JP2017181144A - Method and apparatus for treatment of radioactive waste liquid - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、放射性廃液の処理方法及び処理装置に関する。 The present invention relates to a processing method and a processing apparatus for radioactive liquid waste.
原子力施設から発生する放射性廃液には、多様な放射性核種が含まれており、特に放射性廃液中の放射性Ｓｒを除去するためには、Ｓｒを吸着除去可能な吸着材（Ｓｒ吸着材）に処理対象となる放射性廃液（以下「処理対象水」という。）を通水する方法がある。 The radioactive liquid waste generated from nuclear facilities contains a variety of radionuclides. In particular, in order to remove the radioactive Sr in the radioactive liquid waste, the Sr adsorption / removable adsorbent (Sr adsorbent) should be treated. There is a method of passing the radioactive waste liquid (hereinafter referred to as “treatment target water”).
Ｓｒ吸着材による放射性Ｓｒの吸着除去を効率良く実施するためには、処理対象水のｐＨ（水素イオン指数）をアルカリ領域に調整する必要があるが、酸性または中性の処理対象水に水酸化ナトリウム等のアルカリ剤を直接注入すると、処理対象水の中で局所的に高アルカリとなる箇所が発生し、処理対象水中に存在するＣａ２＋やＭｇ２＋などの金属イオンが炭酸塩や水酸化物として析出してしまう。 In order to efficiently carry out the adsorption removal of radioactive Sr by the Sr adsorbent, it is necessary to adjust the pH (hydrogen ion index) of the water to be treated to the alkaline region, but it is hydroxylated to the acidic or neutral water to be treated. When an alkali agent such as sodium is directly injected, a portion that is locally highly alkaline is generated in the water to be treated, and metal ions such as Ca 2+ and Mg 2+ present in the water to be treated are carbonated or hydroxide. It will precipitate as.
ｐＨの調整方法はいくつかあるが、酸剤やアルカリ剤を処理対象水に注入して所定のｐＨに調整する方法が主に用いられている。使用される酸剤としては塩酸や硫酸、アルカリ剤としては水酸化ナトリウムなどがある。また、最終的に中性付近にｐＨを制御する場合は、炭酸ナトリウムなど使用することがある。さらに、ｐＨを調整する材料（以下「ｐＨ緩衝材」という。）として固体の炭酸塩鉱物などを利用する方法もある。 There are several methods for adjusting the pH, but a method of adjusting the pH to a predetermined value by injecting an acid agent or an alkali agent into the water to be treated is mainly used. Examples of the acid agent used include hydrochloric acid and sulfuric acid, and examples of the alkali agent include sodium hydroxide. Moreover, when controlling pH to neutral vicinity finally, sodium carbonate etc. may be used. Furthermore, there is a method of using a solid carbonate mineral or the like as a material for adjusting pH (hereinafter referred to as “pH buffer material”).
特許文献１には、農薬排水をｐＨ緩衝材として作用する炭酸塩鉱物に接触させた後、生物担体で農薬を除去する農薬排水の処理方法が記載されている。
酸性または中性領域にある処理対象水のｐＨをアルカリ領域とするために、処理対象水中に水酸化ナトリウム溶液等のアルカリ剤を連続的に注入すると、アルカリ剤の注入点近傍のｐＨが局所的に高ｐＨとなってしまい、処理対象水に含まれるＣａ２＋やＭｇ２＋等の金属イオンが、炭酸塩や水酸化物として析出してしまう。その結果、析出物が配管内面や後段のＳｒ吸着材に付着し、配管の閉塞やＳｒ吸着塔の差圧上昇の要因になるといった問題が生じる。析出物の発生を抑制するため、低濃度の水酸化ナトリウム溶液を注入してｐＨを調整しようとすると、反応性が低い分、多量の溶液が必要となり、廃棄物の増加につながるといった課題が生じる。 When an alkaline agent such as sodium hydroxide solution is continuously injected into the water to be treated in order to make the pH of the water to be treated in the acidic or neutral region alkaline, the pH in the vicinity of the injection point of the alkaline agent is locally increased. Therefore, the metal ions such as Ca 2+ and Mg 2+ contained in the water to be treated are precipitated as carbonates and hydroxides. As a result, there arises a problem that the deposit adheres to the inner surface of the pipe or the downstream Sr adsorbent, causing the pipe to be blocked or the differential pressure of the Sr adsorption tower to increase. In order to suppress the generation of precipitates, when trying to adjust the pH by injecting a low-concentration sodium hydroxide solution, there is a problem that a large amount of solution is required due to the low reactivity, leading to an increase in waste. .
処理対象水に含まれる放射性Ｓｒを除去するためには、Ｓｒ吸着材に処理対象水を通水する方法がある。Ｓｒ吸着材の除去性能は、処理対象水のｐＨを適切なアルカリ領域とした上で通水すると効率よく発揮されることが判明している。 In order to remove radioactive Sr contained in the water to be treated, there is a method of passing the water to be treated through the Sr adsorbent. It has been found that the removal performance of the Sr adsorbent is efficiently exhibited when water is passed after the pH of the water to be treated is set to an appropriate alkaline region.
図１は、Ｓｒ吸着材であるケイチタン酸化合物のＳｒ吸着性能のｐＨ依存性を示したものである。ここで、ケイチタン酸化合物は、ケイ素、チタン、酸素などが結合して形成された化合物であって、細孔を含む立体構造を有するものであり、ストロンチウムを吸着する機能を有する。 FIG. 1 shows the pH dependence of the Sr adsorption performance of a silicotitanate compound that is an Sr adsorbent. Here, the silicotitanate compound is a compound formed by combining silicon, titanium, oxygen and the like, has a three-dimensional structure including pores, and has a function of adsorbing strontium.
図１では、ｐＨ３のときのＳｒ吸着性能（Ｓｒに対する分配係数）を１として、その他のｐＨにおけるＳｒ吸着性能は、ｐＨ３のときのＳｒ吸着性能に対する相対値で示している。
In FIG. 1, the Sr adsorption performance at pH 3 (partition coefficient with respect to Sr) is 1, and the Sr adsorption performance at other pHs is shown as a relative value to the Sr adsorption performance at
図１のとおり、ｐＨがアルカリ領域になるにつれて、ケイチタン酸化合物のＳｒ吸着性能が向上している。しかしながら、ｐＨが酸性から中性領域の処理対象水へのアルカリ剤の直接注入によってｐＨを上げようとしても、注入したアルカリ剤が析出物の生成により多く寄与してしまい、処理対象水のｐＨを上げることができない状態でＳｒ吸着材へ通水することになり、Ｓｒ吸着材の除去性能が効率良く発揮されずに短寿命になるといった課題がある。 As shown in FIG. 1, the Sr adsorption performance of the silicotitanate compound is improved as the pH becomes an alkaline region. However, even if an attempt is made to increase the pH by directly injecting the alkaline agent into the water to be treated in the acidic to neutral range, the injected alkaline agent contributes more to the formation of precipitates, and the pH of the water to be treated is reduced. There is a problem that water is passed through the Sr adsorbent in a state where it cannot be raised, and the removal performance of the Sr adsorbent is not efficiently exhibited, resulting in a short life.
本発明の目的は、放射性廃液の処理においてＳｒ吸着材の性能を維持することにある。 An object of the present invention is to maintain the performance of the Sr adsorbent in the treatment of radioactive liquid waste.
本発明は、原子力施設から発生する酸性または中性の放射性廃液の処理方法であって、アルカリ成分を溶出するｐＨ緩衝材により放射性廃液のｐＨを調整するｐＨ調整工程を含む。 The present invention is a method for treating acidic or neutral radioactive liquid waste generated from a nuclear facility, and includes a pH adjustment step of adjusting the pH of the radioactive liquid waste with a pH buffer material that elutes an alkaline component.
また、本発明は、原子力施設から発生する放射性廃液の処理装置であって、放射性廃液とｐＨ緩衝材とを混合するｐＨ調整ユニットを備えている。 In addition, the present invention is a processing apparatus for radioactive liquid waste generated from a nuclear facility, and includes a pH adjustment unit that mixes the radioactive liquid waste and a pH buffer material.
本発明によれば、放射性廃液の処理においてＳｒ吸着材の性能を維持することができる。 According to the present invention, the performance of the Sr adsorbent can be maintained in the treatment of radioactive waste liquid.
本発明は、廃水などを処理する水処理においてアルカリ成分を溶出するｐＨ緩衝材を充填した容器に処理対象水を通水することによりｐＨを調整する方法及び処理装置に関する。 The present invention relates to a method and a processing apparatus for adjusting pH by passing water to be treated into a container filled with a pH buffer material that elutes an alkaline component in water treatment for treating wastewater or the like.
本発明は、廃水などを処理する水処理においてアルカリ成分を溶出するｐＨ緩衝材を充填した容器に処理対象水を通水することによりｐＨを調整した後、Ｓｒを吸着する材料を用いて処理対象水中のＳｒを除去する方法及び処理装置に関する。 The present invention relates to a treatment target using a material that adsorbs Sr after adjusting the pH by passing the treatment target water through a container filled with a pH buffer material that elutes an alkaline component in a water treatment for treating wastewater and the like. The present invention relates to a method and a processing apparatus for removing Sr in water.
すなわち、本発明においては、酸性または中性の処理対象水を、固体のｐＨ緩衝材を充填した容器に連続通水する。ｐＨ緩衝材からのアルカリ成分の放出は、用いるｐＨ緩衝材の溶解平衡で制限されるため、処理対象水のｐＨは、局所的な高ｐＨとならず、炭酸塩や水酸化物といった析出物の発生を防止することが可能になるとともに、Ｓｒ吸着材の吸着処理に最適なアルカリ領域にすることが可能となる。 That is, in the present invention, acidic or neutral water to be treated is continuously passed through a container filled with a solid pH buffer material. Since the release of alkali components from the pH buffer material is limited by the dissolution equilibrium of the pH buffer material used, the pH of the water to be treated does not become a local high pH, but precipitates such as carbonates and hydroxides. Generation | occurrence | production can be prevented, and it becomes possible to make it the optimal alkali area | region for the adsorption | suction processing of Sr adsorbent.
具体例として、ｐＨ緩衝材に酸化マグネシウム（ＭｇＯ）を使用した場合の作用を示す。以下は、ＭｇＯが水と接触してアルカリ成分を放出する反応式を示したものである。 As a specific example, the action when magnesium oxide (MgO) is used for the pH buffer material is shown. The following shows a reaction formula in which MgO comes into contact with water and releases an alkali component.
（式１） ＭｇＯ（ｓ）＋Ｈ２Ｏ→Ｍｇ２＋＋２ＯＨ−
（式２） ２ＯＨ−＋２Ｈ＋→２Ｈ２Ｏ
式１は、ＭｇＯの溶解を示している。式２は、処理対象水が酸性の場合、式１のＭｇＯの溶解に引き続き、酸（Ｈ＋）が中和される反応を示している。また、ＭｇＯの中性の水に対する溶解量は９．８×１０−３ｇ／Ｌ（Ｍｇ（ＯＨ）２換算）であり、ＭｇＯが飽和溶解した水のｐＨは１０．３のため、ＭｇＯから放出されるアルカリ成分（ＯＨ−）によって処理対象水が局所的にも高ｐＨとならず、処理対象水にＣａやＭｇ、または炭酸イオンが含まれる場合であっても、沈殿物やスケールの発生を防ぐことが可能になる。
(Formula 1) MgO (s) + H 2 O → Mg 2+ + 2OH −
(Formula 2) 2OH − + 2H + → 2H 2 O
本発明によれば、上記作用によって、ｐＨ緩衝材を充填した容器に酸性または中性の処理対象水を通水することで、処理対象水のｐＨが局所的に高ｐＨになることを回避し、析出物の発生を防止する効果が得られる。また、処理対象水をＳｒ吸着処理に適したｐＨ領域にした上でＳｒ吸着材を充填した容器に通水することで、容器内のＳｒ吸着材の吸着性能維持期間を長期にわたって維持することができる。 According to the present invention, by the above action, acidic or neutral water to be treated is passed through a container filled with a pH buffer material, thereby avoiding that the pH of the water to be treated is locally high. The effect of preventing the generation of precipitates can be obtained. In addition, it is possible to maintain the adsorption performance maintaining period of the Sr adsorbent in the container for a long period of time by passing the water to be treated into a pH region suitable for the Sr adsorption treatment and passing the water through the container filled with the Sr adsorbent. it can.
本発明は、廃水などを処理する水処理において、酸を添加することにより、処理対象水中の非吸着性ストロンチウム（吸着材で吸着可能なＳｒイオンの他に、Ｓｒ錯体やコロイド状のＳｒといったＳｒ吸着材で吸着不可の形態のＳｒを「非吸着性Ｓｒ」と称す。）を分解した後、アルカリ成分を溶出するｐＨ緩衝材を充填した容器に処理対象水を通水することでｐＨを調整した後、Ｓｒを吸着する材料を用いて処理対象水中のＳｒを除去する方法及び処理装置に関する。 The present invention provides a non-adsorbing strontium in water to be treated (in addition to Sr ions that can be adsorbed by an adsorbent, Sr such as Sr complex or colloidal Sr) by adding an acid in water treatment for treating wastewater or the like. After decomposing Sr in a form that cannot be adsorbed by an adsorbent, it is called "non-adsorbing Sr."), and then adjusting the pH by passing the water to be treated into a container filled with a pH buffer material that elutes the alkaline component Then, the present invention relates to a method and a processing apparatus for removing Sr in water to be treated using a material that adsorbs Sr.
なお、本発明の処理方法により得られた液は、「処理済水」と呼ぶ。 The liquid obtained by the treatment method of the present invention is referred to as “treated water”.
以下、本発明の一実施例を図２、図３および図４に沿って説明する。 An embodiment of the present invention will be described below with reference to FIGS.
図２は、本実施例の放射性廃液の処理方法を示すフロー図である。 FIG. 2 is a flowchart showing the method for treating radioactive liquid waste according to this embodiment.
図２のとおり、処理対象水を固体のｐＨ緩衝材を充填した容器に通水することでｐＨを調整する（ｐＨ調整工程）。なお、ｐＨ緩衝材は、ｐＨ緩衝作用を有する固体材料である。 As shown in FIG. 2, the pH is adjusted by passing the water to be treated through a container filled with a solid pH buffer material (pH adjusting step). The pH buffer material is a solid material having a pH buffer action.
このときの処理対象水は、水酸化ナトリウム水溶液を用いてｐＨを調整すると、水酸化物等の析出物が生成する。 When the pH of the water to be treated at this time is adjusted using an aqueous sodium hydroxide solution, precipitates such as hydroxides are generated.
表１は、実施例１で使用した処理対象水の水質を示したものである。なお、後述の実施例２においても同じ水質の処理対象水を用いた。 Table 1 shows the quality of the water to be treated used in Example 1. In addition, also in Example 2 to be described later, the water to be treated having the same water quality was used.
なお、処理済水にＳｒ除去工程を施した場合（実施例２参照。）、処理対象水のｐＨが初期値より増加することで使用するＳｒ吸着材のＳｒ吸着性能が向上する。 In addition, when the Sr removal process is performed to the treated water (see Example 2), the Sr adsorption performance of the Sr adsorbent used is improved by increasing the pH of the water to be treated from the initial value.
本実施例においては、処理対象水のｐＨの初期値は、中性以下の所定値で調整している。本実施例では、通水流速を空間速度（ＳＶ）１５（ｈｒ−１）で設定しており、ｐＨ緩衝材は酸化マグネシウムを使用している。 In this embodiment, the initial value of the pH of the water to be treated is adjusted to a predetermined value that is neutral or lower. In this embodiment, the water flow rate is set at a space velocity (SV) 15 (hr −1 ), and the pH buffer material uses magnesium oxide.
図３は、本実施例で用いた試験装置を示す概略構成図である。 FIG. 3 is a schematic configuration diagram showing the test apparatus used in this example.
本図に示す試験装置は、処理対象水Ｓを貯留する処理対象水収集タンク１（第１のタンク）、供給ポンプ２、ｐＨ緩衝材入り容器３および処理水受入タンク４（第２のタンク）で構成されている。ここで、ｐＨ緩衝材入り容器３は、ｐＨ調整ユニットの構成要素である。ここで、処理対象水Ｓは、酸性又は中性の廃液である。
The test apparatus shown in this figure includes a processing target water collection tank 1 (first tank) for storing the processing target water S, a
なお、本図においては、ｐＨ緩衝材入り容器３にあらかじめｐＨ緩衝材を入れておき、これに処理対象水Ｓを注入することにより、ｐＨ緩衝材と処理対象水Ｓとを混合しているが、本発明は、これに限定されるものではなく、ｐＨ調整ユニットにおいて処理対象水を貯留した状態でｐＨ緩衝材を投入してもよい。本明細書においては、これらの方式を合わせて「ｐＨ緩衝材と処理対象水とを混合する」という。
In this figure, the pH buffer material and the treatment target water S are mixed by putting the pH buffer material in the
図４は、本実施例での通水日数ごとの処理対象水（ここで、処理対象水とは、表１に示す処理対象水のｐＨをｐＨ３．５〜３．８に調整した水をいう。）のｐＨに対するｐＨ緩衝材入り容器３の出口で採取した水のｐＨを測定し、ｐＨ緩衝材入り容器３を通過する前の処理対象水のｐＨとの差を、ｐＨ増加分を示したものである。ｐＨ増加分について式で表すと、次のようになる。
FIG. 4 shows the water to be treated for each number of days in the present embodiment (here, the water to be treated is water obtained by adjusting the pH of the water to be treated shown in Table 1 to pH 3.5 to 3.8). The pH of the water collected at the outlet of the pH buffer material-containing
（ｐＨ増加分）＝（ｐＨ緩衝材入り容器出口水ｐＨ）−（処理対象水のｐＨ）
図４のとおり、ｐＨ緩衝材入り容器出口水のｐＨは、通水期間が５０日以上経過しても、処理対象水のｐＨ初期値より高くできることを確認した。また、ＮａＯＨ溶液等による連続的な薬液注入では、局所的にｐＨが高くなることで析出物が生成してしまう可能性があったが、ｐＨ緩衝材である酸化マグネシウムを充填した容器に処理対象水を通水することで、析出物が生成するｐＨを下回り、且つ後段のＳｒ除去性能が発揮されるｐＨを上回る範囲に処理対象水のｐＨを調整できることを確認した。
(PH increase) = (pH of container outlet water with pH buffer material) − (pH of water to be treated)
As shown in FIG. 4, it was confirmed that the pH of the outlet water containing the pH buffer material could be higher than the initial pH value of the water to be treated even when the water passage period was 50 days or longer. In addition, in continuous chemical injection with NaOH solution or the like, there is a possibility that precipitates may be generated due to local increase in pH, but a container filled with magnesium oxide, which is a pH buffer material, is to be treated. It was confirmed that by passing water, the pH of the water to be treated can be adjusted to a range that is lower than the pH at which precipitates are generated and that exceeds the pH at which the Sr removal performance in the latter stage is exhibited.
処理対象水の水質によっては、ｐＨ緩衝材入り容器出口水のｐＨが変化する。従って、最適なｐＨ緩衝材を選定することで、析出物を発生させることなく目的のｐＨに調整することが可能となる。ｐＨ緩衝材の例としては、酸化マグネシウムのほかに、水酸化マグネシウム、ドロマイト、ハイドロタルサイト、水酸化鉄等が挙げられる。 Depending on the quality of the water to be treated, the pH of the outlet water containing the pH buffer material changes. Therefore, by selecting the optimum pH buffer material, it is possible to adjust to the target pH without generating precipitates. Examples of the pH buffer material include magnesium hydroxide, dolomite, hydrotalcite, iron hydroxide and the like in addition to magnesium oxide.
以下、本発明の一実施例を図５、図６および図７に沿って説明する。 An embodiment of the present invention will be described below with reference to FIGS.
なお、実施例１と重複する箇所は説明を省略する。 Note that a description of the same parts as those in the first embodiment is omitted.
図５は、図２に示す実施例１の処理方法にＳｒ除去工程を追加した実施例２の処理方法を示すフロー図である。 FIG. 5 is a flowchart showing the processing method of the second embodiment in which an Sr removal step is added to the processing method of the first embodiment shown in FIG.
図５においては、処理対象水をｐＨ緩衝材に通してｐＨを調整した後に、Ｓｒイオンを吸着する材料（Ｓｒ吸着材）を充填した容器に通水することでＳｒを除去する（Ｓｒ除去工程）。本実施例に用いた処理対象水、通水流速およびｐＨ緩衝材は、実施例１と同様である。また、Ｓｒイオンを吸着する材料として、ケイチタン酸化合物を使用している。 In FIG. 5, after adjusting the pH by passing the water to be treated through a pH buffer material, Sr is removed by passing water through a container filled with a material that adsorbs Sr ions (Sr adsorbent) (Sr removal step). ). The water to be treated, the water flow rate, and the pH buffer used in this example are the same as those in Example 1. Further, a silicotitanate compound is used as a material that adsorbs Sr ions.
図６は、本実施例の試験装置の概略構成を示したものである。 FIG. 6 shows a schematic configuration of the test apparatus of the present embodiment.
図６の試験装置は、図３の試験装置を構成する処理対象水収集タンク１、供給ポンプ２、ｐＨ緩衝材入り容器３及び処理水受入タンク４のほかに、Ｓｒ吸着材入り容器５を備えている。Ｓｒ吸着材入り容器５は、ｐＨ緩衝材入り容器３と処理水受入タンク４との間に配置されている。この構成により、ｐＨ緩衝材入り容器３を通過した液は、Ｓｒ吸着材入り容器５を通過する間に、Ｓｒが除去されるようになっている。
The test apparatus of FIG. 6 includes a container 5 containing an Sr adsorbent in addition to the
図７は、本実施例のＳｒ吸着材の性能がどれくらい維持されるか実測した結果を示すグラフである。縦軸のＳｒ吸着性能は、処理対象水のＳｒ濃度を１としたときの相対値であり、試験装置最終出口Ｓｒ濃度Ｃと試験装置入口Ｓｒ濃度Ｃ０との比Ｃ／Ｃ０で表している。また、比較例１としてｐＨ緩衝材によるｐＨ調整なしのときのデータも記載している。 FIG. 7 is a graph showing the results of actual measurement of how long the performance of the Sr adsorbent of this example is maintained. The Sr adsorption performance on the vertical axis is a relative value when the Sr concentration of the water to be treated is 1, and is expressed as a ratio C / C 0 between the test device final outlet Sr concentration C and the test device inlet Sr concentration C 0. Yes. Further, as Comparative Example 1, data when no pH adjustment with a pH buffer material is described.
図７のとおり、ｐＨ調整なしのときの試験装置入口出口のＳｒ濃度比Ｃ／Ｃ０は、１０日通水した時点でおよそ０．５にまで上昇している。これに対し、実施例１の図４に示すｐＨ調整後の処理対象水を通水したときの試験装置入口出口のＳｒ濃度比Ｃ／Ｃ０は、ｐＨ調整なしのときと比較すると低い値を示しており、５０日以上通水しても顕著な上昇傾向は見られていない。言い換えると、Ｓｒ吸着性能は、５０日以上維持されている。 As shown in FIG. 7, the Sr concentration ratio C / C 0 at the inlet / outlet of the test apparatus without pH adjustment rises to about 0.5 when water is passed for 10 days. On the other hand, the Sr concentration ratio C / C 0 at the inlet / outlet of the test apparatus when the water to be treated after pH adjustment shown in FIG. 4 of Example 1 is passed is lower than that without pH adjustment. As shown, no significant upward trend has been observed even after 50 days of water flow. In other words, the Sr adsorption performance is maintained for 50 days or more.
本図に示す結果から、ｐＨ緩衝材によるｐＨ調整により、ケイチタン酸化合物のＳｒ吸着性能維持期間が延びたことがわかる。なお、Ｓｒイオンを吸着する材料としては、ケイチタン酸化合物のほかにチタン酸化合物およびゼオライトが挙げられる。 From the results shown in this figure, it can be seen that the Sr adsorption performance maintaining period of the silicotitanate compound is extended by the pH adjustment by the pH buffer material. Examples of materials that adsorb Sr ions include titanate compounds and zeolites in addition to silicotitanate compounds.
以下、本発明の一実施例を図８、図９および図１０に沿って説明する。 Hereinafter, an embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS.
なお、実施例１および実施例２と重複する箇所は説明を省略する。 In addition, the description which overlaps with Example 1 and Example 2 is abbreviate | omitted.
図８は、処理対象水中に非吸着性Ｓｒが存在する場合の処理工程を示すフロー図である。 FIG. 8 is a flowchart showing a treatment process when non-adsorbing Sr exists in the water to be treated.
図８においては、図５に示す実施例２の処理方法の前処理として、酸を添加することにより、処理対象水中の非吸着性ＳｒをＳｒイオンと配位子（ここで、配位子とは、非吸着性ＳｒからＳｒイオンを分離した物質の総称とする。）とに分解し、その後、ｐＨ緩衝材に通してｐＨを調整し、Ｓｒ吸着材を充填した容器に通水することにより、Ｓｒを除去する。さらに、配位子を吸着する吸着材又はフィルタを用いて、配位子を除去してもよい。ここで、この前処理を「錯体分解除去工程」と呼ぶ。なお、「錯体分解除去工程」に含まれる分解工程は「非吸着性Ｓｒ分解工程」と呼び、「錯体分解除去工程」に含まれる除去工程は、「錯体除去工程」と呼ぶ。 In FIG. 8, as a pretreatment of the treatment method of Example 2 shown in FIG. 5, by adding an acid, non-adsorbing Sr in the water to be treated is converted into Sr ions and ligands (where the ligand and Is a general term for substances that separate Sr ions from non-adsorbing Sr.), and then adjusted to pH by passing through a pH buffer material and passing through a container filled with Sr adsorbent. , Sr is removed. Furthermore, you may remove a ligand using the adsorbent or filter which adsorb | sucks a ligand. Here, this pretreatment is called a “complex decomposition removal step”. The decomposition step included in the “complex decomposition removal step” is referred to as a “non-adsorbing Sr decomposition step”, and the removal step included in the “complex decomposition removal step” is referred to as a “complex removal step”.
図９は、本実施例の試験装置の概略構成を示したものである。 FIG. 9 shows a schematic configuration of the test apparatus of this example.
図９の試験装置は、図６の試験装置を構成する処理対象水収集タンク１、供給ポンプ２、ｐＨ緩衝材入り容器３、Ｓｒ吸着材入り容器５及び処理水受入タンク４のほかに、酸供給タンク６、酸を供給するための供給ポンプ２、及び配位子吸着材入り容器７を備えている。処理対象水収集タンク１から供給された処理対象水は、酸供給タンク６から供給される酸と混合され、配位子吸着材入り容器７に送られる。配位子吸着材入り容器７で配位子を除去した後、ｐＨ緩衝材入り容器３に送られる。これにより、錯体となっていた非吸着性Ｓｒも除去することができる。なお、酸供給タンク６及び供給ポンプ２を合わせて「酸添加ユニット」と呼ぶ。
The test apparatus shown in FIG. 9 includes an
追加した処理プロセス（酸添加による非吸着性Ｓｒのイオン化）の効果を確認するため、図９に示すとおり、非吸着性Ｓｒ（Ｓｒ錯体）を含有する処理対象水に塩酸を添加した後、Ｓｒ吸着材入り容器５に通水する試験を実施した。このときの通水流速は、実施例１および実施例２と同様である。また、Ｓｒイオンを吸着する材料は、実施例２と同様である。配位子を吸着する材料としては、キレート樹脂吸着材を使用している。キレート樹脂吸着材としては、イミノジ酢酸型、ポリアミン型及びグルカミン型といった型式の化合物が知られている。 To confirm the effect of the added treatment process (ionization of non-adsorbing Sr by acid addition), as shown in FIG. 9, after adding hydrochloric acid to the water to be treated containing non-adsorbing Sr (Sr complex), Sr A test for passing water through the adsorbent-containing container 5 was performed. The water flow rate at this time is the same as in the first and second embodiments. The material that adsorbs Sr ions is the same as in Example 2. A chelate resin adsorbent is used as the material for adsorbing the ligand. As chelating resin adsorbents, compounds of the types such as iminodiacetic acid type, polyamine type and glucamine type are known.
表２は、本実施例で使用した処理対象水の水質を示したものである。 Table 2 shows the quality of the water to be treated used in this example.
本表に示すとおり、実施例１及び２とはｐＨのみ異なる処理対象水を用いた。すなわち、ほぼ中性（ｐＨ７．１）の処理対象水を用いた。 As shown in this table, water to be treated which is different from Examples 1 and 2 only in pH was used. That is, the water to be treated that is almost neutral (pH 7.1) was used.
図１０は、図９の試験装置による試験でおよそ１４日通水したときのＳｒ吸着材のＳｒ吸着性能を示すグラフである。試験条件は、配位子吸着材入り容器７の入口で処理対象水のｐＨが３．５になるように酸供給タンク６から酸を供給するための供給ポンプ２によって塩酸を注入し、ｐＨ緩衝材入り容器３の出口で図４に示すように処理対象水のｐＨを増加させて、Ｓｒ吸着材入り容器５に通水するものとしている。図１０の縦軸は、試験装置最終出口Ｓｒ濃度Ｃと試験装置入口Ｓｒ濃度Ｃ０との比Ｃ／Ｃ０で表しており、値が小さいほどＳｒ吸着性能が高いことを示している。また、比較例２として図９の試験装置による試験のうち非吸着性Ｓｒのイオン化処理およびｐＨ緩衝材によるｐＨ調整をしていないときのデータを、比較例３として図９の試験装置による試験のうち非吸着性Ｓｒのイオン化処理のみを実施したときのデータを記載している。なお、およそ１日通水のしたときのＳｒ吸着材のＳｒ吸着性能も併記している。
FIG. 10 is a graph showing the Sr adsorption performance of the Sr adsorbent when water is passed for about 14 days in the test by the test apparatus of FIG. The test condition is that pH is buffered by injecting hydrochloric acid with the
図１０のとおり、非吸着性Ｓｒのイオン化処理およびｐＨ緩衝材を用いたｐＨ調整ともになし、すなわち比較例２におけるＳｒ濃度比Ｃ／Ｃ０は、通水１日でも１４日でも０．１と変化しなかった。一方、非吸着性Ｓｒのイオン化処理あり、すなわち比較例３におけるＳｒ濃度比Ｃ／Ｃ０は、通水１日では４×１０−３と低い値を示すが通水１４日になると５×１０−２に上昇した。この結果は、非吸着性Ｓｒのイオン化処理により初期のＳｒ除去性能は向上するが、処理対象水のｐＨが酸性のままＳｒ吸着材に通水されたため性能持続時間が短いことを意味している。 As shown in FIG. 10, both the ionization treatment of non-adsorbing Sr and pH adjustment using a pH buffer material were performed, that is, the Sr concentration ratio C / C 0 in Comparative Example 2 was 0.1 for both 1 day and 14 days of water flow. It did not change. On the other hand, there is an ionization treatment of non-adsorbing Sr, that is, the Sr concentration ratio C / C 0 in Comparative Example 3 shows a low value of 4 × 10 −3 for 1 day of water flow, but 5 × 10 for 14 days of water flow. -2 . This result means that the initial Sr removal performance is improved by the ionization treatment of the non-adsorbing Sr, but the performance duration time is short because the water to be treated is passed through the Sr adsorbent while the pH of the water to be treated is acidic. .
これらに対し、非吸着性Ｓｒのイオン化処理およびｐＨ緩衝材を用いたｐＨ調整ともにあり、すなわち本実施例におけるＳｒ濃度比Ｃ／Ｃ０は、通水１日で１×１０−３と低い値を示し、通水１４日でもその値を維持している。即ち本実施例により、Ｓｒ除去性能及び性能持続時間ともに向上することが確認された。 On the other hand, there is both ionization treatment of non-adsorbing Sr and pH adjustment using a pH buffer material, that is, the Sr concentration ratio C / C 0 in this example is as low as 1 × 10 −3 in 1 day of water flow This value is maintained even for 14 days. That is, it was confirmed that both the Sr removal performance and the performance duration were improved by this example.
本図に示す結果から、非吸着性Ｓｒのイオン化を実施した後にｐＨ緩衝材を用いたｐＨ調整をすることにより、ケイチタン酸化合物のＳｒ吸着性能は向上することがわかる。 From the results shown in this figure, it is understood that the Sr adsorption performance of the silicotitanate compound is improved by adjusting the pH using a pH buffer after ionizing the non-adsorbing Sr.
実施例１〜実施例３におけるｐＨ緩衝材を用いたｐＨ調整方法を、ｐＨ緩衝材入り容器への圧送通水ではなく、処理対象水貯蔵容器（バッファタンク）へのｐＨ緩衝材浸漬とする。言い換えると、バッファタンクにｐＨ緩衝材を供給する。これにより、容器への圧送通水が不要となるため、ｐＨ緩衝材および容器の差圧は不要となり、差圧起因による設備停止の必要性が無くなる。その結果、連続的に処理運転を継続することが可能となり、高い設備稼働率の維持が可能となる。なお、バッファタンクは、ｐＨ調整ユニットを構成する。 The pH adjustment method using the pH buffer material in Examples 1 to 3 is not the pressure passing water to the container containing the pH buffer material but the pH buffer material immersed in the water storage container (buffer tank) to be treated. In other words, the pH buffer material is supplied to the buffer tank. This eliminates the need for pressure-feeding water to the container, and thus eliminates the need for a differential pressure between the pH buffer material and the container, and eliminates the need for facility shutdown due to the differential pressure. As a result, the processing operation can be continued continuously, and a high equipment operation rate can be maintained. The buffer tank constitutes a pH adjustment unit.
実施例１、２、３および４で使用するｐＨ緩衝材が劣化し、ｐＨが目標範囲外となった場合、容器ごと交換とはせず、使用済のｐＨ緩衝材のみを取り出して新しいｐＨ緩衝材を容器に充填する運用とする。言い換えると、容器に充填されたｐＨ緩衝材は、容器から取り出し、入れ替え用のｐＨ緩衝材を容器に充填する。これにより、容器の再利用が可能となり、ランニングコストの低減が可能となる。 When the pH buffer material used in Examples 1, 2, 3 and 4 deteriorates and the pH falls outside the target range, the entire pH container is not replaced, and only the used pH buffer material is taken out to obtain a new pH buffer. Operation is to fill the container with materials. In other words, the pH buffer material filled in the container is taken out of the container and filled with a replacement pH buffer material. Thereby, the container can be reused, and the running cost can be reduced.
実施例２〜実施例４で使用するｐＨ緩衝材およびＳｒ吸着材を１つの容器に充填し、処理対象水のｐＨ調整とＳｒ除去を行う。これにより、必要容器の員数の低減が可能となる。 The pH buffer material and the Sr adsorbent used in Examples 2 to 4 are filled in one container, and the pH of the water to be treated is adjusted and the Sr is removed. Thereby, the number of necessary containers can be reduced.
１：処理対象水収集タンク、２：供給ポンプ、３：ｐＨ緩衝材入り容器、４：処理水受入タンク、５：Ｓｒ吸着材入り容器、６：酸供給タンク、７：配位子吸着材入り容器。 1: treatment target water collection tank, 2: supply pump, 3: container with pH buffer, 4: treated water receiving tank, 5: container with Sr adsorbent, 6: acid supply tank, 7: with ligand adsorbent container.
Claims (15)
アルカリ成分を溶出するｐＨ緩衝材により前記放射性廃液のｐＨを調整するｐＨ調整工程を含む、放射性廃液の処理方法。 A method for treating acidic or neutral radioactive liquid waste generated from nuclear facilities,
A method for treating radioactive liquid waste, comprising a pH adjustment step of adjusting the pH of the radioactive liquid waste with a pH buffer material that elutes an alkaline component.
さらに、前記ｐＨ調整工程にて処理した液から、Ｓｒ吸着材を用いてＳｒを除去するＳｒ除去工程を含む、放射性廃液の処理方法。 A method for treating radioactive liquid waste according to claim 1,
Furthermore, the radioactive waste liquid processing method including the Sr removal process of removing Sr using the Sr adsorbent from the liquid processed at the said pH adjustment process.
さらに、前記ｐＨ調整工程の前に、前記放射性廃液に酸を添加することにより吸着材では吸着されない形態で存在する非吸着性ＳｒをＳｒイオンに分解する非吸着性Ｓｒ分解工程を含む、放射性廃液の処理方法。 A method for treating radioactive liquid waste according to claim 1 or 2,
Furthermore, before the said pH adjustment process, the radioactive waste liquid which contains the nonadsorbable Sr decomposition | disassembly process which decomposes | disassembles the nonadsorbable Sr which exists in the form which is not adsorbed with an adsorbent by adding an acid to the said radioactive waste liquid into Sr ion Processing method.
さらに、前記非吸着性ＳｒがＳｒ錯体であって、前記非吸着性Ｓｒ分解工程の後に前記Ｓｒ錯体が前記Ｓｒイオンと配位子とに分解し、配位子吸着材により前記配位子を除去する錯体除去工程を含む、放射性廃液の処理方法。 It is a processing method of the radioactive liquid waste according to claim 3,
Further, the non-adsorbing Sr is an Sr complex, and the Sr complex is decomposed into the Sr ion and a ligand after the non-adsorbing Sr decomposition step, and the ligand is adsorbed by a ligand adsorbent. A method for treating radioactive liquid waste, comprising a complex removing step of removing.
前記ｐＨ緩衝材は、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、ドロマイト、ハイドロタルサイト又は水酸化鉄である、放射性廃液の処理方法。 It is a processing method of the radioactive liquid waste as described in any one of Claims 1-4,
The said pH buffer material is a processing method of radioactive waste liquid which is magnesium oxide, magnesium hydroxide, dolomite, hydrotalcite, or iron hydroxide.
前記Ｓｒ吸着材は、ケイチタン酸系化合物、チタン酸化合物又はゼオライトである、放射性廃液の処理方法。 A method for treating radioactive liquid waste according to claim 2,
The method for treating a radioactive liquid waste, wherein the Sr adsorbent is a silicotitanate compound, a titanate compound, or zeolite.
前記酸は、塩酸又は硫酸であり、
前記配位子吸着材は、イミノジ酢酸型、ポリアミン型及びグルカミン型のキレート樹脂吸着材である、放射性廃液の処理方法。 A method for treating radioactive liquid waste according to claim 3 or 4,
The acid is hydrochloric acid or sulfuric acid,
The method for treating radioactive liquid waste, wherein the ligand adsorbent is an iminodiacetic acid type, polyamine type or glucamine type chelate resin adsorbent.
前記放射性廃液とｐＨ緩衝材とを混合するｐＨ調整ユニットを備えた、放射性廃液の処理装置。 A device for treating radioactive liquid waste generated from nuclear facilities,
A radioactive waste liquid treatment apparatus comprising a pH adjusting unit for mixing the radioactive waste liquid and a pH buffer material.
前記放射性廃液を供給する第１のタンクと、前記ｐＨ緩衝材を充填したｐＨ緩衝材入り容器と、前記ｐＨ緩衝材入り容器から送られる液を受ける第２のタンクと、を備え、
前記ｐＨ調整ユニットは、前記ｐＨ緩衝材入り容器を含む、放射性廃液の処理装置。 It is a processing apparatus of the radioactive waste liquid of Claim 8, Comprising:
A first tank for supplying the radioactive liquid waste, a container with a pH buffer material filled with the pH buffer material, and a second tank for receiving a liquid sent from the container with the pH buffer material,
The said pH adjustment unit is a processing apparatus of the radioactive waste liquid containing the said container with a pH buffer material.
さらに、前記ｐＨ調整ユニットから送られる液に含まれるＳｒを除去するＳｒ吸着材を充填したＳｒ吸着材入り容器を備えた、放射性廃液の処理装置。 It is a processing apparatus of the radioactive liquid waste according to claim 8 or 9,
Furthermore, the radioactive waste liquid processing apparatus provided with the container containing Sr adsorbent which filled with Sr adsorbent which removes Sr contained in the liquid sent from the said pH adjustment unit.
さらに、前記放射性廃液に酸を添加して非吸着性ＳｒをＳｒイオンに分解する酸添加ユニットを備えた、放射性廃液の処理装置。 It is a processing apparatus of the radioactive liquid waste as described in any one of Claims 8-10,
Furthermore, the radioactive waste liquid processing apparatus provided with the acid addition unit which decomposes | disassembles nonadsorbable Sr into Sr ion by adding an acid to the said radioactive waste liquid.
さらに、前記酸により前記放射性廃液に含まれるＳｒ錯体が分解して生じる配位子を除去する配位子吸着材入り容器を備えた、放射性廃液の処理装置。 It is a processing apparatus of the radioactive liquid waste according to claim 11,
Furthermore, the processing apparatus of a radioactive waste liquid provided with the container containing a ligand adsorbent which removes the ligand which arises when the Sr complex contained in the said radioactive waste liquid decomposes | disassembles with the said acid.
前記ｐＨ調整ユニットは、バッファタンクを含み、
前記ｐＨ緩衝材は、前記バッファタンクに供給される構成である、放射性廃液の処理装置。 It is a processing apparatus of the radioactive waste liquid of Claim 8, Comprising:
The pH adjustment unit includes a buffer tank;
The said pH buffer material is a processing apparatus of the radioactive waste liquid which is the structure supplied to the said buffer tank.
前記ｐＨ緩衝材入り容器に充填された前記ｐＨ緩衝材は、前記ｐＨ緩衝材入り容器から取り出し、入れ替え用のｐＨ緩衝材を前記ｐＨ緩衝材入り容器に充填する、放射性廃液の処理装置。 It is a processing apparatus of the radioactive waste liquid as described in any one of Claims 8-13,
The said pH buffer material with which the said container with pH buffer material was taken out from the said container with pH buffer material, The processing apparatus of the radioactive waste liquid which fills the said pH buffer material container with the pH buffer material for replacement | exchange.
前記ｐＨ緩衝材入り容器には、前記ｐＨ緩衝材及び前記Ｓｒ吸着材が充填されている、放射性廃液の処理装置。 It is a processing apparatus of the radioactive waste liquid as described in any one of Claims 10-14,
A treatment apparatus for radioactive liquid waste, wherein the container containing the pH buffer material is filled with the pH buffer material and the Sr adsorbent.
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