JP2017525102A - ウィックを用いた低温pem燃料電池における内部加湿 - Google Patents
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Abstract
Description
以下の実施例は例示のために提供されるものであり、従って本発明の範囲を限定するものと解釈されるべきではない。
ウィッキング作用及び熱安定性のために有用な材料パラメータの測定
孔径分布、ガス透過率、及び接触角は、多孔質親水性材料においてウィッキング作用が発生するために重要な役割を果たす。これはまた、過剰なウィッキングに起因する電極のフラッディングの可能性に関する概念も提供する。ウィックによって燃料ストリームに水が内部で供給されるためには、正のウィッキング速度が継続して維持されることが不可欠である。従って、最適な孔径分布及び透過率は、フラッディングのないセル性能のために重要である。ウィッキング作用は更には、2つの重要なファクタすなわち毛管圧力差とウィッキング速度とによって決定される。毛管圧力差(dPcap)は、水の表面張力、接触角、及び孔直径の関数であり、ウィッキング速度は、dPcapと流れ場圧力差(dPflowfield)との間の差、透過率、流体の粘度、及びチャネル長さに依存する。平均孔径、空気流速、及びウィックを通る透過率が、変化する空気圧力差に関連して測定された。ウィック表面上の接触角を測定するために液滴法が使用された。ウィッキング材料の熱安定性が、熱重量分析計(TGA)を使用して、30℃〜250℃の温度範囲について調査された。
実験構成(A〜D)の説明
燃料電池性能についての対照実験(構成A)
ガスの外部加湿を有する対照単一セルセットアップに対応する構成Aが、内部加湿のためにウィックを利用する他の構成との比較のためのベースライン性能として採用された。セルにはアノードにおいて80%RH、カソードにおいて50%RHが供給された。加湿レベルは、加湿器温度及びガスライン温度を制御することによって維持された。ガスライン温度は、アノード及びカソードの両方について60℃に維持された。加湿器温度は、アノードについては50℃に、カソードについては45℃に維持された。6時間〜8時間にわたるセル安定化の後、定電流分極曲線が記録された。全ての試験に使用されたストイキオメトリは、アノードについて1.2、及びカソードについて3であった。
カソード側外部加湿を伴うアノード側内部加湿実験(構成B)
構成Bは、MEAのアノード上にウィッキング材料を有する単一セルセットアップに対応する。ウィッキングファブリックは、セルの底部から外に延在し、水を含むトラフの内部に浸漬される。ファブリックは毛管作用によってその空隙を通して水の分配を開始する。アノードは燃料電池内の対向流モード及び並行流モードを用いて作動される。カソードは対向流モードのみでガスを供給される。この構成では、燃料電池はカソードにおいて50%の湿度を供給され、アノードは水素ガスの乾燥ストリーム(0%RH)を供給された。6時間〜8時間にわたるセル安定化の後、定電流分極曲線が記録された。全ての試験に使用されたストイキオメトリは、アノードについて1.2、及びカソードについて3であった。
アノード側外部加湿を伴うカソード側内部加湿実験(構成C)
構成Cは、MEAのカソード上にウィッキング材料を有する単一セルセットアップに対応する。ウィッキングファブリックは、セルの底部から外に延在し、水を含むトラフの内部に浸漬される。ファブリックは毛管作用によってその空隙を通して水の分配を開始する。この場合、カソードは対向流モード及び並行流モードを用いて作動され、アノードは対向流モードのみを用いて作動される。この構成では、燃料電池はアノードにおいて80%を超える湿度を供給され、カソードは空気の乾燥ストリーム(0%RH)を供給された。6時間〜8時間にわたるセル安定化の後、定電流分極曲線が記録された。全ての試験に使用されたストイキオメトリは、アノードについて1.2、及びカソードについて3であった。
アノード及びカソードの両方の内部加湿実験(構成D)
構成Dは、MEAの両方の側上にウィッキング材料を有する単一セルセットアップに対応する。この構成では、セルはアノード及びカソードガスストリームを乾燥供給され、ウィッキング作用を介した内部加湿の提供を許可された。6時間〜8時間にわたるセル安定化の後、定電流分極曲線が記録された。全ての試験に使用されたストイキオメトリは、アノードについて1.2、及びカソードについて3であった。
構成Cが5セルスタックにおいて使用された熱管理実験
この技術の機能の拡張として、構成Cについての5セルスタックを使用した性能を調査するために熱管理の調査が行われた。スタックは、5セル全てについてカソード上にウィックが配置されて構築された。スタックは、カソードにおいて乾燥空気(0%RH)を供給され、アノード上で85%RHを超えて供給された。全ての試験についてストイキオメトリは、水素について1.2、及び空気について3において一定に保たれた。2つの端プレートにおいて熱電対を使用して温度が測定された。温度及び電圧プロファイルが時間の経過に伴って測定された。50℃を超える端プレート温度で試験は終了された。200mA/cm2〜500mA/cm2の複数の負荷条件について試験は繰り返された。最後に、分極曲線が1Vのカットオフ電圧を用いて取得された。最後に、構成Cについて並行流及び対向流モードにおいて取得された結果が、対照セットアップ(冷却なし)と比較された。
燃料電池試験セットアップ
100cm2の単一セルセットアップについてのその場加湿実験が実施された。水素スクリーナ膜電極アセンブリ(Hydrogen Screener Membrane Electrode Assembly)(MEA−5層)、活性領域100cm2が、インドのアルファ・エイサー、ジョンソン・マッセイ・プライベート・リミテッド(Alfa Aesar,Johnsan Mattey Pvt.Ltd.)から調達された。ニクンジ・エクシム・プライベート・リミテッド(Nikunj Exim Pvt.Ltd.)から調達されたアブカーブ(AvCarb)炭素布が全ての試験に使用された。全ての試験は、140Aの負荷容量及び0V〜5Vの電圧範囲を有するバイオロジック(BioLogic)燃料電池試験ステーション上で行われた。
・負荷容量を有するバイオロジック(BioLogic)燃料電池試験ステーション。
・アノード及びカソードのための2本のガスライン。
・(バイオロジック(BioLogic)の器具と共に提供された)温度測定のための熱電対
・バイオロジック(BioLogic)燃料電池試験ステーション内の組み込み加湿ユニット。
・水素及び空気のガスシリンダ。
・接続管
・閉塞器(Closers)
・2つの端プレートと、2つの電流コレクタプレートと、1つのMEAと、ガスケットと、蛇行流れ場(7チャネル、7パス)を有する2つのモノポーラグラファイトプレートとを含む100cm2の単一セルセットアップ。
・水を保持するための単一セル及び5セルセットアップ用トラフ。
・木製スタンド(wooden stand)
単一セルについての分極データは、0.8A/cm2の電流密度に対して設定された水素ストイキオメトリ1.2及び空気ストイキオメトリ3を用いて、55℃において、変化する負荷電流密度において取得された。試験は対向流モード及び並行流モードを使用して実施された。
図8aは、全ての構成(B、C、及びD)についての対向流モードの下でのセル分極曲線を、デフォルトで対向流モードにおいて作動される構成Aと比較して示す。曲線は、各構成について行われた実験の組から取得されたそれらの標準偏差(SD)エラーバーと共に表されている。バーは、記録された各データ点について1SDを表す。比較は、様々な構成において回路電圧(OCV)が影響を受けないままであり、約0.9Vにおいて安定化することを示す。対向流モードの実験の場合、理論計算によって予測されるようにウィッキング作用は対向するガス流によって抵抗される。この抵抗は、構成Cの場合のようにガス流速が高い場合は更により支配的であり、従って、毛管作用を完全に停止させる可能性さえある。平衡化の後の対照セットアップ(構成A)は、407mW/cm2の最大電流密度を提供し得る。900mA/cm2を超える高電流密度における電位低下は、流速が0.8A/cm2の負荷について設定されたことによる質量移送制限に起因する。
図8bでは、構成B、構成C、及び構成Dについての並行流モードの下で取得された分極曲線及びそれらの標準偏差エラーバーを示し、構成Aと比較している。このモードでは、ウィックを有する全ての構成が、対向流モードに比較して増大した毛管作用を受ける。ここで、構成Bは対照構成Aの性能と一致し、409mW/cm2の最大電力密度を提供でき、これは、並行流モードにおける増大した毛管作用により、良好なプロトン伝導性のための十分な水が膜に提供されたことに帰せられる。カソードからの逆拡散が支配的である低い電流密度(<300mA/cm2)において、アノードにおけるフラッディングの可能性がある。構成Cは、対向流モードにおいて観察された性能よりはるかに低いおおよそ284mW/cm2の最大電力密度を提供することが見出された。これは、過剰な水輸送に起因するフラッディングの可能性、及び/又は、カソードに供給された周囲空気温度に起因する遅いORR反応速度にのみ帰せられ得る。構成B及び構成Cの組み合わせである構成Dでは、対向流モードからの大幅な性能における変化は観察されず、285mW/cm2の最大電力密度が提供された。構成Dのより低い性能の最も決定的な理由は、MEAの両側上の湿潤したウィックによって提供される高いガス拡散抵抗と、ガスの乾燥及び周囲温度供給とにより、電極において、特にカソードにおいて、より遅い反応速度がもたらされるということである。
全ての分極調査の後、電気化学的インピーダンス測定調査が行われた。全てのパラメータが、分極調査について使用されたのと同様に一定に保たれた。バイオロジック(BioLogic)燃料電池試験ステーション内のプログラムのみが、セルについてのインピーダンス分光分析を実行するために変更された。周波数範囲は0.1Hz〜10kHzに設定され、電圧は、燃料電池の正常な動作電圧範囲内にある0.6Vに保たれた。次に、各構成について周波数範囲内のナイキストプロットが記録された。
インピーダンス分光法は、電気化学系の挙動を理解するための強力なツールである。一般に、ナイキストプロット及びボードプロットが、任意のインピーダンス分光法測定についての完全な情報を提供するために使用される。ナイキストプロットは全体的なインピーダンスの実部及び虚部の詳細を提供し、ボードプロットはシステムの周波数応答を提供する。図9(a〜d)は、様々な構成についての対向流モードの下でのナイキストプロットを、それらのシミュレートされた曲線と共に示す。オーム抵抗は、実軸の高周波数インターセプトにおける曲線の交点において測定され、電荷移送抵抗は、低周波数端及び高周波数端における実軸インターセプトの差として測定される。理解できるように、オーム抵抗は膜抵抗が支配的であり、各構成において膜に供給される水の量の差に起因して、異なる構成の間で変化することが見出された。また、燃料電池内の活性領域上へのウィックの追加は、セル内の電子移送に内部抵抗を追加し、その結果、オーム抵抗の増加に反映することは明らかである。例えば、10cmの長さの炭素布及び1.1mOhm−cmの電気抵抗率の場合、面積比抵抗は11mOhm−cm2に等しく、これは燃料電池の全体的なオーム抵抗に比較して非常に小さな値である。従ってこの研究では、オーム抵抗の増加は大部分が、膜の水分含有量に依存する膜抵抗の変化に帰せられる。予期されるように、構成Aが最小のオーム抵抗を提供し、構成B、構成C、及び構成Dがそれに続く。構成Bの場合のオーム抵抗の小さな増加は、ウィックの存在に、及び、対向流モードにおけるウィック内での小さな毛管上昇により、ウィックを通して膜に十分な水が提供され得ないことに帰せられる。しかしこの傾向は、Aの性能が最大であり、0.6Vにおいて300mW/cm2付近を提供するB及びCがそれに続く、分極データと良く一致する。オーム抵抗及び電荷移送抵抗の両方が、観察されたものと見積もられたものとで良く一致していることに留意されたい。電荷移送抵抗において見られる変化は電極反応速度に帰せられ、電極反応速度は温度依存性であり、膜の水和レベルにも影響される可能性がある。加えて、カソードにおいて蓄積された水がウィックの孔を塞ぎ、それによりフラッディング事象がもたらされる可能性があり、これも電荷移送抵抗における変化を引き起こし得る。従って、周囲温度における空気がカソードに供給され、(高周波数インターセプトにおけるシフトによって特徴付けられる)脱水効果も観察される、構成C及び構成Dにおいて、電荷移送抵抗ははるかに高いことが見出されることがわかる。同じことが構成Bの場合には見られず、これは、水素酸化反応(HOR)の反応速度が、低い温度においてさえ、酸素還元反応(ORR)に比較してはるかに速いからである。
並行流モードについては、図10(a〜d)に、様々な構成についてのナイキストプロットを、それらのシミュレートされた曲線と共に示す。並行流モードにおいては増大したウィッキング作用が期待されるため、構成C及び構成Dの場合はオーム抵抗の減少が見出され、構成Bでは対向流モードからのオーム抵抗における大きな変化は反映されない。オーム抵抗の増加の順序は、構成Aに続いて構成B、構成C、及び構成Dという順序のままであり、これは分極データに一致している。電荷移送抵抗の場合、構成B及び構成Dで、対向流モードにおいて観察されたものからの大幅な増加が経験された。これは再び電極反応速度に帰せられ、電極反応速度は、燃料電池に供給される燃料又は酸化剤の周囲温度によって影響され、場合によっては周囲温度においてウィッキング材料を上昇する水に起因する。
熱管理はこの調査の重要な側面である。単一セル加湿実験から、本技術は、全ての構成においてその場加湿を提供可能であること、及び更には、構成B及び構成Cを用いて従来のセルセットアップに比較してより良好な性能を提供可能であることが確認された。従って、5セルスタックを用いて行われた熱管理調査については、非冷却スタック(構成A)とカソードにおいてウィックを有するスタック(構成C)との間の有効な比較を確立するために、構成A及び構成Cのみが試験された。試験は、対向流モード及び並行流モードの両方について行われた。その結果、ウィックを有するスタックが非冷却スタックに比較してより良好な熱管理機能を有することが、温度及び電圧プロファイルを用いて立証された。
構成Cに基づくスタックは、5セルアセンブリ内のMEAの各カソードと流れ場プレートとの間に炭素布を慎重に配置することによって構築された。スタックは、蛇行流れ場を有する4つのバイポーラプレート及び2つのモノポーラプレートを使用して構築された。5つの新しい100cm2のMEAが熱管理実験のために使用された。全てのグラファイトプレートはドイツのM/sシュンク・コーレンストッフテヒニーク・ゲーエムベーハー(M/s Schunk Kohlenstofftechnik GmbH,Germany)から調達された。冷却プレートはスタック内に追加されなかった。全ての残りの構成要素は、単一セル実験の場合と同じに保たれた。
提案された技術を使用して冷却が発生したことを判定するために、所与の負荷条件下での経時的なスタックの温度プロファイルを判定することが重要である。実時間の実際条件をシミュレートするために、試験は30℃付近の室温を有する周囲条件下で行われた。スタックの周囲から雰囲気への主要な強制対流熱伝達を回避するために、試験室内の全ての天井ファンは実験の間オフにされた。試験は構成A及び構成Cのみについて行われた。スタックは、両方の流れモードについて、アノード側の加湿を常に80%を超えるように保って、20A、30A、40A、及び50Aのそれぞれの一定の負荷条件下で作動された。負荷は負荷ボックス(ビトロード(Bitrode)LCN電力モジュール)を用いて提供された。カソードには、構成Cについては乾燥空気(0% RH)が供給され、構成Aについては50%RHが供給された。スタックのための加湿セットアップは、2つの水槽と、2つのポンプと、2つのパーマピュア(PermaPure)加湿器(モデルFC 300−1660−10LP)とを含む。対照について、水槽温度は、アノード加湿のために55℃に設定され、カソード加湿のために45℃に設定された。槽からの水は蠕動ポンプを用いて加湿器内に環流された。加湿器にはガス及び水の対向流が供給された。加湿器のガス出口は燃料電池スタックの入口ガスポートに接続された。ガスラインは雰囲気に対して開放されていたため、凝縮プロセスにおける水蒸気のいかなる損失も防止するために、加湿器のガス出口はスタックの入口の近くに保たれた。構成Cの場合、流れ場を通過した後の乾燥ガスの相対湿度及び温度を定量化するために、カソード出口に湿度センサが取り付けられた。2つの熱電対を用いて両方の端プレートにおいて温度が測定され、20秒間隔ごとに手動で記録された。スタック温度は2つの温度の平均と解釈された。端プレートの温度が50℃に達したら試験は終了された。しかし、MEAの活性領域上の実際のセル温度は、端プレートにおいて測定された温度より5℃〜7℃高い可能性があることが理解されなければならない。
実験セットアップ及び様々なパラメータは温度プロファイルの調査について保たれたものと同様に保たれた。これらの実験において、スタック電圧が、室温から50℃までのスタック温度上昇について記録された。電圧は、温度プロファイル実験と同様の負荷条件(20A、30A、40A、及び50A)について記録された。この実験の目的は、燃料電池スタックの温度の上昇に伴う電圧の安定性を立証することである。
スタック構成についての分極曲線が、増加する電流密度についてスタック電圧を記録することによって取得された。電流密度は、10秒刻みで、それぞれ5mA/cm2から開始して600mA/cm2まで増加された。この範囲は40ステップに分割され、電圧は各ステップにおいて10秒間記録された。試験の終了のためのカットオフ電圧は1Vに設定された。温度及び電圧プロファイルの調査の間にスタックは数時間にわたって作動されてきたため、スタックが50℃の温度近くに達したら直ちに分極曲線が取得された。全ての試験は周囲圧力条件において行われた。分極曲線は、50℃〜55℃のスタック温度範囲について、水素及び空気ストイキオメトリがそれぞれ1.2及び3の状態で取得された。図13は、5セルスタックを用いて試験された、異なる流れモードについての分極曲線の比較を示す。並行流モードは、ほとんどの作動電圧範囲について、対照と等しい性能を示した。入口アップ構成は、カソードのみにおいて生成される水のより高い蒸発率に起因して、減少した性能を示した。
スタックの効率は、水素−酸素反応についてのエンタルピーにおける変化の、より低い発熱量から取得された理論的電位に基づいて計算された。従って、燃料電池スタックの効率は、次の単純な式によって得ることができる。
η=出力電力/理論的電力
Po(ワット)=電流密度(A/cm2)×電圧(V)×活性領域(cm2)
PH(ワット)=J(A/cm2)×(Vth−V)×セルの数×活性領域(cm2)
Pth(ワット)=Vth×J(A/cm2)×セルの数×活性領域(cm2)
1.本発明は、LT−PEMFCの入口ガスストリームの内部加湿のための経済的かつ容易なスケールアップ技術を提供する。
2.本発明において使用される技術は、外部加湿を利用する他の従来の加湿技術に比較して、最小の寄生電力損失を提供する。
3.使用される技術は、大部分が平行である流れ場を使用した内部加湿のための水輸送のためのウィックベースの技術を利用する他の従来技術とは異なり、ガス流を下から上に提供するための手段を有する任意の流れ場と共に良好に動作する。
4.アセトン処理によって調整された導電性及び親水性の炭素布の使用は、セル内への水輸送に非常に適している。金属フォームメッシュ、導電性ファブリックなどのその他の材料も使用されてもよいが、漏洩の問題が調べられなければならない。通常、1mm未満の厚さの材料がそのような技術に向いている。
5.本システムは、燃料電池の冷却を提供するように更にインプロバイズされること(improvised)が可能である。多孔質ウィック表面からの水が高温乾燥ガスに遭遇した場合、水は蒸発して冷却効果が生成される。
6.そのような技術によりシステムの複雑さ及びサイズは大幅に低減され、全体的なコストの削減がもたらされる。
7.本システムでは、ウィックがその空隙内に水を保持して膜に水を継続的に供給するため、広い電流密度範囲にわたって膜の乾燥が防止される。
Claims (10)
- 低温プロトン交換膜燃料電池(LT−PEMFC)における内部加湿のための新規なウィックベースの技術であって、
a)様々なセル構成において全活性領域上に配置され、内部加湿のための毛管作用を促進するために底部がトラフ内に浸漬された、導電性及び親水性のウィッキング材料と、
b)前記ウィッキング材料を上昇する水輸送のためのトラフと、
c)アノード又はカソードのいずれかあるいは両方の電極への乾燥供給及び周囲(28℃〜30℃)温度ガス供給と、
d)様々な構成の下での対向流作動及び並行流作動と、
を含む新規なウィックベースの技術。 - 前記ウィッキング材料は1つ又は複数の前記電極の上に配置され、グラファイトプレートと膜電極アセンブリ(MEA)との間に挟まれる、請求項1に記載の新規なウィックベースの技術。
- 前記ウィッキング材料は厚さが1mm未満である、請求項1又は請求項2に記載の新規なウィックベースの技術。
- 前記ウィッキング材料の孔径は25ミクロン〜94ミクロンの範囲内である、請求項1〜請求項3のいずれか一項に記載の新規なウィックベースの技術。
- 前記ウィッキング材料の平均接触角は70度〜90度である、請求項1〜請求項4のいずれか一項に記載の新規なウィックベースの技術。
- 前記ウィッキング材料は炭素布である、請求項1〜請求項5のいずれか一項に記載の新規なウィックベースの技術。
- 前記ウィッキング材料は変化する熱負荷を8%〜11%除去する、請求項1〜請求項6のいずれか一項に記載の新規なウィックベースの技術。
- 陽子交換膜燃料電池(PEFMC)の効率が5〜7%増加される、請求項1〜請求項7のいずれか一項に記載の新規なウィックベースの技術。
- 最大100cm2の面積の効率を増加させる、請求項1〜請求項8のいずれか一項に記載の新規なウィックベースの技術。
- 請求項1〜請求項9のいずれか一項に記載の内部加湿プロセスを有する陽子交換膜燃料電池(PEFMC)。
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