JP2019148519A

JP2019148519A - スペクトル処理装置及び方法

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Publication number: JP2019148519A
Application number: JP2018034052A
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Inventors: 朋喜中尾; Tomoki Nakao
Original assignee: Jeol Ltd
Current assignee: Jeol Ltd
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Filing date: 2018-02-28
Publication date: 2019-09-05
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Abstract

【課題】ＮＭＲスペクトル等に含まれるベースライン成分を、ユーザーに大きな負担を生じさせることなく、精度良く推定する。【解決手段】スペクトルｙは、注目波形成分と広帯域成分としてのベースライン成分とを含む。基底関数列Ａに対して重み列ｘを作用させることによりベースラインモデルＡｘが生成される。ベースライン成分の代表部分yＩに対して、ベースラインモデルＡｘの対応部分ＳIＡｘをフィッティングさせる第１条件と、重み列ｘのＬｐノルム（但しｐ≦１）を最小化する第２条件と、に従って、最適ベースラインモデルＡｘ’が探索される。【選択図】図１

Description

本発明はスペクトル処理装置及び方法に関し、特にベースライン成分の推定に関する。

スペクトル解析の対象となるスペクトルとして、ＮＭＲ（Nuclear Magnetic Resonance）スペクトル、Ｘ線スペクトル、分光スペクトル、マススペクトル等が挙げられる。一般に、スペクトルには、注目波形成分及びベースライン成分が含まれる。注目波形成分は、例えば、１又は複数のピークを含む部分であり、それが本来的な解析対象である。一方、ベースライン成分は、本来的な解析対象ではない成分であって、周波数空間（周波数領域）において広い範囲にわたって存在する成分である。

例えば、ＮＭＲスペクトルの観測においては、測定段階で生じるリンキングノイズ、デジタルフィルタ処理後のデータ欠損、分子構造由来の信号成分等がベースライン成分を生じさせる。ＮＭＲスペクトル中の底辺に相当する、大きな周期をもった変動、湾曲、傾斜等がベースライン成分であり、あるいは、そのような底辺それ自体がベースライン成分である。

なお、非特許文献１には、ＩＲＬＳ（Iterative Reweighted Least Square）法を利用した非線形残差最小化法が開示されている。

Juliane Sigl, Nonlinear Residual Minimization by Iteratively Reweighted Least Squares, Comput. Optim. Appl.64, 755 (2015).

スペクトル中の注目波形成分の解析精度を高めるため、スペクトル解析に先立って又はスペクトル解析と同時進行で、スペクトル中のベースライン成分が推定され、スペクトルからベースライン成分が除去される。ベースライン成分の推定に際しては、ベースライン成分をモデルでフィッティングすることが行われている。そのモデルを定義する関数として、Ｎ次多項式、余弦関数、正弦関数、スプライン関数、区分直線関数、等が知られている。

しかし、モデルを定義する関数を適切に選択した上で、その関数に対して適切なパラメータを与える作業は、通常、ユーザーにとって大きな負担となるものであり、それを適切に行うには経験を要する。そのような作業が適切に行われない場合、ベースライン成分の推定精度が低下し、ひいてはスペクトル解析精度が低下してしまう。なお、上記以外の必要性からベースライン成分が推定されることもある。

本発明の目的は、スペクトルに含まれるベースライン成分を精度良く推定することにある。あるいは、本発明の目的は、ユーザーに大きな負担を生じさせることなく、ベースライン成分を推定し、それをスペクトルから除去することにある。

実施形態に係るスペクトル処理装置は、ベースライン成分を含むスペクトルを受け入れる手段と、複数の基底関数からなる基底関数列に対して複数の重みからなる重み列を作用させてベースラインモデルを生成する手段であって、前記ベースライン成分に対して前記ベースラインモデルをフィッティングさせる第１条件、及び、前記重み列のＬｐノルム（但しｐ≦１）を小さくする第２条件に従って、推定ベースライン成分としての最適ベースラインモデルを探索する探索手段と、を含むものである。

上記構成において、ベースラインモデルは、基底関数列に対して重み列を作用させることにより生成されるものである。例えば、第１条件だけに基づいて重み列の探索を行うと、基底関数列を構成する複数の基底関数に対して、広くまんべんなく重みが与えられ易くなり、その結果、行き過ぎたフィッティングが生じ易くなる。これに対して、上記構成によれば、第１条件の他、第２条件が満たされるように重み列が探索される。すなわち、重み列のＬｐノルムを小さくする条件が満たされるように重み列が探索される。ｐは１以下であるので、重み列の探索の進行に従って、重み列のスパース（sparse）性が高まることになる。つまり、重み列中において０の重み又は０に近い重みの割合が増大することになる。結果として、広帯域成分としてのベースライン成分の基本的な性質を表す少数の基底関数によってベースラインモデルが構成され易くなるので、行き過ぎたフィッティングという問題を防止又は軽減することが可能となる。

従来において、基底関数の個数を増大させると、解の収束が遅くなる等の問題が生じていたが、上記構成によれば、多数の基底関数を用意しておいても、実際に有意な重みが与えられるのは少数の基底関数となるので、従来法に比べて、解の収束が早まることを期待できる。逆に言えば、上記方法においてはより多くの基底関数を用意しておけるので、特殊なベースライン成分に対しても良好なフィッティング結果を得ることが可能となる。また、従来においては、ユーザーにおける関数選択や次数指定の適切さがフィッティング結果を大きく左右していたが、上記構成によれば、ユーザーにおける格別な負担なく良好なフィッティング結果を得られる。上記構成は従来の関数フィッティング法を発展させた手法であり、その意味においてフィッティングのメカニズムをユーザーにおいて直感的に理解しやすいという利点も得られる。

なお、各基底関数はベースラインモデルを構成する要素に相当するものである。各基底関数の寄与度を規定するものが重みである。第１条件及び第２条件が反映された評価値を用い、それを最小化することにより、ベースラインモデルの最適解が探索されてもよいし、第１条件が一定程度満たされることを前提として、第２条件によってつまりＬｐノルム最小化条件によって、ベースラインモデルの最適解が探索されてもよい。ここで、最適解は厳密な意味での最適解である必要はなく、演算上において最適解とみなされるものであればよい。例えば、終了条件を満たした時点での解が最適解となる。

実施形態において、前記最適ベースラインモデルの探索過程において前記重み列がスパース化し、前記基底関数列の中の一部により前記最適ベースラインモデルが構成される。Ｌｐノルムに関し、ノルム計算対象のスパース性を高める働きは、ｐが１以下の場合に認められ、一般にｐが小さくなればなるほどその働きが大きくなる。よって、ベースライン成分の内容等に応じて、ｐの値を変更するようにしてもよい。Ｐは０以上１．０以下の値として定められるが、ｐが０の場合（つまりＬ０ノルムを利用する場合）、状況次第では解が不安定となるので、ｐを０よりも大きな値とするのが望ましい。

実施形態に係るスペクトル処理装置は、更に、前記スペクトルから前記推定ベースライン成分を減算する減算手段を含む。この減算の結果、ベースライン成分が除外されて、注目波形成分を取り出すことが可能となる。

実施形態において、前記第１条件は、前記ベースライン成分の中の代表部分に対して前記ベースラインモデルの中の対応成分をフィッティングさせる条件である。広帯域成分としてのベースライン成分は、一般に、スペクトルの全体に及んでいるが、フィッティングに際しては、ベースライン成分以外の成分が優位又は支配的になっている部分を避けるのが望ましい。代表部分はベースライン成分を代表する複数の点として、あるいは、１又は複数の区間として指定され得る。代表部分をユーザーが指定してもよいし、代表部分が自動的に決定されてもよい。

実施形態において、前記ベースライン成分と前記ベースラインモデルとから求められる残差のＬ２ノルムと、前記ベースラインモデルのＬｐノルムと、によって評価値Ｊが定義され、前記評価値Ｊを最小化する条件が前記第１条件及び前記第２条件を構成する。実施形態に係るスペクトル処理装置は、更に、前記スペクトルの中から前記ベースライン成分の中の代表部分を選択する選択手段を含み、前記残差は前記ベースライン成分の中の前記代表部分と前記ベースラインモデルの中の対応部分との間の残差である。

実施形態に係るスペクトル処理方法は、ベースライン成分を含むスペクトルを受け入れる工程と、複数の基底関数からなる基底関数列に対して複数の重みからなる重み列を作用させてベースラインモデルを生成する工程であって、前記ベースライン成分に対して前記ベースラインモデルをフィッティングさせる第１条件、及び、前記重み列のＬｐノルム（但しｐ≦１）を小さくする第２条件に従って、推定ベースライン成分としての最適ベースラインモデルを探索する工程と、を含むものである。

上記方法はハードウエアの機能として又はソフトウエアの機能として実現され得る。後者の場合にはスペクトル処理方法を実行するためのプログラムがネットワークを介して又は可搬型記憶媒体を介して情報処理装置にインストールされる。情報処理装置の概念には、ＮＭＲ測定装置が含まれる。

本発明によれば、スペクトルに含まれるベースライン成分を精度良く推定できる。あるいは、本発明によれば、ユーザーに大きな負担を生じさせることなく、ベースライン成分を推定し、それをスペクトルから除去できる。

実施形態に係るスペクトル処理の流れを示す概念図である。実施形態に係るスペクトル処理装置が有する機能を示すブロック図である。スペクトル処理装置として機能する情報処理装置を示すブロック図である。第１実施例に係るアルゴリズムを示す図である。第２実施例に係るアルゴリズムを示す図である。第２実施例に係るスペクトル処理結果（その１）を示す図である。第２実施例に係るスペクトル処理結果（その２）を示す図である。第２実施例に係るスペクトル処理結果（その３）を示す図である。第３実施例に係るアルゴリズムを示す図である。

以下、実施形態を図面に基づいて説明する。

図１には、実施形態に係るスペクトル処理の流れが模式的に示されている。左上に示されたＮＭＲスペクトル（以下、単に「スペクトル」という。）１０が処理対象である。横軸は周波数ｆを示しており、縦軸はパワー又は強度を示している。後の説明ではスペクトル１０はｙで表現される。スペクトル１０は、注目波形成分１０ａとベースライン成分１０ｂとを含むものである。ベースライン成分は、注目波形成分１０ａ以外の成分であって、概ね広帯域の成分であり、スペクトル１０における底辺に相当するものである。スペクトル解析に際してはそのベースライン成分１０ｂを事前に除去しておくことが望まれる。

符号１２で示される処理において、スペクトル１０の中から、ユーザーにより又は自動的に代表部分１４が指定される。後の説明では代表部分１４はｙ_Iで表現される。図示の例では、代表部分１４は、複数の点として指定されている。それらは注目波形成分１０ａを避けて設定されており、換言すれば、ベースライン成分らしいところに集中的に設定されている。１又は複数の区間を指定することにより、代表部分１４が指定されてもよい。

実施形態に係る方法では、ベースライン成分１０ｂを模擬するベースラインモデル１６が生成される。後の説明ではベースラインモデル１６はＡｘで表現される。Ａ及びｘについては後述する。実際には、ベースライン成分の内の代表部分１４に対して、ベースラインモデル中の対応部分がフィッティングされる。後の説明ではフィッティング部分はＳ_ＩＡｘで表現される。Ｓ_Ｉについては後述する。

符号１８で示された処理においては、第１条件及び第２条件が共に満たされるように、ベースラインモデル１６が生成される。後に詳しく説明するように、第１条件は、代表部分１４から対応部分を引いた残差のＬ２ノルムを小さくする条件である。第２条件は、以下に説明する重み列のＬｐノルムを小さくする条件である。ここで、０≦ｐ≦１であり、解の安定性を求める場合には０＜ｐ≦１である。ｐが１以下の場合、Ｌｐノルムを用いた解の探索過程において解のスパース性が増大することが知られている。実施形態においては、その性質が重み列の探索で利用されている。

実施形態においては、複数の基底関数からなる基底関数列２０が用意されており、それに対して重み列２２が乗算される。その乗算が符号２４で示されている。１つの基底関数に対して１つの重みが与えられる。もっとも、重みの値が０であればそれが乗算される基底関数は事実上、機能しない。複数の基底関数に対して複数の重みを乗算した結果が加算され、これによってベースラインモデル１６が生成される。通常、基底関数列２０として、様々な次数をもった様々な種類の関数が用意されている。例えば、１から１０次のＮ次対向式、及び、１から２０次の余弦関数、等が用意されている。その他の関数が用意されてもよい。多数の基底関数を用意しておいても、過剰フィッティングのような問題が生じにくい。個々の関数は、インデックス（又は基底関数番号）ｓで識別される。

第１条件及び第２条件が共に満たされるように重み列２２が最適化される。その過程において、特に第２条件に従って、重み列２２のスパース性が徐々に高まっていく。図１に示した重み列２２においては、一部の基底関数だけに対して有意な重みが与えられており、残りの多くの基底関数に対しては０又は０に近い重みが与えられている。基底関数を多くすると、フィッティング自由度が高まる一方、過剰フィッティングの問題が生じやすくなるが、Ｌｐのノルムが発揮する解のスパース性を利用すれば、その問題を回避又は軽減すること可能となる。

重み列の探索結果が終了条件を満たした時点で探索が終了し、その時の重み列に基づいて最適ベースラインモデルが構成される。後の説明ではそれがｘ’で表現される。符号２６で示された処理は、スペクトル１０からの最適ベースラインモデルの減算を示している。これにより、ベースライン成分が取り除かれたスペクトル２８が得られる。後の説明ではそれがｙ’で表現される。

図２には、ＮＭＲ測定システムが示されている。ＮＭＲ測定システムは、ＮＭＲ測定装置３０とスペクトル処理装置３２とにより構成される。ＮＭＲ測定装置３０からスペクトル処理装置３２へスペクトルデータが転送される。その転送は、例えば、ネットワークを介して又は記憶媒体を介して行われる。

ＮＭＲ測定装置３０は、図２においてはその詳細が示されていないものの、分光計及び測定部により構成される。測定部は、静磁場発生器、プローブ等により構成される。静磁場発生器は、垂直貫通孔としてのボアを有し、そのボアの内部にプローブの挿入部が挿入される。挿入部のヘッド内にはサンプルからのＮＭＲ信号を検出する検出回路が設けられている。分光計は、制御部、送信部、受信部等により構成される。送信部は、送信パルスシーケンスに従って送信信号を生成し、その送信信号がプローブに送られる。これにより、サンプルに対して電磁波が照射される。その後、プローブにおいて、サンプルからのＮＭＲ信号が検出される。その検出により生じた受信信号が受信部へ送られる。受信部においては、受信信号に対するＦＦＴ演算によりＮＭＲスペクトルが生成される。そのＮＭＲスペクトルが、必要に応じて、スペクトル処理装置３２へ送られる。スペクトル処理装置３２をＮＭＲ測定装置３０内に組み込むようにしてもよい。

スペクトル処理装置３２は、実施形態において、コンピュータ等の情報処理装置により構成される。図２においては、スペクトル処理装置３２が有する複数の代表的機能が複数のブロックによって表現されている。

図２において、観測されたスペクトルｙがスペクトル処理装置３２に入力される。そのスペクトルｙは選択手段として機能する選択部３４に与えられる。選択部３４は、スペクトル中において、ユーザーにより指定された部分を、ベースライン成分の中の代表部分ｙ_Ｉとして、選択するものである。一般に、広帯域成分であるベースライン成分は、スペクトルｙの全体に及んでいるところ、注目波形成分等のベースライン成分以外の成分がフィッティング対象とならないように、代表部分ｙ_Ｉが選択される。なお、スペクトルｙの内容次第では、代表部分ｙ_Ｉの選択によらずに、スペクトルｙの全体が以下に説明する探索部３６に入力されてもよい。

探索部３６は探索手段として機能するものである。探索部３６は、以下の（１−２）式に示す前提条件（第１条件）、及び、以下の（１−１）式に示す基本条件（第２条件）に従って、重み列ｘの最適解を探索する。重み列ｘは複数の重みを要素としたベクトルである。

上記（１−２）式は、ベースライン成分をベースラインモデルでフィッティングすることを示しており、より詳しくは、ベースライン成分中の代表部分ｙ_IをベースラインモデルＡｘ中の対応部分Ｓ_IＡｘでフィッティングすることを示している。Ａは基底関数列を示しており、具体的には、複数の基底関数である複数の基底信号ベクトルを列ベクトルとする行列である。Ａｘは、複数の基底信号ベクトルに対して複数の重みを作用させることにより得られるベースラインモデル（計算上のベースライン成分）である。代表部分ｙ_Iは、観測点Ｉに対応するスペクトル要素からなるベクトルであり（例えばＩは１から２５６の値をとる）、Ｓ_Iは観測点Ｉに対応する標本ベクトルである。そのＳ_IをベースラインモデルＡｘに作用させることにより、対応部分Ｓ_IＡｘが抽出される。

上記（１−１）式は、重み列ｘのＬｐノルム（但しｐ≦１）を最小化する条件を示すものである。ｐが１以下の場合、Ｌｐノルムは、その最小化問題を解く過程で、ノルム計算対象である解のスパース性を高める働きを発揮する。ｐの範囲は０≦ｐ≦１であるが、ｐが０の場合に解が不安定になることもあるので、それを回避するためには、望ましくは０＜ｐ≦１である。スペクトル処理装置３２は、最終的に求まる重み列がスパース性を有することを前提とし、Ｌｐノルムが解のスパース性を高める性質を活用して、重み列の探索を行うものである。一般に、ｐは１であるが、重み列のスパース性が高いと予測される場合、ｐを例えば０．７５又は０．５とするようにしてもよい。重み列を構成する要素の個数をＮとし、代表部分ｙ_Iを構成する要素の個数をＭとした場合、代表部分ｙ_IはＭ行１列の行列、標本行列Ｓ_IはＭ行Ｎ列の行列となる。基底関数の個数をＫとした場合、基底関数列ＡはＮ行Ｋ列の行列である。

なお、ノルムに関しては、一般に、以下の（２−１）式で示す表現及び以下の（２−２）式で示す表現が認められる。本願において“Ｌｐノルム”は基本的に以下の（２−２）式で定義されるノルムである。ｎはベクトルを構成する要素数である。

図２において、符号３８は基底関数列Ａを模式的に示しており、符号４０は重み列ｘを模式的に示している。符号４２は基底関数列Ａ及び重み列ｘから生成されるベースラインモデルＡｘを示している。符号４４は第１条件及び第２条件が満たされるように重み列ｘの最適解を探索する部分を示している。最適解の探索に際しては、Iterative Soft Thresholding (IST)法、Iterative Reweighted Least Square (IRLS)法、Spectroscopy by Integration of Frequency and Time domain (SIFT)法、等を利用し得る。ｐ＝１の場合には、ＩＳＴ法を利用するのが望ましい。Ｐが１よりも小さい場合には、ＩＲＬＳ法を用いるのが望ましい。以下の第１実施例はＩＳＴ法に基づくものである。以下の第２実施例及び第３実施例はＩＲＬＳ法に基づくものである。

減算部４６は、重み列ｘの最適解ｘ’が求まった段階で、スペクトルｙから最適ベースラインモデルＡｘ’を減算する減算手段である。これによりベースライン成分が除外又は低減されたスペクトルｙ’が得られる。それが解析部４８における解析対象となる。

図３には、スペクトル処理装置として機能する情報処理装置の構成例が示されている。情報処理装置は、ＣＰＵ５０、メモリ５６、入力器５２、表示器５４等を有する。メモリ５６上には、スペクトル処理プログラム５８、及び、スペクトル解析プログラム６０が格納されている。スペクトル処理プログラム５８は、図１及び図２を用いて説明したスペクトル処理を実施するためのプログラムである。スペクトル解析プログラム６０は、前処理後のスペクトルを解析するためのプログラムである。それらのプログラム５８，６０は、ＣＰＵ５０において実行される。

ＣＰＵ５０は、探索手段、選択手段、減算手段等として機能する。入力器５２はキーボード、ポインティングデバイス等によって構成され、入力器５２を用いて上記代表部分がユーザーにより指定される。表示器５４は例えばＬＣＤによって構成され、そこには処理前のスペクトルが表示される。ユーザーにより、そのスペクトル上において代表部分を構成する範囲又は代表点群が指定されてもよい。

次に、第１実施例を説明する。この実施例ではｐ＝１であり、以下の（３）式に示す評価値Ｊを最小化する条件に従って、最適解としての重み列が探索される。

上記（３）式中の第１項は、上記第１条件に対応するものであり、ベースライン成分の代表部分ｙ_Iとベースラインモデルの対応部分Ｓ_IＡｘとの間の残差（ｙ_I−Ｓ_IＡｘ）のＬ２ノルムを計算する部分である。上記（３）式中の第２項は、上記第２条件に対応するものであり、重み列ｘのＬ１ノルムを計算する部分である。λは正則化重みである。

一般に、評価値Ｊの最小化問題を解くためには、評価値Ｊの計算式の微分が必要となるところ、第１項については微分可能であるが、第２項については微分困難である。そこで、公知のＩＳＴ（Iterative Soft Thresholding）法に従って上記問題を解くことにする。

図４には、第１実施例に係るアルゴリズムが示されている。Ｓ１０では、スペクトルｙ及び代表点群を特定する座標列（観測点）Ｉが取り込まれる。Ｓ１２では、標本行列Ｓ_I及び基底関数列Ａが構成される。Ｓ１４に示される数式は、上記の（１）式及び（３）式に含まれる行列Ｓ_IＡを計算の便宜上、Ｂと置き換えるものである。Ｓ１６では、スペクトルｙ及び座標列Ｉに基づいて、代表部分ｙ_Iが構成される。Ｓ１８では、リプテリッツ係数Ｌ_ｆが計算される。それは、Ｂについての複数の固有値の内の最大値つまり最大固有値である（リプテリッツ係数Ｌ_ｆを最大固有値以上としてもよい）。Ｂ^ＨはＢのエルミート転置である。Ｓ２０では、初期重み列ｘ₀が代表部分ｙ_Iから生成される。Ｂ^＋は行列Ｂの疑似逆行列である。また、Ｓ２０ではｋが初期化される。

Ｓ２２では、第１終了条件が判定される。すなわち、演算回数を示すｋが最大値ｋmax以下であるか否かが判断される。ｋ≦ｋmaxであれば、Ｓ２４及びＳ２６が実行される。Ｓ２４に示されている計算式及びＳ２６に示されている計算式は、重み列ｘを二段階で更新するものである。Ｓ２４に示されている計算式は上記（３）中の第１項の一階微分により求められるものであり、その計算式は、第１項のＬ２ノルムを最小化するように、重み列ｘを更新するものである。Ｓ２６に示されている計算式は上記（３）式の第２項に相当するものである。第２項が微分困難であるために、ソフト閾値関数soft( )が利用されている。その関数は、Ｓ２４の計算結果ｘ_k+1に基づいて、以下のように、当該ｘ_k+1を再構成するものである。

上記ソフト閾値関数soft( )の利用により、Ｌ１ノルムを最小化するように、重み列ｘが更新される。Ｓ２８ではｋがインクリメントされる。上記第１終了条件が満たされた時点での重み列ｘ_k+1が最適重み列として出力される。

上記アルゴリズム中に第２終了条件を加えてもよい。例えば、Ｓ２６の直後において、以下の（５）式で定義される指標ｅを演算し、指標ｅが一定値以下になった場合にアルゴリズムを終了させてもよい。

上記（５）式の分母は、更新後の重み列ｘ_k+1のＬ２ノルムであり、上記（５）式の分子は、更新前後の重み列ｘ_k，ｘ_k+1の差分のＬ２ノルムである。これ以外の第２終了条件を定めてもよい。

図５には、第２実施例に係るアルゴリズムが示されている。このアルゴリズムはＩＲＬＳ法に従うものである。評価値Ｊは（６）式に基づいて定義される。

例えば、ｐは０．７５である。もちろん、ｐとして１以下の他の数値を与えることも可能である。ＩＲＬＳ法に従って、（６）式中における微分困難な第２項は重み行列Ｗを利用して以下の（７）式のように表現される。

上記の（７）式における第２項はＬ２ノルムの計算式となっており、それに対しては一階微分が可能である。

図５において、図４に示した工程と同様の工程には同一符号を付し、その説明を省略する。Ｓ１０ａでは、スペクトルｙ及び座標列Ｉが取り込まれ、またｐの値が定義される。例えば、上記のようにｐに０．７５が与えられる。Ｓ３０においては、０での割り算を防止するための係数ε、及び、正則化重みλに数値が与えられる。その後のＳ１２〜Ｓ２２の工程については既に説明した。

続くＳ３２では、ＩＲＬＳ法に従って、複数の重み要素ｗiが定義される。Ｓ３４では複数の重み要素を対角要素とし、対角要素以外をすべて０とした重み行列Ｗが定義される。Ｓ３６に示されている計算式が重み列ｘの更新式である。それは上記（７）式を一階微分することにより求められるものである。Ｓ３６に示されている計算式を繰り返し実行することによって、評価値Ｊを最小化する条件を満たす、重み列ｘの最適解が求められる。

図６乃至図８を用いて第２実施例の効果を説明する。図６は余弦形状でベースライン成分を模擬した場合における実験結果を示すものである。図７は直線形状でベースライン成分を模擬した場合における実験結果を示すものである。図８はブロードなローレンス信号（０．７５Hz付近の成分）でベースライン信号を模擬した場合における実験結果を示すものである。

図６乃至図８において、（Ａ）には人工的に加えられたベースライン成分を含むスペクトルが示されている。（Ｂ）には従来法（一般的な最小二乗フィッティング法）によるベースライン成分推定結果が示されている。実線がスペクトルを示しており、破線が推定されたベースライン成分を示している。（Ｃ）には従来法によるベースライン成分減算結果が示されている。（Ｄ）には従来法での重み列（クロス記号を参照）と第２実施例での重み列（丸記号を参照）が示されている。（Ｅ）には第２実施例によるベースライン成分推定結果が示されている。実線がスペクトルを示しており、破線が推定されたベースライン成分を示している。（Ｅ）には第２実施例によるベースライン成分減算結果が示されている。

なお、従来法及び第２実施例のいずれにおいても同じ基底関数列が利用されている。具体的には、基底関数列は、１〜１０次のＮ次多項式、１から１０次の余弦関数、及び、１から１０次の正弦関数からなるものである。観測点の設定は手動で行っている。図６乃至図８において、観察の都合上、ベースライン成分の表示に際してはオフセットが加えられている。

図６乃至図８において、従来法では、（Ｄ）に示されるように、基底関数列の全体に対して概してまんべんなく重みが与えられており、その結果、（Ｂ）に示されている過剰フィッティングが生じている。特に観測点を設定していない区間に対する過剰なフィッティングが生じている。一方、第２実施例によれば、（Ｄ）に示されるように、重み列がスパース化されており、つまり、少数の基底関数によってベースライン成分が推定されている。この結果、（Ｅ）に示されるように、ベースライン成分が高い精度で推定されている。第１実施例及び以下に説明する第３実施例においても基本的に同様の良好な結果を得られる。

図９には、第３実施例に係るアルゴリズムが示されている。このアルゴリズムは、劣決定型のＩＲＬＳ法に基づくものである。その方法は、データ総数Ｎよりも標本集合の要素数Ｍが小さい場合に利用可能なものである。例えば、ｐは０．７５である。もちろん、ｐとして１以下の他の数値を与えることも可能である。

上記（１−１）式及び（１−２）式は、ＩＲＬＳ法に基づき、重み行列Ｗを用いて、以下の（８−１）式及び（８−２）式のように書き換えられる。（８−２）式は（１−２）式と同じものである。

上記の行列Ｓ_IＡが横長行列（つまり劣決定型）の場合、上記（８−１）式及び（８−２）式は、劣決定型のＩＲＬＳ法に基づき、以下の等価式（９−１）式及び（９−２）式に書き換えることが可能である。

（９−１）式及び（９−２）式を満たす解は以下の（１０）式のように計算される。

図９に示すアルゴリズムは以上のような考え方に基づくものである。なお、図９において、図４及び図５に示した工程と同様の工程には同一符号を付し、その説明を省略する。

Ｓ１０ａにおいてスペクトルｙ及び座標列Ｉが入力され、続いてＳ３０ａではεに対して所定の値が与える。Ｓ１２〜Ｓ２２、Ｓ３２及びＳ３４については既に説明したとおりである。Ｓ３８に示されている計算式は重み列ｘの更新式である。それは上記の（１０）式と同じである。

実施形態によれば、多くの基底関数を用意しておけるので、特殊なベースライン成分に対しても良好なフィッティング結果を得ることが可能となる。過剰フィッティングの問題も回避することが可能である。また、従来においては、ユーザーにおける関数選択や次数指定の適切さがフィッティング結果を左右していたが、上記構成によれば、ユーザーに格別な負担をかけることなく安定して良好なフィッティング結果を得られる。上記構成は従来の関数フィッティング法を発展させた手法と位置付けられ、その意味においてフィッティングのメカニズムをユーザーにおいて直感的に理解しやすいという面がある。上記実施形態ではＮＭＲスペクトルが処理されていたが、Ｘ線スペクトル、マススペクトル等の他のスペクトルが処理されてもよい。

１０ＮＭＲスペクトル、１４代表部分、１６ベースラインモデル、２０基底関数列、２２重み列、３２スペクトル処理装置、３４選択部、３６探索部、４６減算部。

Claims

ベースライン成分を含むスペクトルを受け入れる手段と、
複数の基底関数からなる基底関数列に対して複数の重みからなる重み列を作用させてベースラインモデルを生成する手段であって、前記ベースライン成分に対して前記ベースラインモデルをフィッティングさせる第１条件、及び、前記重み列のＬｐノルム（但しｐ≦１）を小さくする第２条件に従って、推定ベースライン成分としての最適ベースラインモデルを探索する探索手段と、
を含むことを特徴とするスペクトル処理装置。
請求項１記載の装置において、
前記最適ベースラインモデルの探索過程において前記重み列がスパース化し、
前記基底関数列の中の一部により前記最適ベースラインモデルが構成される、
ことを特徴とするスペクトル処理装置。
請求項１記載の装置において、
更に、前記スペクトルから前記推定ベースライン成分を減算する減算手段を含む、
ことを特徴とするスペクトル処理装置。
請求項１記載の装置において、
前記第１条件は、前記ベースライン成分の中の代表部分に対して前記ベースラインモデルの中の対応成分をフィッティングさせる条件である、
ことを特徴とするスペクトル処理装置。
請求項１記載の装置において、
前記ベースライン成分と前記ベースラインモデルとから求められる残差のＬ２ノルムと、前記ベースラインモデルのＬｐノルムと、によって評価値Ｊが定義され、
前記評価値Ｊを最小化する条件が前記第１条件及び前記第２条件を構成する、
ことを特徴とするスペクトル処理装置。
請求項５記載の装置において、
更に、前記スペクトルの中から前記ベースライン成分の中の代表部分を選択する選択手段を含み、
前記残差は前記ベースライン成分の中の前記代表部分と前記ベースラインモデルの中の対応部分との間の残差である、
ことを特徴とするスペクトル処理装置。
請求項１記載の装置において、
前記スペクトルはＮＭＲスペクトルである、
ことを特徴とするスペクトル処理装置。
ベースライン成分を含むスペクトルを受け入れる工程と、
複数の基底関数からなる基底関数列に対して複数の重みからなる重み列を作用させてベースラインモデルを生成する工程であって、前記ベースライン成分に対して前記ベースラインモデルをフィッティングさせる第１条件、及び、前記重み列のＬｐノルム（但しｐ≦１）を小さくする第２条件に従って、推定ベースライン成分としての最適ベースラインモデルを探索する工程と、
を含むことを特徴とするスペクトル処理方法。
情報処理装置においてスペクトル処理方法を実行するプログラムであって、
ベースライン成分を含むスペクトルを受け入れる機能と、
複数の基底関数からなる基底関数列に対して複数の重みからなる重み列を作用させてベースラインモデルを生成する機能であって、前記ベースライン成分に対して前記ベースラインモデルをフィッティングさせる第１条件、及び、前記重み列のＬｐノルム（但しｐ≦１）を小さくする第２条件に従って、推定ベースライン成分としての最適ベースラインモデルを探索する機能と、
を含むことを特徴とするプログラム。