JP2020088037A - 軟磁性金属粉体 - Google Patents

Abstract

【課題】高周波領域での磁気特性に優れた圧粉磁心を与え得る軟磁性金属粉体を提供する。【解決手段】軟磁性金属粉体は、数ｋＨｚ以上の動作周波数の高周波用圧粉磁心で用いられる。質量％で、Ｓｉ：３．０乃至８．０％を不可避的不純物とともに含む合金組成を有し、構成する多結晶の単一粒子１０について０．４８ｋＯｅの直流磁界の印加前後での光学反射像の差分画像における最大輝度及び最小輝度に対する輝度比で与えられる輝度値変化率において３０％以上である。【選択図】図３

Description

本発明は、圧粉磁心用のＦｅ−Ｓｉ系合金からなる軟磁性金属粉体に関し、特に、高周波領域での磁気特性に優れた圧粉磁心を与え得る軟磁性金属粉体に関する。

圧粉磁心は、粒子毎に絶縁被覆された磁性粉体を用いた粉末冶金法によって製造される。このため、低周波領域だけでなく渦電流損の低減をより高度に要求される高周波領域での磁気特性にも優れ、ニアネットシェープによる形状自由度も相俟って、広範な動作周波数を対象とした各種形状の部品及び部材に利用されている。このような圧粉磁心用磁性粉体には、一般的に、純Ｆｅ又はＦｅにＳｉなどの合金元素を添加したＦｅ系合金からなる軟磁性金属粉体が用いられる。

かかる圧粉磁心において、主としてヒステリシス損と渦電流損とからなる鉄損（コアロス）は、電気エネルギの損失となるから、できる限り小さく抑えることが好ましい。一方、鉄損は圧粉磁心の励起周波数と軟磁性金属粉体の粒子径とに依存して変化することが知られており、圧粉磁心の用いられる動作周波数に対して粉体の平均粒子径を調整することでこの鉄損を一定以下に抑制する方法が提案されている。

例えば、特許文献１では、Ｆｅ−Ｓｉ系合金からなる軟磁性金属粉体からなり、１００〜２０００Ｈｚの比較的低い動作周波数で用いられる圧粉磁心として、体積平均粒径を８０〜３００μｍの範囲内とすることで鉄損を抑え得ることを開示している。ここでは、体積平均粒径が前記した所定範囲内を越えて過小又は過大であると、それぞれヒステリシス損及び渦電流損の増加を招き、結果として、鉄損が増大してしまうとしている。なお、比較的低い動作周波数を対象としているため、渦電流損失自体が全体的な鉄損に占める割合はもともと低く、且つ、軟磁性金属粉体を構成する粒子の平均粒子径が比較的大きなものであることについても述べている。

また、特許文献２では、ヒステリシス損失の低減には保磁力を小さくすべきであり、これには軟磁性金属粉体の粒子内部での磁壁移動が容易になるように制御すべきことを述べている。その上で、Ｃｒを所定量以下で添加したＦｅ−Ｓｉ系合金であれば、圧粉磁心に必要とされる絶縁被覆を損なうことなく、より高い温度で焼鈍ができて、磁壁の移動を妨げる要因となる粒界や不純物介在物、塑性変形により導入される歪みや転位などを良好に取り除くことができるとしている。

特開２００６−０２４８６９号公報 特開２００８−１９５９８６号公報

ところで、軟磁性金属粉体において、その内部状態によって磁区の安定性が異なり、得られる圧粉磁心の磁気特性、特に、高い動作周波数での磁気特性が異なる。そこで、圧粉磁心を構成する軟磁性金属粉体内部の磁区を直接制御し、高い動作周波数での磁気特性を向上させようとする方法が提案される。

一方、粒子内部の磁性体の磁区は、磁気カー効果等の磁気光学効果から偏光顕微鏡を用いて観察し得る。しかしながら、磁区の形状などの観察から磁区の安定性との関係までの知見を得ることは困難である。

本発明は、以上のような状況に鑑みてなされたものであって、その目的とするところは、粒子内部の磁区に着目し、数ｋＨｚ以上の動作周波数領域での磁気特性に優れた圧粉磁心を与え得る軟磁性金属粉体を提供することにある。

本発明による軟磁性金属粉体は、数ｋＨｚ以上の動作周波数領域で用いられる高周波用圧粉磁心のための軟磁性金属粉体であって、質量％で、Ｓｉ：３．０乃至８．０％を不可避的不純物とともに含む合金組成を有し、構成する多結晶の単一粒子について０．４８ｋＯｅの直流磁界の印加前後での光学反射像の差分画像における最大輝度及び最小輝度に対する輝度比で与えられる輝度値変化率において３０％以上であることを特徴とする。

かかる特徴によれば、磁化反転が進みやすく、保磁力Ｈｃを小さくでき、磁気特性に優れた圧粉磁心を与え得るのである。

上記した発明において、保磁力Ｈｃが５Ｏｅよりも小であることを特徴としても良い。かかる特徴によれば、得られる圧粉磁心の高周波領域での磁気特性、特にヒステリシス損を抑制できるのである。

上記した発明において、粒子径を６３乃至７５μｍとする前記単一粒子の円形度が０．５５以上であることを特徴としてもよい。かかる特徴によれば、得られる圧粉磁心の磁気特性を高め得るのである。

さらに、含有される酸素量が０．１ｗｔ％以下であってもよい。かかる特徴によれば、得られる圧粉磁心の高周波領域での磁気特性をさらに良好にできるのである。

軟磁性金属粉体の断面における磁区を説明する図である。 輝度値変化率を測定する装置の一例の図であって、（ａ）は斜視図、（ｂ）は磁場の印加状態を示す図である。 図２の観察装置によって撮像し得られた差分画像の一例の写真である。 軟磁性金属粉体に対する製造条件及び物性値を示す一覧表である。

本発明の例による軟磁性金属粉体について、図１乃至図４を参照して説明する。

対象とする軟磁性金属粉体は、Ｆｅを主成分としたＦｅ−Ｓｉ系合金であって、ガスアトマイズ法や水アトマイズ法などの公知の手法で得られる略球状の金属粉末からなる。ここで、軟磁性金属粉体は、平均粒子径を２０〜１５０μｍ、且つ、粒子径を６３〜７５μｍとする粒子の円形度を０．５５以上とした略球状の粉末である。ここで、円形度を高めることで圧粉磁心を構成した際の粉末充填率を高めることができて、得られる高周波用圧粉磁心において高い透磁率を与え得る。

対象とするＦｅ−Ｓｉ系合金としては、質量％で、Ｆｅに、Ｓｉ：３．０〜８．０％を含む成分組成の合金である。かかる成分組成の合金では、特別な表面処理を加えることなく比較的容易に、酸化物からなる絶縁性の表面酸化皮膜を得られる。つまり、得られる高周波用の圧粉磁心において、粒子間の絶縁性を高めることができて、鉄損を効果的に抑制できる。

更に、軟磁性金属粉体の単一粒子において、後述するような輝度値変化率を算出するための断面磁区観察において、０．４８ｋＯｅの直流磁界を印加したときに３０％以上の輝度値変化率を呈する。

ところで、図１に示すように、軟磁性金属粉体を構成する粒子（単一粒子）１０は、多結晶であり、断面観察をすると複数の結晶粒１２が観察される。これら結晶粒１２の内部には、見かけ上の磁気的な境界である磁壁１４によって区切られた複数の磁区１６ａ〜１６ｅが形成される。かかる磁区は、結晶粒１２の形状や大きさとともに、上記したガスアトマイズ法などの工程における諸条件で変化し得る。

ここで、磁区１６ａ〜１６ｅを形成する粒子１０に矢印Ｂで示す方向の磁場を印加すると、隣り合う磁区同士において、矢印Ｂと平行な向きとその反対の向きとに互い違いに磁化される。このとき磁区１６ａ〜１６ｅについては、磁気光学効果を利用した偏光顕微鏡で観察できる。例えば、図示上で矢印Ｂと平行な向きに磁化された磁区１６ａ、１６ｃ、１６ｅは明るく観察され、反対の向きに磁化された磁区１６ｂ、１６ｄは相対的に暗く観察される。一方、印加する磁界の向きを反転させると、各磁区１６ａ〜１６ｅの磁化方向も反転するから、今度は、磁区１６ｂ、１６ｄが明るく観察され、磁区１６ａ、１６ｃ、１６ｅは相対的に暗く観察されるようになる。

つまり、軟磁性金属粉体に交流磁界を印加して粒子の断面磁区観察を行ったとき、磁区は磁界の反転に対応して明暗を繰り返して観察される。高周波領域での磁気特性を考慮すると、磁界方向の反転に対する応答性に優れることが好ましい。そこで、軟磁性金属粉体の交流磁界に対する応答性（感受性）の指標として、偏光顕微鏡を用いた輝度値測定から得られる「輝度値変化率」を定義する。

輝度値変化率は、測定対象となる軟磁性金属粉体の１つの粒子断面における磁場印加前後での輝度値の相対比として定義されるパラメータである。具体的には、偏光顕微鏡を用いて、視野内の単一粒子の断面内に測定領域、ここでは３５μｍ四方の測定領域を設定しこの基準画像を撮像し、続いて、所定の磁場を印加して、同一の測定領域における測定画像を撮像する。そして、基準画像と測定画像のそれぞれの輝度値の差を求め、具体的には、基準画像と測定画像の差分画像を得て輝度値を画像解析するのである。ここで、輝度値は、例えば、最大輝度である白を２５５、最小輝度の黒を０とした階調尺度で与えられるが、詳細は後述する。

なお、基準画像の撮像において、正弦波やパルス波のような正負に等しい振幅の磁場を交互に与える交流磁界を印加しながら撮像することが好ましい。続いて、所定の直流磁界を印加して測定画像を撮像し、差分画像を得ることで、基準画像と測定画像の同期が正確となり、差分画像の精度が高まるのである。

輝度値変化率Ｘは差分画像全体の輝度の指標であり、対象とする差分画像の最大輝度値Ｌ_ｍａｘ及び最小輝度値Ｌ_ｍｉｎの間を階調尺度１００としたときの測定輝度Ｌの比率（単位％）で与えられる。すなわち、以下のように定義される。
つまり、輝度値変化率Ｘは、直流磁界の印加前後での光学反射像の差分画像における平均輝度を測定器度Ｌとして、最大輝度値Ｌ_ｍａｘ及び最小輝度値Ｌ_ｍｉｎの間を階調尺度とした階調比で与えられるものである。

図２は、上記したような、輝度値変化率を測定するための磁区観察装置の一例である。

図２（ａ）に示すように、磁区観察装置１００は、軟磁性金属粉体の観察試料を載置するホルダーＷを備える観察テーブル１１０と、ホルダーＷ上に所定の向きの磁場を印加する一対の電磁石１２１及び１２２と、ホルダーＷに対向して配置されその内部に対物レンズ、偏光フィルタ、ＣＣＤ素子やＣＭＯＳ素子等のイメージセンサを含む観察ヘッド１３０と、観察ヘッド１３０から出力されるデータを取り込み画像処理する画像解析装置１４０と、により構成される。

図２（ｂ）に示すように、一対の電磁石１２１及び１２２は、それらの磁極１２１ａ及び１２２ａを対向させるように配置され、直列に接続されて交流電源ＡＣを供給される。つまり、電流の流れる方向に応じて磁極１２１ａ及び１２２ａがそれぞれ逆極性の状態で切り替わるように巻き線が与えられている。かかる電流の方向の切り替えにより、観察テーブル１１０上のホルダーＷに対して、磁極１２１ａ及び１２２ａの対向方向に沿った磁力線Ｂが交互に発生する。なお、観察テーブル１１０は、図示を省略する駆動機構により、ＸＹＺ方向にホルダーＷを移動させ得る。

図３は、図２に示した観察装置１００によって撮像し得られた差分画像の一例を示す写真である。ここでは、０．４Ｈｚで振幅３ｋＯｅの交流磁界を印加した基準画像と、その後、−１．７ｋＯｅの直流磁界（矢印Ｂ）を印加した測定画像との差分画像である。粒子１０の内部には、明るさの異なる複数の磁区を観察することができる。なお、ここでは、粒子を樹脂に埋め込み、断面を切り出してから磁場を印加して観察している。

次に、各種軟磁性金属粉体について、図４を用いて、輝度値変化率及び各種物性値を測定した結果を説明する。

ここで、輝度値変化率Ｘは、正負に１．５ｋＯｅ程度の振幅で０．０２Ｈｚ程度の交流（正弦波）磁界を発生するよう、交流電源を調整して基準画像を撮像後、０．４８ｋＯｅの直流磁界を印加した測定画像を撮像し、基準画像と測定画像との差分画像を用いて上記したようにして算出した。保磁力ＨｃはＢＨカーブトレーサで測定した値である。また、コアロスは、軟磁性金属粉体をバインダ（樹脂）と混錬した後、乾燥させた低圧成形体を作成し、０．１Ｔ及び２０ｋＨｚの条件で鉄損測定器にて測定した。

また、結晶粒の円形度Ｒは、乾式粒子画像分析装置（Malvern Panalytical社製 商品名：モフォロギ G3）を用いて、粉末を構成する８０００〜２００００個の粒子についての平均値を算出した。ここで、円形度Ｒは、二次元視野上において、粉末の面積をＳ、周囲長をＬとしたとき、以下の数式を用いて算出される。
さらに、酸素量（濃度）は、不活性ガス融解赤外線吸収法により測定した。

実施例１乃至４は、Ｓｉを３．０あるいは６．５ｗｔ％含むＦｅ−Ｓｉ系合金を用いた軟磁性金属粉体である。一方、比較例１乃至４は、Ｓｉの添加量や円形度あるいは酸素量の異なる軟磁性金属粉体である。

実施例１では、Ｓｉを６．５ｗｔ％含む合金を粉体化し、円形度０．９０、平均結晶粒径１０μｍとした金属粉体を用いた。ここで、測定された酸素量は０．０５ｗｔ％であった。かかる粉体においては、輝度値変化率Ｘが４４％、保磁力Ｈｃが３．７Ｏｅとの結果を得られた。また、この金属粉体を用いた圧粉磁心のコアロス値は３００ｋＷ／ｍ^３となった。

実施例２では、Ｓｉを６．５ｗｔ％含む合金を粉体化し、粉体化処理後に１０１０℃×３時間の熱処理を行って、円形度０．９０、平均結晶粒径２０μｍとした金属粉体を用いた。なお、測定された酸素量は０．０７ｗｔ％であった。かかる粉体においては、輝度値変化率Ｘが７２％、保磁力Ｈｃが１．２Ｏｅとの結果を得られた。また、この金属粉体を用いた圧粉磁心のコアロス値は２００ｋＷ／ｍ^３となった。

実施例３では、Ｓｉを３．０ｗｔ％含む合金を粉体化し、円形度０．８９、平均結晶粒径１０μｍとした金属粉体を用いた。ここで、測定された酸素量は０．０５ｗｔ％であった。かかる粉体においては、輝度値変化率Ｘが３０％、保磁力Ｈｃが３．３Ｏｅとの結果を得られた。また、この金属粉体を用いた圧粉磁心のコアロス値は４００ｋＷ／ｍ^３となった。

実施例４では、Ｓｉを６．５ｗｔ％含む合金を粉体化し、円形度０．５７、平均結晶粒径１０μｍの粒子とした金属粉体を用いた。ここで、測定された酸素量は０．０４ｗｔ％であった。かかる粉体においては、輝度値変化率Ｘが３０％、保磁力Ｈｃが４．３Ｏｅとの結果を得られた。また、この金属粉体を用いた圧粉磁心のコアロス値は４５０ｋＷ／ｍ^３となった。

一方、比較例１では、Ｓｉを１．０ｗｔ％含む合金について、円形度０．８９、酸素量０．０５ｗｔ％、平均結晶粒径１０μｍとした金属粉体を用いた。かかる粉体においては、輝度値変化率Ｘが２５％、保磁力Ｈｃが６．０Ｏｅとの結果を得られた。また、この金属粉体を用いた圧粉磁心のコアロス値は６００ｋＷ／ｍ^３となった。すなわち、Ｓｉの含有量が実施例よりも低い合金では、輝度値変化率Ｘが３０％を下回り、かつコアロス値が増大してしまっていた。

また、比較例２では、Ｓｉを９．０ｗｔ％含む合金について、円形度０．８９、酸素量０．０５ｗｔ％、平均結晶粒径１０μｍとした金属粉体を用いた。かかる粉体においては、輝度値変化率Ｘが２５％、保磁力Ｈｃが５．０Ｏｅとの結果を得られた。また、この金属粉体を用いた圧粉磁心のコアロス値は５００ｋＷ／ｍ^３となった。すなわち、Ｓｉの含有量が実施例よりも高い合金では、輝度値変化率Ｘが３０％を下回り、かつコアロス値が増大してしまっていた。

比較例３では、Ｓｉを６．５ｗｔ％含む合金について、円形度０．５０、酸素量０．０７ｗｔ％、平均結晶粒径１０μｍとした金属粉体を用いた。かかる粉体においては、輝度値変化率Ｘが２０％、保磁力Ｈｃが５．５Ｏｅとの結果を得られた。また、この金属粉体を用いた圧粉磁心のコアロス値は５５０ｋＷ／ｍ^３となった。すなわち、円形度が０．５５を下回ることで、輝度値変化率Ｘが３０％を下回り、かつコアロス値が増大してしまっていた。

さらに、比較例４では、Ｓｉを６．５ｗｔ％含む合金について、円形度０．４４、酸素量０．１５ｗｔ％、平均結晶粒径１５μｍとした金属粉体を用いた。ここでは、１０１０℃×３時間の熱処理を行っている。かかる粉体においては、輝度値変化率Ｘが２０％、保磁力Ｈｃが６．２Ｏｅとの結果が得られた。また、この金属粉体を用いた圧粉磁心のコアロス値は６５０ｋＷ／ｍ^３となった。すなわち、軟磁性金属粉体の酸素量が０．１ｗｔ％を上回ることで、輝度値変化率Ｘが３０％を下回り、かつコアロス値が増大してしまっていた。

以上のように、数ｋＨｚ以上の動作周波数領域で用いられる高周波用圧粉磁心のための軟磁性金属粉体において、Ｓｉ量が３．０乃至８．０％のＦｅ合金を対象とし、０．４８ｋＯｅの直流磁界を印加したときに取得される測定画像の基準画像に対する差分画像を解析して得られる輝度値変化率を３０％以上の範囲とすることで、圧粉磁心を形成した際のコアロス値を４５０ｋＷ／ｍ^３以下に抑制できる。輝度値変化率が大きい場合、印加される磁界の変化に対する感受性（応答性）が高いため、磁化反転が進行しやすく、結果として、圧粉磁心を形成した際のコアロスを抑制できるものと考えられる。

一方、輝度値変化率が３０％より低い軟磁性金属粉体では、圧粉磁心を形成した際のコアロス値がいずれも５００ｋＷ／ｍ^３以上となって、大きな鉄損が生じる。つまり、印加磁場の変化に対する感受性（応答性）が低く、粒子内のピンニングサイトが増加して磁壁の移動がピンニングされてしまうため、磁化反転を進行させにくくしているものと推測される。結果として、圧粉磁心を形成した際のコアロスが増大したものと考えられる。

なお、円形度の高い粒子からなる軟磁性金属粉体の方がコアロス値を小さくできる。また、金属粉体を熱処理しておくことで、さらにコアロス値を低減できる。

以上、本発明の代表的な実施例を説明したが、本発明は必ずしもこれらに限定されるものではなく、当業者であれば、本発明の主旨又は添付した特許請求の範囲を逸脱することなく、種々の代替実施例及び改変例を見出すことができるであろう。

１０ 粒子（単一粒子）
１２ 結晶粒
１４ 磁壁
１６ａ、１６ｂ、１６ｃ、１６ｄ、１６ｅ 磁区
１００ 観察装置
１１０ 観察テーブル
１２１、１２２ 電磁石
１３０ 観察ヘッド
１４０ 画像解析装置

Claims (4)

1. 数ｋＨｚ以上の動作周波数領域で用いられる高周波用圧粉磁心のための軟磁性金属粉体であって、
   質量％で、Ｓｉ：３．０乃至８．０％を不可避的不純物とともに含む合金組成を有し、構成する多結晶の単一粒子について０．４８ｋＯｅの直流磁界の印加前後での光学反射像の差分画像における最大輝度及び最小輝度に対する輝度比で与えられる輝度値変化率において３０％以上であることを特徴とする軟磁性金属粉体。
2. 保磁力Ｈｃが５Ｏｅよりも小であることを特徴とする請求項１記載の軟磁性金属粉体。
3. 粒子径を６３乃至７５μｍとする前記単一粒子の円形度が０．５５以上であることを特徴とする請求項１又は２に記載の軟磁性金属粉体。
4. 含有される酸素量が０．１ｗｔ％以下であることを特徴とする請求項１乃至３のうちの１つに記載の軟磁性金属粉体。