JP2020170823A - Coated particle powder and manufacturing method - Google Patents

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正明 田邉
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泰史 藤本
Yasushi Fujimoto
泰史 藤本
大熊 崇文
Takafumi Okuma
崇文 大熊
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Abstract

To provide coated particle powder having a high coverage insulator film with little variation in film thickness even when crushed powder with a distorted shape is used as soft magnetic particle powder.SOLUTION: The coated particle powder includes coating particles that include: soft magnetic particles; and an isolation layer 40 that has a first inorganic insulation layer formed over the surface of the soft magnetic particles and a second inorganic insulation layer formed over the surface of the first inorganic insulation layer. When observing the cross-section, the ratio of coating particles with an aspect ratio of 2 or more, which indicates the ratio of the maximum width to the minimum width of coating particles, is 80% or more.SELECTED DRAWING: Figure 1

Description

本発明は、軟磁性体粒子に絶縁被覆されたコーティング粒子粉末及びその製造方法に関する。 The present invention relates to a coated particle powder whose insulation is coated on soft magnetic particles and a method for producing the same.

近年、ハイブリッドカーの普及や電気自動車の登場により、これまで以上に移動手段の中に占める電気モータの重要性が高まりつつある。自動車や船舶、飛行機等の移動手段だけでなく、産業機器や一般家庭における電化製品等においても電気モータの用途は拡大している。 In recent years, with the spread of hybrid cars and the advent of electric vehicles, the importance of electric motors as a means of transportation is increasing more than ever. The use of electric motors is expanding not only for transportation means such as automobiles, ships, and airplanes, but also for industrial equipment and electric appliances in general households.

電気モータに限らず、インバータやトランス、リアクトルなど、交流で使用されるパワーエレクトロニクス機器においては、軟磁性材料がそれらの機器の中の鉄心として使用される。鉄心が高周波で励磁されるとヒステリシス損に加えて渦電流損が発生する。ヒステリシス損は励磁する周波数に比例するのに対して、渦電流損は周波数の2乗に比例する。このため、今後、市場からの要求が一層高まるであろう小型・高効率・低損失のパワーエレクトロニクス機器を実現していくためには、軟磁性材料を用いた鉄心の渦電流の低減と高抵抗化が欠かせない。 Not limited to electric motors, in power electronics equipment used for alternating current such as inverters, transformers, and reactors, soft magnetic materials are used as iron cores in those equipment. When the iron core is excited at a high frequency, an eddy current loss occurs in addition to the hysteresis loss. The hysteresis loss is proportional to the exciting frequency, while the eddy current loss is proportional to the square of the frequency. For this reason, in order to realize compact, high-efficiency, low-loss power electronics equipment that is expected to become even more demanding from the market in the future, reduction of eddy current of iron core and high resistance using soft magnetic material It is indispensable to change.

前記鉄心の渦電流を低減し、高抵抗化するための技術として、特許文献1では、最初に軟磁性材料粒子上にガラス材料を主成分とする絶縁膜材料粒子を押圧して固着させ第1層目の絶縁膜を形成し、次に、粘性が低く流動性が高いリン酸、ホウ酸系塩の水溶液を噴霧塗布することにより第2層目の絶縁膜を形成することで、第1層目の絶縁膜に対する被覆性を高め、これにより軟磁性粉末の絶縁性を高めることで渦電流損失を減少させる技術が開示されている。 As a technique for reducing the eddy current of the iron core and increasing the resistance, in Patent Document 1, first, the insulating film material particles containing a glass material as a main component are pressed and fixed onto the soft magnetic material particles. The first layer is formed by forming the insulating film of the second layer and then spray-applying an aqueous solution of phosphoric acid and boric acid-based salt having low viscosity and high fluidity to form the insulating film of the second layer. Disclosed is a technique for reducing eddy current loss by increasing the coating property of the eye insulating film and thereby improving the insulating property of the soft magnetic powder.

また、特許文献2では、最初に軟磁性金属粉末上にFeやリン酸塩などの絶縁膜を形成し、次に、この絶縁膜で被覆された軟磁性金属粉末とともに、フェライトなどの絶縁体ナノパウダー、AlやSiO、TiOなどのセラミックナノパウダーを高分子樹脂中に分散させることで絶縁性を高める技術が開示されている。 Further, in Patent Document 2, an insulating film such as Fe 2 O 3 or phosphate is first formed on the soft magnetic metal powder, and then, along with the soft magnetic metal powder coated with the insulating film, ferrite or the like is used. Disclosed is a technique for improving insulating properties by dispersing ceramic nanopowder such as insulator nanopowder, Al 2 O 3 , SiO 2 , and TiO 2 in a polymer resin.

また、特許文献3では、最初に軟磁性体粉末粒子上にリン酸金属塩などの無機絶縁材料を被覆し、次に、この無機絶縁材料で被覆された軟磁性体粉末粒子をエポキシ樹脂などの有機絶縁材料で被覆することで絶縁耐圧や機械的特性を向上させる技術が開示されている。 Further, in Patent Document 3, the soft magnetic powder particles are first coated with an inorganic insulating material such as a metal phosphate, and then the soft magnetic powder particles coated with the inorganic insulating material are coated with an epoxy resin or the like. A technique for improving withstand voltage and mechanical properties by coating with an organic insulating material is disclosed.

特許第5293326号公報Japanese Patent No. 5293326 特開2016−92403号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2016-92403 国際公開番号WO2016/043295International Publication No. WO2016 / 043295

しかしながら、上記特許文献1に開示された技術の場合は、均一な絶縁膜形成が可能であるが、第1層目の絶縁膜を形成する摩擦混合機は、軟磁性金属粉末の形状が球形に近いアトマイズ粉を対象としてプロセスが設計されている。このため、例えば、軟磁性体金属粉末が球形以外のいびつな形状をした粉砕粉を用いた場合は、第1層目の絶縁膜を形成する過程で、コアとなる軟磁性体金属粉末に機械的な応力によるクラックが発生しやすく、膜の被覆性などの点において所望の効果を発揮することが困難であるという課題を有している。 However, in the case of the technique disclosed in Patent Document 1, a uniform insulating film can be formed, but in the friction mixer for forming the first layer insulating film, the shape of the soft magnetic metal powder is spherical. The process is designed for near atomized powders. Therefore, for example, when the soft magnetic metal powder is a crushed powder having a distorted shape other than a spherical shape, the soft magnetic metal powder that becomes the core is mechanically formed in the process of forming the insulating film of the first layer. Cracks are likely to occur due to such stress, and there is a problem that it is difficult to exert a desired effect in terms of film coverage and the like.

また、上記特許文献2に開示された技術の場合は、耐圧を向上させる効果があるセラミックナノパウダーや絶縁体ナノパウダーは、高分子樹脂中に分散しているものであるため、軟磁性体粒子を完全に被覆している訳ではない。このため軟磁性体粒子を完全に被覆した絶縁膜ほどの耐圧向上効果は見込めないという課題を有している。 Further, in the case of the technique disclosed in Patent Document 2, since the ceramic nanopowder and the insulator nanopowder having the effect of improving the pressure resistance are dispersed in the polymer resin, the soft magnetic particles. Is not completely covered. Therefore, there is a problem that the effect of improving the withstand voltage cannot be expected as much as that of an insulating film completely coated with soft magnetic particles.

また、上記特許文献3に開示された技術の場合は、リン酸被膜などの無機系絶縁材料とエポキシ樹脂などの有機系絶縁膜との2層構造の絶縁膜とされている。このうち、有機系の樹脂材料は、通常の圧粉成型工程におけるバインダの役目も兼務しており、無機系絶縁材料を2層積層構造した絶縁膜と比較すると、その絶縁耐圧は低いという課題を有している。 Further, in the case of the technique disclosed in Patent Document 3, it is an insulating film having a two-layer structure of an inorganic insulating material such as a phosphoric acid film and an organic insulating film such as an epoxy resin. Of these, the organic resin material also serves as a binder in the normal dust molding process, and has the problem that its dielectric strength is lower than that of an insulating film in which an inorganic insulating material is laminated in two layers. Have.

そこで、前記問題点に鑑み、本発明は、アトマイズ粉のように球形でないいびつな形状をした粉砕粉を軟磁性体粒子粉末として用いた場合にも、膜厚のばらつきが少なく被覆性の高い絶縁膜を有するコーティング粒子粉末を提供することを目的とする。 Therefore, in view of the above problems, in the present invention, even when a pulverized powder having a non-spherical and distorted shape such as atomized powder is used as the soft magnetic particle powder, the thickness variation is small and the insulating property has high coating property. It is an object of the present invention to provide a coating particle powder having a film.

この目的を達成するために、本発明に係るコーティング粒子粉末は、軟磁性粒子と、
前記軟磁性体粒子の表面上に形成された第1の無機絶縁層と、前記第1の無機絶縁層の表面上に形成された第2の無機絶縁層と、を含む絶縁層と、
を備えたコーティング粒子を含むコーティング粒子粉末であって、
断面観察したときに、コーティング粒子の最小幅に対する最大幅の比を示すアスペクト比が2以上のコーティング粒子の比率が80%以上である。
In order to achieve this object, the coating particle powder according to the present invention contains soft magnetic particles and
An insulating layer including a first inorganic insulating layer formed on the surface of the soft magnetic particles and a second inorganic insulating layer formed on the surface of the first inorganic insulating layer.
A coating particle powder containing coating particles comprising
When the cross section is observed, the ratio of the coating particles having an aspect ratio of 2 or more, which indicates the ratio of the maximum width to the minimum width of the coating particles, is 80% or more.

本発明に係るコーティング粒子粉末は、用いる軟磁性体粒子が粉砕粉のようないびつな形状をした粉末粒子であっても、粉末粒子の表面の凹凸を緩和することができる。この結果、膜厚ばらつきの少ない均一な絶縁層を備えたコーティング粒子を得ることができる。さらに無機系の絶縁膜を積層することで、高耐圧かつ渦電流の抑制性能に優れたコーティング粒子を得ることができる。 The coating particle powder according to the present invention can alleviate the unevenness of the surface of the powder particles even if the soft magnetic particles used are powder particles having a distorted shape such as crushed powder. As a result, it is possible to obtain coating particles having a uniform insulating layer with little variation in film thickness. Further, by laminating an inorganic insulating film, it is possible to obtain coating particles having high withstand voltage and excellent eddy current suppression performance.

実施の形態1に係るコーティング粒子粉末に含まれるコーティング粒子の断面構造を示す概略断面図である。It is schematic cross-sectional view which shows the cross-sectional structure of the coating particle contained in the coating particle powder which concerns on Embodiment 1. FIG. 実施の形態1の変形例に係るコーティング粒子粉末に含まれるコーティング粒子の断面構造を示す概略断面図である。It is schematic cross-sectional view which shows the cross-sectional structure of the coating particle contained in the coating particle powder which concerns on the modification of Embodiment 1. 第1実施例に係るコーティング粒子粉末を用いた成型体のAl含有比率と絶縁耐圧との関係を示すグラフである。It is a graph which shows the relationship between the Al 2 O 3 content ratio and the dielectric strength of the molded product using the coating particle powder which concerns on 1st Example. 球状のアトマイズ粉の断面を示す走査型電子顕微鏡(SEM)写真の一例である。This is an example of a scanning electron microscope (SEM) photograph showing a cross section of a spherical atomized powder. いびつな形をした粉砕粉の断面を示す走査型電子顕微鏡(SEM)写真の一例である。It is an example of a scanning electron microscope (SEM) photograph showing a cross section of a distorted pulverized powder.

第1の態様に係るコーティング粒子粉末は、軟磁性体粒子と、
前記軟磁性体粒子の表面上に形成された第1の無機絶縁層と、前記第1の無機絶縁層の表面上に形成された第2の無機絶縁層と、を含む絶縁層と、
を備えたコーティング粒子を含むコーティング粒子粉末であって、
断面観察したときに、コーティング粒子の最小幅に対する最大幅の比を示すアスペクト比が2以上のコーティング粒子の比率が80%以上である。
The coating particle powder according to the first aspect includes soft magnetic particles and
An insulating layer including a first inorganic insulating layer formed on the surface of the soft magnetic particles and a second inorganic insulating layer formed on the surface of the first inorganic insulating layer.
A coating particle powder containing coating particles comprising
When the cross section is observed, the ratio of the coating particles having an aspect ratio of 2 or more, which indicates the ratio of the maximum width to the minimum width of the coating particles, is 80% or more.

上記構成によれば、この2層の絶縁層を有することにより、アトマイズ粉のように粒子の形状が球形ではない、例えば粉砕粉のようないびつな形状をした粉末粒子であっても、粉末粒子表面の凹凸を緩和することができる。この結果、膜厚ばらつきの少ない均一な絶縁層を備えた軟磁性体粒子を得ることができ、さらに無機系の絶縁膜を積層することで、高耐圧かつ渦電流の抑制性能に優れた軟磁性体粒子を得ることができる。 According to the above configuration, by having these two insulating layers, even if the shape of the particles is not spherical like atomized powder, for example, powder particles having a distorted shape such as crushed powder, the powder particles The unevenness of the surface can be alleviated. As a result, soft magnetic particles having a uniform insulating layer with little variation in film thickness can be obtained, and by laminating an inorganic insulating film, soft magnetic particles having high withstand voltage and excellent eddy current suppression performance can be obtained. Body particles can be obtained.

第2の態様に係るコーティング粒子粉末は、上記第1の態様において、前記第1の無機絶縁層および前記第2の無機絶縁層のうち少なくとも一方が、Al、Cr、NbおよびTiの群から選ばれる少なくとも一つを含んでもよい。 In the first aspect of the coating particle powder according to the second aspect, at least one of the first inorganic insulating layer and the second inorganic insulating layer is Al 2 O 3 , Cr 2 O 3 , Nb. It may contain at least one selected from the group 2 O 5 and Ti 2 O 3 .

上記構成によれば、Al、Cr、NbおよびTiによって形成される第1の無機絶縁層又は第2の無機絶縁層は化学的に安定な不動態皮膜を形成するため、防錆性が優れたコーティング粒子を得ることができる。 According to the above configuration, the first inorganic insulating layer or the second inorganic insulating layer formed by Al 2 O 3 , Cr 2 O 3 , Nb 2 O 5 and Ti 2 O 3 is chemically stable passivation. Since a film is formed, coating particles having excellent rust resistance can be obtained.

第3の態様に係るコーティング粒子粉末は、上記第1又は第2の態様において、前記絶縁層に含まれる金属元素の比率が前記軟磁性体粒子に含まれる金属元素の2wt%〜50wt%であってもよい。 In the coating particle powder according to the third aspect, in the first or second aspect, the ratio of the metal element contained in the insulating layer is 2 wt% to 50 wt% of the metal element contained in the soft magnetic particle. You may.

上記構成によれば、絶縁層中に含まれる金属元素の比率を調整することで、本態様のコーティング粒子粉末を用いた軟磁性体デバイスの絶縁耐圧や防錆性能を所望の水準に調整することができる。 According to the above configuration, by adjusting the ratio of the metal elements contained in the insulating layer, the dielectric strength and rust prevention performance of the soft magnetic device using the coating particle powder of this embodiment can be adjusted to a desired level. Can be done.

第4の態様に係るコーティング粒子粉末は、上記第1から第3のいずれかの態様において、前記絶縁層に含まれる金属元素が、Al、Cr、NbおよびTiのうち少なくとも一つであってもよい。 In the coating particle powder according to the fourth aspect, even if the metal element contained in the insulating layer is at least one of Al, Cr, Nb and Ti in any one of the first to third aspects. Good.

第5の態様に係るコーティング粒子粉末は、上記第4の態様において、前記絶縁層が、Al、Cr、NbおよびTiのうち少なくとも一つの元素を含む金属シリケート膜であってもよい。 In the fourth aspect of the coating particle powder according to the fifth aspect, the insulating layer may be a metal silicate film containing at least one element of Al, Cr, Nb and Ti.

上記構成によれば、Al、Cr、Nb、Ti中の、Al、Cr、Nb、Tiといった未反応の金属がSiO中の酸素により酸化されることにより、絶縁耐圧と防錆性に優れたコーティング粒子を得ることができる。 According to the above configuration, unreacted metals such as Al, Cr, Nb, and Ti in Al 2 O 3 , Cr 2 O 3 , Nb 2 O 5 , and Ti 2 O 3 are oxidized by oxygen in SiO 2. As a result, coating particles having excellent insulation pressure resistance and rust resistance can be obtained.

第6の態様に係るコーティング粒子粉末は、上記第1から第3のいずれかの態様において、前記第1の無機絶縁層および前記第2の無機絶縁層のうち少なくとも一方が、SiOで形成された絶縁領域であってもよい。 In the coating particle powder according to the sixth aspect, at least one of the first inorganic insulating layer and the second inorganic insulating layer is formed of SiO 2 in any one of the first to third aspects. It may be an insulated region.

上記構成によれば、SiOが第1の無機絶縁層となる場合は、続く第2の無機絶縁層の形成のための乾式プロセスにおいて発生する軟磁性体粒子への微粒子の衝突によるダメージを緩和するバリア層としてSiOが作用する。このため、磁気特性の向上や、軟磁性体粒子に対する絶縁層被覆率の向上と絶縁層の膜厚ばらつき低減による絶縁耐圧向上効果がある。また、SiOが第2の無機絶縁層を形成する場合は、これに先立つ第1の無機絶縁層の形成のための乾式プロセスにおいて、軟磁性体粒子への微粒子の固定化によって被覆できなかった軟磁性体粒子の露出表面をSiOが被覆することができる。このため、軟磁性体粒子に対する絶縁層の被覆率が向上して絶縁層の膜厚ばらつきが低減し、絶縁耐圧が向上する。 According to the above configuration, when SiO 2 becomes the first inorganic insulating layer, the damage caused by the collision of the fine particles with the soft magnetic particles generated in the subsequent dry process for forming the second inorganic insulating layer is mitigated. SiO 2 acts as a barrier layer. Therefore, there are effects of improving the magnetic characteristics, improving the coating rate of the insulating layer on the soft magnetic particles, and reducing the variation in the film thickness of the insulating layer to improve the withstand voltage. Further, when SiO 2 forms the second inorganic insulating layer, it could not be covered by the immobilization of the fine particles on the soft magnetic particles in the dry process for forming the first inorganic insulating layer prior to this. SiO 2 can cover the exposed surface of the soft magnetic particles. Therefore, the coverage of the insulating layer on the soft magnetic particles is improved, the variation in the film thickness of the insulating layer is reduced, and the withstand voltage is improved.

第7の態様に係るコーティング粒子粉末は、上記第1から第6のいずれかの態様において、前記軟磁性体粒子は、ナノ結晶系材料、非晶質系材料、もしくはナノ結晶系材料および非晶質系材料混合物であってもよい。 The coated particle powder according to the seventh aspect has the above-mentioned first to sixth aspects, wherein the soft magnetic particles are nanocrystalline material, amorphous material, or nanocrystalline material and amorphous. It may be a mixture of quality materials.

上記構成によれば、軟磁性体粒子中に金属元素のCrを含有していないナノ結晶系や、非晶質系の軟磁性体粒子の場合であっても、本態様を用いることで、優れた磁気特性と防錆性を両立したコーティング粒子粉末を得ることができる。 According to the above configuration, even in the case of nanocrystalline or amorphous soft magnetic particles that do not contain the metal element Cr in the soft magnetic particles, it is excellent to use this embodiment. It is possible to obtain a coated particle powder having both magnetic properties and rust resistance.

第8の態様に係るコーティング粒子粉末は、上記第1から第7のいずれかの態様において、平均粒径が0.1μm〜100μmであってもよい。 The coating particle powder according to the eighth aspect may have an average particle size of 0.1 μm to 100 μm in any one of the first to seventh aspects.

上記構成によれば、上記粒子径の範囲であれば、本コーティング粒子粉末を用いた軟磁性体デバイスにおいて要求される透磁率と絶縁耐圧とを両立できる軟磁性体粒子の充填率を設計することができる。 According to the above configuration, it is necessary to design a filling rate of soft magnetic particles capable of achieving both magnetic permeability and dielectric strength required in a soft magnetic device using the present coated particle powder within the range of the particle diameter. Can be done.

第9の態様に係るコーティング粒子粉末の製造方法は、軟磁性体粒子の表面に第1の無機絶縁層を形成し、
前記第1の無機絶縁層の表面に第2の無機絶縁層を形成することを含む。
In the method for producing coated particle powder according to a ninth aspect, a first inorganic insulating layer is formed on the surface of soft magnetic particles.
It includes forming a second inorganic insulating layer on the surface of the first inorganic insulating layer.

上記構成によれば、この2段階の絶縁層形成プロセスを経ることにより、アトマイズ粉のように粒子の形状が球形ではない、例えば粉砕粉のようないびつな形状をした粉末粒子であっても、粉末粒子表面の凹凸を緩和することができる。この結果、膜厚ばらつきの少ない均一な絶縁層を備えた軟磁性体粒子を得ることができ、さらに無機系の絶縁膜を積層することで、高耐圧かつ渦電流の抑制性能に優れた軟磁性体粒子を得ることができる。 According to the above configuration, by going through this two-step insulating layer forming process, even if the shape of the particles is not spherical like atomized powder, for example, powder particles having a distorted shape such as pulverized powder The unevenness on the surface of the powder particles can be alleviated. As a result, soft magnetic particles having a uniform insulating layer with little variation in film thickness can be obtained, and by laminating an inorganic insulating film, soft magnetic particles having high withstand voltage and excellent eddy current suppression performance can be obtained. Body particles can be obtained.

第10の態様に係るコーティング粒子粉末の製造方法は、上記第9の態様において、乾式プロセスによって前記第1の無機絶縁層を形成し、
湿式プロセスによって前記第2の無機絶縁層を形成してもよい。
In the method for producing a coated particle powder according to a tenth aspect, in the ninth aspect, the first inorganic insulating layer is formed by a dry process.
The second inorganic insulating layer may be formed by a wet process.

第11の態様に係るコーティング粒子粉末の製造方法は、上記第9の態様において、湿式プロセスによって前記第1の無機絶縁層を形成し、
乾式プロセスによって前記第2の無機絶縁層を形成してもよい。
In the method for producing a coated particle powder according to the eleventh aspect, in the ninth aspect, the first inorganic insulating layer is formed by a wet process.
The second inorganic insulating layer may be formed by a dry process.

第12の態様に係るコーティング粒子粉末の製造方法は、上記第10の態様において、前記乾式プロセスで用いられる前記第1の無機絶縁層の材料として、前記軟磁性体粒子の平均粒径の10%以下の平均粒径を有する絶縁性微粒子を準備してもよい。 The method for producing the coated particle powder according to the twelfth aspect is 10% of the average particle size of the soft magnetic particles as the material of the first inorganic insulating layer used in the dry process in the tenth aspect. Insulating fine particles having the following average particle size may be prepared.

第13の態様に係るコーティング粒子粉末の製造方法は、上記第11の態様において、前記乾式プロセスで用いられる前記第2の無機絶縁層の材料として、前記軟磁性体粒子の平均粒径の10%以下の平均粒径を有する絶縁性微粒子を準備してもよい。 The method for producing the coated particle powder according to the thirteenth aspect is 10% of the average particle size of the soft magnetic particles as the material of the second inorganic insulating layer used in the dry process in the eleventh aspect. Insulating fine particles having the following average particle size may be prepared.

上記構成によれば、絶縁性微粒子の平均粒径が上記範囲以下であれば、前記軟磁性体粒子を均一に被覆することができるため、渦電流の低下と、絶縁耐圧の向上、防錆性能の改善効果を得ることができる。 According to the above configuration, when the average particle size of the insulating fine particles is not more than the above range, the soft magnetic particles can be uniformly coated, so that the eddy current is reduced, the withstand voltage is improved, and the rust prevention performance is improved. The improvement effect of can be obtained.

以下、図面を参照しながら、実施の形態に係るコーティング粒子粉末及びその製造方法について詳細に説明する。本開示の実施の形態は、以下に説明する実施の形態に限定されず、他のさまざまな実施の形態に変更して実施することができる。 Hereinafter, the coating particle powder according to the embodiment and the method for producing the same will be described in detail with reference to the drawings. The embodiments of the present disclosure are not limited to the embodiments described below, and can be changed to various other embodiments.

(実施の形態1)
図1は、実施の形態1に係るコーティング粒子粉末に含まれるコーティング粒子100の断面構造を示す概略断面図である。図2は、実施の形態1の変形例に係るコーティング粒子粉末に含まれるコーティング粒子の断面構造を示す該略断面図である。
(Embodiment 1)
FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing a cross-sectional structure of the coating particles 100 contained in the coating particle powder according to the first embodiment. FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing the cross-sectional structure of the coating particles contained in the coating particle powder according to the modified example of the first embodiment.

図1によると、本開示の実施の形態1に係るコーティング粒子粉末に含まれるコーティング粒子100は、軟磁性体粒子10と、該軟磁性体粒子10の表面を被覆する第1の無機絶縁層20と、記第1の無機絶縁層の表面を被覆する第2の無機絶縁層30により構成される絶縁層40を含む。また、このコーティング粒子粉末は、断面観察したときに、コーティング粒子の最小幅に対する最大幅の比を示すアスペクト比が2以上のコーティング粒子の比率が80%以上である。
実施の形態1に係るコーティング粒子粉末によれば、いびつな形状をした粉砕粉を軟磁性体粒子粉末として用いた場合にも、膜厚のばらつきが少ない絶縁膜を有するコーティング粒子粉末とすることができる。これにより、渦電流の低減と絶縁耐圧の向上を実現できる。加えて、酸化防止性能を持たせるCrを内部に含有していない軟磁性体粒子を用いたデバイスにおける防錆性を向上させることができる。
According to FIG. 1, the coating particles 100 contained in the coating particle powder according to the first embodiment of the present disclosure are the soft magnetic particles 10 and the first inorganic insulating layer 20 that covers the surface of the soft magnetic particles 10. And, the insulating layer 40 composed of the second inorganic insulating layer 30 covering the surface of the first inorganic insulating layer is included. Further, when the cross section of the coated particle powder is observed, the ratio of the coated particles having an aspect ratio of 2 or more indicating the ratio of the maximum width to the minimum width of the coated particles is 80% or more.
According to the coating particle powder according to the first embodiment, even when the pulverized powder having a distorted shape is used as the soft magnetic particle powder, the coating particle powder having an insulating film with little variation in film thickness can be obtained. it can. As a result, it is possible to reduce the eddy current and improve the withstand voltage. In addition, it is possible to improve the rust preventive property in a device using soft magnetic particles that do not contain Cr having antioxidant performance inside.

以下に、このコーティング粒子粉末を構成する構成要素について説明する。 The components constituting the coated particle powder will be described below.

<軟磁性粒子>
軟磁性体粒子10としては、純鉄粉、Fe−Si合金、センダスト、パーマロイ、パーメンジュール等の他、非晶質(アモルファス)粒子、ナノ結晶系粒子などが利用できる。非晶質粒子やナノ結晶粒子としては、FeとSiに加えてB、C、P、Cu、Co、Ni等の元素をいずれか1つ以上含んでいてもよい。
<Soft magnetic particles>
As the soft magnetic particle 10, pure iron powder, Fe—Si alloy, sendust, permalloy, permendur and the like, as well as amorphous particles, nanocrystalline particles and the like can be used. The amorphous particles and nanocrystal particles may contain any one or more elements such as B, C, P, Cu, Co, and Ni in addition to Fe and Si.

軟磁性体粒子10が非晶質粒子の場合、500℃以下の温度で適切な加熱処理を行うことで、非晶質粒子中に結晶サイズが約10nm〜20nmのナノ結晶構造を形成することができる。これにより軟磁性体粒子10の保磁力を低下させることが可能になる。 When the soft magnetic particles 10 are amorphous particles, a nanocrystal structure having a crystal size of about 10 nm to 20 nm can be formed in the amorphous particles by performing an appropriate heat treatment at a temperature of 500 ° C. or lower. it can. This makes it possible to reduce the coercive force of the soft magnetic particles 10.

<第1の無機絶縁層>
第1の無機絶縁層20は、軟磁性体粒子10の表面に、例えば、Al、Cr、Nb、Ti、SiO等の絶縁性微粒子21を1種類以上、乾式プロセスで物理的に固定化することによって形成される。この場合には、第1の無機絶縁層20は、軟磁性体粒子10の表面に物理的に固定されたAl、Cr、Nb、Ti、SiO等の絶縁性微粒子21によって構成される。この時、軟磁性体粒子10の表面に物理的に固定化する粒子はAl、Cr、Nb、Ti等の金属微粒子22やSi等の半導体微粒子23の内の1種類以上であってもよい。軟磁性体粒子10の表面に物理的に固定化する粒子が金属微粒子22や半導体微粒子23の場合は、後述する第2の無機絶縁層30を形成する工程において、金属微粒子22や半導体微粒子23が酸化される。これによって、第1の無機絶縁層20が第2の無機絶縁層30と同時に形成されて、第1の無機絶縁層20と第2の無機絶縁層30とを含む絶縁層40を形成する。なお、第1の無機絶縁層20の形成工程において使用される絶縁性微粒子21や金属微粒子22、半導体微粒子23の粒子径は10nm〜1μmであることが望ましい。
<First inorganic insulating layer>
The first inorganic insulating layer 20 has 1 insulating fine particles 21 such as Al 2 O 3 , Cr 2 O 3 , Nb 2 O 5 , Ti 2 O 3 , and SiO 2 on the surface of the soft magnetic particles 10. More than one type, it is formed by physically immobilizing in a dry process. In this case, the first inorganic insulating layer 20 is Al 2 O 3 , Cr 2 O 3 , Nb 2 O 5 , Ti 2 O 3 , SiO 2 physically fixed to the surface of the soft magnetic particle 10. It is composed of insulating fine particles 21 such as. At this time, the particles physically immobilized on the surface of the soft magnetic particles 10 may be one or more of the metal fine particles 22 such as Al, Cr, Nb, and Ti and the semiconductor fine particles 23 such as Si. When the particles physically immobilized on the surface of the soft magnetic particles 10 are the metal fine particles 22 or the semiconductor fine particles 23, the metal fine particles 22 and the semiconductor fine particles 23 are formed in the step of forming the second inorganic insulating layer 30 described later. It is oxidized. As a result, the first inorganic insulating layer 20 is formed at the same time as the second inorganic insulating layer 30, and the insulating layer 40 including the first inorganic insulating layer 20 and the second inorganic insulating layer 30 is formed. The particle diameters of the insulating fine particles 21, the metal fine particles 22, and the semiconductor fine particles 23 used in the step of forming the first inorganic insulating layer 20 are preferably 10 nm to 1 μm.

具体的な物理的な固定化の方式としては、メカノケミカルと呼ばれる方式、例えば、ハイブリダイゼーション(登録商標)、メカノフュージョン(登録商標)、ジェットミル、プラネタリーミル等がある。一例として、ハイブリダイゼーションシステム(株式会社奈良機械製作所製)を用いて、絶縁性微粒子21を軟磁性体粒子10の表面に物理的に固定化する方法について説明する。 Specific physical immobilization methods include methods called mechanochemicals, such as hybridization (registered trademark), mechanofusion (registered trademark), jet mill, and planetary mill. As an example, a method of physically immobilizing the insulating fine particles 21 on the surface of the soft magnetic particles 10 by using a hybridization system (manufactured by Nara Machinery Co., Ltd.) will be described.

(1)ハイブリダイゼーション装置による粒子の固定化においては、まず、母材となる軟磁性体粒子10と、その軟磁性体粒子10の表面に固定化させて第1の無機絶縁層20を形成する基となる絶縁性微粒子21を装置内に投入する。
(2)次に、装置内で高速の気流を発生させて、軟磁性体粒子10と絶縁性微粒子21を分散させる。同時に、装置内にある羽根のついたディスクを高速回転させることで、軟磁性体粒子10と絶縁性微粒子21とに遠心力と物理的衝撃を与える。これにより、処理時間10分未満の極めて短時間で軟磁性体粒子10の表面に絶縁性微粒子21を物理的に固定化し、第1の無機絶縁層20を形成することができる。この第1の無機絶縁層20を形成する工程では、軟磁性体粒子10の酸化を防ぐため、窒素やアルゴン等を用いて装置内を不活性雰囲気で満たして処理をおこなうことが望ましい。
(1) In the immobilization of particles by a hybridization device, first, the soft magnetic particle 10 as a base material and the soft magnetic particle 10 are immobilized on the surface of the soft magnetic particle 10 to form a first inorganic insulating layer 20. The base insulating fine particles 21 are charged into the apparatus.
(2) Next, a high-speed air flow is generated in the apparatus to disperse the soft magnetic particles 10 and the insulating fine particles 21. At the same time, by rotating the bladed disk in the device at high speed, centrifugal force and physical impact are applied to the soft magnetic particles 10 and the insulating fine particles 21. As a result, the insulating fine particles 21 can be physically immobilized on the surface of the soft magnetic particles 10 in an extremely short time of less than 10 minutes, and the first inorganic insulating layer 20 can be formed. In the step of forming the first inorganic insulating layer 20, in order to prevent the soft magnetic particles 10 from being oxidized, it is desirable to fill the inside of the apparatus with an inert atmosphere using nitrogen, argon or the like for the treatment.

上記工程において、絶縁性微粒子21は、高い運動エネルギーを持った状態で軟磁性体粒子10の表面に衝突し、軟磁性体粒子10の表面に吸着、もしくは埋没する。これにより、粉砕により形成されていびつな形状をしている軟磁性体粒子10の表面の凹凸が緩和される効果がある。なお、この衝突エネルギーはハイブリダイゼーション装置のディスクの回転数を調製することで制御することが可能である。従って、粉砕により形成された軟磁性体粒子10の表面の凹凸が生産ロット毎に変化したとしても、軟磁性体粒子10の表面の凹凸を制御することができる。この結果、後述する第2の無機絶縁層30の形成工程における膜厚のばらつきを抑制できる効果が生じる。 In the above step, the insulating fine particles 21 collide with the surface of the soft magnetic particles 10 in a state of having high kinetic energy, and are adsorbed or buried on the surface of the soft magnetic particles 10. This has the effect of alleviating the surface irregularities of the soft magnetic particles 10 which are formed by pulverization and have an irregular shape. The collision energy can be controlled by adjusting the rotation speed of the disk of the hybridization device. Therefore, even if the surface irregularities of the soft magnetic particles 10 formed by pulverization change for each production lot, the surface irregularities of the soft magnetic particles 10 can be controlled. As a result, there is an effect that the variation in the film thickness in the step of forming the second inorganic insulating layer 30 described later can be suppressed.

<第2の無機絶縁層>
次に、第2の無機絶縁層30及びその形成方法について説明する。第2の無機絶縁層30は、軟磁性体粒子10の表面を被覆する第1の無機絶縁層20の表面をさらに被覆する。
<Second inorganic insulating layer>
Next, the second inorganic insulating layer 30 and the method for forming the second inorganic insulating layer 30 will be described. The second inorganic insulating layer 30 further covers the surface of the first inorganic insulating layer 20 that covers the surface of the soft magnetic particles 10.

第2の無機絶縁層30は、例えばゾルーゲル法により、アルコキシドの加水分解・脱水縮合反応を起こすことで第1の無機絶縁層20の表面に無機系の絶縁性粒子を成膜することで形成される。 The second inorganic insulating layer 30 is formed by forming inorganic insulating particles on the surface of the first inorganic insulating layer 20 by causing a hydrolysis / dehydration condensation reaction of alkoxide, for example, by a sol-gel method. To.

一例として、TEOS(テトラエトキシシラン)を用いて第2の無機絶縁層30としてSiO膜を形成する場合について説明する。 As an example, a case where a SiO 2 film is formed as the second inorganic insulating layer 30 by using TEOS (tetraethoxysilane) will be described.

第1の無機絶縁層20で被覆された軟磁性体粒子10を、TEOS、触媒のアンモニア水、溶媒のエタノールの混合溶液中に浸漬、攪拌した後、溶媒を乾燥させることで、第1の無機絶縁層20の表面に第2の無機絶縁層としてSiO膜を形成することができる。これにより軟磁性体粒子10上に第1の無機絶縁層20と第2の無機絶縁層30とを備えた絶縁層40を持つコーティング粒子100が形成される。この時、形成されるSiOの膜厚は、TEOSの量や触媒のアンモニア水の量、攪拌時間等の諸条件を変化させることで制御することが可能である。 The soft magnetic particles 10 coated with the first inorganic insulating layer 20 are immersed in a mixed solution of TEOS, aqueous ammonia as a catalyst, and ethanol as a solvent, stirred, and then dried to dry the solvent. A SiO 2 film can be formed on the surface of the insulating layer 20 as a second inorganic insulating layer. As a result, the coating particles 100 having the insulating layer 40 including the first inorganic insulating layer 20 and the second inorganic insulating layer 30 are formed on the soft magnetic particles 10. At this time, the film thickness of SiO 2 formed can be controlled by changing various conditions such as the amount of TEOS, the amount of ammonia water as a catalyst, and the stirring time.

なお、前記ゾルーゲル法におけるTEOSの加水分解・脱水縮合反応の溶媒は、エタノールに限定されず、例えば2−プロパノール(IPA)等を用いることもできる。また、触媒もアンモニア水に限定されず、例えば塩酸や硝酸等を用いることもできる。 The solvent for the hydrolysis / dehydration condensation reaction of TEOS in the sol-gel method is not limited to ethanol, and for example, 2-propanol (IPA) or the like can be used. Further, the catalyst is not limited to aqueous ammonia, and for example, hydrochloric acid, nitric acid, or the like can be used.

TEOSの加水分解・脱水縮合反応によって第1の無機絶縁層20の表面に第2の無機絶縁層30であるSiO膜が形成される。この第2の無機絶縁層30であるSiO膜は、軟磁性体粒子10表面上で、第1の無機絶縁層20が形成されることにより表面の凹凸が緩和された領域をさらに被覆する。しかし、それだけでなく、第2の無機絶縁層30であるSiO膜は、軟磁性体粒子10上で、第1の無機絶縁層20が完全に被覆できていない露出表面も被覆することができる。これにより、軟磁性体粒子10が粉砕により形成されていびつな形状をしていた場合も、Al膜単層、Cr膜単層、Nb膜単層あるいはSiO膜単層の絶縁膜を形成した場合よりも膜厚のばらつきの少ない絶縁層40を形成することができる。 The SiO 2 film, which is the second inorganic insulating layer 30, is formed on the surface of the first inorganic insulating layer 20 by the hydrolysis / dehydration condensation reaction of TEOS. The SiO 2 film, which is the second inorganic insulating layer 30, further covers a region on the surface of the soft magnetic particles 10 in which the irregularities on the surface are alleviated by forming the first inorganic insulating layer 20. However, not only that, the SiO 2 film, which is the second inorganic insulating layer 30, can also cover the exposed surface on which the first inorganic insulating layer 20 is not completely covered on the soft magnetic particles 10. .. As a result, even when the soft magnetic material particles 10 are formed by pulverization and have a distorted shape, the Al 2 O 3 film single layer, the Cr 2 O 3 film single layer, the Nb 2 O 5 film single layer , or SiO It is possible to form the insulating layer 40 having less variation in the film thickness than when the two- film single-layer insulating film is formed.

また、第2の無機絶縁層30を形成するSiO膜中の酸素は、第1の無機絶縁層20を形成するAl、Cr、Nb中に含まれる未酸化の金属元素を酸化することができる。第1の無機絶縁層20を形成する工程において、絶縁性微粒子21の代わりに金属微粒子22や半導体微粒子23を用いた場合も、第2の無機絶縁層30を形成する工程において金属微粒子22や半導体微粒子23が第2の無機絶縁層30を形成するSiO膜中の酸素と反応することによって酸化されて第1の無機絶縁層20が形成される。 Further, the oxygen in the SiO 2 film forming the second inorganic insulating layer 30 is unoxidized contained in Al 2 O 3 , Cr 2 O 3 , and Nb 2 O 5 forming the first inorganic insulating layer 20. Can oxidize metal elements. Even when the metal fine particles 22 or the semiconductor fine particles 23 are used instead of the insulating fine particles 21 in the step of forming the first inorganic insulating layer 20, the metal fine particles 22 or the semiconductor is used in the step of forming the second inorganic insulating layer 30. The fine particles 23 are oxidized by reacting with oxygen in the SiO 2 film forming the second inorganic insulating layer 30, to form the first inorganic insulating layer 20.

第1の無機絶縁層20を形成する工程において絶縁性微粒子21としてAl、Cr、Nb、TiO等を使用した場合や、金属微粒子22としてAl、Cr、Nb、Ti等を使用した場合は、第2の無機絶縁層30を形成する工程において絶縁層40として金属シリケートが形成されるため、コーティング粒子100の絶縁耐圧が上昇する。従って、コーティング粒子100を形成する第1の無機絶縁層20に含有される金属元素の比率を変えることにより、圧粉成型後の磁性体素子の絶縁耐圧を所望の値に制御することが可能である。また、絶縁層40に含有されるAl、Cr、Nb、TiO等は化学的に安定な不動態皮膜を形成する粒子であるため、コーティング粒子100および圧粉成型後の軟磁性体素子の防錆性を高める効果がある。防錆性についても第1の無機絶縁層20に含有される金属元素の比率を変えることにより制御することが可能である。 When Al 2 O 3 , Cr 2 O 3 , Nb 2 O 5 , TIO 2, etc. are used as the insulating fine particles 21 in the step of forming the first inorganic insulating layer 20, or Al, Cr, Nb as the metal fine particles 22 , Ti and the like, since metal silicate is formed as the insulating layer 40 in the step of forming the second inorganic insulating layer 30, the withstand voltage of the coating particles 100 increases. Therefore, by changing the ratio of the metal elements contained in the first inorganic insulating layer 20 forming the coating particles 100, it is possible to control the dielectric strength of the magnetic element after powder molding to a desired value. is there. Further, since Al 2 O 3 , Cr 2 O 3 , Nb 2 O 5 , TiO 2 and the like contained in the insulating layer 40 are particles that form a chemically stable passivation film, the coating particles 100 and the dust powder are formed. It has the effect of enhancing the rust resistance of the soft magnetic element after molding. The rust prevention property can also be controlled by changing the ratio of the metal elements contained in the first inorganic insulating layer 20.

(変形例)
図2は、実施の形態1の変形例に係るコーティング粒子粉末に含まれるコーティング粒子100の断面構造を示す該略断面図である。
前記第1の無機絶縁層20を形成する工程と、前記第2の無機絶縁層30を形成する工程と、は、この順序を入れ替えてもよい。この場合、絶縁層40の構造は、図2に示すように、先にゾルーゲル法により形成されたSiO膜の表面に絶縁性微粒子21、もしくは金属微粒子22、半導体微粒子23が物理的に打ち込まれてSiO膜中に分散された状態となっている。SiO膜に打ち込まれた絶縁性微粒子21中の未反応の金属はSiO膜中で酸化され、金属シリケートが形成されるため、コーティング粒子100の絶縁耐圧が上昇する。SiO膜を先に成膜して、それから絶縁性微粒子21、もしくは金属微粒子22、半導体微粒子23の物理的な固定化による成膜を行った場合は、SiO膜が軟磁性体粒子10への絶縁性微粒子、金属微粒子、半導体微粒子の衝突に対するバリア膜の役割を果たす。このため、母材となる軟磁性体粒子10に対して絶縁性微粒子、金属微粒子、半導体微粒子が直接衝突することで発生するダメージが減少し、絶縁耐圧がさらに上昇し、同時に防錆性も向上する。さらに、母材となる軟磁性体粒子10の表面の凹凸によって、形成されるSiOの膜厚のばらつきが大きい場合にも、微粒子の衝突によりその凹凸をならして均一化することができる。このため、軟磁性体粒子10の表面に形成されたSiO膜の一部に膜厚が薄い領域があったとしても、その領域における電界集中を緩和して、絶縁耐圧を向上させることができる。
(Modification example)
FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing the cross-sectional structure of the coating particles 100 contained in the coating particle powder according to the modified example of the first embodiment.
The order of the step of forming the first inorganic insulating layer 20 and the step of forming the second inorganic insulating layer 30 may be interchanged. In this case, as shown in FIG. 2, the structure of the insulating layer 40 is such that the insulating fine particles 21, the metal fine particles 22, and the semiconductor fine particles 23 are physically driven into the surface of the SiO 2 film previously formed by the Zolgel method. It is in a state of being dispersed in the SiO 2 film. Unreacted metal in the insulating fine particles 21 implanted into the SiO 2 film is oxidized by the SiO 2 film, the metal silicate is formed, the withstand voltage of the coated particles 100 is increased. When the SiO 2 film is first formed and then the insulating fine particles 21, the metal fine particles 22, and the semiconductor fine particles 23 are physically immobilized, the SiO 2 film becomes the soft magnetic particles 10. It acts as a barrier film against collisions of insulating fine particles, metal fine particles, and semiconductor fine particles. Therefore, the damage caused by the direct collision of the insulating fine particles, the metal fine particles, and the semiconductor fine particles with the soft magnetic particle 10 as the base material is reduced, the dielectric strength is further increased, and at the same time, the rust prevention property is also improved. To do. Further, even when there is a large variation in the film thickness of the SiO 2 formed due to the unevenness of the surface of the soft magnetic particle 10 as the base material, the unevenness can be smoothed and made uniform by the collision of the fine particles. Therefore, even if a part of the SiO 2 film formed on the surface of the soft magnetic particle 10 has a thin film thickness region, the electric field concentration in that region can be relaxed and the dielectric strength can be improved. ..

第1の無機絶縁層20または第2の無機絶縁層30を湿式プロセスで形成した場合の平均厚みは、たとえば50nm〜300nmである。 When the first inorganic insulating layer 20 or the second inorganic insulating layer 30 is formed by a wet process, the average thickness is, for example, 50 nm to 300 nm.

また、本プロセスは、軟磁性体粒子の形状がいびつな粉砕粉の場合のみならず、アトマイズ粉などの軟磁性体粒子の形状が球形や、それに近い形状の場合にも同様に適用することができる。 In addition, this process can be applied not only to crushed powder having a distorted shape of soft magnetic particles, but also to cases where the shape of soft magnetic particles such as atomized powder is spherical or close to it. it can.

(第1実施例)
(1)第1実施例では、粉砕により形成された平均粒子径が100μm以下である軟磁性体粒子を用意し、これを平均粒子径が10nm〜1μmのAl微粒子と混合した。この時の混合粉におけるAl微粒子の軟磁性体粒子に対する含有比率は2wt%〜50wt%の間であった。
(First Example)
(1) In the first embodiment, soft magnetic particles having an average particle size of 100 μm or less formed by pulverization were prepared, and these were mixed with Al 2 O 3 fine particles having an average particle size of 10 nm to 1 μm. The content ratio of the Al 2 O 3 fine particles to the soft magnetic particles in the mixed powder at this time was between 2 wt% and 50 wt%.

(2)前記混合粉を前記ハイブリダイゼーション装置に投入し、所定の回転数と時間で成膜処理を行うことで、軟磁性体粒子表面にAl膜を形成した。 (2) The mixed powder was put into the hybridization apparatus, and a film forming process was performed at a predetermined rotation speed and time to form an Al 2 O 3 film on the surface of the soft magnetic particles.

(3)次に、このAl膜が形成された軟磁性体粒子500gに対して、エタノール1kg、TEOS(テトラエトキシシラン、Si(OC)50g、アンモニア水(アンモニア含有量28〜30容量%)50gを加えて2h攪拌した。
(4)攪拌後、粉砕粉を分離、乾燥することで、Al膜の表面にSiO膜が形成されたコーティング粒子粉末を得た。形成された絶縁層の膜厚は300nmであった。
(3) Next, for 500 g of the soft magnetic particles on which the Al 2 O 3 film was formed, 1 kg of ethanol, 50 g of TEOS (tetraethoxysilane, Si (OC 2 H 5 ) 4 ), and aqueous ammonia (containing ammonia). 50 g (amount 28 to 30% by volume) was added, and the mixture was stirred for 2 hours.
(4) After stirring, the pulverized powder was separated and dried to obtain a coated particle powder having a SiO 2 film formed on the surface of the Al 2 O 3 film. The film thickness of the formed insulating layer was 300 nm.

得られたコーティング粒子について、アスペクト比が2以上のコーティング粒子の比率が80%以上である。ここで「アスペクト比」とは、コーティング粒子を断面観察したときに、粒子の最小幅に対する最大幅の比を示す。また「アスペクト比が2以上の粒子の比率」とは、コーティング粒子の集合体を断面観察したときの、全てのコーティング粒子の面積の和に対するアスペクト比が2以上のコーティング粒子の面積の和の比率を示す。 With respect to the obtained coating particles, the ratio of the coating particles having an aspect ratio of 2 or more is 80% or more. Here, the "aspect ratio" indicates the ratio of the maximum width to the minimum width of the coated particles when the coated particles are observed in cross section. The "ratio of particles having an aspect ratio of 2 or more" is the ratio of the sum of the areas of the coated particles having an aspect ratio of 2 or more to the sum of the areas of all the coated particles when the aggregate of the coated particles is observed in cross section. Is shown.

前記の各工程を経て、軟磁性体粒子の表面に絶縁層を形成したコーティング粒子を含むコーティング粒子粉末を結着剤と混合して成型、硬化を行い角型の試料を作製した。それからこの試料の上下に、デジタル超高抵抗・微少電流計5451(株式会社エーディーシー製)を用いて電圧を印加して絶縁耐圧を測定した。絶縁耐圧の測定結果を図3に示す。 Through each of the above steps, a coating particle powder containing coating particles having an insulating layer formed on the surface of the soft magnetic particles was mixed with a binder, molded, and cured to prepare a square sample. Then, a voltage was applied above and below this sample using a digital ultra-high resistance / micro ammeter 5451 (manufactured by ADC Co., Ltd.) to measure the withstand voltage. The measurement result of the dielectric strength is shown in FIG.

図3は、第1実施例に係るコーティング粒子粉末を用いた成型体のAl含有比率と絶縁耐圧との関係を示すグラフである。図3の横軸はAlの含有比率を、縦軸は耐圧を表している。図に示すように、Alの含有比率を増加させるに従い、絶縁耐圧が約70V/mmから600V/mmまで増加していることが分かる。これはSiO膜とAl膜とを粒子表面に積層することにより、アスペクト比が2以上のいびつな形状をした軟磁性体粒子であっても、その表面を均一に被覆できることを示している。加えて、SiO上に形成するAl膜の形成時の軟磁性体粒子に対するAl粒子の含有比率を適宜調整することで、絶縁耐圧も調整することができることも示す。これにより、所望のデバイスが要求する絶縁耐圧性能を実現することができる。 FIG. 3 is a graph showing the relationship between the Al 2 O 3 content ratio and the dielectric strength of the molded product using the coated particle powder according to the first embodiment. The horizontal axis of FIG. 3 represents the content ratio of Al 2 O 3 , and the vertical axis represents the withstand voltage. As shown in the figure, it can be seen that the withstand voltage increases from about 70 V / mm to 600 V / mm as the content ratio of Al 2 O 3 is increased. This indicates that by laminating the SiO 2 film and the Al 2 O 3 film on the particle surface, the surface of the soft magnetic particles having an irregular shape with an aspect ratio of 2 or more can be uniformly coated. ing. In addition, it is also shown that the dielectric strength can be adjusted by appropriately adjusting the content ratio of the Al 2 O 3 particles to the soft magnetic particles at the time of forming the Al 2 O 3 film formed on the SiO 2 . As a result, the dielectric strength required by the desired device can be realized.

(第2実施例)
(1)第2実施例では、粉砕により形成された平均粒子径が100μm以下である軟磁性体粒子を用意し、第1実施例と同じくゾルーゲル法により軟磁性体粒子の表面にSiO膜を形成した。
(Second Example)
(1) In the second embodiment, soft magnetic particles having an average particle diameter of 100 μm or less formed by pulverization are prepared, and a SiO 2 film is formed on the surface of the soft magnetic particles by the sol-gel method as in the first embodiment. Formed.

(2)次に、表面にSiO膜が形成された軟磁性体粒子と平均粒子径が10nm〜1μmのAl微粒子と混合した。この時のAl微粒子の軟磁性体粒子に対する含有比率は2wt%〜50wt%の間であった。
(3)前記混合粉を前記ハイブリダイゼーション装置に投入し、所定の回転数と時間で成膜処理を行うことで、SiO膜を形成した軟磁性体粒子の表面にさらにAl膜を形成したコーティング粒子を含むコーティング粒子粉末を得た。
得られたコーティング粒子において、軟磁性体粒子の表面に形成されたSiO膜及びAl膜を含む絶縁層の膜厚は50nm〜300nmであった。
(2) Next, the soft magnetic particles having the SiO 2 film formed on the surface and the Al 2 O 3 fine particles having an average particle diameter of 10 nm to 1 μm were mixed. At this time, the content ratio of the Al 2 O 3 fine particles to the soft magnetic particles was between 2 wt% and 50 wt%.
(3) By putting the mixed powder into the hybridization apparatus and performing a film forming process at a predetermined rotation speed and time, an Al 2 O 3 film is further formed on the surface of the soft magnetic particles on which the SiO 2 film is formed. A coating particle powder containing the formed coating particles was obtained.
In the obtained coating particles, the film thickness of the insulating layer containing the SiO 2 film and the Al 2 O 3 film formed on the surface of the soft magnetic particles was 50 nm to 300 nm.

なお、軟磁性体粒子粉末として球形のアトマイズ粉(アスペクト比が2以上の粒子の比率が80%未満のコーティング粒子粉末が得られる)を使うよりも、いびつな形状の粉砕粉(アスペクト比が2以上の粒子の比率が80%以上のコーティング粒子粉末が得られる)を使用した場合の方が、圧粉成型した時の磁性粒子の充填率が向上する。このため、磁気特性を向上させることができる。その様子を図4と図5に示す。同一の成型条件で成型した場合、同一体積内において明らかに図4のアトマイズ粉を用いて得られるコーティング粒子粉末の場合の充填率よりも、図5のいびつな形状の粉砕粉を用いて得られるコーティング粒子粉末の方が充填率が高いことが分かる。それぞれの充填率は図4のアトマイズ粉では約70%、図5のいびつな形状の粉砕粉の場合は約85%となっている。また、図5におけるいびつな軟磁性体粒子は粒径が1μm〜32μmの間に90%が分布している。一方、比較した図4のアトマイズ粉の場合は、粒径が0.1μm〜10μmの間に90%が分布しているものである。 Rather than using spherical atomized powder (a coated particle powder having an aspect ratio of 2 or more and a particle ratio of less than 80% can be obtained) as the soft magnetic particle powder, it is a crushed powder having a distorted shape (aspect ratio of 2). When a coated particle powder having the above particle ratio of 80% or more can be obtained), the filling rate of magnetic particles at the time of powder compaction is improved. Therefore, the magnetic characteristics can be improved. The situation is shown in FIGS. 4 and 5. When molded under the same molding conditions, it is clearly obtained by using the pulverized powder having a distorted shape shown in FIG. 5 rather than the filling rate in the case of the coated particle powder obtained by using the atomized powder shown in FIG. 4 in the same volume. It can be seen that the coating particle powder has a higher filling rate. Each filling rate is about 70% for the atomized powder of FIG. 4 and about 85% for the distorted crushed powder of FIG. Further, 90% of the distorted soft magnetic particles in FIG. 5 are distributed between 1 μm and 32 μm in diameter. On the other hand, in the case of the atomized powder of FIG. 4 for comparison, 90% is distributed between 0.1 μm and 10 μm in particle size.

なお、本開示においては、前述した様々な実施の形態及び/又は実施例のうちの任意の実施の形態及び/又は実施例を適宜組み合わせることを含むものであり、それぞれの実施の形態及び/又は実施例が有する効果を奏することができる。 It should be noted that the present disclosure includes appropriately combining any of the various embodiments and / or examples described above, and the respective embodiments and / or embodiments. The effects of the examples can be achieved.

本発明に係る絶縁被覆されたコーティング粒子粉末およびその製造方法は、いびつな形状をした粉砕粉を軟磁性体粒子粉末として用いた場合にも、膜厚のばらつきが少ない絶縁膜を提供するとともに、渦電流の低減と絶縁耐圧の向上を実現できる。加えて、酸化防止性能を持たせるCrを内部に含有していない軟磁性体粒子を用いたデバイスにおける防錆性を向上させることができる。このため、粉砕粉を軟磁性体粒子粉末として用いた場合においても、磁気特性の向上と渦電流の低減による鉄損の低減の両立が求められる軟磁性体デバイスに利用可能である。 The insulating-coated coated particle powder and the method for producing the same according to the present invention provide an insulating film having a small variation in film thickness even when the pulverized powder having a distorted shape is used as the soft magnetic particle powder. It is possible to reduce eddy current and improve dielectric strength. In addition, it is possible to improve the rust preventive property in a device using soft magnetic particles that do not contain Cr having antioxidant performance inside. Therefore, even when the pulverized powder is used as the soft magnetic particle powder, it can be used for a soft magnetic device in which both improvement of magnetic characteristics and reduction of iron loss by reducing eddy current are required.

100 コーティング粒子
10 軟磁性体粒子
20 第1の無機絶縁層
21 絶縁性微粒子
22 金属微粒子
23 半導体微粒子
30 第2の無機絶縁層
40 絶縁層
100 Coating particles 10 Soft magnetic particles 20 First inorganic insulating layer 21 Insulating fine particles 22 Metal fine particles 23 Semiconductor fine particles 30 Second inorganic insulating layer 40 Insulating layer

Claims (13)

軟磁性体粒子と、
前記軟磁性体粒子の表面上に形成された第1の無機絶縁層と、前記第1の無機絶縁層の表面上に形成された第2の無機絶縁層と、を含む絶縁層と、
を備えたコーティング粒子を含むコーティング粒子粉末であって、
断面観察したときに、コーティング粒子の最小幅に対する最大幅の比を示すアスペクト比が2以上のコーティング粒子の比率が80%以上である、
コーティング粒子粉末。
With soft magnetic particles,
An insulating layer including a first inorganic insulating layer formed on the surface of the soft magnetic particles and a second inorganic insulating layer formed on the surface of the first inorganic insulating layer.
A coating particle powder containing coating particles comprising
When the cross section is observed, the ratio of the coating particles having an aspect ratio of 2 or more indicating the ratio of the maximum width to the minimum width of the coating particles is 80% or more.
Coated particle powder.
前記第1の無機絶縁層および前記第2の無機絶縁層のうち少なくとも一方が、Al、Cr、NbおよびTiの群から選ばれる少なくとも一つを含む、請求項1に記載のコーティング粒子粉末。 At least one of the first inorganic insulating layer and the second inorganic insulating layer contains at least one selected from the group of Al 2 O 3 , Cr 2 O 3 , Nb 2 O 5 and Ti 2 O 3. , The coating particle powder according to claim 1. 前記絶縁層に含まれる金属元素の比率が前記軟磁性体粒子に含まれる金属元素の2wt%〜50wt%である、請求項1または2に記載のコーティング粒子粉末。 The coating particle powder according to claim 1 or 2, wherein the ratio of the metal element contained in the insulating layer is 2 wt% to 50 wt% of the metal element contained in the soft magnetic particles. 前記絶縁層に含まれる金属元素が、Al、Cr、NbおよびTiのうち少なくとも一つである、請求項1から3のいずれか1項に記載のコーティング粒子粉末。 The coating particle powder according to any one of claims 1 to 3, wherein the metal element contained in the insulating layer is at least one of Al, Cr, Nb and Ti. 前記絶縁層が、Al、Cr、NbおよびTiのうち少なくとも一つの元素を含む金属シリケート膜である、請求項4に記載のコーティング粒子粉末。 The coating particle powder according to claim 4, wherein the insulating layer is a metal silicate film containing at least one element of Al, Cr, Nb and Ti. 前記第1の無機絶縁層および前記第2の無機絶縁層のうち少なくとも一方が、SiOで形成された絶縁領域である、請求項1から3のいずれか1項に記載のコーティング粒子粉末。 The coating particle powder according to any one of claims 1 to 3, wherein at least one of the first inorganic insulating layer and the second inorganic insulating layer is an insulating region formed of SiO 2 . 前記軟磁性体粒子は、ナノ結晶系材料、非晶質系材料、もしくはナノ結晶系材料および非晶質系材料混合物である、請求項1から6のいずれか一項に記載のコーティング粒子粉末。 The coated particle powder according to any one of claims 1 to 6, wherein the soft magnetic particles are a nanocrystalline material, an amorphous material, or a mixture of a nanocrystalline material and an amorphous material. 平均粒径が0.1μm〜100μmである、請求項1から7のいずれか一項に記載のコーティング粒子粉末。 The coated particle powder according to any one of claims 1 to 7, which has an average particle size of 0.1 μm to 100 μm. 軟磁性体粒子の表面に第1の無機絶縁層を形成し、
前記第1の無機絶縁層の表面に第2の無機絶縁層を形成することを含む、
コーティング粒子粉末の製造方法。
A first inorganic insulating layer is formed on the surface of the soft magnetic particles,
Including forming a second inorganic insulating layer on the surface of the first inorganic insulating layer.
Method for producing coated particle powder.
乾式プロセスによって前記第1の無機絶縁層を形成し、
湿式プロセスによって前記第2の無機絶縁層を形成する、
請求項9に記載のコーティング粒子粉末の製造方法。
The first inorganic insulating layer is formed by a dry process,
The second inorganic insulating layer is formed by a wet process.
The method for producing a coated particle powder according to claim 9.
湿式プロセスによって前記第1の無機絶縁層を形成し、
乾式プロセスによって前記第2の無機絶縁層を形成する、
請求項9に記載のコーティング粒子粉末の製造方法。
The first inorganic insulating layer is formed by a wet process,
The second inorganic insulating layer is formed by a dry process.
The method for producing a coated particle powder according to claim 9.
前記乾式プロセスで用いられる前記第1の無機絶縁層の材料として、前記軟磁性体粒子の平均粒径の10%以下の平均粒径を有する絶縁性微粒子を準備する、
請求項10に記載のコーティング粒子粉末の製造方法。
As the material of the first inorganic insulating layer used in the dry process, insulating fine particles having an average particle size of 10% or less of the average particle size of the soft magnetic particles are prepared.
The method for producing a coated particle powder according to claim 10.
前記乾式プロセスで用いられる前記第2の無機絶縁層の材料として、前記軟磁性体粒子の平均粒径の10%以下の平均粒径を有する絶縁性微粒子を準備する、
請求項11に記載のコーティング粒子粉末の製造方法。
As a material for the second inorganic insulating layer used in the dry process, insulating fine particles having an average particle size of 10% or less of the average particle size of the soft magnetic particles are prepared.
The method for producing a coated particle powder according to claim 11.
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