜２００μｍであることが更に好ましい。
第１の樹脂層３１、中間層３３、及び第２の樹脂層３２の厚さの比（第１の樹脂層３１：中間層３３：第２の樹脂層３２）は、中間層３３が絶縁層である場合、例えば、２：１：２、１：２：１、１：１：１などのように第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２の厚さを揃えてもよく、３：１：１、２：２：１、５：３：２のように、金属端子の埋込性の観点から、金属端子と接する第１の樹脂層３１の厚さを第２の樹脂層３２の厚さよりも厚くしてもよい。
第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２の厚さが同じである場合、それらの厚さと中間層３３の厚さとの比（第１の樹脂層３１又は第２の樹脂層３２：中間層３３）は、１：３〜３：１であってよく、１：２〜２：１であってよい。第１の樹脂層３１の厚さを第２の樹脂層３２の厚さよりも厚くする場合、第１の樹脂層３１の厚さと中間層３３の厚さとの比（第１の樹脂層３１：中間層３３）は、４：１〜１：１であってよく、３：１〜１：１であってよく、第２の樹脂層３２の厚さと中間層３３の厚さとの比（第２の樹脂層３２：中間層３３）は、１：３〜３：１であってよく、１：２〜２：１であってよい。
以上、本開示の好ましい実施の形態について詳述したが、本開示はかかる特定の実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲内に記載された本開示の要旨の範囲内において、種々の変形・変更が可能である。
例えば、図３では、３層構造とされた端子用樹脂フィルム１６を例に挙げて説明したが、中間層３３と第１の樹脂層３１との間、及び中間層３３と第２の樹脂層３２との間に、それぞれ絶縁樹脂等からなる第２の中間層を配置してもよい。
このように、中間層３３と第１の樹脂層３１との間、及び中間層３３と第２の樹脂層３２との間に、それぞれ第２の中間層を配置して４層以上の多層構造とすることで、中間層３３と外装材１３を構成するバリア層２４（金属層）との間の絶縁性、及び中間層３３と金属端子１４との間の絶縁性を向上させることができる。なお、第２の中間層は、上述した架橋層又は強化層であってもよい。
また、端子用樹脂フィルム１６は、１層又は２層で構成されていてもよい。
端子用樹脂フィルム１６が１層（単層）構造である場合、当該１層は、上述した第１の樹脂層３１と同様の構成とすることができる。この場合、第１の樹脂層３１の厚さは、ヒートシール性、金属端子の埋込性及び絶縁性の観点から、１０〜５００μｍであることが好ましく、１５〜３００μｍであることがより好ましく、３０〜２００μｍであることが更に好ましい。
端子用樹脂フィルム１６が２層構造である場合、金属端子１４と接触する側を第１の樹脂層、外装材１３と接触する側を第２の樹脂層として、少なくとも一方の層を上述した第１の樹脂層３１と同様の構成とし、他方の層を上述した第２の樹脂層３２又は中間層３３と同様の構成としてもよい。また、他方の層は、上述した第２の樹脂層３２又は中間層３３とは異なる構成を有していてもよい。
また、第１の樹脂層３１と第２の樹脂層３２とは、同じ構成を有していてもよく、異なる構成を有していてもよい。本開示の端子用樹脂フィルムでは、複数の層を有する場合、少なくとも一層が（Ａ）ポリエチレンと（Ｂ）相溶化剤とを含有する樹脂層であればよく、他の層は上記樹脂層の要件を満たしていなくてもよい。そのため、第１の樹脂層３１及び第２の樹脂層３２の一方が（Ａ）ポリエチレンと（Ｂ）相溶化剤とを含有する層であり、他方が（Ａ）ポリエチレン及び（Ｂ）相溶化剤の一方又は両方を含有しない層であってもよい。但し、本開示の効果がより十分に得られ、且つ、端子用樹脂フィルムのカールの発生を抑制する観点から、端子用樹脂フィルムの両表面の２層は、（Ａ）ポリエチレンと（Ｂ）相溶化剤とを含有する樹脂層であることが好ましく、実質的に同一の材料組成を有する層であることがより好ましい。
次に、本実施の形態の端子用樹脂フィルム１６の製造方法について簡単に説明する。端子用樹脂フィルム１６の製造方法には、特に制限はない。端子用樹脂フィルム１６は、例えば、インフレーション成型法を用いる際に使用する丸ダイや、押しダイ法を用いる際に使用するＴダイ等のダイスを有するフィルム押出製造装置等を用いて製造することができるが、製膜安定性の観点から、多層のインフレーション成型法が好適である。
以下の説明では、端子用樹脂フィルム１６の製造方法の一例として、インフレーション成型法（言い換えれば、インフレーション成型装置）を用いて端子用樹脂フィルム１６を製造する場合について説明する。
始めに、第１の樹脂層３１、第２の樹脂層３２、及び中間層３３の母材を準備する。次いで、上記第１の樹脂層３１、第２の樹脂層３２、及び中間層３３の母材をインフレーション成型装置に供給する。次いで、インフレーション成型装置の押し出し部から３層構造（第１の樹脂層３１、第２の樹脂層３２、及び中間層３３が積層された構造）となるように、上記３つの母材を押し出しながら、押し出された３層構造の積層体の内側からエア（空気）を供給する。
そして、円筒形状にインフレートされた円筒状の端子用樹脂フィルム１６を搬送しながら、ガイド部により扁平状に変形させた後、一対のピンチロールにより端子用樹脂フィルム１６をシート状に折り畳む。織り込んだチューブの両端部をスリットし、１対（２条）のフィルムを巻き取りコアにロール状に巻き取ることで、ロール状とされた端子用樹脂フィルム１６が製造される。
端子用樹脂フィルム１６を製造する際の押し出し温度は、例えば、１３０〜３００℃の範囲内が好ましく、１３０〜２５０℃がより好ましい。押し出し温度が１３０℃未満の場合、各層を構成する樹脂の溶融が不十分となることで、溶融粘度がかなり大きくなるため、スクリューからの押し出しが不安定になる恐れがある。一方、押し出し温度が３００℃を超える場合、各層を構成する樹脂の酸化や劣化が激しくなるため、端子用樹脂フィルム１６の品質が低下してしまう。
スクリューの回転数、ブロー比、及び引き取り速度等は、設定膜厚を考慮して適宜設定することができる。また、端子用樹脂フィルム１６の各層の膜厚比は、各スクリューの回転数を変更する事で容易に調整することができる。
なお、本実施の形態の端子用樹脂フィルム１６は、接着剤を用いたドライラミネーションや、製膜した絶縁層（絶縁フィルム）同士をサンドウィッチラミネーションにより積層する方法を用いて製造してもよい。
ここで、図３を参照して、本実施の形態の端子用樹脂フィルム１６と金属端子１４とを溶融接着する融着処理について説明する。融着処理では、加熱による第１の樹脂層３１の溶融と、加圧による第１の樹脂層３１と金属端子１４との密着とを同時に行いながら、端子用樹脂フィルム１６と金属端子１４とを熱融着させる。
また、上記融着処理では、端子用樹脂フィルム１６と金属端子１４との十分な密着性及び封止性を得るために、第１の樹脂層３１を構成する樹脂の融点以上の温度まで加熱を行う。
具体的には、端子用樹脂フィルム１６の加熱温度として、例えば、１４０〜１７０℃を用いることができる。また、処理時間（加熱時間及び加圧時間の合計の時間）は、剥離強度と生産性を考慮して決定する必要がある。処理時間は、例えば、１〜６０秒の範囲内で適宜設定することができる。
なお、端子用樹脂フィルム１６の生産タクト（生産性）を優先する場合には、１７０℃を超える温度で加圧時間を短時間にして熱融着してもよい。この場合、加熱温度としては、例えば、１７０〜２３０℃を用いることができ、加圧時間としては、例えば、３〜２０秒を用いることができる。
以下、実施例及び比較例に基づいて本開示をより具体的に説明するが、本開示は以下の実施例に限定されるものではない。
［使用材料］
実施例及び比較例で使用した材料を下記表１に示す。
Figure 2021136061
［端子用樹脂フィルムの作製］
（実施例１〜１６及び比較例１〜４）
表２に示した樹脂層の各成分を、同表に示す配合量（単位：質量％、表中では「％」と略記）で配合し、ドライブレンドして樹脂層の母材を調製した。次いで、住友重機モダン社製のインフレーション式フィルム押出製造装置（Ｃｏ−ＯＩ型）を用いて、溶融温度２１０℃で母材を押し出し成形することで、厚さ１００μｍの樹脂層単層からなる端子用樹脂フィルムを得た。なお、ＤＳＣにより各フィルムの融解熱量を測定したところ、各樹脂成分の融点に相当するピークが検出された。
（実施例１７〜２２）
表２に示した樹脂層及び絶縁層の各成分を、同表に示す配合量（単位：質量％、表中では「％」と略記）で配合し、ドライブレンドして樹脂層の母材及び絶縁層の母材をそれぞれ調製した。なお、絶縁層の母材の調製時には、ベース樹脂であるブロックＰＰの一部と黒色系顔料とを予め混合してマスターバッチを作製した後、当該マスターバッチを残りのベース樹脂とドライブレンドした。また、ＤＳＣにより各フィルムの融解熱量を測定したところ、各樹脂成分の融点に相当するピークが検出された。
次いで、住友重機モダン社製のインフレーション式フィルム押出製造装置（Ｃｏ−ＯＩ型）に、樹脂層（第１の樹脂層）の母材、絶縁層（中間層）の母材、及び樹脂層（第２の樹脂層）の母材をセットし、該フィルム押出製造装置により上記３つの母材を押し出すことで、第１の樹脂層／絶縁層／第２樹脂層の３層構造の端子用樹脂フィルムを作製した。各母材の溶融温度は２１０℃とした。各実施例において、第１の樹脂層（リード側）／絶縁層／第２の樹脂層（外装材側）の厚さは以下の通りとした。
実施例１７、２０：２５μｍ／５０μｍ／２５μｍ
実施例１８、２１：４０μｍ／４０μｍ／２０μｍ
実施例１９、２２：５０μｍ／３０μｍ／２０μｍ
［対外装材初期（室温）ヒートシール強度の測定］
端子用樹脂フィルムを５０ｍｍ（ＴＤ）×１００ｍｍ（ＭＤ）のサイズにカットしたサンプルを、５０ｍｍ×５０ｍｍのサイズにカットした化成処理済みアルミニウム箔を挟み込むように２つに折りたたみ、折りたたんだ部分とは反対側の端部を１６５℃／０．６ＭＰａ／１０秒で幅１０ｍｍにわたってヒートシールした。その後、ナイロンフィルム（厚さ２５μｍ）／接着剤／アルミニウム箔（厚さ４０μｍ）／ポリプロピレンシーラント層（厚さ８０μｍ）の積層構造を有する外装材のシーラント層が端子用樹脂フィルムに接するよう２つに折りたたみ、折りたたんだ部分とは反対側の端部（端子用樹脂フィルムとアルミニウム箔とをヒートシールした箇所と同じ箇所）を１９０℃／０．５ＭＰａ／５秒で幅１０ｍｍにわたってヒートシールした。その後、ヒートシール部の長手方向中央部を１５ｍｍ幅で切り出し（図４を参照）、ヒートシール強度測定用サンプルを作製した。本評価において、図４中の積層体１００は、外装材／端子用樹脂フィルム／アルミニウム箔／端子用樹脂フィルム／外装材からなる積層体である。このサンプルのヒートシール部に対し、室温（２５℃）環境下、引張速度５０ｍｍ／ｍｉｎの条件にて、引張試験機（株式会社島津製作所社製）を用いて、外装材と端子用樹脂フィルムとの間のＴ字剥離試験を行った。得られた結果から、下記評価基準に基づいて対外装材初期ヒートシール強度を評価した。評価がＡ、Ｂ又はＣの場合は合格、Ｄの場合は不合格である。結果を表２に示す。
Ａ：ヒートシール強度が１００Ｎ／１５ｍｍ以上
Ｂ：ヒートシール強度が９０Ｎ／１５ｍｍ以上、１００Ｎ／１５ｍｍ未満
Ｃ：ヒートシール強度が８０Ｎ／１５ｍｍ以上、９０Ｎ／１５ｍｍ未満
Ｄ：ヒートシール強度が８０Ｎ／１５ｍｍ未満
［対リード初期（室温）ヒートシール強度の測定］
端子用樹脂フィルムを５０ｍｍ（ＴＤ）×１００ｍｍ（ＭＤ）のサイズにカットしたサンプルを、５０ｍｍ×５０ｍｍのサイズにカットした化成処理済みアルミニウム箔を挟み込むように２つに折りたたみ、折りたたんだ部分とは反対側の端部を１６５℃／０．６ＭＰａ／１０秒で幅１０ｍｍにわたってヒートシールした。その後、ヒートシール部の長手方向中央部を１５ｍｍ幅で切り出し（図４を参照）、ヒートシール強度測定用サンプルを作製した。本評価において、図４中の積層体１００は、端子用樹脂フィルム／アルミニウム箔／端子用樹脂フィルムからなる積層体である。このサンプルのヒートシール部に対し、室温（２５℃）環境下、引張速度５０ｍｍ／ｍｉｎの条件にて、引張試験機（株式会社島津製作所社製）を用いて、アルミニウム箔（リード）と端子用樹脂フィルムとの間のＴ字剥離試験を行った。得られた結果から、下記評価基準に基づいて対リード初期ヒートシール強度を評価した。評価がＡ、Ｂ又はＣの場合は合格、Ｄの場合は不合格である。結果を表２に示す。
Ａ：ヒートシール強度が２５Ｎ／１５ｍｍ以上
Ｂ：ヒートシール強度が２０Ｎ／１５ｍｍ以上、２５Ｎ／１５ｍｍ未満
Ｃ：ヒートシール強度が１５Ｎ／１５ｍｍ以上、２０Ｎ／１５ｍｍ未満
Ｄ：ヒートシール強度が１５Ｎ／１５ｍｍ未満
［１００℃環境下ヒートシール強度の測定］
対リード初期ヒートシール強度の測定と同様にして、ヒートシール強度測定用サンプルを作製した。このサンプルを１００℃環境下で５分静置した後、サンプルのヒートシール部に対し、１００℃環境下、引張速度５０ｍｍ／ｍｉｎの条件にて、引張試験機（株式会社島津製作所社製）を用いて、アルミニウム箔（リード）と端子用樹脂フィルムとの間のＴ字剥離試験を行った。得られた結果から、下記評価基準に基づいて１００℃環境下ヒートシール強度を評価した。電池はエージングのために６０〜１００℃環境下に保管される場合があるため、１００℃環境下において一定以上のヒートシール強度を有することが望ましい。結果を表２に示す。
Ａ：ヒートシール強度が４Ｎ／１５ｍｍ以上
Ｂ：ヒートシール強度が３Ｎ／１５ｍｍ以上、４Ｎ／１５ｍｍ未満
Ｃ：ヒートシール強度が２Ｎ／１５ｍｍ以上、３Ｎ／１５ｍｍ未満
Ｄ：ヒートシール強度が２Ｎ／１５ｍｍ未満
［１３０℃環境下ヒートシール強度の測定（開封性の評価）］
対リード初期ヒートシール強度の測定と同様にして、ヒートシール強度測定用サンプルを作製した。このサンプルを１３０℃環境下で５分静置した後、サンプルのヒートシール部に対し、１３０℃環境下、引張速度５０ｍｍ／ｍｉｎの条件にて、引張試験機（株式会社島津製作所社製）を用いて、アルミニウム箔（リード）と端子用樹脂フィルムとの間のＴ字剥離試験を行った。得られた結果から、下記評価基準に基づいて１３０℃環境下ヒートシール強度を評価した。１３０℃は有機溶剤が揮発又は分解して外装材内部が膨張し始める温度であり、この温度でのヒートシール強度が低いほど、高温環境下での開封性に優れ、安全性が高いことを意味する。評価がＡ、Ｂ又はＣの場合は合格、Ｄの場合は不合格である。結果を表２に示す。
Ａ：ヒートシール強度が２Ｎ／１５ｍｍ未満
Ｂ：ヒートシール強度が２Ｎ／１５ｍｍ以上、３Ｎ／１５ｍｍ未満
Ｃ：ヒートシール強度が３Ｎ／１５ｍｍ以上、５Ｎ／１５ｍｍ未満
Ｄ：ヒートシール強度が５Ｎ／１５ｍｍ以上
［絶縁性の評価］
（１）タブの作製
リードとしては、幅５ｍｍ、長さ３０ｍｍ、厚さ１００μｍのものを用いた。材質は、正極をアルミニウム、負極をニッケルとした。正負極とも、ノンクロム系表面処理を行った。端子用樹脂フィルムとしては、幅１５ｍｍ、長さ１０ｍｍにカットしたものを用いた。端子用樹脂フィルム／リード／端子用樹脂フィルムの順に積層し、融着温度１５０℃、融着時間１０秒にて融着を行った。これにより、正極タブ及び負極タブを得た。
（２）電池パックの作製
外装材としてはナイロンフィルム（厚さ２５μｍ）／ポリエステルポリオール系接着剤（厚さ５μｍ）／アルミニウム箔（厚さ４０μｍ、Ａ８０７９−Ｏ材）／酸変性ポリプロピレン（厚さ３０μｍ）／ポリプロピレン（厚さ４０μｍ）の積層構造を有するものを用いた。アルミニウム箔の両面にはノンクロム系表面処理を行った。外装材のサイズを５０ｍｍ×９０ｍｍとし、長辺で２つ折りとし、幅４５ｍｍとなった辺の片側を、正極タブ及び負極タブを挟み込んだ状態でヒートシールを行った。ヒートシールは、１９０℃にて５秒間行った。残り２箇所のタブの無い辺のヒートシールは１９０℃、３秒にて行った。まず、折り返した辺の対面のヒートシールを行い、その後、ジエチルカーボネート、エチレンカーボネートの混合液にＬｉＰＦ６（６フッ化リン酸リチウム）を添加した電解液を２ｍｌ充填し、最後にタブの対面のヒートシールを行った。これにより、集電体等の電池要素が封入されていない、タブの評価用の電池パックを作製した。なお、上述した電池パックの作製条件は、実際の電池生産工程の条件よりも加熱温度やヒートシール時間において過酷な条件としたものである。
（３）絶縁性の評価
上記で作製した電池パックの負極リードと、外装材との絶縁性をテスターにて測定した。２００検体中、ショートが発生した検体数から、以下の評価基準に基づいて絶縁性を評価した。結果を表２に示す。
Ａ：ショート検体が２個未満
Ｂ：ショート検体が２個以上、４個未満
Ｃ：ショート検体が４個以上、６個未満
Ｄ：ショート検体が６個以上
Figure 2021136061
１０…蓄電デバイス、１１…蓄電デバイス本体、１３…外装材、１４…金属端子、１４−１…金属端子本体、１４−２…腐食防止層、１６…端子用樹脂フィルム、２１…内層、２２…内層側接着剤層、２３−１，２３−２…腐食防止処理層、２４…バリア層、２５…外層側接着剤層、２６…外層、３１…第１の樹脂層、３２…第２の樹脂層、３３…中間層。

Claims (8)

  1. 蓄電デバイスを構成する金属端子の一部の外周面を覆うための端子用樹脂フィルムであって、
    （Ａ）ポリエチレンと、（Ｂ）前記（Ａ）ポリエチレンと相溶する部位及びポリプロピレンと相溶する部位を有する相溶化剤と、を含有する樹脂層を備える、端子用樹脂フィルム。
  2. 前記（Ｂ）相溶化剤がブロック共重合体又はグラフト共重合体である、請求項１に記載の端子用樹脂フィルム。
  3. 前記（Ｂ）相溶化剤が非結晶ユニットを有する、請求項１又は２に記載の端子用樹脂フィルム。
  4. 前記樹脂層に含有される前記（Ａ）ポリエチレンと前記（Ｂ）相溶化剤との質量比（（Ａ）／（Ｂ））が０．１５〜３０である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の端子用樹脂フィルム。
  5. 前記樹脂層が（Ｃ）ポリプロピレンを更に含有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の端子用樹脂フィルム。
  6. 前記樹脂層が極性基を有する樹脂を含有する、請求項１〜５のいずれか一項に記載の端子用樹脂フィルム。
  7. 前記端子用樹脂フィルムが３層以上の層からなり、前記端子用樹脂フィルムの少なくとも両表面に配置される層が前記樹脂層である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の端子用樹脂フィルム。
  8. 蓄電デバイス本体と、
    前記蓄電デバイス本体と電気的に接続された金属端子と、
    前記金属端子を挟持し且つ前記蓄電デバイス本体を収容する外装材と、
    前記金属端子の一部の外周面を覆って前記金属端子と前記外装材と間に配置された、請求項１〜７のいずれか一項に記載の端子用樹脂フィルムと、
    を備え、
    前記外装材は、前記端子用樹脂フィルムと接する面に、ポリプロピレンを含有するシーラント層を有する、蓄電デバイス。
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