JP2019203882A - Ｘ線解析、ｘ線回折データを処理する方法及び装置 - Google Patents

Abstract

【課題】コンピュータによって実装される、Ｘ線回折データの処理方法が供される。【解決手段】当該方法は試料が入射Ｘ線ビームに対して回転している間にＸ線検出器からＸ線回折データを取得する段階Ｓ１０、前記Ｘ線回折データから、前記試料の特定の回転位置についてのＸ線回折データを表す２Ｄ画像データを含む２Ｄ画像フレームを生成する段階Ｓ２０、前記の生成された２Ｄ画像フレームについて、前記試料に関連するＸ線回折データを前記バックグラウンドデータから区別する段階Ｓ３０、前記の生成された２Ｄ画像フレームの区別された試料に関連するＸ線回折データを、単一の３Ｄ逆空間へマッピングする段階Ｓ４０、及び、ディスプレイスクリーン上で前記のマッピングされたＸ線回折データとともに前記３Ｄ逆空間を可視化する段階Ｓ５０、を有する。【選択図】図３

Description

本発明は概して、Ｘ線解析の分野に関する。より詳細には、本発明は、Ｘ線回折データを処理する方法及び装置に関する。

Ｘ線解析手法−たとえばＸ線回折−は、試料の非破壊分析を採用するため非常に普及してきた。たとえばＸ線回折は、結晶試料、多結晶試料、又は粉末試料の特性を調査する基本的な実験手法のうちの１つとなってきた。

被調査試料のＸ線回折の一般的な原理は以下の通りである。Ｘ線源は、Ｘ線ビーム（たとえば単色又は多色のＸ線ビーム）を発生させる。発生したＸ線ビームは、被調査試料に対応するＸ線光学系によってコリメート及び導光される。試料への入射ビームは、試料の結晶格子によって回折される。ブラッグ条件が満たされる入射角（つまり試料の結晶格子からのコヒーレント散乱が期待される角度）で回折ビームが生じる。回折ビームは、平坦され、区分化され、又は、曲面状であり得る２次元Ｘ線検出器（２Ｄ Ｘ線検出器）によって検出され、かつ、適切な画像化手法を用いて可視化される。回折ビームは、被調査試料の結晶構造に特有なパターンを構成する。パターンは、試料の構造特性−たとえば結晶格子構造、格子の対称性、格子欠陥、中間層の存在、超格子構造、双晶等−を推測するのに用いられ得る。

全体のパターン情報を得るため、試料は、Ｘ線回折中は回転され、回折ビームの強度は、２ＤのＸ線検出器によって連続的に測定される。得られた強度情報は、適切な画像処理アルゴリズムを用いて可視化される。実際には、パターンの可視化は、試料が回転している間に、連続する一連の２次元（２Ｄ）画像を生成することによって実行される。一連の画像中の２Ｄ画像同士を比較することによって、結晶格子構造の特性を推測することができる。しかし２Ｄの結果での回折パターンの提示には依然としていくつかの欠点がある。画像上での回折ビーム位置が、装置の幾何学形状（特に検出器表面の形状）によって歪められ、かつ、ビームは通常、複数の連続する画像中に存在してしまう。というのも、そのビームのブラッグ回折条件を満たしている間に結晶が回転するためである。
これにより、データを全体として明瞭に観察して、直感的に結晶の品質を評価することが困難になっている。アーティファクト、弱い散漫部分、又は双晶は、データ解析から見逃される恐れがある。しかも被調査試料の構造特性は、十分な数の２Ｄ画像が利用可能でかつ互いに対比可能となった後でしか推測できない。

"International Tables for Crystallography (2006)" Vol. F, Chapter 11.2 "Integration of macromolecular diffraction data", pp. 212-217 "International Tables for Crystallography (2006)" Vol. F, Chapter 11.3 "Integration, scaling, space-group assignment and post refinement", pp. 218-225

したがって、標準的な検出手法から知られている上述の問題を克服するように改善されたＸ線検出手法が必要である。具体的には、結晶試料の結晶後続特性をより正確かつ迅速に決定することを可能にするＸ線検出手法が必要とされている。

上述の問題を解決するため、コンピュータによって実装されるＸ線回折データの処理方法が供される。前記Ｘ線回折データは、被調査試料の回折Ｘ線ビームを検出するように構成されるＸ線検出器によって供される。当該方法は、(ａ)前記試料が入射Ｘ線ビームに対して回転している間に前記Ｘ線検出器からＸ線回折データを取得する段階、（ｂ）前記の取得したＸ線回折データから２Ｄ画像フレームを生成する段階であって、前記の生成された２Ｄ画像フレームは前記試料の特定の回転位置についてのＸ線回折データを表す２Ｄ画像データを含み、前記Ｘ線回折データは試料に関連するＸ線データとバックグラウンドデータを含む、段階、（ｃ）前記の生成された２Ｄ画像フレームについて、前記試料に関連するＸ線回折データを前記バックグラウンドデータから区別する段階、（ｄ）前記の生成された２Ｄ画像フレームの区別された試料に関連するＸ線回折データを、単一の３Ｄ逆空間へマッピングする段階、及び、（ｅ）ディスプレイスクリーン上で前記のマッピングされたＸ線回折データとともに前記３Ｄ逆空間を可視化する段階、を有する。

前記３Ｄ逆空間は運動量空間（又はｋ空間）である。前記試料の逆格子は、前記３Ｄ逆空間内においてマッピングされて可視化されたＸ線回折データ（回折Ｘ線ビーム）から導かれ得る。以降では、「試料に関連するＸ線回折データ」及び「結晶学的に有意なＸ線データ」という用語は、同義的かつ交換可能に用いられる。「試料に関連するＸ線回折データ」又は「結晶学的に有意なＸ線データ」は、回折Ｘ線ビーム、Ｘ線サテライトビーム、（局在）散漫散乱Ｘ線、及び／又は粉末回折線を意味するが、（たとえば検出器のノイズ又はコンプトン散乱によって生じる）意図しないバックグラウンドは意味しない。任意でかつ実験上の必要に応じて、「試料に関連するＸ線回折データ」及び「結晶学的に有意なＸ線データ」は、アーティファクト―たとえば試料上の氷、装置部分―たとえばピンホール、ビームストップ、又は高圧セルガスケット―から散乱されるＸ線−をも含んでよい。試料の回転位置が変化している間、当該方法の段階（ａ）乃至（ｅ）は連続的に繰り返される。より具体的には、Ｘ線回折データは、前記試料が回転している間、連続的に取得されてよい。さらに一連の２Ｄ画像フレームは、前記の連続的に取得されるＸ線回折データに基づいて生成されてよい。前記２Ｄ画像フレームの生成は、各２Ｄ画像フレームが、前記試料の特定の回転一で得られた（試料に関連する）Ｘ線回折データを表すように実行されてよい。一の実施形態によると、Ｘ線回折データは、０．１°以上の角距離で取得されてよい。従って、連続して生成される２Ｄ画像フレームは、０．１°以上の角度分解能を有し得る。前記２Ｄ画像フレームの角度幅は、研究対象である試料に要求される実験上の角度分解能に従って設定され得るユーザー選択パラメータであってよい。

前記区別する段階は、適切な画像処理アルゴリズムによって、前記２Ｄ画像フレームのＸ線回折データを、前記試料に関連するＸ線回折データと前記意図しないバックグラウンドデータとに分ける段階を含んでよい。前記試料に関連するＸ線回折データは一般的に、数％の前記２Ｄ画像フレームを占め、かつ、回折Ｘ線ビーム、サテライトビーム、局在散漫散乱Ｘ線、及び／又は粉末回折線で構成される。前記の使用された画像処理アルゴリズムは、前記２Ｄ画像フレームの滑らかなバックグラウンド部分から変化する画像部分を分ける（区別する）ように設計されてよい。この目的のため、前記画像処理アルゴリズムは、前記意図しないバックグラウンドから分けるため、前記試料に関連するＸ線回折データの性質に従って特徴部分の検出を利用してよい。さらに前記画像処理アルゴリズムは、発見された前記バックグラウンドデータ領域に基づいてバックグラウンド計算又はバックグラウンド推定（たとえばバックグラウンドフィッティング）を行ってよい。またさらに前記画像処理アルゴリズムは、前記Ｘ線回折データから前記の計算又は推定されたバックグラウンドを減じてよい。上述の特徴検出及びバックグラウンド計算（推定）のうちの少なくとも１つを実行するため、非特許文献１又は非特許文献２で説明されているような画像処理アルゴリズムが用いられてよい。非特許文献１，２の教示は参照により本願に組み込まれる。結果として得られた試料に関連するＸ線回折データは、元の２Ｄ画像フレームのうちのわずかな部分であり、一般的には２０倍以上このデータ量が減少することによって、後続の段階を実効的に動作させることが可能となる。

２Ｄ画像フレームが生成され（かつ試料に関連するＸ線回折データがバックグラウンドデータと区別され）るとすぐに、対応する２Ｄ画像フレームの（試料に関連する）Ｘ線回折データの３Ｄ逆空間へのマッピング及び前記３Ｄ逆空間内でマッピングされたＸ線回折データの視覚化が実行されてよい。このことは、Ｘ回折データの取得が進行中である一方で、取得された（試料に関連する）Ｘ線回折データ（たとえば回折Ｘ線ビーム）を表すように区別され（分けられ）た２Ｄ画像データの３Ｄ逆空間へのマッピングが、（準）リアルタイムモードで実行されることを意味する。よって本発明によると、新たに生成された２Ｄ画像フレームの各々は、２Ｄ画像フレームの（試料に関連する）Ｘ線回折データを３Ｄ逆空間へマッピングするために、生成直後に処理される。従って、本発明のデータ処理は、全測定範囲にわたって全シーケンスの２Ｄ画像フレームが最初に取得され、Ｘ線回折データの３Ｄ可視化を実行するため、全２Ｄ画像フレームシーケンスの後処理が実行される既知のデータ処理とは異なる。

後処理とは対照的に、２Ｄ画像データの準リアルタイム処理は、パソコンの仕様の改善（たとえばプロセッサの速さ、マルチコア並列処理、及び３Ｄ画像の可視化に最適化されたグラフィックスプロセッサ）によって近年可能となってきた高速データ処理を必要とする。しかも試料に関連するＸ線回折データを区別するための上述の適切な画像処理アルゴリズムは、速さとデータ処理効率を増大させるために用いられてよい。

２Ｄ画像フレームの各々は、Ｘ線回折データ（生の検出器データ）を対応する２Ｄ画像データへ変換することができる適切な画像処理アルゴリズムを用いることによって生成される。２Ｄ画像フレームの２Ｄ画像データは、試料に関連するＸ線回折データと意図しないバックグラウンドデータを区別するように分けられた２Ｄ画像データを有する。Ｘ線回折データは少なくとも、対応する２ＤのＸ線検出器によって測定される強度データを有してよい。測定された強度データは、回折Ｘ線ビーム、サテライトビーム、及び／又は緩慢散乱Ｘ線に係る強度を有し得る。測定された強度データはまた、（コヒーレントではないコンプトン散乱及びノイズに起因する）意図しないバックグラウンド強度をも有し得る。

Ｘ線検出器から得られる強度データは、対応する２Ｄ画像データへ変換されてよい。２Ｄ画像フレームの各々は、試料の特定の回転位置について２ＤのＸ線検出器によって測定される強度に対応する２Ｄ画像データを有してよい。（各画像負フレームの）２Ｄ画像データは、測定された強度値に比例して変化する適切な画像パラメータによって測定された強度を表してよい。画像パラメータとして、輝度、色値、及び色むらのうちの少なくとも１つが用いられてよい。従って、回折Ｘ線ビーム（サテライトビーム又は緩慢散乱Ｘ線）に対応する高強度（試料に関連する強度の高い）の領域は、２Ｄ画像フレーム内では明るいかつ／あるいは色のついた領域（つまり２Ｄスポット）として表されてよい。同様に低強度又は強度の抑制されたフレーム領域はバックグラウンド領域を表してよい。これらの領域は、暗い領域として表されるか、あるいは、黙示的に全く考慮されなくてよい。

生成された２Ｄ画像フレームの各々は、画素画像フレームとして描画されてよい。従って２Ｄ画像データは、少なくとも１つの適切な画像パラメータ（たとえば色値、輝度）を各画素画像フレームへ割り当てることによって、測定された強度を表す２Ｄ画素画像データを有してよい。よって画素画像フレームでは、回折Ｘ線ビーム、回折サテライトビーム、又は緩慢散乱Ｘ線を表す２Ｄスポットの各々は、少なくとも１つの画素によって表されてよい。２Ｄスポットを表す少なくとも１つの画素は、輝度、色値、色むら、又は回折Ｘ線ビームの測定強度に比例する他の色パラメータを有してよい。

２Ｄ画像データ（２Ｄ画素画像データ）の大半は、意図しないバックグラウンドで構成され得る。（結晶学的に有意な）Ｘ線回折データは、２Ｄ画像データの最大で５％を占め得る。意図しないバックグラウンド領域（すなわち意図しないバックグラウンドデータを有する２Ｄ画素画像データ）は、（上述した適切な画像処理アルゴリズムによって）２Ｄ画像中で特定されてよい。しかも、特定された画像領域（すなわち２Ｄ画素画像データ）であってバックグラウンドを含むものは、（画像処理アルゴリズムによって）排除されてよい。従って、（試料に関連する）Ｘ線回折データを表す２Ｄ画像フレームの画素は、バックグラウンドデータを表す２Ｄ画像フレームの画素から区別される。さらに、バックグラウンドから区別され（分けられ）た（試料に関連する）Ｘ線回折データのみが、３Ｄ逆空間へマッピングされる。２Ｄ画像から結晶学的に有意な（試料に関連する）データのみをマッピングすることによって、コンピュータのタスクが減少し、かつ、準リアルタイム速さが実現され得る。

マッピングは、（意図しない）バックグラウンドから区別された結晶学的に有意な（つまり試料に関連する）Ｘ線回折データを、３Ｄ逆空間へマッピングすることを含んでよい。この文脈では、結晶学的に有意な（試料に関連する）Ｘ線回折データをマッピングするとは、回折Ｘ線ビーム、Ｘ線サテライトビーム、緩慢散乱Ｘ線を表すがバックグラウンドデータを表さない２Ｄ画像データを３Ｄ逆空間へマッピングすることを意味し得る。従って、結晶学的に有意な（試料に関連する）Ｘ線回折データをマッピングすることによって、３Ｄ逆空間マップが生成され得る。前記３Ｄ逆空間マップは、特定の回折部分（たとえばブラッグピーク）に限定されず、Ｘ線回折実験により取得可能な全回折情報（つまり適切な画像処理アルゴリズムによって区別される回折Ｘ線ビーム、Ｘ線サテライトビーム、緩慢散乱Ｘ線）を含む。全回折情報を３Ｄ逆空間へマッピングすることで、単なる結晶格子構造の調査を超えて試料の特性をより良好に調査することが可能となる。特に試料中での双晶、欠陥、格子超構造、又は準結晶挙動の存在は、Ｘ線回折実験の主ブラッグピークを示すだけのデータからよりも、全回折からの方がより良好に観測され得る。それに加えて、結晶学的に有意な（試料に関連する）全情報をマッピングすることによって、画像のアーティファクト（たとえば試料上の氷、ピンホール、ビームストッパ、又は高圧セルガスケット等の装置の部品からのＸ線散乱）もまた、ユーザーに対してより良好に視認可能となり、かつ、実験の質又は問題を示し得る。

２Ｄ画像フレームによって表される（試料に関連する）Ｘ線回折データの３Ｄ逆空間へのマッピングは、試料の方位、検出器のサイズ、試料に対する検出器の位置、Ｘ線波長、及びエワルド球の幾何学構造のうちの少なくとも１つに基づいて実行されてよい。回折Ｘ線ビームは、試料が回転している間にエワルド球の表面と交差する逆格子点でしか得られないので、生成された２Ｄ画像フレーム中での回折ビームの外形及び位置は、検出器のサイズ、試料までの検出器の距離、及び入射Ｘ線ビームに対する試料の角度位置（方位）に依存することが知られている。従って、Ｘ線回折実験で用いられるＸ線ビームの波長（波長はエワルド球半径に半比例する）、試料の方位（データ取得中に連続的に変化する試料の回転位置から導くことができる）、及び、実験の幾何学的配置（特に試料に対する検出器の距離と検出器の寸法）を知ることによって、３Ｄ逆格子は、結晶試料から取得される一連の２Ｄ画像フレームで表されるＸ線回折データ（たとえば回折ピーク）に基づいて再構成されてよい。

試料の結晶の対称性（又は結晶学的空間群）がわかっている場合、マッピングは、取得したＸ線回折データ組の一部と結晶の対称性に基づく３Ｄ逆空間内での試料のＸ線回折データ組のすべての再構成をさらに有してよい。さらに可視化段階は、ディスプレイスクリーン上で再構成されたＸ線回折データを可視化する段階を有してよい。そのような場合、結晶の対称性（すなわち結晶学的空間群）が入力パラメータとして与えられ、かつ、マッピングアルゴリズムは、一部の空間範囲について取得されたＸ線回折データ及び格子の対称性を利用することによって全角度範囲にわたってＸ線回折データを計算することができる。Ｘ線回折データの組の一部から全回折データを再構成することによって、Ｘ線回折データ処理は単純化及び加速可能となる。その理由は、一部の角度範囲にわたって取得及び処理されなければならないＸ線回折データの組が小さくなる一方で、Ｘ線回折データが取得されていない残りの角度範囲にわたるＸ線回折データは、格子の対称性を利用することによって数学的に生成されるからである、

３Ｄ逆空間は、ボクセルグリッド（つまりボクセルのアレイ）によって表されてよい。ボクセルグリッドは、所定の分解能（たとえば１０２４×１０２４×１０２４ボクセル）を有してよい。実験上の要求に応じて、ボクセルグリッドの分解能は、（ユーザーによって）調節又は事前に設定されてよい。つまり、試料の逆格子の逆格子点を表す回折Ｘ線ビームの各々が、少なくとも１つのボクセルによって表され得るように、各ボクセルのサイズ（つまりは３Ｄ逆空間を表すボクセル数）は、事前に設定されなければならない。換言すると、取得したＸ線回折データを十分な分解能で３Ｄ表現するため、ボクセルのサイズは、回折Ｘ線ビームのサイズ及び／又は隣接回折Ｘ線ビームの間隔よりも小さくなければならない。ボクセルのサイズが、回折Ｘ線ビームのサイズよりも小さくなるように選ばれる場合、３Ｄ逆空間内での回折Ｘ線ビームの実際の形状及びサイズの３Ｄ描画が得ることが可能となる。一般的な小さな分子の試料では、５１２×５１２×５１２のボクセルグリッドサイズで十分な解像度が得られるが、たんぱく質又は他の大きな分子では、十分な分解能で回折パターンを示すには、２０４８×２０４８×２０４８のボクセルグリッドサイズが好ましい。ボクセルグリッドサイズの増大は将来、その増大を支援するパソコンの仕様が向上することで実現し得る。

３Ｄ逆空間が、上述したように複数のボクセルのアレイ（すなわちボクセルグリッド）に分割される場合、マッピングは、区別された（結晶学的に有意な、すなわち試料に関連する）２Ｄ画像フレームのＸ線回折データ（つまり２ＤのＸ線検出器によって測定される回折強度に比例する２Ｄ画素の画素値）を、３Ｄ逆空間の対応するボクセル値にマッピングすることを含んでよい。これはまた、バックグラウンドとして区別されてきた各２Ｄ画像フレームのこれらの画素をマッピングしないもの（つまり意図しないバックグラウンドのような、結晶学的に有意なＸ線回折データを含まないもの）として表されてもよい。２Ｄ画素像から３Ｄボクセル像へのマッピングは、上述したように、試料の方位、検出器の幾何学的構成、試料に対する検出器の位置、及び／又はエワルド球の幾何学形状を考慮しながら実行されてよい。従って、結晶学的に有意なＸ線回折データ（すなわち試料に関連するＸ線回折データ）を表す２Ｄ画像フレームの画素像データのみが、ボクセルグリッドのうちの対応するボクセルにマッピングされ得る。それにより、一見して全体の回折データを表す３Ｄ回折マップが生成される。

現在利用可能なパソコンの仕様は、すべてが利用されたグリッドからのデータを準リアルタイムで処理することができない。１０２４×１０２４×１０２４サイズのボクセルグリッドを例にとることにする。使用される各ボクセルは、Ｘ線回折データの強度を表す少なくとも２バイトのデータを含む。よってすべてが利用されたボクセルグリッドからの全データサイズは、２ギガバイトになる。各２Ｄ画像フレームにおいて意図しないバックグラウンドから結晶学的に有意な（試料に関連する）Ｘ線回折データを区別することによって、３Ｄグリッド内のボクセルにマッピングするのに、ほんの一部（おそらく５％程度）の画素しか必要なくなる。よってボクセルグリッドは、データ内でまばらに存在することになる（おそらく５％のボクセルがデータを含む。）。コンピュータメモリ内に全ボクセルグリッドを格納する代わりに、データが入ったボクセルのリストを格納することがより効率的である。グリッド内の３次元位置（４バイト）及びＸ線回折データの強度値（２バイト）を記録することで、この例では約３００メガバイトのデータとなる。このような被処理データ量の顕著な減少は、マッピング及び可視化処理を準リアルタイムで実行する上で重要である。

前記可視化段階は、データのない３Ｄ逆空間を可視化する段階、及び前記のマッピングされたＸ線回折データを前記データのない３Ｄ逆空間に順次格納する段階を有してよい。この文脈では、順次格納するとは、前記３Ｄ逆空間内で現在生成されている２Ｄ画像データフレームから得られたマッピングされたＸ線回折データを追加する一方で、過去の２Ｄ画像フレームから抽出された過去にマッピング及び可視化されたＸ線回折データは前記３Ｄ逆空間内で視認可能なままにすることを意味する。よって試料が回転する間に、最初データがなかった３Ｄ空間は、新たなＸ線回折データで連続的に満たされる。それにより、試料の逆格子構造全体がより視認可能となる。

一の実施形態によると、２つ以上の２Ｄ画像フレーム内で冗長に現れて３Ｄ逆空間内の同一位置（ボクセル）にマッピングされる（試料に関連する）Ｘ線回折データ（たとえば回折ビーム、サテライトビーム）は、前記可視化段階中に短期間強調されてよい。前記強調は、前記３Ｄ逆空間内のそれらの位置（ボクセル）―重なっている冗長なＸ線回折データが前記３Ｄ逆空間に加えられる場所―でカラーパルスを用いる段階を有してよい。前記３Ｄ逆空間内でのこの強調は、前記試料の測定が依然として進行中であることを使用者に示唆する。前記ボクセルグリッド内に格納されるデータ量を減少させるため、同一の位置（ボクセル）にマッピングされる冗長なデータは、冗長な測定から計算される単一の平均値として格納される。

前記のマッピングされたＸ線回折データは、前記３Ｄ逆空間内の３Ｄスポットで可視化されてよい。各３Ｄスポットは、前記３Ｄスポットが表している前記Ｘ線回折データ（たとえばＸ線回折ピーク、緩慢散乱Ｘ線若しくは他の散乱を表す特徴又はアーティファクト）のサイズ、形状、及び／又は強度を可視化してよい。可視化目的で、各３Ｄスポットは、前記３Ｄスポットが表している前記Ｘ線回折データの強度に比例する色値、色むら、及び／又は輝度を推定してよい。前記３Ｄ逆空間がボクセルグリッドによって表される場合、各３Ｄスポットは、少なくとも１つのボクセルによって表されてよい。３Ｄスポットを表すのに用いられるボクセル数は、可視化される前記３Ｄスポットのサイズ及び形状並びに前記グリッドの分解能に依存し得る。またさらに、３Ｄスポットを表す前記少なくとも１つのボクセルは、前記３Ｄスポットが表している前記Ｘ線回折データの強度に比例する画像情報（たとえば色値、色むら、輝度）を有してよい。

前記可視化段階は、少なくとも１つの事前に選択された可視化パラメータに従って実行されてよい。前記少なくとも１つの事前に選択された可視化パラメータは、前記Ｘ線回折データの強度レベルを示唆し得る。前記可視化段階のために事前に決められた強度レベルが選択される場合、前記事前に決められた強度レベルより小さい又は大きい強度を有するマッピングされたＸ線回折データしか、前記３Ｄ逆空間内で可視化されなくてよい。たとえば前記少なくとも１つの事前に選択された可視化パラメータは、事前に選択された最小強度及び／又は事前に選択された最大強度を示唆してよい。そのような場合、前記最小強度レベルより大きいＸ線強度、前記最大強度レベルより小さいＸ線強度、又は前記最小強度レベルと前記最大強度レベルの間のＸ線強度を表すマッピングされたＸ線回折データが、前記３Ｄ逆空間内で視認可能にされてよい。そのような場合、前記可視化段階は、高パス、低パス、又はバンドパスフィルタ機能を実装するように設計される。

前記少なくとも１つの事前に選択された可視化パラメータは、前記Ｘ線回折データのｄ間隔分解能を示唆してよい。「ｄ間隔」という用語は、前記試料の結晶構造の隣接格子面間の間隔を意味するのに用いられる。事前に決められたｄ間隔分解能値が前記可視化段階用に選択される場合、前記事前に決められたｄ間隔分解能値よりも大きいｄ間隔分解能、又は、前記事前に決められたｄ間隔分解能値よりも大きいｄ間隔分解能を有するマッピングされたＸ線回折データのみが、前記３Ｄ逆空間内で可視化されてよい。たとえば前記少なくとも１つの可視化パラメータは、事前に選択された最小ｄ間隔分解能値及び／又は事前に選択された最大ｄ間隔分解能値を示唆してよい。そのような場合、前記最小値より大きいＸ線ｄ間隔分解能、前記最大値より小さいＸ線ｄ間隔分解能、又は前記最小値と前記最大値の間のＸ線ｄ間隔分解能を表すマッピングされたＸ線回折データが、前記３Ｄ逆空間内で視認可能にされてよい。そのような場合、前記可視化段階は、高パス、低パス、又はバンドパスフィルタ機能を実装するように設計される。

前記３Ｄ逆空間は、該空間が回転可能及び／又は拡大可能となるようにグラフィカルユーザーインターフェース上で可視化されてよい。前記逆空間を回転させることによって、様々な視座から前記逆格子を調査することが可能である。さらに前記逆空間を拡大又は縮小することによって、前記逆格子の全体又は一部のみを可視化することが可能である。

可能な実施形態では、前記３Ｄ逆空間の一部は、前記空間を切断するように定められた面上のグラフィカルユーザーインターフェース上で可視化されてよい。前記面と交差するそれらのボクセルのみが、この実施形態では可視化される。前記使用者は、その面の方位を制御し、その後前記面に垂直な方向に沿って前記面を動かすことで、どのボクセルが可視化されるのかを観察することができる。前記面の制御は、前記可視化を制御するコンピュータに接続される入力ユニットを用いて実現される。

可能な実施形態では、数字情報又は文字情報が、前記グラフィカルユーザーインターフェース上において前記３Ｄ逆空間と共に（オーバーレイで）表示されることで、前記の表示されたＸ線回折データについての追加情報を前記使用者に提供してよい。たとえば、指数（ｈｋｌ）は、ブラッグ回折ピークをしますボクセルと共に表示されてよいし、あるいは、（ｘ、ｙ、ｚ）座標は、前記格子（及び試料）の方位の理解を助けるように表示されてよい。

前記取得段階は、前記２Ｄ Ｘ線検出器から前記Ｘ線回折データ（強度データ）を読み取る段階を有してよい。前記取得段階は、前記の読み取られたＸ線回折データを格納装置に一時的に格納する段階を有してよい。

他の態様によると、コンピュータデバイス上で実行されるときに、上述の方法を実行するプログラムコードを有するコンピュータプログラム製品が供される。当該コンピュータプログラム製品のプログラムコードは、非一時的記録媒体上に格納される。前記記録媒体は、ＤＶＤ、ＣＤ、ソリッドステートメモリ、又は他の任意の非一時的記録媒体であってよい。

他の態様によると、被調査試料の回折Ｘ線ビームを検出するように構成されるＸ線検出器によって供されるＸ線回折データを処理する装置が供される。当該装置は、ように構成される処理ユニット（プロセッサ）前記試料が入射Ｘ線ビームに対して回転している間にＸ線検出器からＸ線回折データを取得し、前記の取得されたＸ線回折データから、前記試料の特定の回転位置についての試料に関連するＸ線回折データ及びバックグラウンドデータを含むＸ線回折データを表す２Ｄ画像データを生成し、前記の生成された２Ｄ画像フレームについて、前記バックグラウンドデータから前記試料に関連するＸ線回折データを区別し、前記２Ｄ画像フレームの区別された試料に関連するＸ線回折データを３Ｄ逆空間へマッピングする、及び、ディスプレイスクリーン上に前記のマッピングされたＸ線回折データと共に前記３Ｄ逆空間を可視化するように構成される可視化ユニット、を有する。当該装置はさらに、少なくとも１つの可視化パラメータを受けるように構成される入力ユニットを有してよい。入力ユニットとして、タッチスクリーン、マウス、キーボード、又は他の任意の入力ユニットが供されてよい。

本発明のさらに他の態様によると、Ｘ線回折測定用のＸ線装置が供される。当該Ｘ線装置は、被調査試料の回折Ｘ線ビームを検出するように構成されるＸ線検出器、前記Ｘ線検出器から取得されるＸ線回折データを処理する上述の装置、及び、前記の処理されたＸ線回折データと共に前記３Ｄ逆空間を表示するように構成されるディスプレイスクリーンを有する。

本願で説明される開示事項の態様及び利点は、以下の図面から明らかとなる。
本発明によるＸ線回折測定用のＸ線装置の概略図である。 本発明によるＸ線回折データを処理する装置のブロック図である。 本発明によるコンピュータによって実装されるＸ線回折データの処理方法を表す流れ図である。 被調査試料の逆格子と２Ｄ検出器によって取得される回折データとの関係を表す図である。 被調査試料の逆格子と２Ｄ検出器によって取得される回折データとの関係を表す図である。 被調査試料の逆格子と２Ｄ検出器によって取得される回折データとの関係を表す図である。 a〜dは、本発明によるＸ線回折データ処理方法によって得られた様々な回折パターンを表している。

以降の説明では、限定ではない説明目的で、Ｘ線回折データを処理する本願方法を完全に理解するために具体的詳細が明らかにされる。開示されたＸ線回折データを処理する方法及び装置、並びに、Ｘ線回折測定用のＸ線装置が、以降で説明する具体的詳細から保護範囲内で異なり得るのは、当業者には明らかである。

以降では、図１を参照する。図１は、本発明によるＸ線装置１０００の概略図を表している。Ｘ線装置１０００は、結晶試料３０上でＸ線回折解析を実行するように設計されるＸ線回折計である。

Ｘ線装置１０００は、単色又は多色（白色）Ｘ線ビームを生成するように構成されるＸ線源１０１０を有する。Ｘ線源として、従来の単色又は多色Ｘ線源が用いられてよい。Ｘ線装置１０００はさらに、Ｘ線源１０１０と光学的に結合され、かつ、Ｘ線ビームをコリメートして被調査試料３０へ導光するように構成されるＸ線光学系１０２０を有する。図１では、ビームは参照番号１０で示される。

Ｘ線装置１０００は、（図１の参照番号２０で表されている）回折Ｘ線ビームを検出するように構成されるＸ線検出器１０３０をさらに有する。Ｘ線検出器１０３０は、１つの平坦面又は複数の区分された平坦面若しくは曲面で構成される２次元（２Ｄ）検出器として設計される。２Ｄ Ｘ線検出器１０３０は、検出器表面に到達する（複数の）回折Ｘ線ビーム２０の強度を測定するように設計される。たとえば２Ｄ半導体系検出器が、Ｘ線検出器１０３０として用いられてよい。図１で表され、かつ、図４ａ〜図４ｃでより詳細に説明されているように、回折ビーム２０は、検出器表面では、ブラッグ条件が満たされる角度Θ（入射ビーム２０が測定の参照として用いられるときには２Θ）でしかありえないと予想され得る。従って回折ビーム２０の強度及び角度を測定することによって、試料３０の結晶特性についての結論−たとえば結晶構造（ブラベ格子）、双晶の存在、超構造等−が描かれ得る。Ｘ線回折によって試料３０の全格子構造を解明するため、試料３０は、入射ビーム１０に対して回転されてよい。この目的のため、Ｘ線装置１０００は、試料３０を回転可能なように支持するように構成されるゴニオメータ１０４０を有する。ゴニオメータ１０４０によって与えられる回転自由度は、図１の矢印６，８によって示されている。

さらにＸ線装置１０００は、（中央）制御及び動作ユニット１０５０を有する。（中央）制御及び動作ユニット１０５０は、データ処理装置１００、入力ユニット１０２、ディスプレイスクリーン１０４、及び駆動制御部１０６を有するデータ処理装置１００は、検出器１０３０によって取得されるＸ線回折データを処理するように構成される。装置１００の動作について、後続の図２と図３でより詳細に説明する。入力ユニット１０２は、Ｘ線装置１０００を制御するユーザー命令（たとえば駆動命令）又はユーザー入力を受けるように構成される。ディスプレイスクリーン１０４は、装置１００によって処理される画像データを表示するように構成される。しかも駆動制御部１０６は、検出器１０３０，ゴニオメータ１０４０，及び／又はＸ線源１０１０に係る駆動ユニット（図１には示されていない）を制御して、検出器１０３０、ゴニオメータ１０４０、及び／又はＸ線源１０１０を所望の位置へ移動させるように構成される。

図２は、本発明によるＸ線回折データを処理する装置１００をブロック図で表している。装置１００は、図１の制御及び動作ユニット１０５０の一部であってよい。あるいはそのかわりに、装置１００は、別個の装置として実装されるか、あるいは、Ｘ線装置１０００と通信するコンピュータデバイス内に実装されてよい。装置１００は、記憶部１１０、データ処理ユニット１２０（処理ユニット１２０）、及び可視化ユニット１３０を有する。装置１００は、Ｘ線装置１０００のＸ線検出器１０３０、入力ユニット１０２、及びディスプレイスクリーン１０４と通信する。

記憶部１１０は、処理ユニット１２０と通信する。記憶部１１０は、Ｘ線検出器１０３０から受けた少なくともＸ線回折データを格納又は一時的に記憶するように設計される。記憶部１１０はまた、生のＸ線回折データから処理ユニット１２０によって生成された２次元（２Ｄ）及び３次元（３Ｄ）画像データを格納又は一時的に記憶するように構成されてもよい。さらに記憶部１１０は、入力ユニット１０２から受けた入力データを一時的に記憶するように構成されてよい。説明した格納機能を実行するため、記憶部１１０はソリッドステート記憶装置として実装されてよい。

処理ユニット１２０は、Ｘ線検出器１０３０によって供される生のＸ線データ（つまり強度データ）を処理するように設計される。この目的のため、処理ユニット１２０は、複数のサブモジュール−たとえば取得ユニット１２２、２次元（２Ｄ）画像生成ユニット１２４、及びマッピングユニット１２６−を実装する。ユニット１２２，１２４，１２６の各々は、プログラム可能なハードウエアモジュールとして、ハードウエアとソフトウエアの結合モジュールとして、又は、処理ユニット１２０のプロセッサによって実行されるときにある機能を実行するコンピュータコードを有するソフトウエアモジュールとして実装されてよい。少なくとも１つのプロセッサ（図２には示されていない）は、並列データ処理用に設計されたマルチコアプロセッサとして実装されてよい。ユニット１２２，１２４，１２６の機能について、図３より詳細に説明する。

可視化ユニット１３０は、処理ユニット１２０及びディスプレイスクリーン１０４と通信する。可視化ユニット１３０は、ある環境では、処理ユニット１２０から受けた処理済みデータを与えるように構成されるソフトウエアモジュールとして実装されてよい。たとえば可視化ユニット１３０は、処理済み３Ｄ画像データを表すように設計されるグラフィカルユーザーインターフェースを実装してよい。しかもグラフィカルユーザーインターフェースは、３Ｄ画像データがディスプレイスクリーン１０４上に表示されている間に、３Ｄ画像データの描画を変更するため、入力データを受けるように構成されてよい。

図３で、本発明によるＸ線回折データの処理方法についてさらに説明する。Ｘ線回折データは、被調査試料−たとえば図１の試料３０−の回折Ｘ線ビームを検出するように構成されるＸ線検出器−たとえば図２の検出器１０３０のような―によって供される。当該方法は、図３の装置１００によって実施され、かつ、以下の段階を有する。

第１段階Ｓ１０では、被調査試料３０が回転している間に、Ｘ線回折データが、Ｘ線検出器１０３０から取得ユニット１２２によって（連続的に）取得される。取得段階は、取得ユニット１２２によってＸ線検出器１０３０を読み取る段階を有する。検出器の読み取りは、所定の角距離で実行されてよい。たとえば検出器のデータ読み取りは、０．１°以上の回転角距離で実行されてよい。さらに取得ユニット１２２は、記憶部１１０内に読み取ったＸ線回折データを一時的に記憶してよい。またさらに取得ユニット１２２は、記憶部１１０内で一時的に記憶されたＸ線回折データを取得して、そのＸ線回折データを、後続のデータ処理のために２Ｄ画像生成ユニット１４へ供給してよい。取得ユニット１２２によって取得されたＸ線回折データは少なくとも、Ｘ線検出器１０３０によって測定された強度データ（強度）を有する。

後続の第２段階Ｓ２０では、試料３０の所定の回転位置（又は回転角若しくは回転角間隔）について、２Ｄ画像フレームが、取得された２ＤのＸ線回折データから２Ｄ画像生成ユニット１２４によって生成される。従って２Ｄ画像フレームは、試料３０の特定の回転位置についての回折Ｘ線ビーム、サテライトビーム、及び／又は緩慢散乱Ｘ線（の空間分布）を表す２Ｄ画像データを有する。しかも２Ｄ画像データはさらに、他の実験で生じるアーティファクト（たとえば結晶上の氷からの回折や、たとえばピンホール、ビームストップ、又は高圧セルガスケットのようなハードウエアからの散乱）と、さらにインコヒーレントコンプトン散乱又は（検出器の）ノイズに起因するバックグラウンドを有する。検出された回折ビーム、サテライトビーム、及び／又は緩慢散乱Ｘ線の各々は、２Ｄ画像フレーム内の対応する２Ｄスポットによって示される。各２Ｄスポットは、色むら、輝度値、又は、対応するＸ線ビームの測定強度に比例する他の画像パラメータによって表されてよい。さらに生成された各２Ｄ画像フレームのスポットは、２Ｄ検出器１０３０によって検出された回折ビームの実際のサイズ及び形状に対応するサイズ及び形状を有してよい。

２Ｄ画像フレームが画素画像（つまり画素のアレイ）として描画される場合、段階Ｓ２０は、２Ｄ画像フレームについての画素画像データを生成する段階を有する。前記２Ｄ画像フレームの各画素は、測定強度に比例する画像データ（たとえば色むらや輝度値）を有する。換言すると、２Ｄ画像フレームの各画素は、測定強度に比例する少なくとも１つの画像パラメータ値（たとえば輝度値及び／又は色むら）を有する。よって回折Ｘ線ビーム（サテライトビーム又は緩慢散乱ビーム）を表す各スポットは、１つ以上の画素によって表されてよい。

後続の段階Ｓ３０では、２Ｄ画像フレーム内で表される結晶学的に有意な（試料に関連する）Ｘ線回折データが、（上述の適切な画像処理アルゴリズムを用いて）２Ｄ画像処理ユニット１２４によって、他のバックグラウンドデータから区別（分離）される。結晶学的に有意な（試料に関連する）Ｘ線回折データとは、回折Ｘ線ビーム、Ｘ線サテライトビーム、緩慢散乱Ｘ線（及びアーティファクト（たとえば結晶上の氷からの回折や、たとえばピンホール、ビームストップ、又は高圧セルガスケットのようなハードウエアからの散乱））を表すが、（たとえば検出器のノイズ又はコンプトン散乱によって生じる）意図しないバックグラウンドを表さない２Ｄ画像フレームの２Ｄ画像情報を意味する。２Ｄ画像が画素画像として描画される場合、区別段階は、Ｘ線画像データを表す画素のアレイからそれらの画素のみを選択する段階、及び、バックグラウンドに係る残りのガスを排除する段階を有する。

続く段階Ｓ４０では、区別された（試料に関連する）Ｘ線回折データが、３Ｄ空間（３Ｄ逆空間又は３Ｄ運動量空間）へマッピングされる。２Ｄ−３Ｄデータマッピングは、図２のマッピングユニット１２６によって実行される。２Ｄ−３Ｄデータマッピングについては、以降の図４ａ〜図４ｃでより詳細に説明する。しかも（準）リアルタイムデータ処理及び可視化を供するため、２Ｄ画像フレームが利用可能になるとすぐに（つまり２Ｄ画像フレームが２Ｄ画像処理ユニット１２４によって生成されてマッピングユニット１２６へ渡されるとすぐに）、マッピングユニット１２６は、２Ｄ画像データの３Ｄ空間へのデータマッピングを実行するように設計される。

続いて、マッピングユニット１２６によって実行されるマッピングアルゴリズムについてより詳細に説明する。マッピングユニット１２６は、各画像フレームについて試料の回転位置を少なくとも考慮することによって、各２Ｄ画像フレームから導くことができる結晶学的に有意な（試料に関連する）Ｘ線回折情報を、３Ｄ逆空間内の対応する位置へマッピングするように設計される。図４ａ〜図４ｃで２Ｄ−３Ｄデータマッピングについてさらに論じる。

図４ａは、所謂エワルド球構成を用いて被調査試料３０上での入射Ｘ線ビーム１０の弾性散乱の幾何学表現を示している。簡明を期すため、エワルド球の２Ｄ表現が図４ａに表されている。従ってエワルド球は、円４１０（実際には３Ｄ球である。）と、入射Ｘ線ビーム１０の波長λの逆数に対応する半径ｒによって表される。エワルド球４１０の原点Оは、被調査試料３０の位置と一致する。図４ａには、被調査試料３０の逆格子３０’も示されている。繰り返しになるが、図４ａは２Ｄ表現であるため、逆格子３０’は２Ｄ格子として表されている（実際には３Ｄ格子である。）。逆格子の原点О’はエワルド球上に存在する。入射ビーム１０は、エワルド球４１０の原点Оと逆格子３０’の原点О’を通る。図４ａでは、他の円４２０（実際にはこれも球である。）が表されている。円／球４２０４２０は半径ｒ’＝１／Ｄを有する。半径ｒ’は試料３０の解像限界を表し、ＤはＸ線回折実験によって分解されるｄ間隔値の閾値を表す。図４ａの幾何学的表現から、入射Ｘ線ビーム１０の端数ベクトルｋ_ｉが回折ビーム２０の端数ベクトルｋ_ｆと同じ大きさを有する（｜ｋ_ｉ｜＝｜ｋ_ｆ｜＝１／λ）弾性散乱でのブラッグ条件は、エワルド球４１０の原点Ｏ’で始まってエワルド球４１０の表面で終端する散乱ベクトルｑでしか満たされないことがさらに明らかとなる。換言すると、ブラッグ条件は満たされ、かつ、回折は、エワルド球４１０上に存在する逆格子点でのみ起こる。図４ａで概略的に表されているように、制限球４２０内部に存在してエワルド球４１０に衝突するそれらの逆格子点３２’は、Ｘ線検出器１０３０上の位置１０３２で検出可能な（複数の）回折スポットとなる。

図４ｂは、図４ａと同一のエワルド球構成を示している。唯一の違いは、限界球４２０の半径ｒ’が、たとえば最小ｄ間隔値（限界円／球４２４に対応する）及び／又は最大ｄ間隔値（限界円／球４２２に対応する）を事前に設定することによって変化することである。ｄ間隔値は、入力ユニット１０２を用いるユーザーによって設定されてよい。従って、最小及び／又は最大のｄ間隔値を事前に設定することによって、最小値よりも大きな（円４２４の内部の）Ｘ線回折データ（スポット）、最大値よりも小さな（円４２２の外部の）Ｘ線回折データ（スポット）、又は最小のｄ間隔値と最大のｄ間隔値の範囲内（円４２２と円４２４の間）のＸ線回折データ（スポット）のみが視認可能となる。

ある試料方位では、数個の格子点３２’だけがエワルド球の表面上に存在し、Ｘ線検出器表面上の位置１０３２で検出可能な回折スポットとなることは明らかである。入射Ｘ線ビーム１０に対して試料３０を回転させることによって、試料３０の逆格子３０’も回転する（図４ｃを参照のこと。）。逆格子３０’の回転は図４ａの矢印４３０によって示される。しかも図４ｃは、図４ａの逆格子３０’に対する試料の逆格子３０’の回転を表している。従って試料３０を回転させることによって、新たな逆格子点３２’がエワルド球表面上に現れることで、Ｘ線検出器１０３０上の様々な角度位置での回折スポットとなる。図４ａと図４ｃとを比較することで、試料の回転によって、各異なる２θ角度つまり検出器表面上の各異なる位置での回折スポットとなることが明らかになる。

図４ａ〜図４ｃから、エワルド球構成は、試料３０の３Ｄ逆格子と、試料の各異なる回転位置について検出器１０３０によって取得されるＸ線回折パターンとの間に明確な関係を与える。従ってＸ線ビームのパラメータ波長λ（つまりエワルド球半径ｒ）、試料３０の回転位置、検出器サイズ、及び試料に対する検出器の位置を知ることによって、マッピングアルゴリズムは、試料３０の各異なる位置について取得される２Ｄ回折パターンから、試料３０の全逆格子３０’を再構成し得る。換言すると、入射Ｘ線ビーム１０の波長λ、試料３０の回転位置、検出器サイズ、及び試料に対する検出器の（半径及び角度）位置を考慮することによって、Ｘ線検出器１０３０によって検出されて対応する２Ｄ画像フレームで結像されるＸ線回折スポットを、３Ｄ逆格子が再構成され得るように３Ｄ空間の対応する位置にマッピングすることが可能である。この２Ｄ画像データの３Ｄ逆空間へのマッピングは、逆空間点３２’での立方体要素３４’（すなわちボクセル）が検出器位置１０３２（すなわち画素位置１０３２）で検出されたＸ線回折スポットと相関することを表す図４ａと図４ｂに示されている。試料３０の３Ｄ逆格子を再構成するためには、試料３０の各異なる回転位置での連続する２Ｄ回折パターンの組で十分である。

エワルド球再構成に基づく上述のマッピングアルゴリズムは、バックグラウンドデータを考慮せずに、２Ｄ画像フレームから導かれ得る結晶学的に有意な（試料に関連する）Ｘ線回折情報しか３Ｄ逆空間へマッピングしない。その結果、完全な３次元回折パターンが、３Ｄ逆格子空間内で得られる。

一の変形例によると、３Ｄ逆空間は、３Ｄラスタグラフィックスとして描画される。前記逆空間はボクセルグリッドに分割される。換言すると、３Ｄ逆空間は、体積セル（つまりボクセル）の３Ｄアレイに分割される。ボクセルグリッドのボクセルのサイズ（つまりはボクセル数）は、調節可能であり、かつ、回折Ｘ線ビームの位置、サイズ、及び形状が、３Ｄ逆格子表現において十分に分解されるように選択されてよい。ほとんどの実験上の要求について、３Ｄ逆空間を表現するには１０２４×１０２４×１０２４のボクセルグリッドサイズで十分であることがわかった。３Ｄ逆空間がボクセルグリッドによって表される場合、マッピング段階は、２Ｄ画像フレームの２Ｄ画素画像データ（つまり結晶学的に有意な（試料に関連する）Ｘ線回折データ）を、３Ｄボクセル空間の対応するボクセルへマッピング段階を有する。２Ｄ検出器画素から３Ｄボクセルへのマッピングは、図３、図４ａ〜図４ｃで説明したマッピングアルゴリズムに従う。マッピング段階Ｓ４０の実行後、２Ｄ画像フレームのマッピングされたＸ線回折データは、可視化ユニット１３０によって３Ｄ逆空間内で可視化される。可視化段階は、３Ｄ逆空間内の３Ｄスポットとしてマッピングされた（試料に関連する）Ｘ線回折データ（つまりマッピングされたＸ線回折データ、サテライトビーム、及び／又は緩慢散乱Ｘ線）を表す段階を有する。３Ｄ逆空間がラスタグラフィックスとして描画される場合、各３Ｄスポットは少なくとも１つのボクセルによって表される。３Ｄスポットを表すのに必要なボクセル数は、３Ｄ空間内で可視化されるスポットのサイズ及び形状に依存する。同様に３Ｄ空間内で可視化されるスポットのサイズ及び形状は、Ｘ線検出器によって測定される回折ビームの実際のサイズ及び形状に対応する。従って本願のデータ処理方法によると、スポットの位置が３Ｄ空間内でマッピングされる（つまり逆空間内においてＸ線ビームが存在すると予想され得る場所）だけではなく、形状及びサイズもマッピングされる。しかも回折Ｘ線ビームのマッピング及び可視化は、リアルタイムで―つまり回折Ｘ線ビームと共に新たな２Ｄ画像フレームが現れるとすぐに―実行される。

被調査試料に依存して、全Ｘ線回折情報のマッピング及び可視化によって、３Ｄ逆空間内における回折パターンは密になり得る。その結果、個々の回折スポットは互いにほとんど区別できないか、あるいはバックグラウンドからほとんど区別できない恐れがある。可視化をさらに改善するため、可視化ユニットは、（たとえば可視化ユニット１３０によって生成されるグラフィカルユーザーインターフェースを介して）選択手段をユーザーに提供してよい。前記選択手段では、ユーザーは、どのマッピングされたＸ線回折データが３Ｄ逆空間内で可視化されるべきなにかを定めることができる。一の変形例によると、ユーザーは、選択手段で、３Ｄ逆空間内で可視化されることが好ましいマッピングされたＸ線回折データの強度範囲を定めることができる。たとえばユーザーは、最小強度レベル（又は最小強度閾値）を定めてよい。それにより可視化ユニット１３０は、最小強度レベルよりも高い強度のマッピングされたＸ線回折データのみを可視化する（所謂高パスフィルタの実現）。ユーザーが、最大強度レベル（又は最大強度閾値）を定めることも考えられ得る。それにより可視化ユニット１３０は、最大強度レベルよりも高い強度を表すマッピングされたＸ線回折データの可視化を抑制する（低パスフィルタの実現）。さらにユーザーが、最小強度レベルと上の強度レベルを定めることも考えられ得る。それにより可視化ユニット１３０は、最小強度レベル〜上の強度レベルに属する強度を表すマッピングされたＸ線回折データのみを可視化する（所謂バンドパスフィルタ）。対応する強度レベル（閾値）を設定することによって、マッピングされたＸ線回折パターンの様々な特性が可視化及び研究され得る。たとえばマッピングされたバックグラウンド及び緩慢散乱部分は、ブラッグピークを表す３Ｄスポットをより明確に視認可能にするために減少する。高強度ブラッグピークが、緩慢散乱部分をより見やすくするために抑制されることも考えられ得る。

３Ｄ逆空間図が実験中に測定された情報のすべてから構築されるように、測定されたＸ線回折データ内での冗長な情報もまた可視化（及びユーザーに注目してもらるために一時的に強調）される。通常動作においては、冗長なデータは重なる。測定装置が正しく動作しない場合、又は、装置の幾何学的角度のソフトウエアによる校正が十分正確ではない場合、ユーザーは、重ならない冗長なデータを見ることが可能で、かつ、３Ｄ逆空間は、回折ビームの歪められ、拡張され、あるいは分離した部分を示す。さらに３Ｄ逆空間は他の投影において可視化されてよい。たとえばＸ線回折データは、ステレオ投影又は心射方位投影でグラフィカルディスプレイ上に示されてよい。これにより、ユーザーは、データの結晶学的解釈を直観的に行うことも可能となる。

完全な３ＤのＸ線回折パターン（アーティファクトを含むがバックグラウンドを含まない）が生成されて視認可能となるように試料が回転する間に上述の方法の段階Ｓ１０〜Ｓ５０が繰り返されることは明らかである。

ここで図５ａ〜図５ｄを参照する。図５ａ〜図５ｄは、上述のＸ線データ処理法によって各異なる試料について得られた３Ｄ回折パターンの像を示している。図５ａ〜図５ｄの像は、３Ｄ逆空間内の回折ピークに対応する局在化した明るいスポットを与える。上の「背景技術」で既に述べたように、ブラッグ条件が満たされるときに、３Ｄ逆空間内の回折ピークは現れる。図５ａ〜図５ｄのスポットは、特定の対称性を有する特定のパターンに従う。これらのパターンは、被調査試料の逆格子を表す。逆格子とは逆空間内の格子である。よって各逆格子は、フーリエ変換によって試料の実際の格子構造（ブラべ格子）に関連付けられ得る。従って試料の結晶学的特性―たとえば格子構造、格子の対称性、結晶の品質（結晶性の程度、双晶や層間層の存在）は、可視化された回折パターンから容易に導き出され得る。

しかも主回折ビームに加えて、本願のＸ線データ処理方法または、目立たない部分−たとえば主スポット間の緩慢散乱（たとえば図４ａ参照）、双晶の存在を示唆し得る二重ピーク構造（たとえば図５ｄ参照）、試料中のサブ構造の存在を示唆し得るスーパースポット及び格子の変調（たとえば図５ｂ参照）、又は、準結晶を示唆する複数の弱いサテライトピーク（たとえば図５ｃ参照）で構成される複合構造−の可視化をも可能にする。従って本願方法によって、瞬時に全回折情報を得ることが可能である。

上述の方法は、Ｘ線回折による粉末又は複数のグレインを有する試料の研究にも適用されてよい。それらの試料から取得された２Ｄ画像フレームは、単結晶試料と比較してより有意なＸ線回折データを含む。回折は、孤立したピークよりもむしろ複数の線となるからである。よって２Ｄ画像フレームからの画素が多くなればなるほど、マッピングされる３Ｄ逆格子は、グリッド内でより密に充填されたボクセルとなる。より良好にデータを可視化するため、この場合、ｄ間隔の解像度値はバンドパスフィルタとして適用されなければならない。そのような場合、最小値と最大値との間での値をとるＸ線のｄ間隔の解像度値を表すマッピングされたＸ線回折データは、３Ｄ逆空間内で視認可能となり得る。このフィルタリングされた可視化では、ユーザーは、（たとえば繊維の回折又は指向性を有する粉末から）データ内の配向部分を観測することができる。この可視化から、ユーザーは、結晶学的格子及びテクスチャ解析の配向分布を表すステレオ投影である極点図をも生成し得る。

上述の方法は、従来技術から基地である評価又は撮像方法と比較して以下のような利点を有する。まず第１に、試料の全回折情報が、一の３Ｄ空間に表され／マッピングされる。一連の画像フレームを記録して、そのうちの異なる画像フレーム同士を比較する必要がない。さらに画像データを３Ｄ逆空間へマッピングすることで、２Ｄ検出器上での測定に起因して生じる幾何学的歪みが除去される。３Ｄ逆空間の図は、結晶学的に有意で直感的な情報をユーザーへ提供する。よって試料の結晶学的特性がより迅速に評価可能となり、重要な部分（たとえば試料中での双晶、超構造、層間層の存在）を見逃す危険性が、従来のＸ線撮像法と比較して顕著に減少する。しかもマッピング及び撮像がリアルタイムで実行される。それにより、ユーザーには、結晶の品質を推定するのに要求される十分な情報を受けるとすぐにＸ線回折解析を中止する機会が与えられる。一連の画像フレームのすべてが得られるまで待つ必要がない。

Claims (18)

1. コンピュータによって実装される、被調査試料の回折Ｘ線ビームを検出するように構成されるＸ線検出器によって供されるＸ線回折データの処理方法であって、
   （ａ） 前記試料が入射Ｘ線ビームに対して回転している間に前記Ｘ線検出器からＸ線回折データを取得する段階、
   （ｂ） 前記の取得したＸ線回折データから２Ｄ画像フレームを生成する段階であって、前記の生成された２Ｄ画像フレームは前記試料の特定の回転位置についてのＸ線回折データを表す２Ｄ画像データを含み、前記Ｘ線回折データは試料に関連するＸ線データとバックグラウンドデータを含む、段階、
   （ｃ） 前記の生成された２Ｄ画像フレームについて、前記試料に関連するＸ線回折データを前記バックグラウンドデータから区別する段階、
   （ｄ） 前記の生成された２Ｄ画像フレームの区別された試料に関連するＸ線回折データを、単一の３Ｄ逆空間へマッピングする段階、及び、
   （ｅ）ディスプレイスクリーン上で前記のマッピングされたＸ線回折データとともに前記３Ｄ逆空間を可視化する段階、
   を有し、
   前記試料の回転位置が変化している間、前記（ａ）乃至（ｅ）が連続的に繰り返される、
   方法。
2. 請求項１に記載の方法であって、前記の取得されたＸ線回折データは、前記Ｘ線検出器によって測定される強度データを有し、
   前記段階（ｂ）は、前記の測定される強度データを２Ｄ画素画像データへ変換する段階を有する、
   方法。
3. 請求項１又は２に記載の方法であって、前記区別する段階は、Ｘ線回折データを表す前記２Ｄ画像フレームの画素を、バックグラウンドデータから区別する段階を有する、方法。
4. 請求項３に記載の方法であって、前記マッピングする段階は、前記試料に関連するＸ線回折データを表す区別された２Ｄ画素を、前記３Ｄ逆空間へマッピングする段階を有する、方法。
5. 請求項１乃至４のいずれか一項に記載の方法であって、前記の生成された２Ｄ画像フレームのＸ線回折データの前記３Ｄ逆空間へのマッピングは、試料の方位、検出器のサイズ、前記試料に対する検出器の位置、Ｘ線の波長、及びエワルド球の幾何学形状のうちの少なくとも一に基づいて実行される、方法。
6. 請求項１乃至５のいずれか一項に記載の方法であって、
   前記マッピング段階は、取得されたＸ線回折データの一部と既知の結晶対称性に基づいて前記３Ｄ逆空間内で前記被調査試料のＸ線回折データを再構成する段階を有し、
   前記可視化段階は、前記ディスプレイ上で前記の再構成されたＸ線回折データを可視化する段階を有する、
   方法。
7. 請求項１乃至６のいずれか一項に記載の方法であって、
   前記３Ｄ逆空間は、ボクセルグリッドによって表され、
   前記マッピング段階は、前記２Ｄ画像フレームの区別されたＸ線回折データを、前記３Ｄ逆空間の対応するボクセルへマッピングする段階を有する、
   方法。
8. 請求項７に記載の方法であって、回折Ｘ線ビームを表すマッピングされたＸ線回折データは、前記３Ｄ逆空間内において少なくとも１つのボクセルによって可視化される、方法。
9. 請求項１乃至８のいずれか一項に記載の方法であって、前記可視化段階は、
   データのない３Ｄ逆空間を可視化する段階、及び、
   前記の連続して生成される２Ｄ画像フレームから導かれるマッピングされたＸ線回折データを、前記データのない前記３Ｄ逆空間に順次格納する段階、
   を有する、方法。
10. 請求項１乃至９のいずれか一項に記載の方法であって、２つ以上の２Ｄ画像フレーム内において冗長に現れて前記３Ｄ逆空間内の同一のボクセル位置にマッピングされるＸ線回折データが、前記可視化段階中に短時間強調される、方法。
11. 請求項１乃至１０のいずれか一項に記載の方法であって、前記のマッピングされたＸ線回折データの可視化は、少なくとも１つの事前に選択された可視化パラメータに従って実行される、方法。
12. 請求項１１に記載の方法であって、
    前記少なくとも１つの事前に選択された可視化パラメータは、可視化される最小強度及び／又は最大強度を示唆し、
    前記最小強度レベルより大きいＸ線強度、前記最大強度レベルより小さいＸ線強度、又は前記最小強度レベルと前記最大強度レベルの間のＸ線強度を表すマッピングされたＸ線回折データが、前記３Ｄ逆空間内で視認可能にされる、
    方法。
13. 請求項１１に記載の方法であって、
    前記少なくとも１つの事前に選択された可視化パラメータは、可視化される最小ｄ間隔解像度値及び／又は最大ｄ間隔解像度値を示唆し、
    前記最小値より大きいｄ間隔解像度値、前記最大値より小さいｄ間隔解像度値、又は前記最小値と前記最大値の間のｄ間隔解像度値を表すマッピングされたＸ線回折データが、前記３Ｄ逆空間内で視認可能にされる、
    方法。
14. 請求項１乃至１３のいずれか一項に記載の方法であって、前記ディスプレイスクリーン上で可視化される前記３Ｄ逆空間は、回転可能及び／又は拡大可能である、方法。
15. コンピュータデバイス上で実行されるときに請求項１乃至１４のいずれか一項に記載の方法を実行するプログラムコードを備えるコンピュータプログラム製品。
16. 被調査試料の回折Ｘ線ビームを検出するように構成されるＸ線検出器によって供されるＸ線回折データを処理する装置であって、
    （ａ） 前記試料が入射Ｘ線ビームに対して回転している間に前記Ｘ線検出器からＸ線回折データを取得する段階、
    （ｂ） 前記の取得したＸ線回折データから２Ｄ画像フレームを生成する段階であって、前記の生成された２Ｄ画像フレームは前記試料の特定の回転位置についてのＸ線回折データを表す２Ｄ画像データを含み、前記Ｘ線回折データは試料に関連するＸ線データとバックグラウンドデータを含む、段階、
    （ｃ） 前記の生成された２Ｄ画像フレームについて、前記試料に関連するＸ線回折データを前記バックグラウンドデータから区別する段階、
    （ｄ） 前記の生成された２Ｄ画像フレームの区別された試料に関連するＸ線回折データを、単一の３Ｄ逆空間へマッピングする段階、及び、
    （ｅ）ディスプレイスクリーン上で前記のマッピングされたＸ線回折データとともに前記３Ｄ逆空間を可視化する段階、
    を実行するように構成されるプロセッサを有し、
    前記試料の回転位置が変化している間、前記（ａ）乃至（ｅ）が連続的に繰り返される、
    装置。
17. 請求項１６に記載の装置であって、少なくとも１つの事前に選択された可視化パラメータを受け取るように構成される入力ユニットをさらに有する、装置。
18. 被調査試料の回折Ｘ線ビームを検出するように構成されるＸ線検出器、
    前記Ｘ線検出器から取得されるＸ線回折データを処理する請求項１６又は１７に記載の装置、及び、
    前記の処理されたＸ線回折データとともに前記３Ｄ逆空間を表示するように構成されるディスプレイスクリーン、
    を有するＸ線回折測定用Ｘ線デバイス。

Images