JP2019039812A - シンチレータ - Google Patents

Abstract

【課題】波長シフトファイバを使用せずに蛍光体の発光を導波用の光ファイバに採光し、γ線によるパイルアップを抑え、ｎ／γ弁別能を高めることが可能なシンチレータを提供する。【解決手段】本発明にかかるシンチレータの代表的な構成は、光ファイバの先端の端面の先に、蛍光体の粒子が内包された透明球が形成してあることを特徴とする。これにより、波長シフトファイバを使用せずに蛍光体の発光を導波用の光ファイバ端面から採光することができる。【選択図】図１

Description

本発明は、光ファイバによって蛍光体の発する光を伝達するシンチレータに関する。

中性子検出器は、中性子利用技術を支える要素技術であって、貨物検査等の保安分野、中性子回折による構造解析等の学術研究分野、非破壊検査分野、或いはホウ素中性子捕捉療法等の医療分野等における中性子利用技術の発展に伴い、より高性能な中性子検出器が求められている。

さらに過酷事故後の原子力発電所において燃料デブリの位置を調査するために、中性子を検出することが検討されている。ただし過酷事故後の原子力発電所ではγ線の強度が高く、中性子線の強度は低い。例えば、数百Ｇｙ／ｈのγ線環境下において数個／ｃｍ^２／秒程度の中性子を検出することが求められている。

γ線環境下で使用できる技術には、例えば特許文献１が挙げられる。特許文献１では、透明な樹脂中に蛍光体を分散させ、樹脂の中に波長シフトファイバを貫通させて、波長シフトファイバから導波用光ファイバに光を伝達する中性子シンチレータが提案されている。波長シフトファイバは、例えば前記蛍光体からの近紫外光を吸収し、長波長シフトした青紫色発光をＰＭＴ（photomultiplier tube：光電子倍増管）へと伝播するものである。導波用光ファイバは、側面から入射した光は反対側の側面から外に出てしまう。しかし波長シフトファイバであれば、側面から入射した光が内部で等方的に再発光するため、その発光の一部が伝搬モードに入り、波長シフトファイバおよび導波用光ファイバを伝わる。

特開２０１６−００３８５４号公報

中性子検出器に求められる重要な特性として、中性子検出効率及び中性子とγ線との弁別能（以下、ｎ／γ弁別能ともいう）が挙げられる。中性子検出効率とは、検出器に入射した中性子の数に対する検出器でカウントした中性子の数の比であって、検出効率が低い場合には、計測される中性子の絶対数が少なくなり、計測精度が低下する。また、γ線が存在する環境下において中性子を測定する場合には、ｎ／γ弁別能が低く、γ線を中性子として計数してしまうと中性子計数精度が低下する。

特に、特許文献１のように波長シフトファイバを使用する場合、波長シフトファイバ自体も蛍光体であるため、γ線でも発光する。かかるγ線に起因するパルス信号は、本来は微小な信号であって、中性子によるパルス信号に比較して充分に小さい。しかしながら、燃料デブリ調査で想定される数百Ｇｙ／ｈの高γ線環境下では、複数のγ線に起因するパルス信号が重なり合う現象(パイルアップ)が生じ、見かけ上大きな信号となる。このため、高γ線環境下では、パイルアップしたγ線起因の信号に中性子の信号が埋没してしまう。

そこで本発明は、波長シフトファイバを使用せずに蛍光体の発光を導波用の光ファイバに採光し、γ線によるパイルアップを抑え、ｎ／γ弁別能を高めることが可能なシンチレータを提供することを目的としている。

上記課題に対し、本発明にかかるシンチレータの代表的な構成は、光ファイバの先端の端面の先に、蛍光体の粒子が内包された透明球が形成してあることを特徴とする。

上記構成によれば、波長シフトファイバを使用せずに蛍光体の発光を導波用の光ファイバの「端面」から採光することができる。波長シフトファイバを使用しないため、波長シフトファイバでγ線によって発生する蛍光をなくすることができ、γ線によるパイルアップを抑えることができ、ｎ／γ弁別能を高めることができる。

透明球は反射材で被覆してあってもよい。該反射材として拡散反射材を用いることが好ましく、光ファイバに入射せず外部に散逸しようとする光を全方位反射することによって、光ファイバに光が入射する確率を高めることができる。

また、光ファイバは、透明球から所定距離までを反射材で被覆してあってもよい。光ファイバの側面を反射材（拡散反射材）で被覆することにより、光ファイバの端面で伝搬モードとならなかった光の一部を光ファイバの端面付近まで戻すことができる。戻った光のさらにその一部の光は再び伝搬モードに入るため、伝送できる光子の数を増やすことができる。

透明球を高反射率の誘電体多層膜によって覆ってあってもよい。蛍光の光に対する誘電体多層膜の反射率は、ほぼ１００％となる。すると誘電体多層膜の中で光子は幾度も反射し、いずれ光ファイバの端面から全反射角度内で入射する。これにより、伝送できる光子の数を増やすことができる。

本発明にかかるシンチレータの他の代表的な構成は、光ファイバの側面に該光ファイバが貫通する形状の透明球が形成してあり、透明球に蛍光体が内包されていて、透明球の内側に光ファイバに沿って屈折層が形成されていて、屈折層は光ファイバに沿った方向の中央部が膨らんでいて、該屈折層は透明球より高屈折率であり、かつ、光ファイバの屈折率と同等或はより高屈折率であることを特徴とする。

上記構成によれば、波長シフトファイバを使用せずに蛍光体の発光を導波用の光ファイバの「側面」から採光することができる。これにより、波長シフトファイバでγ線によって発生する蛍光をなくすることができ、γ線によるパイルアップを抑えることができ、ｎ／γ弁別能を高めることができる。

本発明によれば、波長シフトファイバを使用せずに蛍光体の発光を導波用の光ファイバに採光することができる。これにより、γ線によるパイルアップを抑えることができ、ｎ／γ弁別能を高めることができる。

第１実施形態にかかるシンチレータの構成を説明する図である。 実施例を説明する図である。 比較例を説明する図である。 第２実施形態にかかるシンチレータの構成を説明する図である。 第３実施形態にかかるシンチレータの構成を説明する図である。 第４実施形態にかかるシンチレータの構成を説明する図である。

以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。かかる実施形態に示す寸法、材料、その他具体的な数値などは、発明の理解を容易とするための例示に過ぎず、特に断る場合を除き、本発明を限定するものではない。なお、本明細書及び図面において、実質的に同一の機能、構成を有する要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略し、また本発明に直接関係のない要素は図示または説明を省略する。

［第１実施形態］
図１は第１実施形態にかかるシンチレータ１００の構成を説明する図である。図１に示すシンチレータ１００は、導波用の光ファイバ１０の先端の端面１０ａの先に、蛍光体１０２の粒子が内包された透明球１０４が形成してある。

光ファイバ１０は、光を透過させるコア１２と、コア１２の中を通る光を全反射させる界面を形成するためのクラッド１４と、これらを被覆するバッファ１６から構成されている。コア１２とクラッド１４は石英ガラスまたはプラスチックからなり、クラッド１４よりコア１２の方が屈折率がわずかに大きくなっている。バッファ１６はポリイミドやシリコーン樹脂、フッ素樹脂、高抗張力繊維などを用いることができるが、いずれであっても本発明には影響しない。

蛍光体１０２には、中性子に反応する蛍光体を使用する。蛍光体は、中性子捕獲同位体を含有し且つ蛍光を発する無機物からなる粒子であって、該無機物自体が一つの化学物質として把握されるものであることが好ましい。具体的には、リチウム６及びホウ素１０から選ばれる少なくとも１種の中性子捕獲同位体を含有する無機蛍光体を好適に採用できる。

蛍光体１０２の組成については特に制限されず、従来公知の無機蛍光体を粒子状としたものを用いることができる。具体的なものを例示すれば、Ｅｕ：ＬｉＣａＡｌＦ_６、Ｅｕ，Ｎａ：ＬｉＣａＡｌＦ_６、Ｅｕ：ＬｉＳｒＡｌＦ_６、Ｃｅ：ＬｉＣａＡｌＦ_６、Ｃｅ，Ｎａ：ＬｉＣａＡｌＦ_６、Ｃｅ：ＬｉＳｒＡｌＦ_６、Ｃｅ：ＬｉＹＦ_４、Ｔｂ：ＬｉＹＦ_４、Ｅｕ：ＬｉＩ、Ｃｅ：Ｌｉ_６Ｇｄ（ＢＯ_３）_３、Ｃｅ：ＬｉＣｓ_２ＹＣｌ_６、Ｃｅ：ＬｉＣｓ_２ＹＢｒ_６、Ｃｅ：ＬｉＣｓ２ＬａＣｌ_６、Ｃｅ：ＬｉＣｓ_２ＬａＢｒ_６、Ｃｅ：ＬｉＣｓ_２ＣｅＣｌ_６、Ｃｅ：ＬｉＲｂ_２ＬａＢｒ_６等の結晶からなる無機蛍光体、及び、Ｌｉ_２Ｏ−ＭｇＯ−Ａｌ_２Ｏ_３−ＳｉＯ_２−Ｃｅ_２Ｏ_３系のガラスからなる無機蛍光体等が挙げられる。

また、蛍光体１０２には、中性子に反応するコンバーター及び中性子に反応しない蛍光体を組み合わせて用いてもよい。該コンバーターを具体的に例示すれば、リチウム６及びホウ素１０から選ばれる少なくとも１種の中性子捕獲同位体を含有する無機物が好ましく、中でもＬｉＦが特に好ましい。また、前記中性子に反応しない蛍光体としては、従来公知の蛍光体を特に制限なく用いることができ、より具体的にはＡｇ：ＺｎＳ、Ｅｕ：ＣａＦ_２等を好適に採用できる。

透明球１０４は透明な樹脂やガラスからなる塊である。「球」と称しているが、幾何学的に厳密な球である必要はなく、若干のゆがみやくぼみがあったり、紡錘形や水滴形をしていても差し支えない。透明球１０４は、光ファイバ１０の先端の端面１０ａの先に形成されている。光ファイバ１０の先端が透明球１０４に埋没していても良いが、端面１０ａが透明球１０４の中心まで至らないことが好ましい。すなわち、透明球１０４に埋没する光ファイバ１０の長さは、略球状の透明球１０４の半径以下であることが好ましい。

また、透明球１０４の屈折率ｎＬは、コア１２の屈折率ｎＱよりも小さいことが好ましい。これにより、透明球１０４から端面１０ａに入射した光がファイバの軸方向に屈折するため、全反射角度内に収まりやすくすることができる。

透明球１０４の外側には、反射材１０６を形成している。反射材１０６は、中性子は透過するが、光は反射する膜である。反射材１０６は、拡散反射材を用いることが好ましい。反射材１０６の具体例としては、硫酸バリウム或いは酸化チタン等の白色顔料を塗布して形成した反射材又はポリテトラフロロエチレン等の白色シートからなる反射材を使用することができる。

図１に光路の一例を矢印で示している。中性子が蛍光体１０２に衝突すると、蛍光体１０２からは全方位に光が生じる。蛍光体１０２から端面１０ａに直接入射する光もあるが、一部は矢印で示すように反射材１０６に衝突する。反射材１０６では光が拡散反射し、その一部が矢印で示すように端面１０ａへと入射する。これにより、伝送できる光子の数を増やすことができる。

上記構成によれば、波長シフトファイバを使用せずに蛍光体１０２の発光を導波用の光ファイバ１０の「端面１０ａ」から採光することができる。波長シフトファイバを使用しないため、波長シフトファイバでγ線によって発生する蛍光をなくすることができ、γ線によるパイルアップを抑えることができ、ｎ／γ弁別能を高めることができる。

図２は実施例を説明する図である。図２（ａ）には、中性子検出器２００の全体構成を示している。試験のために、Ｃｆ−２５２を用いた中性子線源２０と、Ｃｏ−６０を用いたγ線源２２を用いる。中性子検出器２００は、光ファイバ１０の先端に上記のシンチレータ１００を取り付けて、光電子倍増管２１０に蛍光を導く。光電子倍増管２１０では光を電気信号に変換し、波高分析器２３０において波高値とカウント値を取得して中性子感度を評価した。

蛍光体１０２としては、中性子に反応するコンバーターであるＬｉＦと中性子に反応しない蛍光体であるＥｕ：ＣａＦ_２を組み合わせて用いた。なお、該蛍光体はＬｉＦの結晶層とＥｕ：ＣａＦ_２の結晶相がμｍオーダーで積層した多層構造を有する共晶体と呼ばれる材料である。以下、該蛍光体をＬｉＦ−Ｅｕ：ＣａＦ_２と表す。該ＬｉＦ−Ｅｕ：ＣａＦ_２と屈折率が１．４１のシリコーン樹脂を用いて透明球１０４を作製した。まずファイバの先端にシリコーン樹脂の前駆体（液状）を少量塗布し、シリコーン樹脂を加熱硬化させた。次いで、該シリコーン樹脂の周囲にＬｉＦ−Ｅｕ：ＣａＦ_２を付着させ、さらにシリコーン樹脂の前駆体を少量塗布して加熱硬化させた。該操作を繰り返し、最終的に０．５ｍｇのＬｉＦ−Ｅｕ：ＣａＦ２が内包された透明球を形成した。また、透明球１０４の大きさは２ｍｍ程度になるように調整した。かかる作製方法によれば、透明球に内包される蛍光体の粒子の量を任意に調整でき、所望の特性を有するシンチレーターを再現良く作製できる。反射材１０６としては硫酸バリウムを塗布して形成した拡散反射材を用いた。

図２（ｂ）に示すグラフでは、バックグラウンドのγ線を３５４Ｇｙ／ｈという強い値にして、熱中性子束が０ｎｖの場合と１６０ｎｖの場合を示している。γ線と中性子線を比較するとγ線の方が波高が低い。グラフから、低い波高が大量に検出され、高い波高が少量検出されていることがわかる。高い波高にはγ線による若干のパイルアップも含んでいるが、中性子束の０ｎｖの場合と１６０ｎｖの場合で顕著な差が生じていることから、３５４Ｇｙ／Ｈの環境下において１６０個／ｃｍ^２／秒程度の中性子を弁別できていることがわかる。

図３は比較例を説明する図である。図３（ａ）は、比較例として特許文献１（特開２０１６−００３８５４号公報）に記載された中性子シンチレータ３００を示している。中性子シンチレータ３００は、長尺の直方体（比較例では、５ｍｍ×５ｍｍ×４７ｍｍ）の樹脂組成物３０２の中に蛍光体３０４の粒子を分散させて、樹脂組成物３０２の中に波長シフトファイバ３０６を貫通させておき、導波用の光ファイバ３０８を接続している。樹脂組成物３０２にはシリコーン樹脂を用いている。蛍光体３０４としては、Ｅｕを０．０２ｍｏｌ％ドープしたＥｕ：ＬｉＣａＡｌＦ_６結晶からなる無機蛍光体を用いた。波長シフトファイバ３０６としては断面の直径が１ｍｍである株式会社クラレ製Ｂ−１を用いた。

図３（ｂ）に示すグラフでは、バックグラウンドのγ線を０．７７Ｇｙ／ｈという弱い値にした場合を示している。比較例では、０．７７Ｇｙ／Ｈの環境下において１６０個／ｃｍ２／秒程度の中性子を弁別できている。

図３（ｃ）に示すグラフでは、比較例においてバックグラウンドのγ線を図３（ｂ）より少し強くして４Ｇｙ／ｈにしている。図３（ｃ）ではγ線によるパイルアップにより全体にカウント数が大きくなっている。そして、中性子なし（０ｎｖ）より、むしろ中性子有り（１６０ｎｖ）の方がカウント数が小さくなっている。これは、γ線によるカウント数が圧倒的に高くなったため、中性子によるカウント数が測定誤差の範疇に埋もれてしまったものと考えられる。これらの結果をまとめると、実施例では３５４Ｇｙ／ｈの環境下でも中性子ピークの弁別が可能であった。比較例では、０．７７Ｇｙ／ｈでは中性子ピークの弁別は可能だが、４Ｇｙ／ｈの環境では中性子ピークの弁別は不可能であった。

上記の実施例と比較例から、中性子の弁別能を高められることが確認できた。そして、燃料デブリ調査で想定される数百Ｇｙ／ｈの高γ線環境下でも中性子を弁別できることが確認された。これは、波長シフトファイバを使用せずに蛍光体の発光を導波用の光ファイバに採光できるようになったためである。

［第２実施形態］
図４は第２実施形態にかかるシンチレータ１１０の構成を説明する図である。上記第１実施形態と説明の重複する部分については、同一の符号を付して説明を省略する。

本実施形態にかかるシンチレータ１１０においては、反射材１１６によって、透明球１０４および光ファイバ１０の透明球１０４から所定距離までを被覆してある。反射材１１６は、第１実施形態に示した反射材１０６と同様に拡散反射するものであり、全方位に反射する。

図４に光路の一例を矢印で示している。光ファイバ１０の端面で入射角が大きいものは、コア１２とクラッド１４の界面における全反射角度内に入らず、本来であれば光ファイバ１０の側面から外へと散逸してしまう。しかし光ファイバ１０の側面を反射材１１６で被覆することにより、反射材１１６に到達した光は全方位に反射し、その一部は透明球１０４へと戻る。すなわち、光ファイバ１０の端面で伝搬モードとならなかった光の一部を光ファイバ１０の端面付近まで戻すことができる。戻った光のさらにその一部の光は再び端面１０ａに入射して伝搬モードに入るため、伝送できる光子の数を増やすことができる。

光ファイバ１０の側面を覆う反射材１１６の長さは長い方がよいが、少なくとも光ファイバの端面１０ａの直径と比較して十分な長さを覆うことが有効である。

［第３実施形態］
図５は第３実施形態にかかるシンチレータ１２０の構成を説明する図である。上記第１実施形態と説明の重複する部分については、同一の符号を付して説明を省略する。

本実施形態にかかるシンチレータ１２０においては、反射材１０６に代えて、誘電体多層膜１２４が備えられている。

具体的には、透明球１０４の外側を透明な硬質樹脂又はガラスからなる透明層１２２で覆い、透明層１２２の表面に誘電体多層膜１２４を形成する。誘電体多層膜は既知の技術であるため詳細は省略するが、透明な誘電体材料の材質や膜厚を適切に設定することにより、光の干渉作用を利用して特定の波長の光を反射させるものである。

例えば、前記実施例１で用いたＬｉＦ−Ｅｕ：ＣａＦ_２の発光波長は４１０−４６０ｎｍである。反射材として利用されている硫酸バリウム、酸化チタン又はポリテトラフロロエチレン等からなる反射材の反射率は、４１０ｎｍの領域において最大でも９８％程度であり、４０回程度反射すると半分以下の強度に低下してしまう。これに対し蛍光の光に対する誘電体多層膜１２４の反射率を、入射角を所定の値より小さくすることでほぼ１００％とすることができる。すると誘電体多層膜の中で光子は幾度も反射し、いずれ光ファイバの端面１０ａから全反射角度内で入射する。図５に光路の一例を矢印で示している。これにより、伝送できる光を増やすことができる。

透明層１２２は、誘電体多層膜１２４に対する光の入射角を前記所定の値より小さくするために設けている。前記所定の値とは、誘電体多層膜１２４で反射率をほぼ１００％にするための値であり、誘電体多層膜１２４の面の形状、反射させる光の波長域等により定まる。したがって透明層１２２の大きさ（直径）については、光の入射角が前記所定の値よりも小さくなるように大きくすることが好ましい。

［第４実施形態］
図６は第４実施形態にかかるシンチレータ１３０の構成を説明する図である。上記第１実施形態と説明の重複する部分については、同一の符号を付して説明を省略する。

本実施形態にかかるシンチレータ１３０においては、光ファイバの端面１０ａからではなく、光ファイバ１０の側面から採光する構成となっている。

図６に示すように、光ファイバ１０の側面に、光ファイバ１０が貫通する形状の透明球１３４が形成してある。透明球１３４には蛍光体１０２の粒子が内包されている。

そして、透明球１３４の内側には、光ファイバ１０に沿って屈折層１３２が形成されている。屈折層１３２は光ファイバ１０に沿った方向の中央部１３２ａが膨らんでいて、凸レンズのような構成になっている。

屈折層１３２が形成される領域において、光ファイバのクラッド１４は除去されている。屈折層１３２の屈折率ｎＨは、透明球１３４の屈折率ｎＬより高屈折率であり、光ファイバ１０のコア１２の屈折率ｎＱと同等或いはより高屈折率である。透明球１３４の屈折率ｎＬと光ファイバ１０の屈折率ｎＱは、いずれが高くてもよい。

図６に光路の一例を矢印（Ｘａ及びＸｂ）で示している。Ｘａ及びＸｂは、それぞれ屈折層１３２の屈折率ｎＨが光ファイバのコア１２の屈折率ｎＱと同等である場合及びより高屈折率である場合の光路を表す。光ファイバ１０の側面から入射した光は、本来であれば反対側の側面から外へと散逸してしまう。しかし上記のような構成とすることにより、屈折層１３２から光ファイバ１０へと入射する光を全反射角度内に収めることが可能となる。屈折層１３２の屈折率ｎＨを光ファイバのコア１２の屈折率ｎＱより高屈折率とすることによって、屈折層１３２から光ファイバ１０へと入射するときに光ファイバ１０の軸方向に光が屈折するため、特に多くの光を全反射角度内に収めることが可能となるため好ましい。

全反射角度内に入らなかった光は、光ファイバ１０の反対側へと抜ける。そうすると反射材１０６において拡散反射し、屈折層１３２を通って光ファイバ１０へと入射する。これを繰り返すことで、全反射角度で光ファイバ１０に入射して伝搬モードとなる機会が増加する。こうして、波長シフトファイバを使用せずに、蛍光体の発光を導波用の光ファイバの「側面」から採光することが可能となる。

なお本実施形態では、屈折層１３２が形成される領域において、光ファイバのクラッド１４を除去するように説明した。これは、クラッド１４からコア１２に入射した光は、原理的にコア１２からクラッド１４に対する全反射角度内に入らないためである。ただしクラッド１４が存在した状態でも、全反射角度内に収まる構成であればよく、例えば、コア１２とクラッド１４を共に膨張、収縮或いは湾曲等の変形させた構成等を任意に採用できる。したがって本発明は、必ずしもクラッド１４の除去を必須とするものではない。

以上、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施例について説明したが、本発明は係る例に限定されないことは言うまでもない。当業者であれば、特許請求の範囲に記載された範疇内において、各種の変更例または修正例に想到し得ることは明らかであり、それらについても当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。

例えば、上記実施形態において本発明にかかるシンチレータは中性子を検出するために特に好適であると説明した。しかし蛍光体の材質を変えることにより、放射線その他を検出するための小型のシンチレータとしても利用することができる。したがって、本発明にかかるシンチレータは中性子検出用のシンチレータに限定されない。

本発明は、光ファイバによって蛍光体の発する光を伝達するシンチレータとして利用することができる。

１０…光ファイバ、１０ａ…光ファイバの端面、１２…コア、１４…クラッド、１６…バッファ、２０…中性子線源、２２…γ線源、１００…シンチレータ、１０２…蛍光体、１０４…透明球、１０６…反射材、１１０…シンチレータ、１１６…反射材、１２０…シンチレータ、１２２…透明層、１２４…誘電体多層膜、１３０…シンチレータ、１３２…屈折層、１３２ａ…中央部、１３４…透明球、２００…中性子検出器、２１０…光電子倍増管、２２０…フィルタ、２３０…波高分析器、３００…中性子シンチレータ、３０２…樹脂組成物、３０４…蛍光体、３０６…波長シフトファイバ、３０８…光ファイバ

Claims (5)

1. 光ファイバの先端の端面の先に、蛍光体の粒子が内包された透明球が形成してあることを特徴とするシンチレータ。
2. 前記透明球は反射材で被覆してあることを特徴とする請求項１に記載のシンチレータ。
3. 前記光ファイバは、前記透明球から所定距離までを反射材で被覆してあることを特徴とする請求項１または請求項２に記載のシンチレータ。
4. 前記透明球を高反射率の誘電体多層膜によって覆ってあることを特徴とする請求項１に記載のシンチレータ。
5. 光ファイバの側面に該光ファイバが貫通する形状の透明球が形成してあり、
   前記透明球に蛍光体が内包されていて、
   前記透明球の内側に前記光ファイバに沿って屈折層が形成されていて、
   前記屈折層は光ファイバに沿った方向の中央部が膨らんでいて、該屈折層は前記透明球より高屈折率であり、かつ、前記光ファイバの屈折率と同等或はより高屈折率であることを特徴とするシンチレータ。

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