JP2017224524A - 集電部材−電気化学反応単セル複合体および電気化学反応セルスタック - Google Patents

Abstract

【課題】燃料極と集電部材の凸部との間の剥離の発生を抑制する。【解決手段】集電部材−電気化学反応単セル複合体は、電解質層と電解質層を挟んで第１の方向に対向する空気極および燃料極とを含む電気化学反応単セルと、単セルの燃料極側に配置され、燃料極の表面に接する複数の凸部を有する集電部材とを備える。燃料極は、第１の方向視で凸部と重なる凸部重複領域における燃料極表面を含む第１の部分を有する。第１の部分は、第１の方向に直交する第２の方向において第１の部分の隣に位置すると共に第１の方向視で凸部と重ならない第２の部分より導電性金属の含有率が高い。第１の部分の厚さは、燃料極における表面から気孔率が第１の部分の気孔率をはじめて下回る位置までの厚さの２５％以下である。【選択図】図６

Description

本明細書によって開示される技術は、集電部材−電気化学反応単セル複合体に関する。

水素と酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の種類の１つとして、固体酸化物を含む電解質層を備える固体酸化物形の燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」という）が知られている。ＳＯＦＣの構成単位である燃料電池単セル（以下、単に「単セル」という）は、電解質層と、電解質層を挟んで所定の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む。空気極は、例えば、ＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）等のペロブスカイト型酸化物により形成されている。燃料極は、例えば、Ｎｉ（ニッケル）またはＮｉ基合金等の導電性金属を含むように形成されている。

ＳＯＦＣには、単セルにおける発電反応により得られた電気エネルギーを集める集電部材が設けられる。例えば、単セルの燃料極側には、燃料極側集電部材が配置される。燃料極側集電部材は、燃料極内部への燃料ガスの供給を阻害することなく集電機能を発揮するため、燃料極の表面に接する複数の凸部を有するように構成される（例えば、特許文献１参照）。なお、本明細書では、単セルと燃料極側集電部材とから構成される構造体を、集電部材−燃料電池単セル複合体という。

特開２０１４−２１６２９７号公報

従来の集電部材−燃料電池単セル複合体では、燃料極側集電部材の凸部が燃料極表面から剥がれることがあり、信頼性の点で向上の余地があった。

なお、このような問題は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（以下、「ＳＯＥＣ」という）の構成単位である電解単セルと燃料極側集電部材とから構成される集電部材−電解単セル複合体にも共通の問題である。なお、本明細書では、集電部材−燃料電池単セル複合体と集電部材−電解単セル複合体とをまとめて集電部材−電気化学反応単セル複合体と呼ぶ。また、このような問題は、ＳＯＦＣやＳＯＥＣに限らず、他のタイプの電気化学反応単セルと燃料極側集電部材とから構成される集電部材−電気化学反応単セル複合体にも共通の問題である。

本明細書では、上述した課題を解決することが可能な技術を開示する。

本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。

（１）本明細書に開示される集電部材−電気化学反応単セル複合体は、電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および導電性金属を含む燃料極とを含む電気化学反応単セルと、前記電気化学反応単セルの前記燃料極側に配置され、前記燃料極の表面に接する複数の凸部を有する集電部材と、を備える集電部材−電気化学反応単セル複合体において、前記燃料極は、前記第１の方向視で前記凸部と重なる凸部重複領域における前記表面を含む部分である第１の部分であって、前記第１の方向に直交する第２の方向において前記第１の部分の隣に位置すると共に前記第１の方向視で前記凸部と重ならない部分である第２の部分より導電性金属の含有率（ｖｏｌ％）が高く、かつ、前記第１の方向における厚さが、前記燃料極における前記表面から気孔率が前記第１の部分の気孔率をはじめて下回る位置までの厚さの２５％以下である第１の部分を有する。本集電部材−電気化学反応単セル複合体によれば、燃料極と集電部材の凸部との界面付近において、燃料極に含まれる導電性金属と集電部材の凸部との接触面積を増やすことができ、その結果、燃料極と集電部材の凸部とが強固に接合され、燃料極と集電部材の凸部との間の剥離の発生を抑制することができる。また、本集電部材−電気化学反応単セル複合体によれば、燃料極における第１の部分を除く大半の部分は気孔率が高い構成とされるため、燃料極におけるガス拡散性の低下を抑制することができる。

（２）上記集電部材−電気化学反応単セル複合体において、前記燃料極は、酸化物イオン伝導性セラミックス粒子を含み、前記第１の部分は、前記導電性金属の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であり、かつ、前記酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であり、前記第２の部分は、前記酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であり、かつ、気孔率が３０（ｖｏｌ％）以上である構成としてもよい。本集電部材−電気化学反応単セル複合体によれば、燃料極における第１の部分および第２の部分の酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率をある程度高く保つことによって、燃料極の強度を確保することができ、燃料極における第１の部分の導電性金属の含有率をある程度高く保つことによって、燃料極と集電部材の凸部との間の剥離の発生を抑制することができ、燃料極における第２の部分の気孔率をある程度高く保つことによって、燃料極におけるガス拡散性の低下を抑制することができる。

（３）上記集電部材−電気化学反応単セル複合体において、前記第１の部分における前記導電性金属と前記集電部材とは、同一の金属元素を含む構成としてもよい。本集電部材−電気化学反応単セル複合体によれば、燃料極における第１の部分と集電部材との接合性を高めることができ、燃料極と集電部材の凸部との間の剥離の発生を効果的に抑制することができる。

（４）上記集電部材−電気化学反応単セル複合体において、前記集電部材は、各前記凸部における一部分を構成する集電体本体と、前記集電体本体と前記燃料極の前記表面との間に介在し、各前記凸部における前記燃料極の前記表面に接する部分を構成する接合層と、を含み、前記第１の部分における前記導電性金属と前記接合層とは、同一の金属元素を含む構成としてもよい。本集電部材−電気化学反応単セル複合体によれば、燃料極における第１の部分と接合層との接合性を高めることができ、燃料極と集電部材の凸部との間の剥離の発生を効果的に抑制することができる。

なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、集電部材−電気化学反応単セル複合体（集電部材−燃料電池単セル複合体または集電部材−電解単セル複合体）、集電部材−電気化学反応単セル複合体を備える電気化学反応単位（燃料電池発電単位または電解セル単位）、複数の集電部材−電気化学反応単セルまたは電気化学反応単位を備える電気化学反応セルスタック（燃料電池スタックまたは電解セルスタック）、それらの製造方法等の形態で実現することが可能である。

第１実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図である。 図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図である。 図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。 図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図である。 図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。 燃料極１１６の詳細構成を示す説明図である。 第１の性能評価結果を示す説明図である。 第２の性能評価結果を示す説明図である。 第３の性能評価結果を示す説明図である。 第４の性能評価結果を示す説明図である。 第１の部分ＰＡ１の厚さＴｘの特定方法を示す説明図である。

Ａ．実施形態：
Ａ−１．装置構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図であり、図２は、図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図３は、図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向と呼び、Ｚ軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図４以降についても同様である。

燃料電池スタック１００は、複数の（本実施形態では７つの）燃料電池発電単位（以下、単に「発電単位」という）１０２と、一対のエンドプレート１０４，１０６とを備える。７つの発電単位１０２は、所定の配列方向（本実施形態では上下方向）に並べて配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６は、７つの発電単位１０２から構成される集合体を上下から挟むように配置されている。なお、上記配列方向（上下方向）は、特許請求の範囲における第１の方向に相当する。

燃料電池スタック１００を構成する各層（発電単位１０２、エンドプレート１０４，１０６）のＺ方向回りの周縁部には、上下方向に貫通する複数の（本実施形態では８つの）孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、一方のエンドプレート１０４から他方のエンドプレート１０６にわたって上下方向に延びる連通孔１０８を構成している。以下の説明では、連通孔１０８を構成するために燃料電池スタック１００の各層に形成された孔も、連通孔１０８と呼ぶ場合がある。

各連通孔１０８には上下方向に延びるボルト２２が挿通されており、ボルト２２とボルト２２の両側に嵌められたナット２４とによって、燃料電池スタック１００は締結されている。なお、図２および図３に示すように、ボルト２２の一方の側（上側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の上端を構成するエンドプレート１０４の上側表面との間、および、ボルト２２の他方の側（下側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の下端を構成するエンドプレート１０６の下側表面との間には、絶縁シート２６が介在している。ただし、後述のガス通路部材２７が設けられた箇所では、ナット２４とエンドプレート１０６の表面との間に、ガス通路部材２７とガス通路部材２７の上側および下側のそれぞれに配置された絶縁シート２６とが介在している。絶縁シート２６は、例えばマイカシートや、セラミック繊維シート、セラミック圧粉シート、ガラスシート、ガラスセラミック複合剤等により構成される。

各ボルト２２の軸部の外径は各連通孔１０８の内径より小さい。そのため、各ボルト２２の軸部の外周面と各連通孔１０８の内周面との間には、空間が確保されている。図１および図２に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ａ）と、そのボルト２２Ａが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド１６１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｂ）と、そのボルト２２Ｂが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の空気室１６６から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する。なお、本実施形態では、酸化剤ガスＯＧとして、例えば空気が使用される。

また、図１および図３に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｄ）と、そのボルト２２Ｄが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各発電単位１０２に供給する燃料ガス導入マニホールド１７１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｅ）と、そのボルト２２Ｅが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する燃料ガス排出マニホールド１７２として機能する。なお、本実施形態では、燃料ガスＦＧとして、例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。

燃料電池スタック１００には、４つのガス通路部材２７が設けられている。各ガス通路部材２７は、中空筒状の本体部２８と、本体部２８の側面から分岐した中空筒状の分岐部２９とを有している。分岐部２９の孔は本体部２８の孔と連通している。各ガス通路部材２７の分岐部２９には、ガス配管（図示せず）が接続される。また、図２に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１を形成するボルト２２Ａの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス導入マニホールド１６１に連通しており、酸化剤ガス排出マニホールド１６２を形成するボルト２２Ｂの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス排出マニホールド１６２に連通している。また、図３に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１を形成するボルト２２Ｄの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス導入マニホールド１７１に連通しており、燃料ガス排出マニホールド１７２を形成するボルト２２Ｅの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス排出マニホールド１７２に連通している。

（エンドプレート１０４，１０６の構成）
一対のエンドプレート１０４，１０６は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート１０４は、最も上に位置する発電単位１０２の上側に配置され、他方のエンドプレート１０６は、最も下に位置する発電単位１０２の下側に配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６によって複数の発電単位１０２が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート１０４は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート１０６は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。

（発電単位１０２の構成）
図４は、図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図５は、図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。

図４および図５に示すように、発電単位１０２は、単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、空気極側集電体１３４と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１５０とを備えている。セパレータ１２０、空気極側フレーム１３０、燃料極側フレーム１４０、インターコネクタ１５０におけるＺ方向回りの周縁部には、上述したボルト２２が挿通される連通孔１０８に対応する孔が形成されている。

インターコネクタ１５０は、Ｚ方向視で単セル１１０より大きい略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ１５０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を防止する。なお、本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１５０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１５０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と同一部材である。また、燃料電池スタック１００は一対のエンドプレート１０４，１０６を備えているため、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えておらず、最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていない（図２および図３参照）。

単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで上下方向（発電単位１０２が並ぶ配列方向）に互いに対向する空気極（カソード)１１４および燃料極（アノード）１１６とを備える。なお、本実施形態の単セル１１０は、燃料極１１６で電解質層１１２および空気極１１４を支持する燃料極支持形の単セルである。

電解質層１１２は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＳＤＣ（サマリウムドープセリア）、ＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）、ペロブスカイト型酸化物等の固体酸化物により形成されている。空気極１１４は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、ペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）、ＬＮＦ（ランタンニッケル鉄））により形成されている。燃料極１１６は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｎｉとセラミック粒子からなるサーメット、Ｎｉ基合金等により形成されている。燃料極１１６の構成については、後に詳述する。このように、本実施形態の単セル１１０（発電単位１０２）は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。

セパレータ１２０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１２１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分は、電解質層１１２における空気極１１４の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇロウ）により形成された接合部１２４により、電解質層１１２（単セル１１０）と接合されている。セパレータ１２０により、空気極１１４に面する空気室１６６と燃料極１１６に面する燃料室１７６とが区画され、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。

空気極側フレーム１３０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気極１１４に面する空気室１６６を構成する。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム１３０には、酸化剤ガス導入マニホールド１６１と空気室１６６とを連通する酸化剤ガス供給連通孔１３２と、空気室１６６と酸化剤ガス排出マニホールド１６２とを連通する酸化剤ガス排出連通孔１３３とが形成されている。

燃料極側フレーム１４０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、燃料極側フレーム１４０には、燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料室１７６とを連通する燃料ガス供給連通孔１４２と、燃料室１７６と燃料ガス排出マニホールド１７２とを連通する燃料ガス排出連通孔１４３とが形成されている。

燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、インターコネクタ対向部１４６と、電極対向部１４５と、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ連接部１４７とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。本実施形態では、燃料極側集電体１４４は、Ｎｉ箔により形成されている。電極対向部１４５における燃料極１１６に対向する側の表面の略全面には、導電性の接合層３１０が配置されている。本実施形態では、接合層３１０は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）により形成されている。電極対向部１４５の表面に配置された接合層３１０は、燃料極１１６における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面（すなわち、燃料極１１６における燃料極側集電体１４４に対向する側の表面であり、以下、「集電部材対向面Ｓ１」という）に接触している。また、インターコネクタ対向部１４６は、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２におけるインターコネクタ対向部１４６は、下側のエンドプレート１０６に接触している。燃料極側集電体１４４および接合層３１０は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）とを電気的に接続する。なお、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６との間には、例えばマイカにより形成されたスペーサー１４９が配置されている。そのため、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）との電気的接続が良好に維持される。

図４に示すように、本実施形態では、燃料極側集電体１４４は、矩形の平板形状部材に切り込みを入れ、複数の矩形部分を曲げ起こすように加工することにより製造される。曲げ起こされた矩形部分が電極対向部１４５となり、曲げ起こされた部分以外の穴あき状態の平板部分がインターコネクタ対向部１４６となり、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ部分が連接部１４７となる。なお、図４に示す部分拡大図では、燃料極側集電体１４４の製造方法を示すため、複数の矩形部分の一部の曲げ起こし加工が完了する前の状態を示している。また、本実施形態では、電極対向部１４５および接合層３１０は、Ｚ方向視で略格子状（格子の各交点上）に配置されている。Ｚ方向視で、各電極対向部１４５の面積（すなわち、接合層３１０の面積）は、例えば１〜１０００（ｍｍ^２）である。

なお、本明細書では、各発電単位１０２において、単セル１１０の燃料極１１６側に位置する接合層３１０と燃料極側集電体１４４とインターコネクタ１５０との集合体を、燃料極側集電部材４００という。燃料極側集電部材４００は、上述した通りの構成であるため、Ｚ方向視で単セル１１０より大きい平板形状部材（インターコネクタ１５０）と、燃料極１１６の集電部材対向面Ｓ１に接する複数の凸部（燃料極側集電体１４４における電極対向部１４５と、該電極対向部１４５の表面に設けられた接合層３１０との集合体であり、以下、「集電部材凸部４１０」という）とを有すると言える（図６参照）。燃料極側集電部材４００は、特許請求の範囲における集電部材に相当し、複数の集電部材凸部４１０は、特許請求の範囲における複数の凸部に相当する。また、各集電部材凸部４１０における一部分を構成する電極対向部１４５は、特許請求の範囲における集電体本体に相当し、電極対向部１４５（集電体本体）と燃料極１１６の集電部材対向面Ｓ１との間に介在し、各集電部材凸部４１０における燃料極１１６の集電部材対向面Ｓ１に接する部分を構成する接合層３１０は、特許請求の範囲における接合層に相当する。また、本明細書では、単セル１１０と燃料極側集電部材４００（燃料極側集電体１４４、接合層３１０、インターコネクタ１５０）とから構成される構造体を、集電部材−燃料電池単セル複合体（以下、単に「集電部材−単セル複合体」という）１０７という。

空気極側集電体１３４は、空気室１６６内に配置されている。空気極側集電体１３４は、複数の略四角柱状の集電体要素１３５から構成されており、例えば、フェライト系ステンレスにより形成されている。空気極側集電体１３４は、空気極１１４における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２における空気極側集電体１３４は、上側のエンドプレート１０４に接触している。空気極側集電体１３４は、このような構成であるため、空気極１１４とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０４）とを電気的に接続する。なお、本実施形態では、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とは一体の部材として形成されている。すなわち、該一体の部材の内の、上下方向（Ｚ軸方向）に直交する平板形の部分がインターコネクタ１５０として機能し、該平板形の部分から空気極１１４に向けて突出するように形成された複数の凸部である集電体要素１３５が空気極側集電体１３４として機能する。また、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０との一体部材は、導電性のコートによって覆われていてもよく、空気極１１４と空気極側集電体１３４との間には、両者を接合する導電性の接合層が介在していてもよい。

Ａ−２．燃料電池スタック１００の動作：
図２および図４に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド１６１に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を介して、空気室１６６に供給される。また、図３および図５に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して燃料ガス導入マニホールド１７１に供給され、燃料ガス導入マニホールド１７１から各発電単位１０２の燃料ガス供給連通孔１４２を介して、燃料室１７６に供給される。

各発電単位１０２の空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されると、単セル１１０において酸化剤ガスＯＧに含まれる酸素と燃料ガスＦＧに含まれる水素との電気化学反応による発電が行われる。この発電反応は発熱反応である。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は空気極側集電体１３４を介して一方のインターコネクタ１５０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して他方のインターコネクタ１５０に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、電気的に直列に接続されている。そのため、燃料電池スタック１００の出力端子として機能するエンドプレート１０４，１０６から、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、ＳＯＦＣは、比較的高温（例えば７００℃から１０００℃）で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック１００が加熱器（図示せず）により加熱されてもよい。

各発電単位１０２の空気室１６６から排出された酸化剤オフガスＯＯＧは、図２および図４に示すように、酸化剤ガス排出連通孔１３３を介して酸化剤ガス排出マニホールド１６２に排出され、さらに酸化剤ガス排出マニホールド１６２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出された燃料オフガスＦＯＧは、図３および図５に示すように、燃料ガス排出連通孔１４３を介して燃料ガス排出マニホールド１７２に排出され、さらに燃料ガス排出マニホールド１７２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示しない）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。

Ａ−３．燃料極１１６の詳細構成：
図６は、燃料極１１６の詳細構成を示す説明図である。図６には、図４のＸ１部の構成が拡大して示されている。図６に示すように、燃料極１１６は、基板層２２０と活性層２１０とを備える。基板層２２０は、Ｚ方向において燃料極側集電体１４４に近い側（下側）の部分であり、集電部材対向面Ｓ１を含む部分である。また、活性層２１０は、Ｚ方向において基板層２２０と電解質層１１２との間に位置する部分であり、燃料極１１６における電解質層１１２に対向する表面を含む部分である。

燃料極１１６の基板層２２０は、主として、単セル１１０を構成する他の層（活性層２１０、電解質層１１２、空気極１１４）を支持すると共に、燃料室１７６から供給される燃料ガスＦＧを拡散させ、さらに、発電反応により得られた電気を集電する場として機能する層である。また、活性層２１０は、主として、電解質層１１２から供給される酸化物イオンと燃料室１７６から基板層２２０を介して供給される燃料ガスＦＧに含まれる水素との反応の場として機能する層である。なお、本実施形態では、活性層２１０の活性を高めるため、活性層２１０におけるＮｉの含有率（ｖｏｌ％）は、基板層２２０におけるＮｉの含有率より高い。また、基板層２２０の強度を高めるため、Ｚ方向において、基板層２２０の厚さは、活性層２１０の厚さより厚い。また、基板層２２０のガス拡散性を高めるために、基板層２２０の気孔率は、活性層２１０の気孔率より高い。

本実施形態では、燃料極１１６の活性層２１０および基板層２２０は、共に、導電性金属であるＮｉと酸化物イオン伝導性セラミックスであるＹＳＺの粒子とのサーメットにより形成されている。なお、上述したように、本実施形態では、燃料極側集電部材４００の集電部材凸部４１０を構成する燃料極側集電体１４４の電極対向部１４５および接合層３１０も導電性金属であるＮｉを含んでいる。そのため、燃料極１１６と集電部材凸部４１０（燃料極側集電体１４４の電極対向部１４５および接合層３１０）とは、同一の金属元素（Ｎｉ）を含んでいると言える。

本実施形態では、基板層２２０における集電部材対向面Ｓ１から厚さＴｘの領域（以下、「表層領域ＳＰ」という）を、Ｚ方向に直交する方向（以下、「面方向」という）に並ぶ第１の部分ＰＡ１と第２の部分ＰＡ２とに分けると、第１の部分ＰＡ１における導電性金属（Ｎｉ）の含有率（ｖｏｌ％）は、第２の部分ＰＡ２における導電性金属の含有率より高くなっている。ここで、第１の部分ＰＡ１は、Ｚ方向視で、集電部材凸部４１０（電極対向部１４５と接合層３１０との集合体）の先端面（すなわち、接合層３１０の燃料極１１６に対向する側の表面）と重なる凸部重複領域ＡＲ１に含まれる部分であり、第２の部分ＰＡ２は、Ｚ方向視で、集電部材凸部４１０の先端面と重ならない凸部非重複領域ＡＲ２に含まれる部分である。すなわち、本実施形態では、面方向において、第２の部分ＰＡ２は２つの第１の部分ＰＡ１の間に位置している。このように、本実施形態では、基板層２２０における表層領域ＳＰの内、集電部材凸部４１０に接する部分（第１の部分ＰＡ１）において、導電性金属の含有率が、集電部材凸部４１０に接しない部分（第２の部分ＰＡ２）より高くなっていると言える。

なお、第１の部分ＰＡ１における導電性金属の含有率を高くするために、酸化物イオン伝導性セラミックスの含有率を低くすると、第１の部分ＰＡ１の強度が低下するため好ましくない。そのため、本実施形態では、第１の部分ＰＡ１における導電性金属の含有率を高くするために、第１の部分ＰＡ１における気孔率を低下させている。換言すれば、第１の部分ＰＡ１における気孔率は、第２の部分ＰＡ２における気孔率よりも低くなっていると言える。

また、本実施形態では、表層領域ＳＰの厚さ（すなわち、第１の部分ＰＡ１および第２の部分ＰＡ２の厚さ）Ｔｘは、基板層２２０の厚さＴａの２５％以下となっている。そのため、基板層２２０全体に占める第１の部分ＰＡ１の割合は比較的小さくなっている。なお、本実施形態では、基板層２２０における表層領域ＳＰ以外の領域の構成（導電性金属の含有率や気孔率）は、第２の部分ＰＡ２の構成と略同一となっている。また、活性層２１０の気孔率は、基板層２２０のいずれの部分の気孔率よりも低くなっている。そのため、本実施形態では、基板層２２０の厚さＴａは、燃料極１１６における集電部材対向面Ｓ１から、気孔率が第１の部分ＰＡ１の気孔率をはじめて下回る位置までの厚さであると言える。

また、本実施形態では、第１の部分ＰＡ１における導電性金属の含有率は３０（ｖｏｌ％）以上であり、かつ、第１の部分ＰＡ１における酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率は３０（ｖｏｌ％）以上である。また、第２の部分ＰＡ２における酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率は３０（ｖｏｌ％）以上であり、かつ、第２の部分ＰＡ２における気孔率は３０（ｖｏｌ％）以上である。

Ａ−４．燃料電池スタック１００の製造方法：
上述した構成の燃料電池スタック１００の製造方法は、例えば、以下の通りである。はじめに、単セル１１０を作製する。単セル１１０の作製方法は、例えば、以下の通りである。

（燃料極基板層用グリーンシートの作製）
ＮｉＯ粉末（５０重量部）とＹＳＺ粉末（５０重量部）との混合粉末（１００重量部）に対して、造孔材である有機ビーズ（混合粉末に対して１５重量％）と、ブチラール樹脂と、可塑剤であるＤＯＰと、分散剤と、トルエン＋エタノール混合溶剤とを加え、ボールミルにて混合して、スラリーを調整する。有機ビーズは、例えば、ポリメタクリル酸メチルやポリスチレンなどの高分子により形成された球状粒子である。得られたスラリーをドクターブレード法により薄膜化して、所定の厚さの燃料極基板層用グリーンシートを複数作製する。なお、燃料極基板層用グリーンシートのＮｉＯ粉末とＹＳＺ粉末との比率は、その性能を満足する限り適宜変更可能であり、例えばＮｉＯ粉末：ＹＳＺ粉末が６０：４０や４０：６０であっても構わない。つまり、ＮｉＯ粉末とＹＳＺ粉末との混合粉末が１００重量部となるように、ＮｉＯ粉末は４０〜６０重量部の間で適宜変更でき、残りをＹＳＺ粉末とすることができる。

作製した複数の燃料極基板層用グリーンシートの内、上述した基板層２２０における表層領域ＳＰに対応する燃料極基板層用グリーンシートの表面に、集電部材凸部４１０の配置に対応するパターンのマスク（焼成による収縮を考慮したもの）を用いて、上述した第１の部分ＰＡ１に対応する領域に低粘度のＮｉＯをスプレーまたは印刷により塗布する。低粘度のＮｉＯの塗布後、所定の時間放置することにより、対象の燃料極基板層用グリーンシートの内部にＮｉＯが含浸する。これにより、表層領域ＳＰに対応する燃料極基板層用グリーンシートにおける第１の部分ＰＡ１に対応する領域のＮｉＯの含有率を高めることができる。例えば、４枚の燃料極基板層用グリーンシートの内の１枚を対象として低粘度のＮｉＯの塗布が実行された場合には、その後に後述のように燃料極基板層用グリーンシートを用いて基板層２２０を作製すると、基板層２２０に基板層２２０の厚さＴａの２５％の厚さＴｘの第１の部分ＰＡ１が形成されることになる。

（燃料極活性層用グリーンシートの作製）
ＮｉＯ粉末（６０重量部）とＹＳＺ粉末（４０重量部）との混合粉末（１００重量部）に対して、ブチラール樹脂と、可塑剤であるＤＯＰと、分散剤と、トルエン＋エタノール混合溶剤とを加え、ボールミルにて混合して、スラリーを調整する。得られたスラリーをドクターブレード法により薄膜化して、所定の厚さ（例えば、１０μｍ〜３０μｍ）の燃料極活性層用グリーンシートを作製する。なお、燃料極活性層用グリーンシートのＮｉＯ粉末とＹＳＺ粉末との比率は、その性能を満足する限り適宜変更可能であり、例えばＮｉＯ粉末：ＹＳＺ粉末が５０：５０や４０：６０であっても構わない。つまり、ＮｉＯ粉末とＹＳＺ粉末との混合粉末が１００重量部となるように、ＮｉＯ粉末は４０〜６０重量部の間で適宜変更でき、残りをＹＳＺ粉末とすることができる。

（電解質層用グリーンシートの作製）
ＹＳＺ粉末（１００重量部）に対して、ブチラール樹脂と、可塑剤であるＤＯＰと、分散剤と、トルエン＋エタノール混合溶剤とを加え、ボールミルにて混合して、スラリーを調整する。得られたスラリーをドクターブレード法により薄膜化して、所定の厚さ（例えば、１０μｍ）の電解質層用グリーンシートを作製する。

（電解質層１１２と燃料極１１６との積層体の作製）
燃料極基板層用グリーンシートと燃料極活性層用グリーンシートと電解質層用グリーンシートとを貼り付けて約２８０℃で脱脂する。さらに、約１３５０℃にて焼成を行うことにより、電解質層１１２と燃料極１１６（活性層２１０および基板層２２０）との積層体を得る。作製された積層体における燃料極１１６の基板層２２０には、上述した構成の第１の部分ＰＡ１および第２の部分ＰＡ２が形成されている。

（空気極１１４の形成）
Ｌａ_０．６Ｓｒ_０．４Ｃｏ_０．２Ｆｅ_０．８Ｏ_３粉末と、イソプロピルアルコールとからなる混合液を作成する。作成した混合液を、上記積層体における電解質層１１２の表面に噴霧塗布し、１１００℃で焼成することによって空気極１１４を形成する。以上の工程により、単セル１１０が作製される。

その後、残りの組み立て工程（例えば、燃料極側集電体１４４と単セル１１０（燃料極１１６）との接合やボルト２２による締結）を行う。例えば、燃料極側集電体１４４と単セル１１０（燃料極１１６）との接合の際には、単セル１１０における燃料極１１６の基板層２２０側の表面（集電部材対向面Ｓ１）の内、燃料極側集電体１４４の電極対向部１４５に対向する領域（すなわち、第１の部分ＰＡ１の表面）に接合層用のペーストを印刷し、電極対向部１４５をペーストに押し付けた状態で所定の条件で焼成を行うことにより、燃料極側集電体１４４の電極対向部１４５と燃料極１１６の基板層２２０（第１の部分ＰＡ１）とを接合する接合層３１０を形成する。その他、残りの組み立て工程を行うことにより、上述した構成の燃料電池スタック１００の製造が完了する。

Ａ−５．本実施形態の効果：
以上説明したように、本実施形態における単セル１１０と燃料極側集電部材４００（燃料極側集電体１４４、接合層３１０、インターコネクタ１５０）とから構成される集電部材−単セル複合体１０７では、燃料極１１６（の基板層２２０）が第１の部分ＰＡ１と第２の部分ＰＡ２とを有する。第１の部分ＰＡ１は、Ｚ方向視で集電部材凸部４１０（電極対向部１４５と接合層３１０との集合体）と重なる凸部重複領域ＡＲ１における集電部材対向面Ｓ１（燃料極１１６における燃料極側集電体１４４に対向する側の表面）を含む部分である。また、第２の部分ＰＡ２は、Ｚ方向に直交する方向（面方向）において第１の部分ＰＡ１の隣に位置すると共に、Ｚ方向視で集電部材凸部４１０と重ならない部分である。第１の部分ＰＡ１は、第２の部分ＰＡ２より導電性金属（Ｎｉ）の含有率（ｖｏｌ％）が高い。また、第１の部分ＰＡ１のＺ方向における厚さＴｘは、燃料極１１６の基板層２２０の厚さＴａの２５％以下である。そのため、本実施形態の集電部材−単セル複合体１０７では、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との界面付近において、燃料極１１６に含まれる導電性金属と集電部材凸部４１０に含まれる導電性金属との接触面積を増やすことができ、その結果、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間で導電性金属の拡散が促進されて燃料極１１６と集電部材凸部４１０とが強固に接合される。そのため、本実施形態における集電部材−単セル複合体１０７によれば、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生を抑制することができる。

なお、例えば、燃料極１１６の基板層２２０の表層領域ＳＰ全体を対象として、導電性金属の含有率を高めることによっても、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生を抑制することができる。しかし、このような構成では、基板層２２０の表層領域ＳＰ全体について気孔率が低くなるため、燃料極１１６における燃料ガスＦＧの拡散性が低下し、発電性能が低下するおそれがある。これに対し、本実施形態の集電部材−単セル複合体１０７では、基板層２２０の表層領域ＳＰの内、Ｚ方向視で集電部材凸部４１０と重なる第１の部分ＰＡ１のみについて導電性金属の含有率が高められており、Ｚ方向視で集電部材凸部４１０と重ならない第２の部分ＰＡ２については気孔率が高い状態に維持されているため、燃料極１１６における燃料ガスＦＧの拡散性の低下を抑制しつつ、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生を抑制することができる。

また、本実施形態の集電部材−単セル複合体１０７では、燃料極１１６の基板層２２０における第１の部分ＰＡ１の厚さＴｘが、基板層２２０の厚さＴａの２５％以下とされている。そのため、基板層２２０におけるＺ方向視で集電部材凸部４１０と重なる凸部重複領域ＡＲ１においても、第１の部分ＰＡ１を除く大半の部分は気孔率が高い状態に維持されている。そのため、本実施形態の集電部材−単セル複合体１０７によれば、燃料極１１６における燃料ガスＦＧの拡散性の低下を効果的に抑制しつつ、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生を効果的に抑制することができる。

なお、燃料極１１６における燃料ガスＦＧの拡散性の低下を効果的に抑制しつつ、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生を効果的に抑制するため、第１の部分ＰＡ１における導電性金属の含有率（ｖｏｌ％）と第２の部分ＰＡ２における導電性金属の含有率（ｖｏｌ％）との差は、５（ｖｏｌ％）以上、３０（ｖｏｌ％）以下であることが好ましい。

また、本実施形態の集電部材−単セル複合体１０７では、燃料極１１６が酸化物イオン伝導性セラミックスであるＹＳＺの粒子を含んでいる。また、燃料極１１６の基板層２２０における第１の部分ＰＡ１は、導電性金属（Ｎｉ）の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であり、かつ、酸化物イオン伝導性セラミックス（ＹＳＺ）粒子の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上である。また、燃料極１１６の基板層２２０における第２の部分ＰＡ２は、酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であり、かつ、気孔率が３０（ｖｏｌ％）以上である。そのため、本実施形態の集電部材−単セル複合体１０７では、燃料極１１６の基板層２２０における第１の部分ＰＡ１および第２の部分ＰＡ２の酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率をある程度高く保つことによって、燃料極１１６の強度を確保することができる。また、燃料極１１６の基板層２２０における第１の部分ＰＡ１の導電性金属の含有率をある程度高く保つことによって、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生を抑制することができると共に、燃料極１１６の基板層２２０における第２の部分ＰＡ２の気孔率をある程度高く保つことによって、燃料極１１６における燃料ガスＦＧの拡散性の低下を抑制することができる。

また、本実施形態の集電部材−単セル複合体１０７では、燃料極側集電部材４００が、集電部材凸部４１０における一部分を構成する電極対向部１４５（集電体本体）と、電極対向部１４５と燃料極１１６の集電部材対向面Ｓ１との間に介在し、各集電部材凸部４１０における燃料極１１６の集電部材対向面Ｓ１に接する部分を構成する接合層３１０とを備える。また、燃料極１１６の基板層２２０の第１の部分ＰＡ１における導電性金属と接合層３１０とは、同一の金属元素（Ｎｉ）を含む。そのため、本実施形態の集電部材−単セル複合体１０７によれば、燃料極１１６の基板層２２０における第１の部分ＰＡ１と接合層３１０との接合性を高めることができ、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生を効果的に抑制することができる。

Ａ−６．性能評価：
燃料極１１６の基板層２２０の構成が互いに異なる複数の集電部材−単セル複合体１０７のサンプルを作成し、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生のしにくさ（耐剥離性）、および、燃料極１１６における燃料ガスＦＧの拡散性（ガス拡散性）について、性能評価を行った。図７〜図１０は、性能評価結果を示す説明図である。

性能評価では、耐剥離性の評価指標として、集電部材−単セル複合体１０７から単セル１１０を引き剥がす際に、接合層３１０が単セル１１０（の燃料極１１６）との界面で剥がれる割合（サンプル１０個あたり）を調べた。この割合が高いほど、耐剥離性が高いと言える。また、ガス拡散性の評価指標として、ボタンセルの初期電圧（温度：７００℃、電流密度：０．５５Ａ／ｃｍ^２、供給する酸化剤ガスＯＧ：酸素５０ｍｌ／ｍｉｎおよび窒素２００ｍｌ／ｍｉｎ、供給する燃料ガスＦＧ：水素３２０ｍｌ／ｍｉｎ、露点温度３０℃）を調べた。初期電圧値が高いほど、ガス拡散性が高いと言える。

（第１の性能評価）
図７に示す第１の性能評価に用いられた各サンプル（比較例１，２および実施例１）は、燃料極１１６の基板層２２０の第１の部分ＰＡ１および第２の部分ＰＡ２の組成が互いに異なる。具体的には、実施例１では、第１の部分ＰＡ１における導電性金属（Ｎｉ）の含有率、酸化物イオン伝導性セラミックス（ＹＳＺ）粒子の含有率、気孔率は、それぞれ５０、３０、２０（ｖｏｌ％）であり、第２の部分ＰＡ２における同様の含有率は、それぞれ４０、３０、３０（ｖｏｌ％）である。このように、実施例１では、第１の部分ＰＡ１は第２の部分ＰＡ２と比較して、導電性金属の含有率が高く、その分、気孔率が低い。なお、実施例１では、第１の部分ＰＡ１の厚さＴｘは８μｍであり、これは、基板層２２０の厚さＴａ（＝８００μｍ）の１％に相当する。

一方、比較例１，２では、燃料極１１６の基板層２２０の組成が、基板層２２０の全体にわたって一様となっている。具体的には、比較例１では、基板層２２０の全体にわたって、導電性金属（Ｎｉ）の含有率、酸化物イオン伝導性セラミックス（ＹＳＺ）粒子の含有率、気孔率は、それぞれ４０、３０、３０（ｖｏｌ％）であり、比較例２では、基板層２２０の全体にわたって、含有率は、それぞれ５０、３０、２０（ｖｏｌ％）である。なお、図７では、便宜上、比較例１，２についても第１の部分ＰＡ１と第２の部分ＰＡ２とに分けて基板層２２０の組成が記載されているが、実際には、上述したように、基板層２２０の組成は全体にわたって一様となっている。図８以降についても同様である。

図７に示すように、比較例１の耐剥離性およびガス拡散性を基準値とした場合、比較例２では、耐剥離性が基準値から２５％向上したものの、ガス拡散性が基準値から５．５％低下した。比較例２では、燃料極１１６の基板層２２０の全体にわたって導電性金属の含有率が高いため、耐剥離性が向上した一方、燃料極１１６の基板層２２０の全体にわたって気孔率が低いため、ガス拡散性が大きく低下したものと考えられる。性能評価では、ガス拡散性の基準値からの低下率が０．１％以上である場合に不合格と判定するものとしたため、比較例２は不合格と判定された。

これに対し、実施例１では、耐剥離性が基準値から２５％向上し、かつ、ガス拡散性の基準値からの低下率は０．０１％とわずかであった。実施例１では、燃料極１１６の基板層２２０の第１の部分ＰＡ１における導電性金属の含有率が高いため、耐剥離性が向上し、かつ、燃料極１１６の基板層２２０の第１の部分ＰＡ１における気孔率は低いものの、基板層２２０における大半の部分、すなわち、第２の部分ＰＡ２やその他の部分（基板層２２０における表層領域ＳＰ以外の部分）の気孔率は比較例１と同程度であり、燃料極１１６の基板層２２０全体としての燃料ガスＦＧの拡散性の低下を抑制できたためであると考えられる。実施例１では、ガス拡散性の基準値からの低下率が０．１％未満であるため、合格と判定された。

図７に示す第１の性能評価結果から、燃料極１１６の基板層２２０の第１の部分ＰＡ１が第２の部分ＰＡ２より導電性金属の含有率が高く、かつ、第１の部分ＰＡ１の厚さＴｘが基板層２２０の厚さの２５％以下であると、燃料極１１６の基板層２２０全体としての燃料ガスＦＧの拡散性の低下を抑制しつつ、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生を抑制することができると言える。また、第１の部分ＰＡ１は、導電性金属の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であり、かつ、酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であることが好ましく、第２の部分ＰＡ２は、酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であり、かつ、気孔率が３０（ｖｏｌ％）以上であることが好ましいと言える。

（第２の性能評価）
図８に示す第２の性能評価に用いられた各サンプル（比較例１，３および実施例２）は、上述した第１の性能評価と同様に、燃料極１１６の基板層２２０の第１の部分ＰＡ１および第２の部分ＰＡ２の組成が互いに異なる。具体的には、実施例２では、第１の部分ＰＡ１における導電性金属（Ｎｉ）の含有率、酸化物イオン伝導性セラミックス（ＹＳＺ）粒子の含有率、気孔率は、それぞれ４０、３０、３０（ｖｏｌ％）であり、第２の部分ＰＡ２における同様の含有率は、それぞれ３０、３０、４０（ｖｏｌ％）である。このように、実施例２では、第１の部分ＰＡ１は第２の部分ＰＡ２と比較して、導電性金属の含有率が高く、その分、気孔率が低い。なお、実施例２では、第１の部分ＰＡ１の厚さＴｘが８μｍであり、これは、基板層２２０の厚さＴａ（＝８００μｍ）の１％に相当する。

一方、比較例３では、燃料極１１６の基板層２２０の組成が、基板層２２０の全体にわたって一様となっている。具体的には、比較例３では、基板層２２０の全体にわたって、導電性金属（Ｎｉ）の含有率、酸化物イオン伝導性セラミックス（ＹＳＺ）粒子の含有率、気孔率は、それぞれ３０、３０、４０（ｖｏｌ％）である。なお、比較例１は、上述した第１の性能評価における比較例１と同一である。

図８に示すように、比較例３の耐剥離性およびガス拡散性を基準値とした場合、比較例１では、耐剥離性が基準値から３３％向上したものの、ガス拡散性が基準値から１．０３％低下した。比較例１では、燃料極１１６の基板層２２０の全体にわたって導電性金属の含有率が高いため、耐剥離性が向上した一方、燃料極１１６の基板層２２０の全体にわたって気孔率が低いため、ガス拡散性が大きく低下したものと考えられる。比較例１では、ガス拡散性の基準値からの低下率が０．１％以上であるため、不合格と判定された。

これに対し、実施例２では、耐剥離性が基準値から３３％向上し、かつ、ガス拡散性の基準値からの低下率は０．０１％とわずかであった。実施例２では、燃料極１１６の基板層２２０の第１の部分ＰＡ１における導電性金属の含有率が高いため、耐剥離性が向上し、かつ、燃料極１１６の基板層２２０の第１の部分ＰＡ１における気孔率は低いものの、基板層２２０における大半の部分、すなわち、第２の部分ＰＡ２やその他の部分（基板層２２０における表層領域ＳＰ以外の部分）の気孔率は比較例３と同程度であり、燃料極１１６の基板層２２０全体としての燃料ガスＦＧの拡散性の低下を抑制できたためであると考えられる。実施例２では、ガス拡散性の基準値からの低下率が０．１％未満であるため、合格と判定された。

図８に示す第２の性能評価結果から、燃料極１１６の基板層２２０の第１の部分ＰＡ１が第２の部分ＰＡ２より導電性金属の含有率が高く、かつ、第１の部分ＰＡ１の厚さＴｘが基板層２２０の厚さの２５％以下であると、燃料極１１６の基板層２２０全体としての燃料ガスＦＧの拡散性の低下を抑制しつつ、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生を抑制することができると言える。また、第１の部分ＰＡ１は、導電性金属の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であり、かつ、酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であることが好ましく、第２の部分ＰＡ２は、酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であり、かつ、気孔率が３０（ｖｏｌ％）以上であることが好ましいと言える。

（第３の性能評価）
図９に示す第３の性能評価に用いられた各サンプル（比較例３，４および実施例３，４）は、燃料極１１６の基板層２２０の第１の部分ＰＡ１および第２の部分ＰＡ２の組成と、第１の部分ＰＡ１の厚さＴｘとが互いに異なる。具体的には、実施例３，４では、第１の部分ＰＡ１における導電性金属（Ｎｉ）の含有率、酸化物イオン伝導性セラミックス（ＹＳＺ）粒子の含有率、気孔率は、それぞれ３０、３０、４０（ｖｏｌ％）であり、第２の部分ＰＡ２における同様の含有率は、それぞれ２０、３０、５０（ｖｏｌ％）である。このように、実施例３，４では、第１の部分ＰＡ１は第２の部分ＰＡ２より導電性金属（Ｎｉ）の含有率が高く、その分、気孔率が低い。

また、実施例３では、第１の部分ＰＡ１の厚さＴｘが８μｍであり、これは、基板層２２０の厚さＴａ（＝８００μｍ）の１％に相当する。また、実施例４では、第１の部分ＰＡ１の厚さＴｘが２００μｍであり、これは、基板層２２０の厚さＴａ（＝８００μｍ）の２５％に相当する。

一方、比較例４では、燃料極１１６の基板層２２０の組成が、基板層２２０の全体にわたって一様となっている。具体的には、比較例４では、基板層２２０の全体にわたって、導電性金属（Ｎｉ）の含有率、酸化物イオン伝導性セラミックス（ＹＳＺ）粒子の含有率、気孔率は、それぞれ２０、３０、５０（ｖｏｌ％）である。なお、比較例３は、上述した第２の性能評価における比較例３と同一である。

図９に示すように、比較例４の耐剥離性およびガス拡散性を基準値とした場合、比較例３では、耐剥離性が基準値から５０％向上したものの、ガス拡散性が基準値から０．７２％低下した。比較例３では、燃料極１１６の基板層２２０の全体にわたって導電性金属の含有率が高いため、耐剥離性が向上した一方、燃料極１１６の基板層２２０の全体にわたって気孔率が低いため、ガス拡散性が大きく低下したものと考えられる。比較例３では、ガス拡散性の基準値からの低下率が０．１％以上であるため、不合格と判定された。

これに対し、実施例３では、耐剥離性が基準値から５０％向上し、かつ、ガス拡散性は基準値とほぼ同等であった。また、実施例４では、耐剥離性が基準値から５０％向上し、かつ、ガス拡散性の基準値からの低下率は０．０９％とわずかであった。実施例３，４では、燃料極１１６の基板層２２０の第１の部分ＰＡ１における導電性金属の含有率が高いため、耐剥離性が向上し、かつ、燃料極１１６の基板層２２０の第１の部分ＰＡ１における気孔率は低いものの、基板層２２０における大半の部分、すなわち、第２の部分ＰＡ２やその他の部分（基板層２２０における表層領域ＳＰ以外の部分）の気孔率は比較例４と同程度であり、燃料極１１６の基板層２２０全体としての燃料ガスＦＧの拡散性の低下を抑制できたためであると考えられる。実施例３，４では、ガス拡散性の基準値からの低下率が０．１％未満であるため、合格と判定された。

図９に示す第３の性能評価結果から、燃料極１１６の基板層２２０の第１の部分ＰＡ１が第２の部分ＰＡ２より導電性金属の含有率が高く、かつ、第１の部分ＰＡ１の厚さＴｘが基板層２２０の厚さの２５％以下であると、燃料極１１６の基板層２２０全体としての燃料ガスＦＧの拡散性の低下を抑制しつつ、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生を抑制することができると言える。また、第１の部分ＰＡ１は、導電性金属の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であり、かつ、酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であることが好ましく、第２の部分ＰＡ２は、酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であり、かつ、気孔率が３０（ｖｏｌ％）以上であることが好ましいと言える。

また、比較例４では、燃料極１１６の基板層２２０における導電性金属の含有率が２０（ｖｏｌ％）とかなり低いため、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離がかなり発生しやすかった。このことからも、燃料極１１６の基板層２２０（の第１の部分ＰＡ１）における導電性金属の含有率は３０（ｖｏｌ％）以上であることが好ましいと言える。

（第４の性能評価）
図１０に示す第４の性能評価に用いられた各サンプル（比較例５，６）は、燃料極１１６の基板層２２０の第１の部分ＰＡ１および第２の部分ＰＡ２の組成が互いに異なる。具体的には、比較例５では、第１の部分ＰＡ１における導電性金属（Ｎｉ）の含有率、酸化物イオン伝導性セラミックス（ＹＳＺ）粒子の含有率、気孔率は、それぞれ３０、２０、５０（ｖｏｌ％）であり、第２の部分ＰＡ２における同様の含有率は、それぞれ２０、２０、６０（ｖｏｌ％）である。また、比較例６では、第１の部分ＰＡ１における導電性金属（Ｎｉ）の含有率、酸化物イオン伝導性セラミックス（ＹＳＺ）粒子の含有率、気孔率は、それぞれ４０、２０、４０（ｖｏｌ％）であり、第２の部分ＰＡ２における同様の含有率は、それぞれ３０、２０、５０（ｖｏｌ％）である。このように、比較例５，６では、第１の部分ＰＡ１は第２の部分ＰＡ２より導電性金属の含有率が高く、その分、気孔率が低い。

図１０に示すように、比較例５，６では、単セル１１０に割れが発生したため、耐剥離性およびガス拡散性の評価を行うことができなかった。比較例５，６では、燃料極１１６の基板層２２０における酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率が２０（ｖｏｌ％）とかなり低いため、燃料極１１６の強度を確保することができず、単セル１１０に割れが発生したものと考えられる。

図１０に示す第４の性能評価結果から、第１の部分ＰＡ１および第２の部分ＰＡ２における酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率は３０（ｖｏｌ％）以上であることが好ましいと言える。

Ａ−７．燃料極１１６の分析方法：
燃料極１１６の分析方法は、例えば、以下の通りである。

（導電性金属および酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率の特定方法）
燃料極１１６の各位置（各領域）における導電性金属や酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率は、以下の方法により特定される。面方向に直交する単セル１１０の断面を設定し、該断面における上記含有率を特定すべき位置（領域）で、ＦＩＢ−ＳＥＭ（加速電圧１．５ｋＶ）による元素マッピング画像（例えば５０００倍）を得る。得られた画像における上記位置（領域）で、対応する元素の面積割合を算出することにより、導電性金属や酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率を特定する。

（気孔率の特定方法）
燃料極１１６の各位置（各領域）における気孔率は、以下の方法により特定される。上述した含有率の特定方法と同様に、ＦＩＢ−ＳＥＭによるＳＥＭ画像（例えば５０００倍）を得て、得られた画像における上記位置（領域）で、面方向に平行な複数の線を所定の間隔（例えば１μｍから５μｍ間隔）で引く。各直線上の気孔にあたる部分の長さを測定し、直線の全長に対する気孔にあたる部分の長さの合計の比を、当該線上における気孔率とする。気孔率を特定すべき位置（領域）に引かれた複数の直線における気孔率の平均値を算出することにより、当該位置（領域）における気孔率を特定する。

（第１の部分ＰＡ１の厚さＴｘの特定方法）
第１の部分ＰＡ１の厚さＴｘは、以下の方法により特定される。図１１は、第１の部分ＰＡ１の厚さＴｘの特定方法を示す説明図である。図６に示すように、燃料極１１６の断面において、各凸部重複領域ＡＲ１を面方向において等分する仮想線Ｌ１と、各凸部非重複領域ＡＲ２を面方向において等分する仮想線Ｌ２とを設定し、各仮想線Ｌ１，Ｌ２上の各位置における導電性金属（Ｎｉ）の含有率を特定する。図１１には、仮想線Ｌ１および仮想線Ｌ２上の各位置における導電性金属の含有率を示す曲線Ｎ（Ｌ１）および曲線Ｎ（Ｌ２）が示されている。

基板層２２０における凸部非重複領域ＡＲ２では、導電性金属の含有率が略一定であるため、仮想線Ｌ２上の各位置における導電性金属の含有率を示す曲線Ｎ（Ｌ２）は、集電部材対向面Ｓ１との交点Ｐ２からＺ軸正方向に向けて略直線状となる。一方、基板層２２０における凸部重複領域ＡＲ１では、第１の部分ＰＡ１における導電性金属の含有率が比較的高いため、仮想線Ｌ１上の各位置における導電性金属の含有率を示す曲線Ｎ（Ｌ１）は、集電部材対向面Ｓ１との交点Ｐ１からＺ軸正方向に向けて略直線状となり、第１の部分ＰＡ１と他の部分との境界付近において導電性金属の含有率が低下するような曲線となる。上述したように、基板層２２０における表層領域ＳＰ以外の領域の構成は、第２の部分ＰＡ２の構成と略同一である。そのため、凸部重複領域ＡＲ１における第１の部分ＰＡ１以外の部分の構成も、第２の部分ＰＡ２の構成と略同一であると言える。従って、曲線Ｎ（Ｌ２）における上記略直線状の部分と曲線Ｎ（Ｌ１）における上記略直線状の部分との両方から等距離にある仮想線Ｌｍを特定し、仮想線Ｌｍと曲線Ｎ（Ｌ１）との交点Ｐ３を特定し、Ｚ方向における交点Ｐ１から交点Ｐ３までの距離を、第１の部分ＰＡ１の厚さＴｘとして特定するものとする。

Ｂ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。

上記実施形態における燃料電池スタック１００の構成は、あくまで一例であり、種々変形可能である。例えば、上記実施形態では、燃料極１１６が、活性層２１０と基板層２２０との２層により構成されるとしているが、燃料極１１６は、単層構成であってもよいし、３層以上により構成されるとしてもよい。例えば、燃料極１１６は、活性層２１０と、基板層２２０と、活性層２１０と基板層２２０との間に配置され、活性層２１０より気孔率が高く、かつ、基板層２２０より気孔率が低い第３の層と、を備える３層構成であるとしてもよい。

また、上記実施形態では、燃料極側集電体１４４の電極対向部１４５と燃料極１１６の集電部材対向面Ｓ１との間に接合層３１０が介在しているが、接合層３１０が設けられず、燃料極側集電体１４４の電極対向部１４５が燃料極１１６の集電部材対向面Ｓ１に直接接しているとしてもよい。すなわち、集電部材凸部４１０が電極対向部１４５により構成されるとしてもよい。このような構成においても、燃料極１１６の第１の部分ＰＡ１における導電性金属の含有率を第２の部分ＰＡ２における導電性金属の含有率より高くすれば、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生を抑制することができる。なお、このような構成において、第１の部分ＰＡ１における導電性金属と電極対向部１４５とが同一の金属元素を含むとすれば、第１の部分ＰＡ１と電極対向部１４５との接合性を高めることができ、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生を効果的に抑制することができるため好ましい。

また、上記実施形態における燃料極側集電体１４４の構成は、あくまで一例であり、種々変更可能である。例えば、燃料極側集電体１４４は、上記実施形態における空気極側集電体１３４およびインターコネクタ１５０の一体部材と同様の構成、すなわち、Ｚ方向に直交する平板形の部分（インターコネクタ１５０）と、該平板形の部分から燃料極１１６に向けて突出するように形成された複数の凸部（空気極側集電体１３４）とを備える構成であるとしてもよい。また、このような構成において、上記平板形の部分における上記複数の凸部が形成された側とは反対側の面が、平面ではなく、凹凸が形成された面であるとしてもよい。

また、上記実施形態では、燃料極１１６におけるすべての第１の部分ＰＡ１について、第１の部分ＰＡ１における導電性金属の含有率は、該第１の部分ＰＡ１の隣の第２の部分ＰＡ２における導電性金属の含有率より高いとしているが、必ずしもそうような構成である必要は無い。燃料極１１６における少なくとも１つの第１の部分ＰＡ１について、第１の部分ＰＡ１における導電性金属の含有率は、該第１の部分ＰＡ１の隣の第２の部分ＰＡ２における導電性金属の含有率より高いとすればよい。このような構成であれば、該第１の部分ＰＡ１の位置における燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生を抑制することができる。なお、燃料極１１６と集電部材凸部４１０との間の剥離の発生を効果的に抑制するために、燃料極１１６におけるすべての第１の部分ＰＡ１の内の５割以上について、第１の部分ＰＡ１における導電性金属の含有率が、該第１の部分ＰＡ１の隣の第２の部分ＰＡ２における導電性金属の含有率より高い構成であることが好ましい。なお、燃料極１１６における第１の部分ＰＡ１の個数が２０個以内である場合には、すべての第１の部分ＰＡ１について、上記特定方法により導電性金属等の含有率を特定するものとする。また、燃料極１１６における第１の部分ＰＡ１の個数が２０個を超える場合には、任意の２０個の第１の部分ＰＡ１について、上記特定方法により導電性金属等の含有率を特定し、特定された含有率に基づき他の第１の部分ＰＡ１の構成を推定するものとする。

また、上記実施形態において、燃料電池スタック１００に含まれる単セル１１０の個数は、あくまで一例であり、単セル１１０の個数は燃料電池スタック１００に要求される出力電圧等に応じて適宜決められる。

また、上記実施形態における各部材を形成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により形成されてもよい。例えば、上記実施形態では、燃料極１１６は、導電性金属であるＮｉと酸化物イオン伝導性セラミックスであるＹＳＺの粒子とのサーメットにより形成されているとしているが、導電性金属としてＮｉ以外の金属（例えば、ＣｕやＭｏ）が用いられてもよいし、酸化物イオン伝導性セラミックスとしてＹＳＺ以外のセラミックス（例えば、ＣＳＺやＳｃＳＺ）が用いられてもよい。

本明細書において、部材（または部材のある部分、以下同様）Ａを挟んで部材Ｂと部材Ｃとが互いに対向するとは、部材Ａと部材Ｂまたは部材Ｃとが隣接する形態に限定されず、部材Ａと部材Ｂまたは部材Ｃとの間に他の構成要素が介在する形態を含む。例えば、電解質層１１２と空気極１１４との間に他の層が設けられていてもよい。このような構成であっても、空気極１１４と燃料極１１６とは電解質層１１２を挟んで互いに対向すると言える。

また、上記実施形態における燃料電池スタック１００の製造方法は、あくまで一例であり、種々変形可能である。例えば、上記実施形態では、特定の燃料極基板層用グリーンシートの表面への低粘度のＮｉＯの塗布は、電解質層１１２と燃料極１１６との積層体を作製するための焼成工程の前に行われるが、低粘度のＮｉＯの塗布が該焼成工程の後に行われるとしてもよい。また、燃料極１１６に導電性金属の含有率の高い第１の部分ＰＡ１を形成するために、必ずしも導電性金属やその酸化物（例えばＮｉＯ）の塗布が行われる必要は無く、他の方法によりそのような構成の単セル１１０が製造されるとしてもよい。

また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行うＳＯＦＣを対象としているが、本発明は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形電解セル（ＳＯＥＣ）の構成単位である電解単セルや、複数の電解単セルを備える電解セルスタックにも同様に適用可能である。なお、電解セルスタックの構成は、例えば特開２０１４−２０７１２０号に記載されているように公知であるためここでは詳述しないが、概略的には上述した実施形態における燃料電池スタック１００と同様の構成である。すなわち、上述した実施形態における燃料電池スタック１００を電解セルスタックと読み替え、発電単位１０２を電解セル単位と読み替え、単セル１１０を電解単セルと読み替えればよい。ただし、電解セルスタックの運転の際には、空気極１１４がプラス（陽極）で燃料極１１６がマイナス（陰極）となるように両電極間に電圧が印加されると共に、連通孔１０８を介して原料ガスとしての水蒸気が供給される。これにより、各電解セル単位において水の電気分解反応が起こり、燃料室１７６で水素ガスが発生し、連通孔１０８を介して電解セルスタックの外部に水素が取り出される。

また、上記実施形態では、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）を例に説明したが、本発明は、溶融炭酸塩形燃料電池（ＭＣＦＣ）といった他のタイプの燃料電池（または電解セル）にも適用可能である。

２２：ボルト ２４：ナット ２６：絶縁シート ２７：ガス通路部材 ２８：本体部 ２９：分岐部 １００：燃料電池スタック １０２：燃料電池発電単位 １０４：エンドプレート １０６：エンドプレート １０７：集電部材−燃料電池単セル複合体 １０８：連通孔 １１０：単セル １１２：電解質層 １１４：空気極 １１６：燃料極 １２０：セパレータ １２１：孔 １２４：接合部 １３０：空気極側フレーム １３１：孔 １３２：酸化剤ガス供給連通孔 １３３：酸化剤ガス排出連通孔 １３４：空気極側集電体 １３５：集電体要素 １４０：燃料極側フレーム １４１：孔 １４２：燃料ガス供給連通孔 １４３：燃料ガス排出連通孔 １４４：燃料極側集電体 １４５：電極対向部 １４６：インターコネクタ対向部 １４７：連接部 １４９：スペーサー １５０：インターコネクタ １６１：酸化剤ガス導入マニホールド １６２：酸化剤ガス排出マニホールド １６６：空気室 １７１：燃料ガス導入マニホールド １７２：燃料ガス排出マニホールド １７６：燃料室 ２１０：活性層 ２２０：基板層 ３１０：接合層 ４００：燃料極側集電部材 ４１０：集電部材凸部 ＡＲ１：凸部重複領域 ＡＲ２：凸部非重複領域 ＰＡ１：第１の部分 ＰＡ２：第２の部分 Ｓ１：集電部材対向面 ＳＰ：表層領域

Claims (5)

1. 電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および導電性金属を含む燃料極とを含む電気化学反応単セルと、前記電気化学反応単セルの前記燃料極側に配置され、前記燃料極の表面に接する複数の凸部を有する集電部材と、を備える集電部材−電気化学反応単セル複合体において、
   前記燃料極は、前記第１の方向視で前記凸部と重なる凸部重複領域における前記表面を含む部分である第１の部分であって、前記第１の方向に直交する第２の方向において前記第１の部分の隣に位置すると共に前記第１の方向視で前記凸部と重ならない部分である第２の部分より導電性金属の含有率（ｖｏｌ％）が高く、かつ、前記第１の方向における厚さが、前記燃料極における前記表面から気孔率が前記第１の部分の気孔率をはじめて下回る位置までの厚さの２５％以下である第１の部分を有することを特徴とする、集電部材−電気化学反応単セル複合体。
2. 請求項１に記載の集電部材−電気化学反応単セル複合体において、
   前記燃料極は、酸化物イオン伝導性セラミックス粒子を含み、
   前記第１の部分は、前記導電性金属の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であり、かつ、前記酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であり、
   前記第２の部分は、前記酸化物イオン伝導性セラミックス粒子の含有率が３０（ｖｏｌ％）以上であり、かつ、気孔率が３０（ｖｏｌ％）以上であることを特徴とする、集電部材−電気化学反応単セル複合体。
3. 請求項１または請求項２に記載の集電部材−電気化学反応単セル複合体において、
   前記第１の部分における前記導電性金属と前記集電部材とは、同一の金属元素を含むことを特徴とする、集電部材−電気化学反応単セル複合体。
4. 請求項１から請求項３までのいずれか一項に記載の集電部材−電気化学反応単セル複合体において、
   前記集電部材は、
   各前記凸部における一部分を構成する集電体本体と、
   前記集電体本体と前記燃料極の前記表面との間に介在し、各前記凸部における前記燃料極の前記表面に接する部分を構成する接合層と、
   を含み、
   前記第１の部分における前記導電性金属と前記接合層とは、同一の金属元素を含むことを特徴とする、集電部材−電気化学反応単セル複合体。
5. 前記第１の方向に並べて配列された複数の集電部材−電気化学反応単セル複合体を備える電気化学反応セルスタックにおいて、
   前記複数の集電部材−電気化学反応単セル複合体の少なくとも１つは、請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載の集電部材−電気化学反応単セル複合体であることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。

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