JP2017512604A - 唾液バイオセンサ及びバイオ燃料セル - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、全米科学財団(National Science Foundation:NSF)による承認番号CBET−1066531に基づく国庫補助を受けて達成された。米国政府は、本発明について一定の権利を有する。
幾つかの側面では、マウスガード又は他の口ベースのプラットフォーム上で、ここに開示する唾液バイオセンサデバイス100に唾液バイオ燃料セル及び(例えば、データ処理及び通信電子回路を含む)電気回路を統合することができ、これにより、電気回路及びバイオセンサデバイスに供給される電力を発生させ、統合されたデバイスは、ユーザの唾液内の物質を自立的且つ継続的に監視することができる。バイオ燃料セルは、燃料セルデバイスの一種である酵素又は微生物をバイオ処理集合体(bioprocessing contingent)として使用して、様々な燃料物質、例えば様々な生体媒体において検出できる有機化合物、生化学化合物及び/又は生体化合物から発電を行うことができる。本技術のバイオ燃料セルは、マウスガード又は他の口内装着デバイスにおいて採用される全体的なデバイスプラットフォームのフットプリントの増加を最小限にしながら、唾液バイオセンサ及び電子機器に電力を供給する安全で持続可能なエネルギ供給源を提供することができる。本技術のバイオ燃料セルは、使用される環境からの化学エネルギを、同じ環境を継続的に監視するセンサデバイスに供給される電気エネルギに安全に変換するための生体適合性材料を含む。ここに開示するバイオ燃料セルは、(例えば、バッテリ及び光電池に比べて)エネルギ密度が高く、(例えば、バッテリに比べて)耐用年数が長く、軽量であるため、バッテリ又はこの分野で使用可能な他の電源に対して有利である場合がある。例えば、口ベースのデバイス内の唾液センサ及び電子回路を駆動するために本開示のバイオ燃料セルデバイスを使用することによって、バッテリユニットからの化学浸出に関連する危険性をなくすことができる。ここに開示する技術は、唾液内の選択された生体触媒からの電子移動を直接行うことができるバイオ燃料セルデバイスを含み、バイオ燃料セルデバイスは、口ベースのプラットフォーム内でバイオセンサデバイスと統合されている。
一実施形態として、電流測定監視を用いた唾液代謝物質である乳酸(又は乳酸塩)の継続的な唾液監視のための非侵襲マウスガードベースのバイオセンサデバイスを記述する。例えば、唾液乳酸塩濃度は、血液乳酸塩レベルに良好に一致し、フィットネスレベルを監視するために試験管内で使用されてきた。したがって、唾液は、スポーツ活動の間の乳酸塩濃度の継続的非侵襲監視のための流体に適している。ここに記述される例示的な着用可能な口内バイオ検知のシステムは、印刷可能なプルシアンブルー(Prussian-Blue:PB)トランスデューサ及びポリオルトフェニレンジアミン(ポリオルトフェニレンジアミン:PPD)/乳酸オキシダーゼ(lactate-oxidase:LOx)試薬層を含む。例えば、プルシアンブルートランスデューサは、オキシダーゼ生体触媒反応の過酸化水素生成物を高度に選択的に検出する「人工ペルオキシダーゼ」として機能することができる。PBは、例えば、タリウム及びセシウム等の重金属による中毒の経口投与治療のために使用することができ、その使用は、高用量の経口投与後でも生理的条件下で安全性が高いと考えられる。ポリオルトフェニレンジアミン(PPD)は、オキシダーゼの電子重合捕捉(electropolymeric entrapment)、潜在的干渉の防止及びバイオセンサ面の保護のために使用される。PBトランスデューサによる過酸化物生成物の超低電位検出(extremely low-potential detection)及び唾液全体の電気活性成分の除外の組合せにより、高い選択性及び安定性が実現される。例示的な唾液乳酸塩センサデバイスの実施形態は、図1A及び図1Bに示す電気化学センサデバイス100を含むことができる。
図7は、マウスガードに採用される例示的な唾液電気化学センサデバイス100の略図及び唾液グルコース監視のためのバイオセンサデバイス100の例示的な電極構成702の拡大図を示している。図7に示すように、例示的なバイオセンサデバイス100の作用電極及び基準電極は、電極構造702として構成されている。電極構造702は、基板101上に配置されている導電性材料106を含み、導電性材料106は、グルコースに対応し、電極102において検出可能な電気化学応答を引き起こす触媒を含む電気化学変換層707によってコーティングされている。例えば、幾つかの具体例では、化学物質は、唾液内の対応する分析物に選択的に触媒作用を及ぼして、電極102において検出可能な信号を生成する応答を発生又は促進する触媒を含む。図7に示す例では、電気化学変換層707に含まれる触媒化学物質は、電極102において電気信号を発生させるグルコース(例えば、検出すべき唾液内の選択された分析物)との酸化還元反応を引き起こすことができるグルコースオキシダーゼ(GOx)を含む。
図9は、例えば、図1A、図1B及び図7に示すようなマウスガード内に実現できる例示的な電気化学センサデバイス100のブロック図である。電気化学センサデバイス100は、絶縁材料を含み、形状フィッティングされたマウスガード又は他のマウスガードデバイス内に構成することができる基板101を含む。図9に示す例では、電気化学センサデバイス100は、基板101上に配置された作用電極172及び第2の電極173を含み、作用電極172及び第2の電極173は、間隔179によって互いに分離されている。電気化学センサデバイス100は、絶縁体層又は構造176を含むことができ、これにより、例えば、デバイス100の構造を更に支持し、電極及び相互接続又は接続体175を介して伝導される電気信号の健全性を保護することができる。例えば、ここに開示する電気化学センサデバイスの電極構成は、検知すべき目標分析物のタイプ、並びに検出法、例えば、アンペロメトリ、ボルタンメトリ、ポテンシオメトリ及び/又は電気化学的インピーダンス分光法、又は採用される他の電気化学的分析技術に基づいて設計してもよい。幾つかの具体例では、電気化学センサデバイス100は、例えば、ポテンシオメトリを使用して、電荷を有する分析物を検出するように構成することができる。幾つかの具体例では、電気化学センサデバイス100は、露出された作用電極172上の自己酸化分析物(self-oxidizing analytes)を検出するように構成することができ、この場合、デバイス100は、作用電極172と第2の電極173の間に配置された第3の電極を含み、第2の電極173及び第3の電極は、それぞれ対電極及び基準電極として機能することができる。幾つかの実施形態においては、例えば、電気化学センサデバイスは、電極集合体のアレイ、例えば、作用電極及び基準電極及び/又は対電極のアレイを含む。
幾つかの具体例では、ここに開示する着用可能な口ベースの唾液バイオセンサは、高尿酸血症の診断及び監視治療のための唾液尿酸の検出に使用できる。以下では、尿酸の継続的な口内監視の具体例で使用される例示的な設計及び例示的なマウスガードベースのバイオセンサの試験管内の特徴付けを記述する。
以下の実施例は、本技術の幾つか実施形態を例示するものである。本技術の他の例示的な実施形態は、以下にリストする実施例の前に、又は以下にリストする実施例の後に示す実施形態も含まれる。
Claims (44)
- 電気絶縁性材料を含む基板と、
第1の位置において前記基板上に配置され、唾液内の分析物に対応する触媒又は反応物を含む化学物質を含む表面を含む第1の電極と、
間隔領域によって前記第1の電極から分離された第2の位置において前記基板上に配置された第2の電極であって、前記第1の電極と共に前記化学物質及び分析物を含む酸化還元反応を継続し、電気信号を生成することができる第2の電極とを備え、
ユーザの口内に配置され、電気回路に電気的に接続されているとき、前記ユーザの唾液内の分析物を検出する電気化学センサデバイス。 - 前記第1の電極の前記表面は、ポリマ膜又は選択的浸透性骨格内の電子重合捕捉によって前記第1の電極の前記表面に固定化された化学物質を含むように構造化されている請求項1記載のデバイス。
- 前記ポリマ膜は、ポリ(o−フェニレンジアミン)を含む請求項2記載のデバイス。
- 前記選択的浸透性骨格は、ナフィオン又はキトサンを含む請求項2記載のデバイス。
- 前記第1の電極の前記表面は、前記第1の電極を形成する材料内に分散された化学物質を含むように構造化されている請求項1記載のデバイス。
- 前記第1の電極の前記表面は、静電的に又は共有結合によって表面に付着された化学物質を含む層を含むように構造化されている請求項1記載のデバイス。
- 前記化学物質は、乳酸オキシダーゼ(LOx)を含み、前記デバイスが検出する分析物は、乳酸塩を含む請求項1記載のデバイス。
- 前記化学物質は、グルコースオキシダーゼ(GOx)を含み、前記デバイスが検出する分析物は、グルコースを含む請求項1記載のデバイス。
- 前記化学物質は、尿酸オキシダーゼ(ウリカーゼ)を含み、前記デバイスが検出する分析物は、尿酸を含む請求項1記載のデバイス。
- 前記第1の電極、前記第2の電極又は両方は、電解触媒を含む導電性材料を含む請求項1記載のデバイス。
- 前記第1の電極、前記第2の電極又は両方は、プルシアンブルーカーボンを含む導電性材料を含む請求項10記載のデバイス。
- 前記基板は、前記ユーザの口内に嵌合するように適応化されたマウスガードに含まれ、前記第1及び第2の電極の第1及び第2の位置は、前記マウスガードの内側領域において、前記ユーザの舌に隣接するように配置される請求項1記載のデバイス。
- 前記基板上に配置され、導電性の第1の接続体によって前記第1の電極に電気的に接続される第1の電極インターフェース要素と、
前記基板上に配置され、導電性の第2の接続体によって前記第2の電極に電気的に接続される第2の電極インターフェース要素とを更に備え、
前記第1及び第2の電極インターフェース要素は、前記電気回路に電気的に接続される請求項1記載のデバイス。 - 前記第1の電極は、アンペロメトリ測定のための作用電極として動作し、前記第2の電極は、対電極として動作し、前記デバイスは、更に、
前記基板上の前記作用電極と前記対電極の間に位置し、前記化学物質を含む表面を有する基準電極を更に備える請求項1記載のデバイス。 - 前記基板上に配置され、前記唾液から電気化学的にエネルギを抽出し、前記デバイスに電力を供給するバイオ燃料セルを更に備え、前記バイオ燃料セルは、
前記基板に配置され、導電性材料を含むアノードであって、前記アノードにおいて捕捉されている電子を放出する酸化プロセスにおいて、前記唾液内の燃料物質の第1の生成物への変換を促進することによって、前記燃料物質からエネルギを抽出する燃料セル触媒を含むアノードと、
前記基板に配置され、前記アノードに近接すると共に前記アノードから分離されているカソードであって、導電性を有し、還元プロセスにおいて、前記唾液内の酸素化物質を第2の生成物に還元し、前記第2の生成物に電子を獲得させる材料を含むカソードと、
電気相互接続を介して、前記バイオ燃料セルと、前記第1及び第2の電極との間に電気的に接続され、バイオ燃料セルから抽出されたエネルギを電気エネルギとして取得し、前記電気エネルギを前記デバイスの前記第1及び第2の電極に供給する電気回路とを備える請求項1記載のデバイス。 - 前記燃料セル触媒は、前記アノードの表面の導電性ポリマにより形成された多孔質骨格構造内に収容されている請求項15記載のデバイス。
- 前記導電性ポリマは、ポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフエン)、ポリ(p−フェニレンスルフィド)、ポリフルオレン、ポリフェニレン、ポリピレン、ポリアズレン、ポリナフタレン、ポリ(アセチレン)、ポリ(p−フェニレンビニルエン)及びポリフェニルジアミンの少なくとも1つを含む請求項16記載のデバイス。
- 前記燃料セル触媒は、前記アノードの表面に結合された選択的浸透性膜に捕捉されている請求項15記載のデバイス。
- 前記選択的浸透性膜は、ナフィオン又はキトサンの少なくとも1つを含む請求項18記載のデバイス。
- 前記燃料セル触媒は、静電的に又は共有結合によって、前記アノードの表面に付着されている請求項15記載のデバイス。
- 前記アノードは、前記燃料セル触媒の活性部位と前記アノードの表面との間の電子移動を促進する電気活性仲介物を含むように構造化されている請求項15記載のデバイス。
- 前記燃料セル触媒は、LOx、GOx又はウリカーゼを含む請求項15記載のデバイス。
- 前記カソードは、前記第2の生成物が電子を獲得する前記還元プロセスにおいて、前記唾液内の非酸素化物質を第2の生成物に還元することができる電気活性仲介物を含む請求項15記載のデバイス。
- 前記電気回路は、前記バイオ燃料セルによって抽出された電気エネルギを修正し、又は前記第1及び第2の電極によって検出された電気信号を増幅し、又はこの両方を行う信号調整回路を含む請求項15記載のデバイス。
- 前記電気回路は、前記検出された電気信号に基づいてデータを処理するプロセッサと、前記データを保存又はバッファリングするメモリとを含むデータ処理ユニットを含む請求項15記載のデバイス。
- 唾液内の分析物を検出し、前記唾液からデバイスに電力を供給する方法において、
ユーザの口内において着用可能な口ベースのデバイスに取り付けられたバイオ燃料セルのアノード及びカソード電極において、前記アノードに捕捉されている電子を解放する酸化プロセスによって、唾液に存在するバイオ燃料物質から、前記バイオ燃料物質を第1の生成物に変換し、及び還元プロセスによって、前記唾液内の化学物質を第2の生成物に還元し、第2の生成物が前記カソードにおいて電子を獲得することによって、電気エネルギを抽出することと、
前記抽出した電気エネルギを前記口ベースのデバイスに取り付けられた電気化学センサの電極に供給し、前記電気化学センサを駆動することと、
前記ユーザの口の唾液に接触する前記駆動された電気化学センサの電極において、前記唾液内の分析物と、前記電気化学センサの電極に結合された化学薬剤とに関係する酸化還元反応の結果として生成される電気信号を検出することとを含む方法。 - 前記電気信号は、アンペロメトリ、ボルタンメトリ又はポテンシオメトリを用いて検出される請求項26記載の方法。
- 前記電気信号を処理し、前記分析物のパラメータを判定することを更に含む請求項26記載の方法。
- 前記パラメータは、前記分析物の濃度レベルを含む請求項28記載の方法。
- 前記検出された電気信号を外部デバイスに無線で送信することを更に含む請求項26記載の方法。
- 唾液内の分析物を検出し、前記唾液からデバイスに電力を供給するデバイスにおいて、
ユーザの口内に適合する口装着デバイスに取り付けられるように構成された電気絶縁性材料を含む基板と、
唾液分析物を検出する電気化学センサと、を備え、
前記電気化学センサは、
第1の位置において前記基板上に配置され、前記唾液分析物に対応する触媒又は反応物を含む化学物質を含む表面を含む第1の電極と、
間隔によって前記第1の電極から分離された第2の位置において前記基板上に配置されている第2の電極であって、前記第1の電極と共に、前記化学物質及び前記唾液分析物を含む酸化還元反応を継続し、前記第1及び第2の電極において検出可能な電気信号を生成する第2の電極と、を備え、
前記デバイスは更に、前記唾液から電気化学的にエネルギを抽出し、前記デバイスに電力を供給するバイオ燃料セルを備え、
前記バイオ燃料セルは、
前記基板に配置され、導電性材料を含むアノードであって、前記アノードにおいて捕捉されている電子を放出する酸化プロセスにおいて、前記唾液内の燃料物質の第1の生成物への変換を促進することによって、前記燃料物質からエネルギを抽出する燃料セル触媒を含むアノードと、
前記基板に配置され、前記アノードに近接すると共に前記アノードから分離されているカソードであって、導電性を有し、還元プロセスにおいて、前記唾液内の酸素化物質を第2の生成物に還元し、前記第2の生成物に電子を獲得させる材料を含むカソードと、を備え、
前記デバイスは、更に、電気相互接続を介して、前記バイオ燃料セルと、前記電気化学センサとの間に電気的に接続され、前記バイオ燃料セルから抽出されたエネルギを電気エネルギとして取得し、前記電気エネルギを前記電気化学センサに供給する電気回路を備え、
前記デバイスは、前記ユーザの口内に存在するとき、前記ユーザの唾液内の唾液分析物を検出するデバイス。 - 前記電気回路は、前記バイオ燃料セルによって抽出された電気エネルギを修正し、又は前記第1及び第2の電極によって検出された電気信号を増幅し、又はこの両方を行う信号調整回路を含む請求項31記載のデバイス。
- 前記電気回路は、前記検出された電気信号に基づいてデータを処理するプロセッサと、前記データを保存又はバッファリングするメモリとを含むデータ処理ユニットを含む請求項31記載のデバイス。
- 前記電気回路は、前記検出された電気信号を外部デバイスに無線送信する無線通信ユニットを含む請求項31記載のデバイス。
- 前記第1の電極の表面は、
ポリマ膜内の電子重合捕捉又は選択的浸透性骨格によって前記第1の電極面に固定化された化学物質、又は
前記第1の電極を形成する材料内に分散された化学物質、又は
前記表面に静電的に又は共有結合により付着された化学物質を含む層を含む請求項31記載のデバイス。 - 前記ポリマ膜は、ポリ(o−フェニレンジアミン)を含み、又は前記選択的浸透性骨格は、ナフィオン又はキトサンを含む請求項35記載のデバイス。
- 前記化学物質は、乳酸オキシダーゼ(LOx)を含み、前記電気化学センサが検出する分析物は、乳酸塩を含み、又は
前記化学物質は、グルコースオキシダーゼ(GOx)を含み、前記電気化学センサが検出する分析物は、グルコースを含み、又は
前記化学物質は、尿酸オキシダーゼ(ウリカーゼ)を含み、前記電気化学センサが検出する分析物は、尿酸を含み、又は
前記化学物質は、コルチゾールの抗体を含み、前記電気化学センサが検出する分析物は、コルチゾールを含み、又は
前記化学物質は、GOx及びグルコシダーゼ(GD)を含み、前記電気化学センサが検出する分析物は、アルファアミラーゼを含み、又は
前記化学物質は、LOx又はピルビン酸オキシダーゼ(PyOx)を含み、
前記電気化学センサが検出する分析物は、リン酸塩を含む請求項31記載のデバイス。 - 前記基板は、前記ユーザの口内に嵌合するように適応化されたマウスガードに含まれ、前記第1及び第2の電極の第1及び第2の位置は、前記マウスガードの内側領域において、前記ユーザの舌に隣接するように配置される請求項31記載のデバイス。
- 前記第1の電極は、アンペロメトリ測定のための作用電極として動作し、前記第2の電極は、対電極として動作し、前記電気化学センサは、更に、
前記基板上の前記作用電極と前記対電極の間に位置し、前記化学物質を含む表面を有する基準電極を更に備える請求項31記載のデバイス。 - 前記燃料セル触媒は、前記アノードの表面の導電性ポリマにより形成された多孔質骨格構造内に収容されており、又は
前記燃料セル触媒は、前記アノードの表面に結合された選択的浸透性膜に捕捉されており、又は
前記燃料セル触媒は、静電的に又は共有結合によって、前記アノードの表面に付着されている請求項31記載のデバイス。 - 前記導電性ポリマは、ポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフエン)、ポリ(p−フェニレンスルフィド)、ポリフルオレン、ポリフェニレン、ポリピレン、ポリアズレン、ポリナフタレン、ポリ(アセチレン)、ポリ(p−フェニレンビニルエン)及びポリフェニルジアミンの少なくとも1つを含む請求項40記載のデバイス。
- 前記選択的浸透性膜は、ナフィオン又はキトサンの少なくとも1つを含む請求項40記載のデバイス。
- 前記アノードは、前記燃料セル触媒の活性部位と前記アノードの表面との間の電子移動を促進する電気活性仲介物を含むように構造化されている請求項31記載のデバイス。
- 前記燃料セル触媒は、LOx、GOx又はウリカーゼを含む請求項31記載のデバイス。
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