JP2018530010A - テラヘルツ放射を生成する方法およびテラヘルツ放射源 - Google Patents

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Abstract

本発明は、ポンプパルスを出射するためのポンプ発光源(10)とTHzパルスを生成するための非線形光学媒質とを備えるテラヘルツ放射源(100)に関する。ポンプ光源(10)および非線形光学媒質は共に光路を画定し、この光路は、ポンプパルスをポンプ光源(10)から非線形光学媒質に導くように配置される。角度分散誘起特性を有する第1の光学素子(20)と結像光学系(30)とが、光路においてポンプパルスの伝搬方向に互いに配置される。速度整合条件νp;cscos(γ)=νTHz;fを満たすために必要なポンプパルスのパルス面傾斜は、複数のパルス面傾斜の合計として誘起されるものであり、各パルス面傾斜は、ポンプパルスの部分的なパルス面傾斜として後続のステップで別々に誘起される。

Description

本発明は、テラヘルツ(THz)放射を生成するための方法およびTHz放射源に関する。特に、本発明の対象は、非線形光学媒質における光整流によってTHz放射を生成するための方法および装置(放射源自体)である。具体的には、本発明は、傾斜パルス面(tilted pulse front)を用いた高エネルギーTHz放射源と、傾斜パルス面技術に基づいて高エネルギーTHz放射を生成する方法とに密接に関わる。
高エネルギーおよび高電界強度を有する(特に、わずか少数の光学サイクルからなる)THzパルスの使用および発生は、現在、特に、医療、警備、非線形分光法、粒子操作、およびその他多くの分野においてますます進展してきている。ここでおよびこれ以降、「THz放射」という用語は、主スペクトルが、0.1〜10THzの周波数範囲にある遠赤外線領域の光学的放射を指す。
非線形媒質における(例えば、非線形光学特性を有する結晶における)フェムト秒(fs)のパルス長を有するレーザパルスの光整流は、ピコ秒(ps)のパルス長を有するTHzパルスを生成するためのかなり効率的な方法と考えられる。典型的には、数百fsのパルス長を有する可視領域または近赤外領域のポンプパルスによって、超短波THzパルス(すなわち、数psのパルス長を有する)を発生させることができる。知られているように、非線形現象の発生には明確に定義された位相整合条件が満たされなければならず、位相整合条件とは、この場合、いわゆる速度整合を意味する。ポンプパルスの群速度νp;csは、生成されたTHzパルスの位相速度νTHz;fと等しくなければならない。これらの速度が非線形光学特性を有する媒質内で互いに近い場合、すなわち、ポンピングの周波数での非線形媒質の群屈折率がTHz領域の位相屈折率とあまり変わらない場合には、当業者に既知であるように、この条件を比較的容易に満たすことができる。しかし、THz放射発生の効率は、非線形媒質の二次非線形光学係数によって大きく影響を受ける。非線形光学係数が好ましくも高値を有する材料があるが、前述の屈折率差の値が高いため、速度整合されたTHz放射の発生は解決できない技術的課題である。ニオブ酸リチウムLiNbO(LN)は、上記屈折率の比が2より大きい驚異的に高い光学的非線形性を有する材料である。
このような場合には、好ましくは、いわゆる傾斜パルス面技術が使用され得る(下記非特許文献1:ヘブリング(Hebling J.)らによる「大面積THzパルス発生のためのパルス面傾斜による速度整合(Velocity matching by pulse front tilting for large-area THz-pulse generation)」と題された科学刊行物[Optics Express、2002年、第10巻、第21号、1161〜1166頁]を参照)。これは、パルス面(強度面)と波面(位相面)とが所要の角度(γ)を形成する光パルスによってTHz放射の発生が起きるという事実に基づいている。生成されたTHzビームは傾斜パルス面に垂直に伝搬するので、位相整合条件の結果として、THz放射の伝搬方向の方向へのポンピングの群速度ベクトルの投影は、THzビームの位相速度と等しくなければならず、すなわち、以下の関係式が満たされなければならない。
Figure 2018530010
傾斜パルス面技術の普及した技術的実装では、ポンプ光源のビームのパルス面傾斜は、このビームを(普通は反射性の)光学格子上で回折することによって誘起される。次に、回折されたビームは、光学格子の表面に現れるビームスポット像がレンズまたは望遠鏡によって結晶内に結像されるように、光学レンズまたは望遠鏡(すなわち、結像光学系)を通して直接非線形結晶(例えば、LN)内に導かれ、非線形現象の結果として所望のTHz放射が生成される。ポンプパルスは、普通は/好ましくは垂直に結晶の入射面に導かれるので、反射損失を最小化するためには、結晶の出射面と入射面とは互いに対して角度γに向けられなければならず、すなわち、光学媒質は、実質的に光学プリズムを形成して、結晶からのTHzビームの垂直出射を確実にする。角度γの大きさは材料特有であり、したがってその値は使用する結晶に基づいて明示的に決定される。すなわち、具体的には、LNの場合この値はγ≒63°である。
現在、傾斜パルス面技術は、実質的にTHz放射を生成するための常法であり、過去10年間にはLN結晶を用いて、半単一(quasi single)サイクルTHzパルスのエネルギーで約7倍の増加がこの手法により達成されている。回折素子によるパルス面傾斜および分散素子の後に配置された結像光学系での変換については、文献で多数の刊行物において論じられており、例えば、完全性はないが、例えば、非線形光学媒質としてLN結晶を使用する下記非特許文献2(ヒロリ(H.Hirori)らによる「LiNbO(3)における光整流によって生成される1MV/cm超の振幅を有する単一サイクルテラヘルツパルス(Single-cycle terahertz pulses with amplitudes exceeding 1 MV/cm generated by optical rectification in LiNbO(3))」と題された研究[Applied Physics Letters、2011年、98巻、9号、3頁を参照])、または非線形光学媒質として平行平面構造を有するガリウム砒素結晶を使用する下記非特許文献3(ブランチャード(Blanchard)らによる「1.8μmでの傾斜パルス面励起によるバルクGaAsからのテラヘルツパルス生成(Terahertz pulse generation from bulk GaAs by a tilted-pulse-front excitation at 1.8 μm)」と題された刊行物[Applied Physics Letters、2014年、105巻、241106頁を参照])において論じられている。傾斜パルス面技術によるTHz放射発生の方法は、下記特許文献1(欧州特許第2,354,841(B1)号)にさらに論じられており、ここでは、傾斜パルス面ポンプパルスによって実行される光整流に基づくTHz放射発生のための方法および装置について論じられており、上記ポンプパルスは、透過または反射格子上に導かれて、そこで回折されてそのパルス面が傾斜され、その後、このパルスは、結像光学系によって適切な非線形結晶、例えば、LN結晶内に結像される。
結像光学系を有する傾斜パルス面THz発生装置の場合、結像光学系の結像誤差(例えば、収差の種類の違い)は、非線形媒質におけるポンプパルスの歪み、すなわち、ローカルパルス長の広がりを引き起こし、これは光軸からの距離だけ増加する。THz放射発生の効率を決定する重要な要因の1つはポンプパルスのパルス長なので、これらの結像誤差は著しい効率低下を引き起こす。各材料の光損傷閾値が制限されているため、ポンプエネルギーの増加は必然的にビーム直径(断面)の増大につながる。しかし、大径(すなわち、幅広)のポンプビームの場合、上記パルス長の広がりは、THz放射発生の効率の著しい低下を引き起こす。
したがって、結像光学系は、これを備える傾斜パルス面THz発生装置の観点から見ると不都合であり、それは、大きなポンプエネルギーでのTHz放射発生の効率を低下させ、傾斜パルス面技術によって実行される大エネルギーTHz放射発生の実行可能性、ひいてはそれによって発生するTHz放射の達成可能なエネルギーを著しく制限するためである。
近年、傾斜パルス面技術の実質的な部分を形成する結像光学系の研究が、数多くの研究の対象となっている。例えば、下記非特許文献4(フェレプ(J.Fulop)らによる「光整流に基づく高エネルギーテラヘルツ光源の設計(Design of high-energy terahertz sources based on optical rectification)」と題された刊行物[Optics Express、2010年、18巻、12号、12311〜12327頁])では、(分光素子としての)光学格子と特殊な結像光学系(集光レンズ)との組み合わせに基づくTHz放射発生装置について論じている。この装置の本質は、THz放射発生に必要な非線形光学媒質内へポンプパルスを結合するために必要な速度整合条件を満たすパルス面傾斜が、ポンプパルスの伝搬路において、すなわち光路において、結像光学系の前に配置された光学格子上で1つのステップで達成されることである。
また、上記科学刊行物は、レンズを用いて実装される光学結像装置の最適な構成のための詳細なガイドを提供している。よって、効率的なTHz放射発生には、(i)結晶内のパルス面傾斜が、速度整合条件(例えば、LNの場合には約63°)によって必要とされる傾斜と同じ大きさであること、かつ(ii)結像誤差がTHz放射発生の効率に及ぼす影響を最小化するために、非線形光学媒質内の傾斜パルス面に沿ったポンプパルス長が、変換限界値にできる限り近いことが必要である。これを満たすためには、結晶に生成された光学格子上に現れるビームスポットの像が、光軸に沿って傾斜パルス面の表面に接触しなければならない。
しかし、結像光学系に特有の結像誤差、ひいては結像光学系を使用することの欠点は、この研究でも完全に排除することができなかった。
結像光学系を有する傾斜パルス面THz発生装置造の他に、テラヘルツ放射発生のためのさらなる普及した方法としては、いわゆる接触型回折格子装置がある(下記非特許文献5:パールファルビ(L.Palfalvi)らによる「光整流による超高出力単一サイクルテラヘルツパルス発生のための新しい構成(Novel setups for extremely high power single-cycle terahertz pulse generation by optical rectification)」と題された科学刊行物[Applied Physics Letters、2008年、92巻、第1号、171107〜171109頁]を参照)。これらの特徴は、ポンプビームのパルス面傾斜が、非線形光学媒質の表面に(例えば、エッチングによって)形成された角度分散誘起特性を有する1つの光学素子上で、好ましくは、1つの透過型光学格子の1つの回折ステップによって達成されることである。これに必要な光学格子の周期(または刻線密度)は、非線形結晶の材料およびポンプ光源の発光波長によって決定される。接触型回折格子装置のポンプビームの大きさを制限する主なパラメータは、材料の損傷閾値および結晶成長の寸法制約であるため、特に大きなエネルギーポンピング(すなわち、幅広ビームによる)が達成され得る。
近年、接触型回折格子装置によるTHz放射発生も数多くの科学刊行物の対象となっており、したがって適切な接触型回折格子の最適な設計および実際的実装が比較的広く議論されている。上記研究の結果、接触型回折格子装置の使用を制限するさらなる要因が明らかとなった。
例えば、下記非特許文献6(永島(A.Nagashima)らによる「高出力テラヘルツ波発生用にリチウムナイオベートに作成する矩形透過型回折格子の設計(Design of Rectangular Transmission Gratings Fabricated in LiNbO3for High-Power Terahertz-Wave Generation)」と題された研究[Japanese Journal of Applied Physics、2010年、49巻、122504−1頁を参照])、および下記非特許文献7(永島(A.Nagashima)らによる「訂正: 高出力テラヘルツ波発生のためにリチウムナイオベートに作成する矩形透過型回折格子の設計(Erratum: Design of Rectangular Transmission Gratings Fabricated in LiNbO3 for High-Power Terahertz-Wave Generation)」と題された刊行物[Japanese Journal of Applied Physics、2012年、51巻、119201−1頁参照])には、LN結晶の表面に形成された接触型回折格子の理論的モデリングが広範囲わたって研究されている。バイナリ回折格子プロファイルを基礎として(図1参照)、接触型回折格子の回折効率を、格子定数(d)、充填率(f=w/d、ここでwはプロファイル幅)、およびプロファイル深さ(h)からなる関数として最適化した。彼らは、空気/LN接触型回折格子の構成の場合に最適格子定数(d=0.42μm、刻線密度2380/mm)で達成可能な20%の効率を改善するために、空気/LN境界面上で中間材、具体的には溶融シリカを使用することが実際に役に立ったという結論に達した。彼らの理論計算によれば、最適格子定数(d=0.36μm、刻線密度2777/mm)で空気/溶融シリカ/LN接触型回折格子構造を用いて90%の回折効率を達成することができる。LN表面のサブミクロンサイズの構造にシリカを塗布するという課題が現在解決されていないので、理論的に得られた構造の技術的/実際的な実装は、仮に可能性があったとしてもかなり難しいであろう。
この技術的課題の考えられる解決策は、空気/LN結晶境界面に屈折率整合液(RIML)を使用することであり、下記非特許文献8(オルマン(Ollmann Z.)らによる、「光整流によるmJ−エネルギーTHzパルス発生のための接触型回折格子構成の設計(Design of a contact grating setup for mJ-energy THz pulse generation by optical rectification)」と題された研究[Applied Physics B、2012年、108巻、4号、821〜826頁])に示唆されている。この刊行物は、多数の考えられるRIML材料の場合の接触型回折格子装置におけるLN結晶内外での結合の詳細、およびこの結晶を通る伝搬の間の分散の影響について論じており、具体的には、例えば、格子定数0.35μm(すなわち、刻線密度2874/mm)の回折格子を備えるBK7ガラスのRIML材料と同等の屈折率を有するRIML材料については、98%の回折効率が予測される。
しかしながら、非線形光学媒質、具体的にはLN結晶の表面における接触型回折格子の形成に関する研究は、この結晶表面がある特定の(材料に依存する)刻線密度限界までしか機械加工できないことを示している。具体的には、刻線密度がこの限界を超えると、作成された回折格子のプロファイルが不明瞭になる。回折格子の回折効率は形成された格子プロファイルに非常に敏感であるため、このことは、典型的なポンプビーム波長における回折格子の実際の回折効率を理論予測よりも大幅に低下させる。本発明者らの研究によれば、LNまたはLiTaO(タンタル酸リチウム)の場合、この刻線密度限界は、ポンプビーム波長1030nmについて約2000/mmである。すなわち、本発明者らの実験結果によれば、前述の刊行物に記載された有望な効率が予測される刻線密度2500〜30001/mmを有する格子形状を実際に実装して、現在利用可能な方法(例えば、反応性イオンエッチング、リソグラフィ法、アブレーション技術など)を用いて理論的に予測される効率を達成することはできない。
したがって、高刻線密度を有する回折格子の形成が必要となり得る場合に機械加工の難しさから良好な品質の格子プロファイルの形成が妨げられるので、接触型回折格子に基づくTHz放射発生の解決策は、それだけでは高エネルギーTHz放射の発生には十分ではない。
ここで、結像光学系を備える傾斜パルス面THz発生装置および接触型回折格子に基づくTHz発生装置が大規模に研究され、相互に排除し合う代替的発生方式を提供する独立した解決策として文献において互いに比較されていることにさらに留意すべきである。具体的には、下記非特許文献9(クニツキー(M.Kunitski)らによる、「サブ50フェムト秒ポンプパルスについてのLiNbOにおける単一サイクルテラヘルツ発生の最適化(Optimization of single-cycle terahertz generation in LiNbO3for sub-50 femtosecond pump pulses)」と題された刊行物[Optics Express、2013年、21巻、6号、6826〜6836頁])では、傾斜パルス面ポンプパルスによるTHz放射発生のためのLN結晶に基づく装置同士が比較されている。この論文では、光学格子と結像光学系(レンズ、屈折望遠鏡、鏡、反射望遠鏡を有する)を用いた4つの従来の装置について論じており、その有効性が互いに比較され、モデル計算に基づいて接触型回折格子装置と比較されている。様々な光学的結像系の光学誤差が研究され、極めて詳細に記載されている。比較の結果に基づいて、上記装置同士の間での順位付けが確立され、接触型回折格子装置および従来の装置は互いに排除し合う解決策と考えられている。
欧州特許第2,354,841(B1)号明細書
ヘブリング(Hebling J.)ら、「大面積THzパルス発生のためのパルス面傾斜による速度整合(Velocity matching by pulse front tilting for large-area THz-pulse generation)」、Optics Express、2002年、第10巻、第21号、1161〜1166頁 ヒロリ(H.Hirori)ら、「LiNbO(3)における光整流によって生成される1MV/cm超の振幅を有する単一サイクルテラヘルツパルス(Single-cycle terahertz pulses with amplitudes exceeding 1 MV/cm generated by optical rectification in LiNbO(3))」、Applied Physics Letters、2011年、98巻、9号、3頁 ブランチャード(Blanchard)ら、「1.8μmでの傾斜パルス面励起によるバルクGaAsからのテラヘルツパルス生成(Terahertz pulse generation from bulk GaAs by a tilted-pulse-front excitation at 1.8 μm)」、Applied Physics Letters、2014年、105巻、241106頁 フェレプ(J.Fulop)ら、「光整流に基づく高エネルギーテラヘルツ光源の設計(Design of high-energy terahertz sources based on optical rectification)」、Optics Express、2010年、18巻、12号、12311〜12327頁 パールファルビ(L.Palfalvi)ら、「光整流による超高出力単一サイクルテラヘルツパルス発生のための新しい構成(Novel setups for extremely high power single-cycle terahertz pulse generation by optical rectification)」、Applied Physics Letters、2008年、92巻、第1号、171107〜171109頁 永島(A.Nagashima)ら、「高出力テラヘルツ波発生用にリチウムナイオベートに作成する矩形透過型回折格子の設計(Design of Rectangular Transmission Gratings Fabricated in LiNbO3 for High-Power Terahertz-Wave Generation)」、[Japanese Journal of Applied Physics、2010年、49巻、122504−1頁 永島(A.Nagashima)ら、「訂正: 高出力テラヘルツ波発生のためにリチウムナイオベートに作成する矩形透過型回折格子の設計(Erratum: Design of Rectangular Transmission Gratings Fabricated in LiNbO3 for High-Power Terahertz-Wave Generation)」、Japanese Journal of Applied Physics、2012年、51巻、119201−1頁 オルマン(Ollmann Z.)ら、「光整流によるmJ−エネルギーTHzパルス発生のための接触型回折格子構成の設計(Design of a contact grating setup for mJ-energy THz pulse generation by optical rectification)」、[Applied Physics B、2012年、108巻、4号、821〜826頁 クニツキー(M.Kunitski)ら、「サブ50フェムト秒ポンプパルスについてのLiNbO3における単一サイクルテラヘルツ発生の最適化(Optimization of single-cycle terahertz generation in LiNbO3 for sub-50 femtosecond pump pulses)」、[Optics Express、2013年、21巻、6号、6826〜6836頁
傾斜パルス面技術、すなわち結像光学系を備える装置(以降、従来の装置とする)および接触型回折格子に基づく装置の利点および欠点を比較することにより、本発明者らは、現在利用可能な製造方法によって得られる格子プロファイルを、理論計算によって予測されるような回折効率を提供するのに適したものにすることができる(ただし、著しく高い刻線密度でのみ)という結論に至った。本発明者らの研究によれば、これには、一連の部分的パルス面傾斜として、または換言すると、互いに別々に生成されたパルス面傾斜の合計として、速度整合条件によって必要とされる程度までポンプパルスのパルス面を複数のステップで傾斜させることを必要とする。すなわち、ポンプパルスは、接触型回折格子に入射する前にパルス面の傾斜(プレチルト)を施されなければならず、これは、例えば、従来技術で使用される、例えば、角度分散素子と結像光学系との組み合わせによって実行され得る。本発明者らの研究によれば、速度整合条件を満たすために必要なポンプパルスのパルス面傾斜は、好ましくは、角度分散誘起特性を有する1つの光学素子ではなく、(光路内で)互いに空間的に分離された、角度分散誘起特性を有する少なくとも2つの光学素子によって達成される。
上記に鑑みて、本発明の目的は、結像光学系を備える傾斜パルス面THz発生装置と接触型回折格子を有するTHz発生装置とを組み合わせることによって、前述の従来技術の解決策の欠点を大幅に低減または解消するハイブリッド型傾斜パルス面THz発生装置を提供することである。
本発明のさらなる目的は、具体的には、非線形光学媒質としてLNなどの高非線形光学係数により特徴付けられる材料を用いて、高エネルギーTHz放射、すなわちmJ領域における放射を生成するための方法および放射源を提供することである。
本発明のさらに別の目的は、高エネルギーTHz放射を生成するための方法および放射源を提供することであって、この方法および放射源では、生成されたTHz放射のビームプロファイルの歪みも緩和され得る。
THz放射を生成するための方法を提供するという目的は、請求項1に記載の方法によって達成される。本発明によるこの方法のさらに好ましい実施形態は、請求項2〜6に記載される。テラヘルツ放射源を提供するという目的は、請求項7に記載の放射源によって達成される。
本発明によるテラヘルツ放射源の好ましい実施形態は、請求項8〜15に記載される。
結像光学系および接触型回折格子装置の両方を備える傾斜パルス面ハイブリッド型発生装置の場合、またこの装置による高エネルギーTHz放射源の場合、
− 一方では、接触型回折格子は、非線形光学特性を有するTHz放射発生において利用される材料(したがってLN)であって、高い回折効率を達成するのに技術的な問題を引き起こし得る技術的に実装不可能である刻線密度を必要とすることになる材料に対して使用することができ、
− 他方では、パルス面のプレチルトの程度は、光学格子と結像光学系との組み合わせのみに基づく装置で必要とされるであろう程度よりもはるかに小さくなり得るので、ローカルパルス長に対する結像誤差の影響が大幅に低減され、THz放射発生の効率に非常に有益である。
具体的には、本発明によるハイブリッド型発生装置の好ましい実施形態では、非線形光学特性を有する材料の表面に形成された回折格子は、接触型回折格子のみを備える装置よりも著しく低い刻線密度を有し、したがって非線形光学特性を有する材料内に結合されるポンプパルスに必要な(接触型)回折格子は、その微細構造に関して高品質な光学格子として形成され得る。
本発明によるハイブリッド型発生装置は、高い回折効率を達成するために屈折率整合液の使用を必要としないというさらなる利点を有する。
本発明によるハイブリッド型発生型装置のさらなる利点は、速度整合条件を満たすために必要なポンプパルスのパルス面傾斜を2つ以上の別々のステップに分割することにより、THz放射発生に使用される光学媒質の入射面と出射面との間に形成される角度を低減することになることである。これは大きい横寸法を有するTHzビームの場合に特に好都合であり、それは、こうすることで縁部に近いビーム部分でのより小さい分散によって出射ビームプロファイルの歪みを低減することができ、よってTHzビームの品質を改善することができるからである。
結像光学系を有する装置および接触型回折格子を有する装置、およびその利点/欠点は、THz放射源の開発を扱う文献から既知である。2つの方法を組み合わせること並びに結像光学系および接触型回折格子の両方を有する1つのいわゆるハイブリッド型装置を作成することは、本発明者らが知る限りでは、文献からは既知ではないしそれについて示唆もなく、さらに、前述のようにこれらの2つの解決策は当技術分野において互いの代替物としてのみ考慮され使用されている。
以下、添付の図面を参照して本発明を詳細に説明する。
本発明によるハイブリッド型発生装置において角度分散誘起特性を有する光学素子として使用することができる接触型回折格子の好ましい実施形態を表す、バイナリ回折格子プロファイルを有する接触型回折格子の格子プロファイルの特性パラメータを示す拡大図である。 本発明によるハイブリッド型発生装置を実装するTHz放射源の好ましい実施形態の概略図であり、光路において結像光学系の前(すなわち上流)に配置された透過型光学格子によって形成された角度分散光学素子と、結像光学系の後(すなわち、下流)に配置された接触型回折格子とが、2つ以上の別々のステップでポンプビームのパルス面傾斜をもたらす概略図である。 本発明によるハイブリッド型発生装置において使用される、具体的には図1に示したような格子プロファイルを有するLN結晶の表面に形成された接触型回折格子の回折効率を、表2にまとめた幾何学的パラメータと傾斜パルス面を有するポンプビームの入射角(α)の関数として示す図である。 本発明によるハイブリッド型発生装置において使用される、具体的には図1に示したような格子プロファイルを有するLN結晶の表面に形成された接触型回折格子の回折効率を、充填率(f=w/d)およびプロファイル深さ(h)の関数として示した図である。 本発明によるハイブリッド型発生装置の結像誤差に起因する、ポンプビームの伝搬に対して垂直な横方向(y)におけるパルス長(τ)の変化を示す図であり、具体的には、LN結晶の表面および対応する従来の発生装置の表面にエッチングされた接触型回折格子を用いて実施された場合の図である。
本発明によるいわゆるハイブリッド型傾斜パルス面THzビーム発生装置と、THz放射を生成するためのTHz放射源100の好ましい実施形態とが、図2に示されている。放射源100は、ポンプビーム12を提供するためのポンプ光源10と、THz放射60を生成するための非線形光学特性を有する光学素子50とを備える。光学素子50は、出射面52と、出射面52と所定の角度を形成する対向する入射面51とを有し、よって、光学素子50は、好ましくは、プリズムまたは光学くさびとして形成される。THz放射60は、光学素子50の材料とポンプビーム12との非線形光学的相互作用の結果として、好ましくは光整流によって、光学素子50の体積内で入射面51から実質的に距離Lで生成され、次いで出射面52を通って光学要素50を出て、その後さらに使用されることができる。所定の幾何学的パラメータによって特徴付けられた接触型回折格子40が、入射面51上にこの入射面51と完璧な光学的結合で配置されるか、または入射面51に形成される。実際には、接触型回折格子40は、光軸O2および格子定数dを有する光学格子によって形成され、ここで、光軸O2は入射面51に対して実質的に垂直である。
最初の要素および最後の要素としてのポンプ光源10および光学要素50は共に、ポンプ光源10の出射点と入射面51との間に延びる光路を画定している。放射源100は、この光路に、ポンプビーム12の伝搬方向に、すなわち入射面51に向かって、角度分散特性を有する第1の光学素子、すなわち角度分散光学素子20と、結像光学系30とを所定の幾何学的配置で備え、光学素子20および結像光学系30は、光路に沿って相互距離Lで配置される一方、結像光学系30と接触型回折格子40とは相互距離Lで配置される。距離L、LおよびLを含む幾何学的パラメータの決定について、以下で詳細に説明する。
ポンプ光源10は、好ましくは、例えば、中心発光波長が1030nmのダイオードポンプYbレーザなど、数百fsのパルス長を有する可視領域、近赤外領域、または中赤外領域のレーザパルス、すなわちポンプビーム12を生成するのに適したレーザ光源である。しかし、様々なレーザもまたポンプ光源10として使用し得る。
光学素子20は、光学素子20に入射して透過されるポンプビーム12の分散を誘起する光学素子として形成され、したがってポンプビーム12の初期パルス面15(好ましくはゼロ傾斜によって特徴付けられる)の傾きを所定量だけ変化させる。角度分散光学素子20は、回折型光学素子(好ましくは光学回折格子)、屈折型光学素子(好ましくは1つまたは複数のプリズム)、またはそれらの組み合わせ(例えば回折格子と組み合わせたプリズム、すなわちいわゆるグリズム(grism))によって提供され得る。図2に示す放射源100の実施形態では、光学素子20は、好ましくは、光軸O1および格子定数dを有する透過型回折格子であるが、当業者には明らかであるように、光学素子20は、他の角度分散光学素子、例えば、反射格子、プリズムなどによって提供されてもよい。光学素子20を透過型回折格子として構成することの利点は、入射ポンプパルス12と、例えば一次で回折されるビーム22とが、比較的高度に分離されることである。この場合、透過型回折格子の形態で設けられた光学素子20上の光軸O1に対して角度αで入射するポンプビーム12は、角度βで回折され、ビーム22として光路を伝わり、ここで、ビーム22のパルス面25はある一定程度の傾斜を有し、傾斜の程度は、ポンプビーム12の波長λ、格子定数d、および入射角αによって以下の関係式によって明示的に決定される。
Figure 2018530010
当業者には既知であるように、様々なタイプの角度分散光学素子20が使用されるときも、パルス面25の傾斜を類似の関係式によって導出することができる。
結像光学系30は、結像光学系を有する従来の傾斜パルス面THz発生装置の分野から既知である任意の結像光学系によって設けられてもよい。したがって、例えば結像光学系30は、レンズ、屈折望遠鏡、鏡、反射望遠鏡、または凹面鏡の形態で設けられてもよく、あるいは反射望遠鏡の場合、凹面鏡を有する望遠鏡は、球面鏡および円筒鏡の両方で形成される。結像光学系30に使用される上記光学素子のいずれかは、球形、円筒形、または結像誤差を最小化する形状(「最良の形態」)で形成することができる。図2に示す放射源100の実施形態では、結像光学系30は、ある一定の直径および焦点距離f(例えば、f=200mm)を有する集束レンズの形態で設けられている。結像光学系30は、パルス面35を有するビーム32として光学素子50に入る、プレチルトパルス面25を有する(この場合には)回折ビーム22を結像する。具体的には、放射源100のこの実施形態において、ビーム22は、結像光学系30によって、光軸O2に対して角度αのビーム32の形態で角度分散誘起特性を有する追加の光学素子、具体的には、接触型回折格子40に導かれ、回折された後、ビーム42の形態で光学素子50の体積内に導入される。ビーム42のパルス面45は、位相整合条件によって必要とされる程度まで傾斜される。傾斜パルス面ビーム42は、光学素子50内で結晶格子の法線に対して角度βで伝搬する。生成されたTHz放射60の位相面は、傾斜パルス面45に平行であり、したがって、THz放射60の伝搬方向は必然的にこれらの面に対して垂直である。
接触型回折格子40は、好ましくは、図1に示された格子プロファイル、すなわち、いわゆるバイナリ回折格子プロファイルを有する光学格子として設けられる。当業者には、接触型回折格子は様々な回折格子プロファイル(例えば、正弦状、のこぎり状など)で実装されてもよいことが既知であり、さらに好ましい例示的な格子プロファイルは、オルマン(Ollmann Z.)らによる「ZnTe接触型回折格子に基づく高エネルギーテラヘルツパルス光源の設計(Design of a high-energy terahertz pulse source based on ZnTe contact grating)」と題された科学刊行物[Optics Communication、2014年、315号、159〜163頁]から知ることができる。
光学素子50は、著しく高い非線形光学係数、すなわち、実際には少なくとも1pm/Vを有しテラヘルツ領域と可視領域とで異なる屈折率を有する材料、すなわち、好ましくはLNまたはタンタル酸リチウムで作製され、好ましくは、非線形光学現象の発生を促進して、例えば光整流の発生、ひいてはTHz放射の発生を補助するような結晶軸の向きを有する。さらに、反射損失を最小化するために、光学素子50の出射面52は、光学素子50内で生成されたTHz放射60を、光学素子50の出射面52を通じて垂直に出射するように形成されている。
前述のように、放射源100の各部を形成する各要素の幾何学的配置を特徴付ける幾何学的パラメータ(図2参照)は、最適化によって得ることができる。この最適化は、以下の効率的なTHz放射発生の条件に基づく。
− ビーム42のパルス面45の合計傾斜が速度整合条件を満たす。
− 結像誤差がTHzビーム発生の効率に及ぼす影響を最小化するために、光学素子50内部のパルス面45に沿ったポンプパルスのパルス長は、変換限界値にできる限り近く、すなわち、光学素子50内で、角度分散光学素子20に現れるビーム22のビームスポットの像が、光軸に沿って傾斜パルス面の表面に接触する。
(当業者には明らかである)詳細な数学的結論は示さず、角度分散光学素子20および結像光学系30を選択するための、および接触型回折格子40の格子プロファイルを固定した後に放射源100の幾何学配置を決定するための、一般的な式を以下にまとめる。
よって
Figure 2018530010
ここでパラメータa、kは、以下の関係式を満たす。
Figure 2018530010
パラメータを以下の表1にまとめる。
Figure 2018530010
実際の物理パラメータを想定すると、前述の式(4)〜(9)を含む方程式の系に基づいて実行される(解析的)計算の結果により、本発明による(すなわち、放射源100の)ハイブリッド型発生装置の幾何学的パラメータが明示的に決定される。
パラメータλ、f、γ、n、n、d、Lは、THz放射発生に使用されるポンプ源および/または非線形光学媒質の材料の選択によって、ユーザによって決定および/または選択および/または事前設定される。
ポンプビーム10のパルス面のプレチルト(すなわち、パルス面傾斜の最初の部分)の程度は、パルス面傾斜を誘起する後続の(2つの)ステップを特徴付けているそれぞれの角度の接線がほぼ同じになるように選択される。すなわち、以下になるように選択される。
Figure 2018530010
これによって、生成されるTHzパルスのエネルギーは、主に、結像光学系30の結像誤差から生じて光学素子50内で発生するパルス長の変化(とりわけ、所与の変換限界パルス長を有するポンプパルスを使用する場合)と、光学素子50の入射面52に形成された接触回折格子40の回折効率とによって決定されることに留意されたい。よって、接触型回折格子40について実施された効率最適化の結果、パラメータα、β、dは、固定される。
残りの(自由)パラメータ、すなわちα、β、L、Lが、本発明によるハイブリッド型THz発生装置の幾何学的関係を特徴付ける。

本発明による傾斜パルス面ハイブリッド型発生装置を、非線形光学媒質としてLN結晶を例示的に使用して以下に詳細に説明する。LN結晶の使用は、この材料が顕著な非線形特性を有するため特殊と考えることができるが、LN結晶は、広く用いられている(約1030nmの)ポンプビーム波長について、その表面に形成される回折格子のプロファイル品質を劣化させることなく、最大で約2000/mmの刻線密度まで機械加工することができ、したがって、その場合には、本発明によるハイブリッド型発生装置の使用が特に都合が良い。しかしながら、傾斜パルス面ポンピングが必要な、接触型回折格子だけを用いた解決策を実施することが問題となる任意の他の材料の場合には、本方法は、当業者には明らかである必要な修正を加えて、当然使用することができる。
この場合、接触型回折格子の格子プロファイルは、図1に示すバイナリ回折格子プロファイルと同じであり、透過型光学格子が角度分散光学素子として使用され、結像光学系は、この場合(好ましくは集束)レンズによって形成される。透過型光学格子によって誘起されるパルス面傾斜の程度は、前述の式(1)〜(3)および(10)に基づいて簡単に得ることができる。
効率の良いTHzビームの発生を確実にするためには、前述の条件を満たす。すなわち、
− ポンプビームの合計パルス面傾斜が速度整合条件を満たすこと、すなわち、LNの場合に約63°であること、
− 結像誤差がTHzビーム発生の効率に及ぼす影響を最小化するために、LN結晶内のパルス面に沿ったポンピングのパルス長は、変換限界値にできる限り近く、すなわち、実際には、この結晶では、格子定数dを有する透過型光学格子に現れるビームスポットの像が、光軸に沿って傾斜パルス面の表面に接触すること、を満たす。
これらの条件下で、固定するパラメータの値(LN結晶、ポンプ波長1030nmなど)を設定した後に、前述の式(4)〜(9)によるLN結晶の解析的計算によって得られた幾何学的パラメータを明示的に導出することができる。
よって、光学結像に関して最適に構成されたハイブリッド型発生装置の格子定数dを有する接触型回折格子の回折効率は、図3では、RIMLを使用せずに100Kに冷却されたLN接触型回折格子を用いた、プレチルトパルス面を有するポンプビームの入射角αの関数として示されている。この回折効率は、LN結晶内での必要なパルス面傾斜の程度を確保する各値に対して選択された格子定数を用いた、また同等程度のプレチルト(空気中で65°)を用いた入射角αの関数として示されている。この図によれば、回折効率は、21°〜26°の範囲において85%を超えており、平坦な最大値に対応する入射角はα=24°である。以下では、この点に対応する幾何学配置を有するハイブリッド型発生装置を最適と考え、さらに検討する。
比較のために、以下の表2は、傾斜パルス面技術に基づく3つの異なる発生装置のパラメータをまとめたものである。すなわち、ハイブリッド型装置の特性パラメータと、フェレプらによる「光整流に基づく高エネルギーテラヘルツ光源の設計」と題された科学刊行物[Optics Express、2011年、18巻、12号、12311〜12327頁]に記載のように最適化された従来の発生装置の特性パラメータと、オルマンらによる「光整流によるmJエネルギーTHzパルス生成のための接触型回折格子構成の設計」と題された科学刊行物[Applied Physics B、2012年、108巻、4号、821〜826頁]に記載のように最適化された接触型回折格子発生装置の特性パラメータである。
Figure 2018530010
所与の格子定数では、回折効率は回折格子プロファイルの構造を特徴付けるパラメータに依存する。バイナリ回折格子プロファイルを有する選択された方形回折格子の場合、これらは、充填率f=w/dおよびプロファイル深さhである(図1も参照)。
図4は、表2の「ハイブリッド型装置」の行のパラメータと一致するバイナリ回折格子プロファイルを有する方形回折格子の場合のLN結晶の入射面の充填率fおよびプロファイル深さhの関数としての回折効率を示す。示されているように、85%を超える回折効率を達成することができ、また同様に高い回折効率を有する範囲が比較的広い。これは、LN結晶の入射面における機械加工(線形成)に関して高い許容差をもたらす。高効率範囲に対応するプロファイル深さhは、格子定数dよりも小さく、充填率fは50%に近く、これらの値は加工に関しても都合が良い。さらに、LN結晶に形成される回折格子の格子定数0.639μm(刻線密度1564/mm)も約2000/mmの閾値以下であり、これより接触型回折格子が実際に実現可能であることも保証される。
上記によると、THzビーム発生の効率は、結像誤差に起因するポンプパルスのパルス長の歪みに著しく影響される。図5は、最適化された従来の装置およびハイブリッド型発生配置についてこのパルス長の歪みを示している。結像誤差によって引き起こされるローカルパルス長変化(τ)が、ビーム直径に沿って横方向(y)の角度分散面に示される。2つの曲線は、ハイブリッド型装置の場合にパルス長の伸長の程度が大幅に低くなっているので、従来の装置に対する本発明によるハイブリッド型装置の利点を明確に示している。ハイブリッド型装置では、ビーム直径が10mmを超えるビームについてもパルス長がビームのいたるところで500fsより下のままである一方、従来の装置では、ポンプビームはビームの端部で1000fsより長くなることも曲線から分かる。
パルス面の傾斜の誘起は2つの別々のステップで行われるため、LN結晶において使用することができるより低い刻線密度(最大2000/mm)で高品質の回折格子プロファイルを作成することが製造上の問題を引き起こすことはない。さらに、ハイブリッド型発生装置の使用によって大幅に低減された結像誤差により、従来の発生装置によって得ることができたものに比べてTHzビーム発生の効率はより高く、生成されるTHzビームの品質および集束性はより良好である。
より効率的なTHzビーム発生に加えて、ハイブリッド型発生装置のさらなる利点としては、LN結晶の場合にTHz発生プリズムの出射面が入射面との角度を形成するが、これが従来の解決策の場合(〜63°)よりも大幅に小さい(〜30°)ことがある。このことは、THzビームの強度分布に都合が良い。さらなる利点としては、屈折率整合液を含まない/必要としない発生装置で高効率のTHzビーム発生が可能であるということがある。

Claims (15)

  1. 非線形光学媒質においてテラヘルツ放射を生成する方法であって、
    ポンプパルスがパルス面傾斜を施され、こうして得られた傾斜パルス面を有する前記ポンプパルスは、前記非線形光学媒質内に結合され、THzパルスが、非線形光学プロセスにおいて前記光学媒質によって、具体的には、前記ポンプパルスによる光整流によって生成され、
    速度整合条件νp;cscos(γ)=νTHz;fを満たすために必要な前記ポンプパルスの前記パルス面傾斜は複数のパルス面傾斜の合計として誘起されるものであり、各パルス面傾斜は、前記ポンプパルスの部分的パルス面傾斜として後続のステップで別々に誘起され、
    ここで、νp;csはポンプパルスの群速度であり、νTHz;fはTHzパルスの位相速度であり、γは前記ポンプパルスのパルス面と位相面との間に形成される角度である、方法。
  2. 前記ポンプパルスの最初の前記部分的パルス面傾斜は、前記ポンプパルスを角度分散誘起特性を有する第1の光学素子(20)に導くことによって、次いで角度分散誘起特性を有する前記第1の光学素子(20)を出た前記ポンプビームを、結像光学系(30)へと導くことによって誘起される、請求項1に記載の方法。
  3. 前記ポンプパルスのさらなる前記部分的パルス面傾斜は、前記部分的パルス面傾斜を有する前記ポンプパルスを前記結像光学系(30)を用いて導いて、接触型回折格子(40)を経て前記非線形光学媒質内に結合させることによって誘起され、前記接触型回折格子(40)は、前記非線形光学媒質と光学的結合しているか、または前記光学媒質の入射面に形成されている、請求項2に記載の方法。
  4. 前記ポンプパルスは、最大でも数百フェムト秒の長さを有する可視領域、近赤外領域、または中赤外領域のレーザパルスである、請求項1〜3のいずれか1項に記載の方法。
  5. 角度分散誘起特性を有する前記第1の光学素子(20)は、回折型光学素子、屈折型光学素子、またはそれらの組み合わせである光学素子である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の方法。
  6. 前記結像光学系(30)は、結像光学系を有しそれ自体が既知である傾斜パルス面THz発生装置において使用されるような結像光学系である、請求項1〜5のいずれか1項に記載の方法。
  7. ポンプパルスを出射するためのポンプ発光源(10)とTHzパルスを生成するための非線形光学媒質とを備えるテラヘルツ放射源(100)であって、前記ポンプ発光源(10)および前記非線形光学媒質は共に光路を画定し、前記光路は、前記ポンプパルスを前記ポンプ光源(10)から前記非線形光学媒質に導くように配置され、
    角度分散誘起特性を有する第1の光学素子(20)と結像光学系(30)とが、前記光路において前記ポンプパルスの伝搬方向に互いに配置され、
    前記光路内に、角度分散誘起特性を有する少なくとも1つのさらなる光学素子を提供し、前記さらなる光学素子は、前記ポンプパルスの伝搬方向において、角度分散誘起特性を有する前記第1の光学素子(20)と前記結像光学系(30)との両方の後に位置する、テラヘルツ放射源(100)。
  8. 角度分散誘起特性を有する前記少なくとも1つのさらなる光学素子は、前記光路に接する前記非線形光学媒質の前記入射面(51)に配置された1つの接触型回折格子(40)によって提供される、請求項7に記載の放射源。
  9. 前記接触型回折格子(40)は、前記非線形光学媒質の材料に形成される、請求項8に記載の放射源。
  10. 角度分散誘起特性を有する前記第1の光学素子(20)は、回折型光学素子、屈折型光学素子、およびそれらの組み合わせとして構成された光学素子からなる群から選択される、請求項7〜9のいずれか1項に記載の放射源。
  11. 角度分散誘起特性を有する前記第1の光学素子(20)は、透過型光学格子である、請求項10に記載の放射源。
  12. 前記結像光学系(30)は、レンズ、屈折望遠鏡、鏡、反射望遠鏡、および凹面鏡のうちのいずれか1つを有する結像光学系からなる群から選択される、請求項7〜11のいずれか1項に記載の放射源。
  13. 前記非線形光学媒質は、少なくとも1pm/Vの非線形光学係数を有し、テラヘルツ領域と可視領域とで異なる屈折率を有する材料で形成される、請求項7〜12のいずれか1項に記載の放射源。
  14. 前記非線形光学媒質は、ニオブ酸リチウム(LiNbO)またはタンタル酸リチウム(LiTaO)結晶で形成される、請求項7〜13のいずれか1項に記載の放射源。
  15. 前記ポンプパルスは、最大でも数百フェムト秒の長さを有する可視領域、近赤外領域、または中赤外領域のレーザパルスである、請求項7〜14のいずれか1項に記載の放射源。
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