JP2019048261A - マイクロリアクターの反応ユニット及びこれを備えた反応装置 - Google Patents

Abstract

【課題】流路長や流路幅（容量）を自在に変更でき、多段反応への仕様変更も対応可能となり、ユーザの仕様変更の要望に低コストで応えることができるとともに、さらに、種々の流路形態が可能であるにもかかわらず、反応流体に対して均一に且つ効率よく加熱／冷却することができるマイクロリアクターの反応ユニット及びこれを備えた反応装置を提供せんとする。【解決手段】良熱伝導性材料よりなる周壁２０と、その軸方向両端を閉塞する一対の端部壁２１，２２とを備える筒状容器２と、前記端部壁２１，２２から前記筒状容器２の内部に向けて延設され、反応流体が流通する流路を構成する良熱伝導性材料よりなる配管３と、前記筒状容器２の内面と前記配管３との間の余剰空間に充填される良熱伝導性材料よりなる粉状の充填材４とを備え、前記配管３が、前記余剰空間に充填された充填材４に支持されることにより、前記筒状容器２内の所定位置に固定される。【選択図】図２

Description

本発明は、内部に液体、気体、スラリー等の反応流体を流す流路を備えるマイクロリアクターの反応ユニット及びこれを備えた反応装置に関する。

この種の反応ユニットとしては、ガラス製や樹脂製のもの以外に、ステンレス等の金属プレートの表面にエッチング処理により微細な寸法の溝を形成するとともに、これを塞ぐように他の溝無しの金属プレートを溶接等で接合し、微細な溝からなる反応流路を形成したものが知られている（例えば、特許文献１、２参照。）。また、このようなエッチング等の微細加工を不要とし、簡易且つ低コストに流路を形成できるものとして、チューブタイプのものも提案されている（特許文献３、４参照）。

特許文献３のものは、チューブを渦巻き状に巻いた流路とし、これを分割板材の対向面に形成された円形の溝内に挟み込むように嵌合するものであり、この分割板材を通じて加熱／冷却が行われるものである。特許文献４のものは、加熱ヒータの周囲にチューブ状の配管を巻き付け、断熱容器に嵌合するようにしたものである。

ところで、近年においては、反応流体を流す流路長や流路幅（容量）を変えたいといった要望や、さらに他の液を混合して多段反応へと仕様変更したい、といった要望が増える傾向にある。従来のものでは、このような仕様変更には容易に対応できず、あらたに反応ユニット全体を作製し直す必要があり、コスト増大が避けられない。

すなわち、特許文献１、２のようなものでは、エッチング加工等で溝を形成するものでは、一から流路を彫り直す必要があり、特許文献３ではチューブを変えるとともに円形の溝を有する分割板材を新たに用意する必要があり、特許文献４でもチューブを変えるとともに容器を新たに用意する必要がある。また、多段反応などは複数の反応ユニットを連結して対応することしかできない。また、特に特許文献４のように巻き付けタイプでは、チューブの巻き付け内側と外側とで温度勾配が生じ、均等な加熱／冷却ができないといった課題もある。

特表２００３−５２６３５９号公報 特開２００９−８２８０３号公報 特開２０１２−６１４５２号公報 特開２０１０−９４６６０号公報

そこで、本発明が前述の状況に鑑み、解決しようとするところは、流路長や流路幅（容量）を自在に変更でき、多段反応への仕様変更も対応可能となり、ユーザの仕様変更の要望に低コストで応えることができるとともに、さらに、種々の流路形態が可能であるにもかかわらず、反応流体に対して均一に且つ効率よく加熱／冷却することができるマイクロリアクターの反応ユニット及びこれを備えた反応装置を提供する点にある。

本発明は、以下の発明を包含する。
（１） 良熱伝導性材料よりなる周壁と、その軸方向両端を閉塞する一対の端部壁とを備える筒状容器と、前記端部壁から前記筒状容器の内部に向けて延設され、反応流体が流通する流路を構成する良熱伝導性材料よりなる配管と、前記筒状容器の内面と前記配管との間の余剰空間に充填される良熱伝導性材料よりなる粉状の充填材とを備え、前記配管が、前記余剰空間に充填された充填材に支持されることにより、前記筒状容器内の所定位置に固定されることを特徴とするマイクロリアクターの反応ユニット。

（２） 前記端部壁に、前記配管の端部が接続され、配管内に外部流路から反応流体を供給する、又は配管内から外部流路に反応流体を排出するための流路接続用の接続部材を設けてなる（１）記載の反応ユニット。

（３） 前記筒状容器および配管が、良熱伝導性材料として、アルミニウム、アルミニウム合金、ステンレス又はハステロイより構成してなる（１）又は（２）記載の反応ユニット。

（４） 前記充填材が、熱伝導性材料として工業用ダイヤモンドよりなる粉末である（１）〜（３）の何れかに記載の反応ユニット。

（５） （１）〜（４）の何れかに記載の反応ユニットと、該反応ユニットの周壁外面に接触した状態で、周壁を全周にわたって加熱又は冷却する加熱／冷却手段とを備えた反応装置。

（６） 前記加熱／冷却手段が、前記反応ユニットの周壁外面に全周にわたって接触する伝熱ブロックと、該伝熱ブロックを加熱／冷却する加熱／冷却装置とを備えた（５）記載の反応装置。

以上にしてなる本願発明の反応ユニット、反応装置によれば、配管を対応する溝部にはめ込むものではなく、余剰空間に充填される粉状の充填材によって位置固定される構成であるため、配管を変更（長さや内径の変更）する等の最小限の変更のみで、流路長や流路幅（容量）を自在に変更でき、また内部に同じく粉状の充填材によって位置固定されるミキサーを配し、配管接続等するだけで多段反応への仕様変更も対応可能となり、ユーザの仕様変更の要望に低コストで応えることができる。つまり、筒状容器の内部で流路を自由に変更、組み合わせることが可能である。また、配管を変更しても当該配管には筒状容器の周壁から良熱伝導性の充填材を伝って均一に熱が伝熱又は排熱され、反応流体に対して均一に且つ効率よく加熱／冷却することができる。粉状の充填材で容器内部は充填されているため、熱対流もなく、メンテナンス等も扱いやすいものとなる。

また、端部壁に、配管の端部が接続され、配管内に外部流路から反応流体を供給する、又は配管内から外部流路に反応流体を排出するための流路接続用の接続部材を設けた場合は、配管の変更や組み合わせがより容易になり、接続部材を変更して太さを変えたりすることも容易にできる。

本発明の代表的実施形態にかかる反応ユニットを示す斜視図。 同じく反応ユニットの縦断面図。 同じく反応ユニットの充填材を充填する前の状態を示す縦断面図。 配管の配置の変形例を示す概念図。 他の変形例を示す概念図。 （ａ）、（ｂ）はさらに他の変形例を示す概念図。 （ａ）〜（ｃ）はさらに他の変形例を示す概念図。 本発明の代表的実施形態にかかる反応装置を示す斜視図。 同じく反応装置の要部を示す一部破断斜視図。

次に、本発明の実施形態を添付図面に基づき詳細に説明する。

本発明に係るマイクロリアクターの反応ユニット１は、図１〜３に示すように、良熱伝導性材料よりなる周壁２０と、その軸方向両端を閉塞する一対の端部壁２１，２２とを備える筒状容器２と、前記端部壁２１，２２から前記筒状容器２の内部に向けて延設され、反応流体が流通する流路を構成する良熱伝導性材料よりなる配管３と、前記筒状容器２の内面と前記配管３との間の余剰空間に充填される良熱伝導性材料よりなる粉状の充填材４とを備え、前記配管３が、前記余剰空間に充填された充填材４に支持されることにより、前記筒状容器２内の所定位置に固定されることを特徴とする。

筒状容器２の周壁２０は、良熱伝導性材料よりなる筒材で構成されている。具体的には、アルミニウム、アルミニウム合金、ステンレス又はハステロイ材料などの金属材料より構成された筒材である。これにより、周壁２０を通じて外部から筒状容器２の内部を均等に、且つ効率良く加熱／冷却することができ、内部に配置されている反応流体の配管３が同じく管周囲から均等に効率よく加熱／冷却されることになる。本例では、一対の端部壁２１，２２についても、同じく良熱伝導性材料よりなる板材、具体的にはアルミニウム、アルミニウム合金、ステンレス又はハステロイ材料などの金属材料よりなる端部プレート２１０、２２０から構成されている。

筒状容器２（周壁２０）の形状は、本例では円筒形とされ、周囲からの加熱／冷却による内部の熱分布が軸のまわりに均一になるようにされているが、多角形や楕円なども好ましい。

配管３は、同じく良熱伝導性材料より構成され、具体的には、アルミニウム、アルミニウム合金、ステンレス又はハステロイ材料などの金属材料より構成されている。これにより、上記のとおり周囲から均等に加熱／冷却された配管３内部の反応流体が効率よく、流れ方向にも均等に、且つ応答性よく加熱／冷却される。

本発明では、筒状容器２の内面と前記配管３との間の余剰空間ｓ１に、良熱伝導性材料よりなる粉状の充填材４が充填され、これにより配管３が充填された充填材４に支持されることにより筒状容器２内の所定位置に固定される。すなわち、本発明は、配管３の途中部を支持する支持構造を筒状容器２の内面側に設ける必要がなく、その配管形態を比較的自由に設定することができるといった特徴を有している。より効率を熱を制御するために、容器の中央（軸の位置）にシーズヒータを入れることも好ましい。これにより、周壁２０からのみでなく中心からも配管３を加熱することができ、熱の均一化や効率化をより向上させることができる。

端部壁２１、２２には、それぞれ配管３の端部が接続され、配管３内に外部流路から反応流体を供給する、又は配管内から外部流路に反応流体を排出するための流路接続用の接続部材５０Ａ，５０Ｂ，５１が設けられている。符号５０Ｂは後述するように２液を導入して内部で合流させるような使用の場合に、配管３とは別の配管を接続して内部に２液の流路を形成するときに用いる接続部材である。したがって、図１〜３の流路の例のような場合には使用しない。

各接続部材５０Ａ，５０Ｂ，５１は、それぞれ端部壁２１／２２において端部プレート２１０、２２０に対し着脱可能に設けられており、配管３の形状、寸法、構造等の種類の変更に応じて適したものに変更することが容易とされている。具体的には公知の接続継手を交換可能に取り付けられている。特に、接続部材５１は、端部プレート２２０に着脱可能に取り付けられるベース部材５１０の両端に接続継手を設けたものであり、接続継手として予め配管３の形状、寸法、構造等の種類に応じたものを複数用意しておくことで上記変更の作業がより容易となる。また、端部壁２１、２２を構成する端部プレート２１０、２２０は、いずれも周壁２０の両端面２３，２３に設けられたネジ孔２４に螺合する取付ネジ２５を用いて周壁２０の端部に着脱可能に取付けられている。これら端部プレート２１０、２２０を配管３の種類（径の寸法、長さ、数等）に応じたものに種々変更可能に用意しても勿論よい。

充填材４は、良熱伝導性材料として工業用ダイヤモンドよりなる粉末が好ましい。アルミニウム等の金属粉末も良熱伝導性材料であるが、このような工業用ダイヤモンドの粉末は熱伝導率が格段に良好であり、筒状容器２の周壁２０と配管３との間で、均一的に効率よく熱の授受を行わせることができ、均一に効率・応答性よく反応流体を加熱／冷却することができる。また、工業用ダイヤモンドのなかでも、粒径の揃った数十ミクロンの商品ではなく、さらに細かいミクロンサイズの破砕粉末を含む工業用粗ダイヤモンドを用いることが、隙間をより確実に埋めることができ、熱伝導の点でもコストの点でも好ましい。

一方の端部壁２１を構成する端部プレート２１０には、上記充填材４を筒状容器２の内部に投入するための投入口５２が２つ、中心軸を挟んでほぼ均等な位置に配置されている。充填材４は、前記配管３を接続部材５０Ａ，５１に接続するとともに端部壁２１、２２を周壁２０に固定し、筒状容器２を閉じた後、投入口５２から投入され、内部の余剰空間ｓ１を満たすように充填される。本例では、充填の前にあらかじめ端部壁２１の接続部材７０にシース熱電対７を接続し、先端の測温部を内部の所定位置に配置される。充填材４は、充填密度が内部で偏らないように、二つの上記投入口５２からバランスよく投入される。充填材４を投入した後、投入口５２に栓５３をカシメ等で固定することで投入口５２が閉じられる。

充填材４の投入・充填の際、内部の配管３が大きく変形したり所定の位置から大きくずれてしまわないように、本例では容器内部に軸に平行な３本の支持杆５４が端部壁２１、２２間に架設された状態に設けられている。具体的には、支持杆５４の一端は端部壁２２側の接続部材５１のベース部材５１０に螺合され、他端は配管３をセットして端部壁２１を閉じる際に端部壁２１の端部プレート２１０を貫通させ、外部からナット５５で固定される。この支持杆５４は、２つ以上の配管３を配置する際の支持や、内部にミキサーを配置する際の位置固定に利用することができる。

図４は、配管３の配置の変形例である。反応流路を長くしたい場合、本例のように螺旋形状の螺旋配管３Ａ、３Ｂを複数配置することで流路長さを稼ぐことができる。本例のように互いに巻き径の異なる各螺旋配管３Ａ、３Ｂを同軸に重ねて配置することが、流路長を稼ぐとともに均等に熱の授受を行うことができる点で好ましい。

配管３は、内部の流体を化学反応させるものであるが、例えば、図５に示すように筒状容器２の内部にミキサー（混合器）３１を配置し、これに２つの配管３Ｃ，３Ｄを接続して２液体を混合し、ミキサー３１から排出された配管３Ｅ内で２液を反応させるような流路形態とすることもできる。本例では、配管３Ｃ，３Ｄ、３Ｅをいずれも螺旋配管としたが、これに限定されず、例えばミキサー３１前の配管３Ｃ、３Ｄをストレート状の配管としても勿論よい。

また、２液の混合に限らず、３液以上の混合も勿論可能である。たとえば、図６（ａ）に示すように、これに３つの配管３Ｆ，３Ｇ、３Ｈをミキサー３１に接続して３液体を混合し、ミキサー３１から排出された配管３Ｉ内で３液を反応させるような流路形態とすることもできるし、また、図６（ｂ）に示すように、配管３Ｊ、３Ｋをミキサー３１に接続して２液を混合し、配管３Ｌ内で反応させた後、さらに配管３Ｍをミキサー３１で合流させ、３液目を混合して配管３Ｎ内で反応させることもできる。

さらに、図７（ａ）〜（ｃ）に示すように、触媒カラム８を接続し、触媒反応を行うこともできる。図７（ｂ）は複数の触媒カラム８を順に接続して順次触媒反応をさせる形態の例、配管３Ｐ、３Ｑの２液をミキサー３１で混合した後、触媒カラム８で触媒反応させる形態の例を示している。なお、このような「触媒カラム」は、良熱伝導性材料の管内に触媒を封入したものであり、このような触媒カラムの管も本発明の「配管」に含まれるものとする。

本発明は、以上に例示したような各種配管の配置形態に何ら限定されず、種々の形態が可能である。

図８は、本発明に係る反応ユニット１を装着して加熱／冷却するための反応装置６を示している。反応装置６は、反応ユニット１と、反応ユニット１の周壁２０外面に接触した状態で、周壁２０を全周にわたって加熱又は冷却する加熱／冷却手段６１とを備えており、加熱／冷却手段６１から周壁２０を通じて反応ユニット１を全周にわたり均一に加熱／冷却することができるように構成されている。

前記加熱／冷却手段６１は、反応ユニットの周壁外面に全周にわたって接触する伝熱ブロック６２と、該伝熱ブロック６２を加熱／冷却する図示しない加熱／冷却装置とを備えている。伝熱ブロック６２は、良熱伝導性材料よりなるブロックであり、具体的には、アルミニウム、アルミニウム合金、ステンレス又はハステロイ材料などの金属材料より構成されている。伝熱ブロック６２の反応ユニット周壁２０に対面する内面は円筒形状の周壁２０に密着する凹曲面に形成されている。

本例では、図９に示すように縦方向に沿って半割りにされた２分割構造とされ、反応ユニットを取り出しできるように、同じく半割にされたケース６３ごとヒンジ部を介して開閉可能に構成されている。加熱／冷却装置としては、ブロック外周面に装着される発熱ジャケットやブロック内外に設けられるヒータ、温水管、冷媒管などが適宜設けられる。加熱／冷却装置は、加熱装置のみ又は冷却装置のみで構成してもよいし、加熱装置及び冷却装置の双方設けたものでもよい。

また、反応ユニット１に対して、軸方向に複数の加熱／冷却手段又は加熱／冷却装置を配置してもよい。これにより反応ユニット内に軸方向に沿って異なる温度域を作り、反応流体の複雑な多段反応を制御したり、反応により吸熱／発熱が多くなる配管３に長手方向のうち所定の領域をより効率よく加熱／冷却することも可能となる。また、予め反応ユニット１の中心軸上に加熱／冷却装置をセットしておき、反応装置６に接続して反応ユニット１の中心軸側から周囲に向けて加熱／冷却することも可能である。これにより、反応ユニット１内の配管３まわりの温度分布をより均一化させることが可能となる。

反応装置６には、その他、加熱／冷却手段６１に電力供給する電源回路や、反応ユニット１に装着されるシース熱電対の温度測定に基づき加熱／冷却動作を制御する制御回路、反応ユニット１の接続部材５０Ａ，５０Ｂ，５１に接続され、反応流体を供給／排出する外部配管などが設けられる（図示省略）。

反応装置６は、一つの反応ユニット１のみ装着できるように構成されているが、二つ以上の反応ユニット１を装着できるように構成してもよい。この場合、一つの加熱／冷却手段６１に複数の反応ユニット１を装着してもよいし、個別の加熱／冷却手段６１を設けて個別に温度管理するものでもよい。二つ以上の反応ユニット１を装着して流路を繋げば、より長い距離での反応や複雑な多段反応を行わせることが容易となる。反応装置６を複数接続して流路を繋ぐことも勿論できる。すなわち、本発明の反応ユニット１や反応装置６は、必要に応じて適宜組み合わせて用いることが可能である。

以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこうした実施例に何ら限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々なる形態で実施し得ることは勿論である。

１ 反応ユニット
２ 筒状容器
３、３Ａ〜３Ｑ 配管
４ 充填材
６ 反応装置
７ シース熱電対
２０ 周壁
２１，２２ 端部壁
２１０、２２０ 端部プレート
２３ 端面
２４ ネジ孔
２５ 取付ネジ
３１ ミキサー
５０Ａ，５０Ｂ，５１ 接続部材
５１０ ベース部材
５２ 投入口
５３ 栓
５４ 支持杆
５５ ナット
６１ 冷却手段
６２ 伝熱ブロック
６３ ケース
７０ 接続部材

Claims (6)

1. 良熱伝導性材料よりなる周壁と、その軸方向両端を閉塞する一対の端部壁とを備える筒状容器と、
   前記端部壁から前記筒状容器の内部に向けて延設され、反応流体が流通する流路を構成する良熱伝導性材料よりなる配管と、
   前記筒状容器の内面と前記配管との間の余剰空間に充填される良熱伝導性材料よりなる粉状の充填材とを備え、
   前記配管が、前記余剰空間に充填された充填材に支持されることにより、前記筒状容器内の所定位置に固定されることを特徴とするマイクロリアクターの反応ユニット。
2. 前記端部壁に、前記配管の端部が接続され、配管内に外部流路から反応流体を供給する、又は配管内から外部流路に反応流体を排出するための流路接続用の接続部材を設けてなる請求項１記載の反応ユニット。
3. 前記筒状容器および配管が、良熱伝導性材料として、アルミニウム、アルミニウム合金、ステンレス又はハステロイより構成してなる請求項１又は２記載の反応ユニット。
4. 前記充填材が、熱伝導性材料として工業用ダイヤモンドよりなる粉末である請求項１〜３の何れか１項に記載の反応ユニット。
5. 請求項１〜４の何れか１項に記載の反応ユニットと、
   該反応ユニットの周壁外面に接触した状態で、周壁を全周にわたって加熱又は冷却する加熱／冷却手段と、
   を備えた反応装置。
6. 前記加熱／冷却手段が、
   前記反応ユニットの周壁外面に全周にわたって接触する伝熱ブロックと、
   該伝熱ブロックを加熱／冷却する加熱／冷却装置と、
   を備えた請求項５記載の反応装置。

Images