JP2019151529A - 黒鉛接合板および黒鉛接合板の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】高い強度を持った接合構造の黒鉛接合板およびその製造方法を提供する。【解決手段】本発明の黒鉛接合板１の製造方法であって、接着層３０は階段状であり、第１黒鉛部材１０の第１の接合面１１と第２黒鉛部材２０の第２の接合面２１の少なくともいずれかに熱硬化性の炭素系接着剤Ｍを塗布する塗布工程と、第１の接合面１１と第２の接合面２１とを突き合わせるとともに、第１の接合面１１および第２の接合面２１に備えられた孔４０に挿入固定部材５０を挿入する組立工程と、炭素系接着剤Ｍを加熱し熱硬化させる硬化工程と、硬化工程の後で炭素系接着剤Ｍを炭化させ炭素からなる接着層３０を形成する炭素化工程と、を含む。接着層３０を介して全体が一体化し、強固な黒鉛接合板１を得ることができる。【選択図】図３

Description

本発明は、黒鉛接合板及び黒鉛接合板の製造方法に関する。

黒鉛材料は、耐熱性が高く、化学的に安定な材料である。このため、様々な工業炉、半導体製造装置などで治具、坩堝、装置用部品などとして広く使用されている。近年、製品の大型化、大量生産のため、大型の装置が求められるようになりこれに伴って、大型の黒鉛材料が求められるようになった。

黒鉛材料は、一般にコークス、バインダピッチを混練し、粉砕し、ＣＩＰ成形機でプレス成形したのち、焼成、黒鉛化を経て製造される。ＣＩＰ成形機は、加圧液中に原料の入ったバックを沈め、加圧液に高い圧力を加える装置であり、それ故、圧力容器は高い圧力に耐えるため、ＣＩＰ成形機は巨大な設備となる。このためＣＩＰ成形機は黒鉛材料の大型化を制約する大きな要因になっていた。

大型の黒鉛材料を用いた事例として、特許文献１では、焼成容器の発明（考案）が記載されている。

黒鉛材によって焼成容器を形成する場合、黒鉛材を削り出して例えばルツボのような一体物とされることもあるが、収納すべき材料が大きくなってくると一体物の黒鉛からなる焼成容器を形成することが困難になる。そのため、大型化された黒鉛製焼成容器は板状の黒鉛材を組み合わせて形成されている。

このような黒鉛板を組み合わせて形成した焼成容器の耐久性を向上するために、特許文献１では、複数の黒鉛板を組み合わせて形成した焼成容器において、互いに隣接する黒鉛板の各接合部分に形成した穴内に、これらの黒鉛板と同質の黒鉛からなる第１接合ピンを強制嵌入して両黒鉛板を接合するとともに、この第１接合ピンと同質の黒鉛材によって形成した第２接合ピンを、前記第１接合ピンの一部に形成した切欠内に係合させた状態で前記両黒鉛板の接合部分に形成した他の穴内に強制嵌入して、各黒鉛板を容器状に組み合わせる。

実開平４−７４２９６号公報

特許文献１に記載の黒鉛製の焼成容器では、実質的に接合ピンによって組み立てられているため、接着剤の炭素化のための加熱装置が必要なく、黒鉛板さえ得られれば焼成容器を形成することができる。しかし、焼成容器のコーナー部分に適用する部分的な接合であるため、黒鉛板そのものの面積を大きくして焼成容器のサイズを大きくできる接合ではない。

本発明では、上記課題を鑑み、高い強度を持った構造の黒鉛接合板およびその製造方法を提供することを目的とする。

前記課題を解決するための本発明の黒鉛接合板の製造方法は、以下のものである。

（１）第１黒鉛部材と、第２黒鉛部材と、前記第１黒鉛部材と前記第２黒鉛部材とを突き合せ接合する接着層とからなる黒鉛接合板の製造方法であって、前記接着層は、階段状であり、前記第１黒鉛部材の第１の接合面と前記第２黒鉛部材の第２の接合面の少なくともいずれかに熱硬化性の炭素系接着剤を塗布する塗布工程と、前記第１の接合面と前記第２の接合面とを突き合わせるとともに、前記第１の接合面および前記第２の接合面に備えられた孔に挿入固定部材を挿入する組立工程と、前記炭素系接着剤を加熱し熱硬化させる硬化工程と、前記硬化工程の後で炭素系接着剤を炭化させ炭素からなる接着層を形成する炭素化工程と、を含む。

本発明の黒鉛接合板の製造方法は、接着層が階段状であり、炭素系接着剤を用いて第１黒鉛部材の第１の接合面と第２黒鉛部材の第２の接合面とを突き合わせて接合しているので、接着層を介して全体が一体化し、強固な黒鉛接合板を得ることができる。また、第１の接合面および第２の接合面に備えられた孔に挿入固定部材を挿入し組み立てているので、挿入固定部材により仮止めされ、硬化が不十分な段階でずれることがなく、接着層に破断面を形成しにくくすることができる。

また、接着層が階段状であるので、炭素系接着剤の収縮に伴って第１の接合面と第２の接合面との接合面全体が互いに接近し、間隔が狭くなっていくので炭素系接着剤が薄く延ばされ全面を容易に密着させることができる。このため接着層を強固にすることができ、強度の強い黒鉛接合板を得ることができる。また、上記関係にあると、接着層の収縮に伴って第１の接合面と第２の接合面との間隔が広がる箇所がなく接着層に隙間が形成されにくくなる。

前記第１の接合面と前記第２の接合面から構成される接合面が、階段状であるので、接着層は、黒鉛接合板に対して垂直な面と水平な面のみで構成される。このため、突合せ接合する際に接着層の収縮が起こっても、第１黒鉛部材と第２黒鉛部材は、互いに水平を維持したまま収縮する。このため、高い形状精度で黒鉛接合板を得ることができる。

（２）前記挿入固定部材は黒鉛からなる。

本発明の黒鉛接合板の製造方法では、焼成工程で炭素系接着剤が炭素化される。このとき挿入固定部材と第１黒鉛部材あるいは第２黒鉛部材との間で熱膨張係数が異なると熱応力が生じ内部応力を生じさせたり、亀裂を生じさせたりする。挿入固定部材が黒鉛からなると、炭素系接着剤との接合性も高く、黒鉛接合板となった後、第１黒鉛部材あるいは第２黒鉛部材と内部応力を生じさせにくいので、破壊しにくくすることができる。

（３）前記孔は、円形である。

前記孔が円形であると孔の周囲に亀裂の原因となるノッチが形成されにくく、黒鉛接合板を強固にすることができる。

（４）前記孔は、前記黒鉛接合板に垂直な円形であり、前記第１の接合面および前記第２の接合面の少なくともいずれかを貫通する。

孔が、前記第１の接合面および前記第２の接合面の少なくともいずれかを貫通すると、第１の接合面と第２の接合面とを突き合わせた後、外側から挿入固定部材を挿入することができる。このため余分な炭素系接着剤が孔の中に残留せず、薄い接着層を得ることができ、強固で精度の高い黒鉛接合板を得ることができる。
孔が黒鉛接合板に垂直な円形であると、対応する形状の挿入固定部材を用いることにより、挿入する向きによって孔の底に隙間ができたり、挿入されない突起を形成しないようにすることができる。

（５）前記挿入固定部材の直径は前記孔の内径より小さく、その差は１０〜５０μｍである。

炭素系接着剤の塗布する段階の厚さは、一定の厚みが必要である。これは、黒鉛材料を研削したとき数μｍ程度の黒鉛粒子が脱落するが、このような粒子が挟まれても充分な接着力を確保するためには炭素系接着剤の一定の厚さが必要であるからである。
一方、炭素系接着剤は、炭素化する過程で収縮する。このため、炭素系接着剤は、塗布され硬化した段階と、炭化して接着層となった段階とで厚さが異なる。このため、孔と挿入固定部材との間にはクリアランスが必要であり、挿入固定部材の直径は孔の内径より小さく、その差は１０μｍ以上であることが望ましい。また、挿入固定部材の直径は孔の内径との差が大きいと、固定が不十分となり、硬化前に剥がれが生じ接着強度が低下する。このため、挿入固定部材の直径は孔の内径との差は５０μｍ以下であることが望ましい。

（６）前記炭素系接着剤は、コプナ樹脂である。

コプナ樹脂は、黒鉛の六員環に直接接合し、高い強度の得られる炭素系接着剤である。このため強固な黒鉛接合板を得ることができる。

（７）前記炭素化工程は、黒鉛接合板を使用する装置に組み付けた状態で行う。

炭素化工程では熱硬化した炭素系接着剤を炭素化させ、黒鉛構造物を一体化する。熱硬化した段階の炭素系接着剤は、熱を加えると弾性率が低下し変形しやすくなるため、固定したまま炭素化する必要がある。本発明の黒鉛接合板の製造方法では、第１の接合面および第２の接合面に備えられた孔に挿入固定部材が挿入されているので、炭素系接着剤が変形しやすくなっても全体として黒鉛接合板は変形しにくく、さらに装置に組みつけられた状態で加熱するので、装置の取り付け部との間で、取り付け精度の高い黒鉛接合板の製造方法を得ることができる。
また、加熱は装置に備えられた加熱源で行うことができ、実際に曝される温度まで加熱することができる。

また、前記課題を解決するための本発明の黒鉛接合板は、以下のものである。

（８）第１黒鉛部材と第２黒鉛部材と、前記第１黒鉛部材と前記第２黒鉛部材とを突合せ接合する接着層とを備える黒鉛接合板であって、前記接着層は階段状であり、前記第１黒鉛部材および第２黒鉛部材に備えられた孔に挿入固定部材が挿入された固定部を有する。

本発明の黒鉛接合板によれば、炭素系接着剤が炭化した接着層を介して第１黒鉛部材および第２黒鉛部材を接合しているので、接着層を介して全体が一体化し、強固な黒鉛接合板を得ることができる。また、前記第１黒鉛部材および第２黒鉛部材に備えられた孔に挿入固定部材を挿入し組み立てているので、接着段階で仮止めされ、高い精度の黒鉛接合板を得ることができる。

また、接着層が階段状であるので、炭素系接着剤の収縮に伴って第１の接合面と第２の接合面との接合面全体が互いに接近し、間隔が狭くなっていくので炭素系接着剤が薄く延ばされ全面を容易に密着させることができる。このため接着層を強固にすることができ、強度の強い黒鉛接合板を得ることができる。また、上記関係にあると、接着層の収縮に伴って第１の接合面と第２の接合面との間隔が広がる箇所がなく接着層に隙間が形成されにくくなる。

第１の接合面と第２の接合面から構成される接合面が階段状であるので、接着層は、黒鉛接合板に対して垂直な面と水平な面のみで構成される。このため、突合せ接合する際に接着層の収縮が起こっても、第１黒鉛部材と第２黒鉛部材は、互いに水平を維持したまま収縮する。このため、高い形状精度で黒鉛接合板を得ることができる。

（９）前記挿入固定部材は黒鉛からなる。

本発明の黒鉛接合板は焼成工程で炭素系接着剤が炭素化される。このとき挿入固定部材と第１黒鉛部材あるいは第２黒鉛部材との間で熱膨張係数が異なると熱応力が生じ内部応力を生じさせたり、亀裂を生じさせたりする。挿入固定部材が黒鉛からなると、炭素系接着剤との接合性も高く、黒鉛接合板となった後、第１黒鉛部材あるいは第２黒鉛部材と内部応力を生じさせにくいので、破壊しにくくすることができる。

（１０）前記孔は、円形である。

前記孔が円形であると孔の周囲に亀裂の原因となるノッチが形成されにくく、黒鉛接合板を強固にすることができる。

（１１）前記孔は、前記黒鉛接合板に垂直な円形であり、少なくとも第１黒鉛部材を貫通する。

孔が、少なくとも第１の黒鉛部材を貫通すると、第１黒鉛部材と第２黒鉛部材とを組み合わせた後、外側から挿入固定部材を挿入することができる。このため余分な炭素系接着剤が孔の中に残留せず、薄い接着層を得ることができ、強固で精度の高い黒鉛接合板を得ることができる。
孔が黒鉛接合板に垂直な円形であると、対応する形状の挿入固定部材を用いることにより挿入する向きによって孔の底に隙間ができたり、挿入されない突起を形成しないようにすることができる。

（１２）前記挿入固定部材の直径は前記孔の内径より小さく、その差は１０〜５０μｍである。

炭素系接着剤の塗布する段階の厚さは、一定の厚みが必要である。これは、黒鉛材料を研削したとき数μｍ程度の黒鉛粒子が脱落するが、このような粒子が挟まれても充分な接着力を確保するためには炭素系接着剤の一定の厚さが必要であるからである。
一方、炭素系接着剤は、炭素化する過程で収縮する。このため、炭素系接着剤は、塗布され硬化した段階と、炭化して接着層となった段階とで厚さが異なる。このため、孔と挿入固定部材との間にはクリアランスが必要であり、挿入固定部材の直径は孔の内径より小さく、その差は１０μｍ以上であることが望ましい。また、挿入固定部材の直径は孔の内径との差が大きいと、固定が不十分となり、硬化前に剥がれが生じ接着強度が低下する。このため、挿入固定部材の直径は孔の内径との差は５０μｍ以下であることが望ましい。

本発明の黒鉛接合板の製造方法によれば、接着層が階段状であり、炭素系接着剤を用いて第１黒鉛部材の第１の接合面と第２黒鉛部材の第２の接合面とを突き合わせて接合しているので、接着層を介して全体が一体化し、強固な黒鉛接合板を得ることができる。また、第１の接合面および第２の接合面に備えられた孔に挿入固定部材を挿入し組み立てているので、挿入固定部材により仮止めされ、硬化が不十分な段階でずれることがなく、接着層に破断面を形成しにくくすることができる。

本発明の黒鉛接合板によれば、接着層が階段状であり、炭素系接着剤が炭化した接着層を介して第１黒鉛部材および第２黒鉛部材を接合しているので、接着層を介して全体が一体化し、強固な黒鉛接合板を得ることができる。また、第１黒鉛部材および第２黒鉛部材に備えられた孔に挿入固定部材を挿入し組み立てているので、接着段階で仮止めされ、高い精度の黒鉛接合板を得ることができる。

本発明に係る黒鉛接合板の正面斜視図。 本発明に係る第１黒鉛部材と第２黒鉛部材との接合部分を拡大した斜視図。 本発明に係る黒鉛接合板を示し、（ａ）第１黒鉛部材と第２黒鉛部材との接合を示す分解斜視図、（ｂ）断面図。 本発明に係る第１の接合面と第２の接合面との種々の接合構造を示し、（ａ）は実施の形態１、（ｂ）は実施の形態２、（ｃ）は実施の形態３を示す。 本発明に係る第１の接合面と第２の接合面の特徴を示す模式図、（ａ）接合時、（ｂ）（ａ）に続く接着剤が硬化した状態、（ｃ）適用できない接合面同士の接合時、（ｄ）（ｃ）に続く接着剤が硬化した状態。 実施例の試験サンプルを示し、（ａ）は正面図、（ｂ）は断面図を示す。 実施例の実験計画法によるサンプル作製用の表であり、（ａ）は要因と水準、（ｂ）は割付表を示す。 サンプルの破断の様子を示す表。 実施例の試験サンプルの効果プロットを示し、（ａ）は接合面距離の要因、（ｂ）は接合面幅の要因、（ｃ）は挿入固定部材直径の要因、（ｄ）挿入固定部材の本数の要因を示す。 比較例の試験サンプルを示し、（ａ）は正面図、（ｂ）は断面図を示す。 比較例の実験計画法によるサンプル作製用の表であり、（ａ）は要因と水準、（ｂ）は割付表を示す。

（発明の詳細な説明）
本発明の黒鉛接合板の製造方法は、第１黒鉛部材と第２黒鉛部材と、前記第１黒鉛部材と前記第２黒鉛部材とを突き合せ接合する接着層とからなる黒鉛接合板の製造方法であって、前記接着層は、階段状であり、前記第１黒鉛部材の第１の接合面と前記第２黒鉛部材の第２の接合面の少なくともいずれかに熱硬化性の炭素系接着剤を塗布する塗布工程と、前記第１の接合面と前記第２の接合面とを突き合わせるとともに、前記第１の接合面および前記第２の接合面に備えられた孔に挿入固定部材を挿入する組立工程と、前記炭素系接着剤を加熱し熱硬化させる硬化工程と、前記硬化工程の後で炭素系接着剤を炭化させ炭素からなる接着層を形成する炭素化工程と、を含む。

本発明の黒鉛接合板の製造方法は、接着層が階段状であり、炭素系接着剤を用いて第１黒鉛部材の第１の接合面と第２黒鉛部材の第２の接合面とを突き合わせて接合しているので、接着層を介して全体が一体化し、強固な黒鉛接合板を得ることができる。また、第１の接合面および第２の接合面に備えられた孔に挿入固定部材を挿入し組み立てているので、挿入固定部材により仮止めされ、硬化が不十分な段階でずれることがなく、接着層に破断面を形成しにくくすることができる。
突合せ接合とは、平板の側面を接合し、１枚の大きな平板を形成する接合を示す。

また、本発明の黒鉛接合板の製造方法は、以下の態様であることが好ましい。

また、接着層が階段状であるので、炭素系接着剤の収縮に伴って第１の接合面と第２の接合面との接合面全体が互いに接近し、間隔が狭くなっていくので炭素系接着剤が薄く延ばされ全面を容易に密着させることができる。このため接着層を強固にすることができ、強度の強い黒鉛接合板を得ることができる。また、上記関係にあると、接着層の収縮に伴って第１の接合面と第２の接合面との間隔が広がる箇所がなく接着層に隙間が形成されにくくなる。

前記第１の接合面と前記第２の接合面から構成される接合面が、階段状であるので、接着層は、黒鉛接合板に対して垂直な面と水平な面のみで構成される。このため、突合せ接合する際に接着層の収縮が起こっても、第１黒鉛部材と第２黒鉛部材は、互いに水平を維持したまま収縮する。このため、高い形状精度で黒鉛接合板を得ることができる。

前記挿入固定部材は黒鉛からなる。

本発明の黒鉛接合板の製造方法では、焼成工程で炭素系接着剤が炭素化される。このとき挿入固定部材と第１黒鉛部材あるいは第２黒鉛部材との間で熱膨張係数が異なると熱応力が生じ内部応力を生じさせたり、亀裂を生じさせたりする。挿入固定部材が黒鉛からなると、炭素系接着剤との接合性も高く、黒鉛接合板となった後、第１黒鉛部材あるいは第２黒鉛部材と内部応力を生じさせにくいので、破壊しにくくすることができる。

前記孔は、円形である。

前記孔が円形であると孔の周囲に亀裂の原因となるノッチが形成されにくく、黒鉛接合板を強固にすることができる。

前記孔は、前記黒鉛接合板に垂直な円形であり、前記第１の接合面および前記第２の接合面の少なくともいずれかを貫通する。

孔が、前記第１の接合面および前記第２の接合面の少なくともいずれかを貫通すると、第１の接合面と第２の接合面とを突き合わせた後、外側から挿入固定部材を挿入することができる。このため余分な炭素系接着剤が孔の中に残留せず、薄い接着層を得ることができ、強固で精度の高い黒鉛接合板を得ることができる。
孔が黒鉛接合板に垂直な円形であると、対応する形状の挿入固定部材を用いることにより挿入する向きによって孔の底に隙間ができたり、挿入されない突起を形成しないようにすることができる。

前記挿入固定部材の直径は前記孔の内径より小さく、その差は１０〜５０μｍである。

炭素系接着剤の塗布する段階の厚さは、一定の厚みが必要である。これは、黒鉛材料を研削したとき数μｍ程度の黒鉛粒子が脱落するが、このような粒子が挟まれても充分な接着力を確保するためには炭素系接着剤の一定の厚さが必要であるからである。
一方、炭素系接着剤は、炭素化する過程で収縮する。このため、炭素系接着剤は、塗布され硬化した段階と、炭化して接着層となった段階とで厚さが異なる。このため、孔と挿入固定部材との間にはクリアランスが必要であり、挿入固定部材の直径は孔の内径より小さく、その差は１０μｍ以上であることが望ましい。また、挿入固定部材の直径は孔の内径との差が大きいと、固定が不十分となり、硬化前に剥がれが生じ接着強度が低下する。このため、挿入固定部材の直径は孔の内径との差は５０μｍ以下であることが望ましい。

前記炭素系接着剤は、コプナ樹脂である。

コプナ樹脂は、黒鉛の六員環に直接接合し、高い強度の得られる炭素系接着剤である。このため強固な黒鉛接合板を得ることができる。

前記炭素化工程は、黒鉛接合板を使用する装置に組み付けた状態で行う。

炭素化工程では熱硬化した炭素系接着剤を炭素化させ、黒鉛構造物を一体化する。熱硬化した段階の炭素系接着剤は、熱を加えると弾性率が低下し変形しやすくなるため、固定したまま炭素化する必要がある。本発明の黒鉛接合板の製造方法では、第１の接合面および第２の接合面に備えられた孔に挿入固定部材が挿入されているので、炭素系接着剤が変形しやすくなっても全体として黒鉛接合板は変形しにくく、さらに装置に組みつけられた状態で加熱するので、装置と取り付け部との間で取り付け精度の高い黒鉛接合板の製造方法を得ることができる。
また、加熱は装置に備えられた加熱源で行うことができ、実際に曝される温度まで加熱することができる。

本発明の黒鉛接合板は、第１黒鉛部材と第２黒鉛部材と、前記第１黒鉛部材と前記第２黒鉛部材とを突合せ接合する接着層とを備える黒鉛接合板であって、前記接合層は階段状であり、前記第１黒鉛部材および第２黒鉛部材に備えられた孔に挿入固定部材が挿入された固定部を有する。

本発明の黒鉛接合板によれば、炭素系接着剤が炭化した接着層を介して第１黒鉛部材および第２黒鉛部材を接合しているので、接着層を介して全体が一体化し、強固な黒鉛接合板を得ることができる。また、前記第１黒鉛部材および第２黒鉛部材に備えられた孔に挿入固定部材を挿入し組み立てているので、接着段階で仮止めされ、高い精度の黒鉛接合板を得ることができる。

また、接着層が階段状であるので、炭素系接着剤の収縮に伴って第１の接合面と第２の接合面との接合面全体が互いに接近し、間隔が狭くなっていくので炭素系接着剤が薄く延ばされ全面を容易に密着させることができる。このため接着層を強固にすることができ、強度の強い黒鉛接合板を得ることができる。また、上記関係にあると、接着層の収縮に伴って第１の接合面と第２の接合面の間隔が広がる箇所がなく接着層に隙間が形成されにくくなる。

第１の接合面と第２の接合面から構成される接合面が階段状であるので、接着層は、黒鉛接合板に対して垂直な面と水平な面のみで構成される。このため、突合せ接合する際に接着層の収縮が起こっても、第１黒鉛部材と第２黒鉛部材は、互いに水平を維持したまま収縮する。このため、高い形状精度で黒鉛接合板を得ることができる。

前記挿入固定部材は黒鉛からなる。

本発明の黒鉛接合板は焼成工程で炭素系接着剤が炭素化される。このとき挿入固定部材と第１黒鉛部材あるいは第２黒鉛部材との間で熱膨張係数が異なると熱応力が生じ内部応力を生じさせたり、亀裂を生じさせたりする。挿入固定部材が黒鉛からなると、炭素系接着剤との接合性も高く、黒鉛接合板となった後、第１黒鉛部材あるいは第２黒鉛部材と内部応力を生じさせにくいので、破壊しにくくすることができる。

前記孔は、円形である。

前記孔が円形であると孔の周囲に亀裂の原因となるノッチが形成されにくく、黒鉛接合板を強固にすることができる。

前記孔は、前記黒鉛接合板に垂直な円形であり、少なくとも第１黒鉛部材を貫通する。

孔が、少なくとも第１の黒鉛部材を貫通すると、第１黒鉛部材と第２黒鉛部材とを組み合わせた後、外側から挿入固定部材を挿入することができる。このため余分な炭素系接着剤が孔の中に残留せず、薄い接着層を得ることができ、強固で精度の高い黒鉛接合板を得ることができる。
孔が黒鉛接合板に垂直な円形であると、対応する形状の挿入固定部材を用いることにより挿入する向きによって孔の底に隙間ができたり、挿入されない突起を形成しないようにすることができる。

前記挿入固定部材の直径は前記孔の内径より小さく、その差は１０〜５０μｍである。

炭素系接着剤の塗布する段階の厚さは、一定の厚みが必要である。これは、黒鉛材料を研削したとき数μｍ程度の黒鉛粒子が脱落するが、このような粒子が挟まれても充分な接着力を確保するためには炭素系接着剤の一定の厚さが必要であるからである。
一方、炭素系接着剤は、炭素化する過程で収縮する。このため、炭素系接着剤は、塗布され硬化した段階と、炭化して接着層となった段階とで厚さが異なる。このため、孔と挿入固定部材との間にはクリアランスが必要であり、挿入固定部材の直径は孔の内径より小さく、その差は１０μｍ以上であることが望ましい。また、挿入固定部材の直径は孔の内径との差が大きいと、固定が不十分となり、硬化前に剥がれが生じ接着強度が低下する。このため、挿入固定部材の直径は孔の内径との差は５０μｍ以下であることが望ましい。

（発明を実施するための形態）
図１は、本実施形態に係る黒鉛接合板の正面斜視図である。図２は、本実施形態に係る第１黒鉛部材と第２黒鉛部材との接合部分を拡大した斜視図である。図３は、本実施形態に係る黒鉛接合板を示し、（ａ）は第１黒鉛部材と第２黒鉛部材との接合を示す分解斜視図、（ｂ）は断面図である。図１から図３に基づいて、本実施形態の黒鉛接合板の一例について説明する。

本実施形態の黒鉛接合板１は、略直方体形状で、例えば１５００×７００×１０ｍｍの大きさであり、第１黒鉛部材１０と第２黒鉛部材２０とを接合して得ることができる。第１黒鉛部材１０は第１の接合面１１を有し、第２黒鉛部材２０は第２の接合面２１を有し、第１の接合面１１と第２の接合面２１の少なくともいずれかに熱硬化性の炭素系接着剤Ｍを塗布し、階段状の接着層３０を形成させて、第１の接合面１１と第２の接合面２１とを突き合わせて接合する。

第１の接合面１１および第２の接合面２１には、それぞれ複数の孔４０が設けられ、第１の接合面１１と第２の接合面２１のそれぞれに対して垂直に形成されている孔４０に挿入される挿入固定部材５０により、第１の接合面１１と第２の接合面２１が階段状の接着層３０を介して固定部６０で接合される。

本実施形態において、孔４０は第１の接合面１１および第２の接合面２１を貫通する貫通孔であるが、第１の接合面１１または第２の接合面２１のどちらか一方のみ貫通しても良い。また、孔４０は略円形であるが、四角や楕円であっても良い。挿入固定部材５０は、黒鉛などからなり、例えば円形のピンであるがネジなどでも良い。

第１黒鉛部材１０と第２黒鉛部材２０とは、以下の手順により接合される。

まず、第１黒鉛部材１０の第１の接合面１１と第２黒鉛部材２０の第２の接合面２１の少なくともいずれかに熱硬化性の炭素系接着剤Ｍを塗布する（塗布工程）。次に、第１の接合面１１と第２の接合面２１とを突き合わせるとともに、第１の接合面１１および第２の接合面２１に備えられた孔４０に挿入固定部材５０を挿入する（組立工程）。

そして、炭素系接着剤Ｍを加熱し熱硬化させ（硬化工程）、硬化させた後、炭素系接着剤Ｍを炭化させ炭素からなる階段状の接着層３０を形成して（炭素化工程）、第１黒鉛部材１０と第２黒鉛部材２０が接合された黒鉛接合板１が形成される。

図４は、第１の接合面１１と第２の接合面２１との種々の接合構造を示し、（ａ）は実施の形態１、（ｂ）は実施の形態２、（ｃ）は実施の形態３である。

実施の形態１は、本実施形態の接合構造であり、断面階段状であり平面部が一つある。実施の形態２は、実施の形態１と同様に階段状であるが、平面部が二つある。実施の形態３は、実施の形態１と同様であるが、孔４０が第２の接合面２１を貫通しているが、第１の接合面１１の一部に形成されている。

しかしながら、第１の接合面１１ａと第２の接合面２１ａの形状が凹凸面であると（図５（ｃ）参照）、接着層３０ａが収縮した際、第１の接合面１１ａと第２の接合面２１ａの全ての領域で接近できず隙間Ｓができてしまう（図５（ｄ）参照）。

図６から図１１は、最適な第１の接合面１１と第２の接合面２１との接合構造を得るために、実施例の試験サンプル１００及び比較例の試験サンプル２００を作成し、試験を行った状態を示している。接合面１１、１２は実施例の試験サンプル１００及び比較例の試験サンプル２００とも長さ方向の中央部（５０ｍｍ）の位置である。尚、符号において実施例の試験サンプル１００の構成については１００を基準に、比較例の試験サンプル２００の構成については２００を基準としている。

＜実施例＞（相欠き継ぎ）
階段状の接合面１１、２１で組み合わせて得られた黒鉛接合板１の接合強度を確認するため、１００×５０×１０ｍｍである中間部分が階段状の接合面１１１、１２１で接合された実施例の試験サンプル（テストピース）１００を作製した。また、挿入固定部材１５０の直径は孔１４０の直径より２０μｍ小さくなるように作製した。

そして、階段状の接合面１１１、１２１は、図７（ａ）に示される条件にて要因と水準を決め実験計画法で強度を評価し、最適条件を検討した。また、実施例の試験サンプル１００は、図７（ｂ）に示されるように、割付表に従って９種類（Ｌ１からＬ９）試験サンプルを作製した。

（塗布工程）
炭素系接着剤としてコプナ樹脂を使用し、試験サンプルを作製する。コプナ樹脂、第１黒鉛部材１１０および第２黒鉛部材１２０はあらかじめ６５〜７５℃に加熱し軟化させ第１黒鉛部材１１０の第１の接合面１１１に炭素系接着剤を塗布した。

（組立工程）
次に、炭素系接着剤の塗布された第１黒鉛部材１１０と、第２黒鉛部材１２０とを組み合わせ、双方の孔１４０を連結するように黒鉛からなる挿入固定部材１５０を挿入し、２ＭＰａの圧力で加圧しクランプで固定した。この後、接合面１１１、１１２よりはみ出した炭素系接着剤をふき取り除去した。

（硬化工程）
次に、組み立てられた試験サンプル１００を固定したまま１２０℃に保持された乾燥機に入れ２時間保持し、炭素系接着剤を硬化させた。

（炭素化工程）
炭素系接着剤が硬化した試験サンプル１００を、真空下で２０００℃に加熱し、炭素系接着剤をさらに硬化させた。

得られた試験サンプル１００を３点曲げ試験にて強度を測定した。

得られた試験サンプル１００の破断の様子を図８、各要因の効果プロットを図９に示す。

図８に示すように試験サンプル１００は、接着層１３０の剥離は見られず、挿入固定部材１５０の部分で破壊した。破壊部分は、イメージ図において破線で示している。

図９に示すように、接合面距離（図９（ａ））、接合面幅（図９（ｂ））、挿入固定部材径（図９（ｃ））が、強度に与える影響は小さく、挿入固定部材数（本数）（図９（ｄ））が支配的に強度に影響を及ぼしていたことが理解できる。

また、挿入固定部材１５０の本数が２本以下（１５ｍｍ間隔以上）であれば、試験サンプル１００においては、曲げ強度は３０ＭＰａ程度得られることが確認できた。

また、実際の焼成炉で使用する組み合わせ構造の黒鉛接合板を炉の内部に設置し加熱することで問題なく接合できる。また、周辺の炉の部材の配置、形状に合わせて接合部が変形して接合するので、現物合わせとなり他の炉部材との間で隙間のない黒鉛接合板を得ることができる。

＜比較例＞（雇い核継ぎ）
第１黒鉛部材２１０および第２黒鉛部材２２０の側面にホゾ孔を形成し、それに対応するプレート２０１を挟み、接合して得られた黒鉛接合板１の接合強度を確認するため、図１０に示される１００×５０×１０ｍｍである中間部分が上記構造で接合された比較例の試験サンプル２００を作製した。

そして、比較例の試験サンプル２００の接合面は、図１１（ａ）に示される条件にて実験計画法で強度を評価し、最適条件を検討した。また、比較例の試験サンプル２００は、図１１（ｂ）に示されるように、割付表に従って９種類（Ｌ１からＬ９）を作製した。尚、比較例２００は、塗布から炭素化まではサンプル１００と同様の方法で行い、接着層２３０の形状のみを変更させた。

得られた比較例２００を３点曲げ試験にて強度を測定した。

得られた比較例２００は、圧子の部分では破断せず、プレート２０１の先端、ホゾ孔の底で破断していた。このため、３点曲げ試験としての結果は得られなかった。
これは、第１黒鉛部材２１０および第２黒鉛部材２２０のホゾ孔の底の位置の壁が薄くなっていること、ホゾ孔の底の部分の接着強度が充分に得られず、プレート２０１で割れるのではなく、ホゾ孔の底部分で割れるようなったと考えられる。

また、この構造をそのまま大きくした実サイズの黒鉛接合板１では、クリアランスが小さいため位置あわせがしづらく、実際に組み立てる際にはクリアランスを大きくする、面取りをするなどの必要があり、さらに接合部の強度を低下させる原因になると考えられる。

尚、本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、適宜、変形、改良、等が可能である。その他、上述した実施形態における各構成要素の材質、形状、寸法、数値、形態、数、配置箇所、等は本発明を達成できるものであれば任意であり、限定されない。

本発明の黒鉛接合板および黒鉛接合板の製造方法は、高い強度持った接合構造を要望する分野に適合可能である。

１ 黒鉛接合板
１０ 第１黒鉛部材
１１ 第１の接合面
２０ 第２黒鉛部材
２１ 第２の接合面
３０ 接着層
４０ 孔
５０ 挿入固定部材
６０ 固定部
１００ サンプル
２００ 比較例
Ｍ 炭素系接着剤

Claims (12)

1. 第１黒鉛部材と、第２黒鉛部材と、前記第１黒鉛部材と前記第２黒鉛部材とを突合せ接合する接着層とからなる黒鉛接合板の製造方法であって、
   前記接着層は階段状であり、
   前記第１黒鉛部材の第１の接合面と前記第２黒鉛部材の第２の接合面の少なくともいずれかに熱硬化性の炭素系接着剤を塗布する塗布工程と、
   前記第１の接合面と前記第２の接合面とを突き合わせるとともに、前記第１の接合面および前記第２の接合面に備えられた孔に挿入固定部材を挿入する組立工程と、
   前記炭素系接着剤を加熱し熱硬化させる硬化工程と、
   前記硬化工程の後で炭素系接着材を炭化させ炭素からなる接着層を形成する炭素化工程と、
   を含む黒鉛接合板の製造方法。
2. 前記挿入固定部材は黒鉛からなる請求項１に記載の黒鉛接合板の製造方法。
3. 前記孔は、円形である請求項１または２に記載の黒鉛接合板の製造方法。
4. 前記孔は、前記黒鉛接合板に垂直な円形であり、前記第１の接合面および前記第２の接合面の少なくともいずれかを貫通する請求項３に記載の黒鉛接合板の製造方法。
5. 前記挿入固定部材の直径は前記孔の内径より小さく、その差は１０〜５０μｍである請求項４に記載の黒鉛接合板の製造方法。
6. 前記炭素系接着剤は、コプナ樹脂である請求項１から５の何れか一項に記載の黒鉛接合板の製造方法。
7. 前記炭素化工程は、黒鉛接合板を使用する装置に組み付けた状態で行う請求項１から６の何れか１項に記載の黒鉛接合板の製造方法。
8. 第１黒鉛部材と第２黒鉛部材と、前記第１黒鉛部材と前記第２黒鉛部材とを突合せ接合する接着層、を備える黒鉛接合板であって、
   前記接着層は階段状であり、
   前記第１黒鉛部材および第２黒鉛部材に備えられた孔に挿入固定部材が挿入された固定部を有する黒鉛接合板。
9. 前記挿入固定部材は黒鉛からなる請求項８に記載の黒鉛接合板。
10. 前記孔は、円形である請求項８または９に記載の黒鉛接合板。
11. 前記孔は、前記黒鉛接合板に垂直な円形であり、少なくとも第１黒鉛部材を貫通する請求項１０に記載の黒鉛接合板。
12. 前記挿入固定部材の直径は前記孔の内径より小さく、その差は１０〜５０μｍである請求項１１に記載の黒鉛接合板。