JP2019189756A - Rubber composition for tire, and pneumatic tire - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、タイヤ用ゴム組成物及び空気入りタイヤに関する。 The present invention relates to a tire rubber composition and a pneumatic tire.
近年、環境問題への関心の高まりから、自動車に対して低燃費化が要求されるだけでなく、自動車用タイヤに用いるゴム組成物に対して、良好な耐摩耗性等の付与が求められている。 In recent years, due to increasing interest in environmental problems, not only fuel consumption reduction is required for automobiles, but also good wear resistance and the like are required for rubber compositions used in automobile tires. Yes.
タイヤには、安全性等の確保のため、ドライグリップ性能、ウェットグリップ性能、氷上性能等のグリップ性能が要求される。この要求に応えるため、ゴム成分としてスチレンブタジエンゴムが汎用されているが、スチレンブタジエンゴムを使用すると、耐摩耗性が低下する傾向がある。このように、グリップ性能、耐摩耗性は背反する関係にあり、これらを総合的に改善することは困難である。 Tires are required to have grip performance such as dry grip performance, wet grip performance, and on-ice performance in order to ensure safety and the like. In order to meet this requirement, styrene butadiene rubber is widely used as a rubber component. However, when styrene butadiene rubber is used, the wear resistance tends to decrease. Thus, grip performance and wear resistance are contradictory, and it is difficult to improve them comprehensively.
本発明は、前記課題を解決し、耐摩耗性、ドライグリップ性能、ウェットグリップ性能及び氷上性能を総合的に改善できるタイヤ用ゴム組成物、及び該ゴム組成物を用いて作製した空気入りタイヤを提供することを目的とする。 The present invention solves the above-mentioned problems, and provides a tire rubber composition capable of comprehensively improving wear resistance, dry grip performance, wet grip performance and on-ice performance, and a pneumatic tire produced using the rubber composition. The purpose is to provide.
本発明は、スチレンブタジエンゴムの含有量が50〜80質量%、ブタジエンゴムの含有量が20〜50質量%であるゴム成分と、前記ゴム成分100質量部に対する含有量が20〜35質量部のカーボンブラックとを含有し、前記スチレンブタジエンゴムのスチレン量が30質量%以下であり、前記カーボンブラックを含むフィラーの含有量が、前記ゴム成分100質量部に対して100質量部以上であるタイヤ用ゴム組成物に関する。 The present invention includes a rubber component having a styrene butadiene rubber content of 50 to 80% by mass and a butadiene rubber content of 20 to 50% by mass, and a content of 20 to 35 parts by mass relative to 100 parts by mass of the rubber component. Carbon black, the styrene-butadiene rubber has a styrene content of 30% by mass or less, and the filler content containing the carbon black is 100 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the rubber component. The present invention relates to a rubber composition.
前記ゴム組成物は、スチレン系樹脂を含有することが好ましい。 The rubber composition preferably contains a styrene resin.
前記スチレンブタジエンゴムが、複数のスチレンブタジエンゴムで構成され、前記複数のスチレンブタジエンゴムは、各々のビニル量の差が10質量%以上であることが好ましい。 The styrene-butadiene rubber is preferably composed of a plurality of styrene-butadiene rubbers, and the plurality of styrene-butadiene rubbers preferably have a difference in vinyl content of 10% by mass or more.
前記ゴム組成物は、窒素吸着比表面積が220m2/g以上のシリカを含有することが好ましい。 The rubber composition preferably contains silica having a nitrogen adsorption specific surface area of 220 m 2 / g or more.
前記ゴム組成物は、メルカプト系シランカップリング剤を含有することが好ましい。 The rubber composition preferably contains a mercapto silane coupling agent.
前記スチレンブタジエンゴムが、複数のスチレンブタジエンゴムで構成され、前記複数のスチレンブタジエンゴムは、各々のビニル量の差が14質量%以上であることが好ましい。
前記ゴム成分100質量部に対する可塑剤の含有量が40質量部以上であることが好ましい。
The styrene butadiene rubber is composed of a plurality of styrene butadiene rubbers, and the plurality of styrene butadiene rubbers preferably have a difference in vinyl content of 14% by mass or more.
It is preferable that the content of the plasticizer with respect to 100 parts by mass of the rubber component is 40 parts by mass or more.
本発明はまた、前記ゴム組成物を用いて作製した空気入りタイヤに関する。 The present invention also relates to a pneumatic tire produced using the rubber composition.
本発明によれば、所定量のスチレンブタジエンゴム、ブタジエンゴム及びカーボンブラックを含有し、スチレンブタジエンゴムのスチレン量と、フィラーの含有量とが所定の範囲内であるタイヤ用ゴム組成物であるので、耐摩耗性、ドライグリップ性能、ウェットグリップ性能及び氷上性能を総合的に改善できる。 According to the present invention, the tire rubber composition includes a predetermined amount of styrene butadiene rubber, butadiene rubber, and carbon black, and the styrene content of the styrene butadiene rubber and the filler content are within a predetermined range. Wear resistance, dry grip performance, wet grip performance and on-ice performance can be improved comprehensively.
本発明のタイヤ用ゴム組成物は、所定量のスチレンブタジエンゴム(SBR)、ブタジエンゴム(BR)及びカーボンブラックを含有し、スチレンブタジエンゴムのスチレン量と、フィラーの含有量とが所定の範囲内である。 The tire rubber composition of the present invention contains a predetermined amount of styrene butadiene rubber (SBR), butadiene rubber (BR) and carbon black, and the styrene content of the styrene butadiene rubber and the content of the filler are within a predetermined range. It is.
上記ゴム組成物は前述の効果が得られるが、これは以下の作用効果により奏するものと推察される。
SBRをゴム成分の主成分とする場合、グリップ性能が向上しやすくなるものの、耐摩耗性が低下する傾向がある。これに対し、上記ゴム組成物では、SBR以外のゴム成分としてBRを使用し、これらの比率を調整するとともに、SBRのスチレン量と、カーボンブラック量と、当該カーボンブラックを含めたフィラーの合計量とを特定の範囲に調整することで、ゴム組成物中にカーボンブラックが良好に分散する。これにより、耐摩耗性、ドライグリップ性能、ウェットグリップ性能及び氷上性能が総合的に改善されると考えられる。
The rubber composition has the above-described effects, which are presumed to be achieved by the following effects.
When SBR is used as the main component of the rubber component, the grip performance tends to be improved, but the wear resistance tends to decrease. On the other hand, in the rubber composition, BR is used as a rubber component other than SBR, and the ratio thereof is adjusted, and the styrene amount of SBR, the amount of carbon black, and the total amount of filler including the carbon black. By adjusting to a specific range, carbon black is well dispersed in the rubber composition. Thereby, it is considered that the wear resistance, dry grip performance, wet grip performance and on-ice performance are comprehensively improved.
上記ゴム組成物は、ゴム成分として、SBRを含有する。
SBRとしては特に限定されず、例えば、乳化重合スチレンブタジエンゴム(E−SBR)、溶液重合スチレンブタジエンゴム(S−SBR)等を使用できる。SBRは、非変性SBR、変性SBRのいずれであってもよい。
The rubber composition contains SBR as a rubber component.
It does not specifically limit as SBR, For example, emulsion polymerization styrene butadiene rubber (E-SBR), solution polymerization styrene butadiene rubber (S-SBR), etc. can be used. SBR may be either non-modified SBR or modified SBR.
変性SBRとしては、シリカ等の充填剤と相互作用する官能基を有するSBRであればよく、例えば、SBRの少なくとも一方の末端を、上記官能基を有する化合物(変性剤)で変性された末端変性SBR(末端に上記官能基を有する末端変性SBR)や、主鎖に上記官能基を有する主鎖変性SBRや、主鎖及び末端に上記官能基を有する主鎖末端変性SBR(例えば、主鎖に上記官能基を有し、少なくとも一方の末端を上記変性剤で変性された主鎖末端変性SBR)や、分子中に2個以上のエポキシ基を有する多官能化合物により変性(カップリング)され、水酸基やエポキシ基が導入された末端変性SBR等が挙げられる。 The modified SBR may be any SBR having a functional group that interacts with a filler such as silica. For example, at least one terminal of SBR is modified with a compound having a functional group (modifier). SBR (terminal-modified SBR having the above-mentioned functional group at the terminal), main-chain-modified SBR having the above-mentioned functional group at the main chain, and main-chain end-modified SBR having the above-mentioned functional group at the main chain and the terminal (for example, in the main chain) A hydroxyl group modified (coupled) with a polyfunctional compound having the above functional group and having at least one terminal modified with the above modifier with a main chain terminal modified SBR) or a polyfunctional compound having two or more epoxy groups in the molecule. And terminal-modified SBR into which an epoxy group has been introduced.
上記官能基としては、例えば、アミノ基、アミド基、シリル基、アルコキシシリル基、イソシアネート基、イミノ基、イミダゾール基、ウレア基、エーテル基、カルボニル基、オキシカルボニル基、メルカプト基、スルフィド基、ジスルフィド基、スルホニル基、スルフィニル基、チオカルボニル基、アンモニウム基、イミド基、ヒドラゾ基、アゾ基、ジアゾ基、カルボキシル基、ニトリル基、ピリジル基、アルコキシ基、水酸基、オキシ基、エポキシ基等が挙げられる。なお、これらの官能基は、置換基を有していてもよい。なかでも、アミノ基(好ましくはアミノ基が有する水素原子が炭素数1〜6のアルキル基に置換されたアミノ基)、アルコキシ基(好ましくは炭素数1〜6のアルコキシ基)、アルコキシシリル基(好ましくは炭素数1〜6のアルコキシシリル基)、アミド基が好ましい。 Examples of the functional groups include amino groups, amide groups, silyl groups, alkoxysilyl groups, isocyanate groups, imino groups, imidazole groups, urea groups, ether groups, carbonyl groups, oxycarbonyl groups, mercapto groups, sulfide groups, disulfides. Group, sulfonyl group, sulfinyl group, thiocarbonyl group, ammonium group, imide group, hydrazo group, azo group, diazo group, carboxyl group, nitrile group, pyridyl group, alkoxy group, hydroxyl group, oxy group, epoxy group, etc. . These functional groups may have a substituent. Among them, an amino group (preferably an amino group in which a hydrogen atom of the amino group is substituted with an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms), an alkoxy group (preferably an alkoxy group having 1 to 6 carbon atoms), an alkoxysilyl group ( An alkoxysilyl group having 1 to 6 carbon atoms) and an amide group are preferable.
変性SBRとして、特に下記式で表される化合物(変性剤)により変性されたSBRが好適である。
上記式で表される化合物(変性剤)により変性された変性SBRとしては、なかでも、溶液重合のスチレンブタジエンゴム(S−SBR)の重合末端(活性末端)を上記式で表される化合物により変性されたSBR(特開2010−111753号公報に記載の変性SBR等)が好適に用いられる。 As the modified SBR modified with the compound represented by the above formula (modifier), the polymerization terminal (active terminal) of the styrene butadiene rubber (S-SBR) of solution polymerization is the compound represented by the above formula. Modified SBR (modified SBR described in JP 2010-111753 A) is preferably used.
R1、R2及びR3としてはアルコキシ基が好適である(好ましくは炭素数1〜8、より好ましくは炭素数1〜4のアルコキシ基)。R4及びR5としてはアルキル基(好ましくは炭素数1〜3のアルキル基)が好適である。nは、好ましくは1〜5、より好ましくは2〜4、更に好ましくは3である。また、R4及びR5が結合して窒素原子と共に環構造を形成する場合、4〜8員環であることが好ましい。なお、アルコキシ基には、シクロアルコキシ基(シクロヘキシルオキシ基等)、アリールオキシ基(フェノキシ基、ベンジルオキシ基等)も含まれる。 R 1 , R 2 and R 3 are preferably alkoxy groups (preferably having 1 to 8 carbon atoms, more preferably having 1 to 4 carbon atoms). R 4 and R 5 are preferably an alkyl group (preferably an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms). n is preferably 1 to 5, more preferably 2 to 4, and still more preferably 3. In the case of forming a ring structure with a nitrogen atom bonded to R 4 and R 5, it is preferably a 4- to 8-membered ring. The alkoxy group also includes a cycloalkoxy group (such as cyclohexyloxy group) and an aryloxy group (such as phenoxy group and benzyloxy group).
上記変性剤の具体例としては、2−ジメチルアミノエチルトリメトキシシラン、3−ジメチルアミノプロピルトリメトキシシラン、2−ジメチルアミノエチルトリエトキシシラン、3−ジメチルアミノプロピルトリエトキシシラン、2−ジエチルアミノエチルトリメトキシシラン、3−ジエチルアミノプロピルトリメトキシシラン、2−ジエチルアミノエチルトリエトキシシラン、3−ジエチルアミノプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。なかでも、3−ジメチルアミノプロピルトリメトキシシラン、3−ジメチルアミノプロピルトリエトキシシラン、3−ジエチルアミノプロピルトリメトキシシランが好ましい。これらは、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。 Specific examples of the modifier include 2-dimethylaminoethyltrimethoxysilane, 3-dimethylaminopropyltrimethoxysilane, 2-dimethylaminoethyltriethoxysilane, 3-dimethylaminopropyltriethoxysilane, 2-diethylaminoethyltri Examples include methoxysilane, 3-diethylaminopropyltrimethoxysilane, 2-diethylaminoethyltriethoxysilane, and 3-diethylaminopropyltriethoxysilane. Of these, 3-dimethylaminopropyltrimethoxysilane, 3-dimethylaminopropyltriethoxysilane, and 3-diethylaminopropyltrimethoxysilane are preferable. These may be used alone or in combination of two or more.
変性SBRとしては、以下の化合物(変性剤)により変性された変性SBRも好適に使用できる。変性剤としては、例えば、エチレングリコールジグリシジルエーテル、グリセリントリグリシジルエーテル、トリメチロールエタントリグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル等の多価アルコールのポリグリシジルエーテル;ジグリシジル化ビスフェノールA等の2個以上のフェノール基を有する芳香族化合物のポリグリシジルエーテル;1,4−ジグリシジルベンゼン、1,3,5−トリグリシジルベンゼン、ポリエポキシ化液状ポリブタジエン等のポリエポキシ化合物;4,4’−ジグリシジル−ジフェニルメチルアミン、4,4’−ジグリシジル−ジベンジルメチルアミン等のエポキシ基含有3級アミン;ジグリシジルアニリン、N,N’−ジグリシジル−4−グリシジルオキシアニリン、ジグリシジルオルソトルイジン、テトラグリシジルメタキシレンジアミン、テトラグリシジルアミノジフェニルメタン、テトラグリシジル−p−フェニレンジアミン、ジグリシジルアミノメチルシクロヘキサン、テトラグリシジル−1,3−ビスアミノメチルシクロヘキサン等のジグリシジルアミノ化合物; As the modified SBR, modified SBR modified with the following compound (modifier) can also be suitably used. Examples of the modifier include polyglycidyl ethers of polyhydric alcohols such as ethylene glycol diglycidyl ether, glycerin triglycidyl ether, trimethylol ethane triglycidyl ether, trimethylol propane triglycidyl ether; and two or more such as diglycidylated bisphenol A Polyglycidyl ethers of aromatic compounds having the following phenol groups; polyepoxy compounds such as 1,4-diglycidylbenzene, 1,3,5-triglycidylbenzene, polyepoxidized liquid polybutadiene; 4,4′-diglycidyl-diphenyl Epoxy group-containing tertiary amines such as methylamine and 4,4′-diglycidyl-dibenzylmethylamine; diglycidylaniline, N, N′-diglycidyl-4-glycidyloxyaniline, diglycidyl Luso toluidine, tetraglycidyl meta-xylene diamine, tetraglycidyl diaminodiphenylmethane, tetraglycidyl -p- phenylenediamine, diglycidyl aminomethyl cyclohexane, diglycidyl amino compounds such as tetraglycidyl-1,3-bisaminomethylcyclohexane;
ビス−(1−メチルプロピル)カルバミン酸クロリド、4−モルホリンカルボニルクロリド、1−ピロリジンカルボニルクロリド、N,N−ジメチルカルバミド酸クロリド、N,N−ジエチルカルバミド酸クロリド等のアミノ基含有酸クロリド;1,3−ビス−(グリシジルオキシプロピル)−テトラメチルジシロキサン、(3−グリシジルオキシプロピル)−ペンタメチルジシロキサン等のエポキシ基含有シラン化合物; Amino group-containing acid chlorides such as bis- (1-methylpropyl) carbamic acid chloride, 4-morpholine carbonyl chloride, 1-pyrrolidine carbonyl chloride, N, N-dimethylcarbamic acid chloride, N, N-diethylcarbamic acid chloride; 1 , 3-bis- (glycidyloxypropyl) -tetramethyldisiloxane, epoxy group-containing silane compounds such as (3-glycidyloxypropyl) -pentamethyldisiloxane;
(トリメチルシリル)[3−(トリメトキシシリル)プロピル]スルフィド、(トリメチルシリル)[3−(トリエトキシシリル)プロピル]スルフィド、(トリメチルシリル)[3−(トリプロポキシシリル)プロピル]スルフィド、(トリメチルシリル)[3−(トリブトキシシリル)プロピル]スルフィド、(トリメチルシリル)[3−(メチルジメトキシシリル)プロピル]スルフィド、(トリメチルシリル)[3−(メチルジエトキシシリル)プロピル]スルフィド、(トリメチルシリル)[3−(メチルジプロポキシシリル)プロピル]スルフィド、(トリメチルシリル)[3−(メチルジブトキシシリル)プロピル]スルフィド等のスルフィド基含有シラン化合物; (Trimethylsilyl) [3- (trimethoxysilyl) propyl] sulfide, (trimethylsilyl) [3- (triethoxysilyl) propyl] sulfide, (trimethylsilyl) [3- (tripropoxysilyl) propyl] sulfide, (trimethylsilyl) [3 -(Tributoxysilyl) propyl] sulfide, (trimethylsilyl) [3- (methyldimethoxysilyl) propyl] sulfide, (trimethylsilyl) [3- (methyldiethoxysilyl) propyl] sulfide, (trimethylsilyl) [3- (methyldioxy) Sulfide group-containing silane compounds such as propoxysilyl) propyl] sulfide, (trimethylsilyl) [3- (methyldibutoxysilyl) propyl] sulfide;
エチレンイミン、プロピレンイミン等のN−置換アジリジン化合物;メチルトリエトキシシラン、N,N−ビス(トリメチルシリル)−3−アミノプロピルトリメトキシシラン、N,N−ビス(トリメチルシリル)−3−アミノプロピルトリエトキシシラン、N,N−ビス(トリメチルシリル)アミノエチルトリメトキシシラン、N,N−ビス(トリメチルシリル)アミノエチルトリエトキシシラン等のアルコキシシラン;4−N,N−ジメチルアミノベンゾフェノン、4−N,N−ジ−t−ブチルアミノベンゾフェノン、4−N,N−ジフェニルアミノベンゾフェノン、4,4’−ビス(ジメチルアミノ)ベンゾフェノン、4,4’−ビス(ジエチルアミノ)ベンゾフェノン、4,4’−ビス(ジフェニルアミノ)ベンゾフェノン、N,N,N’,N’−ビス−(テトラエチルアミノ)ベンゾフェノン等のアミノ基及び/又は置換アミノ基を有する(チオ)ベンゾフェノン化合物;4−N,N−ジメチルアミノベンズアルデヒド、4−N,N−ジフェニルアミノベンズアルデヒド、4−N,N−ジビニルアミノベンズアルデヒド等のアミノ基及び/又は置換アミノ基を有するベンズアルデヒド化合物;N−メチル−2−ピロリドン、N−ビニル−2−ピロリドン、N−フェニル−2−ピロリドン、N−t−ブチル−2−ピロリドン、N−メチル−5−メチル−2−ピロリドン等のN−置換ピロリドンN−メチル−2−ピペリドン、N−ビニル−2−ピペリドン、N−フェニル−2−ピペリドン等のN−置換ピペリドン;N−メチル−ε−カプロラクタム、N−フェニル−ε−カプロラクタム、N−メチル−ω−ラウリロラクタム、N−ビニル−ω−ラウリロラクタム、N−メチル−β−プロピオラクタム、N−フェニル−β−プロピオラクタム等のN−置換ラクタム類;の他、 N-substituted aziridine compounds such as ethyleneimine and propyleneimine; methyltriethoxysilane, N, N-bis (trimethylsilyl) -3-aminopropyltrimethoxysilane, N, N-bis (trimethylsilyl) -3-aminopropyltriethoxy Alkoxysilanes such as silane, N, N-bis (trimethylsilyl) aminoethyltrimethoxysilane, N, N-bis (trimethylsilyl) aminoethyltriethoxysilane; 4-N, N-dimethylaminobenzophenone, 4-N, N- Di-t-butylaminobenzophenone, 4-N, N-diphenylaminobenzophenone, 4,4′-bis (dimethylamino) benzophenone, 4,4′-bis (diethylamino) benzophenone, 4,4′-bis (diphenylamino) ) Benzophenone, N, N (Thio) benzophenone compounds having an amino group and / or a substituted amino group such as N ′, N′-bis- (tetraethylamino) benzophenone; 4-N, N-dimethylaminobenzaldehyde, 4-N, N-diphenylaminobenzaldehyde , A benzaldehyde compound having an amino group and / or a substituted amino group such as 4-N, N-divinylaminobenzaldehyde; N-methyl-2-pyrrolidone, N-vinyl-2-pyrrolidone, N-phenyl-2-pyrrolidone, N -T-butyl-2-pyrrolidone, N-substituted pyrrolidone such as N-methyl-5-methyl-2-pyrrolidone N-methyl-2-piperidone, N-vinyl-2-piperidone, N-phenyl-2-piperidone, etc. N-substituted piperidones; N-methyl-ε-caprolactam, N-phenyl-ε-capro N-substituted lactams such as cutam, N-methyl-ω-laurylactam, N-vinyl-ω-laurylactam, N-methyl-β-propiolactam, N-phenyl-β-propiolactam other,
N,N−ビス−(2,3−エポキシプロポキシ)−アニリン、4,4−メチレン−ビス−(N,N−グリシジルアニリン)、トリス−(2,3−エポキシプロピル)−1,3,5−トリアジン−2,4,6−トリオン類、N,N−ジエチルアセトアミド、N−メチルマレイミド、N,N−ジエチル尿素、1,3−ジメチルエチレン尿素、1,3−ジビニルエチレン尿素、1,3−ジエチル−2−イミダゾリジノン、1−メチル−3−エチル−2−イミダゾリジノン、4−N,N−ジメチルアミノアセトフェン、4−N,N−ジエチルアミノアセトフェノン、1,3−ビス(ジフェニルアミノ)−2−プロパノン、1,7−ビス(メチルエチルアミノ)−4−ヘプタノン等を挙げることができる。なかでも、アルコキシシランにより変性された変性SBRが好ましい。
なお、上記化合物(変性剤)による変性は公知の方法で実施可能である。
N, N-bis- (2,3-epoxypropoxy) -aniline, 4,4-methylene-bis- (N, N-glycidylaniline), tris- (2,3-epoxypropyl) -1,3,5 -Triazine-2,4,6-triones, N, N-diethylacetamide, N-methylmaleimide, N, N-diethylurea, 1,3-dimethylethyleneurea, 1,3-divinylethyleneurea, 1,3 -Diethyl-2-imidazolidinone, 1-methyl-3-ethyl-2-imidazolidinone, 4-N, N-dimethylaminoacetophene, 4-N, N-diethylaminoacetophenone, 1,3-bis (diphenyl) Amino) -2-propanone, 1,7-bis (methylethylamino) -4-heptanone, etc. can be mentioned. Of these, modified SBR modified with alkoxysilane is preferable.
In addition, modification | denaturation by the said compound (modifier) can be implemented by a well-known method.
ゴム組成物中に複数のSBRが含まれる場合、本発明における「スチレン量」は複数のSBRの平均スチレン量を意味し、1種のSBRのみが含まれる場合、当該SBRのスチレン量を意味する。SBRの平均スチレン量は、{Σ(各SBRの含有量×各SBRのスチレン量)}/全SBRの合計含有量である。例えば、ゴム成分が、SBR(A)(スチレン量40質量%)90質量%、SBR(B)(スチレン量25質量%)5質量%、BR5質量%からなる場合、平均スチレン量は、39.21質量%(=(90×40+5×25)/(90+5))である。SBRのスチレン量(平均スチレン量)は、30質量%以下であればよいが、好ましくは20質量%以下であり、また、好ましくは10質量%以上、より好ましくは15質量%以上である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。
なお、スチレン量は、後述の実施例に記載の方法により測定できる。
When the rubber composition contains a plurality of SBRs, the “styrene amount” in the present invention means the average styrene amount of the plurality of SBRs, and when only one kind of SBR is contained, it means the styrene amount of the SBR. . The average styrene content of SBR is {Σ (content of each SBR × styrene content of each SBR)} / total content of all SBR. For example, when the rubber component is composed of 90% by mass of SBR (A) (styrene content 40% by mass), 5% by mass of SBR (B) (styrene content 25% by mass), and 5% by mass of BR, the average styrene content is 39. 21% by mass (= (90 × 40 + 5 × 25) / (90 + 5)). The SBR styrene content (average styrene content) may be 30% by mass or less, preferably 20% by mass or less, and preferably 10% by mass or more, and more preferably 15% by mass or more. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
The amount of styrene can be measured by the method described in the examples below.
上記ゴム組成物において、SBRは、複数のSBRで構成されることが好ましい。これにより、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。
複数のSBRにおいて、各々のスチレン量の差は、好ましくは10質量%以上、より好ましくは14質量%以上であり、また、好ましくは30質量%以下、より好ましくは20質量%以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。
In the rubber composition, the SBR is preferably composed of a plurality of SBRs. Thereby, there exists a tendency for the effect of this invention to be acquired more favorably.
In the plurality of SBRs, the difference in the amount of styrene is preferably 10% by mass or more, more preferably 14% by mass or more, and preferably 30% by mass or less, more preferably 20% by mass or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
複数のSBRの少なくとも1つは、ビニル量が、好ましくは10質量%以上、より好ましくは16質量%以上であり、また、好ましくは60質量%以下、より好ましくは50質量%以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。
なお、ビニル量(1,2−結合ブタジエン単位量)は、後述の実施例に記載の方法により測定できる。
At least one of the plurality of SBRs has a vinyl amount of preferably 10% by mass or more, more preferably 16% by mass or more, and preferably 60% by mass or less, more preferably 50% by mass or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
The vinyl amount (1,2-bonded butadiene unit amount) can be measured by the method described in the examples below.
複数のSBRの少なくとも1つは、重量平均分子量(Mw)が、好ましくは10万以上、より好ましくは20万以上であり、また、好ましくは80万以下、より好ましくは60万以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。
なお、Mw、Mnは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)(東ソー(株)製GPC−8000シリーズ、検出器:示差屈折計、カラム:東ソー(株)製のTSKGEL SUPERMULTIPORE HZ−M)による測定値を基に標準ポリスチレン換算により求めることができる。
At least one of the plurality of SBRs has a weight average molecular weight (Mw) of preferably 100,000 or more, more preferably 200,000 or more, and preferably 800,000 or less, more preferably 600,000 or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
Mw and Mn are measured values by gel permeation chromatography (GPC) (GPC-8000 series manufactured by Tosoh Corporation, detector: differential refractometer, column: TSKGEL SUPERMULTIPORE HZ-M manufactured by Tosoh Corporation). Can be determined by standard polystyrene conversion.
SBRとしては、例えば、住友化学(株)、JSR(株)、旭化成(株)、日本ゼオン(株)等により製造・販売されているSBRを使用できる。 As SBR, SBR manufactured and sold by Sumitomo Chemical Co., Ltd., JSR Co., Ltd., Asahi Kasei Co., Ltd., Nippon Zeon Co., Ltd., etc. can be used, for example.
ゴム成分100質量%中のSBRの含有量(複数のSBRを使用する場合、その合計含有量)は、50〜80質量%であればよいが、好ましくは55質量%以上、より好ましくは60質量%以上であり、また、好ましくは75質量%以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。 The content of SBR in 100% by mass of the rubber component (when a plurality of SBRs are used, the total content thereof) may be 50 to 80% by mass, preferably 55% by mass or more, more preferably 60% by mass. % Or more, and preferably 75% by mass or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
上記ゴム組成物は、ゴム成分として、BRを含有する。
BRとしては特に限定されず、高シス含量のBR、低シス含量のBR、シンジオタクチックポリブタジエン結晶を含有するBR等を使用できる。BRは、非変性BR、変性BRのいずれでもよく、変性BRとしては、前述の官能基が導入された変性BRが挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。BRのシス含量は90質量%以上(好ましくは95質量%以上)が好適である。
なお、シス含量は、赤外吸収スペクトル分析法によって測定できる。
The rubber composition contains BR as a rubber component.
The BR is not particularly limited, and BR having a high cis content, BR having a low cis content, BR containing a syndiotactic polybutadiene crystal, and the like can be used. The BR may be either a non-modified BR or a modified BR. Examples of the modified BR include a modified BR in which the above-described functional group is introduced. These may be used alone or in combination of two or more. The cis content of BR is preferably 90% by mass or more (preferably 95% by mass or more).
The cis content can be measured by infrared absorption spectrum analysis.
BRとしては、例えば、宇部興産(株)、JSR(株)、旭化成(株)、日本ゼオン(株)等の製品を使用できる。 As BR, for example, products such as Ube Industries, JSR, Asahi Kasei, Nippon Zeon, and the like can be used.
ゴム成分100質量%中のBRの含有量は、20〜50質量%であればよいが、好ましくは25質量%以上であり、また、好ましくは45質量%以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。 The BR content in 100% by mass of the rubber component may be 20 to 50% by mass, preferably 25% by mass or more, and preferably 45% by mass or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
SBR、BR以外に使用可能なゴム成分としては、イソプレン系ゴム、アクリロニトリルブタジエンゴム(NBR)、クロロプレンゴム(CR)、ブチルゴム(IIR)、スチレン−イソプレン−ブタジエン共重合ゴム(SIBR)等のジエン系ゴムが挙げられる。これらジエン系ゴムは単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。 Rubber components that can be used in addition to SBR and BR include diene systems such as isoprene rubber, acrylonitrile butadiene rubber (NBR), chloroprene rubber (CR), butyl rubber (IIR), and styrene-isoprene-butadiene copolymer rubber (SIBR). Rubber. These diene rubbers may be used alone or in combination of two or more.
上記ゴム組成物は、フィラーとして、カーボンブラックを含有する。
カーボンブラックとしては、特に限定されず、N134、N110、N220、N234、N219、N339、N330、N326、N351、N550、N762等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
The rubber composition contains carbon black as a filler.
The carbon black is not particularly limited, and examples thereof include N134, N110, N220, N234, N219, N339, N330, N326, N351, N550, and N762. These may be used alone or in combination of two or more.
カーボンブラックの窒素吸着比表面積(N2SA)は、好ましくは90m2/g以上、より好ましくは111m2/g以上であり、また、好ましくは180m2/g以下、より好ましくは150m2/g以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。
なお、カーボンブラックのN2SAは、JIS K6217−2:2001に準拠して測定される値である。
The nitrogen adsorption specific surface area (N 2 SA) of carbon black is preferably 90 m 2 / g or more, more preferably 111 m 2 / g or more, and preferably 180 m 2 / g or less, more preferably 150 m 2 / g. It is as follows. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
The N 2 SA of carbon black is a value measured according to JIS K6217-2: 2001.
カーボンブラックとしては、例えば、旭カーボン(株)、キャボットジャパン(株)、東海カーボン(株)、三菱化学(株)、ライオン(株)、新日化カーボン(株)、コロンビアカーボン社等の製品を使用できる。 Examples of carbon black include products such as Asahi Carbon Co., Ltd., Cabot Japan Co., Ltd., Tokai Carbon Co., Ltd., Mitsubishi Chemical Co., Ltd., Lion Co., Ltd., Shin-Nikka Carbon Co., Ltd., Columbia Carbon Co., etc. Can be used.
ゴム成分100質量部に対するカーボンブラックの含有量は、20〜35質量部であればよいが、好ましくは25質量部以上であり、また、好ましくは30質量部以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより好適に得られる。 The carbon black content relative to 100 parts by mass of the rubber component may be 20 to 35 parts by mass, preferably 25 parts by mass or more, and preferably 30 parts by mass or less. Within the above range, the effect of the present invention can be more suitably obtained.
ゴム成分100質量部に対するフィラーの含有量(カーボンブラックと、他のフィラーとの合計含有量)は、100質量部以上であればよいが、好ましくは105質量部以上であり、また、好ましくは140質量部以下、更に好ましくは120質量部以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより好適に得られる。 The filler content (total content of carbon black and other fillers) with respect to 100 parts by mass of the rubber component may be 100 parts by mass or more, preferably 105 parts by mass or more, and preferably 140 parts. It is 120 parts by mass or less, more preferably 120 parts by mass or less. Within the above range, the effect of the present invention can be more suitably obtained.
カーボンブラック以外に使用可能なフィラーとしては、シリカ、炭酸カルシウム、タルク、アルミナ、クレー、水酸化アルミニウム、マイカ等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、シリカが好ましい。 Examples of fillers that can be used other than carbon black include silica, calcium carbonate, talc, alumina, clay, aluminum hydroxide, and mica. These may be used alone or in combination of two or more. Of these, silica is preferable.
シリカとしては、例えば、乾式法シリカ(無水ケイ酸)、湿式法シリカ(含水ケイ酸)等が挙げられるが、シラノール基が多いという理由から、湿式法シリカが好ましい。これらは単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。 Examples of the silica include dry process silica (anhydrous silicic acid), wet process silica (hydrous silicic acid) and the like, but wet process silica is preferred because of the large number of silanol groups. These may be used alone or in combination of two or more.
シリカの窒素吸着比表面積(N2SA)は、好ましくは110m2/g以上、より好ましくは150m2/g以上、更に好ましくは200m2/g以上、特に好ましくは220m2/g以上であり、また、好ましくは300m2/g以下、より好ましくは260m2/g以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。
なお、シリカの窒素吸着比表面積は、ASTM D3037−81に準じてBET法で測定される値である。
Nitrogen adsorption specific surface area (N 2 SA) of silica is preferably 110m 2 / g or more, more preferably 150 meters 2 / g or more, more preferably 200 meters 2 / g or more, particularly preferably 220 m 2 / g or more, Moreover, Preferably it is 300 m < 2 > / g or less, More preferably, it is 260 m < 2 > / g or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
The nitrogen adsorption specific surface area of silica is a value measured by the BET method according to ASTM D3037-81.
シリカとしては、例えば、デグッサ社、ローディア社、東ソー・シリカ(株)、ソルベイジャパン(株)、(株)トクヤマ等の製品を使用できる。 Examples of silica that can be used include products such as Degussa, Rhodia, Tosoh Silica, Solvay Japan, and Tokuyama.
シリカを含有する場合、シリカの含有量は、ゴム成分100質量部に対して、好ましくは50質量部以上、より好ましくは70質量部以上であり、また、好ましくは120質量部以下、より好ましくは100質量部以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。 When silica is contained, the content of silica is preferably 50 parts by mass or more, more preferably 70 parts by mass or more, and preferably 120 parts by mass or less, more preferably 100 parts by mass of the rubber component. 100 parts by mass or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
上記ゴム組成物は、シリカとともにシランカップリング剤を含有することが好ましい。これにより、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。
シランカップリング剤としては、特に限定されず、例えば、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)テトラスルフィド、ビス(2−トリエトキシシリルエチル)テトラスルフィド、ビス(4−トリエトキシシリルブチル)テトラスルフィド、ビス(3−トリメトキシシリルプロピル)テトラスルフィド、ビス(2−トリメトキシシリルエチル)テトラスルフィド、ビス(2−トリエトキシシリルエチル)トリスルフィド、ビス(4−トリメトキシシリルブチル)トリスルフィド、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ジスルフィド、ビス(2−トリエトキシシリルエチル)ジスルフィド、ビス(4−トリエトキシシリルブチル)ジスルフィド、ビス(3−トリメトキシシリルプロピル)ジスルフィド、ビス(2−トリメトキシシリルエチル)ジスルフィド、ビス(4−トリメトキシシリルブチル)ジスルフィド、3−トリメトキシシリルプロピル−N,N−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、2−トリエトキシシリルエチル−N,N−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、3−トリエトキシシリルプロピルメタクリレートモノスルフィド等のスルフィド系、3−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、2−メルカプトエチルトリエトキシシラン等のメルカプト系、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン等のビニル系、3−アミノプロピルトリエトキシシラン、3−アミノプロピルトリメトキシシラン等のアミノ系、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン等のグリシドキシ系、3−ニトロプロピルトリメトキシシラン、3−ニトロプロピルトリエトキシシラン等のニトロ系、3−クロロプロピルトリメトキシシラン、3−クロロプロピルトリエトキシシラン等のクロロ系等があげられる。これらは、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。なかでも、本発明の効果がより良好に得られるという理由から、スルフィド系、メルカプト系が好ましく、メルカプト系がより好ましい。
The rubber composition preferably contains a silane coupling agent together with silica. Thereby, there exists a tendency for the effect of this invention to be acquired more favorably.
The silane coupling agent is not particularly limited. For example, bis (3-triethoxysilylpropyl) tetrasulfide, bis (2-triethoxysilylethyl) tetrasulfide, bis (4-triethoxysilylbutyl) tetrasulfide, Bis (3-trimethoxysilylpropyl) tetrasulfide, bis (2-trimethoxysilylethyl) tetrasulfide, bis (2-triethoxysilylethyl) trisulfide, bis (4-trimethoxysilylbutyl) trisulfide, bis ( 3-triethoxysilylpropyl) disulfide, bis (2-triethoxysilylethyl) disulfide, bis (4-triethoxysilylbutyl) disulfide, bis (3-trimethoxysilylpropyl) disulfide, bis (2-trimethoxysilyl ester) 3) disulfide, bis (4-trimethoxysilylbutyl) disulfide, 3-trimethoxysilylpropyl-N, N-dimethylthiocarbamoyl tetrasulfide, 2-triethoxysilylethyl-N, N-dimethylthiocarbamoyl tetrasulfide, 3 -Sulfide systems such as triethoxysilylpropyl methacrylate monosulfide, mercapto systems such as 3-mercaptopropyltrimethoxysilane and 2-mercaptoethyltriethoxysilane, vinyl systems such as vinyltriethoxysilane and vinyltrimethoxysilane, 3-amino Amino-based compounds such as propyltriethoxysilane and 3-aminopropyltrimethoxysilane; glycidoxy-based compounds such as γ-glycidoxypropyltriethoxysilane and γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane; Toro propyltrimethoxysilane, 3-nitro-triethoxysilane and nitro-based, 3-chloropropyl trimethoxy silane, chloro system such as 3-chloropropyl triethoxysilane and the like. These may be used alone or in combination of two or more. Among these, a sulfide type and a mercapto type are preferable, and a mercapto type is more preferable because the effects of the present invention can be obtained better.
なお、メルカプト系シランカップリング剤としては、メルカプト基を有する化合物の他、保護基によってメルカプト基が保護された構造の化合物(例えば、下記式(S1)で表される化合物)も使用可能である。 As the mercapto-based silane coupling agent, a compound having a structure in which a mercapto group is protected by a protecting group (for example, a compound represented by the following formula (S1)) can be used in addition to a compound having a mercapto group. .
特に好適なメルカプト系シランカップリング剤として、下記式(S1)で表わされるシランカップリング剤や、下記式(I)で示される結合単位Aと下記式(II)で示される結合単位Bとを含むシランカップリング剤が挙げられる。
式(S1)において、R1005、R1006、R1007及びR1008はそれぞれ独立に、炭素数1〜18の直鎖状、環状もしくは分枝状のアルキル基、アルケニル基、アリール基及びアラルキル基からなる群から選択される基であることが好ましい。また、R1002が炭素数1〜18の一価の炭化水素基である場合は、直鎖状、環状もしくは分枝状のアルキル基、アルケニル基、アリール基及びアラルキル基からなる群から選択される基であることが好ましい。R1009は直鎖状、環状又は分枝状のアルキレン基であることが好ましく、特に直鎖状のものが好ましい。R1004は例えば炭素数1〜18のアルキレン基、炭素数2〜18のアルケニレン基、炭素数5〜18のシクロアルキレン基、炭素数6〜18のシクロアルキルアルキレン基、炭素数6〜18のアリーレン基、炭素数7〜18のアラルキレン基を挙げることができる。アルキレン基及びアルケニレン基は、直鎖状及び分枝状のいずれであってもよく、シクロアルキレン基、シクロアルキルアルキレン基、アリーレン基及びアラルキレン基は、環上に低級アルキル基等の官能基を有していてもよい。このR1004としては、炭素数1〜6のアルキレン基が好ましく、特に直鎖状アルキレン基、例えばメチレン基、エチレン基、トリメチレン基、テトラメチレン基、ペンタメチレン基、ヘキサメチレン基が好ましい。 In the formula (S1), R 1005 , R 1006 , R 1007 and R 1008 are each independently a linear, cyclic or branched alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, an alkenyl group, an aryl group and an aralkyl group. A group selected from the group consisting of When R 1002 is a monovalent hydrocarbon group having 1 to 18 carbon atoms, it is selected from the group consisting of linear, cyclic or branched alkyl groups, alkenyl groups, aryl groups, and aralkyl groups. It is preferably a group. R 1009 is preferably a linear, cyclic or branched alkylene group, and particularly preferably a linear one. R 1004 is, for example, an alkylene group having 1 to 18 carbon atoms, an alkenylene group having 2 to 18 carbon atoms, a cycloalkylene group having 5 to 18 carbon atoms, a cycloalkylalkylene group having 6 to 18 carbon atoms, or an arylene having 6 to 18 carbon atoms. And aralkylene groups having 7 to 18 carbon atoms. The alkylene group and alkenylene group may be either linear or branched, and the cycloalkylene group, cycloalkylalkylene group, arylene group, and aralkylene group have a functional group such as a lower alkyl group on the ring. You may do it. As R 1004 , an alkylene group having 1 to 6 carbon atoms is preferable, and a linear alkylene group such as a methylene group, an ethylene group, a trimethylene group, a tetramethylene group, a pentamethylene group, or a hexamethylene group is particularly preferable.
式(S1)におけるR1002、R1005、R1006、R1007及びR1008の具体例としては、メチル基、エチル基、n−プロピル基、イソプロピル基、n−ブチル基、イソブチル基、sec−ブチル基、tert−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、ビニル基、プロぺニル基、アリル基、ヘキセニル基、オクテニル基、シクロペンテニル基、シクロヘキセニル基、フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、ベンジル基、フェネチル基、ナフチルメチル基等が挙げられる。
式(S1)におけるR1009の例として、直鎖状アルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、n−プロピレン基、n−ブチレン基、ヘキシレン基等が挙げられ、分枝状アルキレン基としては、イソプロピレン基、イソブチレン基、2−メチルプロピレン基等が挙げられる。
Specific examples of R 1002 , R 1005 , R 1006 , R 1007 and R 1008 in formula (S1) include methyl group, ethyl group, n-propyl group, isopropyl group, n-butyl group, isobutyl group, sec-butyl. Group, tert-butyl group, pentyl group, hexyl group, octyl group, decyl group, dodecyl group, cyclopentyl group, cyclohexyl group, vinyl group, propenyl group, allyl group, hexenyl group, octenyl group, cyclopentenyl group, cyclo Hexenyl group, phenyl group, tolyl group, xylyl group, naphthyl group, benzyl group, phenethyl group, naphthylmethyl group and the like can be mentioned.
Examples of R 1009 in the formula (S1) include a methylene group, an ethylene group, an n-propylene group, an n-butylene group, a hexylene group and the like as a linear alkylene group. An isopropylene group, an isobutylene group, a 2-methylpropylene group, etc. are mentioned.
式(S1)で表されるシランカップリング剤の具体例としては、3−ヘキサノイルチオプロピルトリエトキシシラン、3−オクタノイルチオプロピルトリエトキシシラン、3−デカノイルチオプロピルトリエトキシシラン、3−ラウロイルチオプロピルトリエトキシシラン、2−ヘキサノイルチオエチルトリエトキシシラン、2−オクタノイルチオエチルトリエトキシシラン、2−デカノイルチオエチルトリエトキシシラン、2−ラウロイルチオエチルトリエトキシシラン、3−ヘキサノイルチオプロピルトリメトキシシラン、3−オクタノイルチオプロピルトリメトキシシラン、3−デカノイルチオプロピルトリメトキシシラン、3−ラウロイルチオプロピルトリメトキシシラン、2−ヘキサノイルチオエチルトリメトキシシラン、2−オクタノイルチオエチルトリメトキシシラン、2−デカノイルチオエチルトリメトキシシラン、2−ラウロイルチオエチルトリメトキシシラン等を挙げることができる。これらは、単独で用いても、2種以上を併用してもよい。なかでも、3−オクタノイルチオプロピルトリエトキシシランが特に好ましい。 Specific examples of the silane coupling agent represented by the formula (S1) include 3-hexanoylthiopropyltriethoxysilane, 3-octanoylthiopropyltriethoxysilane, 3-decanoylthiopropyltriethoxysilane, 3- Lauroylthiopropyltriethoxysilane, 2-hexanoylthioethyltriethoxysilane, 2-octanoylthioethyltriethoxysilane, 2-decanoylthioethyltriethoxysilane, 2-lauroylthioethyltriethoxysilane, 3-hexanoyl Ruthiopropyltrimethoxysilane, 3-octanoylthiopropyltrimethoxysilane, 3-decanoylthiopropyltrimethoxysilane, 3-lauroylthiopropyltrimethoxysilane, 2-hexanoylthioethyltrimethoxysilane, 2-o Motor noise Lucio ethyltrimethoxysilane, 2- deca Neu thio ethyltrimethoxysilane, and 2-lauroyl thio ethyl trimethoxysilane. These may be used alone or in combination of two or more. Of these, 3-octanoylthiopropyltriethoxysilane is particularly preferable.
式(I)で示される結合単位Aと式(II)で示される結合単位Bとを含むシランカップリング剤において、結合単位Aの含有量は、好ましくは30モル%以上、より好ましくは50モル%以上であり、好ましくは99モル%以下、より好ましくは90モル%以下である。また、結合単位Bの含有量は、好ましくは1モル%以上、より好ましくは5モル%以上、更に好ましくは10モル%以上であり、好ましくは70モル%以下、より好ましくは65モル%以下、更に好ましくは55モル%以下である。また、結合単位A及びBの合計含有量は、好ましくは95モル%以上、より好ましくは98モル%以上、特に好ましくは100モル%である。
なお、結合単位A、Bの含有量は、結合単位A、Bがシランカップリング剤の末端に位置する場合も含む量である。結合単位A、Bがシランカップリング剤の末端に位置する場合の形態は特に限定されず、結合単位A、Bを示す式(I)、(II)と対応するユニットを形成していればよい。
In the silane coupling agent containing the bonding unit A represented by the formula (I) and the coupling unit B represented by the formula (II), the content of the bonding unit A is preferably 30 mol% or more, more preferably 50 mol. % Or more, preferably 99 mol% or less, more preferably 90 mol% or less. Further, the content of the binding unit B is preferably 1 mol% or more, more preferably 5 mol% or more, still more preferably 10 mol% or more, preferably 70 mol% or less, more preferably 65 mol% or less, More preferably, it is 55 mol% or less. Further, the total content of the binding units A and B is preferably 95 mol% or more, more preferably 98 mol% or more, and particularly preferably 100 mol%.
The content of the bond units A and B is an amount including the case where the bond units A and B are located at the terminal of the silane coupling agent. The form in the case where the bonding units A and B are located at the end of the silane coupling agent is not particularly limited as long as the units corresponding to the formulas (I) and (II) indicating the bonding units A and B are formed. .
式(I)、(II)におけるR11について、ハロゲンとしては、塩素、臭素、フッ素等があげられる。分岐若しくは非分岐の炭素数1〜30のアルキル基としては、メチル基、エチル基等があげられる。分岐若しくは非分岐の炭素数2〜30のアルケニル基としては、ビニル基、1−プロペニル基等があげられる。分岐若しくは非分岐の炭素数2〜30のアルキニル基としては、エチニル基、プロピニル基等があげられる。 Regarding R 11 in formulas (I) and (II), examples of the halogen include chlorine, bromine, and fluorine. Examples of the branched or unbranched alkyl group having 1 to 30 carbon atoms include a methyl group and an ethyl group. Examples of the branched or unbranched alkenyl group having 2 to 30 carbon atoms include vinyl group and 1-propenyl group. Examples of the branched or unbranched alkynyl group having 2 to 30 carbon atoms include ethynyl group and propynyl group.
式(I)、(II)におけるR12について、分岐若しくは非分岐の炭素数1〜30のアルキレン基としては、エチレン基、プロピレン基等があげられる。分岐若しくは非分岐の炭素数2〜30のアルケニレン基としては、ビニレン基、1−プロペニレン基等があげられる。分岐若しくは非分岐の炭素数2〜30のアルキニレン基としては、エチニレン基、プロピニレン基等があげられる。 Regarding R 12 in the formulas (I) and (II), examples of the branched or unbranched alkylene group having 1 to 30 carbon atoms include an ethylene group and a propylene group. Examples of the branched or unbranched C2-C30 alkenylene group include vinylene group and 1-propenylene group. Examples of the branched or unbranched alkynylene group having 2 to 30 carbon atoms include an ethynylene group and a propynylene group.
式(I)で示される結合単位Aと式(II)で示される結合単位Bとを含むシランカップリング剤において、結合単位Aの繰り返し数(v)と結合単位Bの繰り返し数(w)の合計の繰り返し数(v+w)は、3〜300の範囲が好ましい。 In the silane coupling agent containing the binding unit A represented by the formula (I) and the coupling unit B represented by the formula (II), the number of repeating units (v) of the connecting unit A and the number of repeating units (w) of the connecting unit B The total number of repetitions (v + w) is preferably in the range of 3 to 300.
シランカップリング剤を含有する場合、シランカップリング剤の含有量は、シリカ100質量部に対して、好ましくは3質量部以上、より好ましくは5質量部以上であり、また、好ましくは20質量部以下、より好ましくは15質量部以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。 When the silane coupling agent is contained, the content of the silane coupling agent is preferably 3 parts by mass or more, more preferably 5 parts by mass or more, and preferably 20 parts by mass with respect to 100 parts by mass of silica. Hereinafter, it is more preferably 15 parts by mass or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
上記ゴム組成物は、スチレン系樹脂を含有することが好ましい。これにより、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。
スチレン系樹脂は、スチレン系単量体を構成モノマーとして含むポリマーであり、スチレン系単量体を主成分(50質量%以上)として重合させたポリマー等が挙げられる。具体的には、スチレン系単量体(スチレン、o−メチルスチレン、m−メチルスチレン、p−メチルスチレン、α−メチルスチレン、p−メトキシスチレン、p−tert−ブチルスチレン、p−フェニルスチレン、o−クロロスチレン、m−クロロスチレン、p−クロロスチレン等)をそれぞれ単独で重合した単独重合体、2種以上のスチレン系単量体を共重合した共重合体の他、スチレン系単量体及びこれと共重合し得る他の単量体との共重合体も挙げられる。
The rubber composition preferably contains a styrene resin. Thereby, there exists a tendency for the effect of this invention to be acquired more favorably.
The styrene resin is a polymer containing a styrene monomer as a constituent monomer, and examples thereof include a polymer obtained by polymerizing a styrene monomer as a main component (50% by mass or more). Specifically, styrene monomers (styrene, o-methylstyrene, m-methylstyrene, p-methylstyrene, α-methylstyrene, p-methoxystyrene, p-tert-butylstyrene, p-phenylstyrene, o-chlorostyrene, m-chlorostyrene, p-chlorostyrene, etc.) each independently polymerized, a copolymer obtained by copolymerizing two or more styrene monomers, and a styrene monomer And copolymers with other monomers that can be copolymerized therewith.
他の単量体としては、アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のアクリロニトリル類、アクリル類、メタクリル酸等の不飽和カルボン酸類、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル等の不飽和カルボン酸エステル類、テルペン、クロロプレン、ブタジエンイソプレン等の共役ジエン類、1−ブテン、1−ペンテンのようなオレフィン類;無水マレイン酸等のα,β−不飽和カルボン酸又はその酸無水物;等が例示できる。これらは、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。 Other monomers include acrylonitriles such as acrylonitrile and methacrylonitrile, unsaturated carboxylic acids such as acrylics and methacrylic acid, unsaturated carboxylic acid esters such as methyl acrylate and methyl methacrylate, terpenes, chloroprene, Examples thereof include conjugated dienes such as butadiene isoprene, olefins such as 1-butene and 1-pentene; α, β-unsaturated carboxylic acids such as maleic anhydride or acid anhydrides thereof, and the like. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
本発明の効果がより良好に得られる傾向があるという理由から、スチレン系樹脂は、α−メチルスチレン系樹脂(α−メチルスチレン単独重合体、α−メチルスチレンとスチレンとの共重合体等)が好ましく、α−メチルスチレンとスチレンとの共重合体がより好ましい。 The styrene resin is an α-methylstyrene resin (α-methylstyrene homopolymer, copolymer of α-methylstyrene and styrene, etc.) because the effect of the present invention tends to be obtained better. Is preferable, and a copolymer of α-methylstyrene and styrene is more preferable.
スチレン系樹脂の軟化点は、好ましくは30℃以上、より好ましくは60℃以上であり、また、好ましくは120℃以下、より好ましくは85℃以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。
なお、本発明において、樹脂の軟化点は、JIS K 6220−1:2001に規定される軟化点を環球式軟化点測定装置で測定し、球が降下した温度である。
The softening point of the styrenic resin is preferably 30 ° C. or higher, more preferably 60 ° C. or higher, and preferably 120 ° C. or lower, more preferably 85 ° C. or lower. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
In the present invention, the softening point of the resin is the temperature at which the sphere descends when the softening point specified in JIS K 6220-1: 2001 is measured with a ring and ball softening point measuring device.
スチレン系樹脂の数平均分子量(Mn)は、好ましくは500以上、より好ましくは700以上であり、また、好ましくは3000以下、より好ましくは2000以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。 The number average molecular weight (Mn) of the styrene resin is preferably 500 or more, more preferably 700 or more, and preferably 3000 or less, more preferably 2000 or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
スチレン系樹脂を含有する場合、スチレン系樹脂の含有量は、ゴム成分100質量部に対して、好ましくは1質量部以上、より好ましくは5質量部以上、更に好ましくは10質量部以上であり、また、好ましくは40質量部以下、より好ましくは20質量部以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。 When the styrene resin is contained, the content of the styrene resin is preferably 1 part by mass or more, more preferably 5 parts by mass or more, and further preferably 10 parts by mass or more, with respect to 100 parts by mass of the rubber component. Moreover, Preferably it is 40 mass parts or less, More preferably, it is 20 mass parts or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
上記ゴム組成物は、スチレン系樹脂以外に、他の樹脂を含有していてもよい。他の樹脂としては、タイヤ工業で汎用されているものであれば特に限定されず、ロジン系樹脂、クマロンインデン樹脂、テルペン系樹脂、p−t−ブチルフェノールアセチレン樹脂、アクリル系樹脂、C5樹脂、C9樹脂等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。 The rubber composition may contain other resins in addition to the styrene resin. Other resins are not particularly limited as long as they are widely used in the tire industry. Rosin resins, coumarone indene resins, terpene resins, pt-butylphenol acetylene resins, acrylic resins, C5 resins, C9 resin etc. are mentioned. These may be used alone or in combination of two or more.
スチレン系樹脂や他の樹脂の市販品としては、例えば、丸善石油化学(株)、住友ベークライト(株)、ヤスハラケミカル(株)、東ソー(株)、Rutgers Chemicals社、BASF社、アリゾナケミカル社、日塗化学(株)、(株)日本触媒、JXエネルギー(株)、荒川化学工業(株)、田岡化学工業(株)等の製品を使用できる。 Examples of commercially available styrenic resins and other resins include Maruzen Petrochemical Co., Ltd., Sumitomo Bakelite Co., Ltd., Yashara Chemical Co., Ltd., Tosoh Corp., Rutgers Chemicals, BASF, Arizona Chemical, Japan Products such as Nikko Kagaku Co., Ltd., Nippon Shokubai Co., Ltd., JX Energy Co., Ltd., Arakawa Chemical Industry Co., Ltd., Taoka Chemical Industry Co., Ltd. can be used.
上記ゴム組成物は、可塑剤を含むことが好ましい。これにより、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。
可塑剤とは、ゴム成分に可塑性を付与する材料であり、上述のスチレン系樹脂等の樹脂の他、オイル、液状ゴム、ワックス等が含まれる。具体的には、ゴム組成物からアセトンを用いて抽出される成分である。
The rubber composition preferably contains a plasticizer. Thereby, there exists a tendency for the effect of this invention to be acquired more favorably.
The plasticizer is a material that imparts plasticity to the rubber component, and includes oil, liquid rubber, wax, and the like in addition to the above-described resins such as styrene resins. Specifically, it is a component extracted from the rubber composition using acetone.
可塑剤の含有量は、ゴム成分100質量部に対して、好ましくは40質量部以上、より好ましくは47質量部以上であり、また、好ましくは80質量部以下、より好ましくは60質量部以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより好適に得られる。 The content of the plasticizer is preferably 40 parts by mass or more, more preferably 47 parts by mass or more, and preferably 80 parts by mass or less, more preferably 60 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the rubber component. is there. Within the above range, the effect of the present invention can be more suitably obtained.
オイルとしては、例えば、プロセスオイル、植物油脂、又はその混合物が挙げられる。プロセスオイルとしては、例えば、パラフィン系プロセスオイル、アロマ系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル等を用いることができる。植物油脂としては、ひまし油、綿実油、あまに油、なたね油、大豆油、パーム油、やし油、落花生油、ロジン、パインオイル、パインタール、トール油、コーン油、こめ油、べに花油、ごま油、オリーブ油、ひまわり油、パーム核油、椿油、ホホバ油、マカデミアナッツ油、桐油等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。なかでも、本発明の効果が良好に得られるという理由から、プロセスオイルが好ましく、アロマ系プロセスオイルがより好ましい。 Examples of the oil include process oil, vegetable oil and fat, or a mixture thereof. As the process oil, for example, a paraffin process oil, an aroma process oil, a naphthene process oil, or the like can be used. Vegetable oils include castor oil, cottonseed oil, sesame oil, rapeseed oil, soybean oil, palm oil, palm oil, peanut oil, rosin, pine oil, pineapple, tall oil, corn oil, rice bran oil, beet flower oil, sesame oil, Examples include olive oil, sunflower oil, palm kernel oil, cocoon oil, jojoba oil, macadamia nut oil, and tung oil. These may be used alone or in combination of two or more. Among these, process oil is preferable and aroma-based process oil is more preferable because the effect of the present invention can be obtained satisfactorily.
オイルを含有する場合、オイルの含有量は、ゴム成分100質量部に対して、好ましくは10質量部以上、より好ましくは30質量部以上、更に好ましくは35質量部以上であり、また、好ましくは60質量部以下、より好ましくは45質量部以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。 When oil is contained, the oil content is preferably 10 parts by mass or more, more preferably 30 parts by mass or more, still more preferably 35 parts by mass or more, and preferably 100 parts by mass of the rubber component. 60 parts by mass or less, more preferably 45 parts by mass or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
液状ゴムとしては、液状ブタジエンゴム(液状BR)、液状スチレンブタジエンゴム(液状SBR)、液状イソプレンゴム(液状IR)などが挙げられる。これらの液状ゴムは単独で用いても、2種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、液状BR、液状SBRが好ましい。 Examples of the liquid rubber include liquid butadiene rubber (liquid BR), liquid styrene butadiene rubber (liquid SBR), and liquid isoprene rubber (liquid IR). These liquid rubbers may be used alone or in combination of two or more. Of these, liquid BR and liquid SBR are preferable.
液状ゴムとしては、例えば、サートマー社(Sertomer Company Inc.)等の製品を使用できる。 As the liquid rubber, for example, a product such as Sertomer Company Inc. can be used.
液状ゴムを含有する場合、液状ゴムの含有量は、ゴム成分100質量部に対して、好ましくは10質量部以上、より好ましくは30質量部以上、更に好ましくは35質量部以上であり、また、好ましくは60質量部以下、より好ましくは45質量部以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。 When the liquid rubber is contained, the content of the liquid rubber is preferably 10 parts by mass or more, more preferably 30 parts by mass or more, still more preferably 35 parts by mass or more, with respect to 100 parts by mass of the rubber component. Preferably it is 60 mass parts or less, More preferably, it is 45 mass parts or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
ワックスとしては、特に限定されず、パラフィンワックス、マイクロクリスタリンワックス等の石油系ワックス;植物系ワックス、動物系ワックス等の天然系ワックス;エチレン、プロピレン等の重合物等の合成ワックス等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、石油系ワックスが好ましく、パラフィンワックスがより好ましい。 The wax is not particularly limited, and examples thereof include petroleum waxes such as paraffin wax and microcrystalline wax; natural waxes such as plant waxes and animal waxes; synthetic waxes such as polymers such as ethylene and propylene. These may be used alone or in combination of two or more. Of these, petroleum wax is preferable, and paraffin wax is more preferable.
ワックスとしては、例えば、大内新興化学工業(株)、日本精蝋(株)、精工化学(株)等の製品を使用できる。 As the wax, for example, products such as Ouchi Shinsei Chemical Co., Ltd., Nippon Seiwa Co., Ltd., Seiko Chemical Co., Ltd. can be used.
ワックスを含有する場合、ワックスの含有量は、ゴム成分100質量部に対して、好ましくは1質量部以上、より好ましくは2質量部以上であり、また、好ましくは20質量部以下、より好ましくは10質量部以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。 When the wax is contained, the content of the wax is preferably 1 part by mass or more, more preferably 2 parts by mass or more, and preferably 20 parts by mass or less, more preferably 100 parts by mass of the rubber component. It is 10 parts by mass or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
上記ゴム組成物は、老化防止剤を含んでもよい。
老化防止剤としては、例えば、フェニル−α−ナフチルアミン等のナフチルアミン系老化防止剤;オクチル化ジフェニルアミン、4,4′−ビス(α,α′−ジメチルベンジル)ジフェニルアミン等のジフェニルアミン系老化防止剤;N−イソプロピル−N′−フェニル−p−フェニレンジアミン、N−(1,3−ジメチルブチル)−N′−フェニル−p−フェニレンジアミン、N,N′−ジ−2−ナフチル−p−フェニレンジアミン等のp−フェニレンジアミン系老化防止剤;2,2,4−トリメチル−1,2−ジヒドロキノリンの重合物等のキノリン系老化防止剤;2,6−ジ−t−ブチル−4−メチルフェノール、スチレン化フェノール等のモノフェノール系老化防止剤;テトラキス−[メチレン−3−(3′,5′−ジ−t−ブチル−4′−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン等のビス、トリス、ポリフェノール系老化防止剤等が挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、2種類以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、p−フェニレンジアミン系老化防止剤、キノリン系老化防止剤が好ましい。
The rubber composition may contain an anti-aging agent.
Examples of the antiaging agent include naphthylamine-based antiaging agents such as phenyl-α-naphthylamine; diphenylamine-based antiaging agents such as octylated diphenylamine and 4,4′-bis (α, α′-dimethylbenzyl) diphenylamine; N -Isopropyl-N'-phenyl-p-phenylenediamine, N- (1,3-dimethylbutyl) -N'-phenyl-p-phenylenediamine, N, N'-di-2-naphthyl-p-phenylenediamine, etc. P-phenylenediamine-based antioxidants; quinoline-based antioxidants such as 2,2,4-trimethyl-1,2-dihydroquinoline polymer; 2,6-di-t-butyl-4-methylphenol; Monophenolic antioxidants such as styrenated phenol; tetrakis- [methylene-3- (3 ', 5'-di-t-butyl- '- hydroxyphenyl) propionate] bis methane, tris, polyphenolic antioxidants, and the like. These may be used alone or in combination of two or more. Of these, p-phenylenediamine-based antioxidants and quinoline-based antioxidants are preferable.
老化防止剤としては、例えば、精工化学(株)、住友化学(株)、大内新興化学工業(株)、フレクシス社等の製品を使用できる。 As the anti-aging agent, for example, products such as Seiko Chemical Co., Ltd., Sumitomo Chemical Co., Ltd., Ouchi Shinsei Chemical Co., Ltd., and Flexis Co. can be used.
老化防止剤を含有する場合、老化防止剤の含有量は、ゴム成分100質量部に対して、好ましくは1質量部以上、より好ましくは4質量部以上であり、また、好ましくは10質量部以下、より好ましくは8質量部以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。 When the anti-aging agent is contained, the content of the anti-aging agent is preferably 1 part by mass or more, more preferably 4 parts by mass or more, and preferably 10 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the rubber component. More preferably, it is 8 parts by mass or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
上記ゴム組成物は、ステアリン酸を含有してもよい。
ステアリン酸としては、従来公知のものを使用でき、例えば、日油(株)、NOF社、花王(株)、和光純薬工業(株)、千葉脂肪酸(株)等の製品を使用できる。
The rubber composition may contain stearic acid.
A conventionally well-known thing can be used as a stearic acid, For example, products, such as NOF Corporation, NOF company, Kao Corporation, Wako Pure Chemical Industries, Ltd., and Chiba fatty acid company, can be used.
ステアリン酸を含有する場合、ステアリン酸の含有量は、ゴム成分100質量部に対して、好ましくは1質量部以上、より好ましくは2.5質量部以上であり、また、好ましくは10質量部以下、より好ましくは5質量部以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。 When stearic acid is contained, the content of stearic acid is preferably 1 part by mass or more, more preferably 2.5 parts by mass or more, and preferably 10 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the rubber component. More preferably, it is 5 parts by mass or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
上記ゴム組成物は、酸化亜鉛を含有してもよい。
酸化亜鉛としては、従来公知のものを使用でき、例えば、三井金属鉱業(株)、東邦亜鉛(株)、ハクスイテック(株)、正同化学工業(株)、堺化学工業(株)等の製品を使用できる。
The rubber composition may contain zinc oxide.
Conventionally known zinc oxide can be used, for example, Mitsui Kinzoku Mining Co., Ltd., Toho Zinc Co., Ltd., Hakusui Tech Co., Ltd., Shodo Chemical Industry Co., Ltd., Sakai Chemical Industry Co., Ltd. Can be used.
酸化亜鉛を含有する場合、酸化亜鉛の含有量は、ゴム成分100質量部に対して、好ましくは1質量部以上、より好ましくは2.5質量部以上であり、また、好ましくは10質量部以下、より好ましくは5質量部以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。 When zinc oxide is contained, the content of zinc oxide is preferably 1 part by mass or more, more preferably 2.5 parts by mass or more, and preferably 10 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the rubber component. More preferably, it is 5 parts by mass or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
上記ゴム組成物は硫黄を含有してもよい。
硫黄としては、ゴム工業において一般的に用いられる粉末硫黄、沈降硫黄、コロイド硫黄、不溶性硫黄、高分散性硫黄、可溶性硫黄等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
The rubber composition may contain sulfur.
Examples of sulfur include powdered sulfur, precipitated sulfur, colloidal sulfur, insoluble sulfur, highly dispersible sulfur, soluble sulfur and the like generally used in the rubber industry. These may be used alone or in combination of two or more.
硫黄としては、例えば、鶴見化学工業(株)、軽井沢硫黄(株)、四国化成工業(株)、フレクシス社、日本乾溜工業(株)、細井化学工業(株)等の製品を使用できる。 As the sulfur, for example, products such as Tsurumi Chemical Co., Ltd., Karuizawa Sulfur Co., Ltd., Shikoku Kasei Kogyo Co., Ltd., Flexis Co., Nihon Kiboshi Kogyo Co., Ltd., Hosoi Chemical Co., Ltd. can be used.
硫黄を含有する場合、硫黄の含有量は、ゴム成分100質量部に対して、好ましくは0.5質量部以上、より好ましくは2質量部以上であり、また、好ましくは10質量部以下、より好ましくは5質量部以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。 When sulfur is contained, the content of sulfur is preferably 0.5 parts by mass or more, more preferably 2 parts by mass or more, and preferably 10 parts by mass or less, based on 100 parts by mass of the rubber component. Preferably it is 5 mass parts or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
上記ゴム組成物は、加硫促進剤を含有してもよい。
加硫促進剤としては、2−メルカプトベンゾチアゾール、ジ−2−ベンゾチアゾリルジスルフィド、N−シクロヘキシル−2−ベンゾチアジルスルフェンアミド等のチアゾール系加硫促進剤;テトラメチルチウラムジスルフィド(TMTD)、テトラベンジルチウラムジスルフィド(TBzTD)、テトラキス(2−エチルヘキシル)チウラムジスルフィド(TOT−N)等のチウラム系加硫促進剤;N−シクロヘキシル−2−ベンゾチアゾールスルフェンアミド、N−t−ブチル−2−ベンゾチアゾリルスルフェンアミド、N−オキシエチレン−2−ベンゾチアゾールスルフェンアミド、N−オキシエチレン−2−ベンゾチアゾールスルフェンアミド、N,N′−ジイソプロピル−2−ベンゾチアゾールスルフェンアミド等のスルフェンアミド系加硫促進剤;ジフェニルグアニジン、ジオルトトリルグアニジン、オルトトリルビグアニジン等のグアニジン系加硫促進剤を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。なかでも、本発明の効果がより好適に得られるという理由から、スルフェンアミド系加硫促進剤、グアニジン系加硫促進剤が好ましい。
The rubber composition may contain a vulcanization accelerator.
Examples of the vulcanization accelerator include thiazole vulcanization accelerators such as 2-mercaptobenzothiazole, di-2-benzothiazolyl disulfide, N-cyclohexyl-2-benzothiazylsulfenamide; tetramethylthiuram disulfide (TMTD ), Tetrabenzylthiuram disulfide (TBzTD), tetrakis (2-ethylhexyl) thiuram disulfide (TOT-N), and other thiuram vulcanization accelerators; N-cyclohexyl-2-benzothiazolesulfenamide, Nt-butyl- 2-benzothiazolylsulfenamide, N-oxyethylene-2-benzothiazole sulfenamide, N-oxyethylene-2-benzothiazole sulfenamide, N, N′-diisopropyl-2-benzothiazole sulfenamide, etc. Sulfena De-based vulcanization accelerator; diphenylguanidine, it may be mentioned di-ortho-tolyl guanidine, guanidine-based vulcanization accelerators such as ortho tri ruby guanidine. These may be used alone or in combination of two or more. Of these, sulfenamide-based vulcanization accelerators and guanidine-based vulcanization accelerators are preferred because the effects of the present invention can be obtained more suitably.
加硫促進剤を含有する場合、加硫促進剤の含有量は、ゴム成分100質量部に対して、好ましくは1質量部以上、より好ましくは4質量部以上であり、また、好ましくは10質量部以下、より好ましくは8質量部以下である。上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる傾向がある。 When the vulcanization accelerator is contained, the content of the vulcanization accelerator is preferably 1 part by mass or more, more preferably 4 parts by mass or more, and preferably 10 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the rubber component. Part or less, more preferably 8 parts by weight or less. Within the above range, the effects of the present invention tend to be obtained more favorably.
上記ゴム組成物には、前記成分の他、タイヤ工業において一般的に用いられている添加剤、例えば、有機過酸化物等を更に配合してもよい。これらの添加剤の含有量は、ゴム成分100質量部に対して、0.1〜200質量部が好ましい。 In addition to the above components, the rubber composition may further contain an additive generally used in the tire industry, such as an organic peroxide. The content of these additives is preferably 0.1 to 200 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the rubber component.
上記ゴム組成物は、例えば、前記各成分をオープンロール、バンバリーミキサー等のゴム混練装置を用いて混練し、その後加硫する方法等により製造できる。 The rubber composition can be produced, for example, by a method of kneading the above components using a rubber kneading apparatus such as an open roll or a Banbury mixer and then vulcanizing.
混練条件としては、加硫剤及び加硫促進剤以外の添加剤を混練するベース練り工程では、混練温度は、通常100〜180℃、好ましくは120〜170℃である。加硫剤、加硫促進剤を混練する仕上げ練り工程では、混練温度は、通常120℃以下、好ましくは85〜110℃である。また、加硫剤、加硫促進剤を混練した組成物は、通常、プレス加硫等の加硫処理が施される。加硫温度としては、通常140〜190℃、好ましくは150〜185℃である。加硫時間は、通常5〜15分である。 As kneading conditions, in the base kneading step in which additives other than the vulcanizing agent and the vulcanization accelerator are kneaded, the kneading temperature is usually 100 to 180 ° C, preferably 120 to 170 ° C. In the final kneading step of kneading the vulcanizing agent and vulcanization accelerator, the kneading temperature is usually 120 ° C. or lower, preferably 85 to 110 ° C. Further, a composition obtained by kneading a vulcanizing agent and a vulcanization accelerator is usually subjected to vulcanization treatment such as press vulcanization. The vulcanization temperature is usually 140 to 190 ° C, preferably 150 to 185 ° C. The vulcanization time is usually 5 to 15 minutes.
上記ゴム組成物は、トレッド(キャップトレッド)に好適に用いられるが、トレッド以外の部材、例えば、サイドウォール、ベーストレッド、アンダートレッド、クリンチエイペックス、ビードエイペックス、ブレーカークッションゴム、カーカスコード被覆用ゴム、インスレーション、チェーファー、インナーライナー等や、ランフラットタイヤのサイド補強層に用いてもよい。 The rubber composition is suitably used for treads (cap treads), but for members other than treads, for example, sidewalls, base treads, under treads, clinch apex, bead apex, breaker cushion rubber, carcass cord coating It may be used for rubber, insulation, chafers, inner liners, etc., or side reinforcement layers for run-flat tires.
本発明の空気入りタイヤは、上記ゴム組成物を用いて通常の方法で製造される。
すなわち、上記ゴム組成物を、未加硫の段階でトレッドの各タイヤ部材の形状にあわせて押出し加工し、他のタイヤ部材とともに、タイヤ成型機上にて通常の方法で成形することにより、未加硫タイヤを形成する。この未加硫タイヤを加硫機中で加熱加圧することによりタイヤを得る。
The pneumatic tire of the present invention is produced by a usual method using the rubber composition.
That is, the rubber composition is extruded in accordance with the shape of each tire member of the tread at an unvulcanized stage, and molded together with other tire members by a normal method on a tire molding machine. Form a vulcanized tire. The unvulcanized tire is heated and pressurized in a vulcanizer to obtain a tire.
上記空気入りタイヤは、乗用車用タイヤ、トラック・バス用タイヤ、二輪車用タイヤ、高性能タイヤ、スタッドレスタイヤ等に使用可能であり、特に、乗用車用タイヤ、スタッドレスタイヤに好適である。 The pneumatic tire can be used for passenger car tires, truck / bus tires, motorcycle tires, high performance tires, studless tires and the like, and is particularly suitable for passenger car tires and studless tires.
実施例に基づいて、本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらのみに限定されるものではない。
以下に、実施例で用いた各種薬品について説明する。
SBR1:下記製造例1で合成した変性SBR(スチレン量:10質量%、ビニル量:40質量%、Mw:20万)
SBR2:JSR(株)製のJSR1502(スチレン量:24質量%、ビニル量:16質量%)
SBR3:JSR(株)製のJSR0122(スチレン量:38質量%、ビニル量:16質量%)
SBR4:旭化成(株)製のタフデン4850(スチレン量:41質量%、ビニル含量:47質量%、ゴム固形分100質量部に対してオイル分50質量部含有)
BR:JSR(株)製のBR730(シス含量:95質量%)
カーボンブラック:三菱化学(株)製のN220(N2SA:111m2/g)
シリカ1:エボニックデグッサ社製のウルトラシル9000GR(N2SA:240m2/g)
シリカ2:エボニックデグッサ社製のウルトラシルVN3(N2SA:167m2/g)
シランカップリング剤1:Momentive社製のNXT−Z45(結合単位Aと結合単位Bとの共重合体(結合単位A:55モル%、結合単位B:45モル%))
シランカップリング剤2:エボニックデグッサ社製のSi266(ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ジスルフィド)
オイル:H&R社製のVIVATEC500(TDAEオイル)
スチレン系樹脂:アリゾナケミカル社製のSylvatraxx4401(α−メチルスチレン系樹脂(α−メチルスチレンとスチレンとの共重合体)、Mn:700、軟化点:85℃)
ワックス:日本精蝋(株)製のオゾエース0355
老化防止剤1:大内新興化学工業(株)製のノクラック6C(N−(1,3−ジメチルブチル)−N’−フェニル−p−フェニレンジアミン)
老化防止剤2:大内新興化学工業(株)製のノクラックRD(ポリ(2,2,4−トリメチル−1,2−ジヒドロキノリン))
ステアリン酸:日油(株)製のステアリン酸「椿」
酸化亜鉛:三井金属鉱業(株)製の亜鉛華1号
硫黄:鶴見化学(株)製の粉末硫黄
加硫促進剤1:大内新興化学工業(株)製のノクセラーCZ(N−シクロヘキシル−2−ベンゾチアゾリルスルフェンアミド)
加硫促進剤2:大内新興化学工業(株)製のノクセラーD(1,3−ジフェニルグアニジン)
The present invention will be specifically described based on examples, but the present invention is not limited to these examples.
The various chemicals used in the examples are described below.
SBR1: modified SBR synthesized in the following Production Example 1 (styrene content: 10% by mass, vinyl content: 40% by mass, Mw: 200,000)
SBR2: JSR1502 manufactured by JSR Corporation (styrene content: 24% by mass, vinyl content: 16% by mass)
SBR3: JSR0122 manufactured by JSR Corporation (styrene content: 38% by mass, vinyl content: 16% by mass)
SBR4: Toughden 4850 manufactured by Asahi Kasei Co., Ltd. (styrene content: 41 mass%, vinyl content: 47 mass%, containing 50 mass parts of oil with respect to 100 mass parts of rubber solid content)
BR: BR730 manufactured by JSR Corporation (cis content: 95% by mass)
Carbon black: N220 manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation (N 2 SA: 111 m 2 / g)
Silica 1: Ultrasil 9000GR manufactured by Evonik Degussa (N 2 SA: 240 m 2 / g)
Silica 2: Ultrasil VN3 (N 2 SA: 167 m 2 / g) manufactured by Evonik Degussa
Silane coupling agent 1: NXT-Z45 manufactured by Momentive (copolymer of bonding unit A and bonding unit B (bonding unit A: 55 mol%, bonding unit B: 45 mol%))
Silane coupling agent 2: Si266 (bis (3-triethoxysilylpropyl) disulfide) manufactured by Evonik Degussa
Oil: VIVETEC500 (TDAE oil) manufactured by H & R
Styrene resin: Sylvatrax 4401 (α-methylstyrene resin (copolymer of α-methylstyrene and styrene), Mn: 700, softening point: 85 ° C.) manufactured by Arizona Chemical Co., Ltd.
Wax: Ozoace 0355 manufactured by Nippon Seiwa Co., Ltd.
Anti-aging agent 1: NOCRACK 6C (N- (1,3-dimethylbutyl) -N′-phenyl-p-phenylenediamine) manufactured by Ouchi Shinsei Chemical Industry Co., Ltd.
Anti-aging agent 2: Nocrack RD (poly (2,2,4-trimethyl-1,2-dihydroquinoline)) manufactured by Ouchi Shinsei Chemical Co., Ltd.
Stearic acid: Stearic acid “椿” manufactured by NOF Corporation
Zinc oxide: Zinc Hua No. 1 manufactured by Mitsui Mining & Smelting Co., Ltd. Sulfur: Powder sulfur vulcanization accelerator manufactured by Tsurumi Chemical Co., Ltd. 1: Noxeller CZ (N-cyclohexyl-2) manufactured by Ouchi Shinsei Chemical Industry Co., Ltd. -Benzothiazolylsulfenamide)
Vulcanization accelerator 2: Noxeller D (1,3-diphenylguanidine) manufactured by Ouchi Shinsei Chemical Industry Co., Ltd.
(製造例1)
窒素置換されたオートクレーブ反応器に、シクロヘキサン、テトラヒドロフラン、スチレン、及び1,3−ブタジエンを仕込んだ。反応器の内容物の温度を20℃に調整した後、n−ブチルリチウムを添加して重合を開始した。断熱条件で重合し、最高温度は85℃に達した。重合転化率が99%に達した時点で1,3−ブタジエンを追加し、更に5分重合させた後、3−ジエチルアミノプロピルトリメトキシシランを変性剤として加えて反応を行った。重合反応終了後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾールを添加した。次いで、スチームストリッピングにより脱溶媒を行い、110℃に調温された熱ロールにより乾燥してSBR1を得た。
(Production Example 1)
A nitrogen-substituted autoclave reactor was charged with cyclohexane, tetrahydrofuran, styrene, and 1,3-butadiene. After adjusting the temperature of the reactor contents to 20 ° C., n-butyllithium was added to initiate polymerization. Polymerization was performed under adiabatic conditions, and the maximum temperature reached 85 ° C. When the polymerization conversion rate reached 99%, 1,3-butadiene was added, and after further polymerizing for 5 minutes, 3-diethylaminopropyltrimethoxysilane was added as a modifier to carry out the reaction. After completion of the polymerization reaction, 2,6-di-tert-butyl-p-cresol was added. Subsequently, the solvent was removed by steam stripping, and drying was performed with a hot roll adjusted to 110 ° C. to obtain SBR1.
(SBRの分析)
SBRの構造同定(スチレン量、ビニル量の測定)は、日本電子(株)製JNM−ECAシリーズの装置を用いて行った。測定は、ポリマー0.1gを15mlのトルエンに溶解させ、30mlのメタノール中にゆっくり注ぎ込んで再沈殿させたものを、減圧乾燥後に測定した。
(Analysis of SBR)
The structural identification of SBR (measurement of styrene content and vinyl content) was performed using a JNM-ECA series apparatus manufactured by JEOL Ltd. The measurement was performed after drying under reduced pressure, by dissolving 0.1 g of the polymer in 15 ml of toluene, slowly pouring it into 30 ml of methanol and reprecipitating it.
(実施例及び比較例)
表1に示す配合内容に従い、(株)神戸製鋼所製の1.7Lバンバリーミキサーを用いて、硫黄及び加硫促進剤以外の材料を150℃の条件下で5分間混練りし、混練り物を得た。次に、得られた混練り物に硫黄及び加硫促進剤を添加し、オープンロールを用いて、80℃の条件下で5分間練り込み、未加硫ゴム組成物を得た。得られた未加硫ゴム組成物をトレッドの形状に成形し、他のタイヤ部材とともに貼り合わせて未加硫タイヤを形成し、150℃の条件下で12分間プレス加硫し、試験用タイヤ(スタッドレスタイヤ、サイズ:195/65R15)を製造した。得られた試験用タイヤを用いて下記評価を行い、結果を表1に示した。
なお、表1において、油展ゴム中のゴム分はゴムの欄に記載し、油展ゴム中のオイル分はオイルの欄に加算している。また、可塑剤の含有量の欄には、オイル、スチレン系樹脂、ワックスの合計量を記載している。
(Examples and Comparative Examples)
In accordance with the formulation shown in Table 1, materials other than sulfur and a vulcanization accelerator were kneaded for 5 minutes at 150 ° C. using a 1.7 L Banbury mixer manufactured by Kobe Steel, Ltd. Obtained. Next, sulfur and a vulcanization accelerator were added to the obtained kneaded product, and kneaded for 5 minutes under the condition of 80 ° C. using an open roll to obtain an unvulcanized rubber composition. The obtained unvulcanized rubber composition is formed into a tread shape and bonded together with other tire members to form an unvulcanized tire, press vulcanized at 150 ° C. for 12 minutes, and a test tire ( Studless tires, size: 195 / 65R15) were produced. The following evaluation was performed using the obtained test tire, and the results are shown in Table 1.
In Table 1, the rubber content in the oil-extended rubber is described in the rubber column, and the oil content in the oil-extended rubber is added to the oil column. In the column of the plasticizer content, the total amount of oil, styrene resin, and wax is described.
(耐摩耗性)
各試験用タイヤを車両(国産FF2000cc)の全輪に装着して、走行距離8000km後のタイヤトレッド部の溝深さを測定し、タイヤ溝深さが1mm減るときの走行距離を算出し、比較例2を100とした時の指数で表示した(耐摩耗性指数)。指数が大きいほど、タイヤ溝深さが1mm減るときの走行距離が長く、耐摩耗性に優れることを示す。本実施形態では、目標を100以上としている。
(Abrasion resistance)
Install each test tire on all wheels of a vehicle (domestic FF2000cc), measure the groove depth of the tire tread after a running distance of 8000km, calculate the running distance when the tire groove depth decreases by 1mm, and compare The results are shown as an index when Example 2 is set to 100 (wear resistance index). The larger the index, the longer the travel distance when the tire groove depth is reduced by 1 mm, and the better the wear resistance. In the present embodiment, the target is 100 or more.
(ドライグリップ性能)
各試験用タイヤを車両(国産FF2000cc)の全輪に装着して、ドライアスファルト路面のテストコースにて10周の実車走行を行った。試験場所は、住友ゴム工業(株)の岡山テストコースで行い、気温は20〜25℃であった。そして、その際における操舵時のコントロールの安定性をテストドライバーが評価し、比較例2を100とした時の指数で表示した(ドライグリップ性能指数)。指数が大きいほどドライ路面におけるグリップ性能が優れることを示す。本実施形態では、目標を110以上としている。
(Dry grip performance)
Each test tire was mounted on all wheels of a vehicle (domestic FF2000cc), and the vehicle traveled 10 laps on a dry asphalt road test course. The test place was Okayama test course of Sumitomo Rubber Industries, Ltd., and the temperature was 20-25 ° C. And the test driver evaluated the stability of the control at the time of steering in that case, and displayed it by the index when the comparative example 2 was set to 100 (dry grip performance index). The larger the index, the better the grip performance on the dry road surface. In this embodiment, the target is 110 or more.
(ウェットグリップ性能)
各試験用タイヤを車両(国産FF2000cc)の全輪に装着して、湿潤アスファルト路面にて初速度100km/hからの制動距離を求め、比較例2を100とした時の指数で表示した(ウェットグリップ性能指数)。指数が大きいほど制動距離が短く、ウェットグリップ性能に優れることを示す。本実施形態では、目標を100以上としている。
(Wet grip performance)
Each test tire was mounted on all wheels of a vehicle (domestic FF2000cc), the braking distance from the initial speed of 100 km / h was determined on the wet asphalt road surface, and displayed as an index when Comparative Example 2 was set to 100 (wet Grip performance index). The larger the index, the shorter the braking distance and the better the wet grip performance. In the present embodiment, the target is 100 or more.
(氷上性能)
各試験用タイヤを車両(国産FF2000cc)の全輪に装着して、氷上路面のテストコースにて10周の実車走行を行った。試験場所は、住友ゴム工業(株)の北海道旭川テストコース(氷上)で行い、氷上気温は−1〜−6℃であった。そして、その際における、操舵時のコントロールの安定性をテストドライバーが評価し、比較例2を100とした時の指数で表示した(氷上性能指数)。指数が大きいほど、氷上性能(氷上でのグリップ性能)に優れることを示す。本実施形態では、目標を70以上としている。
(Performance on ice)
Each test tire was mounted on all wheels of a vehicle (domestic FF2000cc), and the vehicle traveled for 10 laps on a test course on an ice surface. The test place was the Hokkaido Asahikawa test course (on ice) of Sumitomo Rubber Industries, Ltd., and the ice temperature was -1 to -6 ° C. At that time, the test driver evaluated the stability of control at the time of steering, and displayed as an index when the comparative example 2 was set to 100 (performance index on ice). The larger the index, the better the performance on ice (grip performance on ice). In this embodiment, the target is 70 or more.
Claims (8)
前記ゴム成分100質量部に対する含有量が20〜35質量部のカーボンブラックとを含有し、
前記スチレンブタジエンゴムのスチレン量が30質量%以下であり、
前記カーボンブラックを含むフィラーの含有量が、前記ゴム成分100質量部に対して100質量部以上であるタイヤ用ゴム組成物。 A rubber component having a styrene-butadiene rubber content of 50 to 80% by mass and a butadiene rubber content of 20 to 50% by mass;
The content of carbon black with respect to 100 parts by mass of the rubber component is 20 to 35 parts by mass,
The styrene content of the styrene butadiene rubber is 30% by mass or less,
The rubber composition for tires whose content of the filler containing the carbon black is 100 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the rubber component.
前記複数のスチレンブタジエンゴムは、各々のスチレン量の差が10質量%以上である請求項1又は2記載のタイヤ用ゴム組成物。 The styrene butadiene rubber is composed of a plurality of styrene butadiene rubbers,
The tire rubber composition according to claim 1 or 2, wherein each of the plurality of styrene butadiene rubbers has a difference in styrene amount of 10% by mass or more.
前記複数のスチレンブタジエンゴムは、各々のスチレン量の差が14質量%以上である請求項1〜5のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。 The styrene butadiene rubber is composed of a plurality of styrene butadiene rubbers,
The tire rubber composition according to any one of claims 1 to 5, wherein each of the plurality of styrene butadiene rubbers has a difference in styrene amount of 14% by mass or more.
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