JP6125960B2 - Method for treating radioactive liquid waste and apparatus for treating radioactive liquid waste - Google Patents
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本発明は、放射性廃液の処理方法及び放射性廃液処理装置に係り、特に、放射性核種を含む放射性廃液から放射性核種を分離除去するのに好適な放射性廃液の処理方法及び放射性廃液処理装置に関する。 The present invention relates to a radioactive waste liquid treatment method and a radioactive waste liquid treatment apparatus, and more particularly to a radioactive waste liquid treatment method and a radioactive waste liquid treatment apparatus suitable for separating and removing a radionuclide from a radioactive waste liquid containing a radionuclide.
原子力施設において発生する放射性核種を含む放射性廃液の処理方法の一つとして、イオン交換樹脂等を用いて放射性核種を放射性廃液から除去する吸着処理方法がある。一方、放射性廃液が高濃度の塩を含む場合、放射性核種の吸着を塩が妨害する場合がある。 As one of the processing methods for radioactive liquid waste containing radioactive nuclides generated in a nuclear facility, there is an adsorption processing method for removing the radioactive nuclides from the radioactive liquid waste using an ion exchange resin or the like. On the other hand, when the radioactive liquid waste contains a high concentration of salt, the salt may interfere with the adsorption of the radionuclide.
これに対し、特開昭61−40593号公報に記載された放射性廃液処理方法では、放射性核種とキレート形成反応を行うことにより放射性核種を吸着する粉状(あるいは粒状)の物質を放射性廃液に添加し、その後、放射性核種を吸着した物質をろ過により分離している。 On the other hand, in the radioactive liquid waste treatment method described in JP-A-61-40593, a powdery (or granular) substance that adsorbs the radionuclide by performing a chelate formation reaction with the radionuclide is added to the radioactive liquid waste. Then, the substance adsorbing the radionuclide is separated by filtration.
また、特開2013−170959号公報は、放射性核種を含む放射性廃液に酸化剤または還元剤を添加し、その後、吸着剤により放射性核種を吸着除去する放射性廃液の処理方法を述べている。また、特開2013−170959号公報には、放射性核種を含む放射性廃液に酸化剤または還元剤を添加した後に、pH調整剤を添加し、その後、吸着剤により放射性核種を吸着除去する放射性廃液の処理方法、及び放射性核種を含む放射性廃液にpH調整剤を添加し、その後吸着剤により放射性核種を吸着除去する放射性廃液の処理方法が述べられている。 Japanese Patent Laid-Open No. 2013-170959 describes a method for treating a radioactive liquid waste in which an oxidizing agent or a reducing agent is added to a radioactive liquid waste containing a radionuclide, and then the radionuclide is adsorbed and removed by the adsorbent. In addition, JP 2013-170959 A discloses a radioactive liquid waste that adds a pH adjuster after adding an oxidizing agent or a reducing agent to a radioactive liquid waste containing a radionuclide, and then adsorbs and removes the radionuclide with the adsorbent. A treatment method and a treatment method of a radioactive waste solution in which a pH adjusting agent is added to a radioactive waste solution containing a radionuclide and then the radionuclide is adsorbed and removed by an adsorbent are described.
特開昭61−40593号公報に記載された放射性廃液処理方法によれば、塩の妨害の影響を低減しつつ放射性廃液から放射性核種を分離することが可能である。一方、放射性核種とキレート形成反応を行うことを前提としているため、キレート形成反応を行わない種類の放射性核種に対しては効果の程度が限定される。 According to the radioactive liquid waste treatment method described in JP-A-61-40593, it is possible to separate radionuclides from the radioactive liquid waste while reducing the influence of salt interference. On the other hand, since it is premised on performing a chelate formation reaction with a radionuclide, the degree of effect is limited for a type of radionuclide that does not perform a chelate formation reaction.
放射性廃液に含まれる放射性核種は、種類により単一の化学形態のものもあるが、複数の化学形態で存在しているものもある。特に、塩を含む放射性廃液に含まれる放射性核種は、同じ元素であっても、複数の化学形態で存在する傾向がある。このように、複数の化学形態を取る放射性核種は、同じ元素であっても、化学形態の違いにより保有する電荷が異なる。即ち、プラスであったりマイナスであったり、あるいは中性であったりする場合がある。このため、ある一種の放射性核種を分離除去するために、複数種類の吸着材を用意する必要が生じる。 The radionuclide contained in the radioactive liquid waste may have a single chemical form depending on the type, but may exist in a plurality of chemical forms. In particular, even if the radionuclide contained in the radioactive liquid waste containing salt is the same element, it tends to exist in a plurality of chemical forms. Thus, even if the radionuclide which takes a some chemical form is the same element, the electric charge held by the difference in a chemical form differs. That is, it may be positive, negative, or neutral. For this reason, in order to separate and remove a certain type of radionuclide, it is necessary to prepare a plurality of types of adsorbents.
一般に、放射性廃液に含まれる放射性核種の濃度は極微量であるため、事前に化学分析等で放射性核種の化学形態を測定することは難しい。このため、一種の放射性核種の各化学形態に対応して分離に使用する吸着材を選定することは容易ではない。 Generally, since the concentration of the radionuclide contained in the radioactive liquid waste is extremely small, it is difficult to measure the chemical form of the radionuclide in advance by chemical analysis or the like. For this reason, it is not easy to select the adsorbent used for separation corresponding to each chemical form of a kind of radionuclide.
特開2013−170959号公報に記載された放射性廃液の処理方法によれば、このように放射性核種の化学形態が不明な場合にも、放射性廃液から放射性核種を効率良く分離することが可能である。これは、放射性廃液に酸化剤、還元剤またはpH調整剤などを添加し、放射性核種の化学形態を吸着除去しやすい形態に調整することによる。
但し、このような放射性廃液の調整を行った場合においても、放射性廃液に含まれる放射性核種は、すべてが吸着除去されやすい化学形態に調整されるわけではなく、一部は吸着されにくい化学形態で残留する場合がある。
According to the method for treating radioactive liquid waste described in JP2013-170959A, even when the chemical form of the radionuclide is unknown, it is possible to efficiently separate the radionuclide from the radioactive liquid waste. . This is because an oxidizing agent, a reducing agent, a pH adjusting agent, or the like is added to the radioactive liquid waste, and the chemical form of the radionuclide is adjusted to a form that can be easily removed by adsorption.
However, even when such radioactive liquid waste is adjusted, the radionuclides contained in the radioactive liquid waste are not adjusted to a chemical form that is easy to be absorbed and removed, and some of them are in a chemical form that is difficult to be adsorbed. May remain.
本発明の目的は、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上することができる放射性廃液の処理方法及び放射性廃液処理装置を提供することにある。 The objective of this invention is providing the processing method and radioactive waste liquid processing apparatus of a radioactive waste liquid which can further improve the removal efficiency of the radionuclide contained in a radioactive waste liquid.
上記した目的を達成する本発明の特徴は、放射性核種を含む放射性廃液を吸着装置に供給し、放射性廃液に含まれる放射性核種のイオンをその吸着装置内の吸着剤により除去し、その吸着装置から排出された放射性廃液に、酸化剤、pH調整剤及び還元剤のうちの少なくとも1つを注入し、酸化剤、pH調整剤及び還元剤のうちの少なくとも1つの注入により生成された、放射性核種のイオンを含む放射性廃液を、吸着装置に供給し、この放射性廃液に含まれた、酸化剤、pH調整剤及び還元剤のうちの少なくとも1つの注入により生成されたイオンを、その吸着装置内の吸着剤で除去することにある。 Feature of the present invention to achieve the above object, a radioactive liquid waste containing radioactive nuclides is supplied to the adsorption apparatus, it was removed by the adsorbent of ions of the radionuclide within the adsorption device contained in the radioactive liquid waste, the intake radioactive waste discharged from the destination device, oxidizing agent, at least one of the pH adjusting agent and a reducing agent is injected, oxidizing agent, by Ri generate at least one injection of the pH adjusting agent and a reducing agent The produced radioactive waste liquid containing radionuclide ions is supplied to an adsorption device, and ions generated by injection of at least one of an oxidizing agent, a pH adjusting agent, and a reducing agent contained in the radioactive waste liquid, It is to remove with the adsorbent in the adsorption device.
イオンが吸着装置で除去されてその吸着装置から排出された放射性廃液に、酸化剤、pH調整剤及び還元剤のうちの少なくとも1つを注入し、酸化剤、pH調整剤及び還元剤のうちの少なくとも1つの注入により放射性廃液に生成された、放射性核種のイオンを含む放射性廃液を、その吸着装置に供給し、その放射性廃液に含まれた、酸化剤、pH調整剤及び還元剤のうちの少なくとも1つの注入により生成されたイオンを、吸着装置内の吸着剤で除去するので、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上させることができる。 Ions in the radioactive liquid waste discharged from the adsorption apparatus is removed by adsorption apparatus, oxidizing agent, at least one of the pH adjusting agent and a reducing agent is injected, of the oxidizing agent, pH adjusting agent and a reducing agent The radioactive waste liquid containing the radionuclide ions generated in the radioactive waste liquid by injection of at least one of the following is supplied to the adsorption device, and among the oxidizing agent, pH adjuster and reducing agent contained in the radioactive waste liquid: Since the ions generated by the at least one injection are removed by the adsorbent in the adsorption apparatus, the removal efficiency of the radionuclide contained in the radioactive liquid waste can be further improved.
上記した目的は、放射性核種を含む放射性廃液を第1吸着装置に供給し、放射性廃液に含まれる放射性核種のイオンを第1吸着装置内の吸着剤により除去し、第1吸着装置から排出された放射性廃液に、酸化剤、pH調整剤及び還元剤のうちの少なくとも1つを注入し、酸化剤、pH調整剤及び還元剤のうちの少なくとも1つの注入により放射性廃液に生成された、放射性核種のイオンを、第2吸着装置内の吸着剤で除去し、放射性廃液の酸化還元電位を計測し、計測された酸化還元電位を計測に基づいて放射性廃液に注入する酸化剤及び還元剤のうち少なくとも1つの注入量を制御することによっても達成できる。 The above-mentioned purpose is to supply a radioactive waste liquid containing a radionuclide to the first adsorption device, remove ions of the radionuclide contained in the radioactive waste solution with an adsorbent in the first adsorption device, and then discharge from the first adsorption device. At least one of an oxidizing agent, a pH adjusting agent and a reducing agent is injected into the radioactive liquid waste, and the radionuclide produced in the radioactive liquid waste by injection of at least one of the oxidizing agent, the pH adjusting agent and the reducing agent . Ions are removed with the adsorbent in the second adsorption device, the oxidation-reduction potential of the radioactive liquid waste is measured, and at least one of the oxidizing agent and the reducing agent injected into the radioactive liquid waste based on the measured oxidation-reduction potential based on the measurement This can also be achieved by controlling the amount of injection .
本発明によれば、放射性廃液中の放射性核種を吸着剤により効率良く除去することができる。 According to the present invention, the radionuclide in the radioactive liquid waste can be efficiently removed by the adsorbent.
吸着剤を用いた、放射性廃液からの放射性核種の除去には、陽イオン交換樹脂、キレート樹脂、及び陰イオン交換樹脂などが用いられる。これらの吸着剤は、プラスの電荷を有するイオン、マイナスの電荷を有するイオン、及び錯体を形成するイオンに対しては高い除去性能を有している。しかしながら、吸着剤は、コロイド及び中性溶存種については、比較的低い除去性能しか有していない。 For the removal of the radionuclide from the radioactive liquid waste using the adsorbent, a cation exchange resin, a chelate resin, an anion exchange resin, or the like is used. These adsorbents have a high removal performance for ions having a positive charge, ions having a negative charge, and ions forming a complex. However, the adsorbent has relatively low removal performance for colloids and neutral dissolved species.
このため、放射性廃液に含まれている放射性核種を効率良く除去するために、酸化剤、還元剤またはpH調整剤を用いて、放射性廃液に含まれる放射性核種の化学形態を調整することが望ましい。しかし、実際には、多くの放射性核種が複数の化学形態をとるため、放射性廃液の状態(pHなど)をある一つの条件に調整したとしても、放射性廃液に含まれるあらゆる放射性核種を完全に除去することは困難である。 For this reason, in order to efficiently remove the radionuclide contained in the radioactive liquid waste, it is desirable to adjust the chemical form of the radionuclide contained in the radioactive liquid waste using an oxidizing agent, a reducing agent or a pH adjuster. However, in reality, many radionuclides take multiple chemical forms, so even if the state of the radioactive liquid waste (such as pH) is adjusted to a certain condition, all the radionuclides contained in the radioactive liquid are completely removed. It is difficult to do.
そこで、発明者らは、放射性核種の種類及び濃度、及び放射性廃液の組成などが不明である場合においても、放射性核種を吸着剤により放射性廃液から効率良く除去できる方法を、鋭意、検討した。この検討の結果、放射性廃液に含まれる放射性核種を吸着剤層に通水して吸着剤層内の吸着剤により除去し、その後に、酸化剤、還元剤及びpH調整剤のうちの少なくとも1つの薬剤を放射性廃液に添加し、その薬剤を添加した放射性廃液を、再度、吸着剤層に通液してこの放射性廃液に含まれる放射性核種を除去することが、放射性廃液からの、効果的な放射性核種の除去方法となることを発明者らは見出した。 Therefore, the inventors diligently studied a method capable of efficiently removing the radionuclide from the radioactive liquid waste using the adsorbent even when the type and concentration of the radionuclide and the composition of the radioactive liquid waste are unknown. As a result of this examination, the radionuclide contained in the radioactive liquid waste is passed through the adsorbent layer and removed by the adsorbent in the adsorbent layer, and then, at least one of the oxidizing agent, the reducing agent, and the pH adjusting agent. It is effective to remove the radioactive nuclides contained in the radioactive waste liquid by adding the chemical to the radioactive waste liquid and passing the radioactive waste liquid containing the chemical through the adsorbent layer again to remove the radionuclide contained in the radioactive waste liquid. The inventors have found that this is a method for removing nuclides.
放射性核種の一つであるルテニウムを例として説明する。ルテニウムの放射性同位体、例えばRu−106は、放射性廃液の性状により複数の酸化数を取り且つ複数の化学形態をとることが知られている。 An example will be described in which ruthenium, which is one of radionuclides, is used. It is known that a ruthenium radioisotope, for example, Ru-106, takes a plurality of oxidation numbers and takes a plurality of chemical forms depending on the properties of the radioactive liquid waste.
発明者らは、ルテニウムを含む海水のpHを酸性(pH2)、中性(pH7)、及びアルカリ性(pH12)と変え、各pHの海水に含まれる化学形態が異なる各ルテニウムの吸着剤による除去率を求めた。この結果、上記の各pHの海水に含まれるルテニウムの代表的な各化学形態、及びそれぞれのpHの海水に含まれる各化学形態のルテニウムの、吸着剤による除去率を図2に示す。 The inventors changed the pH of seawater containing ruthenium to acidic (pH 2), neutral (pH 7), and alkaline (pH 12), and the removal rate by the adsorbent of each ruthenium having different chemical forms contained in sea water at each pH. Asked. As a result, the typical chemical forms of ruthenium contained in the seawater at each pH described above and the removal rate of the ruthenium of each chemical form contained in the seawater at each pH by the adsorbent are shown in FIG.
中性の海水中では、ルテニウムは、主に陽イオン(Ru(OH)2 +など)及び中性溶存種(Ru(OH)4など)として存在しており、吸着剤により除去困難な中性溶存種の割合は約74%である。一方、酸性(pH2)の海水では、ルテニウムの約58%が陽イオン(RuCl2 +など)、及び約12%が陰イオン(RuCl4 -など)として存在し、ルテニウムの中性溶存種(RuCl3など)は約30%になっている。アルカリ性の海水中では、ほぼ100%がルテニウムの中性溶存種(Ru(OH)4)である。 In neutral seawater, ruthenium exists mainly as cations (Ru (OH) 2 + and the like) and neutral dissolved species (Ru (OH) 4 and the like) and is difficult to remove due to the adsorbent. The proportion of dissolved species is about 74%. On the other hand, in acidic (pH 2) seawater, about 58% of ruthenium is present as a cation (such as RuCl 2 + ) and about 12% as an anion (such as RuCl 4 − ). 3 ) is about 30%. In alkaline seawater, almost 100% are ruthenium neutral dissolved species (Ru (OH) 4 ).
したがって、放射性廃液に含まれるルテニウムを吸着剤により除去するためには、放射性廃液を酸性に調整した後でルテニウムを吸着剤で吸着して除去することが望ましい。この場合では、酸性の放射性廃液に含まれる約30%の中性溶存種は吸着剤によって除去することができない。 Therefore, in order to remove ruthenium contained in the radioactive liquid waste with the adsorbent, it is desirable to remove the ruthenium by adsorbing with the adsorbent after adjusting the radioactive liquid waste to be acidic. In this case, about 30% of the neutral dissolved species contained in the acidic radioactive liquid waste cannot be removed by the adsorbent.
そこで、例えば、最初に、中性の放射性廃液に対して吸着剤によるルテニウムの吸着処理を行った場合には、26%のルテニウムの陽イオン(Ru(OH)2 +)が除去される。その後、その放射性廃液を酸性(例えば、pH2)に調整してルテニウムの吸着処理を行うと、放射性廃液に残存する中性溶存種の割合を約22%(=74%×30%)に低減することができる。このため、放射性廃液のpH調整前に、放射性廃液から除去可能なルテニウムを吸着除去し、その後、放射性廃液のpHを酸性(例えば、pH2)に調整して、再度、ルテニウムの吸着処理を行うことにより、放射性廃液に含まれる、吸着剤での除去が困難な中性溶存種を、低減することができる。 Therefore, for example, when ruthenium adsorption treatment is first performed with an adsorbent on a neutral radioactive liquid waste, 26% of ruthenium cations (Ru (OH) 2 + ) are removed. After that, when the radioactive liquid waste is adjusted to acidic (for example, pH 2) and the ruthenium is adsorbed, the ratio of neutral dissolved species remaining in the radioactive liquid waste is reduced to about 22% (= 74% × 30%). be able to. Therefore, before adjusting the pH of the radioactive liquid waste, the ruthenium that can be removed from the radioactive liquid waste is adsorbed and removed, and then the pH of the radioactive liquid waste is adjusted to acidic (for example, pH 2) and the ruthenium adsorption process is performed again. Thus, it is possible to reduce neutral dissolved species that are difficult to remove with an adsorbent contained in the radioactive liquid waste.
また、例えば、放射性廃液のpHが2であった場合、放射性廃液に含まれるルテニウムの吸着処理を行うと、約30%の中性溶存種が放射性廃液中に残存する。この放射性廃液のpHを、再度、pH2に調整して吸着剤による吸着処理を行った場合には、放射性廃液に残存する中性溶存種の割合が、9%(=30%×30%)に低減される。
For example, when the pH of the radioactive liquid waste is 2, when the adsorption treatment of ruthenium contained in the radioactive liquid waste is performed, about 30% of the neutral dissolved species remains in the radioactive liquid waste. When the pH of the radioactive liquid waste is adjusted to
このように、以上に述べた、発明者らが新たに創生した放射性廃液の処理方法によれば、放射性廃液に含まれる放射性核種を吸着剤により効率良く除去することができる。 As described above, according to the method for treating a radioactive waste liquid newly created by the inventors, the radionuclide contained in the radioactive waste liquid can be efficiently removed by the adsorbent.
吸着剤としては、例えば、イオン交換樹脂(陽イオン交換樹脂、陰イオン交換樹脂)、キレート樹脂、活性炭、オキシン添着活性炭、ゼオライト、チタン酸化合物、チタン酸塩化合物及びフェロシアン化物のうち少なくとも一つが用いられる。これらの吸着剤は、吸着する放射性核種の種類に応じて適宜選択して使用される。また、使用可能な酸化剤としては、例えば、過酸化水素、オゾン、過マンガン酸及びその塩の水溶液、次亜塩素酸及びその塩の水溶液がある。 Examples of the adsorbent include at least one of ion exchange resin (cation exchange resin, anion exchange resin), chelate resin, activated carbon, oxine-impregnated activated carbon, zeolite, titanate compound, titanate compound, and ferrocyanide. Used. These adsorbents are appropriately selected and used according to the type of radionuclide to be adsorbed. Examples of usable oxidizing agents include aqueous solutions of hydrogen peroxide, ozone, permanganic acid and salts thereof, and aqueous solutions of hypochlorous acid and salts thereof.
使用可能な還元剤としては、例えば、アスコルビン酸、ヒドラジン、シュウ酸などがある。pH調整剤としては、例えば、塩酸、硝酸、硫酸、及びリン酸等の酸溶液、及び炭酸水素ナトリウム、炭酸ナトリウム、水酸化ナトリウム、及び水酸化カリウム等のアルカリ溶液がある。 Examples of the reducing agent that can be used include ascorbic acid, hydrazine, and oxalic acid. Examples of the pH adjuster include acid solutions such as hydrochloric acid, nitric acid, sulfuric acid, and phosphoric acid, and alkaline solutions such as sodium hydrogen carbonate, sodium carbonate, sodium hydroxide, and potassium hydroxide.
発明者らが得た上記の新しい知見を反映した、本発明の実施例を、以下に説明する。 Examples of the present invention reflecting the above new findings obtained by the inventors will be described below.
本発明の好適な一実施例である実施例1の放射性廃液の処理方法を、図1を用いて説明する。 A method for treating radioactive liquid waste according to embodiment 1 which is a preferred embodiment of the present invention will be described with reference to FIG.
本実施例の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置1を図1に基づいて説明する。放射性廃液処理装置1は、吸着装置2,10、調整タンク(液性調整部)4、酸化剤供給装置及びpH調整剤供給装置を有している。
The radioactive waste liquid processing apparatus 1 used for the radioactive waste liquid processing method of a present Example is demonstrated based on FIG. The radioactive liquid waste treatment apparatus 1 includes
吸着装置2は複数の吸着塔2Aを有する。放射性廃液に含まれる放射性核種の種類に応じて選定した吸着剤が、別々に各吸着塔2A内に充填されている。放射性廃液供給管18が、吸着装置2内で最も上流に位置する吸着塔2Aに接続される。吸着装置2内の各吸着塔2Aは配管11によって順次接続されている。吸着装置2内で最も下流に位置する吸着塔2Aは、配管3によって調整タンク4に接続される。
The
酸化剤供給装置は酸化剤タンク5及び酸化剤供給配管6を有しており、酸化剤タンク5は開閉弁(図示せず)を設けた酸化剤供給配管6によって調整タンク4に接続される。pH調整剤供給装置はpH調整剤タンク7及びpH調整剤供給配管8を有し、pH調整剤タンク7は開閉弁(図示せず)を設けたpH調整剤供給配管8によって調整タンク4に接続される。本実施例では、酸化剤であるオゾンガスが酸化剤タンク5に充填されており、pH調整剤である塩酸水溶液がpH調整剤タンク7に充填されている。
The oxidant supply device has an oxidant tank 5 and an
吸着装置10は複数の吸着塔10Aを有する。放射性廃液に含まれる放射性核種の種類に応じて選定した吸着剤が、別々に各吸着塔10A内に充填されている。調整タンク4に接続された配管9が、吸着装置10内で最も上流に位置する吸着塔10Aに接続される。吸着装置10内の各吸着塔10Aは配管12によって順次接続されている。排出管13が、吸着装置10内で最も下流に位置する吸着塔10Aに接続される。
The
各吸着塔2A及び各吸着塔10A内のそれぞれの吸着剤層には、吸着により除去する放射性核種に応じて選択された吸着剤が別々に充填されている。放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを選択的に吸着するためには、例えば、天然ゼオライト、人工ゼオライト及びケイチタン酸を用い、放射性アンチモン等を選択的に吸着するためには、例えば、含水酸化セリウム担持吸着剤を用いる。また、ある吸着塔2Aの吸着剤層には、イオン交換樹脂(陽イオン交換樹脂及び陰イオン交換樹脂)が充填される。
Each adsorbent layer in each
放射性廃液処理装置1を用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。本実施例の放射性廃液の処理方法では、沸騰水型原子力プラントにおいて発生した放射性廃液が処理される。放射性廃液は、例えば、ルテニウム、テクネチウム及びニオブなどの遷移金属、セシウムなどのアルカリ金属、ストロンチウムなどのアルカリ土類金属、セリウムなどの希土類といった金属元素、アンチモン、テルル、ヨウ素などのハロゲン、及び炭素、ホウ素といった非金属元素のうちの一種あるいは複数の放射性核種を含んでいる。 The processing method of the radioactive waste liquid of a present Example using the radioactive waste liquid processing apparatus 1 is demonstrated. In the method for treating the radioactive liquid waste of the present embodiment, the radioactive liquid waste generated in the boiling water nuclear power plant is processed. The radioactive liquid waste includes, for example, transition metals such as ruthenium, technetium and niobium, alkali metals such as cesium, alkaline earth metals such as strontium, rare earth elements such as cerium, halogens such as antimony, tellurium and iodine, and carbon, Contains one or more radionuclide of non-metallic elements such as boron.
複数の放射性核種を含む放射性廃液が、放射性廃液供給管18に設けられたポンプ(図示せず)を駆動することによって放射性廃液供給管18を通して吸着装置2内で最も上流に位置する吸着塔2Aに供給される。その後、放射性廃液は、配管11を通して、下流に位置する各吸着塔2Aに、順次、供給される。放射性廃液が各吸着塔2A内を流れるとき、各吸着塔2A内の吸着剤は、吸着剤層内の吸着剤の種類に応じて、放射性廃液に含まれる放射性核種の陽イオン及び放射性核種の陰イオンを吸着して除去する。各吸着塔2A内の吸着剤によって吸着除去されなかった放射性核種は、放射性廃液と共に配管3内を流れて調整タンク4に導かれる。
A radioactive liquid waste containing a plurality of radionuclides is driven into a
放射性廃液供給管18から吸着装置2に供給される放射性廃液のpHが7である場合には、放射性核種の一種であるルテニウムは、放射性廃液内で陽イオン(Ru(OH)2 +など)及び中性溶存種(Ru(OH)4など)として存在している。放射性廃液が吸着装置2内を流れる間に該当する吸着塔2Aにおいて、ルテニウムの陽イオン(Ru(OH)2 +など)が吸着されて除去される。ルテニウムの中性溶存種(Ru(OH)4など)は、吸着装置2で除去されないまま、調整タンク4に流入する。
When the pH of the radioactive waste liquid supplied from the radioactive waste
酸化剤タンク5内のオゾンガスが、酸化剤供給配管6を通して調整タンク4内の放射性廃液に注入される。放射性廃液と注入されたオゾンガスが、調整タンク4内で、調整タンク4に設けられた撹拌装置(図示せず)によって混合される。放射性廃液に含まれる中性溶存種(Ru(OH)4)は、そのオゾンガスの注入による酸化によって化学形態が調整され、ルテニウムの陽イオンになる。また、pH調整剤タンク7内の塩酸水溶液がpH調整剤供給配管8を通して調整タンク4内の放射性廃液に注入される。オゾンが溶解された放射性廃液及び塩酸水溶液が、調整タンク4内で、上記の撹拌装置によって混合される。オゾンガスの注入によっても陽イオンに転換されなかったルテニウムの中性溶存種(Ru(OH)4)が、塩酸水溶液の注入によって放射性廃液を酸性(例えば、pH2)に調整することにより、ルテニウムの陽イオン(RuCl2 +など)、ルテニウムの陰イオン(RuCl4 -など)及びルテニウムの中性溶存種(RuCl3など)に転換される。放射性廃液に含まれるルテニウム以外の放射性核種も陽イオン及び陰イオンに転換される。
The ozone gas in the oxidant tank 5 is injected into the radioactive waste liquid in the adjustment tank 4 through the
調整タンク4内で生成された3価のルテニウムの陽イオン(RuCl2 +など)、ルテニウムの陰イオン(RuCl4 -など)及びルテニウムの中性溶存種(RuCl3など)、さらに、ルテニウム以外の放射性核種の陽イオン、陰イオン及び中性溶存種を含む放射性廃液が、配管9を通して、吸着装置10の最上流に位置する吸着塔10Aに供給される。そして、この放射性廃液は、配管12を通して吸着装置の他のそれぞれの吸着塔10Aに、順次、供給される。3価のルテニウムの陽イオン(RuCl2 +など)及びルテニウムの陰イオン(RuCl4 -など)、及びルテニウム以外の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが、該当する吸着塔10Aで吸着剤に吸着されて除去される。吸着装置10の各吸着塔10Aで除去されなかったルテニウムの中性溶存種(RuCl3など)及びルテニウム以外の放射性核種を含む放射性廃液が、吸着装置10から排出管13に排出される。吸着装置10から排出された処理水は、排出管13を通して貯蔵タンク(図示せず)に供給されて保管される。
Trivalent ruthenium cations (such as RuCl 2 + ), ruthenium anions (such as RuCl 4 − ) and neutral dissolved species of ruthenium (such as RuCl 3 ) generated in the adjustment tank 4, and other than ruthenium A radioactive liquid waste containing cations, anions and neutral dissolved species of radionuclides is supplied through a
pH調整剤水溶液は、調整タンク4内の放射性廃液に必要に応じて添加してもよいし、または添加しなくてもよい。 The aqueous pH adjuster solution may or may not be added to the radioactive waste liquid in the adjustment tank 4 as necessary.
本実施例では、放射性廃液に酸化剤及びpH調整剤を添加する例について述べたが、放射性廃液に添加する薬剤としては、酸化剤、還元剤及びpH調整剤のうち少なくとも1種を用いればよい。例えば、さらに、調整タンク4内の放射性廃液に還元剤を添加する場合には、酸化剤及びpH調整剤と同様に、還元剤タンク、及び開閉弁を設けた還元剤供給配管を有する還元剤供給装置を調整タンク4に接続すればよい。 In this embodiment, an example in which an oxidizing agent and a pH adjusting agent are added to the radioactive liquid waste has been described. However, as an agent to be added to the radioactive liquid waste, at least one of an oxidizing agent, a reducing agent, and a pH adjusting agent may be used. . For example, when a reducing agent is further added to the radioactive liquid waste in the adjustment tank 4, the reducing agent supply having a reducing agent tank and a reducing agent supply pipe provided with an on-off valve is provided in the same manner as the oxidizing agent and the pH adjusting agent. The device may be connected to the adjustment tank 4.
本実施例では、吸着装置2で放射性廃液に含まれるルテニウム等の放射性核種のイオン(陽イオン及び陰イオン)を除去し、調整タンク4内で、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を含む放射性廃液に酸化剤であるオゾン及びpH調整剤である塩酸を注入して、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を、価数を変えることによって陽イオンにし、さらに、放射性廃液のpHを、例えば、酸性に調整することによって、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を、陽イオン及び陰イオンに変えることができる。このため、中性溶存種から生成されたルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンを吸着装置10で吸着により除去することができる。このため、放射性廃液に含まれる放射性核種をさらに低減することができる。本実施例では、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上させることができる。
In the present embodiment, the
本実施例で調整タンク4内の放射性廃液にpH調整剤を注入して酸化剤を注入しない場合においても、pH調整剤の注入により、放射性廃液内で生成されるテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンを吸着装置10で除去できるため、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上させることができる。
Even in the case where the pH adjusting agent is injected into the radioactive liquid waste in the adjustment tank 4 and the oxidizing agent is not injected in this embodiment, the cation of the radionuclide such as tenium produced in the radioactive liquid waste by the injection of the pH adjusting agent. Since an anion can be removed by the
本発明の他の好適な実施例である実施例2の放射性廃液の処理方法を、図3を用いて説明する。
A method for treating radioactive waste liquid according to
本実施例の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置1Aは、実施例1の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置1において調整タンク4を液性調整部4Aに替えた構成を有する。放射性廃液処理装置1Aの他の構成は放射性廃液処理装置1と同じである。酸化剤タンク5及び酸化剤供給配管6を有する酸化剤供給装置の酸化剤供給配管6、及びpH調整剤タンク7及びpH調整剤供給配管8を有するpH調整剤供給装置のpH調整剤供給配管8が、液性調整部4Aに接続されている。また、配管3及び9も液性調整部4Aに接続される。液性調整部4Aは、例えばスタティックミキサーで、液性調整部4Aを放射性廃液が流れる過程で注入された酸化剤水溶液及びpH調整剤水溶液がその放射性廃液と混合できる構造になっている。
The radioactive waste
放射性廃液処理装置1Aを用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。実施例1と同様に、沸騰水型原子力プラントにおいて発生してルテニウム等の放射性核種を含む放射性廃液が吸着装置2に供給され、吸着装置の該当する吸着塔2Aにおいて、放射性廃液に含まれるルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが吸着剤に吸着されて除去される。吸着装置2から排出された、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を含む放射性廃液が、配管3を通して液性調整部4Aに導かれる。液性調整部4Aには、実施例1と同様に、酸化剤タンク5内のオゾンガス及びpH調整剤タンク7内の塩酸水溶液が、液性調整部4A内の放射性廃液に注入される。オゾンガス及び塩酸水溶液の注入により、放射性廃液に含まれた、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種が、実施例1と同様に、陽イオン及び陰イオンになる。これらの陽イオン及び陰イオンが吸着装置10の該当する吸着塔10Aで吸着されて除去される。
A method for treating the radioactive liquid waste of this embodiment using the radioactive liquid
本実施例は実施例1で生じる効果を得ることができる。さらに、本実施例は、液性調整部4Aを使用することにより、放射性廃液処理装置1Aを放射性廃液処理装置1よりも簡素化することができる。
In the present embodiment, the effects produced in the first embodiment can be obtained. Furthermore, the present embodiment can simplify the radioactive liquid
本発明の他の好適な実施例である実施例3の放射性廃液の処理方法を、図4を用いて説明する。 A method for treating radioactive waste liquid according to embodiment 3, which is another preferred embodiment of the present invention, will be described with reference to FIG.
本実施例の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置1Bは、実施例1の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置1において吸着装置10を除去し、調整タンク4に接続した排出管13に切替弁15を設け、放射性廃液供給管18に切替弁14を設け、切替弁15と切替弁14を戻り配管16A及び16Bで連絡した構成を有する。切替弁15に接続された戻り配管16Aが廃液貯留タンク19の上端部に接続され、廃液貯留タンク19の底部に接続されてポンプ20が設けられた戻り配管16Bが切替弁14に接続されている。切替弁15と切替弁14を連絡する戻り配管16A及び16B、廃液貯留タンク19及びポンプ20は、調整タンク4内の放射性廃液を吸着装置2に供給する放射性廃液供給装置である。放射性廃液処理装置1Bの他の構成は放射性廃液処理装置1と同じである。
A radioactive liquid waste treatment apparatus 1B used in the method for treating radioactive liquid waste of the present embodiment is connected to the adjustment tank 4 by removing the adsorbing
放射性廃液処理装置1Bを用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。沸騰水型原子力プラントにおいて発生してルテニウム等の放射性核種を含む放射性廃液を放射性廃液処理装置1Bで処理する際には、まず、切替弁14が、放射性廃液供給管18と吸着装置2を接続して放射性廃液供給管18と戻り配管16Bを接続しないように操作されている。切替弁15は、排出管13と戻り配管16Aを接続するように操作されている。
The processing method of the radioactive waste liquid of a present Example using the radioactive waste liquid processing apparatus 1B is demonstrated. When the radioactive liquid waste generated in the boiling water nuclear power plant and containing the radionuclide such as ruthenium is processed by the radioactive liquid waste treatment apparatus 1B, first, the switching
実施例1と同様に、沸騰水型原子力プラントにおいて発生してルテニウム等の放射性核種を含む放射性廃液が吸着装置2に供給され、吸着装置2の該当する吸着塔2Aにおいて、放射性廃液に含まれるルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが吸着剤に吸着されて除去される。吸着装置2から排出された、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を含む放射性廃液が、配管3を通して調整タンク4に導かれる。調整タンク4には、実施例1と同様に、酸化剤タンク5内のオゾンガス及びpH調整剤タンク7内の塩酸水溶液が、調整タンク4内の放射性廃液に注入される。オゾンガス及び塩酸水溶液の注入により、放射性廃液に含まれた、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種が、実施例1と同様に、陽イオン及び陰イオンになる。調整タンク4から排出された放射性廃液は、排出管13及び戻り配管16Aを通って廃液貯留タンク19内に供給される。調整タンク4内で生成された陽イオン及び陰イオンを含む放射性廃液は、廃液貯留タンク19がこの放射性廃液でほぼ満杯になるまで廃液貯留タンク19に供給される。廃液貯留タンク19内への放射性廃液の供給が容易になるように、廃液貯留タンク19の頂部に接続された空気排出管(図示せず)に設けられた開閉弁(図示せず)が開いている。廃液貯留タンク19内の放射性廃液の水位は、廃液貯留タンク19に設けられた水位計(図示せず)によって計測することにより知ることができる。
In the same manner as in the first embodiment, the radioactive waste liquid generated in the boiling water nuclear power plant and containing the radionuclide such as ruthenium is supplied to the
廃液貯留タンク19内の放射性廃液の水位が所定の水位まで上昇したとき、放射性廃液供給管18を通しての吸着装置2への放射性廃液の供給が停止される。その後、切替弁14が戻り配管16Bと吸着装置2を接続するように操作され、切替弁15が排出管13と戻り配管16Aが接続されないように操作される。そして、戻り配管16Bに設けられたポンプ20が駆動され、廃液貯留タンク19内の放射性廃液が吸着装置2に供給される。廃液貯留タンク19内の放射性廃液に含まれた、ルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが、吸着装置2の該当する吸着塔2Aにおいて、吸着剤に吸着されて除去される。ルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが、吸着装置2から排出管13に排出される。この排出された放射性廃液は、戻り配管16A内には導かれない。
When the level of the radioactive waste liquid in the waste
本実施例は実施例1で生じる効果を得ることができる。さらに、本実施例は、吸着装置10が不要になるため、放射性廃液処理装置1Bを放射性廃液処理装置1よりも簡素化することができる。
In the present embodiment, the effects produced in the first embodiment can be obtained. Furthermore, since the present embodiment eliminates the need for the
本実施例において、調整タンク4を液性調整部4Aに替えてもよい。
In this embodiment, the adjustment tank 4 may be replaced with the
本発明の他の好適な実施例である実施例4の放射性廃液の処理方法を、図5を用いて説明する。 The processing method of the radioactive waste liquid of Example 4 which is another suitable Example of this invention is demonstrated using FIG.
本実施例の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置1Cは、実施例3の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置1Bにおいて計測装置17を調整タンク4に設けた構成を有する。計測装置17は、放射性廃液の放射能濃度、pH、酸化還元電位、酸化剤濃度、及び還元剤濃度のうちいずれかを計測する計測装置である。本実施例では、計測装置17は放射性廃液のpHを計測する。放射性廃液処理装置1Cの他の構成は放射性廃液処理装置1Bと同じである。
The radioactive waste liquid processing apparatus 1C used in the radioactive waste liquid processing method of the present embodiment has a configuration in which the measuring
放射性廃液処理装置1Cを用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。沸騰水型原子力プラントにおいて発生してルテニウム等の放射性核種を含む放射性廃液は、実施例3と同様に、処理される。本実施例では、調整タンク4内の放射性廃液のpHを計測装置17によって計測する。計測されたpH値に基づいて、pH調整剤供給配管8に設けられた開閉弁の開度を調整し、調整タンク4への塩酸水溶液の注入量を調節する。また、別の計測装置17で、調整タンク4内の放射性廃液の酸化還元電位を計測する。酸化還元電位の計測値に基づいて酸化剤供給配管6に設けられた開閉弁の開度を調整し、調整タンク4へのオゾンガスの注入量を調節する。このように、放射性廃液のpH及び酸化還元電位を計測することによって、放射性廃液への塩酸水溶液及びオゾンガスのそれぞれの注入量を適切に制御することができる。配管3に計測装置17を設けることによっても、同様な制御を行うことができる。
A method for treating radioactive waste liquid according to this embodiment using the radioactive waste liquid treatment apparatus 1C will be described. A radioactive liquid waste generated in a boiling water nuclear power plant and containing a radionuclide such as ruthenium is treated in the same manner as in Example 3. In this embodiment, the pH of the radioactive liquid waste in the adjustment tank 4 is measured by the measuring
本実施例は実施例3で生じる各効果を得ることができる。また、本実施例では、放射性溶液のpH及び酸化還元電位を計測しているので、放射性廃液への塩酸水溶液及びオゾンガスのそれぞれの注入量を適切に制御することができる。 In the present embodiment, each effect produced in the third embodiment can be obtained. Further, in this embodiment, since the pH and oxidation-reduction potential of the radioactive solution are measured, it is possible to appropriately control the respective injection amounts of the hydrochloric acid aqueous solution and the ozone gas into the radioactive waste liquid.
計測装置17を設ける替りに、調整タンク4または配管3から放射性廃液をサンプリングして、放射性廃液のpH及び酸化還元電位を計測してもよい。
Instead of providing the measuring
実施例1ないし3で用いる各放射性廃液処理装置においても、計測装置17を設けてもよい。
In each of the radioactive liquid waste treatment apparatuses used in Examples 1 to 3, the
1、1A、1B、1C…放射性廃液処理装置、2,10…吸着装置、4…調整タンク、4A…液性調整部、5…酸化剤タンク、6…酸化剤供給配管、7…pH調整剤タンク、8…pH調整剤供給配管、14,15…切替弁、16A,16B…戻り配管、17…計測装置、19…廃液貯留タンク。
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