JP2017138129A - デュアルコム分光法を用いた偏光計測装置及び偏光計測方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 デュアルコム分光法を用いた高速かつ高精度の偏光計測を実現する。【解決手段】 デュアルコム分光法を用いた偏光計測装置は、第１の繰り返し周波数を有する第１の光周波数コム光源と、第２の繰り返し周波数を有する第２の光周波数コム光源と、前記第１の光周波数コム光源の光路上で試料の出射側に配置され偏光状態を周期的に変調する変調素子と、前記変調素子を、前記第１の光周波数コム光源と前記第２の光周波数コム光源の繰り返し周波数差の分数倍の周波数で偏光変調する手段と、前記第１の光周波数コム光源から出力されて前記試料及び前記変調素子を透過する光と前記第２の光周波数コム光源から出力される光の干渉光を検出する検出器と、前記干渉光に基づいて前記試料を透過した光の偏光状態を計測する解析装置と、を有する。【選択図】図１

Description

本発明は、デュアルコム分光法を用いた偏光計測装置と偏光計測方法に関する。

化学あるいは生命科学の分野で、分子の光学異性体の立体配置の識別に円二色性分散計が用いられている。分子の光学異性体は通常のスペクトル計測では識別できないが、偏光情報の変化の違いを活用した円二色性分散計を用いることで、識別が可能になる。

円二色性分散計として、モノクロメーターやフーリエ変換赤外（ＦＴＩＲ）分光計に光弾性変調器（ＰＥＭ）を組み込んだ円二色性分散計が知られている（たとえば、特許文献１参照）。

近年では、近赤外及び中赤外の周波数領域で、デュアルコム（Dual Comb）分光法が注目を集めている。デュアルコム分光法は、繰り返し周波数がわずかに異なる二台のフェムト秒レーザーの干渉信号を活用して、高精度、かつ高速に分光計測を行う技術である（たとえば、特許文献２参照）。インコヒーレントなランプ光源を用いるＦＴＩＲ分光計測と比較して、デュアルコム分光法の周波数分解能が高く、計測時間も短い。

特開２０１２−２０２８１２号公報 米国特許出願公開番号US 2011/0069309 A1

高分解能かつ高速なデュアルコム分光は、将来的にＦＴＩＲ分光計測に替わる技術として期待されている。しかしながら、デュアルコム分光による精密な偏光計測についての報告はなされていない。

そこで、デュアルコム分光法を用いた新たな偏光計測の構成と手法を提供することを課題とする。

上記課題を解決するために、本発明の第１の側面では偏光計測装置を提供する。偏光計測装置は、
第１の繰り返し周波数を有する第１の光周波数コム光源と、
第２の繰り返し周波数を有する第２の光周波数コム光源と、
前記第１の光周波数コム光源の光路上で試料の出射側に配置され、偏光状態を周期的に変調する変調素子と、
前記変調素子を、前記第１の光周波数コム光源と前記第２の光周波数コム光源の繰り返し周波数差の分数倍の変調周波数で偏光変調する手段と、
前記第１の光周波数コム光源から出力されて前記試料及び前記変調素子を透過する光と、前記第２の光周波数コム光源から出力される光の干渉光を検出する検出器と、
前記干渉光に基づいて前記試料を透過した光の偏光状態を計測する解析装置と、
を有する。

本発明の第２の側面として、偏光計測方法を提供する。偏光計測方法は、
第１の繰り返し周波数を有する第１の光周波数コム光源と、第２の繰り返し周波数を有する第２の光周波数コム光源でデュアルコム分光測定用の光源を構成し、
前記第１の光周波数コム光源からの出力光で試料を照射し、
前記試料の出射側に配置されて偏光状態を周期的に変調する変調素子を、前記第１の光周波数コム光源と前記第２の光周波数コム光源の繰り返し周波数差の分数倍の変調周波数で偏光変調し、
前記試料と前記変調素子を透過した前記第１の光周波数コム光源からの出力光と、前記第２の光周波数コム光源から出力された光の干渉光を検出し、
前記干渉光に基づいて前記試料を透過した光の偏光状態を計測する
工程を含む。

上記の構成と手法により、高速かつ高分解能の偏光計測が実現する。

デュアルコム分光法を用いた実施形態の偏光計測装置の概略図である。 図１の偏光計測装置の変形例である。 図１の偏光計測装置の別の変形例である。 サンプル透過光の偏光状態を数学的に表す図である。 光周波数コムの基本概念を説明する図である。 図１のデュアルコム分光法による偏光計測の概念図である。 時間領域でみたデュアルコム分光法の原理を説明する図である。 実施形態の構成で検出される干渉信号のスペクトルの模式図である。 ω＝（６／５）Δｆｒのときの周波数領域のスペクトルの模式図であり、サンプル透過後の光が楕円偏光の場合を示す。 ω＝（６／５）Δｆｒのときの周波数領域のスペクトルの模式図であり、サンプル透過後の光が直線偏光の場合を示す。 ω＝（６／５）Δｆｒのときの周波数領域のスペクトルも模式図であり、サンプル透過後の光が円偏光の場合を示す。 検証実験に用いた光学系の図である。 サンプル透過光が直線偏光の場合の干渉信号の測定結果である。 サンプル透過光が楕円偏光の場合の干渉信号の測定結果である。 サンプル透過光が円偏光に近い楕円偏光の場合の干渉信号の測定結果である。 サンプル透過光が円偏光の場合の干渉信号の測定結果である。 サンプルの代替として１／４波長板を用いて回転させたときのストークスパラメータをポアンカレ球上にプロットした図である。 サンプルの代替として１／２波長板を用いて回転させたときの干渉信号のパワースペクトルである。 サンプルの代替として１／２波長板を用いて回転させたときのストークスパラメータをポアンカレ球上にプロットした図である。

以下で、図面を参照して本発明の実施の形態を説明する。
＜装置構成＞
図１は、デュアルコム分光法を用いた偏光計測装置１０Ａの概略図である。実施形態の偏光計測装置１０Ａは、第１の光周波数コム光源としてのシグナルコム１１と、第２の光周波数コム光源としてのローカルコム１２を有する。

シグナルコム１１とローカルコム１２は、互いに繰り返し周波数がわずかに異なるフェムト秒レーザを用いている。シグナルコム１１の繰り返し周波数をｆｒとすると、ローカルコム１２の繰り返し周波数はｆｒ−Δｆｒと記述される。ここで、Δｆｒは２台のフェムト秒レーザの繰り返し周波数差である。一例として、シグナルコム１１とローカルコム１２はともに４８ＭＨｚ近傍に繰り返し周波数を有し、その差（Δｆｒ）は７０Ｈｚである。シグナルコム１１とローカルコム１２を合わせて、便宜上「デュアルコム光源」と称する。

図１の構成例では、シグナルコム１１から出力された光は、ミラー１９及び偏光ビームスプリッタ（ＰＢＳ）１３により、ローカルコム１２からの出力光に重ねられる。重ね合された光でサンプル（試料）２０を照射し、サンプル２０を透過した光を回転補償子１５を通して検出器２１で検出する。

偏光計測装置１０Ａの特徴として、サンプル２０の出射面の直後に、偏光状態を周期的に変調する変調素子を配置する。変調素子は、たとえば偏光の方向を光学的に回転させる回転補償子１５である。回転補償子１５として、１／４波長板を用いることができる。以下の例では変調素子として回転補償子１５を用いるが、２つの光周波数コム光源の繰り返し周波数差の分数倍の変調周波数で偏光状態を周期的に変調できれば、任意の素子または機構を用いることができる。たとえば、電気光学変調器や光弾性変調器など、電気的に偏光を制御する素子を用いて偏光状態を周期的に変調してもよい。

回転補償子１５の回転周波数は、回転制御部２５によって所定の条件を満たすように制御されている。具体的には、回転補償子１５の回転周波数は、デュアルコム光源の繰り返し周波数差Δｆｒの分数倍（１／１０倍、６／５倍等）になるように制御されている。分数の値は、後述するように一定の条件を満たすように選択されている。

分数の値が６／５のときは、回転補償子１５の回転周波数ωは、
ω＝（６／５）Δｆｒ
と記述される。なお、ここでのωは単位「Ｈｚ」で標記される周波数であり、ラジアン表記される角周波数とは区別されるが変換可能である。繰り返し周波数差Δｆｒが７０Ｈｚである場合は、回転補償子１５の回転周波数ωは、８４Ｈｚとなる。

検出器２１で検出されるのは、サンプル２０及び回転補償子１５を透過したシグナルコム１１からの光と、ローカルコム１２からの光の干渉光である。一般的に、干渉光として周波数領域でΔｆｒ間隔で規則正しく並ぶラジオ周波数（マイクロ波周波数）のコムが検出される。

実施形態では、サンプル２０の出射面側にΔｆｒの分数倍の回転周波数で回転する回転補償子１５を挿入してサンプル透過光の偏光を変調することで、シグナルコム１１とローカルコム１２の干渉信号であるコムとコムの間に、サンプル２０を透過した光の偏光状態の情報を乗せた新しいコム成分を検出する。この新しいコム成分の検出の詳細については後述する。

偏光計測装置１０Ａはさらに、サンプルの入射側に配置された第１の偏光子（Ｐ１）１４と、回転補償子１５の出力側に配置された第２の偏光子（Ｐ２）１６を有する。第１の偏光子１４は、サンプル２０に入射する光を直線偏光に調整する。シグナルコム１１とローカルコム１２の出力光があらかじめ直線偏光に整えられている場合は、必ずしも第１の偏光子１４を用いなくてもよい。

第２の偏光子１６は、検出器２１に入射する光を直線偏光に調整する。検出器２１が直線偏光検出能力を有する場合は、必ずしも第２の偏光子１６を用いなくてもよい。

検出器２１の出力は、解析装置３０に接続されている。解析装置３０は、コム解析部３１と、偏光状態算出部３２を有する。コム解析部３１は、シグナルコム１１とローカルコム１２の干渉信号の間に出現する新たなコム成分の大きさと位相を解析する。偏光状態算出部３２は、新たに出現したコム成分の大きさと位相から、サンプル２０を透過した光の偏光状態を算出する。偏光状態の算出方法についても後述する。

偏光状態は、偏光の種類（円偏光、直線偏光、楕円偏光）と、偏光の方向（右回り、左回り、または直線の向き）を含み、たとえば（Δ，Ψ）で表される。パラメータΔは、互いに直交する光電場ベクトル成分の位相差であり、これにより偏光の種類を表わす。パラメータΨは基準軸（たとえばｙ軸）からの偏角であり、これにより偏光の方向を表わす。コム成分の解析と偏光状態の算出を行う解析装置３０は、たとえばパーソナルコンピュータ（ＰＣ）で実現することができる。

図２は、図１の変形例として、偏光計測装置１０Ｂを示す。図１と同じ構成要素には同じ符号を付けて重複する説明を省略する。

偏光計測装置１０Ｂでは、シグナルコム１１からの出力光だけをサンプル２０に入射し、サンプル透過後のシグナルコム１１の出力光と、ローカルコム１２からの出力光を重ね合わせてから回転補償子１５に導く。

より具体的には、第１の偏光子１４とサンプル２０を透過したシグナルコム１１の出力光を、ミラー１９とＰＢＳ１３を用いて、ローカルコム１２の出力光に重ね合わせる。ローカルコム１２の出力光は、ＰＢＳ１３に入射する前に、第３の偏光子（Ｐ３）１７によって直線偏光に調整されている。ＰＢＳ１３で重ね合された光は、回転補償子１５を通過する。図１と同様に、回転補償子１５の回転周波数ωは、回転制御部２５によって繰り返し周波数差Δｆｒの分数倍に制御されている。回転補償子１５の出力光を、第２の偏光子１６を介して検出器２１で検出する。検出器２１の出力を解析装置３０に入力して、サンプル２０の透過光の偏光状態（Δ，Ψ）を計測する。

図３は、さらに別の変形例として、偏光計測装置１０Ｃを示す。図１と同じ構成要素には同じ符号を付けて重複する説明を省略する。

偏光計測装置１０Ｃでは、シグナルコム１１からの出力光だけがサンプル２０と回転補償子１５を通過する。シグナルコム１１の光路上に、第１の偏光子１４、サンプル２０、回転補償子１５、第２の偏光子１６がこの順で配置されている。図１及び図２と同様に、回転補償子１５の回転周波数ωは、回転制御部２５によって繰り返し周波数差Δｆｒの分数倍に制御されている。

サンプル２０と回転補償子１５を通過し、第２の偏光子１６で直線偏光に調整されたシグナルコム１１からの光は、ミラー１９とＰＢＳ１３により、ローカルコム１２の出力光に重ねられる。ローカルコム１２の出力光は、ＰＢＳ１３に入射する前に、第３の偏光子（Ｐ３）１７によって直線偏光に調整されている。ＰＢＳ１３で重ね合された光が検出器２１で検出される。検出器２１の出力を解析装置３０に入力して、サンプル２０の透過光の偏光状態（Δ，Ψ）を計測する。

図１〜３のいずれの構成においても、サンプル２０を透過したシグナルコム１１の出力光は、繰り返し周波数差Δｆｒの分数倍に回転周波数が制御された回転補償子１５を通して検出される。以下で述べるように、検出光において規則的に並ぶ干渉信号の間に現れる新しいコム成分のフーリエ係数を見ることで、サンプル２０を透過した光の偏光状態を高速かつ高精度に計測することができる。

シグナルコム１１からの光とローカルコム１２からの光を重ね合せる光学素子はＰＢＳに限定されず、カプラ等を用いてもよい。
＜本発明の原理＞
次に、本発明の原理を説明する。

図４は、サンプル２０の透過光の偏光状態を数学的に表す図である。紙面の手前方向（ｚ方向）に向かって光がサンプル２０を透過する場合を考える。サンプル２０を透過する光電場ベクトルのｘ軸方向の成分をＥｘ、ｙ軸方向の成分をＥｙとする。ＥｘとＥｙは通常、
Ｅｘ＝Ｅ_xoｅｘｐ（ｉδｘ）
Ｅｙ＝Ｅ_yoｅｘｐ（ｉδｙ）
で表される。Ｅｘ成分の初期位相δｘと、Ｅｙ成分の初期位相δｙの間に位相差（Δ）がない状態で同じ振動数で振動しなから進行する場合は直線偏光である。Ｅｘ成分とＥｙ成分の大きさが同じで、δｘとδｙの間にπ／２の位相差があるときは、ｘｙ面でみたときに光電場（合成ベクトル）の方向が円に沿って回転する円偏光となる。δｘとδｙの間の位相差が０あるいはπ／２以外のときは楕円偏光となる。光電場（ＥｘとＥｙの合成ベクトル）の方向とｙ軸のなす角度が偏角（Ψ）である。換言すると、偏角Ψはｙ軸方向から図った楕円率角である。

サンプル２０の透過光の偏光状態は、光電場のｘ軸方向成分（Ｅｘ）とｙ軸方向成分（Ｅｙ）成分の位相差Δと偏角Ψという２つのパラメータ（Δ，Ψ）を用いて表される。

図５は、光周波数コムの基本概念を説明する図である。周期Δｔで出力される超短パルスは、時間領域では、図５の左図で示されるように、時間軸上に間隔Δｔのパルス列として並ぶ。このパルス列をフーリエ変換して周波数領域のスペクトルを得ると、図５の右図のように、一定の間隔ｆｒで並ぶ光周波数列が得られる。光周波数の列が「くし（Comb）」のように並ぶので、「光周波数コム」と呼ばれる。コムが発生する間隔ｆｒが繰り返し周波数であり、Δｔとｆｒは互いに逆数の関係にある。

第ｎ番目の周波数コムは、キャリアエンベロープ・オフセット、すなわち始点の周波数ｆ_CEOを用いて、ｆ（ｎ）＝ｆ_CEO＋ｎ×ｆｒで表される。

図６は、図１のデュアルコム分光法による偏光計測の概念図である。互いにΔｆｒだけ異なる繰り返し周波数を有する２つの光、すなわちシグナルコム１１からの光とローカルコム１２からの光は、ミラー１９とＰＢＳ１３によって重ね合されてサンプル２０に入射する。サンプル２０を透過した光は、繰り返し周波数差Δｆｒの分数倍の回転周波数ωで回転する回転補償子１５を通過して、検出器２１で検出される。検出器２１で検出されるのは、シグナルコム１１からの光と、ローカルコム１２からの光の干渉光である。シグナルコム１１からの光は、サンプル２０を透過することにより受けた偏光情報を乗せている。ローカルコム１２からの光は、シグナルコム１１からの光に含まれているサンプル２０の分光情報を読み取る。

この例では、ローカルコム１２からのローカル光もサンプル２０を透過するが、シグナルコム１１とローカルコム１２は非常に近い繰り返し周波数を有するので、２つの光はサンプル２０でほぼ同じ変化を受けるとみなせる。したがって、２つの光の間で繰り返し周波数差Δｆｒは維持され、検出器２１にて干渉光が適正に検出される。

図２や図３のように、サンプル２０を通過しないローカルコム１２の出力光を用いて、シグナルコム１１からの光に含まれているサンブルの偏光情報を読み取ってもよい。

図７は、時間領域からみたデュアルコム分光法の原理を示す図である。シグナルコム１１とローカルコム１２は、わずかな繰り返し周波数の差をもってパルスを出力する。シグナルコム１１のパルス間隔Δｔは、繰り返し周波数ｆｒの逆数（１／ｆｒ）に等しい。ローカルコム１２のパルス間隔Δｔ'は、繰り返し周波数の逆数（１／（ｆｒ−Δｆｒ））に等しい。

検出器２１では、シグナルコム１１とローカルコム１２の干渉信号Ｕ（ｔ）が検出される。干渉信号Ｕ（ｔ）の間隔、すなわちシグナルコム１１のパルスとローカルコム１２のパルスが一致してから次に再び一致するまでにかかる時間は、１／Δｆｒとなる。デュアルコム分光法では、一周期分（１／Δｆｒ）の測定時間で、ｆｒの分解能が達成される。

これを周波数領域に置き換えてみる。シグナルコム１１のｎ_Ｓ番目の周波数コムと、ローカルコム１２のｎ_Ｌ番目の周波数コムが一致する場合、その周波数差は０Ｈｚであり、検出器２１において０Ｈｚの信号として現れる。同様に、シグナルコム１１の（ｎ_Ｓ＋１）番目とローカルコム１２の（ｎ_Ｌ＋１）番目の周波数の差はΔｆｒとなる。この差は検出器２１の出力でΔｆｒの信号として現れる。これを繰り返すと、シグナルコム１１とローカルコム１２の干渉信号Ｕ（ｔ）は、ラジオ周波数（またはマイクロ波周波数）の領域でΔｆｒ間隔で現れる。

このように、デュアルコム分光法では、ｆｒ間隔の光周波数の情報を、Δｆｒ間隔のラジオ周波数領域の情報へダウンコンバートできる。

発明者らは、図７のデュアルコム分光法に、一定の条件を満たす偏波変調手段（たとえば一定条件の回転周波数で回転する回転補償子１５）を組み合わせることで、干渉信号のコムとコムの間に、サンプル２０の偏光情報を表わす新たなコムが立つことを見出した。

図８は、実施形態の構成で検出される干渉信号のスペクトルの模式図である。このスペクトルは、検出器２１で検出される干渉信号Ｕ（ｔ）をフーリエ変換して周波数領域で見たときの模式図である。ここでは、回転補償子１５の回転周波数ωを、シグナルコム１１とローカルコム１２の繰り返し周波数差Δｆｒの１／１０倍（ω＝Δｆｒ／１０）に設定している。

ｎ番目の発振モードに着目すると、本来のデュアルコム分光法によるコム信号Ｃｎ（ｎΔｆｒ成分）に加えて、ｎΔｆｒ±２ωと、ｎΔｆｒ±４ωの位置に、新たなコム成分ａ１、ａ２、ｂ１、ｂ２が出現する。

サンプル２０の状態が円偏光を示す場合は、本来のコム信号Ｃｎから±２ωの位置に、新たなコム成分ａ１が現れる。

サンプル２０の状態が直線偏光の場合は、コム信号Ｃｎから±４ωの位置に新たなコム成分ｂ１、ｂ２が現れる。

サンプル２０が楕円偏光の場合は、円偏光成分と直線偏光成分の両方を含むため、ｎΔｆｒ±２ωとｎΔｆｒ±４ωの位置に新たなコム成分ａ１，ａ２、ｂ１、ｂ２が現れる。

繰り返し周波数差Δｆｒの分数倍の回転周波数で回転補償子１５を回転させることで、サンプル２０の偏光情報を含む新たなコム成分が、本来のデュアルコム分光法によるコム信号Ｃｎと重ならないように制御する。

新しいコム成分が立つ位置によって、サンプル２０が円偏光なのか、直線偏光なのか、楕円偏光なのかを判別することができる。後述するように、干渉信号Ｕ（ｔ）をフーリエ解析することで、偏光状態（Δ，Ψ）を求めることができる。

４つの新しいコム成分を、それぞれ本来のデュアルコム分光法によるコム信号Ｃｎと分離して抽出するには、４つのコム成分ａ１、ａ２、ｂ１、ｂ２が互いに重ならないだけでなく、他のコム信号に生じる新しいコム成分、たとえば隣接するコム信号Ｃ_ｎ＋１に生じる新しいコム成分ａ４、ｂ４等と重ならないように分数値を選ぶ必要がある。

たとえば１／２倍だと、着目するコム信号Ｃ_ｎの＋２ω成分と、以下の４つのコム信号が重なる可能性がある；Ｃ_ｎ＋１の−２ω成分、Ｃ_ｎ＋２の−２ω成分、Ｃ_ｎ＋３の−４ω成分、そしてＣ_ｎ−１の＋４ω成分。１／４倍だと、着目するコム信号Ｃ_ｎの＋２ω成分と、隣接するコム信号Ｃ_ｎ＋１の−２ω成分が重なる可能性がある。１／１０倍は、新たに出現する４つのコム成分が他と重ならずに抽出できる条件を満たす。ただし、回転周波数ωをΔｆｒの１／１０倍とすると、測定速度を十分に高めることが難しい場合もある。

他方で、回転補償子１５の回転速度が速すぎると、回転補償子１５の回転が不安定になる場合がある。そこで、回転補償子１５が安定して回転し、４つの新たなコム成分が重ならない条件を満たす値の一例として、実施形態では６／５倍を選択する。この値は、実施形態で繰り返し周波数差Δｆｒが７０Ｈｚ程度であること、回転補償子１５の回転に用いるモータが安定して回転できる周波数の上限が１００Ｈｚ程度であることを考慮して決定された値である。この場合、回転周波数ωはω＝（６／５）Δｆｒ＝８４Ｈｚとなる。

図９〜図１１は、回転周波数ωを（６／５）Δｆｒとしたときの、周波数領域のパワースペクトルの模式図である。

図９は、サンプル通過後の光が楕円偏光の場合のスペクトルの模式図である。着目するｎ番目の干渉信号（コム信号）Ｃｎについて、ｎΔｆｒ±２ω成分と、ｎΔｆｒ±４ω成分の双方が検出される。

回転周波数ωを繰り返し周波数差Δｆｒの６／５倍にしているので、ｎΔｆｒ±２ω成分が立つ位置と、ｎΔｆｒ±４ω成分が立つ位置が、図８とは異なる。図９で、星印で示すように、円偏光を表わすｎΔｆｒ±２ω成分は、着目するコム信号Ｃｎから２つ離れたコム信号の外側に現れる。また、直線偏光を表わすｎΔｆｒ±４ω成分は、着目するコム信号Ｃｎから４つ離れたコム信号の外側に現れる。

これらの４つの新たなコム成分は、互いに重ならず、本来のデュアルコム分光法によるコム信号とも重ならない。また、他のコム信号に生じる新たなコム成分とも重ならない。

図１０は、サンプル透過後の光が直線偏光の場合のスペクトルの模式図である。図１０では、ｎΔｆｒ±４ω成分だけが検出されている。図９と同様に、星印で示すｎΔｆｒ±４ω成分は、着目するコム信号Ｃｎから４つ離れたコム信号の外側に現れる。このｎΔｆｒ±４ω成分は、本来のデュアルコム分光法によるコム信号とも、他のコム信号に生じる新たなコム成分とも重ならない。

図１１は、サンプル透過後の光が円偏光の場合のスペクトルの模式図である。図１１では、ｎΔｆｒ±２ω成分だけが検出されている。図９と同様に、星印で示すｎΔｆｒ±２ω成分は、着目するコム信号Ｃｎから２つ離れたコム信号の外側に現れる。このｎΔｆｒ±２ω成分は、本来のデュアルコム分光法によるコム信号とも、他のコム信号に生じる新たなコム成分とも重ならない。

回転補償子１５の回転周波数がω＝（６／５）Δｆｒの場合、本来のｎΔｆｒ成分のコム信号と、偏光情報を表わす新しいコムの対応関係は、
±２ω＝±（２＋２／５）Δｆｒ
±４ω＝±（４＋４／５）Δｆｒ
となる。ｎΔｆｒのコム信号Ｃｎの円偏光の情報は、ｎΔｆｒから数えて±（２＋２／５）Δｆｒの位置に現れる。同様に、ｎΔｆｒ成分のコム信号Ｃｎの直線偏光の情報は、ｎΔｆｒ成分から数えて±（４＋４／５）Δｆｒの位置に現れる。

以下で述べるように、検出光に含まれる２ω成分と４ω成分の大きさと位相から、サンプル透過光の偏光状態を算出することができる。
＜数学的裏付け＞
偏光状態が（Δ，Ψ）で表されることは上述のとおりである。他方、偏光状態を表わす量として、ストークスパラメータＳ１〜Ｓ３が用いられる。ストークスパラメータは、式（０）で表される。

Ｓ１＝−ｃｏｓ２Ψ
Ｓ２＝ｓｉｎ２Ψ・ｃｏｓΔ
Ｓ３＝−ｓｉｎ２Ψ・ｓｉｎΔ （０）
一般的に、直線偏光の場合はＳ３＝０となり、円偏光の場合はＳ１＝Ｓ２＝０となる。

サンプル２０を透過する前のシグナルコム１１とローカルコム１２の光電場はそれぞれ式（１）と式（２）で表される。

ここで、ｆｒはシグナルコム１１の繰り返し周波数、ｆ_CEOはシグナルコム１１のキャリア・エンベロープオフセット周波数、φnはシグナルコム１１の位相である。（ｆｒ−Δｆｒ）はローカルコム１２の繰り返し周波数、ｆ'_CEOはローカルコム１２のキャリア・エンベロープオフセット周波数、φ'nはローカルコム１２の位相である。また、ｎ_Ｓ、ｎ_Ｌはそれぞれ、計測するシグナルコム信号とローカルコム信号の一つ目のコム番号である。キャリア・エンベロープオフセット周波数は、シグナルコム１１とローカルコム１２の間で一致させておいてもよい。

一般に、シグナルコム１１とローカルコム１２の干渉信号の強度Ｉは、Ｅ（ｔ）とＥ'（ｔ）を足し合わせた電場の大きさの絶対値の二乗に比例する（Ｉ∝|E(t)+E'(t)|²）。

実施形態では、サンプル２０を透過した光は回転補償子（１／４波長板）１５と第２の偏光子（Ｐ２）１６を通り、式（３）で表わされる強度変調Ｅ_Aを受ける（藤原裕之著「分光エリプソメトリー」、丸善株式会社、ｐｐ．９１）。

図１の構成を用いる場合は、シグナルコム１１の出力光とローカルコム１２の出力光の双方がサンプル２０、回転補償子１５、及び第２の偏光子１６を通過する。したがって、シグナルコム１１とローカルコム１２からの光は、それぞれＥ_Ａ＊Ｅ（ｔ）とＥ_Ａ＊Ｅ'（ｔ）となり、検出器２１でこれらの干渉信号が検出される。検出器２１で検出される干渉信号Ｕ（ｔ）は、
U(t)=＜|E_AE(t)+E_AE'(t)|²＞=E_A ²＜|E(t)+E'(t)|²＞となる。

これを、式（０）のストークスパラメータＳ１〜Ｓ３を用いて表すと、式（４）のようになる。

ここで、E_nS+nE'_nL+nはシグナルコム１１とローカルコム１２の光電場の振幅の積であり、φ_nS+n-φ'_nL+nは位相差である。

上述したように、サンプル２０が直線偏光の場合はＳ３＝０であり、円偏光の場合は、Ｓ１＝Ｓ２＝０である。円偏光の場合に式（４）にＳ１＝Ｓ２＝０を代入すると、ｎΔｆｒ±２ω成分が残る。直線偏光の場合に式（４）にＳ＝０を代入すると、ｎΔｆｒ±４ω成分が残る。サンプルが楕円偏光の場合、式（４）において、ｎΔｆｒ±２ωとｎΔｆｒ±４ωの両方が残る。この原理は、図８で模式的に示した状態と一致する。

Ｕ（ｔ）の値は、検出器２１の出力から取得できる。Δｆｒの値は既知である。詳細は省略するが、以下の(1)〜(5)の手順で、ストークスパラメータＳ１〜Ｓ３を求めることができる。
(1) ｎΔｆｒ＋２ω成分の振幅から｜E_ns+nE'_nL+nS3｜を求める。
(2) ｎΔｆｒ＋４ω成分の位相から、対応するｎΔｆｒ＋２ω成分の位相を引くと、その位相差φは、式（４）から、
ｃｏｓφ＝Ｓ２／（Ｓ１²＋Ｓ２²）^1/2
ｓｉｎφ＝Ｓ１／（Ｓ１²＋Ｓ２²）^1/2
となり、
φ＝ｔａｎ^-1（Ｓ１／Ｓ２）＝ｔａｎ^-1（−ｃｏｓ２Ψ／ｓｉｎ２ΨｃｏｓΔ)
である。
(3) ｎΔｆｒ＋４ω成分の振幅にｓｉｎφをかけたものを(E_ns+nE'_nL+nS1)/2とし、ｃｏｓφをかけたものを(E_ns+nE'_nL+nS2)/2とする。
(4) (1)〜(3)で求めた｜E_ns+nE'_nL+nS3｜、(E_ns+nE'_nL+nS1)/2、(E_ns+nE'_nL+nS2)/2を、|E_ns+nE'_nL+n|(S1²+S2²+S3²)^1/2で割って規格化することにより、S1, S2, S3を求める。
(5) Ｓ３の正負についてはφ'（すなわちｎΔｆｒ＋２ω成分の項の位相から、ｎΔｆｒ成分の位相を引いたもの）の変化から判断する。π以上の変化があった場合にはＳ３の正負は(1)と逆になる。また、φには±ｍπ／２（ｍは整数）の不定性があることも必要に応じて考慮する。
ストークスパラメータＳ１〜Ｓ３が求まると、式（０）から偏光状態（Δ，Ψ）を求めることができる。
＜検証実験＞
（１）光学系のセットアップ
図１２は、上述した原理の検証実験に用いた光学系を示す。基本的に図１の構成と同様であり、同じ構成要素には同じ符号を付けて重複する説明を省略する。シグナルコム１１とローカルコム１２は、エルビウム添加ファイバーレーザーで構成され、電気光学変調器（ＥＯＭ）により共振器長を高速制御して、コムの線幅を１Ｈｚ以下に保っている。

シグナルコム１１の繰り返し周波数は４８．３５０２０ＭＨｚ、ローカルコム１２の繰り返し周波数は４８．３５０１３ＭＨｚ、繰り返し周波数差Δｆｒは約７０Ｈｚである。

シグナルコム１１とローカルコム１２は、１．５４μｍの安定化レーザー２３と、これに最も近いモード番号のコムとのビート周波数が３０ＭＨｚになるように、ファンクションジェネレータ２６〜２９で制御されている。また、シグナルコム１１とローカルコム１２のキャリア・エンベロープオフセット周波数（ｆ_ＣＥＯ）も、ビート周波数が３０ＭＨｚになるようにファンクションジェネレータ２８，２９により制御されている。

シグナルコム１１からの出力光を、ミラー１９とＰＢＳ１３で、ローカルコム１２の出力光と重ね合わせ、第１の偏光子１４を通してサンプル２０に入射する。第１の偏光子１４は、４５°の角度に固定されている。

回転補償子１５として１／４波長板を用い、回転周波数ωが繰り返し周波数（Δｆrep）の１．２倍（６／５倍）になるように、回転制御部２５としてのファンクションジェネレータで制御している。サンプル２０、回転補償子１５、第２の偏光子１６を通過した光をレンズ１８で検出器２１の入力ポート（不図示）に集光する。第２の偏光子１６は、４５°に固定された第１の偏光子１４に対して第２の偏光子１６を回転させたときに、検出されるパワーレベルが最大となる角度に設定した。
（２）サンプルとしての１／４波長板の使用
図１２のサンプル２０の位置に、サンプルの代替として１／４波長板を配置する。１／４波長板は、遅軸と速軸の屈折率差を利用して、入射する光の偏光を変化させる性質をもつ光学素子である。サンプルとしての１／４波長板の角度θを変化させることで、入射光の偏光状態を円偏光や直線偏光に変換することができる。すなわち、入射光が生体分子等のサンプルで受ける偏光の変化を模擬的に表すことができる。

図１２の光学系は、サンプルとしての１／４波長板の角度θがθ＝４８°のときに直線偏光、θ＝９３°のときに円偏光となるように調節されている。１／４波長板の角度θが４８°のときに、光が速軸（または遅軸）に沿って入射していると考えられる。

サンプルとしての１／４波長板を、θ＝４８°の位置から５°刻みで１８０°回転させる。各角度において、干渉波形（インターフェログラム）を１５パルス分とる。

通常のデュアルコム分光法では、１パルス分のインターフェログラムを記録すると、ラジオ周波数領域において、分解能はΔｆｒとなる。実施形態では、Δｆｒ間隔のコムの間に最大で４本のサイドバンド（コム成分）が出現するため、従来の５倍の分解能が必要になる。デュアルコム分光法を用いた実施形態の偏光計測では、最低５パルス分測定する必要があり、余裕をもたせて１５パルス分を測定する。

図１３〜図１６は、実際に測定したインターフェログラムを離散フーリエ変換したパワースペクトルである。横軸がデータ番号、縦軸がパワーである。

図１３は、サンプル位置の１／４波長板の角度がθ＝４８°のときのパワースペクトルである。規則的に現れるコムとコムの間の領域の両端側にサイドバンドが観察される。検証実験では回転補償子１５の回転周波数がω＝１．２Δｆｒに設定されているので、これらのサイドバンドは、４つ離れたコム信号の±４ω成分である。この状態は、サンプル（１／４波長板）の透過光が完全に直線偏光の場合を示す。

図１４は、サンプル位置の１／４波長板の角度がθ＝６３°のときのパワースペクトルである。コムとコムの間の領域の両端側のサイドバンドに加えて、中央領域にも２つのサイドバンドが出現する。この中央領域のサイドバンドは、２つ離れたコム信号の±２ω成分である。コムとコムの間に、トータルで４つのサイドバンドが観察され、サンプル（１／４波長板）の透過光が楕円偏光である場合を示す。

図１５は、サンプル位置の１／４波長板の角度がθ＝７８°のときのパワースペクトルである。コムとコムの間に４つのサイドバンドが現れるのは図１４と同じである。図１４と比較して、ｎΔｆｒ±２ω成分が大きくなり、サンプル（１／４波長板）の透過光は円偏光に近い楕円偏光である場合を示す。

図１６は、サンプル位置の１／４波長板の角度がθ＝９３°のときのパワースペクトルである。コムとコムの間の領域の中央領域に２つのサイドバンドが現れる。これは、サンプル（１／４波長板）の透過光が円偏光である場合を示す。

上記の「数学的裏付け」で説明したように、ｎΔｆ±２ω成分とｎΔｆ±４ω成分の大きさと位相からストークスパラメータＳ１〜Ｓ３を求めることで、サンプル透過光の偏光状態（Δ，Ψ）を求めることができる。

図１７は、サンプルとしての１／４波長板の各角度におけるストークスパラメータＳ１〜Ｓ３をポアンカレ球上にプロットした図である。１／４波長板を４８°から５°刻みで回転させると、赤道付近（すなわち直線偏光）からスタートして、８の字を描くように北極付近を通って、再び赤道付近に戻ってくることがわかる。これは、１／４波長板を回転させることで、透過光の偏光状態が、直線偏光→楕円偏光→円偏光→楕円偏光→直線偏光と変化することを意味する。図１７では９０°分の回転の様子を描いているが、１／４波長板を１８０°分回転させると、北半球と同様に、南半球でも南極付近を通って赤道付近に戻り、８の字が完成する。
（３）サンプルとしての１／２波長板の使用
次に、図１２のサンプル位置に、１／２波長板を置いて、１／４波長板を置いた場合と同様の実験を行う。図１２の光学系は、１／２波長板の角度が８４°のときに光が速軸（または遅軸）に沿って入射するように調整される。

１／２波長板を８４°から１５°刻みで１８０°回転させて、各角度でのパワースペクトルを計測する。図１８は、その一部のみを示すが（回転の角度θ_λ/2が８４°、５４°、２４°、３５４°の場合）、１８０°の回転の範囲にわたって、コムとコムの間にｎΔｆｒ±４ω成分だけが現れる。

図１９は、１／２波長板の各角度におけるストークスパラメータＳ１〜Ｓ３をポアンカレ球上にプロットしたものである。（ａ）はポアンカレ球全体の様子、（ｂ）は１／２波長板の角度θが８４°〜９°までのときのＳ１〜Ｓ３を北極から見た図、（ｃ）は１／２波長板の角度θが３５４°〜２７９°までのときのＳ１〜Ｓ３を北極から見た図、（ｄ）は全体を北極からみた図である。

図１９から、Ｓ１〜Ｓ３は赤道上をほぼ等間隔で移動していることがわかる。ポアンカレ球の赤道上では、対角となる位置で直線の傾きが９０°回転し、赤道を一周すると直線の傾きは１８０°回転する。これは図１９のプロットの結果と一致する。

サンプルとして１／２波長板を用いる実験により、サンプルで生じる変化が直線偏光の面の回転（傾きの変化）である場合でも実施形態の手法を有効に適用できることが確認された。

以上のように、実施形態の偏光計測によると、デュアルコム分光法を利用し、測定対象の出射側に所定の条件を満たすように回転周波数が制御された回転補償子を配置することで、測定対象の透過光の偏光状態を高速かつ高精度に計測することができる。この手法は、たとえば物質の円二色性の測定に適用することができる。

１０Ａ、１０Ｂ、１０Ｃ 偏光計測装置
１１ シグナルコム（第１の光周波数コム光源）
１２ ローカルコム（第２の光周波数コム光源）
１３ 偏光ビームスプリッタ（ＰＢＳ）
１４ 偏光子
１５ 回転補償子
１６ 偏光子
２０ サンプル（試料）
２１ 検出器
２５ 回転制御部（回転手段）
３０ 解析装置
３１ コム解析部
３２ 偏光状態算出部

Claims (9)

1. 第１の繰り返し周波数を有する第１の光周波数コム光源と、
   第２の繰り返し周波数を有する第２の光周波数コム光源と、
   前記第１の光周波数コム光源の光路上で試料の出射側に配置され、偏光状態を周期的に変調する変調素子と、
   前記変調素子を、前記第１の光周波数コム光源と前記第２の光周波数コム光源の繰り返し周波数差の分数倍の周波数で偏光変調する手段と、
   前記第１の光周波数コム光源から出力されて前記試料及び前記変調素子を透過する光と、前記第２の光周波数コム光源から出力される光の干渉光を検出する検出器と、
   前記干渉光に基づいて前記試料を透過した光の偏光状態を計測する解析装置と、
   を有することを特徴とする偏光計測装置。
2. 前記解析装置は、前記繰り返し周波数差をΔｆｒ、前記繰り返し周波数差の分数倍の周波数をωとしたときに、周波数領域でのｎ番目（ｎは自然数）の干渉信号について、ｎΔｆｒ±２ωとｎΔｆｒ±４ωの少なくとも一方の成分を検出し、検出された前記成分に基づいて前記試料を透過した光の偏光状態を算出することを特徴とする請求項１に記載の偏光計測装置。
3. 前記分数倍の分数の値は、ｎΔｆｒ±２ωとｎΔｆｒ±４ωの４つの成分が互いに重ならない値に設定されていることを特徴とする請求項２に記載の偏光計測装置。
4. 前記解析装置は、検出された前記成分に基づいて、偏光の種類と偏光の方向を決定することを特徴とする請求項２に記載の偏光計測装置。
5. 前記変調素子は、回転補償子、電気光学変調器、光弾性変調器を含むことを特徴とする請求項１に記載の偏光計測装置。
6. 前記第１の光周波数コム光源から出力された光と、前記第２の光周波数コム光源から出力された光を重ね合わせる光学素子、
   をさらに有することを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の偏光計測装置。
7. 前記試料の入射面側に配置される第１の偏光子、及び／または前記変調素子の出力側に配置される第２の偏光子、
   をさらに有することを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の偏光計測装置。
8. 第１の繰り返し周波数を有する第１の光周波数コム光源と、第２の繰り返し周波数を有する第２の光周波数コム光源でデュアルコム分光測定用の光源を構成し、
   前記第１の光周波数コム光源からの出力光で試料を照射し、
   前記試料の出射側に配置されて偏光状態を周期的に変調する変調素子を、前記第１の光周波数コム光源と前記第２の光周波数コム光源の繰り返し周波数差の分数倍の周波数で偏光変調し、
   前記試料と前記変調素子を透過した前記第１の光周波数コム光源からの出力光と、前記第２の光周波数コム光源から出力された光の干渉光を検出し、
   前記干渉光に基づいて前記試料を透過した光の偏光状態を計測する
   ことを特徴とする偏光計測方法。
9. 前記繰り返し周波数差をΔｆｒ、前記繰り返し周波数差の分数倍の周波数をωとしたときに、周波数領域でのｎ番目（ｎは自然数）の干渉信号について、ｎΔｆｒ±２ωと、ｎΔｆｒ±４ωの少なくとも一方の成分を検出し、
   検出された前記成分に基づいて前記試料を透過した光の偏光状態を算出する
   ことを特徴とする請求項８に記載の偏光計測方法。