JP2017174617A - Method of manufacturing lithium ion secondary battery - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は,リチウムイオン二次電池の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for manufacturing a lithium ion secondary battery.
リチウムイオン二次電池は,一般的に,電池ケースの内部に,正極板および負極板を積層してなる電極体と,電解液とを収容してなるものである。そして,リチウムイオン二次電池の製造過程においては,電池ケース内部に,金属異物が混入してしまうことがある。 Generally, a lithium ion secondary battery contains an electrode body in which a positive electrode plate and a negative electrode plate are laminated and an electrolytic solution inside a battery case. And in the manufacturing process of a lithium ion secondary battery, a metal foreign material may mix in a battery case inside.
例えば,リチウムイオン二次電池の電池ケースは,開口が形成されたケース本体と,ケース本体の開口を塞ぐ蓋材との2部品により構成されていることがある。このような場合,ケース本体の開口を蓋材で塞ぎ,これら2部品を接合する溶接が行われることがある。その電池ケースの溶接時においては,溶接時に飛散するスパッタが金属異物となり,電池ケース内部に混入してしまうことがある。 For example, a battery case of a lithium ion secondary battery may be composed of two parts, a case main body in which an opening is formed and a lid member that closes the opening of the case main body. In such a case, the case body may be welded by closing the opening of the case body with a lid and joining these two parts. During welding of the battery case, spatter scattered during welding may become a metal foreign matter and enter the battery case.
そして,金属異物が電池ケース内部に混入してしまった場合,金属異物を適切に処理することが好ましい。金属異物がそのまま電池ケース内部に残っている場合,リチウムイオン二次電池の内部短絡等,不具合を生じる要因となってしまうことがあるからである。 And when a metal foreign material has mixed in the inside of a battery case, it is preferable to process a metal foreign material appropriately. This is because if the metal foreign matter remains inside the battery case as it is, it may cause a problem such as an internal short circuit of the lithium ion secondary battery.
例えば,特許文献1には,電池ケースの外側より,電極体の積層方向に圧迫荷重をかけつつ,正極電位を金属異物の溶解電位として所定時間,保持することが記載されている。これにより,正極板と金属異物とを接触させて,金属異物をその溶解電位とし,金属異物を適切に溶解および拡散させることができるとされている。 For example, Patent Document 1 describes that a positive electrode potential is held for a predetermined time as a dissolution potential of a metal foreign object while applying a compression load in the electrode body stacking direction from the outside of the battery case. Thereby, the positive electrode plate and the metal foreign object are brought into contact with each other, and the metal foreign object is set to the dissolution potential, and the metal foreign object can be appropriately dissolved and diffused.
ところで,電池ケース内部に混入した金属異物を溶解させた後,金属異物の溶解により生じた金属イオンは,適切に拡散されることが好ましい。金属イオンは,充電時に負極側へと移動し,負極上に金属として析出する傾向にある。このため,金属イオンが適切に拡散されておらず,金属イオンの濃度が高い箇所が存在している場合,その金属イオンの濃度が高い箇所の付近では,金属の析出が集中して生じるおそれがある。すなわち,金属イオンが適切に拡散されていない場合,金属異物に由来する金属の析出が,局所的に生じてしまうおそれがあるからである。 By the way, it is preferable that the metal ions generated by the dissolution of the metal foreign matter are appropriately diffused after the metal foreign matter mixed in the battery case is dissolved. Metal ions tend to move to the negative electrode side during charging and precipitate as metal on the negative electrode. For this reason, when metal ions are not properly diffused and there are locations where the concentration of metal ions is high, there is a risk that metal deposition will be concentrated near the locations where the concentration of metal ions is high. is there. That is, if the metal ions are not properly diffused, metal deposits derived from the metal foreign matter may be locally generated.
しかし,上記の従来技術では,金属異物を適切に溶解におよび拡散させる処理に,長時間を要するという問題があった。すなわち,金属異物を溶解させるだけでは,金属イオンの拡散が生じにくい。このため,金属異物の混入箇所の周囲の金属イオン濃度が低下するまでに時間がかかってしまうのである。 However, the above-described conventional technique has a problem that it takes a long time to appropriately dissolve and diffuse the metal foreign matter. That is, diffusion of metal ions is difficult to occur simply by dissolving metal foreign matter. For this reason, it takes time until the metal ion concentration around the portion where the metal foreign matter is mixed decreases.
本発明は,前記した従来の技術が有する問題点の解決を目的としてなされたものである。すなわちその課題とするところは,電池ケース内部に混入した金属異物を適切に処理できるとともに,その金属異物の処理を短時間で行うことができるリチウムイオン二次電池の製造方法を提供することである。 The present invention has been made for the purpose of solving the problems of the prior art described above. That is, the problem is to provide a method of manufacturing a lithium ion secondary battery that can appropriately handle the metal foreign matter mixed in the battery case and can process the metal foreign matter in a short time. .
この課題の解決を目的としてなされた本発明のリチウムイオン二次電池の製造方法は,正極板および負極板をこれらの間にセパレータを挟み込みつつ積層してなる電極体と,電極体を電解液とともに内部に収容している電池ケースと,電池ケースに設けられ,一端側が電池ケースの内部で電極体に接続されており,他端側が電池ケースの外部に露出している正極端子および負極端子とを有するリチウムイオン二次電池の製造方法であって,電極体および電解液を電池ケース内に収容する収容工程と,電池ケースの内部に混入した金属異物を,正極電位を予め定めた金属異物の溶解電位とすることで処理する異物処理工程とを有し,異物処理工程が,電池ケースの外側より,電極体の積層方向に圧迫荷重をかけるとともに,電池ケースを加熱する第1の工程と,電池ケースへの圧迫荷重を第1の工程よりも低くするとともに,第1の工程よりも電池温度を低下させる第2の工程とを有することを特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方法である。 The method of manufacturing a lithium ion secondary battery of the present invention, which has been made for the purpose of solving this problem, includes an electrode body in which a positive electrode plate and a negative electrode plate are laminated with a separator interposed therebetween, and the electrode body together with an electrolyte. A battery case housed inside, a positive electrode terminal and a negative electrode terminal provided on the battery case, one end side of which is connected to the electrode body inside the battery case and the other end side exposed to the outside of the battery case. A method of manufacturing a lithium ion secondary battery comprising: a housing step of housing an electrode body and an electrolyte solution in a battery case; and metal foreign matter mixed in the battery case, dissolution of metal foreign matter having a predetermined positive electrode potential A foreign matter treatment process that treats the substrate by applying an electric potential. The foreign matter treatment step applies a pressing load in the stacking direction of the electrode body from the outside of the battery case and heats the battery case. A lithium ion secondary comprising: a first step; and a second step of lowering the pressure load on the battery case than that of the first step and lowering the battery temperature than that of the first step. It is a manufacturing method of a battery.
このリチウムイオン二次電池の製造方法では,第1の工程と第2の工程とにより電極体内の電解液を移動させることができる。その電解液の移動によって,金属異物の溶解により生じた金属イオンを拡散させることができる。これにより,電解液中に,金属異物に係る金属イオンの濃度の高い箇所が生じないようにし,金属イオンが金属として析出してしまうことを抑制することができる。また,第1の工程と第2の工程とにより電極体内の電解液を移動させることにより,金属異物の溶解により生じた金属イオンの拡散を促進することができる。このため,異物処理工程を短時間で完了させることができる。よって,電池ケース内部に混入した金属異物を適切に処理できるとともに,その金属異物の処理を短時間で行うことができる。 In this method of manufacturing a lithium ion secondary battery, the electrolytic solution in the electrode body can be moved by the first step and the second step. By the movement of the electrolytic solution, metal ions generated by the dissolution of the metal foreign matter can be diffused. Thereby, it can prevent that the location where the density | concentration of the metal ion which concerns on a metal foreign material has a high density | concentration does not arise in electrolyte solution, and can suppress that a metal ion precipitates as a metal. Moreover, by moving the electrolyte in the electrode body in the first step and the second step, it is possible to promote the diffusion of metal ions generated by the dissolution of the metal foreign matter. For this reason, the foreign substance processing step can be completed in a short time. Therefore, the metal foreign matter mixed in the battery case can be appropriately treated, and the metal foreign matter can be processed in a short time.
また上記に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法において,電池ケースが,内壁面で囲われる空間が矩形状のものであり,内壁面のうちの1つである第1の内壁面に,正極端子および負極端子とともに,少なくとも一部を電池ケース内に露出させつつ電極体に電気的に接続されていない処理端子が設けられているものであり,正極端子および処理端子はともに,負極端子から見て,第1の内壁面における第1の辺側に設けられており,異物処理工程が,第1の工程および第2の工程の後に実施され,電池ケースの姿勢を,第1の内壁面を鉛直方向の下側としつつ,正極端子が負極端子よりも鉛直方向の下側となる向きに傾斜させるとともに,その傾斜における第1の内壁面と水平面とのなす角度θが,次の式,
θ≦tan−1[V/{A2(B−C)}]
V:電解液の体積
A:第1の内壁面における第1の辺から,正極端子および処理端子のうち,第1の辺との距離が遠い方までの距離
B:第1の辺の長さ
C:第1の辺の方向における電極体の長さ
を満たす姿勢として予め定めた時間,保持する第3の工程を有することが好ましい。第3の工程において,金属異物の溶解により生じた金属イオンを,金属として処理端子に析出させることができる。これにより,金属異物の溶解により生じた金属イオンを電解液中から除去することができる。よって,異物処理工程後,金属異物の溶解により生じた金属イオンが,負極板等に金属として析出してしまうことを抑制することができるからである。
In the method for manufacturing a lithium ion secondary battery described above, the battery case has a rectangular space surrounded by the inner wall surface, and the positive electrode is connected to the first inner wall surface which is one of the inner wall surfaces. In addition to the terminal and the negative terminal, a processing terminal that is at least partially exposed in the battery case and is not electrically connected to the electrode body is provided. Both the positive terminal and the processing terminal are viewed from the negative terminal. The foreign matter processing step is performed after the first step and the second step, and the posture of the battery case is changed to the first inner wall surface. While making the lower side in the vertical direction, the positive electrode terminal is inclined in a direction that is lower in the vertical direction than the negative electrode terminal, and the angle θ between the first inner wall surface and the horizontal plane in the inclination is expressed by the following equation:
θ ≦ tan −1 [V / {A 2 (BC)}]
V: Volume of electrolytic solution A: Distance from the first side of the first inner wall surface to the farthest distance from the first side of the positive terminal and the processing terminal B: Length of the first side C: It is preferable to have a third step of holding for a predetermined time as a posture satisfying the length of the electrode body in the direction of the first side. In the third step, metal ions generated by the dissolution of the metal foreign matter can be deposited on the processing terminal as metal. Thereby, the metal ion produced by melt | dissolution of a metal foreign material can be removed from electrolyte solution. Therefore, it is possible to suppress the metal ions generated by the dissolution of the metal foreign matter from being deposited as metal on the negative electrode plate or the like after the foreign matter treatment step.
また上記に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法において,第3の工程では,電池ケースの姿勢を,角度θが,さらに次の式,
θ>tan−1[V/{D2(B−C)}]
D:第1の内壁面における第1の辺から,負極端子までの距離
を満たす姿勢とすることが好ましい。電池ケースの姿勢を,負極端子が電解液に浸らない姿勢とすることで,金属異物の溶解によって生じた電解液中の金属イオンが,金属として負極に析出してしまうことを防止することができるからである。そして,負極における金属の析出を防止できることにより,金属の析出によって生じる微短絡を防止することができる。さらに,負極における金属の析出を防止できることにより,金属の析出に伴う負極の露出表面積の低下を防止できるため,電池容量の低下を抑制することもできる。
In the method of manufacturing a lithium ion secondary battery described above, in the third step, the orientation of the battery case is expressed by the angle θ,
θ> tan −1 [V / {D 2 (BC)}]
D: It is preferable that the posture satisfies the distance from the first side on the first inner wall surface to the negative electrode terminal. By making the battery case posture so that the negative electrode terminal does not immerse in the electrolyte, it is possible to prevent metal ions in the electrolyte produced by dissolution of metal foreign matter from being deposited on the negative electrode as metal. Because. And since the metal precipitation in a negative electrode can be prevented, the fine short circuit which arises by metal precipitation can be prevented. Furthermore, since the metal deposition in the negative electrode can be prevented, the decrease in the exposed surface area of the negative electrode accompanying the metal deposition can be prevented, so that the decrease in battery capacity can also be suppressed.
本発明によれば,電池ケース内部に混入した金属異物を適切に処理できるとともに,その金属異物の処理を短時間で行うことができるリチウムイオン二次電池の製造方法が提供されている。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, while manufacturing the metal foreign material mixed inside the battery case appropriately, the manufacturing method of the lithium ion secondary battery which can process the metal foreign material in a short time is provided.
以下,本発明を具体化した最良の形態について,図面を参照しつつ詳細に説明する。 DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, the best mode for embodying the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
[第1の形態]
まず,本形態の製造方法により製造されるリチウムイオン二次電池について説明する。図1に,本形態に係る電池100の斜視図を示す。図1に示すように,電池100は,電池ケース110の内部に,電極体120および電解液130を収容してなるものである。
[First embodiment]
First, a lithium ion secondary battery manufactured by the manufacturing method of this embodiment will be described. FIG. 1 is a perspective view of a
電解液130は,リチウム塩を溶解させた有機溶剤よりなる非水電解液である。具体的に,本形態の電解液130は,有機溶剤として,エチレンカーボネート(EC),エチルメチルカーボネート(EMC),ジメチルカーボネート(DMC)を次の体積比で混合してなる混合溶媒を用いている。
EC :3
EMC :3
DMC :4
The
EC: 3
EMC: 3
DMC: 4
また,本形態の電解液130は,リチウム塩として,化学式LiPF6により表される六フッ化リン酸リチウムを用いている。そして,電解液130は,上記の混合溶媒に上記のリチウム塩を添加し,リチウムイオンを1.1mol/lの濃度としたものである。
Moreover, the
電池ケース110は,高さ方向の上側に開口が形成されたケース本体111と,ケース本体111の開口を塞いでいる封口板112とを有している。本形態の電池ケース110は,外形が矩形状をした扁平形状のものである。このため,電池ケース110の内壁面によって囲われている電池ケース110の内部空間についても,矩形状をしている。
The
また,封口板112には,正極端子140および負極端子150が設けられている。正極端子140および負極端子150はそれぞれ,電池ケース110幅方向の一端側付近と他端側付近とに設けられている。さらに,封口板112には,電池ケース110の内部に電解液130を注入するための注液口113が形成されている。注液口113は,電解液130の注入後,封止部材115により封止されている。
The sealing
本形態の電極体120は,図1に示すように,扁平形状をした捲回型のものである。図2には,電極体120を構成する正極板160,負極板170,セパレータ180の断面図を示している。図1に示す電極体120は,正極板160,負極板170,2枚のセパレータ180を図2に示すように重ね合わせつつ,図2における左右方向を捲回軸の方向として円筒形状に捲回後,その捲回体を径方向に圧迫することで扁平形状に成形したものである。
As shown in FIG. 1, the
セパレータ180としては,例えば,ポリプロピレン(PP)やポリエチレン(PE)等の多孔質シートを単体で用いることができる。また,異なる材質の多孔質シートを複数積層してなる複合材をセパレータ180として用いることもできる。
As the
正極板160は,正極集電箔161の両面に,正極活物質やバインダーなどの正極材料によって正極活物質層162を形成してなるものである。正極板160は,正極活物質層162が形成されている部分と,正極活物質層162が形成されておらず正極集電箔161が露出している部分とを有している。
The
負極板170は,負極集電箔171の両面に,負極活物質やバインダーなどの負極材料によって負極活物質層172を形成してなるものである。負極板170は,負極活物質層172が形成されている部分と,負極活物質層172が形成されておらず負極集電箔171が露出している部分とを有している。
The
そして,図2に示すように,負極板170および正極板160はともに,それぞれの正極活物質層162,負極活物質層172が形成されている部分においてセパレータ180と重ね合わせられている。このため,図1に示す電極体120の中央部121は,正極板160,負極板170,セパレータ180が積層されてなる部分である。その電極体120における正極板160等の積層方向は,電池ケース110の厚み方向と同じ方向である。
As shown in FIG. 2, both the
一方,図2に示すように,正極板160の正極集電箔161の露出部分,および,負極板170の負極集電箔171の露出部分は,セパレータ180よりその幅方向の一端側と他端側とにそれぞれ突き出ている。このため,図1に示す電極体120の正極端部122は,正極板160の正極集電箔161の露出部分のみからなる部分である。また,電極体120の負極端部123は,負極板170の負極集電箔171の露出部分のみからなる部分である。
On the other hand, as shown in FIG. 2, the exposed portion of the positive electrode
そして,図2に示す電池100において,電極体120の正極端部122には正極端子140が,負極端部123には負極端子150がそれぞれ接続されている。また,正極端子140および負極端子150は,それぞれ電極体120と接続されていない側の端を,電池ケース110の外部に突出させている。
In the
さらに,電池100は,正極端子140および負極端子150を介し,電極体120の中央部121において,充電および放電を行うものである。具体的に,電池100は,充放電時において,電極体120の中央部121に位置する正極板160と負極板170との間で,多孔質部材であるセパレータ180の細孔に保持されている電解液130を介してリチウムイオンの授受を行う。
Further, the
次に,本形態の電池100の製造方法について説明する。図3は,電池100の製造工程の手順を示すフローチャートである。すなわち,図3に示すように,電池100は,収容工程(S10),異物処理工程(S11)により製造される。
Next, a method for manufacturing the
まず,収容工程(S10)では,電極体120を,ケース本体111の開口よりその内部に収容する。電極体120は,前述したように,正極板160,負極板170,2枚のセパレータ180を円筒形状に捲回後,その径方向に圧迫することにより製造されたものである。また,捲回における正極板160,負極板170,セパレータ180の重ね合わせについては,図2により説明した通りである。
First, in the housing step (S10), the
さらに,収容工程では,ケース本体111の開口を封口板112によって塞ぐとともに,これらを接合する。正極端子140や負極端子150については,電極体120をケース本体111の内部に収容する前に,電極体120に接続しておけばよい。電池ケース110の接合や,正極端子140および負極端子150と電極体120との接合は,溶接などにより行うことができる。
Further, in the housing process, the opening of the
さらに,収容工程では,電解液130についても,電池ケース110の内部に収容する。電解液130は,電池ケース110の封口板112に形成されている注液口113より電池ケース110内に注入することができる。注液口113は,電解液130の注入後,封止部材115により塞げばよい。この収容工程により,図1に示す電池100が構成される。
Further, in the housing process, the
次に,異物処理工程(S11)を行う。異物処理工程は,収容工程以前に電池ケース110内に混入してしまった金属異物を処理するための工程である。金属異物は,例えば,収容工程における電池ケース110の溶接時に発生し,電池ケース110内に混入してしまうことがある。
Next, a foreign substance processing step (S11) is performed. The foreign matter processing step is a step for processing metal foreign matter that has been mixed in the
図4は,本形態の異物処理工程における手順を示すフローチャートである。すなわち,図4に示すように,異物処理工程では,電位調整工程(S20),圧迫加熱工程(S21),解放冷却工程(S22)を行う。 FIG. 4 is a flowchart showing a procedure in the foreign matter processing step of the present embodiment. That is, as shown in FIG. 4, in the foreign substance processing step, a potential adjustment step (S20), a compression heating step (S21), and a release cooling step (S22) are performed.
まず,電位調整工程(S20)では,電池100の正極の電位の調整を行う。すなわち,電位調整工程では,正極の電位を,金属異物の溶解電位とする。金属異物の溶解電位は,その金属の酸化電位であり,金属異物に溶解が生じる電位である。例えば,溶解させる金属異物の対象を鉄とした場合,正極の電位を,鉄の溶解電位である約2.5V(vs.Li/Li+)以上とする。また,溶解させる金属異物の対象として複数の金属が含まれる場合には,そのうち,最も溶解電位の高い金属の溶解電位に正極の電位を調整すればよい。
First, in the potential adjustment step (S20), the potential of the positive electrode of the
次に,正極電位が金属異物の溶解電位に調整された電池100について,圧迫加熱工程(S21)を行う。図5に,圧迫加熱工程で使用する拘束温度調整装置1を示している。拘束温度調整装置1は,図5に示すように,加圧プレート2,温度調整部3,圧迫部4,ガイド部5を有している。
Next, the compression heating process (S21) is performed on the
温度調整部3は,その温度を高温または低温に調整することができる板状のものである。加圧プレート2は,温度調整部3の厚み方向の両面に設けられている。圧迫部4は,加圧プレート2および温度調整部3を,これらの厚み方向に,ガイド部5に沿ってスライドさせることができるものである。そして,圧迫部4は,加圧プレート2および温度調整部3をその厚み方向の両側より挟み込むことができるとともに,その挟み込みによる拘束力を調整することができるものである。
The
そして,圧迫加熱工程では,拘束温度調整装置1の加圧プレート2の間に電池100を挿入する。電池100は,その厚み方向,すなわち電極体120の積層方向を,圧迫部4によるスライドの方向に合わせて拘束温度調整装置1に挿入されている。また,図4においては,電池100が3つ,拘束温度調整装置1に挿入されている。
In the compression heating process, the
さらに,拘束温度調整装置1により,電池100をその厚み方向に拘束するとともに,加熱する。具体的には,電池100を加圧プレート2の間に挿入後,圧迫部4によって挟み込み,電池ケース110の外側より,その厚み方向に圧迫荷重をかける。これにより,電池ケース110内の電極体120に,その積層方向の圧迫荷重をかける。
Furthermore, the restraint temperature adjusting device 1 restrains the
また,圧迫加熱工程では,電池100を拘束するとともに,温度調整部3の温度を高温に調整する。温度調整部3の温度を高温に調整することで,加圧プレート2を介して電池100を加熱する。これにより,電池ケース110内の電極体120についても加熱する。また,圧迫加熱工程は,予め定めた所定時間,行う。
In the compression heating process, the
さらに,図4に示すように,圧迫加熱工程(S21)に続いて,解放冷却工程(S22)を行う。解放冷却工程においても,上記の拘束温度調整装置1を用いることができる。解放冷却工程においては,圧迫部4による拘束力を圧迫加熱工程よりも弱め,電池100にかかる圧迫荷重を低下させる。これにより,電極体120にかかる圧迫荷重についても,低下させる。具体的に,本形態では,電池100が圧迫荷重を受けないところまで,圧迫部4を移動させる。これにより,本形態の解放冷却工程では,電極体120を圧迫から解放する。
Furthermore, as shown in FIG. 4, a release cooling process (S22) is performed following the compression heating process (S21). The restraint temperature adjusting device 1 can also be used in the release cooling process. In the release cooling process, the restraining force by the
また,解放冷却工程では,電池100の拘束力を弱めるとともに,温度調整部3の温度を低温に調整する。温度調整部3の温度を低温に調整することで,加圧プレート2を介して電池100を冷却する。つまり,解放冷却工程では,圧迫加熱工程よりも,電池100の電池温度を低下させる。これにより,解放冷却工程では,電極体120の温度についても,圧迫加熱工程よりも低下させる。また,解放冷却工程についても,予め定めた所定時間,行う。
In the release cooling process, the binding force of the
また,本形態では,圧迫加熱工程(S21)および解放冷却工程(S22)を,交互に繰り返し複数回,行う。具体的に,本形態では,図4に示すように,圧迫加熱工程(S21)および解放冷却工程(S22)をこの順に,10回,行う(S23)。そして,圧迫加熱工程(S21)および解放冷却工程(S22)をそれぞれ10回,交互に繰り返し行った後,異物処理工程(S11)を終了する。 In this embodiment, the compression heating step (S21) and the release cooling step (S22) are alternately repeated a plurality of times. Specifically, in this embodiment, as shown in FIG. 4, the compression heating step (S21) and the release cooling step (S22) are performed ten times in this order (S23). Then, the pressure heating step (S21) and the release cooling step (S22) are alternately repeated 10 times, and then the foreign matter processing step (S11) is ended.
ここで,本形態の異物処理工程では,上記のように,正極電位を金属異物の溶解電位に調整した状態で圧迫加熱工程と解放冷却工程とを行っている。これにより,収容工程以前に電池ケース110内に混入してしまった金属異物を,適切に処理することができる。このことについて説明する。
Here, in the foreign matter processing step of this embodiment, as described above, the compression heating step and the release cooling step are performed with the positive electrode potential adjusted to the dissolution potential of the metallic foreign matter. Thereby, the metal foreign material mixed in the
まず,異物処理工程では,前述したように,電位調整工程により正極電位が金属異物の溶解電位に調整されている。このため,図6に示すように,電極体120内の正極板160の表面に存在している金属異物Mが電解液130中に溶出する。金属異物Mが溶解してなる金属イオンMiは,陽イオンであるため,負極板170に向けて移動する。
First, in the foreign matter processing step, as described above, the positive electrode potential is adjusted to the dissolution potential of the metallic foreign matter by the potential adjustment step. For this reason, as shown in FIG. 6, the metallic foreign matter M present on the surface of the
そして,圧迫加熱工程では,電極体120の積層方向に圧迫荷重がかけられていることにより,電極体120における正極板160等の構成部材の隙間が狭くなる。このため,正極板160の表面の金属異物Mを,より確実に正極板160に接触させることができる。また,金属異物Mと正極板160との接触面積を大きくすることもできる。よって,圧迫加熱工程では,電極体120の圧迫により,金属異物Mを確実に溶解電位とすることができる。また,圧迫加熱工程では,電極体120が加熱されている。これにより,圧迫加熱工程では,金属異物Mの溶解反応を促進させることができる。
In the compression heating process, a compression load is applied in the stacking direction of the
さらに,圧迫加熱工程では,積層方向に圧迫荷重がかけられている電極体120内より,電解液130が排出される。電極体120の構成部材の隙間が狭くされているからである。電解液130は,圧迫された電極体120内を,正極板160等に沿って移動し,電極体120の幅方向の端部から排出される。また,圧迫加熱工程では,加熱された電解液130は体積が増加する。これにより,圧迫加熱工程においては,電極体120内から排出される電解液130の量が,加熱されていないときよりも多くなるようにされている。
Further, in the compression heating process, the
次に,解放冷却工程において,圧迫から解放された電極体120は,正極板160等の構成部材の弾性力によって,圧迫加熱工程のときよりも積層方向に膨らむこととなる。これにより,狭くなっていた電極体120内の構成部材の隙間が大きくなる。そして,狭くなっていた電極体120内の隙間が大きくなるとき,その大きくなる隙間の中に,電極体120の幅方向の端部より,電極体120内に電解液130が流入する。また,解放冷却工程では,冷却された電解液130は,体積が減少する。これにより,解放冷却工程においては,電極体120内へと流入する電解液130の量が,冷却されていないときよりも多くなるようにされている。
Next, in the release cooling process, the
すなわち,圧迫加熱工程および解放冷却工程を行うことで,電極体120内の電解液130を移動させることができる。その電解液130の移動に伴い,金属異物Mから溶出した金属イオンMiについても移動させることができる。すなわち,圧迫加熱工程および解放冷却工程を行うことにより,金属異物Mから溶出した金属イオンMiの拡散を促進させることができる。
That is, the
これにより,本形態の異物処理工程では,金属イオンMiの濃度が高い箇所が生じてしまわないようにされている。よって,金属イオンMiが,金属として局所的に析出してしまうことを,適切に抑制することができる。さらに,前述したように,本形態の異物処理工程では,金属異物Mの溶解および拡散を促進させることができる。これにより,本形態では,金属異物Mを適切に処理できる異物処理工程を,短時間で完了することができる。 Thereby, in the foreign substance processing process of this embodiment, the location where the density | concentration of metal ion Mi is high is not produced. Therefore, it can suppress appropriately that metal ion Mi deposits locally as a metal. Furthermore, as described above, in the foreign matter processing step of this embodiment, dissolution and diffusion of the metallic foreign matter M can be promoted. Thereby, in this embodiment, the foreign substance processing process which can process the metal foreign substance M appropriately can be completed in a short time.
なお,本形態の異物処理工程では,混入した金属異物を完全に溶解させる必要はない。具体的に,本形態の異物処理工程では,金属異物を,粒径が50μm以下となるまで溶解させればよい。すなわち,異物処理工程において完全に溶解せず,異物処理工程後にも残っている残留金属異物は,その後,電池100の通常使用時に溶解することとなる。しかし,本形態では,異物処理工程において,残留金属異物の周囲の電解液130中における金属イオンは拡散されている。このため,電池100の通常使用時に粒径50μm以下の残留金属異物が溶解したとしても,その残留金属異物の周囲の金属イオンの濃度が,内部短絡を生じるほどの金属が負極板170に析出してしまうことのない程度に抑制されるからである。
In the foreign matter processing step of this embodiment, it is not necessary to completely dissolve the mixed metal foreign matter. Specifically, in the foreign matter processing step of the present embodiment, the metal foreign matter may be dissolved until the particle size becomes 50 μm or less. That is, the residual metal foreign matter that is not completely dissolved in the foreign matter treatment process and remains after the foreign matter treatment step is dissolved in the normal use of the
よって,異物処理工程の電位調整工程,圧迫加熱工程,解放冷却工程の各条件は,混入が想定される大きさの金属異物を少なくとも粒径50μm以下まで小さくできるように定めればよい。すなわち,電位調整工程で調整する正極電位,圧迫加熱工程における圧迫荷重や加熱温度,解放冷却工程における冷却温度,圧迫加熱工程および解放冷却工程の回数などの条件は,混入が想定される大きさの金属異物を用いた実験を予め行い,定めることができる。なお,異物処理工程の電位調整工程,圧迫加熱工程,解放冷却工程の各条件は,当然,混入が想定される大きさの金属異物を完全に溶解し,その金属イオンを確実に拡散できるものとしてもよい。 Therefore, each condition of the potential adjustment process, the pressure heating process, and the release cooling process in the foreign substance processing process may be determined so that the metal foreign substance having a size that is expected to be mixed can be reduced to at least a particle size of 50 μm or less. In other words, the positive electrode potential adjusted in the potential adjustment process, the compression load and heating temperature in the compression heating process, the cooling temperature in the release cooling process, the number of compression heating processes and the number of release cooling processes, etc. Experiments using metallic foreign objects can be performed in advance. It should be noted that each condition of the potential adjustment process, the pressure heating process, and the release cooling process in the foreign substance treatment process is, as a matter of course, capable of completely dissolving a metal foreign substance having a size that is expected to be mixed, and reliably diffusing the metal ions. Also good.
また,電位調整工程においては,正極の電位を,電解液130の分解電位よりも低い電位に調整することが好ましい。正極の電位を電解液130の分解電位まで上昇させた場合,その分解電位となった正極表面において,電解液130が分解されてしまうおそれがあるからである。
In the potential adjustment step, it is preferable to adjust the potential of the positive electrode to a potential lower than the decomposition potential of the
また,圧迫加熱工程においては,電池ケース110にかける,電極体120の積層方向についての圧迫荷重を,圧力として0.1MPa以下とすることが好ましい。図7は,電極体120を,その積層方向に拘束しつつ,その拘束圧を変化させることにより取得した,電極体120の厚みと拘束圧との関係を示すグラフ図である。
In the compression heating process, it is preferable that the compression load applied to the
図7に示すように,電極体120の厚みは,拘束圧を高くするほど,薄くなることがわかる。また,拘束圧が0.1MPa以下の範囲においては,電極体120の厚みの減少量に対する拘束圧の上昇量の比率が,小さいことがわかる。一方,拘束圧が0.1MPaよりも高い範囲においては,電極体120の厚みの減少量に対する拘束圧の上昇量の比率が,大きいことがわかる。
As shown in FIG. 7, it can be seen that the thickness of the
これは,拘束圧を0.1MPa程度としたときに,電極体120における構成部材の隙間がほぼなくなるためであると考えられる。つまり,拘束圧が0.1MPa以下の範囲では,拘束圧の上昇とともに電極体120における構成部材の隙間が減少することにより,電極体120の厚みが減少している。これに対し,拘束圧が0.1MPaよりも高い範囲では,電極体120における構成部材の隙間はほぼなくなっており,拘束圧を0.1MPaよりも高くしたとしても,電極体120における構成部材の隙間をそれほど減少させることはできないものと考えられる。すなわち,電極体120にかける圧迫荷重を,圧力として0.1MPaよりも高くしたとしても,金属異物の溶出を促進させる効果を,それほど高めることはできないと考えられる。
This is considered to be because the gap between the constituent members in the
さらに,拘束圧が0.2MPaよりも高い範囲における電極体120の厚みの減少は,電極体120の構成部材がその積層方向に弾性変形することによるものであると考えられる。つまり,電極体120にかける圧迫荷重を高くするほど,セパレータ180等が損傷してしまうおそれは高まることとなる。
Furthermore, the decrease in the thickness of the
よって,圧迫加熱工程においては,電池ケース110への圧迫荷重を,圧力として0.1MPa以下とすることで,電極体120の損傷を抑制しつつ,構成部材の隙間を適切に小さくし,金属異物の溶出を促進させることができる。
Therefore, in the compression heating process, the pressure load on the
また,圧迫加熱工程においては,加熱温度を,電解液130の分解温度よりも低い温度とすることが好ましい。電解液130の温度がその分解温度まで上昇した場合,電解液130が分解してしまうからである。具体的に,本形態では,圧迫加熱工程における加熱温度を,60℃未満とすることが好ましい。
In the compression heating process, it is preferable that the heating temperature is lower than the decomposition temperature of the
また,解放冷却工程においては,拘束温度調整装置1に挿入されている電池100の位置がずれないようにするため,電極体120が変形しない程度に電池ケース110を拘束しておくことが好ましい。そのような圧迫荷重は,圧力として0.01〜0.05MPa程度としておくことができる。
Further, in the release cooling process, it is preferable to restrain the
また,解放冷却工程においては,電池温度を,電解液130の粘度上昇点よりも高い温度とすることが好ましい。粘度上昇点は,温度低下につれて粘度が上昇する電解液130の,温度の変化量に対する粘度の変化量の比率が大きく変化する温度に定められるものである。図8は,本形態の電解液130の粘度を,温度を変化させつつ取得した,電解液130の温度と粘度との関係を示すグラフ図である。
In the open cooling step, the battery temperature is preferably higher than the viscosity increase point of the
図8に示すように,電解液130の温度が低下するほど,粘度は高くなることがわかる。また,電解液130では,−10℃を境とし,温度の変化量に対する粘度の変化量が,大きく異なっていることがわかる。すなわち,−10℃以上の範囲では,温度が変化しても,粘度はそれほど変化していない。これに対し,−10℃未満の範囲では,温度の変化とともに,粘度が大きく変化している。つまり,電解液130については,粘度上昇点を−10℃未満に定めることができる。
As shown in FIG. 8, it can be seen that the viscosity increases as the temperature of the
よって,本形態の解放冷却工程においては,電池温度を,−10℃以上の温度とすることが好ましい。電解液130の粘度を低く維持し,電解液130を,電極体120内へ適切に流入させることができるからである。
Therefore, in the release cooling process of this embodiment, the battery temperature is preferably set to a temperature of −10 ° C. or higher. This is because the viscosity of the
[第2の形態]
次に,第2の形態について説明する。本形態においても,第1の形態と同様,収容工程と異物処理工程とによりリチウムイオン二次電池を製造する。ただし,本形態では,リチウムイオン二次電池の構成が一部,第1の形態と異なる。また,本形態では,異物処理工程において,第1の形態と異なり,溶解した金属異物に係る金属イオンを電解液中より除去する工程を行う。
[Second form]
Next, the second embodiment will be described. Also in this embodiment, a lithium ion secondary battery is manufactured by a housing process and a foreign substance processing process, as in the first embodiment. However, in this embodiment, the configuration of the lithium ion secondary battery is partly different from the first embodiment. Further, in the present embodiment, unlike the first embodiment, in the foreign matter processing step, a step of removing metal ions related to the dissolved metal foreign matter from the electrolytic solution is performed.
図9に,本形態に係る電池200の斜視図を示す。図9に示すように,本形態の電池200は,正極端子140および負極端子150に加え,処理端子210を有している。ただし,処理端子210は,図9に示すように,正極端子140および負極端子150とは異なり,電極体120に電気的に接続されているものではない。処理端子210についても,正極端子140および負極端子150と同様,電池ケース110の封口板112に設けられている。
FIG. 9 shows a perspective view of a
処理端子210の材質としては,リチウム金属や白金などを用いることができる。また,処理端子210のうち,電池ケース110の内部に露出している面を,処理面211としている。本形態の電池200は,処理端子210が設けられていること以外については,第1の形態の電池100と同じ構成のものである。また,電池200の各構成部材の材料等についても,第1の形態の電池100と同様である。
As a material of the
また,本形態においても,電池200を,図3に示す収容工程(S10)と異物処理工程(S11)とにより製造する。このうち,収容工程については,第1の形態と同様に行うことができる。つまり,本形態の収容工程では,封口板112として,すでに処理端子210が組み付けられたものを用いればよい。そして,本形態では,異物処理工程を,第1の形態と異なる手順により行う。
Also in this embodiment, the
図10は,本形態の異物処理工程における手順を示すフローチャートである。すなわち,図10に示すように,本形態の異物処理工程では,電位調整工程(S30),圧迫加熱工程(S31),解放冷却工程(S32),傾斜保持工程(S34)を行う。このうち,電位調整工程(S30),圧迫加熱工程(S31),解放冷却工程(S32)については,第1の形態と同様である。 FIG. 10 is a flowchart showing a procedure in the foreign matter processing step of the present embodiment. That is, as shown in FIG. 10, in the foreign substance processing step of this embodiment, the potential adjustment step (S30), the compression heating step (S31), the release cooling step (S32), and the tilt holding step (S34) are performed. Among these, the potential adjustment step (S30), the compression heating step (S31), and the release cooling step (S32) are the same as in the first embodiment.
つまり,本形態においても,電位調整工程(S30)により正極電位が金属異物の溶解電位に調整された電池200について,圧迫加熱工程(S31)および解放冷却工程(S32)をこの順に,10回,行う(S33)。そして,本形態では,圧迫加熱工程(S31)および解放冷却工程(S32)をそれぞれ10回,交互に繰り返し行った後,傾斜保持工程(S34)を行う。
That is, also in the present embodiment, the compression heating step (S31) and the release cooling step (S32) are performed 10 times in this order for the
傾斜保持工程では,電池200を図11に示すように傾斜させた傾斜姿勢として,予め定めた所定時間,保持する。図11には,封口板112のケース本体111側に位置する面のうち,ケース本体111の開口で囲われている領域を,第1内壁面116としている。つまり,第1内壁面116は,電池ケース110内に矩形状の内部空間を形成している内壁面の1つである。
In the tilt holding step, the
そして,傾斜姿勢において,電池ケース110は,その封口板112が鉛直方向の下側に向けられている。これにより,図11の傾斜姿勢では,電池ケース110の内壁面のうち,第1内壁面116が,鉛直方向の下側に位置している。
In the inclined position, the
また,傾斜姿勢において,電池ケース110は,正極端子140が,負極端子150よりも鉛直方向の下側となる向きに傾斜している。図11には,電池ケース110の傾斜姿勢における第1内壁面116と水平面Hとのなす角度θを示している。
Further, in the inclined posture, the
また,図12には,図11のX−X断面図を示している。図12には,第1内壁面116における正極端子140側の第1辺117の長さBを示している。第1辺117の長さBは,電池ケース110の厚み方向における電池ケース110の内部空間の長さである。また,図12には,電極体120の積層方向の長さである電極体120の厚みCを示している。電極体120の厚みCは,第1辺117の方向における電極体120の長さである。
FIG. 12 shows a cross-sectional view taken along the line XX of FIG. FIG. 12 shows the length B of the
また,図12には,電極体120の積層方向における両端に位置する面をそれぞれ,第1面125および第2面126として示している。さらに,電池ケース110の内壁面のうち,電極体120の第1面125および第2面126と対面している内壁面をそれぞれ,第2内壁面118および第3内壁面119として示している。
In FIG. 12, the surfaces positioned at both ends in the stacking direction of the
図12に示すように,第1辺117の長さBは,電極体120の厚みCよりも長いものである。このため,電極体120の第1面125と電池ケース110の第2内壁面118との間,および,電極体120の第2面126と電池ケース110の第3内壁面119との間には,それぞれ隙間が存在している。この電極体120と電池ケース110との,これらの厚み方向における隙間は,その他の隙間と比較して,大きなものである。
As shown in FIG. 12, the length B of the
すなわち,本形態の電池200において,電池ケース110の内部空間および電極体120の外形はともに,矩形状をしている。そして,電池ケース110と電極体120との隙間のうち,電池ケース110の高さ方向における隙間の大きさは,厚み方向における隙間の大きさに対して,わずかな大きさである。また,電池ケース110と電極体120との隙間のうち,電池ケース110の幅方向における隙間の大きさについても,厚み方向における隙間の大きさに対して,わずかな大きさである。
That is, in the
よって,本形態では,傾斜保持工程において,電解液130は,電極体120の第1面125と電池ケース110の第2内壁面118との隙間,および,電極体120の第2面126と電池ケース110の第3内壁面119との隙間に溜まっているものとする。さらに,本形態では,この電極体120と電池ケース110との隙間に存在している電解液130の体積を,Vとする。
Therefore, in the present embodiment, in the tilt holding step, the
なお,電極体120と電池ケース110との隙間に溜まっている電解液130の体積Vは,収容工程において電池ケース110内に注入された電解液130の体積よりも少ない量である。注入された電解液130の一部は,電極体120内に含浸し,電極体120の内部に保持されているからである。しかし,電極体120内に保持されている電解液130の体積は,注入された電解液130の体積に対してわずかな量である。このため,本形態において,電極体120と電池ケース110との隙間に溜まっている電解液130の体積Vは,収容工程で注入された電解液130の体積に等しいものとする。
Note that the volume V of the
ここで,電池200では,正極端子140,負極端子150,処理端子210はいずれも,封口板112に設けられている。処理端子210は,図11に示すように,電池ケース110の幅方向について,正極端子140と負極端子150との間に設けられている。そして,正極端子140および処理端子210はともに,負極端子150から見て,第1内壁面116における第1辺117の側に設けられている。また,図11,図12には,第1内壁面116における第1辺117から処理端子210までの距離Aを示している。
Here, in the
そして,傾斜保持工程では,電池ケース110の傾斜姿勢を,正極端子140および処理端子210がともに,電解液130に浸る姿勢としている。すなわち,傾斜姿勢における角度θを,正極端子140および処理端子210の電池ケース110の内部側がともに,電解液130に浸る角度としている。
In the tilt holding step, the
より具体的には,本形態では,電池ケース110の傾斜試験を,角度θが,次の式(1)を満たす姿勢としている。
θ≦tan−1[V/{A2(B−C)}] (1)
V:電解液130の体積
A:第1内壁面116における第1辺117から処理端子210までの距離
B:第1辺117の長さ
C:電極体120の厚み
More specifically, in the present embodiment, the inclination test of the
θ ≦ tan −1 [V / {A 2 (BC)}] (1)
V: Volume of electrolyte 130 A: Distance from
そして,傾斜保持工程では,電池ケース110を傾斜姿勢で保持することにより,電解液130中の金属イオンを,電解液130中から除去することができる。すなわち,傾斜保持工程の開始時における電池200の電解液130中には,圧迫加熱工程および解放冷却工程において溶解された金属異物に係る金属イオンが存在していることがある。また,電位調整工程で金属異物の溶解電位に調整された正極電位は,傾斜保持工程においても,高い状態である。
In the tilt holding process, the metal ions in the
このため,傾斜保持工程において,電池ケース110を傾斜姿勢で保持している間,電解液130中の金属イオンは,正極電位よりも電位が低い処理端子210の処理面211に向けて移動する。さらに,処理端子210の処理面211に向けて移動した金属イオンは,処理端子210の処理面211に金属として析出する。これにより,傾斜保持工程では,電解液130中から,金属異物に係る金属イオンを除去することができる。また,電池ケース110を傾斜姿勢で保持する時間は,処理端子210の電位の正極電位との電位差,混入する金属異物の大きさ,電解液130の量等の条件により,予め定めておけばよい。
For this reason, in the tilt holding process, while the
そして,本形態の異物処理工程により,電池200を,その後,金属の析出が抑制されたものとすることができる。異物処理工程の傾斜保持工程において,電解液130中より,金属異物の溶解によって生じた金属イオンを除去しているからである。
Then, by the foreign substance processing step of this embodiment, the
なお,傾斜保持工程においては,電池ケース110の傾斜姿勢を,負極端子150が電解液130に浸らない姿勢とすることが好ましい。すなわち,傾斜姿勢における角度θを,負極端子150の電池ケース110の内部側が,電解液130に浸らない角度とすることが好ましい。ここで,図11,図12には,第1内壁面116における第1辺117から負極端子150までの距離Dを示している。
In the tilt holding step, it is preferable to tilt the
より具体的には,本形態では,電池ケース110の傾斜姿勢を,角度θが,上記の式(1)と,次の式(2)とをともに満たす姿勢とすることが好ましい。
θ>tan−1[V/{D2(B−C)}] (2)
V:電解液130の体積
B:第1辺117の長さ
C:電極体120の厚み
D:第1内壁面116における第1辺117から負極端子150までの距離
More specifically, in the present embodiment, it is preferable that the inclined posture of the
θ> tan −1 [V / {D 2 (BC)}] (2)
V: Volume B of electrolytic solution 130: Length of first side 117 C: Thickness of
そして,傾斜保持工程において,電池ケース110の傾斜姿勢を,負極端子150が電解液130に浸らない姿勢とすることで,金属異物の溶解によって生じた電解液130中の金属イオンが,金属として負極に析出してしまうことを防止することができる。そして,負極における金属の析出を防止できることにより,金属の析出によって生じる微短絡を防止することができる。さらに,負極における金属の析出を防止できることにより,金属の析出に伴う負極の露出表面積の低下を防止できるため,電池容量の低下を抑制することもできる。
In the tilt holding step, the
次に,上記の実施形態に係る実施例1,2について,比較例とともに説明する。実施例1は,上記の第1の形態に係るものである。実施例2は,上記の第2の形態に係るものである。すなわち,実施例1と実施例2とは,異物処理工程が異なるものである。また,比較例は,異物処理工程を,実施例1,2のどちらとも異なる方法で行ったものである。 Next, Examples 1 and 2 according to the above embodiment will be described together with comparative examples. Example 1 relates to the first aspect described above. Example 2 relates to the second embodiment described above. That is, Example 1 and Example 2 are different in the foreign matter processing step. Further, in the comparative example, the foreign substance processing step is performed by a method different from both of the first and second embodiments.
そして,実施例1,2および比較例はいずれも,収容工程までについては,同様に行った。つまり,電池の構成や材料として,基本的には同じものを用いている。ただし,実施例2においては,処理端子を設けている。 And Example 1, 2 and the comparative example were all performed similarly until the accommodation process. In other words, basically the same battery composition and materials are used. However, in the second embodiment, a processing terminal is provided.
また,実施例1,2および比較例ではいずれも,収容工程以前の工程において,直径100μmのSUS粒子(SUS303)を電池内部に混入した。このSUS粒子は,金属異物を想定したものである。また,SUS粒子は,鉄が主な構成元素であるため,その溶解電位は,約2.5V(vs.Li/Li+)以上である。また,SUS粒子の混入箇所は,正極板とセパレータとの間とした。 In each of Examples 1 and 2 and the comparative example, SUS particles (SUS303) having a diameter of 100 μm were mixed in the battery in the process before the housing process. The SUS particles are assumed to be metallic foreign matters. Further, since SUS particles are mainly composed of iron, the dissolution potential is about 2.5 V (vs. Li / Li +) or more. The location where SUS particles were mixed was between the positive electrode plate and the separator.
そして,実施例1は,上記の第1の形態で説明した異物処理工程を行ったものである。実施例2は,上記の第2の形態で説明した異物処理工程を行ったものである。比較例は,上記の実施形態のいずれとも異なる異物処理工程を行ったものである。 In Example 1, the foreign matter processing step described in the first embodiment is performed. In Example 2, the foreign matter processing step described in the second embodiment is performed. In the comparative example, a foreign matter processing step different from any of the above embodiments is performed.
具体的に,実施例1,2ではともに,電位調整工程において,正極電位を,SUS粒子の溶解電位である3.5V(vs.Li/Li+)とした。また,実施例1,2ではともに,圧迫加熱工程において,圧迫荷重を圧力として0.1MPaとし,加熱温度を50℃とした。さらに実施例1,2ではともに,解放冷却工程において,圧迫荷重を圧力として0.05MPaとし,冷却温度を−5℃とした。実施例1,2ではともに,圧迫加熱工程および解放冷却工程をそれぞれ10回,交互に繰り返し行った。圧迫加熱工程および解放冷却工程のそれぞれの1回の時間は,10分とした。加えて,実施例2については,傾斜保持工程において,25℃の環境下で30分,電池ケースを傾斜姿勢で保持した。 Specifically, in both Examples 1 and 2, in the potential adjustment step, the positive electrode potential was set to 3.5 V (vs. Li / Li +), which is the dissolution potential of SUS particles. In both Examples 1 and 2, in the compression heating process, the compression load was set to 0.1 MPa, and the heating temperature was set to 50 ° C. Furthermore, in both Examples 1 and 2, in the release cooling process, the compression load was set to 0.05 MPa, and the cooling temperature was set to −5 ° C. In both Examples 1 and 2, the compression heating process and the release cooling process were repeated 10 times alternately. Each time of the compression heating process and the release cooling process was 10 minutes. In addition, for Example 2, the battery case was held in an inclined posture for 30 minutes in an environment at 25 ° C. in the inclination holding step.
なお,実施例1の異物処理工程に要した時間は,約200分である。実施例2の異物処理工程に要した時間は,約230分である。 Note that the time required for the foreign matter processing step of Example 1 is about 200 minutes. The time required for the foreign matter processing step of Example 2 is about 230 minutes.
また,比較例では,異物処理工程において,電位調整工程と,放置工程とを行った。つまり,比較例では,圧迫加熱工程および解放冷却工程をともに,行っていない。比較例においても,電位調整工程については,実施例と同じ条件で行った。比較例の放置工程では,電位調整工程後の電池を600分,電池ケースの封口板を上側に向けつつ傾斜させない姿勢として放置した。比較例の異物処理工程に要した時間は,約600分である。つまり,比較例では,異物処理工程を,実施例1,2のどちらよりも長時間,行った。 In the comparative example, the potential adjustment step and the leaving step were performed in the foreign matter processing step. That is, in the comparative example, neither the compression heating process nor the release cooling process is performed. Also in the comparative example, the potential adjustment step was performed under the same conditions as in the example. In the leaving step of the comparative example, the battery after the potential adjustment step was left for 600 minutes in a posture not tilted with the sealing plate of the battery case facing upward. The time required for the foreign matter processing step of the comparative example is about 600 minutes. That is, in the comparative example, the foreign matter processing step was performed for a longer time than both of the first and second embodiments.
そして,上記の実施方法により作製した実施例1,2および比較例のそれぞれの電池について,電池電圧および容量維持率を取得し,それらの比較を行った。電池電圧および容量維持率の取得方法は,実施例1,2および比較例についていずれも,同じである。 And the battery voltage and the capacity maintenance rate were acquired about each battery of Example 1, 2 produced by said implementation method, and a comparative example, and those comparison was performed. The battery voltage and capacity retention rate acquisition method is the same for Examples 1 and 2 and the comparative example.
図13には,実施例1,2および比較例の電池より取得した,電池電圧の推移を示している。図13に示す電池電圧の推移は,電池電圧が4.1Vとなるまで充電した各電池について,開放電圧を一定時間,測定することにより取得したものである。 FIG. 13 shows changes in battery voltage obtained from the batteries of Examples 1 and 2 and the comparative example. The transition of the battery voltage shown in FIG. 13 is obtained by measuring the open circuit voltage for a certain period of time for each battery charged until the battery voltage reaches 4.1V.
図13に示すように,比較例の電池では,時間の経過とともに,電池電圧が低下している。これは,比較例の異物処理工程では,混入したSUS粒子が,適切に溶解および拡散されていなかったためであると考えられる。よって,比較例の電池では,SUS粒子から溶出した金属イオンが金属として負極板上に析出し,電極体内で微短絡が生じることにより,電池電圧が低下してしまったものと考えられる。 As shown in FIG. 13, in the battery of the comparative example, the battery voltage decreases with the passage of time. This is considered to be because the mixed SUS particles were not properly dissolved and diffused in the foreign matter processing step of the comparative example. Therefore, in the battery of the comparative example, it is considered that the metal voltage eluted from the SUS particles is deposited on the negative electrode plate as a metal, and a short circuit occurs in the electrode body, thereby reducing the battery voltage.
一方,実施例1,2の電池ではともに,図13に示すように,時間の経過による電池電圧の低下は生じていない。これは,実施例1,2ではともに,異物処理工程において,混入したSUS粒子が,適切に溶解および拡散されていたためであると考えられる。よって,実施例1,2の電池ではともに,比較例のような電極体内での微短絡が抑制されており,電池電圧の低下が生じなかったものと考えられる。 On the other hand, in both the batteries of Examples 1 and 2, as shown in FIG. 13, the battery voltage did not decrease with the passage of time. This is considered to be because, in both Examples 1 and 2, the mixed SUS particles were appropriately dissolved and diffused in the foreign matter processing step. Therefore, in the batteries of Examples 1 and 2, it is considered that the micro short circuit inside the electrode body as in the comparative example is suppressed, and the battery voltage does not decrease.
図14には,実施例1,2および比較例の電池より取得した,容量維持率の推移を示している。図14に示す容量維持率の推移は,充電および放電を繰り返し行うサイクル試験を行いつつ,容量維持率を測定することで取得したものである。 FIG. 14 shows the transition of the capacity retention rate obtained from the batteries of Examples 1 and 2 and the comparative example. The transition of the capacity maintenance ratio shown in FIG. 14 is obtained by measuring the capacity maintenance ratio while performing a cycle test in which charging and discharging are repeated.
図14に示すように,比較例の電池では,充電および放電を繰り返し行った回数であるサイクル数の増加とともに,急激に容量維持率が低下している。つまり,比較例の電池では,そのサイクル試験の開始後,早期に容量維持率が低下してしまっている。このため,比較例の電池は,劣化が生じやすく,耐久性の低いものであることがわかる。 As shown in FIG. 14, in the battery of the comparative example, the capacity retention rate rapidly decreases with an increase in the number of cycles, which is the number of times charging and discharging are repeated. In other words, in the battery of the comparative example, the capacity maintenance rate is lowered early after the start of the cycle test. Therefore, it can be seen that the battery of the comparative example is easily deteriorated and has low durability.
比較例の異物処理工程では,前述したように,SUS粒子が適切に溶解および拡散されていなかったものと考えられる。このため,比較例の電池では,異物処理工程後に電池内部に残っている残存SUS粒子が大きく,さらに,残存SUS粒子の周囲の金属イオンの濃度も高い状態であったと考えられる。よって,比較例の電池では,サイクル試験の早期に,金属の大きな析出物が負極板上に形成されてしまうことにより,容量維持率の低下が早期に生じてしまったものと考えられる。 In the foreign matter processing step of the comparative example, as described above, it is considered that the SUS particles were not properly dissolved and diffused. For this reason, in the battery of the comparative example, it is considered that the remaining SUS particles remaining inside the battery after the foreign substance treatment step were large and the concentration of metal ions around the remaining SUS particles was also high. Therefore, in the battery of the comparative example, it is considered that a large metal precipitate was formed on the negative electrode plate at an early stage of the cycle test, so that the capacity retention rate was lowered early.
一方,実施例1,2の電池ではともに,図14に示すように,比較例の電池のような容量維持率の早期低下は生じてない。つまり,実施例1,2の電池はともに,劣化が生じにくく,耐久性の高い電池であることがわかる。実施例1,2の異物処理工程ではともに,SUS粒子が適切に溶解および拡散されていたためであると考えられる。 On the other hand, in both the batteries of Examples 1 and 2, as shown in FIG. That is, it can be seen that the batteries of Examples 1 and 2 are both highly durable batteries that are less likely to deteriorate. In both the foreign substance processing steps of Examples 1 and 2, it is considered that the SUS particles were appropriately dissolved and diffused.
さらに,図14より,実施例2の電池は,実施例1の電池よりも,劣化が生じにくく,耐久性の高いものであることがわかる。実施例1では,異物処理工程において,傾斜保持工程を行っていない。このため,実施例1の電池では,電解液中に,SUS粒子の溶解により生じた金属イオンが拡散された状態で残っている。これに対し,実施例2では,異物処理工程の傾斜保持工程において,電解液中から金属イオンが除去されている。 Furthermore, it can be seen from FIG. 14 that the battery of Example 2 is less susceptible to deterioration and has higher durability than the battery of Example 1. In the first embodiment, the tilt holding process is not performed in the foreign substance processing process. For this reason, in the battery of Example 1, metal ions generated by dissolution of the SUS particles remain in the electrolytic solution in a diffused state. On the other hand, in Example 2, metal ions are removed from the electrolytic solution in the tilt holding process of the foreign substance processing process.
すなわち,実施例2の電池では,電解液中における金属イオンの濃度が,実施例1の電池よりも低減されている。これにより,実施例2の電池では,実施例1の電池よりも,充放電の繰り返しに伴う金属の析出が生じにくく,耐久性が高いと考えられる。よって,第2の形態に係る実施例2では,電池ケース内部に混入させたSUS粒子を,より適切に処理できているものと考えられる。 That is, in the battery of Example 2, the concentration of metal ions in the electrolytic solution is lower than that of the battery of Example 1. Thereby, in the battery of Example 2, it is thought that precipitation of the metal accompanying the repetition of charging / discharging does not arise easily and the durability is higher than the battery of Example 1. Therefore, in Example 2 which concerns on a 2nd form, it is thought that the SUS particle mixed in the inside of a battery case has been processed more appropriately.
また,比較例に準じた方法により,実施例1の電池と同程度の耐久性を有する電池を作製するためには,異物処理工程における放置工程を,さらに長時間(すなわち600分よりも長く),行わなければならない。つまり,比較例に準じた方法では,異物処理工程を金属異物が適切に処理されるものとするためには,異物処理工程に長時間を要してしまう。これに対し,実施例1,2では,金属異物が適切に処理される異物処理工程を,短時間で行うことができることが確認された。 Further, in order to produce a battery having the same durability as that of the battery of Example 1 by a method according to the comparative example, the leaving step in the foreign matter treatment process is further prolonged (that is, longer than 600 minutes). ,It must be made. That is, in the method according to the comparative example, it takes a long time for the foreign matter processing step to properly treat the foreign matter in the foreign matter processing step. On the other hand, in Examples 1 and 2, it was confirmed that the foreign material processing step in which metal foreign materials are appropriately processed can be performed in a short time.
以上詳細に説明したように,本形態に係るリチウムイオン二次電池の製造方法は,収容工程と異物処理工程とを有する。異物処理工程では,正極電位を金属異物の溶解電位に調整する電位調整工程を行う。さらに,金属異物の溶解電位に調整された電池について,圧迫加熱工程と解放冷却工程とを行う。圧迫加熱工程では,電池ケースの外側より,電極体の積層方向に圧迫荷重をかけるとともに,電池ケースを加熱する。解放冷却工程では,電池ケースへの圧迫荷重を圧迫加熱工程よりも低くするとともに,圧迫加熱工程よりも電池温度を低下させる。これにより,電池ケース内部に混入した金属異物を適切に処理できるとともに,その金属異物の処理を短時間で行うことができるリチウムイオン二次電池の製造方法が実現されている。 As described above in detail, the method for manufacturing a lithium ion secondary battery according to the present embodiment includes a housing step and a foreign matter processing step. In the foreign matter processing step, a potential adjustment step for adjusting the positive electrode potential to the dissolution potential of the metallic foreign matter is performed. Furthermore, a compression heating process and a release cooling process are performed on the battery adjusted to the dissolution potential of the metal foreign matter. In the compression heating step, a compression load is applied from the outside of the battery case in the electrode stacking direction, and the battery case is heated. In the release cooling process, the compression load on the battery case is made lower than that in the compression heating process, and the battery temperature is lowered than in the compression heating process. As a result, a method of manufacturing a lithium ion secondary battery that can appropriately process the metal foreign matter mixed in the battery case and can process the metal foreign matter in a short time has been realized.
なお,本実施の形態は単なる例示にすぎず,本発明を何ら限定するものではない。従って本発明は当然に,その要旨を逸脱しない範囲で種々の改良,変形が可能である。例えば,上記の実施形態で説明した捲回型の扁平電極体を有するリチウムイオン二次電池に限らず,正負の電極板をこれらの間にセパレータを挟み込みつつ平積みにより積層してなる積層型の電極体を有するリチウムイオン二次電池にも適用することができる。 Note that this embodiment is merely an example, and does not limit the present invention. Accordingly, the present invention can naturally be improved and modified in various ways without departing from the gist thereof. For example, the present invention is not limited to the lithium ion secondary battery having the wound flat electrode body described in the above embodiment, but is a stacked type in which positive and negative electrode plates are stacked by flat stacking with a separator interposed therebetween. The present invention can also be applied to a lithium ion secondary battery having an electrode body.
また例えば,圧迫加熱工程および解放冷却工程の回数は,10回に限られるものではない。圧迫加熱工程と解放冷却工程とは,少なくとも1回,行うことで,行わない場合よりも,その効果が発揮されるものである。また例えば,解放冷却工程は,必ずしも電池ケースを圧迫から解放するものでなくてもよい。つまり,解放冷却工程では,圧迫加熱工程のときよりも,電池ケースへの拘束圧を低下すればよい。また例えば,解放冷却工程は,必ずしも電池温度を室温よりも低下させるものでなくてもよい。解放冷却工程は,圧迫加熱工程のときよりも,電池温度を低下できればよい。 For example, the number of times of the compression heating process and the release cooling process is not limited to ten. The compression heating process and the release cooling process are performed at least once, and the effect is exhibited more than when not performed. Further, for example, the release cooling process does not necessarily have to release the battery case from the pressure. In other words, in the release cooling process, the restraining pressure on the battery case may be reduced as compared with the pressure heating process. Further, for example, the open cooling step does not necessarily have to lower the battery temperature below room temperature. The release cooling process only needs to reduce the battery temperature as compared to the compression heating process.
また,第2の形態において,正極端子と処理端子との配置が逆であってもよい。つまり,電池ケースの第1内壁面において,処理端子が,正極端子よりも第1辺側に設けられていてもよい。この場合には,式(1)に用いる距離Aを,「第1内壁面における第1辺から処理端子正極端子までの距離」とすればよい。 In the second embodiment, the arrangement of the positive terminal and the processing terminal may be reversed. That is, the processing terminal may be provided on the first side of the positive inner terminal on the first inner wall surface of the battery case. In this case, the distance A used in the expression (1) may be “a distance from the first side on the first inner wall surface to the processing terminal positive terminal”.
また例えば,収容工程と異物処理工程との間に,電池電圧検査工程を行ってもよい。電池電圧検査工程では,電池の開放電圧を測定し,その測定期間において,経過時間に対する電池電圧の低下量が大きい電池については,不良と判定することができる。また,このような電池電圧検査工程は,異物処理工程の後に行うこととしてもよい。 Further, for example, a battery voltage inspection process may be performed between the housing process and the foreign substance processing process. In the battery voltage inspection step, the open-circuit voltage of the battery is measured, and a battery with a large amount of decrease in battery voltage with respect to elapsed time during the measurement period can be determined as defective. Further, such a battery voltage inspection step may be performed after the foreign matter processing step.
また例えば,異物処理工程では,圧迫加熱工程および解放冷却工程の後に,電解液の入れ替えを行うこととしてもよい。金属異物の溶解後,電解液を電池から抜き取ることで,金属異物の溶解により生じた金属イオンを,電池内から除去することができるからである。このような電解液の入れ替えは,特に,第1の形態において適用することが好ましい。上記で説明した第1の形態では,電解液中に金属異物の溶解により生じた金属イオンが残っているからである。一方,第2の形態では,金属異物の溶解により生じた金属イオンを電解液中から除去する傾斜保持工程を行っているからである。 Further, for example, in the foreign matter processing step, the electrolyte solution may be replaced after the compression heating step and the release cooling step. This is because the metal ions generated by the dissolution of the metal foreign matter can be removed from the battery by removing the electrolytic solution from the battery after the metal foreign matter is dissolved. Such replacement of the electrolytic solution is particularly preferably applied in the first embodiment. This is because, in the first embodiment described above, metal ions generated by dissolution of metal foreign matter remain in the electrolytic solution. On the other hand, in the second embodiment, an inclined holding process is performed in which metal ions generated by dissolution of the metal foreign matter are removed from the electrolytic solution.
100,200 電池
110 電池ケース
120 電極体
130 電解液
140 正極端子
150 負極端子
160 正極板
170 負極板
180 セパレータ
100, 200
Claims (3)
前記電極体を電解液とともに内部に収容している電池ケースと,
前記電池ケースに設けられ,一端側が前記電池ケースの内部で前記電極体に接続されており,他端側が前記電池ケースの外部に露出している正極端子および負極端子とを有するリチウムイオン二次電池の製造方法において,
前記電極体および前記電解液を前記電池ケース内に収容する収容工程と,
前記電池ケースの内部に混入した金属異物を,正極電位を予め定めた金属異物の溶解電位とすることで処理する異物処理工程とを有し,
前記異物処理工程が,
前記電池ケースの外側より,前記電極体の積層方向に圧迫荷重をかけるとともに,前記電池ケースを加熱する第1の工程と,
前記電池ケースへの前記圧迫荷重を前記第1の工程よりも低くするとともに,前記第1の工程よりも電池温度を低下させる第2の工程とを有することを特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方法。 An electrode body formed by laminating a positive electrode plate and a negative electrode plate with a separator interposed therebetween,
A battery case containing the electrode body together with an electrolytic solution;
A lithium ion secondary battery provided in the battery case, having one end side connected to the electrode body inside the battery case and the other end side exposed to the outside of the battery case. In the manufacturing method of
A housing step of housing the electrode body and the electrolyte in the battery case;
A foreign matter treatment step for treating the metal foreign matter mixed inside the battery case by setting the positive electrode potential to a predetermined dissolution potential of the metal foreign matter,
The foreign matter processing step includes
A first step of applying a compression load in the stacking direction of the electrode body from the outside of the battery case and heating the battery case;
A lithium ion secondary battery comprising: a second step of lowering the compression load on the battery case than that of the first step and lowering a battery temperature than that of the first step. Production method.
前記電池ケースが,
内壁面で囲われる空間が矩形状のものであり,
前記内壁面のうちの1つである第1の内壁面に,前記正極端子および前記負極端子とともに,少なくとも一部を前記電池ケース内に露出させつつ前記電極体に電気的に接続されていない処理端子が設けられているものであり,
前記正極端子および前記処理端子はともに,前記負極端子から見て,前記第1の内壁面における第1の辺側に設けられており,
前記異物処理工程が,
前記第1の工程および前記第2の工程の後に実施され,前記電池ケースの姿勢を,前記第1の内壁面を鉛直方向の下側としつつ,前記正極端子が前記負極端子よりも鉛直方向の下側となる向きに傾斜させるとともに,その傾斜における前記第1の内壁面と水平面とのなす角度θが,次の式,
θ≦tan−1[V/{A2(B−C)}]
V:前記電解液の体積
A:前記第1の内壁面における前記第1の辺から,前記正極端子および前記処理端子のうち,前記第1の辺との距離が遠い方までの距離
B:前記第1の辺の長さ
C:前記第1の辺の方向における前記電極体の長さ
を満たす姿勢として予め定めた時間,保持する第3の工程を有することを特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方法。 In the manufacturing method of the lithium ion secondary battery of Claim 1,
The battery case is
The space enclosed by the inner wall is rectangular.
A process in which at least a part of the first inner wall surface, which is one of the inner wall surfaces, is exposed in the battery case together with the positive electrode terminal and the negative electrode terminal and is not electrically connected to the electrode body. A terminal is provided,
The positive terminal and the processing terminal are both provided on the first side of the first inner wall surface when viewed from the negative terminal,
The foreign matter processing step includes
The battery case is implemented after the first step and the second step, and the battery case is positioned in the vertical direction with respect to the negative electrode terminal while the first inner wall surface is set to the lower side in the vertical direction. The angle θ between the first inner wall surface and the horizontal plane in the inclination is expressed by the following equation:
θ ≦ tan −1 [V / {A 2 (BC)}]
V: Volume A of the electrolytic solution A: Distance B from the first side of the first inner wall surface to the one of the positive terminal and the processing terminal that is farther from the first side B: First side length C: a lithium ion secondary battery having a third step of holding for a predetermined time as a posture satisfying the length of the electrode body in the direction of the first side Manufacturing method.
前記第3の工程では,
前記電池ケースの姿勢を,前記角度θが,さらに次の式,
θ>tan−1[V/{D2(B−C)}]
D:前記第1の内壁面における前記第1の辺から,前記負極端子までの距離
を満たす姿勢とすることを特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方法。 In the manufacturing method of the lithium ion secondary battery of Claim 2,
In the third step,
The attitude of the battery case is expressed by the following equation:
θ> tan −1 [V / {D 2 (BC)}]
D: A method of manufacturing a lithium ion secondary battery, characterized in that the posture satisfies a distance from the first side of the first inner wall surface to the negative electrode terminal.
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