JP2021021603A - 放射能処理方法 - Google Patents

Abstract

【課題】放射能に汚染された汚泥に対する放射能低減技術を提供すること。【解決手段】 放射性物質を含んだ汚泥を、処理水に所定時間曝して放射能を低減ないし除去する放射能処理方法であって、処理水は、α線発生源を備えたα線発生部を通過させた水を用いることを特徴とする放射能処理方法である。【選択図】図２

Description

本発明は、放射能を低減ないし除去する処理方法に関し、特に、原発事故由来の汚染土壌を浄化する技術に関する。

福島原発事故以来、放射能の徐染が種々おこなわれている。量的には、草木や石を含んだ土壌が最も多く、除染方法としては、水で洗浄し、浮く物は放射能レベルが所定値以下であれば焼却し、沈む物は汚泥として保管し、水自体はイオン交換樹脂その他薬剤処理して放射能を凝集する等していた。

しかしながら、従来の技術では以下の問題点があった。
汚泥は洗浄によって取り除けない放射性物質が多く残存するため、ホットスポット由来の土壌など、長期にわたって基本的に保管せざるをえず、根本的な解決になっていない。

特開２０１０−１４３６９８ 特開２００５−９８９８ 特開２００８−２２４２３３

大西徳幸ら「黄血塩と磁力を用いたセシウムの迅速な除去技術:均一分散系で磁石を利用した迅速な放射性セシウムの除染方法」配管技術 54(9), 18-21, 2012 山崎亜希「イオン交換樹脂,キレート樹脂による放射性物質含有水の処理」高分子学会予稿集(CD-ROM) 61号, p1, 2012年 野口祐樹ら「汚染土壌からの放射性セシウム抽出技術の開発」環境化学Vol.24, No.4, pp.119-124, 2014

本発明は上記に鑑みてなされたものであって、放射能に汚染された汚泥に対する放射能低減技術を提供することを目的とする。

請求項１に記載の発明は、放射性物質を含んだ汚泥を、処理水に所定時間曝して放射能を低減ないし除去する放射能処理方法であって、処理水は、α線発生源を備えたα線発生部を通過させた水を用いることを特徴とする放射能処理方法である。

汚泥は、広義であって、草木や石を含んだ汚染土壌そのもののほか、土砂が含まれていれば良いものとし、一度徐染処理された土壌ないし汚泥も含まれるものとする。
α線発生部は、例えば、トリウム化合物を用いることができるほか、操作性、取扱いに優れれば特に限定されず、酸化トリウムなどを用いてもよい。また、α線の強度は１ＭＢｑ／ｋｇ〜１００ＭＢｑ／ｋｇのものを用いることができる。
所定時間とは、処理水の処理能力に応じて適宜設定すればよいが、たとえば、１５分、１時間とすることができる。
曝すとは、処理水と汚泥とを十分に接触させることをいい、混合のほか、攪拌が伴ってもよい。
なお、曝した後は、適宜水分を除去し、浮遊物と沈殿物とを分離するようにしてもよい。

請求項２に記載の発明は、処理水は、アルカリ電解水を用い、α線発生部を通過させた後、ナノバブルを混和した水としたことを特徴とする請求項１に記載の放射能処理方法である。

アルカリ電解水は、ｐＨ９〜ｐＨ１０のものが好ましい。ナノバブルは、気泡の粒径が約５ｎｍ〜５０ｎｍ、密度は３ｖｏｌ％〜１５ｖｏｌ％とすることができる。

請求項３に記載の発明は、原子力発電所の事故由来の汚泥を用いることを特徴とする請求項１または２に記載の放射能処理方法である。

原発事故由来の放射性物質は、Ｉ−１３１，Ｃｓ−１３４，Ｃｓ−１３７，Ｓｒ−９０，Ｐｕ−２３９等が挙げられるが、量的には、Ｃｓ−１３４，Ｃｓ−１３７が多い。

請求項４に記載の発明は、三重水素（^３Ｈ）を含む分子を、処理水に所定時間曝して当該三重水素部分を重水素（^２Ｈ）または水素（^１Ｈ）に変化させる放射能除去方法であって、処理水は、α線発生源を備えたα線発生部を通過させた水を用いることを特徴とする放射能処理方法である。
なお、処理水は、アルカリ電解水を用い、α線発生部を通過させた後、ナノバブルを混和させた水とすることができる。

本発明によれば、放射能、特に原発由来の放射性物質に汚染された土壌に対する徐染を実現する。
また、三重水素を重水素または水素に簡便に変化させることが可能となる。

本発明に用いるシステムの構成模式図である。 本発明による徐染結果を示したグラフである。

以下、本発明の実施の形態を図面を参照しながら詳細に説明する。ここでは、原発事故由来の汚染土壌を処理する例について説明する。福島原子力発電所事故では、放出量がおおいものは、Ｉ−１３１，Ｃｓ−１３４，Ｃｓ−１３７であり、Ｉ−１３１は半減期が８日、Ｃｓ−１３４の半減期は２年，Ｃｓ−１３７の半減期は３０年であるので、汚染土壌の浄化指標としては、Ｃｓ−１３４，Ｃｓ−１３７の除去率を考えればよい。

図１は、本発明に用いるシステムを上方から眺めた構成模式図である。徐染システム１は、大きく、処理水製造部１０と、徐染槽２０と、後処理部３０と、により構成される。

処理水製造部１０は、アルカリ電解水を製造する電解水製造部１０１と、アルカリ電解水にα線をあてるα線照射部１０２と、α線が照射された電解水にナノバブルを混和させるナノバブル混和部１０３と、により構成される。
電解水製造部１０１とナノバブル混和部１０３は大きな水槽からなり、その間を連通する流路中にα線照射部１０２が埋め込まれた形となっている。各水槽の容量は特に限定されず、汚染土壌のバッチ処理量に依存するが、たとえば、１８ｍ^３とすることができる。

電解水製造部１０１は、汎用の製造方法を適用すればよく、たとえば、食塩を０．２％程度の濃度となるように水に溶解して通電し、陰極側に生成されるｐＨが１１前後の強アルカリ性電解水をえることができる。

連通路１２１の中にα線源１２２が埋め込まれ、図示しないポンプにより、所定の水量（例えば０．５ｍ^３／ｍｉｎ）にて電解水をナノバブル混和部１０３に送出する。
α線源１２２は管理性、取扱性に優れれば特に限定されないが、例えば酸化トリウムを用いることができる。特許文献２または特許文献３に示される技術に基づき、４ＭｅＶ〜１０ＭｅＶ程度としたα線を放射するようにする。照射線量の例としては、１７ＭＢｑ／ｋｇとする。酸化トリウムを１０ｍｍφの粒状体としてカラムに充填し、このカラムに通水して電解水を改質する。なお、下流に適宜フィルタを設け、酸化トリウム粒の破片が徐染槽に漏出してしまわないようにする。

ナノバブル混和部１０３は、α線の照射された電解水に、ナノオーダーの微細気泡を混和させる。本願でのナノオーダーは、ミクロンオーダー未満であればよく、気泡粒径が数ｎｍ〜数百ｎｍであることをいうものとする。ナノバブル発生手段も限定されないが、たとえば、加圧溶解方式を採用することができる。
混和量は、処理する汚染土壌にもよるが、例えば、１ｖｏｌ％〜１０ｖｏｌ％とすることができる。
なお、混和に際しては、水槽下部からナノバブルを発生させるようにしてもよいが、気泡が小さくなるほど浮力が小さいため、本実施の形態では図示しない攪拌棒による攪拌をおこなうようにしている。

徐染槽２０は、３０ｍ^３の水槽３基からなる（これらをそれぞれコンテナ２１〜コンテナ２３とする）。徐染処理はバッチ式であるが、貯水→徐染→後処理→貯水→・・・と順に処理をおこない、３基全体にて半連続処理をおこなう。
詳細には、まず、コンテナ２１にて、処理水製造部１０から１５ｍ^３の給水を１５分で受ける。次に、上方から１０ｍ^３の汚染土壌を投下し、図示しない攪拌棒で槽内を１５分攪拌する。このとき、処理水の浄化力により徐染が進行する。次に、４分でコンテナ２１の上層の草木その他の浮遊物をすくい取る。次の４分で水抜きをおこなう。抜かれた水は別途凝集剤等により放射性物質を濃縮分取するようにする。次の７分で沈殿物すなわち汚泥を掻き出す。掻き出された汚泥は適宜線量検査をおこない、規定以下であることを確認したのち埋め立て処理等する。
上記のコンテナ２１における、貯水→徐染→後処理→貯水→・・・にあわせて、コンテナ２２では、徐染→後処理→貯水→徐染→・・・、コンテナ２３では、後処理→貯水→徐染→後処理→・・・、をそれぞれおこなう。

後処理部３０は、アーム先端が網状となり徐染槽２０から浮遊物をすくい取る掬取ショベル３１と、浮遊物が取り除かれた徐染槽２０から水を抜き取る水抜ホース３２と、底にたまった汚泥を掻き出す掻出ショベル３３と、により構成される（掬取ショベル３１、水抜ホース３２、掻出ショベル３３は、それぞれ部分的ないし先端部分を模式的に示している）。水抜ホース３２による水抜きは、図示しない徐染槽２０の栓を開栓するだけでおこなってもよいし、適宜ポンプを用いて徐染槽２０の上から水抜きをおこなってもよい。また、徐染槽２０の下が持ち上がり、徐染槽２０を横倒ししてから底質を掻き出すようにしてもよい。

次に、実際の徐染率について説明する。
以下の表は、本発明の処理水を含め、様々な処理水にて、汚染土壌処理をおこなった結果のまとめである。具体的には、ｖｏｌ％として、土壌：水＝３：７を１５分間浸漬混合し、水抜きをおこなって固形分の放射能を評価した。評価については、γ線スペクトル測定をおこない、乾燥重量１ｋｇ換算としてベクレル表示したものである（ＯＲＴＥＣ社製ゲルマニウム半導体検出器：ＧＥＭ２０−７０，ＣＦＧ−ＳＶ−７０使用）。なお、測定核種はＣｓ１３４とＣｓ１３７とした。Ｉ−１３１も測定したがいずれも検出限界未満であった。

＜予備試験＞
汚染バーク（１９７００Ｂｑ）を用いて、処理水を
（１）水（のみ）
（２）水＋ナノバブル
（３）アルカリ電解水（ｐＨ１０）
（４）アルカリ電解水（ｐＨ１０）＋ナノバブル
とした後の放射能測定をおこなった。結果を表１に示す。なお、汚染バークは、福島県森林組合提供のものを用いた。

表から明らかなように、水側に移行する放射能は１割程度であり、いわゆる水洗いでは効率的な徐染がされず、放射性物質の大半は汚泥や浮遊物すなわち固形分に残存する。一方、電解水および／またはナノバブルを用いると、徐染効率がある程度上昇するこが確認できた。

次に、別途汚染バーク（２７３００Ｂｑ）を用いて、処理水を
（５）アルカリ電解水＋ナノバブル＋槽内循環
（６）アルカリ電解水＋α線照射＋ナノバブル＋槽内循環
とした後の放射能測定をおこなった。結果を表２に示す。なお、ここでは、（６）の処理水による処理後の底層すなわち汚泥部分の評価もおこなった。

表から明らかなように、攪拌により接触面積を多くすれば徐染効率が上がるが、α線照射した本発明の処理水によれば、驚くべきことに固形分、特に汚泥の徐染率が著しく向上している。

図２に、放射能カウントを対数プロットした測定グラフを示す。グラフでは、処理前の汚染バーク２、本発明による処理後の絶乾固形物、本発明による処理後の絶乾汚泥について示している。

グラフから明らかなように、本発明の処理水による処理で、Ｃｓ１３４とＣｓ１３７が別の核種に遷移したわけでなく徐染がなされていることが確認できる。

なお、以上の例では、処理時間は１５分であるが、３０分、６０分、１２０分としたものも、同程度の除染効果であった。

このように、本発明によれば、原発事故由来の汚染土壌を、そのまま処理して、浮遊物（固形分）、水分、汚泥（固形分）へと分別しつつ除染し、少なくとも固形分については高効率の徐染を実現している。特に汚泥についての徐染は顕著である。例えば、８０００Ｂｑ／ｋｇの徐染土は、公共事業等で再利用できるのでこのようなところでの利用が可能である。
処理後に水分だけ除去すれば、８０００Ｂｑ／ｋｇ以下となるため、長期保管する必要がなく管理費の著しい低減が可能となる。

なお、仕様の態様により、適宜、アルカリ電解水でなく、α線源に曝した水であってナノバブルを混和しただけの水、反対に、アルカリ電解水をα線源に曝しナノバブルは混和しない水、更には、α線源に曝しただけの水を用いてもよい。

上記を応用し、三重水素（^３Ｈ）を構成要素に含む分子ないし化合物について、処理水に所定時間曝すことにより当該三重水素部分を重水素（^２Ｈ）または水素（^１Ｈ）に変化させ、放射能除去することができる。すなわち、処理水として、α線発生源を備えたα線発生部を通過させた水、特に、アルカリ電解水に対してα線を照射しその後ナノバブルを混和させた、そのような処理水であることが好ましい。
照射量やアルカリ電解水のｐＨ、ナノバブルの粒径および体積濃度は、適宜調整する。最も、処理対象とする分子ないし化合物は、処理水と化学反応しないものとする。

１ 徐染システム
１０ 処理水製造部
１０１ 電解水製造部
１０２ 線照射部
１２１ 連通路
１２２ α線源
１０３ ナノバブル混和部
２０ 徐染槽
２１〜２３ コンテナ
３０ 後処理部
３１ 掬取ショベル
３２ 水抜ホース
３３ 掻出ショベル

Claims (4)

1. 放射性物質を含んだ汚泥を、処理水に所定時間曝して放射能を低減ないし除去する放射能処理方法であって、
   処理水は、α線発生源を備えたα線発生部を通過させた水を用いることを特徴とする放射能処理方法。
2. 処理水は、アルカリ電解水を用い、α線発生部を通過させた後、ナノバブルを混和した水としたことを特徴とする請求項１に記載の放射能処理方法。
3. 原子力発電所の事故由来の汚泥を用いることを特徴とする請求項１または２に記載の放射能処理方法。
4. 三重水素（^３Ｈ）を含む分子を、処理水に所定時間曝して当該三重水素部分を重水素（^２Ｈ）または水素（^１Ｈ）に変化させる放射能除去方法であって、
   処理水は、α線発生源を備えたα線発生部を通過させた水を用いることを特徴とする放射能処理方法。