JP2017519337A - プラズモン照明装置における光子エミッタの空間的位置決め - Google Patents

Abstract

照明装置（１００）が提供され、当該照明装置は、基板（１０４）と、該基板上に配置された光透過性の第１の層（１０６）と、光透過性の第１の層上に配置され、且つエネルギー源からエネルギーを受け取って所定の波長を持つ光を放出するように構成された光子放出材料を有する光子放出層（１０８）と、上記基板上に配置されて上記第１の層に埋め込まれ、且つアンテナアレイ面に配置された複数の個々のアンテナ素子（１１４）を有する周期的プラズモンアンテナアレイであり、個々のアンテナ素子における局在化された表面プラズモン共鳴の、当該プラズモンアンテナアレイと上記光子放出層とを有する系によって支援されるフォトニックモードへのカップリングに由来した、上記所定の波長での第１の格子共鳴を支援するように構成され、且つ当該プラズモンアンテナアレイから放出される光が異方的な角度分布を持つようにプラズモン共鳴モードを有するよう構成されるプラズモンアンテナアレイとを有し、上記光子放出層は、アンテナアレイ面から、プラズモン−フォトニック格子共鳴から生じる光出力カップリングのための最大フィールドエンハンスメントの位置に対応する距離を置いて配置される。

Description

本発明は、プラズモン照明装置に関する。特に、本発明は、プラズモン照明装置におけるエミッタの最適化された位置決めと、そのような装置を製造する方法とに関する。

照明用途で使用される発光ダイオード（ＬＥＤ）では、白熱照明によって作り出されるものと略同等の色温度を持つ基本的に白色の光を提供することが望ましい。

ＬＥＤからの白色光は一般に、４５０ｎｍ付近の波長を持つ青色光を発するｐｎダイオードを使用し、そして、この青色光の一部が、該ダイオードの頂面上又はその近傍に配置された１つ以上の波長変換材料を用いて、より長い波長へと変換されることによって提供される。変換された光を、吸収されなかった青色光と組み合わせることにより、白色光として知覚されるまあまあ広帯域のスペクトルを得ることができる。

現在、大抵の商業用途において、波長変換材料はＬＥＤ上に直に設けられている。また、角度にわたって低い色バラつきを得るために、波長変換材料はしばしば散乱性である。これが意味することは、青色光が散乱されてダイオード内に戻ることにもなり、それがＬＥＤ内での吸収損につながるということである。さらに、一般的には蛍光体である波長変換材料の活性成分は等方的なエミッタであり、これは、波長変換された光が全ての方向に同量ずつ放たれることを意味する。光の一部のみが発光デバイスの出力面を出て行くことになるので、これは更なる損失につながる。

損失を低減する問題は、例えば、あまり散乱性でない蛍光体を用いることで、後方散乱されてダイオードによって吸収される青色光の量を低減することによって対処されてきた。しかしながら、蛍光体からの等方的な放射はそのままである。

発光デバイスを去る光の量はまた、放射方向を変更することができるフォトニックバンドギャップ材料を導入することによって増大されることもある。しかしながら、放射方向を制御することができるようにするためには、フォトニックバンドギャップ材料が高い屈折率差を持つ材料からなることを必要とし、高アスペクト比の孔又はピラーがパターニングされて形成されなければならず、サイズ制御が非常に厳密であり、また、材料が発光性でなければならず、散乱損失を招くことになる。また、フォトニックバンドギャップ材料は、実際には、該材料の表面に垂直な平面内でのみ、すなわち、孔又はピラーに平行な方向でのみ効果的である。

従って、発光デバイスの発光効率を高めるための提案されているアプローチは、克服困難な生来的な欠点に悩まされる。

照明装置の上述の望まれる特性、並びに従来技術の上述及びその他の欠点に鑑み、本発明の１つの目的は、改善された照明装置を提供することである。

故に、照明装置が提供され、当該照明装置は、基板と、該基板上に配置された光透過性の第１の層と、光透過性の第１の層上に配置され、且つエネルギー源からエネルギーを受け取って所定の波長を持つ光を放出するように構成された光子放出材料を有する光子放出層と、上記基板上に配置されて上記第１の層に埋め込まれ、且つアンテナアレイ面に配置された複数の個々のアンテナ素子を有する周期的プラズモンアンテナアレイであり、個々のアンテナ素子における局在化された表面プラズモン共鳴の、当該プラズモンアンテナアレイと上記光子放出層とを有する系によって支援されるフォトニックモードへのカップリングに由来した、上記所定の波長での第１の格子共鳴を支援するように構成され、且つ当該プラズモンアンテナアレイから放出される光が異方的な角度分布を持つようにプラズモン共鳴モードを有するよう構成されるプラズモンアンテナアレイとを有し、上記光子放出層は、アンテナアレイ面から、プラズモン−フォトニック格子共鳴から生じる光出力カップリングのための最大フィールドエンハンスメントの位置に対応する距離を置いて配置される。

アンテナアレイ面は、ここでは、その上にアンテナ素子が配置される基板表面の面として定められる。

最大フィールドエンハンスメントの位置は、光子放出層のボリューム（体積）内で、所与の周波数に関して達成される強度エンハンスメント（ＩＥ）の最大値が見出される得る位置を指す。しかしながら、最大フィールドエンハンスメントの位置はまた、フィールドエンハンスメントが所与の閾値よりも高い空間内の範囲、領域又はサブボリュームとしても理解され得る。最大フィールドエンハンスメントは、故に、極大とし得る。また、アンテナアレイ面から所与の距離でのフィールドエンハンスメントが、この所与の距離を置いてアンテナアレイ面に平行な面内の平均フィールドエンハンスメントとして決定されてもよい。

本装置において、アンテナアレイ面と光子放出層との間の距離は、その中にアンテナ素子が埋め込まれる光透過性の第１の層の厚さによって定められる。第１の層の厚さは、発光デバイス及び／又は半導体テクノロジの分野で知られた従来からの堆積技術を用いて、高い精度で容易に制御可能である。

プラズモニクスの場（フィールド）は、典型的には金属構造である小さい伝導構造の、光との相互作用を表し、金属構造のサイズは光の波長と同等である。金属内の伝導電子が外部の電界に応答し、電子雲が、駆動光周波数で振動して、より正に帯電した領域を後にし、それが電子を引き戻す。金属構造の小さいサイズにより、共鳴が可視光の周波数にまで至ることができる。結果として、金属構造は、金属粒子に入射する光との、又は金属粒子に近接して生成される光との、強い相互作用を可能にする大きい散乱断面積を有することができる。

見出されたことには、規則的なアレイが、ハイブリッド格子プラズモンフォトニックモード又はプラズモンフォトニック格子共鳴としても参照される、ハイブリッド結合された局在表面プラズモン共鳴（Localized Surface Plasmon Resonance；ＬＳＰＲ）とフォトニックモードとに起因する放射指向性における強いエンハンスメントを示す。この放射指向性エンハンスメントを、ここでは、異方性放射すなわち非ランバーシアン放射として参照する。

光アンテナの規則的配列が集団共鳴を支援する。放射波長がアレイの周期性程度であるとき、ある回折次数がアレイの面内で放射する。斯くして、個々の粒子によって維持される局在表面プラズモンポラリトンが回折を介して結合し、表面格子共鳴（surface lattice resonances；ＳＬＲ）として知られる集団的な、格子誘起の、ハイブリッドフォトニックプラズモン共鳴をもたらす。これらの非局在化されたモードが、幾つかの単位セルにわたって延在して、ソリッドステート照明に必要とされるように、大きいボリュームに分散されたエミッタからの放射の集団的なエンハンスメントを得ることを可能にする。

ここで、集合的なナノアンテナとして振る舞う複数のナノ粒子の周期的アレイが使用される。これらのアレイが集団プラズモン共鳴を維持する。一方で、金属ナノ粒子は、波長変換材料内の蛍光体の共鳴励起を可能にする大きい散乱断面積を有し、それにより光の変換を促進させる。他方で、集団プラズモン共鳴が、放射の角度パターンを整形することを可能にし、定められた方向の非常に狭い角度範囲内に、光のうちの大部分を発する。故に、指向的なエンハンスメントは、波長変換媒体の励起における高められた効率と、アレイ内の拡大されたプラズモンフォトニックモードへの蛍光体発光の出力カップリング効率及びそれに続く自由空間放射への出力カップリングの促進との組み合わせとして説明される。

プラズモンアンテナアレイの機能のいっそう詳細な説明は、国際公開第２０１２／０９８４８７号及び未公開の欧州特許出願第１３１７９３７４号に見出され得る。

本発明は、アンテナアレイに対して光子放出材料を正確に位置付けることによって、アレイによってサポートされるプラズモン−フォトニック格子共鳴と光子放出材料との間のカップリングを高めることができるという認識に基づく。一般に、光子放出材料は、層の全体に均一に分布された粒子又はエミッタを有し得る。しかしながら、格子共鳴モードからのフィールド分布は均一からほど遠いことが認識されたので、例えば粒子の形態である光子放出材料を、共鳴モードからのフィールドエンハンスメントが非常に強いところに配置する、例えば、表面法線の方向で、最も高い場が観測されるアンテナアレイ面からの距離に配置することによって、向上されたカップリング効率を達成することができる。それにより、高められたカップリング効率を介して、照明装置からの放射される光の高められた指向性を提供することができるとともに、光子放出層における損失が低減される。

本発明の一実施形態によれば、光子放出材料は有利には、第１の波長の光を受け取り且つ該受け取った光を第１の波長から第２の波長へと変換するように構成された波長変換材料とし得る。

本発明の一実施形態において、アンテナアレイは有利には、プラズモン−フォトニック格子共鳴から生じる光出力カップリングのため、アンテナアレイ面に対して平行であり且つそれから距離を置いた平面内で実質的に均一である最大フィールドエンハンスメントの空間分布を提供するように構成されることができ、そして、光子放出材料は有利には、最大フィールドエンハンスメントの均一な空間分布に対応する光子放出層の面内に分布され得る。プラズモンアンテナアレイから得られるフィールドエンハンスメントは、３つの次元において不均一である。しかしながら、アンテナアレイは、アンテナアレイ面の法線の方向にアンテナアレイから所与の距離にある面内でフィールドエンハンスメントが均一であるように有利に構成され得る。それにより、面内で均一なフィールドエンハンスメントと平面状の均一な光子放出層との間で最適化された重なりを達成することができ、代わってそれが、最適化されたカップリング効率をもたらす。面内均一であるフィールドエンハンスメントは、その面に垂直な方向に或る一定の広がりを持つとして理解されるべきであり、厳密に２次元の分布として見なされるべきでない。この分布の広がりも光子放出層の厚さに一致されてもよく、その逆もまた然りである。さらに、プラズモンアンテナアレイはまた、アンテナアレイ面から距離を置いた面内でフィールド分布が不均一であるように構成及び配置されてもよい。そのような構成の場合、波長変換粒子は、アンテナアレイ面から距離を置いたその面内で対応して変化する濃度を有していてもよく、フィールド強度が高い位置ほど濃度が高くされ得る。それにより、面内不均一なフィールドエンハンスメントに対しても、カップリング効率を更に向上させることができる。

本発明の一実施形態によれば、光子放出材料は有利には、プラズモン−フォトニック格子共鳴から生じる光出力カップリングのための最大フィールドエンハンスメントの３次元（３Ｄ）空間分布に対応する光子放出層のボリューム内に分布され得る。光子放出及び／又は波長変換粒子の位置と高フィールド強度の位置との間の最適化された相関、及びそれによる非常に高いカップリング効率を達成するため、波長変換粒子は好ましくは、波長変換粒子と最大フィールドエンハンスメントの位置との間の空間的重なりが最大化されるように、３Ｄ空間フィールド分布に従って３次元に分布され得る。

本発明の一実施形態によれば、光透過性の第１の層の屈折率は有利には、屈折率導波モードを支援するよう、上記基板の屈折率よりも高いとし得る。金属ナノ粒子のアレイは、回折又は屈折率導波モードに結合される上述の局在化表面プラズモンポラリトン（ＬＳＰＰ）により、非局在化されたプラズモン−フォトニックハイブリッド状態をサポートすることができる。屈折率導波モードをサポートするため、その中にアンテナアレイが配置される層の屈折率は、基板のそれよりも高くあるべきである。回折結合及び導波路結合は、それぞれ、表面格子共鳴及び導波路プラズモンポラリトンとして知られる集団的格子モードを生じさせる。これらの共鳴は、波長変換材料が置かれるボリューム内でアンテナ素子から離れて延在する大きいフィールドエンハンスメントを担うものである。それにより、波長変換層内の既知の位置で、場の更なるエンハンスメントが達成され得る。また、具体的な屈折率の組に応じて、光透過性の第１の層内に導波路モードを維持するのに必要な基板上の層のスタックの総厚が最小限となり得る。

本発明の一実施形態によれば、プラズモンアンテナアレイは有利には、アウトオブプレーン非対称であるプラズモン共鳴モードを有するように構成され得る。非対称な光放射を提供するようにプラズモンアンテナアレイを構成することにより、アンテナアレイによって放出される光のうちの多くが、照明装置の発光面に向けて放射され得る。これは、生成された光のうちのいっそう大きい部分が装置の選択された発光面から放出されるので、照明装置の全体効率の増大につながる。照明装置は、光が主として、基板を通して、又は基板から遠ざかって波長変換層から、の何れかで放出されるように構成され得る。アウトオブプレーン非対称なプラズモン共鳴モードは、例えば、アンテナ素子を非対称にする（例えば、角錐、角錐台、円錐、又は円錐台の形状を有する）ことによって達成され得る。それにより、各アンテナ素子に関して得られる共鳴モードが非対称になり、代わってそれが非対称な光放射特性をもたらす。アンテナ素子の非対称形状は、アンテナ素子の縦軸に平行な平面内でのそれら素子の断面（すなわち、“立っている”アンテナ素子の鉛直面における断面）の非対称性を表す。

アンテナ素子を先細（テーパ）形状にすることは、放射の非対称性にとって重要である。特に、非対称性は、アンテナ素子における電気及び磁気の共鳴の同時励起に基づく。後に更に説明するように、破られた対称性によって増強されるのは主として磁気応答及び磁気電気（クロスカップリング）応答である。磁気応答は、入射光の磁界に対するアンテナ素子の応答であり、磁気電気は、入射磁界による電界の励起及びその逆を意味する。

電気力学から、単一の磁気双極子にカップリングされた単一の電気双極子により、これらの双極子の相対的な位相に応じて、前方／後方散乱比を調整することができることが知られている。典型的に、大抵の材料は光の周波数では磁気応答を有さず、故に、光に対する効果は殆ど見出されない。しかしながら、金属ナノ構造は、電気的な励起と同等の強さの磁気励起を維持するように設計されることができる。さらに、これら２つの異なる励起がクロスカップリングされて磁気電気応答をもたらす。

アンテナ素子の先細化を増大させることは（ここでは、先細化は、底面における直径又は辺の、頂面における直径又は辺に対する比を表す）、磁気応答及び磁気電気応答の双方を増大させる。故に、先細化を増大させることによって、これら２つの応答が増大され、そして、増大された非対称性を示すアンテナアレイが設計され得る。なお、また、これらの構造からの放射の非対称性は、同等の振幅の電気励起及び磁気励起をそれらが持つことを当てにする。

本発明の一実施形態において、波長変換材料は有利には、希土類元素イオン、染料分子、及び量子ドットからなる群から選択され得る。波長変換材料は、当業者によって知られる複数の異なる種類の染料及び蛍光体を有する材料であってもよい。さらに、波長変換媒体はまた、希土類元素のイオンの形態の線状エミッタを有していてもよい。波長変換材料はまた、蛍光材料、蛍光体、又は染料として、そして、一般に光子エミッタとして参照され得る。

本発明の一実施形態において、光子放出層は量子井戸構造を有し得る。量子井戸構造は、上記第１の層の頂面上に製造されることができ、光学特性及び物理的厚さの双方が、所望の波長変換特性を達成するように制御され得る。量子井戸は、光子の形態でエネルギーを受け取って、異なる波長の光子を放出するように構成されることができ、あるいは、量子井戸は、所定の波長の光子を放出するように電気的に駆動されるように構成され得る。他の例では、例えばＧａＮ／ＩｎＧａＮ又はＡｌＩｎＧａＰなどのＩＩＩ−Ｖ族半導体といった、エピタキシャル成長された発光材料の層の頂面上にプラズモン格子を画成することができ、発光層（量子井戸）はプラズモン格子から規定の距離に置かれる。

本発明の一実施形態において、アンテナ素子は有利には、４５０−５００ｎｍの範囲内の格子定数を持つ六角形アレイにて配列されることができ、上記基板の屈折率は１．４６であり、光透過性の第１の層の屈折率は１．５９である。このアレイ構成は、アンテナアレイ面に対する法線の方向で、実質的に赤色光の指向性放射を達成することになる。その他の波長又はその他の方向での指向性放射を達成するには、アンテナアレイの幾何学構成及び屈折率が然るべく調節されなければならない。

また、光子放出層は有利には、アンテナアレイ面から１００−２０００ｎｍの範囲内の距離を置いて配置されることができ、光子放出層の厚さは２−５００ｎｍの範囲内であり得る。量子井戸構造は典型的に約２−２０ｎｍの厚さを有し、波長変換粒子を有する光子放出層は、約２５ｎｍから最大で５００ｎｍまでの厚さを有し得る。

本発明の一実施形態によれば、アンテナ素子は有利には、金属ナノ粒子を有することができ、特に、アンテナ素子は有利には、Ａｇ、Ａｌ、Ｇａ、又はＡｕを有し得る。それからアンテナ素子が形成される材料は好ましくは、可視光に相当する周波数で局在化されたプラズモンをサポートすべきである。一般に、Ａｕは、スペクトルの赤色部分から近赤外部分でいっそう好ましく、Ａｇは、スペクトルの緑色部分から赤色部分でいっそう好ましく、Ａｌは、スペクトルの可視領域を超えて紫外まで延在するプラズモン共鳴を可能にする。しかしながら、波長域はまたアンテナアレイの構成及びアンテナ素子の幾何学構成にも依存するので、同様の波長域内での共鳴を幾つかの異なる構成が提供し得る。

本発明の一実施形態において、照明装置は更に、光子放出層上に配置されたカバー層を有することができ、該カバー層は、波長変換層と同じ屈折率を有する。所与のアンテナ幾何学構成に関する格子モードのスペクトル位置は、アンテナを覆うように配置されるこの１つ以上の層の総厚と、この１つ以上の層の屈折率とに依存する。故に、カバー層は、目標とする光透過性の第１の層の総厚を達成するために、波長変換層上で使用され得る。一般に、波長変換層は、光透過性の第１の層と同じ又は同等の屈折率を持つ材料に基づく。また、波長変換層は、例えば量子ドット又は量子井戸層の場合に、光透過性の第１の層と、波長変換層と、カバー層とを有する材料スタックの光学特性に対して大きい影響を持たないように、十分に薄くされ得る。

制御された導波路モードを更に容易にするために、カバー層上に配置され且つカバー層よりも低い屈折率を持つ追加の層すなわち頂部層も設けられてもよい。

本発明の一実施形態によれば、アンテナアレイは、１１０−１３０ｎｍの範囲内の頂面辺と、１３５−１５５ｎｍの範囲内の底面辺と、１００−２００ｎｍの範囲内の高さとを持った角錐台状の複数のアンテナ素子を有することができ、該複数のアンテナ素子は、４００−６００ｎｍの範囲内の格子定数を持つ六角形アレイにて配列される。これらの辺は、例えば、正方形、長方形、又は三角形の辺の長さを指す。実施形態において、アンテナ素子はアルミニウムから作製される。具体的に、赤色光（６００−６３０ｎｍ）のビーム状放射を達成するには、４７５ｎｍのピッチを持つ六角形アレイを、ｎ＝１．５９の屈折率を持つ６５０ｎｍ厚の光学的に透明なポリマーの層で覆って用い、層のその部分から、ペリレン染料分子又は量子ドットを保持する。所望の放射角度及び放射波長に基づくアンテナ素子のピッチの決定は、それらの関係の近似的な推定を与えるレイリーアノマリーの計算に基づき得る。正方形アレイの場合、アレイのピッチをａ、屈折率をｎとして、格子モードは、波長λ＝ａ＊ｎの法線入射で励起され得る。六角形アレイでは、λ＝ａ＊ｎ＊（√３）／２である。

本発明の第２の態様によれば、照明装置を製造する方法が提供され、当該方法は、基板を用意し、上記基板上に、複数の個々のアンテナ素子を有する周期的なプラズモンアンテナアレイを形成し、該プラズモンアンテナアレイは、個々のアンテナ素子における局在化された表面プラズモン共鳴の、該プラズモンアンテナアレイと波長変換層とを有する系によって支援されるフォトニックモードへのカップリングに由来した、所定の波長での第１の格子共鳴を支援するように構成され、該プラズモンアンテナアレイは、プラズモン共鳴モードを有するよう構成され、上記基板上に感光層を設け、該感光層は、アンテナ素子の厚さを上回る厚さを有し、プラズモンアンテナアレイを上記所定の波長の光で照明し、それにより、プラズモンアンテナアレイの格子共鳴から生じる光出力カップリングのための最大フィールドエンハンスメントの位置に対応して感光層の一部が露光され、感光層の露光された部分を除去して複数の穴を形成し、且つエネルギー源からエネルギーを受け取って上記所定の波長の光を放出するように構成された光子放出材料で、上記穴を再充填することを有する。

十分に最適化されたシステムは、ハイブリッドフォトニック／プラズモンモードとの重なりを最大化するように、３次元でパターン形成されたエミッタを必要とする。本発明者が気付いたことには、最大フィールド強度の領域が感光材料を露光することを可能にすることによって、プラズモンアンテナアレイのフィールドエンハンスメント分布に対して本質的に最適化された波長変換材料の分布を形成することができる。正確な波長及び角度（将来の放射波長及び放射角度）でサンプルを照らすことによって、プラズモニクスによって電磁界が感光層内で集中されることになる。斯くして、露光後に層を現像することで、エミッタの最適配置に一致するレジストパターン（ポジ型又はネガ型）を残すことができる。そのパターンに入り込ませる及び／又は置き換えることによって、エミッタが正確な３Ｄパターンで配置される。感光層は、従来から使用されているポジ型又はネガ型のフォトレジストをし得る。

所望のフィールドエンハンスメント分布を達成するようにアンテナアレイを照明するために、基板又は感光層の何れかは光透過性である。むろん、光源からの照明によって感光層が露光されることがないよう、照明光が強度的に制限されることを確実にしなければならない。

それにより、最大フィールドエンハンスメントの分布に完全に一致する自己整合された波長変換材料の３次元分布を、複雑なパターニング方法を必要とせずに達成することができ、このことは、上述の照明装置の可用性を大いに高める。

波長変換材料の３次元分布はまた、その頂面上でエミッタ層がリソグラフィパターニングされてプラズモンパターンにアライメントされる複数層の透明材料を設けることによっても取得され得る。他の例では、自己集合（セルフアセンブリ）型の製造方法を用いるができ、その場合、プラズモンアンテナが、エミッタを最終的に、３Ｄでプラズモンアレイに対して正確な位置に位置付けるよう、アセンブリをガイドする。

本発明のこの第２の態様の効果及び特徴は、本発明の第１の態様に関して上述したものと大いに類似したものである。

本発明の更なる特徴及び本発明に伴う利点が、添付の請求項及び以下の説明を検討することで明らかになる。当業者が気付くように、本発明の様々な特徴が組み合わされることで、本発明の範囲を逸脱することなく、以下に記載されるもの以外の実施形態が作り出され得る。

本発明のこの及びその他の態様を、本発明の実施形態を示す添付図面を参照して、更に詳細に説明する。
本発明の一実施形態に従った照明装置を模式的に例示する図である。 図２ａ−２ｃは、本発明の実施形態に従った照明装置を模式的に例示する図である。 本発明の一実施形態に従った照明装置の単位セルにおける局所フィールドエンハンスメントの空間分布を模式的に例示する図である。 本発明の一実施形態に従った照明装置の単位セルにおける局所フィールドエンハンスメントの空間分布を模式的に例示する図である。 本発明の一実施形態に従った照明装置を製造するための例示的な方法のステップを模式的に例示する図である。 本発明の一実施形態に従った照明装置を製造するための例示的な方法のステップを模式的に例示する図である。 本発明の一実施形態に従った照明装置を製造するための例示的な方法のステップを模式的に例示する図である。 本発明の一実施形態に従った照明装置を製造するための例示的な方法のステップを模式的に例示する図である。 本発明の一実施形態に従った照明装置を製造するための例示的な方法のステップを模式的に例示する図である。

以下、本発明の例示的な実施形態を示す添付図面を参照して、本発明をいっそう十分に説明する。本発明は、しかしながら、数多くの異なる形態で具現化されることができ、ここに説明される実施形態に限定されるように解釈されるべきでなく、むしろ、これらの実施形態は、徹底さ及び完全さのために提供されるものであり、また、本発明の範囲を当業者に十分に伝えるものである。全体を通して、同様の要素は似通った参照符号で参照する。

この詳細な説明においては、本発明に従った照明装置の様々な実施形態を、主として、波長変換粒子を有する光子放出層を備えた照明装置を参照して説明する。なお、これは決して、照明装置に含められ得るその他の種類の光子エミッタにも等しく適用可能である本発明の範囲を限定するものではない。

図１は、基板１０４と、該基板上に配置された光透過性のポリマー層１０６と、複数の波長変換粒子の形態の波長変換材料を含んだ波長変換層１０８とを有する照明装置１００を模式的に例示する図である。光透過性の層１０６は、ここでは、ポリマー層として参照される。しかしながら、波長変換層の屈折率と整合する屈折率を持つ如何なる好適な光透過性材料が使用されてもよい。波長変換粒子すなわち光子エミッタは、例えば、青色光をそれより長い波長を持つ光へと変換するように構成された染料分子とし得る。典型的に、ＩｎＧａＮ系ＬＥＤからの青色光又はＵＶ光の、蛍光体として知られる好適な色変換器による波長変換によって、白色光を達成することが望ましい。一般に、波長変換粒子は、例えば光子、熱、電子、ｘ線などの何らかの種類のエネルギーの付加によって励起され得る。照明装置１００は、光源１０２からの光を受けるものとして例示されている。ポリマー系波長変換層１０８内に所望の染料濃度をもたらすよう、好適な染料分子がポリマー内に提供され得る。波長変換層１０８の頂面上に、ポリマー層の形態の頂部層又はカバー層１１６が配設されている。例えば、３つの層全てに同じポリマーが使用されてもよい。上述のように、アンテナアレイの具体的構成及び屈折率に応じて、第１の光透過層１０６の屈折率を持つ特定の厚さの材料スタックが必要とされ得る。そして、この必要厚さに到達するよう、カバー層１１６が、第１の光透過層１０６と同じポリマー材料から形成され得る。加えて、カバー層１１６の頂面上に１つ以上の層が配設されてもよく、この追加の層は、層１０６、１０８及び１１６のスタック内の屈折率導波モードを更に支援するために、第１の光透過層１０６及びカバー層１１６の屈折率よりも低い屈折率を持つ材料のものとし得る。本質的に、第１の光透過層よりも低く且つ考え得る頂部又はカバー層１１６よりも低い屈折率を持つものである空気もまた、屈折率導波モードを支援することになる。なお、図面は縮尺通りではなく、特に、波長変換層１０８は第１の光透過層１０６よりも大いに薄いとし得る。例えば、量子ドット又は量子井戸を有する波長変換層は、数ナノメートルのオーダーの厚さを有し得る一方で、第１の光透過層１０６は、マイクロメートルに至るまで、何百ナノメートルのオーダーの厚さを有し得る。

照明装置１００は更に、アンテナアレイ面に配列された複数の個々のアンテナ素子１１４を有する周期的プラズモンアンテナアレイを有している。アンテナアレイ面は、ここでは、その上にアンテナ素子１１４が配置される基板面によって画成される。

アンテナアレイは、基板１０４上且つ第１の層１０６内に配置されている。また、アンテナアレイは、個々のアンテナ素子における局在化された表面プラズモン共鳴の回折結合に由来した、波長変換材料によって放出される第２の波長での格子共鳴、を支援するように構成され、それにより、プラズモンアンテナアレイから放射される光が、図１に例示するような異方的な角度分布１１０を持つようにされる。しかしながら、アンテナ素子は等しく同様に、多角形又は円形の断面を有していてもよく、それらは切頂型であってもよいし、そうでなくてもよい。また、図１において、アンテナ素子１１４は、アウトオブプレーン非対称であるプラズモン共鳴モードをプラズモンアンテナアレイが有する（これは、プラズモンアンテナアレイからの光が非対称な光分布を持つことを意味する）ように、正方形断面を持つ角錐台として例示されている。非対称な光分布は、アンテナアレイによって放出される光のうち、基板に向けて放射されるものよりも多くが、照明装置の頂面に向けて放射されるという効果を有し得る。プラズモンアンテナアレイはまた、反対の効果をもたらすように、すなわち、アンテナアレイによって放出される光のうち、光放射面に向けて放射されるものと比較して、より多くが基板に向けて放射されるという効果をもたらすように構成されることもできる。それは、例えば、透明な基板を用いるときに有用であり得る。また、角度１１２によって例示するように、光放射面からの放射光の角度分布が、光が所定の角度範囲内で放射されるように制御され得る。

屈折率導波モードは、第１の光透過層１０６、波長変換層１０８、及びカバー層１１６の屈折率を、基板１０４の屈折率とは異なるように、且つカバー層の頂面上の、空気又は追加層とし得る媒体の屈折率とは異なるように選定することによって達成される。

アンテナ素子１１４は、いわゆる基板コンフォーマル・インプリント・リソグラフィであるナノインプリントリソグラフィ技術を、反応性イオンエッチングと組み合わせて用いて、シリカ基板１０４上に製造された、アルミニウムナノ粒子とし得る。第１の光透過層１０６は、アレイを覆ってスピンコーティングによって付与されたＵＶ硬化性ポリマーで構成され、ポリマー系波長変換層１０８及びカバー層１１６も同様に、スピンコーティングによって付与され得る。従って、第１のポリマー層１０６の厚さを制御することによって、アンテナアレイ面と波長変換層１０８との間の距離を正確に制御することができる。染料分子は波長変換層１０８内に均等に分布されていると仮定することができる。波長変換層は、１０ｎｍよりも小さい厚さを有し得る。一部の格子モードで、最大の場強度（最大フィールド強度）の領域の広がりは１０ｎｍ未満であり、従って、対応する厚さを持つ波長変換層を設けることが望ましい。１ナノメートル又は数ナノメートルの程度の厚さを持った、もっと薄い波長変換層が、例えば量子井戸構造によって達成されてもよい。

図２ａは、アンテナ素子１１４が、基板１０４上且つ第１の層１０６内で、４００ｎｍから６００ｎｍの範囲内の格子定数を持つ六角形アレイにて配列された照明装置を模式的に例示するものである。このアンテナアレイは、複数の角錐台状のＡｌアンテナ素子を有しており、これらのアンテナ素子は、１１０−１３０ｎｍの範囲内の、この例では正方形（しかし、長方形又は三角形も可能である）の頂面辺（すなわち、一辺の長さ）と、１３５−１５５ｎｍの範囲内の底面辺と、１００−２００ｎｍの範囲内の高さとを有し、また、これらのアンテナ素子が六角形アレイにて配列されている。アンテナ素子は、約１．５９の屈折率を有する材料に埋め込まれ、基板は、１．４６の屈折率を有する。上述の構成が、赤色波長域内の光に対応する格子モードを支援するように調整される。なお、ここに記載される様々な効果を達成するために、他の幾何学構成のアンテナ素子及びアレイが要求されることがあり、例えば、３５０−４５０ｎｍの範囲内の素子間距離を持つ正方形アレイと、約４０ｎｍの高さ及び約１００×１００ｎｍの正方形断面を持つアンテナ素子とによって、面内（インプレーン）均一なフィールドエンハンスメント（場の増強）分布が達成される。その場合、アンテナ素子の断面は、上から及び横からのどちらから見ても正方形である。

フィールドエンハンスメントがアンテナ素子１１４の真上で最も高いと仮定すると、図２ｂにより例示するように、アンテナ素子１１４の上の領域２０２のみに波長変換粒子が存在するように、波長変換層１０８内の波長得変換材料の分布を設けることによって、高いカップリング効率を達成することができる。換言すれば、図２にここでは円筒形の形状２０２によって表された、最大フィールド強度の位置に対応して、波長変換粒子の２Ｄ分布が存在する。図示した波長変換粒子の分布は、例えば、フォトリソグラフィを用いて波長変換層をパターニングすることによって達成される。

フィールドエンハンスメントは３次元の空間分布を持つので、所与の格子モードの空間フィールド強度プロファイルと波長変換粒子の位置との間の最大の空間的重なりを達成するように波長変換粒子の分布を３次元で構成することによって、最適なカップリング効率を達成することができる。この３Ｄ分布を図２ｃに模式的に例示しており、そこでは、波長変換粒子がおおよそ球形状２０４にて配置されている。球形状２０４は、一般概念を図示するための単なる一例であり、直ちに認識されることには、フィールド強度プロファイルは、アレイの異なるモード及び異なる波長では異なる形状を持つことができ、波長変換粒子の分布はそれに従って構成されなければならないことになる。

図３ａ−３ｂは、１．５９の屈折率を持つ７００ｎｍ厚のポリマー材料の層によって覆われた、１．４６の屈折率を持つ基板の上に配置された、アルミニウムナノ粒子の六角形アレイについて、入射フィールド強度（Ｅ_０）に対して正規化された総電界強度（Ｅ）の空間分布の数値シミュレーションを模式的に例示している。これらのシミュレーションは、アレイに対して垂直に入射する図３ａでは６２０ｎｍ、図３ｂでは６３８ｎｍの波長の平面波を考えている。アレイの単位セルにおける結果が示されている。故に、見て取れるように、フィールド強度は不均一であって、アンテナアレイから特定の距離で有意に高い。やはり見て取れるように、フィールド強度エンハンスメントの分布は、異なる波長では異なる。

図３ａにより示される６２０ｎｍの波長では、局所フィールド強度は、図２ｃに例示した３Ｄ分布２０４にほぼ対応して、アンテナアレイの面の上方５００ｎｍに位置する実質的に球形の領域３０２内で最も増強される。これは故に、法線方向のλ＝６２０ｎｍの放射の強度を最適化するために波長変換層を位置付けるのに選択される高さである。

波長変換層内の格子エミッタの分布を最適化するには、異なる電界成分（Ｅ_ｘ，Ｅ_ｙ，Ｅ_ｚ）を調べることが必要である。最も顕著な成分が、その方向で放射光を最大化するための光子エミッタの選択位置を設定することになる。積分強度エンハンスメントＩＥを：

として定義する。ただし、Ωは、放射の仰角及び方位角に関連する立体角であり、Ｅ（ベクトルｒ，λ，Ω）は、各光子エミッタが置かれる位置であるベクトルｒにおける波長λでの局所電界であり、そして、Ｖは、それにわたってエミッタが分布される体積である。Ｅ_ｒｅｆ（ベクトルｒ，λ，Ω）は、アンテナアレイなしでの局所電界に相当する。計算が示すことには、自由空間波長の関数として蛍光体層にわたって積分されたＩＥは、アレイの面の上方４５０ｎｍに置かれた波長変換層に関して、２５よりも上である。同様にして、他の波長の光についても、波長変換層までの最適距離を決定することが可能である。なお、方向Ωに波長λで放射される光の強度は、同じ方向及びこの波長で計算される局所電界強度に比例する。

レシプロシティ（相互関係）原理により、計算されたＩＥは、フォトルミネセンスの促進に相関付けられることができ、これは、上述の構成で、全てのポリマー層の全体に光子エミッタが均一に分布される場合と比較して約５０％のフォトルミネセンスの改善を示している。この改善は、調べた方向における調べた波長での改善されたカップリング効率に起因するとし得る。光子エミッタの均一分布を有する層においては、エミッタがランダムに分散される。しかしながら、特定の格子モードにおけるフィールド分布は均一でないので、蛍光体層内のエミッタの大部分は、そのような格子モードに効率的にカップリングしない。というのは、カップリング効率は、エミッタの位置と格子モードの空間プロファイルとの間の空間的な重なりに比例するからである。

上述のような数値シミュレーションは、大きい電磁界によって示される光−物質相互作用の増大が起こる空間領域の正確なマッピングを可能にする。このような洞察は、アンテナアレイに対する光子エミッタの空間分布及び向きを工学設計するガイドとしての役割を果たす。結果として、アンテナアレイによってサポートされる所与の共鳴モードとエミッタとの間のカップリングを最大化することが可能である。

また、エミッタを提供する波長変換材料の代わりに、ＬＥＤで使用されるような量子井戸（ＱＷ）構造が、プラズモンアレイへのカップリングのために最適使用され得る。特に、ＱＷは典型的に数ナノメートル厚さであるので、小さい体積内に全ての光子（又はエネルギー）が位置し、それにより、電子／正孔対によってＱＷに注入されるエネルギーの大部分が所望のフォトニック／プラズモンハイブリッドモードにカップリングして、それ故に最適な指向性が得られるように、システムの高度な最適化を可能にする。ＱＷ構造によって提供されるような相当に薄い波長変換層は、アンテナアレイ面に対して平行な面内で強度エンハンスメントが実質的に均一である場合、及び／又はアンテナアレイ面に対して垂直な方向において強度エンハンスメントが相当に小さい広がりを持つときに有利となり得る。

照明装置はまた、複数の異なる格子共鳴モードのフィールドエンハンスメント分布に適合するように、他の分布の波長変換粒子を有する更なる波長変換層を有し得る。

図４ａ−４ｅは、上述のような照明装置を製造するための例示的な方法のステップを模式的に示している。

先ず、図４ａに例示するように、基板１０４が用意され、該基板上に、複数の個々のアンテナ素子１１４を有する周期的プラズモンアンテナアレイが形成される。アンテナアレイの取り得る構成については上で概説している。

次に、図４ｂにて、アンテナ素子を覆うように上記基板上に感光層４０２が配置される。感光層は、例えば、ポジ型フォトレジストとし得る。

図４ｃにて、その波長に関してアンテナアレイがプラズモン−フォトニック格子共鳴をサポートするように構成される波長の光４０４で、プラズモンアンテナアレイが照明される。これは、レシプロシティを通じて、最終的なシステムにおいてと同様のフィールド強度を感光レジスト層内に構築することになり、それにより、プラズモンアンテナアレイの格子共鳴から生じる光出力カップリングのための最大フィールドエンハンスメントの位置に対応して、感光層の一部が露光される。ここでは、基板を通して照明が提供されるように図示されており、これは、意図する光放射方向が基板を通してであることを意味する。しかしながら、光が基板から遠ざかって感光層４０２を通して放射されるように装置を構成することも等しく可能であり、その場合、感光層４０２を通して照明が提供される。感光層の厚さ及び屈折率は、レシプロシティ原理を適用し得るように、最終的な放射構造と一致すべきである。

何れの場合も、入射光強度と比較して強度が有意に増強されるところでのみレジストが露光されるように、レジストの感光性と照明光の強度との間の関係を調節しなければならない。

図４ｄは、感光層４０２の一部４０６が露光され、その後、穴（キャビティ）４０６が形成されるように除去されていることを模式的に例示している。

最後に、図４ｅに、穴４０６が波長変換材料４０８で再充填されることが例示されている。その後、手元の用途に必要とされるように、後続の層が追加され得る。

故に、コンベンショナルなフォトレジストを使用するセルフアラインシステムを利用することによって、３Ｄ分布が提供され、それにより、エミッタが３Ｄ的に最適位置に位置付けられる。

これに代えて、波長変換粒子の３Ｄ分布はまた、波長変換粒子の所望の３Ｄ分布を構築するように位置合わせされる複数の薄層を順次にパターニングすることによって達成されてもよい。

さらに、開示した実施形態への変形が、図面、本開示及び添付の請求項の検討から、請求項に係る発明を実施する当業者によって理解されて実現され得る。また、数多くの異なる構成及び組み合わせが可能である。

請求項において、用語“有する”はその他の要素又はステップを排除するものではなく、不定冠詞“ａ”又は“ａｎ”は複数であることを排除するものではない。特定の複数の手段が相互に異なる従属項に記載されているという単なる事実は、それらの手段の組合せが有利に使用され得ないということを指し示すものではない。

Claims (15)

1. 基板と、
   前記基板上に配置された光透過性の第１の層と、
   前記光透過性の第１の層上に配置され、且つエネルギー源からエネルギーを受け取って所定の波長を持つ光を放出するように構成された光子放出材料を有する光子放出層と、
   前記基板上に配置されて前記第１の層に埋め込まれ、且つアンテナアレイ面に配置された複数の個々のアンテナ素子を有する周期的なプラズモンアンテナアレイであり、当該プラズモンアンテナアレイは、前記個々のアンテナ素子における局在化された表面プラズモン共鳴の、当該プラズモンアンテナアレイと前記光子放出層とを有する系によって支援されるフォトニックモードへのカップリングに由来した、前記所定の波長での第１の格子共鳴を支援するように構成され、当該プラズモンアンテナアレイは、当該プラズモンアンテナアレイから放出される光が異方的な角度分布を持つように、プラズモン共鳴モードを有するよう構成されている、プラズモンアンテナアレイと
   を有し、
   前記光子放出層は、前記アンテナアレイ面から、プラズモン−フォトニック格子共鳴から生じる光出力カップリングのための最大フィールドエンハンスメントの位置に対応する距離を置いて配置されている、
   照明装置。
2. 前記光子放出材料は、第１の波長の光を受け取り且つ該受け取った光を前記第１の波長から第２の波長へと変換するように構成された波長変換材料である、請求項１に記載の照明装置。
3. 前記アンテナアレイは、前記プラズモン−フォトニック格子共鳴から生じる光出力カップリングのため、前記アンテナアレイ面に対して平行であり且つ前記アンテナアレイ面から距離を置いた平面内で実質的に均一である最大フィールドエンハンスメントの空間分布を提供するように構成され、前記光子放出材料は、最大フィールドエンハンスメントの該均一な空間分布に対応する前記光子放出層の面内に分布されている、請求項１又は２に記載の照明装置。
4. 前記光子放出材料は、前記プラズモン−フォトニック格子共鳴から生じる光出力カップリングのための最大フィールドエンハンスメントの３次元空間分布に対応する前記光子放出層のボリューム内に分布されている、請求項１乃至３の何れかに記載の照明装置。
5. 前記光透過性の第１の層の屈折率は、屈折率導波モードを支援するよう、前記基板の屈折率よりも高い、請求項１乃至４の何れかに記載の照明装置。
6. 前記プラズモンアンテナアレイは、アウトオブプレーン非対称であるプラズモン共鳴モードを有するように構成されている、請求項１に記載の照明装置。
7. 前記波長変換材料は、希土類元素イオン、染料分子、及び量子ドットからなる群から選択されている、請求項２に記載の照明装置。
8. 前記光子放出層は量子井戸構造を有する、請求項１に記載の照明装置。
9. 前記アンテナ素子は、４５０−５００ｎｍの範囲内の格子定数を持つ六角形アレイにて配列されており、前記基板の屈折率は１．４６であり、前記光透過性の第１の層の屈折率は１．５９である、請求項１乃至８の何れかに記載の照明装置。
10. 前記光子放出層は、前記アンテナアレイ面から１００−２０００ｎｍの範囲内の距離を置いて配置されている、請求項９に記載の照明装置。
11. 前記光子放出層の厚さは２−５００ｎｍの範囲内である、請求項１０に記載の照明装置。
12. 前記アンテナ素子は、Ａｇ、Ａｌ、Ｇａ、又はＡｕからなる群から選択された金属ナノ粒子である、請求項１乃至１１の何れかに記載の照明装置。
13. 当該照明装置は更に、前記光子放出層上に配置されたカバー層を有し、前記カバー層は、前記光子放出層と同じ屈折率を持つ、請求項１乃至１２の何れかに記載の照明装置。
14. 前記アンテナアレイは、８０−１３０ｎｍの範囲内の頂面辺と、１３５−１５５ｎｍの範囲内の底面辺と、１００−２００ｎｍの範囲内の高さとを持った角錐台状の複数のアンテナ素子を有し、該複数のアンテナ素子は、４００−６００ｎｍの範囲内の格子定数を持つ六角形アレイにて配列されている、請求項１乃至１３の何れかに記載の照明装置。
15. 照明装置を製造する方法であって、
    基板を用意し、
    前記基板上に、複数の個々のアンテナ素子を有する周期的なプラズモンアンテナアレイを形成し、該プラズモンアンテナアレイは、前記個々のアンテナ素子における局在化された表面プラズモン共鳴の、該プラズモンアンテナアレイと波長変換層とを有する系によって支援されるフォトニックモードへのカップリングに由来した、所定の波長での第１の格子共鳴を支援するように構成され、該プラズモンアンテナアレイは、プラズモン共鳴モードを有するよう構成され、
    前記基板上に感光層を設け、該感光層は、前記アンテナ素子の厚さを上回る厚さを有し、
    前記プラズモンアンテナアレイを前記所定の波長の光で照明し、それにより、前記プラズモンアンテナアレイの前記格子共鳴から生じる光出力カップリングのための最大フィールドエンハンスメントの位置に対応して前記感光層の一部が露光され、
    前記感光層の前記露光された部分を除去して複数の穴を形成し、且つ
    エネルギー源からエネルギーを受け取って前記所定の波長の光を放出するように構成された光子放出材料で、前記穴を再充填する、
    ことを有する方法。

Images