JP2020501884A - 燃焼プロセス燃焼排ガスからのco2およびso2の分離および同時捕獲 - Google Patents
燃焼プロセス燃焼排ガスからのco2およびso2の分離および同時捕獲 Download PDFInfo
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Abstract
本発明はCO2およびSO2を燃焼プロセスによって生産された燃焼排ガスから同時に除去するプロセスに関し、(a)燃料および空気を燃焼する燃焼プロセスを実施することによりCO2およびSO2を含む排気流を生成し(b)第1の圧縮ステップで排気流を圧縮することにより第1の圧縮されたガス流を生産し(c)給送側および透過側を有し、窒素よりCO2およびSO2に対しかつ酸素よりCO2およびSO2に対して選択的に透過性の第1の膜を提供し(d)第1の圧縮されたガス流の少なくとも一部を給送側を横断して通過させ(e)給送側からCO2およびSO2枯渇残留物流を引き出し(f)透過側から第1の圧縮されたガス流を下回る圧力でCO2およびSO2で富化された第1の透過流を引き出し(g)CO2富化流れおよびSO2富化流れを生産する分離プロセスに第1の透過流を通過させる各ステップを含む。
Description
発明の分野
本発明は、膜ベースのガス分離プロセスに関し、具体的には、燃焼ガスからのSO2、NOx、およびCO2等の酸性ガスの同時分離に関する。
本発明は、膜ベースのガス分離プロセスに関し、具体的には、燃焼ガスからのSO2、NOx、およびCO2等の酸性ガスの同時分離に関する。
発明の背景
下記に提示されるのは、本発明の概要において参照される技術的特徴に関連し得るような本発明のある側面に関する背景情報であるが、必ずしも、詳細に説明されるわけではない。下記の議論は、請求される発明との情報の関連性または説明される資料の先行技術の趣旨に関する承認として解釈されるべきではない。
下記に提示されるのは、本発明の概要において参照される技術的特徴に関連し得るような本発明のある側面に関する背景情報であるが、必ずしも、詳細に説明されるわけではない。下記の議論は、請求される発明との情報の関連性または説明される資料の先行技術の趣旨に関する承認として解釈されるべきではない。
石炭、石油コークス、または一般廃棄物等の多くの燃料の燃焼は、窒素、ある程度の酸素、二酸化炭素、ならびに100〜20,000ppmの二酸化硫黄および最大200ppmのNOxを含有する、燃焼排ガスを生産する。1990年の大気浄化法以降、米国および他の国々は、大部分の酸性ガス、すなわち、SO2、NOx、およびある場合には、HClおよびHFの放出量を制御している。ここ数年、CO2の放出量もまた、地球温暖化へのCO2の寄与のため、研究および規制の対象となっている。
放出量制御機器を装備する、石炭燃焼発電所の単純ブロック図が、図1に示される。
石炭給送流(101)および空気流(102)は、蒸気タービンを駆動するために使用される高温蒸気を生産する、ボイラ(103)内で組み合わせられる。石炭は、0.5〜2%硫黄および最大1%窒素を含有するため、生産された燃焼排ガス104は、CO2(典型的には、10〜15モル%)、SO2(0.2〜1モル%)と、1,000ppmものNO2とを含有する。ほぼ全ての米国発電所は、粒子状放出物を制御するために、時として、バグハウスフィルタに取って代わられる、電気集塵装置(105)を有する。米国石炭発電所はまた、SO2/NOx制御システム(107)を装備し、SO2およびNOxを除去する。CO2制御システム(108)は、1つまたは2つのみの発電所に配設されている。今日配設されているCO2制御システムは、アミン吸収技術に基づく。アミン吸収剤は、SO2およびNOxと反応し、不活性塩沈殿物を形成するため、今日配設されているアミンシステムは全て、粒子状物質およびSO2/NOx分離システム後に位置付けられる。
しかしながら、世界の多くの場所では、運転されている発電所は、SO2/NOx分離システムを装備しておらず、放出される燃焼排ガス(109)は、高レベルのCO2、SO2、およびNOxを含有する。したがって、同一分離ユニット内でSO2、NOx、およびCO2を並行して除去することが可能である、分離プロセスを開発することが有益となるであろう。
本発明の実施形態では、これらの成分は全て、CO2と並行して、燃焼排ガスから単一濃縮流の中に除去される。このように、CO2、SO2、およびNOx除去および最終隔離のコストは、有意に低減される。
本発明の実施形態は、最大かつ最も重要な排ガス源である、石炭発電所燃焼排ガスのためのものであるが、本プロセスはまた、限定ではないが、石油、コークスを燃焼させることによって生産されたもの、FCC分解炉および精製所における触媒再生物、またはセメントプラント、製鋼工場において、もしくは一般廃棄物焼却炉によって放出される燃焼排ガスを含む、他のガス流にも適用されることができる。
発明の要旨
本発明は、CO2およびSO2を燃焼プロセスによって生産された燃焼排ガスから並行して除去するためのプロセスであって、
(a)燃料および空気を燃焼装置内で燃焼させることによって、燃焼プロセスを実施し、それによって、CO2およびSO2を含む排気流を生成するステップと、
(b)第1の圧縮ステップにおいて、排気流を圧縮して、それによって、第1の圧縮されたガス流を生産するステップと、
(c)給送側および透過側を有し、窒素よりCO2およびSO2に対して、かつ酸素よりCO2およびSO2に対して選択的に透過性である、第1の膜を提供するステップと、
(d)第1の圧縮されたガス流の少なくとも一部を給送側を横断して通過させるステップと、
(e)給送側から、CO2およびSO2枯渇残留物流を引き出すステップと、
(f)透過側から、第1の圧縮されたガス流を下回る圧力で、CO2およびSO2で富化された第1の透過流を引き出すステップと、
(g)CO2で富化された流れおよびSO2で富化された流れを生産する分離プロセスに、第2の圧縮されたガス流を通過させるステップと、
を含む、プロセスである。
本発明は、CO2およびSO2を燃焼プロセスによって生産された燃焼排ガスから並行して除去するためのプロセスであって、
(a)燃料および空気を燃焼装置内で燃焼させることによって、燃焼プロセスを実施し、それによって、CO2およびSO2を含む排気流を生成するステップと、
(b)第1の圧縮ステップにおいて、排気流を圧縮して、それによって、第1の圧縮されたガス流を生産するステップと、
(c)給送側および透過側を有し、窒素よりCO2およびSO2に対して、かつ酸素よりCO2およびSO2に対して選択的に透過性である、第1の膜を提供するステップと、
(d)第1の圧縮されたガス流の少なくとも一部を給送側を横断して通過させるステップと、
(e)給送側から、CO2およびSO2枯渇残留物流を引き出すステップと、
(f)透過側から、第1の圧縮されたガス流を下回る圧力で、CO2およびSO2で富化された第1の透過流を引き出すステップと、
(g)CO2で富化された流れおよびSO2で富化された流れを生産する分離プロセスに、第2の圧縮されたガス流を通過させるステップと、
を含む、プロセスである。
発明の詳細な説明
本発明は、CO2およびSO2を燃焼プロセスによって生産された燃焼排ガスから並行して除去するためのプロセスであって、
(a)燃料および空気を燃焼装置内で燃焼させることによって、燃焼プロセスを実施し、それによって、CO2およびSO2を含む排気流を生成するステップと、
(b)第1の圧縮ステップにおいて、排気流を圧縮して、それによって、第1の圧縮されたガス流を生産するステップと、
(c)給送側および透過側を有し、窒素よりCO2およびSO2に対して、かつ酸素よりCO2およびSO2に対して選択的に透過性である、第1の膜を提供するステップと、
(d)第1の圧縮されたガス流の少なくとも一部を給送側を横断して通過させるステップと、
(e)給送側から、CO2およびSO2枯渇残留物流を引き出すステップと、
(f)透過側から、第1の圧縮されたガス流を下回る圧力で、CO2およびSO2で富化された第1の透過流を引き出すステップと、
随意に、第2の圧縮ステップにおいて、第1の透過流を圧縮し、第2の圧縮されたガス流を形成するステップと、
(g)CO2で富化された流れおよびSO2で富化された流れを生産する、分離プロセスに、第1の透過流(または必要に応じて、第2の圧縮されたガス流)を通過させるステップと、
を含む、プロセスである。
本発明は、CO2およびSO2を燃焼プロセスによって生産された燃焼排ガスから並行して除去するためのプロセスであって、
(a)燃料および空気を燃焼装置内で燃焼させることによって、燃焼プロセスを実施し、それによって、CO2およびSO2を含む排気流を生成するステップと、
(b)第1の圧縮ステップにおいて、排気流を圧縮して、それによって、第1の圧縮されたガス流を生産するステップと、
(c)給送側および透過側を有し、窒素よりCO2およびSO2に対して、かつ酸素よりCO2およびSO2に対して選択的に透過性である、第1の膜を提供するステップと、
(d)第1の圧縮されたガス流の少なくとも一部を給送側を横断して通過させるステップと、
(e)給送側から、CO2およびSO2枯渇残留物流を引き出すステップと、
(f)透過側から、第1の圧縮されたガス流を下回る圧力で、CO2およびSO2で富化された第1の透過流を引き出すステップと、
随意に、第2の圧縮ステップにおいて、第1の透過流を圧縮し、第2の圧縮されたガス流を形成するステップと、
(g)CO2で富化された流れおよびSO2で富化された流れを生産する、分離プロセスに、第1の透過流(または必要に応じて、第2の圧縮されたガス流)を通過させるステップと、
を含む、プロセスである。
本発明の基本実施形態は、図2に示される。従来の発電所におけるように、石炭給送流(201)は、ボイラ(203)内で空気流(202)とともに燃焼され、高圧流を生産する。生産された燃焼排ガス(204)は、次いで、粒子状物質除去ユニット(205)を用いて処理される。ガスは、次いで、膜分離ステップを使用して、CO2、SO2、およびNOxをガスから除去する膜分離ユニット(208)に送流される。膜分離ステップを実施するための駆動力は、給送ガスコンプレッサ/送風機(213)および/または透過減圧ポンプ(207)によって提供されることができる。コンプレッサ/送風機ユニットによって発生される典型的圧力は、1.1〜3バールの範囲内である。透過減圧圧力は、典型的には、0.1〜0.3バールの範囲内である。膜分離ユニット(208)は、単一1段階ユニットとして示されるが、当業者は、要求される分離に応じて、2段階または2ステップまたは組み合わせプロセスもまた、使用されてもよいことを理解するであろう。そのようなプロセス設計は、Baker et al.の米国特許第6,425,267号、Baker et al.の第6,648,944号、およびBaker et al.の第9,005,335号に説明される。
処理された残留物ガス(214)は、次いで、通気ガス(209)として廃棄のために、煙突に送流されることができる。膜透過流(215)は、典型的には、元の燃焼排ガスの体積の約10〜15%であって、次いで、コンプレッサ(207)を介して、下流のCO2、NOx、SOx分離ステップ(210)に送流され、CO2濃縮流(211)およびSO2/NOx濃縮流(212)を生産する。
処理された燃焼排ガス中のSO2およびNOx濃度は、元の燃焼排ガスより5〜20倍濃縮されているため、いくつかの低コスト分離プロセス(総燃焼排ガス流を処理するときに実践的ではない)が、使用されることができる。
SO2およびNOxは両方とも、強力な酸性ガスであって、したがって、湿潤または乾燥スクラビングが、使用されることができる。乾燥スクラビングでは、反応性成分は、粉末状CaCO3であって、これは、以下のように反応する。
CaCO3(固体)+SO2(ガス)→CaSO3(固体)+CO2(ガス)
湿潤スクラビングプロセスでは、反応物は、Ca(OH)2消石灰である。ある場合には、Na(OH)またはCa(OH)2およびMg(OH)2混合物が、使用される。反応は、したがって、以下となる。
Na(OH)固体+SO2(ガス)→Na2SO3(固体)+H2O(液体)
CaSO3はさらに、空気で酸化され、CaSO4を生産することができ、これは、壁材のための石膏としてより市場向きである。これらのプロセスを用いた燃焼排ガス分離は、石膏反応物のスケール生成および沈殿を被り、慎重なプロセスシステム設計が、これらの問題を最小限にするために必要とされる。酸性ガススクラビングは、単純で、信頼性があり、かつ比較的に経済的プロセスであるが、本プロセスの生成物は、あまり価値がない。
CaCO3(固体)+SO2(ガス)→CaSO3(固体)+CO2(ガス)
湿潤スクラビングプロセスでは、反応物は、Ca(OH)2消石灰である。ある場合には、Na(OH)またはCa(OH)2およびMg(OH)2混合物が、使用される。反応は、したがって、以下となる。
Na(OH)固体+SO2(ガス)→Na2SO3(固体)+H2O(液体)
CaSO3はさらに、空気で酸化され、CaSO4を生産することができ、これは、壁材のための石膏としてより市場向きである。これらのプロセスを用いた燃焼排ガス分離は、石膏反応物のスケール生成および沈殿を被り、慎重なプロセスシステム設計が、これらの問題を最小限にするために必要とされる。酸性ガススクラビングは、単純で、信頼性があり、かつ比較的に経済的プロセスであるが、本プロセスの生成物は、あまり価値がない。
図2に示される膜プロセスは、濃縮された比較的に小透過流を生産するため、燃焼排ガスに直接適用される場合、通常は経済的ではないであろう、プロセスが、使用されることができる。膜濃度流中のSO2およびNOx濃度は、比較的に連鎖されたプロセスであって、Holder Topsoeによって開発されたSNOxプロセス等のプロセスが、検討され得る。本プロセスのフロー図は、図3に示される。
本実施形態で使用されるようなSNOxプロセスは、以下のステップを含み得る。
・粒子状物質除去(305)
・圧縮(320)
・CO2、SO2、NOx濃縮流(307)およびCO2、SO2、NOx枯渇燃焼排ガス通気流(309)を生産するための膜分離ユニット(308)
・NH3をSCR DeNOx反応器(314)の上流ガスに添加することによる、NOxの触媒還元
・酸化反応器(315)内におけるSO3へのSO2の触媒酸化
・冷却ユニット(316)内における約100℃までのガスの冷却であって、それによって、H2SO4は、凝縮器(317)内で凝縮され、濃縮硫酸生成物流(318)として引き出されることができる
・使用または隔離のためのCO2流(319)の最終濃度
・粒子状物質除去(305)
・圧縮(320)
・CO2、SO2、NOx濃縮流(307)およびCO2、SO2、NOx枯渇燃焼排ガス通気流(309)を生産するための膜分離ユニット(308)
・NH3をSCR DeNOx反応器(314)の上流ガスに添加することによる、NOxの触媒還元
・酸化反応器(315)内におけるSO3へのSO2の触媒酸化
・冷却ユニット(316)内における約100℃までのガスの冷却であって、それによって、H2SO4は、凝縮器(317)内で凝縮され、濃縮硫酸生成物流(318)として引き出されることができる
・使用または隔離のためのCO2流(319)の最終濃度
最終冷却/凝縮ステップは、多くの場合、ヒートシンクとして、ボイラへの燃焼空気を使用し、これは、プロセスのエネルギー効率を有意に増加させる。
図3に示されるSNOxプロセスでは、石炭給送流(301)は、ボイラ(303)内で空気流(302)とともに燃焼され、高圧流を生産する。生産された燃焼排ガス(304)は、次いで、粒子状物質除去ユニット(305)を用いて処理される。ガスは、次いで、膜分離ユニット(308)に送流される。CO2、SO2、NOx濃縮流(307)は、加熱器(313)によって処理され、NOxは、触媒反応器(314)内でガスに添加されるNH3と触媒反応する(NO2+NH3→N2+H2O)ことによって除去される。SO2は、次いで、酸化反応器(315)内でSOに酸化され、これは、次いで、存在する水蒸気と反応する。本反応は、大量の熱を放出するが、ガスが、冷却されると、形成されるH2SO4は、有用な生成物流(318)として除去されることができる。CO2濃縮物(319)は、次いで、最終下流精製ステップに送流されることができる。
処理されるべきガス中の比較的に高SO2およびNOx濃度のため、可能性として考えられる別の分離プロセスは、Wellman−Lord亜硫酸ナトリウム吸収プロセスである。Wellman−Lordプロセスは、石灰凝集沈殿プロセスによって生産されるような廃棄沈殿生成物を生成せずに、二酸化硫黄を燃焼排ガス濃縮物から除去するための再生可能プロセスである。Wellman Loralプロセスでは、濃縮ガス中の二酸化硫黄は、亜硫酸水素ナトリウムを形成する水中の亜硫酸ナトリウム溶液中に吸収される。燃焼排ガス他の成分は、吸収されない。温度を降下させた後、亜硫酸水素塩は、ピロ亜硫酸ナトリウムに変換され、これは、沈降する。
加熱に応じて、2つの前述の化学反応は、逆転され、ピロ亜硫酸ナトリウムは、二酸化硫黄および亜硫酸ナトリウムの濃縮流に変換される。二酸化硫黄は、さらなる反応(例えば、硫酸の生成)のために使用されることができ、亜硫酸塩は、プロセスの中に再導入される。
Wellman−Lordプロセスが、本発明の膜分離と組み合わせられ得る方法を示す、略図が、図4に示される。石炭流(401)は、ボイラ(403)内で空気流(402)とともに燃焼され、高圧流を生産する。生産された燃焼排ガス(404)は、次いで、粒子状物質除去ユニット(405)を用いて処理される。ガスは、次いで、CO2、SO2、およびNOxをガスから除去する膜分離ユニット(408)内の膜分離ステップに送流される。膜分離ステップを実施する駆動力は、給送ガスコンプレッサ/送風機(423)または透過側減圧ポンプ(図示せず)によって提供されることができる。CO2、SO2、およびNOxを含有する膜透過流(424)は、DeNOx触媒反応器(414)内でアンモニアを用いて処理され、NOxは、反応NOx+NH3→N2+H2Oを介して除去される。処理された蒸気(425)は、反応器(420)に送流され、そこで、SO2は、次いで、亜硫酸ナトリウム溶液との反応において除去され、反応Na2SO3+SO2+H2O⇔2NaHSO3によって、硫酸水素ナトリウムを形成し、これは、さらに反応し、ピロ亜硫酸ナトリウムを形成する。
NOxおよびSO2のないCO2流(419)が、反応器(420)の上部から除去される。亜硫酸水素塩およびピロ亜硫酸塩含有溶液が、次いで、第2の加熱された反応器(421)に送流され、そこで、SO2吸収反応は、逆転され、濃縮SO2流(422)および再生された亜硫酸ナトリウム流(426)を生産し、これは、反応器(420)に戻るようにリサイクルされる。
本ステップにおいて使用され得る、別の分離プロセスは、LICONOX(Linde Cold DeNOx)プロセスである。LICONOXは、酸素燃焼発電所からの燃焼排ガス中の還元NOx(NOおよびNO2)SOxのために使用される。
本発明のプロセスから除去されるCO2は、限定ではないが、隔離、高度油/天然ガス回収(EOR/ENGR)、高度炭層メタン回収(ECBMR)、水和物からのメタンの昇華抽出、または化学物質および燃料において使用するためのものを含む、いくつかの用途のために使用されてもよい。
SO2濃縮流中に含有されるSO2はまた、例えば、硫酸を作製するために使用されることができる。
最終分離プロセスは、SO2およびNOx流の分画凝縮である。本タイプのプロセスは、図5に示される。膜分離からのCO2濃縮ガス(507)は、コンプレッサ(523)によって、圧力25〜30バールまで段階的に圧縮され、次いで、冷却器(524)によって、約−15〜−20℃まで冷却される。SO2およびNOxは、本ガスが、分画カラム(525)に送流されるとき、ガス中に存在し得る、CO2、窒素、および酸素より著しく凝縮性である。分画カラムは、部分的凝縮器ユニット(532)を上部に、リボイラユニット(533)を底部に装備する。凝縮性なSO2およびNOx成分は、液体凝縮物(512)として除去される一方、SO2およびNOxのバルクから奪われたCO2および他の軽ガスは、塔頂蒸気(511)として除去される。
(実施例)
(実施例)
図5の実施形態
図5に説明されるアプローチの有効性を示すための例示的計算が、表1に示される。流れ(507)は、約80%CO2、1%SO2、および0.1%NOxを含有する。10段階カラム内で分画後、SO2の97%と、NOxの本質的に全てとを含有する、底部液体生成物は、硫酸または他の生成物への返還のために液体として除去される一方、元のCO2含有量の89%を含有するCO2濃縮流は、最終分画および隔離または使用のための準備ができる。
図5に説明されるアプローチの有効性を示すための例示的計算が、表1に示される。流れ(507)は、約80%CO2、1%SO2、および0.1%NOxを含有する。10段階カラム内で分画後、SO2の97%と、NOxの本質的に全てとを含有する、底部液体生成物は、硫酸または他の生成物への返還のために液体として除去される一方、元のCO2含有量の89%を含有するCO2濃縮流は、最終分画および隔離または使用のための準備ができる。
本プロセスが成功するために、CO2、SO2、およびNOxを選択的に透過させ、これらの成分の圧力下で安定する膜が要求される。我々は、本要件を満たすいくつかの膜を見出した。
使用され得る、好ましい膜のタイプは、Pebax(登録商標)膜またはPolaris(商標)膜等の極性ゴムポリマーから作製される複合膜である。これらのポリマーは両方とも、その構造内に、膜を、CO2、NO2、SO2等のガスに対して非常に透過性にし、酸素および窒素等の他のガスに対して比較的に不透過性にする、酸化ポリエチレンのブロックを含む。燃焼排ガスを用いて可能性として考えられる、典型的選択性は、以下である。
SO2/N2:50−100
NOx/N2:50−100
CO2/N2:20−50
O2/N2:2
本タイプの膜は、例えば、H. Lin and Freeman, J. Molec Struct, vol. 739, pp 57−74(2005)およびLin, et al., Macromolecules, vol. 38,pp 8381−8393(2005)による論文に説明される。アミン基を組み込み、促進輸送によって作用する、膜、例えば、Zhao, et al., J. Mater. Chem A. vol.1, pp 246−249(2013)、Zou and Ho, J. Memb. Sci vol. 286, pp 310−321(2006)、およびChen and Ho, J. memb. Sci. vol. 514,pp 376−384(2016)等のさらにより選択的膜も、必要とされる場合、使用されることができる。一般に、これらの極性ゴム膜は、窒素、SO2、およびNO2がCO2よりも凝縮可能であって、かつ窒素に対しなおより高い選択性を有するため、窒素、SO2、およびNO2よりCO2に対して良好な選択性を有する。典型的には、SO2およびNOxは、CO2より2〜3倍透過性である。これは、例えば、CO2の50%を燃焼排ガス流から除去するように設計される、膜プロセスが、概して、同時に、SO2およびNO2の70〜80%を除去するであろうことを意味する。
SO2/N2:50−100
NOx/N2:50−100
CO2/N2:20−50
O2/N2:2
本タイプの膜は、例えば、H. Lin and Freeman, J. Molec Struct, vol. 739, pp 57−74(2005)およびLin, et al., Macromolecules, vol. 38,pp 8381−8393(2005)による論文に説明される。アミン基を組み込み、促進輸送によって作用する、膜、例えば、Zhao, et al., J. Mater. Chem A. vol.1, pp 246−249(2013)、Zou and Ho, J. Memb. Sci vol. 286, pp 310−321(2006)、およびChen and Ho, J. memb. Sci. vol. 514,pp 376−384(2016)等のさらにより選択的膜も、必要とされる場合、使用されることができる。一般に、これらの極性ゴム膜は、窒素、SO2、およびNO2がCO2よりも凝縮可能であって、かつ窒素に対しなおより高い選択性を有するため、窒素、SO2、およびNO2よりCO2に対して良好な選択性を有する。典型的には、SO2およびNOxは、CO2より2〜3倍透過性である。これは、例えば、CO2の50%を燃焼排ガス流から除去するように設計される、膜プロセスが、概して、同時に、SO2およびNO2の70〜80%を除去するであろうことを意味する。
CO2を燃焼排ガスから分離するためのいくつかの膜プロセスが、提案されている。これらのプロセスは、NOxおよびSO2ならびにCO2を透過させる、正しい膜を装備する場合、プロセス全体において使用され得る。潜在的プロセス設計のある実施形態の実施例が、下記の図6−8において示される。
図6の実施形態
計算が、単純1段階プロセスを示す、図6に示される本発明のプロセスの性能をモデル化するために実施された。減圧操作が、概して、より少ないエネルギーが使用されるため、好ましい。概して、それらは、60%未満の燃焼排ガスからのCO2除去において最も経済的である。図6に示される1段階膜プロセスでは、石炭給送流(601)は、ボイラ(603)内で空気流(602)とともに燃焼され、高圧流を生産する。生産された燃焼排ガス(604)は、次いで、粒子状物質除去ユニット(605)を用いて処理される。ガスは、次いで、コンプレッサ(613)に送流され、次いで、単一膜分離ユニット(608)上に送流され、CO2、SO2、NOx濃縮流(607)を燃焼排ガス(604)から生産する。本設計は、CO2含有量の約50%の除去である、燃焼排ガスからのCO2の部分的除去のために最良に使用される。そのような部分的除去は、生産される電気の800g CO2/KWeから生産される電気の約400g CO2/KWeまで、大気中に放出されるガス(609)中の全体的CO2放出量を低減させるため、有用であって、これは、天然ガス電力タービンからのものとほぼ同一レベルのCO2放出量であって、石炭発電所に関する良好な標的放出率である。本タイプの1段階システムの性能は、表2に示される。例示的計算における膜は、CO2の50%を給送燃焼排ガス(604)から除去し、CO2濃度が15%〜73%富化される、濃縮物を生産する。同時に、膜は、SO2およびNOxの76%をCO2、SO2、NOx濃縮透過流(607)の中に除去し、SO2濃度を1.0%〜7.5%およびNOx濃度を0.1%〜0.75%に富化する。図5(525)において先述の分画カラム(610)によるSO2およびNOx流(612)およびCO2流(611)へのCO2、SO2、NOx濃縮流(607)の最終分離は、未加工燃焼排ガスを処理するよりはるかに容易である。
計算が、単純1段階プロセスを示す、図6に示される本発明のプロセスの性能をモデル化するために実施された。減圧操作が、概して、より少ないエネルギーが使用されるため、好ましい。概して、それらは、60%未満の燃焼排ガスからのCO2除去において最も経済的である。図6に示される1段階膜プロセスでは、石炭給送流(601)は、ボイラ(603)内で空気流(602)とともに燃焼され、高圧流を生産する。生産された燃焼排ガス(604)は、次いで、粒子状物質除去ユニット(605)を用いて処理される。ガスは、次いで、コンプレッサ(613)に送流され、次いで、単一膜分離ユニット(608)上に送流され、CO2、SO2、NOx濃縮流(607)を燃焼排ガス(604)から生産する。本設計は、CO2含有量の約50%の除去である、燃焼排ガスからのCO2の部分的除去のために最良に使用される。そのような部分的除去は、生産される電気の800g CO2/KWeから生産される電気の約400g CO2/KWeまで、大気中に放出されるガス(609)中の全体的CO2放出量を低減させるため、有用であって、これは、天然ガス電力タービンからのものとほぼ同一レベルのCO2放出量であって、石炭発電所に関する良好な標的放出率である。本タイプの1段階システムの性能は、表2に示される。例示的計算における膜は、CO2の50%を給送燃焼排ガス(604)から除去し、CO2濃度が15%〜73%富化される、濃縮物を生産する。同時に、膜は、SO2およびNOxの76%をCO2、SO2、NOx濃縮透過流(607)の中に除去し、SO2濃度を1.0%〜7.5%およびNOx濃度を0.1%〜0.75%に富化する。図5(525)において先述の分画カラム(610)によるSO2およびNOx流(612)およびCO2流(611)へのCO2、SO2、NOx濃縮流(607)の最終分離は、未加工燃焼排ガスを処理するよりはるかに容易である。
本プロセスのために使用される膜は、1,000gpuのCO2透過率、3,000gpuのSO2透過率、3,000gpuのNOx透過率、25gpuの窒素透過率、および50gpuの酸素透過率を有する。これらの透過率および選択性を伴う、膜は、周知である。
図7の実施形態
図7もまた、60%またはそれ未満のCO2除去率で最も経済的である、2段階除去の概略である。CO2/SO2/NOx流を2回濃縮することによる、2段階プロセスは、例えば、Wellman−Lordプロセスによって非常に経済的に処理される、少量の非常に濃縮されたガスを生産する。図7では、石炭給送流(701)は、ボイラ(703)内で空気流(702)とともに燃焼され、高圧蒸気を生産する。生産された燃焼排ガス(704)は、次いで、粒子状物質除去ユニット(705)を用いて処理され、第1段階膜分離ユニット(708)に送流される。CO2、SO2、およびNOx濃縮流(707)は、第2段階膜ユニット(728)に送流され、残余流(730)が、通気流(729)として放出される。第2の段階膜分離ユニット(724)からの透過物は、分画カラム(710)に送流され、CO2濃縮流(711)およびSO2/NOx濃縮流(712)を生産する。第2の段階膜分離ユニット(728)からの残余分(731)は、逆流され、流れ(732)に加わり、第1の段階膜ユニット(708)に進入する。図7に示される設計の性能を例証するための例示的計算は、表3に示される。使用される膜は、図6に示される実施例において使用されるものと同一性質を有する。2つの順次的膜段階を使用することによって、最終の第2段階濃縮におけるCO2、SO2、およびNOxの濃度は、増加されることができる。これは、CO2、SO2、およびNOx分離ステップ(710)の最終物のサイズおよびコストを低減させる。また、第2段階膜分離ユニット(728)は、付加的分離段階を実施するため、第1段階膜分離ユニット(708)が非常に良好な分離を実施する必要性は、軽減され得る。これは、処理されるためのガスの圧力を2〜3バールまで増加させるために、コンプレッサ/送風機(713)を使用する代わりに、単純1:1バール送風機が使用されることができることを意味する。これは、必要とされる膜面積を増加させるが、コンプレッサ/送風機(713)のエネルギー消費を実質的に低減させる。
図7もまた、60%またはそれ未満のCO2除去率で最も経済的である、2段階除去の概略である。CO2/SO2/NOx流を2回濃縮することによる、2段階プロセスは、例えば、Wellman−Lordプロセスによって非常に経済的に処理される、少量の非常に濃縮されたガスを生産する。図7では、石炭給送流(701)は、ボイラ(703)内で空気流(702)とともに燃焼され、高圧蒸気を生産する。生産された燃焼排ガス(704)は、次いで、粒子状物質除去ユニット(705)を用いて処理され、第1段階膜分離ユニット(708)に送流される。CO2、SO2、およびNOx濃縮流(707)は、第2段階膜ユニット(728)に送流され、残余流(730)が、通気流(729)として放出される。第2の段階膜分離ユニット(724)からの透過物は、分画カラム(710)に送流され、CO2濃縮流(711)およびSO2/NOx濃縮流(712)を生産する。第2の段階膜分離ユニット(728)からの残余分(731)は、逆流され、流れ(732)に加わり、第1の段階膜ユニット(708)に進入する。図7に示される設計の性能を例証するための例示的計算は、表3に示される。使用される膜は、図6に示される実施例において使用されるものと同一性質を有する。2つの順次的膜段階を使用することによって、最終の第2段階濃縮におけるCO2、SO2、およびNOxの濃度は、増加されることができる。これは、CO2、SO2、およびNOx分離ステップ(710)の最終物のサイズおよびコストを低減させる。また、第2段階膜分離ユニット(728)は、付加的分離段階を実施するため、第1段階膜分離ユニット(708)が非常に良好な分離を実施する必要性は、軽減され得る。これは、処理されるためのガスの圧力を2〜3バールまで増加させるために、コンプレッサ/送風機(713)を使用する代わりに、単純1:1バール送風機が使用されることができることを意味する。これは、必要とされる膜面積を増加させるが、コンプレッサ/送風機(713)のエネルギー消費を実質的に低減させる。
使用され得る、別の膜分離プロセスは、図8に示されるMTR膜接触器設計である。本設計は、Baker et al.の米国特許第8,016,923号およびWijamns et al.の第8,025,715号に説明される。本プロセスはまた、Merkel et al, J. Memb. Sci.v359(2010) pp.126−139による論文に説明される。これは、概して、燃焼排ガス流の体積の10分の1を有する、CO2、SO2、NOx濃縮透過流を生産する。NOxの下流除去ならびにCO2およびSO2の最終段階分離は、したがって、比較的に経済的である。石炭給送流(801)および空気流(829)は、ボイラ(803)内で燃焼され、蒸気を作製する。主に、窒素を含む、結果として生じる燃焼排ガス(804)はまた、燃焼プロセスによって生産されたCO2、SO2、およびNOxを含有する。本燃焼排ガスは、粒子状物質除去(805)後、コンプレッサ/送風機(図示せず)を用いて、1.1〜2バールまで加圧され、2ステップ膜分離プロセス(808)および(826)に送流される。第1の膜分離ユニット(808)では、CO2、SO2、およびNOx濃縮流(807)が、生産される。典型的には、燃焼排ガス(804)中のCO2の約50〜60%が、本ステップにおいて除去される。膜ユニット(808)からの残余ガスは、次いで、給送流(827)として第2の膜分離ユニット(826)に送流される。ユニット(826)内の幕を横断してわずかな圧力差が存在し得るが、しかし、分離駆動力の大部分は、膜の透過側を横断した空気(802)の流動によって発生される。空気流のため、膜を横断して濃度差が存在し、給送流(827)中に存在するCO2、SO2、およびNOxは、空気流(802)の中に透過する。また、空気流(802)から燃焼排ガス給送流(827)中への酸素のある程度も存在するが、膜は、酸素に対して比較的に不透過性であるため、本流動は、わずかである。本動作の結果は、流れ(802)中のCO2、SO2、およびNOxの大部分を奪い、これは、最終的に、ボイラ流(829)への組み合わせ空気となる。これは、燃焼排ガス(804)中のCO2、SO2、およびNOx含有量を増加させ、分離プロセスをより容易にする一方、最後に放出(809)される際、ガス中のこれらの成分の濃度を枯渇させる。
Claims (24)
- CO2およびSO2を燃焼プロセスによって生産された燃焼排ガスから並行して除去するためのプロセスであって、
(a)燃料および空気を燃焼装置内で燃焼させることによって、燃焼プロセスを実施し、それによって、CO2およびSO2を含む排気流を生成するステップと、
(b)第1の圧縮ステップにおいて、前記排気流を圧縮して、それによって、第1の圧縮されたガス流を生産するステップと、
(c)給送側および透過側を有し、窒素よりCO2およびSO2に対して、かつ酸素よりCO2およびSO2に対して選択的に透過性である、第1の膜を提供するステップと、
(d)前記第1の圧縮されたガス流の少なくとも一部を前記給送側を横断して通過させるステップと、
(e)前記給送側から、CO2およびSO2枯渇残留物流を引き出すステップと、
(f)前記透過側から、前記第1の圧縮されたガス流を下回る圧力で、CO2およびSO2で富化された第1の透過流を引き出すステップと、
(g)CO2で富化された流れおよびSO2で富化された流れを生産する、分離プロセスに、前記第1の透過流を通過させるステップと、
を含む、プロセス。 - ステップ(f)と(h)との間に、第2の圧縮ステップにおいて、前記第1の透過流を圧縮するさらなるステップ(f’)が存在する、請求項1に記載のプロセス。
- 前記排気流は、石炭火力発電所からの燃焼排ガスを含む、請求項1または請求項2に記載のプロセス。
- 前記分離プロセスは、Ca(OH)2、Na(OH)スクラビングステップである、前記請求項のいずれかに記載のプロセス。
- 前記分離ステップは、吸収プロセスである、前記請求項のいずれかに記載のプロセス。
- 前記吸収プロセスは、Wellman−Lordプロセスである、請求項5に記載のプロセス。
- 前記第1の透過流の体積は、前記排気流の体積の約5分の1未満である、前記請求項のいずれかに記載のプロセス。
- 前記排気流はさらに、NOxを含む、前記請求項のいずれかに記載のプロセス。
- 前記第1の膜はまた、窒素よりNOxに対して、かつ酸素よりNOxに対して選択的に透過性である、請求項8に記載のプロセス。
- 前記SO2で富化された流れはまた、NOxでも富化される、請求項9に記載のプロセス。
- 前記排気流はさらに、粒子状物質を含む、前記請求項のいずれかに記載のプロセス。
- ステップ(b)に先立って、粒子状物質除去ステップにおいて、前記粒子状物質を前記排ガスから除去するステップをさらに含む、請求項11に記載のプロセス。
- (i)給送側および透過側を有し、窒素よりCO2、SO2、およびNOxに対して、かつ酸素よりCO2、SO2、およびNOxに対して選択的に透過性である、第2の膜を提供するステップと、
(j)通気流の少なくとも一部を前記給送側を横断して通過させるステップと、
(k)空気、酸素富化空気、または酸素を掃引流として前記透過側を横断して通過させるステップと、
(l)前記給送側から、CO2枯渇通気流を引き出すステップと、
(m)前記透過側から、酸素および二酸化炭素を含む、第2の透過流を引き出すステップと、
(n)ステップ(a)において使用される空気の少なくとも一部として、前記第2の透過流をステップ(a)に通過させるステップと、
をさらに含む、前記請求項のいずれかに記載のプロセス。 - CO2およびSO2を燃焼プロセスによって生産された燃焼排ガスから並行して除去するためのプロセスであって、
(a)燃料および空気を燃焼装置内で燃焼させることによって、燃焼プロセスを実施し、それによって、CO2およびSO2を含む排気流を生成するステップと、
(b)第1の圧縮ステップにおいて、前記排気流を圧縮して、それによって、第1の圧縮されたガス流を生産するステップと、
(c)給送側および透過側を有し、窒素よりCO2およびSO2に対して、かつ酸素よりCO2およびSO2に対して選択的に透過性である、第1の膜を提供するステップと、
(d)前記第1の圧縮されたガス流の少なくとも一部を前記給送側を横断して通過させるステップと、
(e)前記給送側から、CO2およびSO2枯渇通気流を引き出すステップと、
(f)前記透過側から、前記給送側圧力を下回る圧力で、CO2およびSO2で富化された第1の透過流を引き出すステップと、
(g)第2の圧縮ステップにおいて、前記第1の透過流を圧縮し、それによって、第2の圧縮されたガス流を生産するステップと、
(h)給送側および透過側を有し、窒素よりCO2およびSO2に対して、かつ酸素よりCO2およびSO2に対して選択的に透過性である、第2の膜を提供するステップと、
(i)前記第2の圧縮されたガス流の少なくとも一部を前記給送側を横断して通過させるステップと、
(j)前記給送側から、CO2およびSO2枯渇残留物流を引き出すステップと、
(k)前記透過側から、CO2およびSO2で富化された第2の透過流を引き出すステップと、
(l)前記残留物流をステップ(c)の上流のプロセスにおける点まで戻るように通過させるステップと、
(m)第3の圧縮ステップにおいて、前記第2の透過流を圧縮し、それによって、第3の圧縮されたガス流を生産するステップと、
(n)CO2で富化された流れおよびSO2で富化された流れを生産する、分離プロセスに、前記第3の圧縮されたガス流を通過させるステップと、
を含む、プロセス。 - 前記排気流は、石炭火力発電所からの燃焼排ガスを含む、請求項13に記載のプロセス。
- 前記分離プロセスは、Ca(OH)2、Na(OH)スクラビングステップである、請求項13または請求項14に記載のプロセス。
- 前記分離ステップは、吸収プロセスである、請求項13−16のいずれかに記載のプロセス。
- 前記吸収プロセスは、Wellman−Lordプロセスである、請求項17に記載のプロセス。
- 前記第2の透過流の体積は、前記排気流の体積の約10分の1未満である、請求項13−18のいずれかに記載のプロセス。
- 前記排気流はさらに、NOxを含む、請求項13−19のいずれかに記載のプロセス。
- 前記第1の膜はまた、窒素よりNOxに対して、かつ酸素よりNOxに対して選択的に透過性である、請求項20に記載のプロセス。
- 前記SO2で富化された流れはまた、NOxでも富化される、請求項21に記載のプロセス。
- 前記排気流はさらに、粒子状物質を含む、請求項13−22のいずれかに記載のプロセス。
- ステップ(b)に先立って、粒子状物質除去ステップにおいて、前記粒子状物質を前記排ガスから除去するステップをさらに含む、請求項23に記載のプロセス。
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