JP2020533453A - 低品質油の改質方法および改質システム - Google Patents
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Abstract
Description
下記工程(1)〜(3)を含む改質方法であって、任意構成で、下記工程(4)をさらに含む改質方法:
工程(1) 水素ガスの存在下(および任意構成で、転化触媒の存在下)にて、改質原料である低品質油を転化反応させて、転化産物を得る工程;
工程(2) (例えば、成分の調整または分離によって)上記転化産物を処理して、第1処理産物を得る工程であって、
ここで、上記第1処理産物は、沸点または沸騰範囲が350℃〜524℃(好ましくは355℃〜500℃、例えば380℃〜524℃または400℃〜500℃)である成分を、20重量%〜60重量%(好ましくは、上記第1処理産物の総重量に対して25重量%〜55重量%)含んでおり、
特に、任意構成でヘテロ原子有している1種類以上炭化水素を含んでいる、工程;
工程(3) 上記第1処理産物を抽出分離して、改質油および残渣を得る工程;
工程(4) 上記残渣の全部または一部を上記工程(1)にリサイクルする工程(例えば80重量%超、好ましくは90重量%超、さらに好ましくは95重量%以上)。
上記工程(2)は、下記工程(2−1)〜(2−4)のうち1つ以上を含む、態様1に記載の改質方法:
工程(2−1) 第1圧力下および第1温度下にて、上記転化産物から気体成分および液体成分を分離して得る工程;
工程(2−2) 第2圧力下および第2温度下にて、上記液体成分から第2分離産物および第1分離産物を分離して得る工程であって、
ここで、上記分離においては、
(i)第1分離産物は、沸点または沸騰範囲が350℃〜524℃(好ましくは355℃〜500℃、例えば380℃〜524℃または400℃〜500℃)である成分を、20重量%〜60重量%(好ましくは、上記第1分離産物の総重量に対して25重量%〜55重量%)含んでおり、
特に、任意構成でヘテロ原子を有している1種類以上の炭化水素を含み、
(ii)上記第2分離産物(または、第2分離産物の任意の成分)は、終留点が350℃以下である、工程;
工程(2−3) 任意構成で、上記第2分離産物からナフサおよび常圧軽油を分離して得る工程;
工程(2−4) 任意構成で、上記気体成分を上記工程(1)にリサイクルする工程;
ここで、上記第1圧力は上記第2圧力よりも大きく、
好ましくは、上記第1圧力は上記第2圧力よりも4MPa〜24MPa大きく、より好ましくは、上記第1圧力は上記第2圧力よりも7MPa〜19MPa大きい。
上記工程(3)は、下記工程(3−1)〜(3−11)のうち1つ以上を含む、態様1または2に記載の改質方法:
工程(3−1) 第3圧力下および第3温度下にて、上記第1分離産物または上記第1処理産物を溶媒と接触させて(好ましくは向流接触させて)、上記改質油および上記残渣を得る工程;
工程(3−2) 任意構成で、上記改質油を水素化処理して、水素化改質油を得る工程;
工程(3−3) 任意構成で、上記改質油を水素化分解して水素化分解産物を得た後、当該水素化分解産物から乾性ガス、液化ガス、航空用ケロシン、ディーゼル油および水素化テール油を分離して得る工程;
工程(3−4) 任意構成で、上記水素化改質油を接触分解して第1触媒分解産物を得た後、当該第1触媒分解産物から、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油およびスラリー油を分解して得る工程;
工程(3−5) 任意構成で、上記水素化改質油および上記常圧軽油を共に接触分解して第2触媒分解産物を得た後、当該第2触媒分解産物から、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油およびスラリー油を分離して得る工程;
工程(3−6) 任意構成で、上記水素化改質油および上記第2分離産物を共に接触分解して第3触媒分解産物を得た後、当該第3触媒分解産物から、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油、およびスラリー油を分離して得る工程;
工程(3−7) 任意構成で、上記常圧軽油を水素化処理してディーゼル油を得る工程;
工程(3−8) 任意構成で、上記改質方法における任意の工程にて得られる循環油を、単独でまたは上記改質油と共に水素化処理して、水素化処理油を得る工程;
工程(3−9) 任意構成で、上記水素化処理油および上記第2分離産物を共に接触分解して第4触媒分解産物を得た後、当該第4触媒分解産物から、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油およびスラリー油を分離して得る工程;
工程(3−10) 任意構成で、上記改質方法における任意の工程にて得られるスラリー油および/または外部から供給されるスラリー油を、上記工程(1)、上記工程(2)および/または上記工程(3)にリサイクルする工程;
工程(3−11) 任意構成で、上記改質方法における任意の工程にて得られる液化ガスを、上記工程(3)または上記工程(3−1)にリサイクルする工程。
上記転化反応(任意構成で、転化触媒の存在下における添加反応)の反応条件は、下記の通りである、態様1に記載の改質方法:
水素ガスの分圧:10.0MPa〜25.0MPa(好ましくは13.0MPa〜20.0MPa);
反応温度:380℃〜470℃(好ましくは400℃〜440℃);
上記改質原料の体積空間速度:0.01h−1〜2.0h−1(好ましくは0.1h−1〜1.0h−1);
水素ガスの上記改質原料に対する体積比:500〜5000(好ましくは800〜2000)。
(i)上記第1圧力は10.0MPa〜25.0MPa(好ましくは13.0MPa〜20.0MPa)であり、上記第1温度は380℃〜470℃(好ましくは400℃〜440℃)である、あるいは、
(ii)上記第2圧力は0.1MPa〜5.0MPa(好ましくは0.1MPa〜4.0MPa)であり、上記第2温度は150℃〜390℃(好ましくは200℃〜370℃)である、
態様2に記載の改質方法。
上記溶媒は、C3−7炭化水素のうちの1種類以上であり、
好ましくは、C3−5アルカンおよびC3−5アルケンから選択される1種類以上であり(例えば、C3−4アルカンおよびC3−4アルケンから選択される1種類以上)、
上記溶媒の、上記第1分離産物または上記第1処理産物に対する重量比は(1〜7):1であり、
好ましくは、(1.5〜5):1である、
態様3に記載の改質方法。
上記第3圧力は、3MPa〜12MPaであり、
好ましくは、3.5MPa〜10MPaであり、
上記第3温度は55℃〜300℃であり、
好ましくは、70℃〜220℃である、
態様3に記載の改質方法。
態様3に記載の改質方法であって、
(i)上記工程(3−2)または上記工程(3−8)は水素化触媒の存在下にて行われ、当該工程の反応条件は下記の通りである、改質方法:
水素ガスの分圧:5.0MPa〜20.0MPa(好ましくは8.0MPa〜15.0MPa);
反応温度:330℃〜450℃(好ましくは350℃〜420℃)
原料油の体積空間速度:0.1h−1〜3.0h−1(好ましくは0.3h−1〜1.5h−1);
水素ガスの原料油に対する体積比:300〜3000(好ましくは800〜1500);
;あるいは、
(ii)上記工程(3−3)は水素化分解触媒の存在下にて行われ、当該工程の反応条件は下記の通りである、改質方法:
水素ガスの分圧:10.0MPa〜20.0MPa;
反応温度:310℃〜420℃;
上記改質油の体積空間速度:0.3h−1〜1.2h−1;
水素ガスの上記改質油に対する体積比:600〜1500;あるいは、
(iii)上記工程(3−4)、上記工程(3−5)、上記工程(3−6)または上記工程(3−9)は分解触媒の存在下にて行われ、当該工程の反応条件は下記の通りである、改質方法:
反応温度:450℃〜650℃(好ましくは480℃〜560℃);
反応圧力:0.15MPa〜0.4MPa;
反応時間:0.1秒間〜10秒間(好ましくは、0.2秒間〜4秒間);
分解触媒の原料油に対する重量比:3〜30(好ましくは5〜15);
水蒸気の原料油に対する重量比:0.05〜0.6(好ましくは0.05〜0.4);あるいは、
(iv)上記工程(3−7)水素化触媒の存在下にて行われ、当該工程の反応条件は下記の通りである、改質方法:
水素ガスの分圧:7.0MPa〜15.0MPa;
反応圧力:8MPa〜12MPa;
反応温度:340℃〜400℃;
上記常圧軽油の体積空間速度:0.6h−1〜1.5h−1;
水素ガスの上記常圧軽油に対する体積比:500〜800。
上記残渣の軟化点は150℃未満である、態様1に記載の改質方法。
上記低品質油は、アスファルト質、アスファルテンおよびアスファルテン前駆体のうちの1種類以上(特に、アスファルト質)を含み、
好ましくは、劣等油、脱油アスファルト、重油、超重質油、石炭由来油、シェールオイルおよび石油化学廃油から選択される1種類以上であり、
好ましくは、
上記重油は、抜頭原油、オイルサンドビチューメンから得られる重油、および、初留点が350℃超の重油から選択される1種類以上であり、
上記石炭由来油は、石炭の液化によって生成された液化石炭油、および、石炭の熱分解によって生成されたコールタールから選択される1種類以上であり、
上記石油化学廃油は、石油化学廃油スラッジ、石油化学残渣、および、これらの精製物から選択される1種類以上である、
態様1に記載の改質方法。
(i)上記第1分離産物または上記第1処理産物の初留点は330℃以上である、あるいは、
(ii)上記第1分離産物または上記第1処理産物は、沸点または沸騰範囲が350℃以下の軽質成分をさらに含む、あるいは、
(iii)上記第1分離産物または上記第1処理産物は、沸点または沸騰範囲が500℃超(好ましくは524℃超)の重質成分をさらに含み、
好ましくは、上記重質成分は、アスファルト質、アスファルテンおよびアスファルテン前駆体のうちの1種類以上(特に、アスファルト質)を含む、
態様1〜10のいずれかに記載の改質方法。
上記工程(2)においては、上記第1処理産物に加えて、第2処理産物の1種類以上が生産され、
上記第2処理産物(またはその任意の成分)の終留点は350℃以下である、
態様1〜11のいずれかに記載の改質方法。
転化反応ユニット、転化産物処理ユニット、第1制御ユニット、抽出分離ユニット、および任意構成の残渣処理ユニットを備えている改質システムであって、
上記転化反応ユニットは、水素ガスの存在下(および任意構成で、転化触媒の存在下)にて低品質油を転化反応させて、得られる転化産物を放出するように構成されており、
転化産物処理ユニットは、(例えば、成分の調整または分離によって)上記転化産物を処理し、得られる第1処理産物を放出するように構成されており、
第1制御ユニットは、上記転化産物処理ユニットの処理条件(処理温度および/または処理圧力など)を制御するように構成されており、
このとき、上記第1処理産物は、沸点または沸騰範囲が350℃〜524℃(好ましくは355℃〜500℃、例えば、380℃〜524℃または400℃〜500℃)である成分(特に、任意構成でヘテロ原子を有している1種類以上の炭化水素)が、20重量%〜60重量%(好ましくは、上記第1処理産物の総重量に対して25重量%〜55重量%)含まれるように制御されており、
上記抽出分離ユニットは、上記第1処理産物を抽出分離して、得られる改質油および残渣を放出するように構成されており、
上記残渣処理ユニットは、上記残渣の全部または一部(例えば、80重量%超、好ましくは90重量%超、さらに好ましくは95重量%以上)を上記転化反応ユニットに運搬するように構成されている、
改質システム。
上記転化産物処理ユニットは、第1転化産物分離ユニットと、第2転化産物分離ユニットと、任意構成の第2分離産物分離ユニットと、任意構成の気体成分運搬ユニットと、を備えており、
上記第1転化産物分離ユニットは、上記転化産物を分離して、得られる気体成分および液体成分を別々に放出するように構成されており、
上記第2転化産物分離ユニットは、上記液体成分を分離して、得られる第2分離産物および上記第1分離産物を別々に放出するように構成されており、
上記第2分離産物分離ユニットは、上記第2分離産物を分離して、得られるナフサおよび常圧軽油を別々に放出するように構成されており、
上記気体成分運搬ユニットは、上記気体成分を上記転化反応ユニットに運搬するように構成されている、
態様13に記載の改質システム。
第2制御ユニットと、第3制御ユニットと、をさらに備えており、
上記第2制御ユニットは、上記第1転化産物分離ユニットの処理圧力(好ましくは、上記気体成分の出口圧力)を制御するように構成されており、
上記第3制御ユニットは、上記第2転化産物分離ユニットの処理圧力(好ましくは、上記第2分離産物の出口圧力)を制御して、上記第1転化産物分離ユニットの処理圧力を上記第2転化産物分離ユニットの処理圧力よりも大きくするするように構成されており、
好ましくは、上記第3制御ユニットは、上記第2転化産物分離ユニットの処理条件(例えば、処理温度および/または処理圧力)を制御して、
(i)上記第1分離産物が、沸点または沸騰範囲が350℃〜524℃(好ましくは355℃〜500℃、例えば、380℃〜524℃または400℃〜500℃)である成分を、20重量%〜60重量%(好ましくは、上記第1分離産物の総重量に対して25重量%〜55重量%)含み(特に、任意構成でヘテロ原子を有している1種類以上の炭化水素を含み)、
(ii)上記第2分離産物(または、その任意の構成成分)の終留点が350℃以下となるように構成されている、
態様13または14に記載の改質システム。
上記抽出分離ユニットは、上記第1分離産物または上記第1処理産物と溶媒とを接触(好ましくは向流接触)させて、得られる改質油および上記残渣を別々に放出するように構成されている、態様13〜15のいずれかに記載の改質システム。
下記ユニットの1つ以上をさらに備えている、態様13〜16のいずれかに記載の改質システム:
上記改質油を水素化処理して、得られる水素化改質油を放出するように構成されている、第1水素化ユニット;
上記改質油を水素化分解して、得られる水素化分解産物を、乾性ガス、液化ガス、航空用ケロシン、ディーゼル油および水素化テール油に分離するように構成されている、第2水素化ユニット;
上記水素化改質油を接触分解して、得られる第1触媒分解産物を、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油およびスラリー油に分離するように構成されている、第1接触分解ユニット;
上記水素化改質油および上記常圧軽油を共に接触分解して、得られる第2触媒分解産物を、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油およびスラリー油に分離するように構成されている、第2接触分解ユニット;
上記水素化改質油および上記第2分離産物を共に接触分解して、得られる第3触媒分解産物を、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油およびスラリー油に分離するように構成されている、第3接触分解ユニット;
上記常圧軽油を水素化処理して、得られるディーゼル油を放出するように構成されている、第3水素化ユニット;
上記改質システムにおける任意のユニットにて得られる循環油を上記改質油と共に水素化処理して、得られる水素化処理油を放出するように構成されている、第4水素化ユニット;
上記水素化処理油および上記第2分離産物を共に接触分解して、得られる第4触媒分解産物を、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油およびスラリー油に分離するように構成されている、第4接触分解ユニット;
上記改質システムにおける任意のユニットにて得られるスラリー油および/または外部から供給されるスラリー油を、上記転化反応ユニット、上記転化産物処理ユニットおよび/または上記抽出分離ユニットに運搬するように構成されている、スラリー油運搬ユニット;
上記改質システムにおける任意のユニットにて得られる液化ガスを、上記抽出分離ユニットに運搬するように構成されている、液化ガス運搬ユニット。
(1) 廃水、廃ガスおよび固体廃棄物の排出が少なく、固体コークスがほとんど産出されず、生産工程が環境的である。
(2) 飽和度が高く重金属およびアスファルト質を実質的に含まない改質油へと、低品質油を最大限に改質できる。最適な条件において、低品質油の転化率は、通常は90重量%超であり、好ましくは95重量%超である。改質油中の重金属の含有量は、Ni+Vに換算して、通常は10μg/g未満であり、好ましくは1μg/g未満である。改質油中のアスファルト質の含有量は、通常は2.0重量%未満であり、好ましくは0.5重量%未満である。
(3) 改質方法(特に、抽出分離工程)の稼働安定性が向上する。さらに、改質方法または改質システムの稼働期間が顕著に長くなる。
(4) 改質油の収率が高い。最適な条件において、改質油の収率は、最大で88%に達する。
(5) トルエン不溶分の収率が低い。最適な条件において、トルエン不溶分の収率は、最低で0.5%に達する。
(6)得られる改質油をさらに加工すれば、中国国家標準を満たす高品質航空用ケロシン、高オクタン価ガソリン、または、中国国家VI指標を満たす高品質ディーゼル油を生産できる。最適な条件において、高オクタン価ガソリンの収率は、通常は50重量%超である。あるいは、高品質航空用ケロシンの収率は、通常は35重量%超である。
水素ガスの存在下で低品質油を転化反応させて、転化産物を得る工程(以下、この工程を原料転化工程と称する)。この場合、改質原料は低品質油である。
転化産物を処理し、第1処理産物を得る工程(以下、転化産物処理工程と称する)。
第1圧力および第1温度において、転化産物から気体成分および液体成分を分離して得る工程。
第2圧力および第2温度にいて、液体成分から、第2分離産物および第1分離産物をを分離して得る工程。
第2処理産物(第2分離産物も含む)から、ナフサおよび常圧軽油を分離して得る工程。
気体成分を工程(1)にリサイクルする工程。
第1処理産物(第1分離産物も含む)を抽出分離して、改質油および残渣を得る工程(以下、抽出分離工程と称する)。
第3圧力および第3温度にて、第1処理産物(第1分離産物も含む)と溶媒とを接触させて、改質油および残渣を得る工程。
任意構成で、改質油を水素化処理して水素化改質油を得る工程。
任意構成で、改質油を水素化分解して水素化分解産物を得る工程。
任意構成で、水素化改質油を流体接触分解(FCCと略記する)して、第1触媒分解産物を得る工程。
任意構成で、水素化改質油および常圧軽油を共に接触分解して、第2触媒分解産物を得る工程。
任意構成で、水素化改質油および第2分離産物を共に接触分解して、第3触媒分解産物を得る工程。
任意構成で、常圧軽油を水素化処理してディーゼル油を得る工程。
任意構成で、(i)改質方法における任意の工程にて得られる循環油と、(ii)改質油とを共に水素化処理して、水素化処理油を得る工程。
任意構成で、水素化処理油および第2分離産物を共に接触分解して、第4触媒分解産物を得る工程。
任意構成で、改質方法における任意の工程にて得られるスラリー油、および/または、外部から供給されるスラリー油を、工程(1)、工程(2)および/または工程(3)にリサイクルする工程。
任意構成で、改質方法における任意の工程にて得られる液化ガスを、工程(3)にリサイクルする工程。
残渣の全部または一部を工程(1)にリサイクルする工程(以下、残渣リサイクル工程と略称する)。
(1)改質油は、パイプライン18を流通して第1水素化ユニット21に運搬され、さらなる水素化処理に供される。これにより、品質がさらに向上した水素化改質油22を得る。
(1)第2分離産物は、パイプライン15を流通して第2分離産物分離ユニットに運搬され、分留されてナフサおよび常圧軽油(AGO)を得る。ナフサは、パイプライン21を流通して系外へ引出される。AGOは、パイプライン22、パイプライン23を流通して第3水素化ユニット24に運搬され、水素化処理されて高品質ディーゼル油(中国国家V指標を満たす)を得る。高品質ディーゼル油は、パイプライン25を流通して系外へ引出される。
(2)改質油は、パイプライン18を流通して第2水素化ユニット26に運搬され、水素化分解反応に供されることにより、水素化分解産物を得る。水素化分解産物は、パイプライン27を流通して分留システム28に運搬され、分離されて、乾性ガス、液化ガス、航空用ケロシン(中国国家標準を満たす)、高品質ディーゼル油、および水素化テール油を得る。乾性ガス、液化ガス、航空用ケロシン(中国国家標準を満たす)、高品質ディーゼル油、および水素化テール油は、それぞれパイプライン29、パイプライン30、パイプライン31、パイプライン32およびパイプライン33を流通して、系外へ引出される。
(3)水素化テール油は、水蒸気分解によって製造されるエチレンの原料となりうる。
(1)改質油はパイプライン18を流通し、循環油はパイプライン26を流通して、第4水素化ユニット20に運搬される。これらは、共に水素化処理に供されることにより、品質がさらに改善された水素化処理油を得る。
(2)水素化処理油はパイプライン21、パイプライン22を流通し、第2分離産物はパイプライン15、パイプライン22を流通して、第4接触分解ユニット23に運搬される。これらは、共に接触分解反応に供される。触媒分解産物は、分離されて、乾性ガス、液化ガス、高オクタン価ガソリン、循環油およびスラリー油を得る。
(3)乾性ガスは、パイプライン24を流通して系外へ引出される。液化ガスの一部は、パイプライン28、パイプライン17を流通し、抽出分離ユニット16にて溶媒としてリサイクルされる。液化ガスの残部は、パイプライン28、パイプライン29を流通して系外へ引出される。高オクタン価ガソリンは、パイプライン25を流通し、製品として系外へ引出される。
(4)スラリー油は、パイプライン27、パイプライン6を流通し、転化反応ユニット7にて改質原料としてリサイクルされ、低品質油と共に転化反応に供される。
重金属(Ni+V換算)の含有量:ASTM D5708に基づく。
アスファルト質の含有量:SH/T 0266−92(1998)に基づく。
低品質油の転化率=(1−残渣の廃棄率)×100%。
残渣の廃棄率=(廃棄する残渣の質量/改質原料の質量)×100%。
改質油の収率=(改質油の質量/改質原料の質量)×100%。
トルエン不溶物の収率=(トルエン不溶物の質量/改質原料の質量)×100%。
ガソリンの収率=(ガソリンの質量/接触分解用原料油の質量)×100%。
航空用ケロシンの収率=(航空用ケロシンの質量/水素化分解用原料油の質量)×100%。
ディーゼル油の収率=(ディーゼル油の質量/水素化分解用原料油の質量)×100%。
ディーゼル油のセタン価:中国国家標準GB T386−2010に基づく。
(1)転化反応器内の異なる測定箇所における温度の最大偏差ΔT(絶対値)が、5℃を超える。
(2)通常では黄色または黄緑色を呈する改質油が、黒色を呈した。
中型装置を用い、まず低品質油を転化反応させ、次に転化産物を処理して第1分離産物および第2分離産物を得た。転化反応および転化産物の処理の、具体的条件および結果を表2に示す。
中型装置を用い、まず低品質油を転化反応させ、次に転化産物を処理して第1分離産物および第2分離産物を得た。転化反応および転化産物の処理の、具体的条件および結果を表3に示す。
中型装置を用い、実施例2、実施例4および実施例7で得た第1分離産物を抽出分離した。抽出分離の具体的条件および結果を、表4に示す。
中型装置を用い、まず改質原料である低品質油を転化反応させ、次に転化産物を処理して、第1分離産物および第2分離産物を得た。次に、第1分離産物を抽出分離して、改質油および残渣を得た。残渣の一部は転化反応にリサイクルし、低品質油と混合した後で、共に改質原料として転化反応に供した。残渣の残部は廃棄した。低品質油および残渣に由来する転化産物を処理して、第1分離産物および第2分離産物を得た。次に、第1分離産物を抽出分離して、改質油および残渣を得た。第2分離産物から、ナフサ留分および常圧軽油を分離して得た。各工程の具体的条件および結果を表5に示す。
実施例12で得た改質油を水素化処理した。水素化処理の具体的条件および結果を表6に示す。
実施例12で得た改質油を水素化分解した。水素化分解の具体的条件および結果を表7−1および表7−2に示す。
実施例14で得た水素化改質油を接触分解した。接触分解の具体的条件および結果を表8に示す。
実施例12で得た常圧軽油を、実施例14で得た水素化改質油と共に接触分解した。接触分解の具体的条件および結果を表9に示す。
実施例12で得た常圧軽油を水素化処理した。当該水素化処理の具体的条件および結果を表10に示す。
実施例16または実施例17で得た循環油を、実施例12で得た改質油と共に水素化処理し、得られた水素化処理油を接触分解した。水素化処理および接触分解の具体的条件および結果を表11に示す。
中型装置を用い、実施例12に基づいて、実施例16で得たスラリー油を転化反応にリサイクルした。具体的には、低品質油とリサイクル残渣とを混合した後、共に改質原料として転化反応に供した。次に、転化産物を処理して、第1分離産物および第2分離産物を得た。次に、第1分離産物を抽出分離して、改質油および残渣を得た。残渣の一部はリサイクルし、残部は廃棄した。各工程の具体的条件および結果を表12に示す。
中型装置を用い、まず改質原料として改質原料Bを転化反応に供し、次に転化産物を処理して、第1分離産物および第2分離産物を得た。次に、第1分離産物を抽出分離して、改質油および残渣を得た(抽出分離の条件は実施例12と同様)。残渣の一部は転化ユニットにリサイクルし、残部は廃棄した。次に、混合原料に由来する転化産物を処理し、第1分離産物および第2分離産物を得た。次に、第1産物を抽出分離して、改質油および残渣を得た(抽出分離の条件は実施例12と同様)。各工程の具体的条件および結果を表13に示す。
表13に記載の内容に変更した以外は、実施例21と同様に処理した。
。
Claims (17)
- 下記工程(1)〜(3)を含む改質方法であって、任意構成で、下記工程(4)をさらに含む改質方法:
工程(1) 水素ガスの存在下(および任意構成で、転化触媒の存在下)にて、改質原料である低品質油を転化反応させて、転化産物を得る工程;
工程(2) (例えば、成分の調整または分離によって)上記転化産物を処理して、第1処理産物を得る工程であって、
ここで、上記第1処理産物は、沸点または沸騰範囲が350℃〜524℃(好ましくは355℃〜500℃、例えば380℃〜524℃または400℃〜500℃)である成分を、20重量%〜60重量%(好ましくは、上記第1処理産物の総重量に対して25重量%〜55重量%)含んでおり、
特に、任意構成でヘテロ原子有している1種類以上炭化水素を含んでいる、工程;
工程(3) 上記第1処理産物を抽出分離して、改質油および残渣を得る工程;
工程(4) 上記残渣の全部または一部を上記工程(1)にリサイクルする工程(例えば80重量%超、好ましくは90重量%超、さらに好ましくは95重量%以上)。 - 上記工程(2)は、下記工程(2−1)〜(2−4)のうち1つ以上を含む、請求項1に記載の改質方法:
工程(2−1) 第1圧力下および第1温度下にて、上記転化産物から気体成分および液体成分を分離して得る工程;
工程(2−2) 第2圧力下および第2温度下にて、上記液体成分から第2分離産物および上記第1分離産物を分離して得る工程であって、
ここで、上記分離においては、
(i)第1分離産物は、沸点または沸騰範囲が350℃〜524℃(好ましくは355℃〜500℃、例えば380℃〜524℃または400℃〜500℃)である成分を、20重量%〜60重量%(好ましくは、上記第1分離産物の総重量に対して25重量%〜55重量%)含んでおり、
特に、任意構成でヘテロ原子を有している1種類以上の炭化水素を含み、
(ii)上記第2分離産物(または、第2分離産物の任意の成分)は、終留点が350℃以下である、工程;
工程(2−3) 任意構成で、上記第2分離産物からナフサおよび常圧軽油を分離して得る工程;
工程(2−4) 任意構成で、上記気体成分を上記工程(1)にリサイクルする工程;
ここで、上記第1圧力は上記第2圧力よりも大きく、
好ましくは、上記第1圧力は上記第2圧力よりも4MPa〜24MPa大きく、より好ましくは、上記第1圧力は上記第2圧力よりも7MPa〜19MPa大きい。 - 上記工程(3)は、下記工程(3−1)〜(3−11)のうち1つ以上を含む、請求項1または2に記載の改質方法:
工程(3−1) 第3圧力下および第3温度下にて、上記第1分離産物または上記第1処理産物を溶媒と接触させて(好ましくは向流接触させて)、上記改質油および上記残渣を得る工程;
工程(3−2) 任意構成で、上記改質油を水素化処理して、水素化改質油を得る工程;
工程(3−3) 任意構成で、上記改質油を水素化分解して水素化分解産物を得た後、当該水素化分解産物から乾性ガス、液化ガス、航空用ケロシン、ディーゼル油および水素化テール油を分離して得る工程;
工程(3−4) 任意構成で、上記水素化改質油を接触分解して第1触媒分解産物を得た後、当該第1触媒分解産物から、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油およびスラリー油を分解して得る工程;
工程(3−5) 任意構成で、上記水素化改質油および上記常圧軽油を共に接触分解して第2触媒分解産物を得た後、当該第2触媒分解産物から、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油およびスラリー油を分離して得る工程;
工程(3−6) 任意構成で、上記水素化改質油および上記第2分離産物を共に接触分解して第3触媒分解産物を得た後、当該第3触媒分解産物から、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油、およびスラリー油を分離して得る工程;
工程(3−7) 任意構成で、上記常圧軽油を水素化処理してディーゼル油を得る工程;
工程(3−8) 任意構成で、上記改質方法における任意の工程にて得られる循環油を、単独でまたは上記改質油と共に水素化処理して、水素化処理油を得る工程;
工程(3−9) 任意構成で、上記水素化処理油および上記第2分離産物を共に接触分解して第4触媒分解産物を得た後、当該第4触媒分解産物から、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油およびスラリー油を分離して得る工程;
工程(3−10) 任意構成で、上記改質方法における任意の工程にて得られるスラリー油および/または外部から供給されるスラリー油を、上記工程(1)、上記工程(2)および/または上記工程(3)にリサイクルする工程;
工程(3−11) 任意構成で、上記改質方法における任意の工程にて得られる液化ガスを、上記工程(3)または上記工程(3−1)にリサイクルする工程。 - 上記転化反応(任意構成で、転化触媒の存在下における添加反応)の反応条件は、下記の通りである、請求項1に記載の改質方法:
水素ガスの分圧:10.0MPa〜25.0MPa(好ましくは13.0MPa〜20.0MPa);
反応温度:380℃〜470℃(好ましくは400℃〜440℃);
上記改質原料の体積空間速度:0.01h−1〜2.0h−1(好ましくは0.1h−1〜1.0h−1);
水素ガスの上記改質原料に対する体積比:500〜5000(好ましくは800〜2000)。 - (i)上記第1圧力は10.0MPa〜25.0MPa(好ましくは13.0MPa〜20.0MPa)であり、上記第1温度は380℃〜470℃(好ましくは400℃〜440℃)である、あるいは、
(ii)上記第2圧力は0.1MPa〜5.0MPa(好ましくは0.1MPa〜4.0MPa)であり、上記第2温度は150℃〜390℃(好ましくは200℃〜370℃)である、
請求項2に記載の改質方法。 - 上記溶媒は、C3−7炭化水素のうちの1種類以上であり、
好ましくは、C3−5アルカンおよびC3−5アルケンから選択される1種類以上であり(例えば、C3−4アルカンおよびC3−4アルケンから選択される1種類以上)、
上記溶媒の、上記第1分離産物または上記第1処理産物に対する重量比は(1〜7):1であり、
好ましくは、(1.5〜5):1である、
請求項3に記載の改質方法。 - 上記第3圧力は、3MPa〜12MPaであり、
好ましくは、3.5MPa〜10MPaであり、
上記第3温度は55℃〜300℃であり、
好ましくは、70℃〜220℃である、
請求項3に記載の改質方法。 - 請求項3に記載の改質方法であって、
(i)上記工程(3−2)または上記工程(3−8)は水素化触媒の存在下にて行われ、当該工程の反応条件は下記の通りである、改質方法:
水素ガスの分圧:5.0MPa〜20.0MPa(好ましくは8.0MPa〜15.0MPa);
反応温度:330℃〜450℃(好ましくは350℃〜420℃)
原料油の体積空間速度:0.1h−1〜3.0h−1(好ましくは0.3h−1〜1.5h−1);
水素ガスの原料油に対する体積比:300〜3000(好ましくは800〜1500);
;あるいは、
(ii)上記工程(3−3)は水素化分解触媒の存在下にて行われ、当該工程の反応条件は下記の通りである、改質方法:
水素ガスの分圧:10.0MPa〜20.0MPa;
反応温度:310℃〜420℃;
上記改質油の体積空間速度:0.3h−1〜1.2h−1;
水素ガスの上記改質油に対する体積比:600〜1500;あるいは、
(iii)上記工程(3−4)、上記工程(3−5)、上記工程(3−6)または上記工程(3−9)は分解触媒の存在下にて行われ、当該工程の反応条件は下記の通りである、改質方法:
反応温度:450℃〜650℃(好ましくは480℃〜560℃);
反応圧力:0.15MPa〜0.4MPa;
反応時間:0.1秒間〜10秒間(好ましくは、0.2秒間〜4秒間);
分解触媒の原料油に対する重量比:3〜30(好ましくは5〜15);
水蒸気の原料油に対する重量比:0.05〜0.6(好ましくは0.05〜0.4);あるいは、
(iv)上記工程(3−7)水素化触媒の存在下にて行われ、当該工程の反応条件は下記の通りである、改質方法:
水素ガスの分圧:7.0MPa〜15.0MPa;
反応圧力:8MPa〜12MPa;
反応温度:340℃〜400℃;
上記常圧軽油の体積空間速度:0.6h−1〜1.5h−1;
水素ガスの上記常圧軽油に対する体積比:500〜800。 - 上記残渣の軟化点は150℃未満である、請求項1に記載の改質方法。
- 上記低品質油は、アスファルト質、アスファルテンおよびアスファルテン前駆体のうちの1種類以上(特に、アスファルト質)を含み、
好ましくは、劣等油、脱油アスファルト、重油、超重質油、石炭由来油、シェールオイルおよび石油化学廃油から選択される1種類以上であり、
好ましくは、
上記重油は、抜頭原油、オイルサンドビチューメンから得られる重油、および、初留点が350℃超の重油から選択される1種類以上であり、
上記石炭由来油は、石炭の液化によって生成された液化石炭油、および、石炭の熱分解によって生成されたコールタールから選択される1種類以上であり、
上記石油化学廃油は、石油化学廃油スラッジ、石油化学残渣、および、これらの精製物から選択される1種類以上である、
請求項1に記載の改質方法。 - (i)上記第1分離産物または上記第1処理産物の初留点は330℃以上である、あるいは、
(ii)上記第1分離産物または上記第1処理産物は、沸点または沸騰範囲が350℃以下の軽質成分をさらに含む、あるいは、
(iii)上記第1分離産物または上記第1処理産物は、沸点または沸騰範囲が500℃超(好ましくは524℃超)の重質成分をさらに含み、
好ましくは、上記重質成分は、アスファルト質、アスファルテンおよびアスファルテン前駆体のうちの1種類以上(特に、アスファルト質)を含む、
請求項1または2に記載の改質方法。 - 上記工程(2)においては、上記第1処理産物に加えて、第2処理産物の1種類以上が得られ、
上記第2処理産物(またはその任意の成分)の終留点は350℃以下である、
請求項1に記載の改質方法。 - 転化反応ユニット、転化産物処理ユニット、第1制御ユニット、抽出分離ユニット、および任意構成の残渣処理ユニットを備えている改質システムであって、
上記転化反応ユニットは、水素ガスの存在下(および任意構成で、転化触媒の存在下)にて低品質油を転化反応させて、得られる転化産物を放出するように構成されており、
転化産物処理ユニットは、(例えば、成分の調整または分離によって)上記転化産物を処理し、得られる第1処理産物を放出するように構成されており、
第1制御ユニットは、上記転化産物処理ユニットの処理条件(処理温度および/または処理圧力など)を制御するように構成されており、
このとき、上記第1処理産物は、沸点または沸騰範囲が350℃〜524℃(好ましくは355℃〜500℃、例えば、380℃〜524℃または400℃〜500℃)である成分(特に、任意構成でヘテロ原子を有している1種類以上の炭化水素)が、20重量%〜60重量%(好ましくは、上記第1処理産物の総重量に対して30重量%〜50重量%)含まれるように制御されており、
上記抽出分離ユニットは、上記第1処理産物を抽出分離して、得られる改質油および残渣を別々に放出するように構成されており、
上記残渣処理ユニットは、上記残渣の全部または一部(例えば、80重量%超、好ましくは90重量%超、さらに好ましくは95重量%以上)を上記転化反応ユニットに運搬するように構成されている、
改質システム。 - 上記転化産物処理ユニットは、第1転化産物分離ユニットと、第2転化産物分離ユニットと、任意構成の第2分離産物分離ユニットと、任意構成の気体成分運搬ユニットと、を備えており、
上記第1転化産物分離ユニットは、上記転化産物を分離して、得られる気体成分および液体成分を別々に放出するように構成されており、
上記第2転化産物分離ユニットは、上記液体成分を分離して、得られる第2分離産物および上記第1分離産物を別々に放出するように構成されており、
上記第2分離産物分離ユニットは、上記第2分離産物を分離して、得られるナフサおよび常圧軽油を別々に放出するように構成されており、
上記気体成分運搬ユニットは、上記気体成分を上記転化反応ユニットに運搬するように構成されている、
請求項13に記載の改質システム。 - 第2制御ユニットと、第3制御ユニットと、をさらに備えており、
上記第2制御ユニットは、上記第1転化産物分離ユニットの処理圧力(好ましくは、上記気体成分の出口圧力)を制御するように構成されており、
上記第3制御ユニットは、上記第2転化産物分離ユニットの処理圧力(好ましくは、上記第2分離産物の出口圧力)を制御して、上記第1転化産物分離ユニットの処理圧力を上記第2転化産物分離ユニットの処理圧力よりも大きくするするように構成されており、
好ましくは、上記第3制御ユニットは、上記第2転化産物分離ユニットの処理条件(例えば、処理温度および/または処理圧力)を制御して、
(i)上記第1分離産物が、沸点または沸騰範囲が350℃〜524℃(好ましくは355℃〜500℃、例えば、380℃〜524℃または400℃〜500℃)である成分を、20重量%〜60重量%(好ましくは、上記第1分離産物の総重量に対して25重量%〜55重量%)含み(特に、任意構成でヘテロ原子を有している1種類以上の炭化水素を含み)、
(ii)上記第2分離産物(または、その任意の構成成分)の終留点が350℃以下となるように構成されている、
請求項14に記載の改質システム。 - 上記抽出分離ユニットは、上記第1分離産物または上記第1処理産物と溶媒とを接触(好ましくは向流接触)させて、得られる改質油および上記残渣を別々に放出するように構成されている、請求項13または14に記載の改質システム。
- 下記ユニットの1つ以上をさらに備えている、請求項13または16に記載の改質システム:
上記改質油を水素化処理して、得られる水素化改質油を放出するように構成されている、第1水素化ユニット;
上記改質油を水素化分解して、得られる水素化分解産物を、乾性ガス、液化ガス、航空用ケロシン、ディーゼル油および水素化テール油に分離するように構成されている、第2水素化ユニット;
上記水素化改質油を接触分解して、得られる第1触媒分解産物を、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油およびスラリー油に分離するように構成されている、第1接触分解ユニット;
上記水素化改質油および上記常圧軽油を共に接触分解して、得られる第2触媒分解産物を、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油およびスラリー油に分離するように構成されている、第2接触分解ユニット;
上記水素化改質油および上記第2分離産物を共に接触分解して、得られる第3触媒分解産物を、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油およびスラリー油に分離するように構成されている、第3接触分解ユニット;
上記常圧軽油を水素化処理して、得られるディーゼル油を放出するように構成されている、第3水素化ユニット;
上記改質システムにおける任意のユニットにて得られる循環油を上記改質油と共に水素化処理して、得られる水素化処理油を放出するように構成されている、第4水素化ユニット;
上記水素化処理油および上記第2分離産物を共に接触分解して、得られる第4触媒分解産物を、乾性ガス、液化ガス、ガソリン、循環油およびスラリー油に分離するように構成されている、第4接触分解ユニット;
上記改質システムにおける任意のユニットにて得られるスラリー油および/または外部から供給されるスラリー油を、上記転化反応ユニット、上記転化産物処理ユニットおよび/または上記抽出分離ユニットに運搬するように構成されている、スラリー油運搬ユニット;
上記改質システムにおける任意のユニットにて得られる液化ガスを、上記抽出分離ユニットに運搬するように構成されている、液化ガス運搬ユニット。
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