JP2018152411A - バックコンタクト型ペロブスカイト光電変換素子 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】表面に光が入射する透光性基板11と、透光性基板11の裏面上に形成され、金属酸化物粒子12がネットワーク状に連結された酸化物多孔質層13と、酸化物多孔質層13の裏面上に形成され、金属粒子14がネットワーク状に連結された金属多孔質層15と、金属多孔質層15の裏面上に形成された多孔質絶縁層17と、多孔質絶縁層17の裏面上の全面に形成された第1の電極層18と、金属多孔質層15と接続し、第1の電極層18とは異なる部位に第1の電極層18と絶縁状態で形成された第2の電極層19と、酸化物多孔質層13、金属多孔質層15、及び多孔質絶縁層17の各孔内に満たされているペロブスカイト20を有し、ペロブスカイト20と接する金属粒子14の表層には金属粒子14の酸化物層21が形成されている。
【選択図】図1
Description
前記透光性基板の裏面上に形成され、金属酸化物粒子がネットワーク状の連結された酸化物多孔質層と、
前記酸化物多孔質層の裏面上に形成され、金属粒子がネットワーク状に連結された金属多孔質層と、
前記金属多孔質層の裏面上に形成された多孔質絶縁層と、
前記多孔質絶縁層の裏面上の全面に亘って形成された第1の電極層と、
前記金属多孔質層と接続し、かつ前記第1の電極層とは異なる部位に該第1の電極層と絶縁状態で形成された第2の電極層と、
前記酸化物多孔質層、前記金属多孔質層、及び前記多孔質絶縁層の各孔内に連続して満たされているペロブスカイトとを有し、
前記ペロブスカイトと接する前記金属粒子の表層には該金属粒子の酸化物層が形成されている。
特に、金属酸化物粒子が、酸化チタン粒子、酸化亜鉛粒子、酸化インジウム粒子、及び酸化スズ粒子の中のいずれか1の場合、酸化物多孔質層は半導体特性を有する。このため、ペロブスカイト内を移動する電子が酸化物多孔質層に到達すると、電子は酸化物多孔質層内を移動することができ、酸化物多孔質層内を移動する電子はホールとの再結合が防止され発電効率が向上する。
ここで、金属多孔質層を構成する金属粒子の種類に特に限定はなく、目的に応じて任意に選定できる。特に、金属粒子を、チタン、銅、アルミニウム、及びニッケルのいずれか1又は任意の2以上の組合せ、あるいはいずれか1の合金で形成することで、金属粒子の表面に安定した金属酸化物層を容易に形成することができる。
また、チタン、銅、アルミニウム、及びニッケルの任意の2以上を組合せて作製した金属粒子を使用して金属多孔質層を形成すると、あるいは、チタン、銅、アルミニウム、及びニッケルのいずれか1を主成分とし、他の金属(即ち、チタン、銅、アルミニウム、及びニッケル以外の金属)を添加元素(添加量は、例えば、10質量%以下)とする合金を用いて作製した金属粒子を使用して金属多孔質層を形成すると、金属多孔質層の強度や耐食性を向上させることができる。例えば、チタンを主成分とする合金としては、パラジウム、ルテニウム、クロム、ニッケル、タンタル、コバルト等の元素のいずれか1又は任意の2以上を10質量%以下添加して形成されるものが好ましい。
第1の電極層を構成する材料は導電性を有すれば特に限定されるものではなく、目的に応じて任意に選定できる。なお、炭素、銀、白金、及び金のいずれか1を使用すると、安定性に優れた第1の電極層を形成することができる。
第2の電極層を構成する材料は導電性を有すれば特に限定されるものではなく、目的に応じて任意に選定できる。なお、第2の電極層を構成する金属と金属多孔質層を構成する金属を同一材質とすることで、金属多孔質層の形成と第2の電極層の形成を同時に行うことができ、金属多孔質層と第2の電極層の接続を強固にすることができる。
図1に示すように、本発明の一実施の形態に係るバックコンタクト型ペロブスカイト光電変換素子10は、表面に光が入射するガラス基板11(透光性基板の一例)と、ガラス基板11の裏面上に形成され、酸化チタン(チタニア)粒子12(金属酸化物粒子の一例)が三次元ネットワーク状に連結されたチタニア多孔質層13(酸化物多孔質層の一例)と、チタニア多孔質層13の裏面上に形成されたチタン粒子14(金属粒子の一例)が三次元ネットワーク状に連結されたチタン多孔質層15(金属多孔質層の一例)と、チタン多孔質層15の裏面上に形成され、酸化ジルコニウム(ジルコニア)粒子16が三次元ネットワーク状に連結されたジルコニア多孔質層17(多孔質絶縁層の一例)と、ジルコニア多孔質層17の裏面上の全面に亘って形成された金電極層18(第1の電極層の一例)と、チタン多孔質層15と接続し、かつガラス基板11の裏面上のチタニア多孔質層13と隣接する部位(第1の電極層とは異なる部位)に、金電極層18と絶縁状態で形成されたチタン電極層19(第2の電極層の一例)とを有している。
ここで、酸化チタン層21の厚さは1〜100nmである。酸化チタン層21の厚さが1nm未満ではチタン粒子14の表面を均一に酸化チタン層21で覆うことができず、ホールを排除する作用が小さくなって好ましくない。一方、酸化チタン層21の厚さが100nmを超えると、チタン多孔質層15のシート抵抗が増加することになって、電子を選択的に捕集する作用が低下するため好ましくない。
チタン電極層19は、チタン多孔質層15と接続する条件が満たされれば、設置位置に特に制約はない。このため、チタン連結部22を介してチタン多孔質層15と接続されるようにガラス基板11の裏面上のチタニア多孔質層13と隣接する部位にチタン電極層19を設けることができ、金電極層18と絶縁状態を容易に確保することができる。
10nm以上300nm以下の粒径の酸化チタン粒子12(例えば、日本エアロジル株式会社製P25等の高温加水分解法で作製したものが使用できる)のスラリーを作製し、図2(A)に示す厚さが0.5〜10mmのガラス基板11上にスピンコーティングにより酸化チタン粒子12の堆積層を形成し乾燥させた後、400〜600℃の温度で焼結して、図2(B)に示すように、厚みが50nm以上2000nm以下のチタニア多孔質層13を形成した。
なお、チタン多孔質層15、チタン電極層19、及びチタン連結部22が室温の大気に曝される間にチタンと大気中の酸素が自動的に反応し、チタン多孔質層15を構成しているチタン粒子14の表層には酸化チタン層21が、チタン電極層19及びチタン連結部22をそれぞれ構成しているチタン粒子の表層には酸化チタン層23が生成していることが確認された。
なお、熱処理条件(温度と処理時間)は、チタン多孔質層15、チタン連結部22、及びチタン電極層19の加熱による蒸発を防止しながら、酸化ジルコニウム粒子16間の焼結が可能となり、更にチタン多孔質層15の酸化チタン層21が所望の厚さの酸化チタン層21aに、チタン電極層19及びチタン連結部22の酸化チタン層23が所望の厚さの酸化チタン層23aになるように設定する。
なお、ジルコニア多孔質層17の表面上に金粒子を含んだスラリーを塗布して乾燥することにより、又は金ターゲットをスパッタリングして金電極層を形成することもできる。
図3(A)から400nm以上の波長の光に対しては、ガラス基板に光を照射した場合とガラス基板を介してチタニア多孔質層に光を照射した場合の吸収率(%)に差はなく、400nm以上の波長の光はチタニア多孔質層に吸収されないことが確認できた。また、図3(B)から、チタニア多孔質層による400nm以上の波長の光に対する反射率は20〜25%であることが確認できた。従って、ガラス基板を介して照射した光をチタニア多孔質層内に閉じ込めて、チタニア多孔質層に充填したペロブスカイトに光を照射できることが分かった。
チタニア多孔質層上に形成したチタン多孔質層の厚さとシート抵抗の関係を図4(A)に示す。また、厚さ60nmのチタン多孔質層の400℃における熱処理時間、即ち、酸化時間とシート抵抗の関係を図4(B)に示す。
更に、本実施の形態とその他の実施の形態や変形例にそれぞれ含まれる構成要素を組合わせたものも、本発明に含まれる。
例えば、本実施の形態では、多孔質絶縁層として酸化ジルコニウム粒子を三次元ネットワーク状に連結して構成したものを使用したが、酸化ジルコニウム粒子の代わりに酸化アルミニウム粒子、酸化ケイ素粒子、酸化イットリウム粒子、及び酸化インジウム粒子のいずれか1を使用することができる。更に、多孔質絶縁層として有機繊維の不織布を使用することもできる。
金属酸化物粒子として酸化チタン粒子を使用したが、酸化亜鉛粒子、酸化スズ粒子、酸化アルミニウム粒子、酸化ケイ素粒子、酸化イットリウム粒子、酸化ジルコニウム粒子、及び酸化インジウム粒子のいずれか1を使用することができる。
金属多孔質層を構成する金属粒子としてチタン粒子を使用したが、金属粒子を、チタン、銅、アルミニウム、及びニッケルのいずれか1又は任意の2以上の組合せ、あるいはいずれか1の合金で形成することができる。
第1の電極層として、金の代わりに炭素、銀、及び白金のいずれか1を用いることもできる。
更に、本実施の形態で説明したように、第2の電極層を構成する金属を金属多孔質層を構成する金属と同材質とすることが好ましいが、第2の電極層を金属多孔質層を構成する金属とは異なる材質で構成してもよい。
Claims (6)
- 表面に光が入射する透光性基板と、
前記透光性基板の裏面上に形成され、金属酸化物粒子がネットワーク状の連結された酸化物多孔質層と、
前記酸化物多孔質層の裏面上に形成され、金属粒子がネットワーク状に連結された金属多孔質層と、
前記金属多孔質層の裏面上に形成された多孔質絶縁層と、
前記多孔質絶縁層の裏面上の全面に亘って形成された第1の電極層と、
前記金属多孔質層と接続し、かつ前記第1の電極層とは異なる部位に該第1の電極層と絶縁状態で形成された第2の電極層と、
前記酸化物多孔質層、前記金属多孔質層、及び前記多孔質絶縁層の各孔内に連続して満たされているペロブスカイトとを有し、
前記ペロブスカイトと接する前記金属粒子の表層には該金属粒子の酸化物層が形成されていることを特徴とするバックコンタクト型ペロブスカイト光電変換素子。 - 請求項1記載のバックコンタクト型ペロブスカイト光電変換素子において、前記酸化物多孔質層の厚みは50nm以上2000nm以下であり、前記金属酸化物粒子は酸化チタン粒子、酸化亜鉛粒子、酸化スズ粒子、酸化アルミニウム粒子、酸化ケイ素粒子、酸化イットリウム粒子、酸化ジルコニウム粒子、及び酸化インジウム粒子のいずれか1であることを特徴とするバックコンタクト型ペロブスカイト光電変換素子。
- 請求項1又は2記載のバックコンタクト型ペロブスカイト光電変換素子において、前記金属多孔質層の厚みは30nm以上1000nm以下であり、前記金属粒子は、チタン、銅、アルミニウム、及びニッケルのいずれか1又は任意の2以上の組合せあるいはいずれか1の合金で形成されていることを特徴とするバックコンタクト型ペロブスカイト光電変換素子。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載のバックコンタクト型ペロブスカイト光電変換素子において、前記多孔質絶縁層の厚みは50nm以上1000nm以下であり、前記多孔質絶縁層は酸化アルミニウム粒子、酸化ケイ素粒子、酸化イットリウム粒子、酸化ジルコニウム粒子、及び酸化インジウム粒子のいずれか1がネットワーク状に連結されていることを特徴とするバックコンタクト型ペロブスカイト光電変換素子。
- 請求項1〜4のいずれか1項に記載のバックコンタクト型ペロブスカイト光電変換素子において、前記第1の電極層は炭素、銀、白金、及び金のいずれか1により形成されていることを特徴とするバックコンタクト型ペロブスカイト光電変換素子。
- 請求項1〜5のいずれか1項に記載のバックコンタクト型ペロブスカイト光電変換素子において、前記第2の電極層を構成する金属は、前記金属多孔質層を構成する金属と同材質であることを特徴とするバックコンタクト型ペロブスカイト光電変換素子。
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