JP2018190683A - 金属インターコネクタとこれを備えた固体酸化物形燃料電池スタック - Google Patents
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Abstract
Description
まず、固体酸化物形燃料電池(SOFC)スタック1について説明する。
図1は、SOFCスタック1を模式的に示す分解斜視図である。SOFCスタック1は、アンモニアを燃料ガスとして、当該アンモニアを燃料極12に直接供給する、所謂、アンモニア直接供給型のSOFCスタックである。図1に示すように、SOFCスタック1は、複数のSOFCのセル10A、10Bと、複数の金属インターコネクタ20、20Aとを備えている。SOFCスタック1は、SOFCのセル10A、10Bが、金属インターコネクタ20、20Aを介して積み重ねられているスタック構造を有する。SOFCスタック1は、従来公知の製造方法に準じて製造することができる。
次に、アンモニア直接供給型のSOFCスタック1に用いられる金属インターコネクタ20、20Aについて説明する。金属インターコネクタ20、20Aには、通常のSOFCスタック1に要求される性質、例えば、電子導電性が大きいこと、高温域で化学的に安定であること、熱膨張性が小さいこと等に加えて、室温〜高温域の温度範囲にわたって燃料ガス流路26の部分が耐アンモニア性に優れることが求められる。
好適な一態様では、フェライト系ステンレス鋼がニッケルを含まないか、含んでも僅か(例えば3質量%未満)である。これにより、広範な温度域における耐アンモニア性をより良く向上することができる。
さらに、窒化層24は、例えば特許文献1、2に開示されるようなPEFC用のセパレータの表面に形成されている遷移金属窒化層と比べて、相対的に基部23との結合性が高められている。このことにより、窒化層24の剥離が生じ難くなり、金属インターコネクタ20Aとしての一体性が高められている。したがって、優れた耐アンモニア性を長期にわたって安定的に実現することができる。
また、好適な一態様では、Fe4Nの含有比率とCrNの含有比率との合計を100%としたときに、モル基準で、Fe4Nが概ね50%以上、例えば60%以上であって、概ね95%以下、例えば80%以下である。好適な他の一態様では、CrNが概ね5%以上、典型的には10%以上、例えば20%以上であって、概ね50%以下、例えば40%以下である。なお、窒化層24に含まれる化合物の含有比率は、X線回折(X-Ray Diffraction:XRD)に基づく定量分析(各化合物相の比率)によって把握することができる。また、Fe4NとCrNとの含有比率は、例えば、基部23を構成するステンレス鋼の種類(成分比)や、後述する窒化処理の窒化条件(例えば窒化温度や窒化雰囲気等)によって調整することができる。
ガス窒化法を用いる場合、一好適例では、アンモニアガス100%の雰囲気中で、フェライト系ステンレス鋼を所定の窒化温度まで加熱し、当該窒化温度で所定の時間保持する。このことにより、アンモニアの窒素がフェライト系ステンレス鋼のCrと結合し、CrNが生成される。また、アンモニアの窒素がフェライト系ステンレス鋼のFeと結合し、Fe4Nが生成される。
窒化処理に用いるガスとしては、従来、例えば窒素ガスや、窒素ガスとアンモニアガスとの混合ガスが使用されていた(特許文献2の段落0031参照)。しかしながら、本発明者らの検討によれば、アンモニアガス100%を用いることで、窒化速度が速められ、Fe4Nを短い時間で効率的に生成させることができる。そして、Fe4NとCrNとを好適なバランスで備えた窒化層24を好適に形成することができる。
まず、フェライト系ステンレス鋼(SUS430)製の金属インターコネクタを複数用意した。このうち一つは窒化処理を行わず、そのまま比較例1の金属インターコネクタとした。残りは、600℃の環境下においてアンモニア100%の雰囲気中で5〜10時間熱処理した。このようにして、アンモニアが熱分解して生じた窒素(N)によって、フェライト系ステンレス鋼の表面に窒化層を形成し、比較例2および例1〜5の金属インターコネクタとした。
また、オーステナイト系ステンレス鋼(SUS310)製の金属インターコネクタを用意し、上記と同様に窒化処理して、オーステナイト系ステンレス鋼の表面に窒化層を形成し、比較例3、4の金属インターコネクタとした。
上記形成した窒化層について、SEM−EDX(Scanning Electron Microscope - Energy Dispersive X-ray Spectroscope)と微小硬度計を用いて厚みを測定した。厚みの測定は複数点で行い、その値を算術平均して平均厚みとした。結果を表1に示す。
表1に示すように、比較例2および例1〜5の窒化層は、平均厚みが0.1〜100μmであり、比較例3、4の窒化層は、平均厚みが5〜10μmであった。
上記形成した窒化層について、Cu−Kα線を用いたXRDにより、2θ=20〜80°の範囲におけるピークを評価した。一例として比較例1および例5に係る結果(XRDチャート)を図3に示す。
図3および表1に示すように、フェライト系ステンレス鋼の表面に形成された窒化層(比較例2および例1〜5の窒化層)では、Fe4N、CrNの位置に化合物相のピークが検出された。一方、オーステナイト系ステンレス鋼の表面に形成された窒化層(比較例3、4の窒化層)では、Fe2Ni2N、CrN、(Cr,Fe,Ni)3O4スピネルの位置に化合物相のピークが検出された。
表1に示すように、比較例2および例1〜5の窒化層では、Fe4NとCrNとの含有比率が、モル基準で、Fe4N:CrN=80:20だった。また、Fe4NとCrNとの含有比率の合計は、モル基準で、窒化層全体の95%以上を占めていた。
先ず、燃料極と固体電解質層と反応抑止層と空気極とがこの順に積層されている構成のSOFCセルを複数用意した。次に、上記で用意した各金属インターコネクタを介して、複数個のSOFCセルを電気的に接続し、それぞれSOFCスタックを構築した。
上記で構築したSOFCスタックを700℃まで昇温し、電流密度0.5A/cm2で作動させて、初期の出力電圧(W)を測定した。なお、燃料極供給ガスは、100%アンモニアガス(50ml/min)とし、空気極供給ガスは、空気(100ml/min)とした。次いで、いったん室温(25℃)まで降温した後、再び700℃まで昇温し、初期の出力電圧と同様にして、ヒートサイクル後の出力電圧(W)を測定した。そして、次の式:〔(初期の出力電圧−ヒートサイクル後の出力電圧)/初期の出力電圧〕×100;から、劣化率(%)を算出した。結果を表1に示す。
このように、フェライト系ステンレス鋼の表面に所定の窒化層を備えることで、室温〜高温域のヒートサイクルを繰り返した場合にも劣化を抑えることができ、ヒートサイクル特性に優れたSOFCスタックを実現することができる。
10A、10B SOFCの単セル
20、20A 金属インターコネクタ
23 基部
24 窒化層
Claims (4)
- アンモニアを燃料とする固体酸化物形燃料電池スタックに用いられる金属インターコネクタであって、
フェライト系ステンレス鋼で構成されている基部と、
前記基部の表面に形成され、Fe4NとCrNとを含んだ窒化層と、
を備える、金属インターコネクタ。 - 前記窒化層において、Fe4NとCrNとの含有比率が、モル基準で、Fe4N:CrN=50:50〜95:5である、請求項1に記載の金属インターコネクタ。
- 前記窒化層の平均厚みが、5μm以上100μm以下である、請求項1または2に記載の金属インターコネクタ。
- 燃料極と固体電解質層と空気極とを備える複数の固体酸化物形燃料電池のセルと、
前記複数のセルの間に配置されている、請求項1から3のいずれか1項に記載の金属インターコネクタと、
を備え、
前記燃料極にはアンモニアが供給されるように構成されている、固体酸化物形燃料電池スタック。
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