JP2019165013A - 一体型の電極組立体及びこれを含む電気化学素子 - Google Patents
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Abstract
Description
また、本発明は、前記一体型の電極組立体の製造方法を提供することを他の目的とする。
また、本発明は、前記一体型の電極組立体を含み、優れた電池性能を示す電気化学素子を提供することをさらに他の目的とする。
前記無機物コーティング層を構成する無機物粒子は、誘電率定数(誘電定数、比誘電率)が5以上である無機物粒子またはこれらの混合物であり得る。
O、Mg(OH)2、NiO、CaCO3、CaO、ZnO、ZrO2、Y2O3、SiO2、Al(OH)3、AlOOH、Al2O3及びTiO2からなる群より選択された一種または二種以上の混合物であり得る。
前記第1バインダー高分子層と第3バインダー高分子層とは、それぞれ独立的に0.2〜5.0μmの厚さを有することができる。
とを含むスラリーを離型フィルムの上にコーティング及び乾燥して無機物コーティング層を形成する段階と、(S2)離型フィルムを除去し、前記無機物コーティング層の上に第1バインダー高分子溶液をコーティング及び乾燥して第1バインダー高分子層を形成する段階と、(S3)第1バインダー高分子層が形成されていない無機物コーティング層の表面に、第3バインダー高分子溶液をコーティング及び乾燥して第3バインダー高分子層を形成する段階と、(S4)前記第1バインダー高分子層及び第3バインダー高分子層がそれぞれ電極活物質層と接するように積層してラミネートする段階と、を含むセパレータ一体型の電極組立体の製造方法が提供される。
蔵及び放出が起こる電極(electrode)と、が一つに統合した一体型の電極組立体であって、より具体的には、正極と、第1バインダー高分子層と、複数の無機物粒子及び第2バインダー高分子を含んでなる無機物コーティング層と、第3バインダー高分子層と、負極とが順次積層されて結合している一体型の電極組立体を提供する。
図1によれば、正極集電体10と、正極活物質層20と、第1バインダー高分子層30と、複数の無機物粒子及び第2バインダー高分子を含んでなる無機物コーティング層40と、第3バインダー高分子層30’と、負極活物質層20’と、負極集電体10’とが順次積層されている。また、前記第1バインダー高分子層、第3バインダー高分子層及び無機物コーティング層は、それぞれの下部層(被コーティング面)の全体にコーティングされている。
または還元反応が起こらないものであれば、特に制限されない。特に、イオン伝達能力のある無機物粒子を用いる場合、電気化学素子内のイオン伝導度を高めて性能の向上を図ることができるため、可能な限りイオン伝導度が高いことが望ましい。また、前記無機物粒子が高い密度を有する場合、コーティング時における分散が困難となるだけでなく、電池の製造時、重さ増加の問題点もあるため、可能な限り密度が小さいことが望ましい。また、誘電率の高い無機物である場合、液体電解質内の電解質塩、例えば、リチウム塩の解離度の増加に寄与して電解液のイオン伝導度を向上させることができる。
がある。
くくなり、10μmを超過する場合、同一の固形分含量で製造される無機物コーティング層の厚さが増加して機械的物性が低下し、また、大きすぎる気孔サイズから、電池の充放電時における内部短絡が起こる確率が高くなる。
電極に用いられるとき、電池性能が大きく低下することなく電池の高温安全性を確保することができる。
でき、望ましくは、−200〜200℃範囲のガラス転移温度を有するバインダー高分子である。これは、無機物コーティング層の柔軟性及び弾性などのような機械的物性を向上させることができるためである。前記第2バインダー高分子は、無機物粒子同士の接着性、及び無機物コーティング層と電極接着層(即ち、第1及び/または第3バインダー高分子層)との接着性を向上させる役割を果たす。
先ず、第1バインダー高分子溶液を離型フィルムの上にコーティング及び乾燥して第1バインダー高分子層を形成する((S1)段階)。
型される(release)ようにする材質であって、任意の物質を含むことができる。非制限的な例には、ポリエチレンテレフタレートのようなポリエステルフィルム、ポリプロピレンフィルムなどを用いることができ、離型性をより向上させるために、シリコン含有の化合物を塗布して用いることもできる。シリコン含有の化合物は、下記の化学式1で表される:
アルキルはC3〜C18、前記アルケニルはC2〜C18、前記アリール及び前記アラルキルはC6〜C18の炭素数を有するものであり、n及びmは互いに異なっても同一であっても良
く、1〜100,000の整数である。)
使用可能な溶媒としては、前記(S1)段階において第1バインダー高分子溶液について前述した化合物の種類を参照し援用する。
及び乾燥し、第3バインダー高分子層を形成する((S3)段階)。
第3バインダー高分子層の形成に用いられるバインダー高分子化合物及び溶媒の種類及び含量、コーティング方法は、離型フィルムの代わりに無機物コーティング層の上にバインダー高分子溶液をコーティング、乾燥することを除いては、(S1)段階における内容を参照して施す。
本工程は、例えば、第3バインダー高分子層が負極と接するように積層した後、一定温度、例えば、80〜105℃の温度にてラミネートすることで行うことができる。
本工程は、例えば、第1バインダー高分子層に付着した離型フィルムを除去し、離型フィルムの除去された面が正極と接するように積層した後、一定温度、例えば80〜105℃の温度にてラミネートすることで行うことができる。
前記電気化学素子としてはリチウム二次電池が望ましく、前記リチウム二次電池は、リチウム金属二次電池、リチウムイオン二次電池、リチウムポリマー二次電池またはリチウムイオンポリマー二次電池などを含む。
以下、本発明の望ましい実施例を説明する。しかし、下記の実施例は本発明の例示にすぎず、本発明の範囲が後述する実施例に限定されることではない。
電極接着層の形成のための第1及び第3バインダー高分子溶液として、ポリビニリデンフルオライド(PVdF)共重合体エマルション(Arkema社製、RC,10−280)とフルオル化アクリル系バインダー(JSR社製、TRD202A)とを、5:5で水に分散してバインダー高分子溶液を準備した。
実施例1と同様に無機物コーティング層の形成のためのスラリーを準備した。
前記スラリーを負極活物質層にコーティングし乾燥して負極活物質層の上に無機物コーティング層をコーティング及び乾燥した。続いて、無機物コーティング層と正極活物質層とが接するように積層した後、ラミネーターを用いて80℃にてラミネートした。
実施例1及び比較例1で製造した電極組立体をボールクラッシュ(Ball crush)装備で押圧し、内部短絡が発生する時点を確認した。
実施例1の電極組立体においては519kgfにて内部短絡が発生する一方、比較例1の電極組立体においては82kgfにて内部短絡が発生したことから、実施例1においてより高い安全性が確保されたことが分かる。
Claims (9)
- 一体型の電極組立体であって、
正極と、
正極接着層としての第1バインダー高分子層と、
基材を備えず、複数の無機物粒子及び第2バインダー高分子を備えた無機物コーティング層と、
負極接着層としての第3バインダー高分子層と、
負極とを備えてなり、
前記第1バインダー高分子層と、前記無機物コーティング層と、前記第3バインダー高分子層とを順次積層した構造体に、前記正極と前記負極とが積層されたものであり、
前記無機物コーティング層は、イオン通過スペーサー層及び電極短絡防止層であり、セパレータとして機能するものであり、
前記無機物コーティング層は、前記複数の無機物粒子が相互に接触し、前記無機物粒子の間にインタースティシャルボリューム(interstitial volume)構造が形成された、気孔構造を備えてなる、一体型の電極組立体。 - 前記無機物コーティング層の気孔サイズが、0.01μm〜10μmであり、
前記無機物コーティング層の気孔度が、20%〜75%であり、及び/又は、
前記無機物コーティング層の厚さが、1μm〜50μmである、請求項1に記載の一体型の電極組立体。 - 前記第2バインダー高分子が、イオン伝導能力を有するバインダー高分子であり、及び/又は、
前記第2バインダー高分子の誘電率が、1.0〜100(測定周波数=1kHz)である、請求項1に記載の一体型の電極組立体。 - 前記無機物粒子のサイズが、0.01μm〜10μmであり、及び/又は、
前記無機物コーティング層を構成する無機物粒子は、誘電率定数が5以上である無機物粒子又はこれらの混合物であることを特徴とする、請求項1に記載の一体型の電極組立体。 - 前記誘電率定数が5以上である無機物粒子が、BaTiO3、SnO2、CeO2、MgO、Mg(OH)2、NiO、CaCO3、CaO、ZnO、ZrO2、Y2O3、SiO2、Al(OH)3、AlOOH、Al2O3及びTiO2からなる群より選択される一種又は二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項4に記載の一体型の電極組立体。
- 前記第1バインダー高分子層と、前記第3バインダー高分子層とが、それぞれ独立的に0.2〜5.0μmの厚さを有することを特徴とする、請求項1に記載の一体型の電極組立体。
- 前記第2バインダー高分子は、前記複数の無機物粒子同士を接着させるものであり、
前記第2バインダー高分子は、前記無機物コーティング層と、前記第1バインダー高分子層及び/又は第3バインダー高分子層とを接着させるものであり、又は、
前記第2バインダー高分子は、液体電解液に含浸しゲル化するものである、請求項1に記載の一体型の電極組立体。 - 請求項1〜7の何れか一項に記載の電極組立体を備えてなる、電気化学素子。
- 前記電気化学素子がリチウム二次電池であることを特徴とする、請求項8に記載の電気化学素子。
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