JP2017048114A

JP2017048114A - 多結晶シリコン棒の製造方法

Info

Publication number: JP2017048114A
Application number: JP2016241842A
Authority: JP
Inventors: 靖志黒澤; Yasushi Kurosawa; 祢津　茂義; Shigeyoshi Netsu; 茂義祢津
Original assignee: Shin Etsu Chemical Co Ltd
Current assignee: Shin Etsu Chemical Co Ltd
Priority date: 2016-12-14
Filing date: 2016-12-14
Publication date: 2017-03-09
Anticipated expiration: 2032-02-24
Also published as: JP6216029B2

Abstract

【課題】高速析出反応でありながらも多結晶シリコン表面のポップコーン発生を抑制し且つ反応ガスの熱分解に起因する粉の発生を防止する技術を提供すること。【解決手段】６つのガスノズル９が底板５の中央に中心を有する仮想円Ｓ上の６回対称位置に配置されている。このうち、４つのガスノズル９ｖは、ガス噴出の中心ベクトルの方向が底板５に垂直な方向である鉛直噴出ノズルであり、２つのガスノズル９ｃは、ガス噴出の中心ベクトルが仮想円Ｓの接線方向に成分を有している斜方噴出ノズルである。斜方噴出ノズル９ｃから供給される反応ガスは、その仮想円Ｓの接線方向に成分により、チャンバ１内での反応ガスの循環に旋回力を付与し、反応ガスがチャンバ１内を旋回しながら全体循環する状態を形成する。そして、この旋回成分により反応ガスの混合状態は更に良好なものとなる。【選択図】図３Ａ

Description

本発明は多結晶シリコンの製造技術に関し、より詳細には、シーメンス法により多結晶シリコンを製造するための反応炉内に設けられる原料ガス供給ノズルの配置に関する。

多結晶シリコンは、半導体デバイス製造用の単結晶シリコン基板や太陽電池製造用基板の原料とされる。多結晶シリコンの製造にはモノシランやクロロシランが原料ガスとして用いられるが、シーメンス法では、クロロシランを含む原料ガスを加熱されたシリコン芯線に接触させ、これにより、該シリコン芯線の表面に多結晶シリコンをＣＶＤ法により気相成長させてシリコン棒を得ている。

シーメンス法により多結晶シリコンを気相成長する際、気相成長装置の反応炉内に、鉛直方向２本と水平方向１本のシリコン芯線を鳥居型に組み立てる。そして、この鳥居型のシリコン芯線の両端を、一対の芯線ホルダを介して反応炉底板上に配置した一対の金属電極に固定する。反応を起こさせる原料ガスの供給口及び反応排ガスの排気口も、この底板上に配置される。このような構成は、例えば、特開２００６−２０６３８７号公報（特許文献１）に開示されている。

一般に、反応炉内には、底板上に配置した一対の金属電極に固定された鳥居型のシリコン芯線が数十個設けられ、多重環式に配置される。近年では、多結晶シリコンの需要増大に伴い、生産量を高めるための反応炉の大型化が進み、一バッチで多量の多結晶シリコンを析出させる方法が採用されるようになってきている。この傾向に伴い、反応炉内に配置するシリコン芯線の数も多くなってきている。

ところが、反応炉内に設置するシリコン芯線の数が増えてくると、各シリコン棒の表面に原料ガスを安定に供給するのが困難になる。このような原料ガスの供給不安定性はシリコン棒の表面に凸凹を発生させ、その結果、シリコン棒の太さが不均一となり形状不良が生じる。また、シリコン棒表面に凸凹が発生すると多結晶シリコンが異常成長しポップコーンと呼ばれる品質異常を生ずる。シリコン棒表面の凸凹を無くすには、シリコン棒の表面の温度（反応温度）を低くして析出反応速度を穏やかにすれば良いが、この場合には、多結晶シリコンの析出速度が遅くなり生産性とエネルギ効率を著しく低下させることになる。

このような事情から、原料ガスを効率よくシリコン棒表面に供給するための方法としてさまざまな手法が提案されている。例えば、特開２０１０−１５５７８２号公報（特許文献２）や特開２００２−２４１１２０号公報（特許文献３）に開示されている手法では、原料ガス供給ノズルと反応排ガスの排気口の位置をさまざまに工夫することにより析出反応が効率良く進むようにしている。

しかし、従来の方法はいずれも、原料供給ノズルから反応炉内に供給された原料ガスが反応排ガスの排気口から１パスに近い状態で排出される態様のものであり、反応炉が大型の場合には、原料ガスの供給量が必然的に増大することとなり、製造コストを高めてしまう。

特開２００６−２０６３８７号公報特開２０１０−１５５７８２号公報特開２００２−２４１１２０号公報ＷＯ２０１０／０９８３１９号パンフレット

多結晶シリコンの析出反応において析出速度に影響を与える大きな要因は、シリコン棒の表面温度と反応炉内の反応ガス中クロロシラン濃度およびシリコン棒表面近傍の反応ガスの混合状態である。シリコン棒表面の凸凹に起因するポップコーンを低減して良好な表面を保つためにはこれらの要因を適正なバランスの下で制御することが重要である。

シリコン棒の表面温度を下げれば表面のポップコーンの発生は抑制されるが、温度低下により析出反応速度も低下するため生産性は低下してしまう。高い生産性を担保しつつシリコン棒表面のポップコーン発生を抑制するためには、シリコン棒の表面を比較的高温にして析出反応速度を十分に高い状態に維持しつつ、シリコン棒表面でのガス流速を高くして反応ガスの混合状態を良好なものとすることが必要となる。

また、反応装置の大型化に伴い、反応ガスの流れは複雑になり局所的な滞留部が発生しやすくなっている。このような局所的なガス滞留部が生じると炉内ガス濃度のバラツキや局所的な温度の異常上昇が生じ易く、局所的なポップコーンの発生や後述の反応中の粉の発生原因になると考えられる。このような問題を解決するためには、反応炉内に供給される大量のガスが循環流を形成するようにして、反応炉内において局所的な滞留部を発生させないことが効果的である。

ところで、反応ガスの温度が局所的に６００℃を超えると、クロロシランの副生成物に起因する大量の粉が炉内で発生することが知られている。反応中に生成された粉は、金属製のベルジャの内面に付着した後に剥離してシリコン棒の表面に付着するため、重金属汚染の原因になると考えられている。また、このような粉がシリコン棒表面に付着すると、突起状の異常成長や、多結晶シリコン棒から得られる多結晶シリコン塊の純度低下の原因にもなる。

通常、析出反応中の多結晶シリコン棒の表面温度は９００〜１２００℃程度と高温である。従って、反応炉内で反応ガスが局部的に滞留を続けると、滞留ガスの温度は９００〜１２００℃近くにまで上昇してしまう。従って、反応ガス温度を６００℃程度以下に保つためには、反応炉内で循環する反応ガスを効率よく冷却する必要がある。

本発明は、以上のような課題に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、大型の反応炉を用いた多結晶シリコンの製造において、高速析出反応でありながらも多結晶シリコン表面のポップコーン発生を抑制し且つ反応ガス（原料ガス）の熱分解に起因する粉の発生を防止する技術を提供することにある。

より具体的には、本発明は、反応炉内で大量の循環流れを効率的に生じさせることにより反応ガス流れを高速にし、これにより多結晶シリコン棒表面近傍での原料ガスの混合状態を良好なものとするとともに反応炉内での反応ガスの温度を一様に保つ技術の提供を目的としている。

上記課題を解決するために、本発明に係る多結晶シリコン棒の製造方法は、下記の構成を有する。

すなわち、複数のガス供給ノズルが設けられた円盤状の底板とベルジャにより内部が密閉される反応炉を用いてシーメンス法により多結晶シリコン棒を製造する方法であって、ガス噴出の中心ベクトルが、前記底板の中央に中心を有する仮想円であってノズルの配置位置が円周上にある仮想円の接線方向に成分を有している斜方噴出ノズルを少なくとも１つ含む前記複数のガス供給ノズルから前記ベルジャの内部空間に反応ガスを供給して、前記反応ガスが前記底板の中央部から上昇するとともに前記ベルジャの内壁に沿って下降する循環流を形成せしめて多結晶シリコンの析出反応を行う、ことを特徴とする。

好ましくは、前記斜方噴出ノズルは前記仮想円の円周上に複数設けられており、該複数の斜方噴出ノズルから噴出されるガスの前記中心ベクトルの前記接線方向の成分は何れも、前記仮想円を前記底板の上方から見た場合に時計方向又は反時計方向である。

また、好ましくは、前記斜方噴出ノズルが同一仮想円の周上にｍ個（ｍは偶数）設けられている場合に、１つの斜方噴出ノズルの配置位置からみて前記仮想円の中心を挟む対称位置に他の斜方噴出ノズルが配置されている。

若しくは、前記斜方噴出ノズルが同一仮想円の周上にｎ個（ｎは３以上の奇数）設けられている場合に、該ｎ個の斜方噴出ノズルが、前記仮想円上のｎ回対称位置に配置されている。

このような製造方法は、前記循環流を形成するために、前記複数のガス供給ノズルのうち、前記底板に対して垂直方向の成分が水平方向の成分より大きなガス噴出の中心ベクトルを有するガス供給ノズルを全て、前記底板の中央に中心を有する仮想円であって前記底板の面積Ｓ₀の半分の面積Ｓ（＝Ｓ₀／２）を有する仮想円の内側に配置する態様とすることができる。

本発明に係る多結晶シリコン棒の製造方法は、下記の構成を備える態様でもあり得る。

すなわち、複数のガス供給ノズルが設けられた円盤状の底板とベルジャにより内部が密閉される反応炉を用いてシーメンス法により多結晶シリコン棒を製造する方法であって、反応ガスのガス噴出の中心ベクトルが、前記底板に垂直な方向である鉛直噴出ノズルであって、前記底板の中央に中心を有する仮想円であって前記底板の面積Ｓ₀の半分の面積Ｓ（＝Ｓ₀／２）を有する仮想円の内側に配置された少なくとも１つの鉛直噴出ノズルと、前記仮想円の外側に設けられ、反応ガスのガス噴出の中心ベクトルが前記仮想円の中心に向かう方向に成分を有している射方噴出ノズルとを含む前記複数のガス供給ノズルから前記ベルジャの内部空間に反応ガスを供給して多結晶シリコンの析出反応を行う、ことを特徴とする。

本発明に係る多結晶シリコンは、シーメンス法により育成された多結晶シリコン棒であって、直径が１２０ｍｍであるときの表面におけるポップコーン発生率が高くとも３．８％であることを特徴とする。

本発明に係る多結晶シリコン棒の製造方法では、反応炉中心部に形成される上昇気流と反応炉周辺部に形成される下降気流によって形成される反応炉内全体での反応ガスの循環流れにより全体攪拌が促進される。そして、このような循環流れにより反応ガスの混合状態が良好なものとなり、その結果、原料ガス濃度のばらつき及び局部的滞留が防止される。これにより、多結晶シリコン表面のポップコーン発生が抑制されるだけでなく、粉の発生に起因する重金属汚染や突起状異常析出も抑制され、高品質な多結晶シリコン棒を得ることが可能となる。

本発明により多結晶シリコン棒を製造する際の反応炉１００の構成の一例を示す断面概略図である。反応炉内で発生する自然対流による反応ガスの循環の様子を概念的に説明するための図である。本発明が備える斜方噴出ノズルの底板上での配置の様子を概念的に説明するための図である。斜方噴出ノズルから噴出する反応ガスのベクトル成分を説明するための図である。斜方噴出ノズルから供給される反応ガスのベルジャ内での噴出方向を概念的に説明するための図である。斜方噴出ノズルから供給された反応ガスが形成する全体循環流の様子を概念的に説明するための図である。斜方噴出ノズルの底板上での配置の態様を例示により説明するための図である。斜方噴出ノズルの底板上での配置の態様を例示により説明するための図である。ガスノズルを鉛直噴出ノズルのみとし全ての鉛直噴出ノズルを仮想円Ｓ_hの内側に配置した態様を示す図である。鉛直噴出ノズルは仮想円Ｓ_hの内側に配置する一方、仮想円Ｓ_hの外側にＶｄ成分が正の斜方噴出ノズルを配置した態様を示す図である。鉛直噴出ノズルの断面図例である。斜方噴出ノズルの断面図例である。実施例１における底板上でのガスノズルの配置を示す図である。実施例２における底板上でのガスノズルの配置を示す図である。比較例１における底板上でのガスノズルの配置を示す図である。

以下に、図面を参照して、本発明を実施するための形態について説明する。

図１は、本発明により多結晶シリコン棒を製造する際の反応炉１００の構成の一例を示す断面概略図である。反応炉１００は、シーメンス法によりシリコン芯線１２の表面に多結晶シリコンを気相成長させ、多結晶シリコン棒１１を得る装置であり、ベースプレート５とベルジャ１により構成される。

ベースプレート５には、シリコン芯線１２に電流を供給する金属電極１０と、窒素ガス、水素ガス、トリクロロシランガスなどのプロセスガス（反応ガス）を供給するガスノズル（ガス供給ノズル）９と、排気ガスを排出する反応排ガス出口８が配置されている。なお、図１では、ガスノズル９を２つ配置した状態を示したが、ガスノズル９の数はこれに限定されるものではなく、３つ以上配置してもよい。

ベルジャ１には、これを冷却するための冷媒入口３と冷媒出口４および内部を目視確認するためののぞき窓２が設けられている。また、ベースプレート５にも、これを冷却するための冷媒入口６と冷媒出口７が設けられている。

金属電極１０の頂部にはシリコン芯線１２を固定するためのカーボン製の芯線ホルダ１４を設置する。シリコン芯線１２乃至多結晶シリコン棒１１は、電力供給回路１６からの通電により加熱される。なお、図１では、ベルジャ１内に２対の鳥居型に組まれたシリコン芯線１２を配置した状態を示したが、シリコン芯線１２の対数はこれに限定されるものではなく、３対以上の複数のシリコン芯線１２を配置してもよい。

また、図１には、多結晶シリコンの析出反応開始に先立って行われるシリコン芯線１２の初期加熱用として、電源１５から電力供給されシリコン芯線１２表面を輻射加熱するためのカーボンヒータ１３を図示した。このカーボンヒータ１３は、輻射加熱によりシリコン芯線１２の抵抗を下げることにより初期通電時のシリコン芯線１２への印加電圧を低く抑えるのを目的に設けられているものである。この輻射加熱の後にシリコン芯線１２の初期通電を開始し、表面温度が９００〜１２００℃程度に達した状態で反応ガス（原料ガスおよびキャリアガスの混合ガス）を流すと、シリコン芯線１２表面上への多結晶シリコンの析出が始まる。

図２は、ベルジャ１内で発生する自然対流による反応ガスの循環の様子を概念的に説明するための図である。トリクロロシランガスが多結晶シリコンの原料ガスである場合、析出反応時の多結晶シリコン棒の表面温度は９００〜１２００℃程度であり、ベルジャ１内を循環している反応ガスの温度は概ね４００〜７００℃である。このため、多結晶シリコン棒の周囲では顕著な反応ガス温度差が生じている。このような反応ガス温度の差は反応ガス密度の差を生じさせ、これにより上昇気流が発生する。

ベルジャ１内では、多結晶シリコン棒の近傍では上昇気流（Ｆ_a）が顕著であり、多結晶シリコン棒から離れた場所では下降気流（Ｆ_d）が顕著となり、これらの気流により循環流が形成される。この循環流は上述の反応ガス温度差に起因して生じた自然対流である。

図２に示した例では、ガス噴出の中心ベクトルの方向（Ｃ）が底板に垂直な方向であるガスノズル９（鉛直噴出ノズル）からの反応ガスの供給条件を適切なものとすることにより、反応空間において、底板の内側の領域では上昇気流（Ｆ_a）が形成される一方、底板の外側の領域に相当するベルジャ１の内壁に沿って下降気流（Ｆ_d）が形成され、ベルジャ１内において全体循環流を作り出して反応ガスの混合状態を良好なものとするとともに原料ガス濃度のばらつき及び局部的滞留を防止している。

このような多結晶シリコン製造装置では、反応ガスが底板の中央部から上昇するとともにベルジャの内壁に沿って下降する全体循環流を形成するために、ベルジャ内に設けられる複数のガス供給ノズルのうち、底板に対して垂直方向の成分が水平方向の成分より大きなガス噴出の中心ベクトルを有するガス供給ノズルを全て、底板の中央に中心を有する仮想円であって底板の面積Ｓ₀の半分の面積Ｓ（＝Ｓ₀／２）を有する仮想円の内側に配置されている態様とすることができる。このような配置によれば、上記全体循環流を形成するための、各ガス供給ノズル毎のガス噴出量の複雑な調整が不要となる。

本発明に係る第１の態様の多結晶シリコン製造装置では、このような自然対流により形成される全体循環流による反応ガスの混合に加え、更に、チャンバ１内で反応ガスが旋回しながら循環するように反応ガスの供給を行って反応ガスの混合状態を更に良好なものとする。

また、本発明に係る第２の態様の多結晶シリコン製造装置では、ガスノズル９（鉛直噴出ノズル）を底板上に最適配置した上、さらにガス噴出の中心ベクトルが底板中心方向の成分を持つ斜方噴出ノズルを追加することにより、上述の全体循環流による反応ガスの混合を更に効率的なものとする。

［第１の態様の多結晶シリコン製造装置］
先ず、反応ガスがチャンバ１内を旋回しながら全体循環する態様について説明する。

図３Ａ〜Ｄはそれぞれ、本発明が備える斜方噴出ノズルの底板上での配置の様子（図３Ａ）、斜方噴出ノズルから噴出する反応ガスのベクトル成分（図３Ｂ）、斜方噴出ノズルから供給される反応ガスのベルジャ内での噴出方向（図３Ｃ）、斜方噴出ノズルから供給された反応ガスが形成する全体循環流の様子（図３Ｄ）、を概念的に説明するための図である。

図３Ａは、底板５の上方から見た場合のガスノズル９の配置の様子を示しており、この例では６つのガスノズル９が底板５の中央に中心を有する仮想円Ｓ上の６回対称位置に配置されている。このうち、４つのガスノズル９ｖは、ガス噴出の中心ベクトルの方向が底板５に垂直な方向である鉛直噴出ノズルであり、２つのガスノズル９ｃは、ガス噴出の中心ベクトルが仮想円Ｓの接線方向に成分（図中の矢印）を有している斜方噴出ノズルである。

図３Ｂには、上述の斜方噴出ノズル９ｃから噴出する反応ガスのベクトル成分が示されている。反応ガスは斜方噴出ノズル９ｃの噴射口からある程度の広がりをもって噴出するが、その中心ベクトルに着目すると、このベクトルは、底板５に垂直な方向の成分、上述の仮想円Ｓの接線方向の成分、および、仮想円Ｓの半径方向の成分を有している。つまり、斜方噴出ノズル９ｃからは、底板５に垂直な方向に対して傾きを有する方向へと反応ガスが噴出する。

ここで、便宜上、上記中心ベクトルＣの３つのベクトル成分の正負を定義しておく。底板５に垂直な方向の成分（Ｖｖ）については、上方を正とし下方を負とするが、ガスノズル９は底板５に設けられるものであるから、事実上、Ｖｖが負となることはない。また、仮想円Ｓの接線方向の成分（Ｖｃ）については、仮想円Ｓを底板５の上方から見た場合に時計方向を正とし反時計方向を負とする。従って、図３Ａに例示した態様のものでは、Ｖｃは何れも負である。さらに、仮想円Ｓの半径方向の成分（Ｖｄ）については、仮想円Ｓの中心（底板５の中央Ｏ）に向かう方向を正としベルジャ１の内壁面に向かう方向を負とする。

反応ガスの全体循環流に旋回力を付与するためには、斜方噴出ノズル９ｃには、ベクトル成分Ｖｃの大きさが０でないことが求められる。また、斜方噴出ノズル９ｃが複数設けられる場合には、ベクトル成分Ｖｃの符号は何れも正であるか何れも負である必要がある。上述の定義付けに照らすと、鉛直噴出ノズル９ｖの中心ベクトルはＶｖのみであり、ベクトル成分Ｖｃおよびベクトル成分Ｖｄを有していないことになる。

図３Ｃには、上述の斜方噴出ノズル９ｃから供給される反応ガスのベルジャ内での噴出方向が例示されており、ガス噴出の中心ベクトルＣは、底板５に垂直な方向に対して傾きを有する方向を有しており、反応空間において、底板の内側の領域では上昇気流（Ｆ_a）が形成される一方、底板の外側の領域に相当するベルジャ１の内壁に沿って下降気流（Ｆ_d）が形成される。なお、この図では、鉛直噴出ノズル９ｖおよび当該ノズルからの反応ガス供給の様子は省略した。

斜方噴出ノズル９ｃから供給される反応ガスは、その仮想円Ｓの接線方向に成分により、チャンバ１内での反応ガスの循環に旋回力を付与し、反応ガスがチャンバ１内を旋回しながら全体循環する状態を形成する（図３Ｄ）。そして、この旋回成分により反応ガスの混合状態は更に良好なものとなる。

つまり、本発明に係る第１の態様の多結晶シリコン製造装置は、シーメンス法により多結晶シリコンを製造するための多結晶シリコン製造装置であって、ベルジャ１と円盤状の底板５とにより内部が密閉される反応炉を備えており、底板５にはベルジャ１の内部空間に反応ガスを供給するためのガスノズル（ガス供給ノズル）９が複数設けられており、この複数のガス供給ノズル９の少なくとも１つは、ガス噴出の中心ベクトルが、底板５の中央に中心を有する仮想円Ｓであって上記少なくとも１つのガス供給ノズルの配置位置が円周上にある仮想円Ｓの接線方向に成分を有している斜方噴出ノズル９ｃである構成を有している。

このような斜方噴出ノズル９ｃは複数個設けられていてもよく、その場合には、これらの斜方噴出ノズル９ｃは仮想円Ｓの円周上に配置され、該複数の斜方噴出ノズル９ｃから噴出されるガスの中心ベクトルの接線方向の成分は何れも、仮想円Ｓを底板５の上方から見た場合に時計方向又は反時計方向である構成とされる。

なお、噴出ガスの中心ベクトルが鉛直上方以外の方向に成分を有するガスノズルは、ＷＯ２０１０／０９８３１９号パンフレット（特許文献４）に開示がある。特許文献４に開示の発明では、上記ガスノズルは、底板の中央から外側（ベルジャ内壁側）に向けて水平方向（すなわち、上記定義によれば負）に反応ガスを噴出させ、これによりシリコン芯線の下部の冷却を行うために用いられている。しかし、このような態様での使用は、ベルジャ内の反応空間で生じる反応ガスの全体循環を抑制する結果となる。つまり、特許文献４に開示のガスノズルでは、全体循環流による反応ガスの混合は抑制されてしまう。この点において、本発明で用いられる斜方噴出ノズル９ｃとは、その目的および効果の何れにおいても全く異なる。

なお、斜方噴出ノズルの底板５上での配置の態様は様々なものがあり得る。

図４Ａおよび図４Ｂは、斜方噴出ノズルの底板５上での配置の態様を例示により説明するための図で、底板５の上方から見た場合のガスノズル９の配置の様子を示している。

図４Ａに示した態様では、７つのガスノズル９が底板５上に配置されており、そのうち３つが鉛直噴出ノズル９ｖであり、４つが鉛直噴出ノズル９ｃ₁〜₄である。３つの鉛直噴出ノズル９ｖのうち１つは底板の中央に配置され、残りの２つは仮想円Ｓの周上に配置されている。なお、４つの鉛直噴出ノズル９ｃ₁〜₄は何れもＶｃが負となる向きで、仮想円Ｓの周上に配置されている。このとき、１つの斜方噴出ノズルに着目すると、その配置位置からみて仮想円Ｓの中心を挟む対称位置に他の斜方噴出ノズルが配置されている。具体的には、鉛直噴出ノズル９ｃ₁と鉛直噴出ノズル９ｃ₃、鉛直噴出ノズル９ｃ₂と鉛直噴出ノズル９ｃ₄はそれぞれ、上記対称位置に配置されている。

図４Ｂに示した態様でも７つのガスノズル９が底板５上に配置されており、そのうち１つが鉛直噴出ノズル９ｖであり、残りの６つが鉛直噴出ノズル９ｃ₁〜₆である。鉛直噴出ノズル９ｖは底板の中央に配置され、６つの鉛直噴出ノズル９ｃ₁〜₆のうち、鉛直噴出ノズル９ｃ₁〜₃は仮想円Ｓ₁の周上に配置され、鉛直噴出ノズル９ｃ₄〜₆は仮想円Ｓ₂の周上に配置さている。なお、６つの鉛直噴出ノズル９ｃ₁〜₆は何れもＶｃが負となる向きで、仮想円周上に配置されている。このとき、同一の仮想円の周上に配置されている斜方噴出ノズルに着目すると、３個の斜方噴出ノズルは仮想円上の３回対称位置に配置されている。

このような配置関係は、下記のように一般的に表現することができる。

すなわち、斜方噴出ノズルが同一仮想円の周上にｍ個（ｍは偶数）設けられている場合には、１つの斜方噴出ノズルの配置位置からみて仮想円の中心を挟む対称位置に他の斜方噴出ノズルが配置されている。

もしくは、斜方噴出ノズルが同一仮想円の周上にｎ個（ｎは３以上の奇数）設けられている場合には、該ｎ個の斜方噴出ノズルが、仮想円上のｎ回対称位置に配置されている。

なお、なるべく少ないガスノズル数で効率的に全体循環を促進するためには、上述したベクトル成分Ｖｃの大きさをベクトル成分Ｖｖの大きさの１倍以下とすることが好ましく、より好ましくは０．７倍以下である。一方、Ｖｃの大きさをＶｖの大きさの０．０５以下とした場合には、旋回効果を十分には得られない可能性がある。

［第２の態様の多結晶シリコン製造装置］
次に、鉛直噴出ノズルを底板上に最適配置することにより、自然対流により形成される全体循環流による反応ガスの混合を更に効率的なものとする態様について説明する。

チャンバ１内での反応ガスの全体循環を効率的に促進するためには、噴出ガスの中心ベクトルのベクトル成分Ｖｖ、Ｖｃ、およびＶｄの其々の大きさが適切なものとなるように、ガスノズルの配置を工夫する必要がある。

本発明者らは、この点につき検討を重ね、ガスノズル９を、底板５の中央に中心を有する仮想円であって底板５の面積Ｓ₀の半分の面積Ｓ（＝Ｓ₀／２）を有する仮想円Ｓ_hの内側に配置することとすると、チャンバ１内での反応ガスの全体循環が効率的に促進されるという知見を得るに至った。このような配置とした場合には、仮にすべてのガスノズル９が鉛直噴出ノズルであっても、反応ガスの全体循環は効率的に促進される。これとは逆に、上記仮想円Ｓ_hの外側に鉛直噴出ノズルを配置してしまうと、ジャンバ１内での反応ガスの循環流は抑制される方向に作用する。

仮想円Ｓ_hの外側にガスノズルを配置する場合には、これを斜方噴出ノズル９ｄとし、Ｖｖ成分を小さくするとともにＶｄ成分を正とすると、反応ガスの全体循環を促進させることができる。また、上記仮想円Ｓ_hの内側にガスノズルを配置するに際し、仮想円Ｓ_hの周寄りに配置されるものについてはそのＶｄ成分を正とすると、反応ガスの全体循環の促進に効果的である。

図５Ａおよび図５Ｂはそれぞれ、ガスノズル９を鉛直噴出ノズル９ｖのみとし、全ての鉛直噴出ノズルを上記仮想円Ｓ_hの内側に配置した態様、および、鉛直噴出ノズル９ｖは上記仮想円Ｓ_hの内側に配置する一方、仮想円Ｓ_hの外側にＶｄ成分が正の斜方噴出ノズル９ｄを配置した態様を例示する図である。つまり、図５Ｂに示した態様のものは、仮想円Ｓ_hの内側に配置されたガスノズルに加え、仮想円Ｓ_hの外側にガスノズルを備えることとし、該仮想円の外側に配置されたガスノズルを、ガス噴出の中心ベクトルが仮想円Ｓ_hの中心に向かう方向に成分を有している斜方噴出ノズルとしたものである。

ベルジャ中央領域の上昇気流とベルジャ内壁に沿う下降気流および旋回流によって形成されるベルジャ内全体循環を効率的に促進するために好ましいガスノズル９の配置について要約すると、下記のとおりである。

全てのガスノズル９を、底板５の中央に中心を有する仮想円であって底板５の面積Ｓ₀の半分の面積Ｓ（＝Ｓ₀／２）を有する仮想円Ｓ_hの内側に配置する。

これらのガスノズル９は全てが鉛直噴出ノズル９ｖであってもよいが、少なくとも一部のガスノズル９を、ガス噴出の中心ベクトルが底板５の中央に中心を有する仮想円であって当該ガスノズルの配置位置が円周上にある仮想円の接線方向に成分を有している斜方噴出ノズル９ｃであることがより好ましい。

斜方噴出ノズル９ｃを複数設ける場合には、全ての斜方噴出ノズル９ｃのＶｃ成分は何れも正若しくは負であり、さらに、その大きさはほぼ等しいことが好ましい。

また、このような複数の斜方噴出ノズル９ｃは同一仮想円の周上に配置することが好ましく、さらに、斜方噴出ノズル９ｃが偶数個の場合には１つの斜方噴出ノズルの配置位置からみて仮想円の中心を挟む対称位置に他の斜方噴出ノズルが配置されているようにし、斜方噴出ノズル９ｃが３以上の奇数個（ｎ個）の場合にはこれらの斜方噴出ノズルが仮想円上のｎ回対称位置に配置されているようにすることが好ましい。

仮想円Ｓ_hの内側に配置される斜方噴出ノズル９ｃのベクトル成分Ｖｄの大きさはベクトル成分Ｖｖの０．５倍以下であることが好ましい。

図６Ａおよび図６Ｂはそれぞれ、鉛直噴出ノズル９ｖおよび斜方噴出ノズル９ｃ、９ｄの断面図例である。鉛直噴出ノズル９ｖの噴出口は噴出ガスの中心ベクトルの方向が底板に垂直な方向となるように設計されている。一方、斜方噴出ノズル９ｃ、９ｄの噴出口は噴出ガスの中心ベクトルの方向が底板に垂直な方向と傾きθを有するように設計されている。

これらのガスノズルから噴出されるガスの吹出速度は、ベルジャ内に設けられるノズル数や配置関係および配置されたガスノズルのガス噴出の中心ベクトルの方向により適宜設計されるが、ベルジャの高さが２〜５ｍ程度である場合には、ガスの噴出流速を１５０ｍ／秒を超える値とすると、周囲のガスへの強い同伴力が得られる。

［実施例１］
図７Ａは、実施例１における底板５上でのガスノズル９の配置を示す図である。半径が底板５の半径Ｒの半分である同心円Ｓ_R/2の周上の対称位置に、６つのガスノズル９を設置し、そのうち、４つは鉛直噴出ノズル９ｖ、２つは斜方噴出ノズル９ｃである。これら２つの斜方噴出ノズル９ｃは同心円Ｓ_R/2の中心に対して対称な位置に配置されており、ガスの噴出角度は反時計廻りに３０°で各ベクトル成分の比はＶｃ：Ｖｄ：Ｖｖ＝−０．５８：０：１である。

このようなガスノズルの配置により表1に纏めた運転条件で多結晶シリコンの製造を行った。なお、各ガスノズルからのガスの噴出量および噴出速度をほぼ等しくなるように調整し、ガス供給量が最大となった時点でのガス噴出速度は１７０ｍ／ｓｅｃであった。

このような条件下で直径１２０ｍｍφの多結晶シリコン棒が得られ、その形状は良好であった。なお、多結晶シリコン棒のポップコーン発生率は２．１％であった。

［実施例２］
図７Ｂは、実施例２における底板５上でのガスノズル９の配置を示す図である。半径が底板５の半径Ｒの半分である同心円Ｓ_R/2の周上の対称位置に６つの鉛直噴出ノズル９ｖを配置し、さらに、ベルジャ内壁の近傍に４つの斜方噴出ノズル９ｄを対称に配置した。

このようなガスノズルの配置により表1に纏めた運転条件で多結晶シリコンの製造を行った。なお、鉛直噴出ノズル９ｖからのガスの噴出量および噴出速度をほぼ等しくなるように調整し、斜方噴出ノズル９ｄからのガスの噴出量は鉛直噴出ノズル９ｖの半分とし、ガスの噴出速度は鉛直噴出ノズル９ｖと等しくした。また、全ガス供給量は実施例１と等しくした。ガス供給量が最大となった時点でのガス噴出速度は１５０ｍ／ｓｅｃであった。

このような条件下で直径１２０ｍｍφの多結晶シリコン棒が得られ、その形状は良好であった。なお、多結晶シリコン棒のポップコーン発生率は３．８％であった。

［比較例１］
図７Ｃは、比較例１における底板５上でのガスノズル９の配置を示す図で、１８個の鉛直噴出ノズル９ｖが底板５上に概ね均一に設置されている。

このようなガスノズルの配置により表1に纏めた運転条件で多結晶シリコンの製造を行った。なお、鉛直噴出ノズル９ｖからのガスの噴出量および噴出速度をほぼ等しくなるように調整した。また、全ガス供給量は実施例１と等しくした。ガス供給量が最大となった時点でのガス噴出速度は５０ｍ／ｓｅｃであった。

このような条件下で直径１２０ｍｍφの多結晶シリコン棒が得られ、その形状は良好であった。なお、多結晶シリコン棒のポップコーン発生率は７５．３％であった。

以上説明したように、本発明に係る多結晶シリコン製造装置では、反応炉中心部に形成される上昇気流と反応炉周辺部に形成される下降気流によって反応炉内全体に反応ガスの循環流れが形成される。このような循環流れにより反応ガスの混合状態が良好なものとなり、その結果、原料ガス濃度のばらつき及び局部的滞留が防止される。これにより、多結晶シリコン表面のポップコーン発生が抑制されるだけでなく、粉の発生に起因する重金属汚染や突起状異常析出も抑制され、高品質な多結晶シリコン棒を得ることが可能となる。

１ベルジャ
２のぞき窓
３冷媒入口
４冷媒出口
５ベースプレート
６冷媒入口
７冷媒出口
８反応排ガス出口
９ガスノズル
１０金属電極
１１多結晶シリコン棒
１１ａ、１１ｂ柱部
１１ｃ梁部
１２シリコン芯線
１３カーボンヒータ
１４芯線ホルダ
１５電源
１６電力供給回路

Claims

複数のガス供給ノズルが設けられた円盤状の底板とベルジャにより内部が密閉される反応炉を用いてシーメンス法により多結晶シリコン棒を製造する方法であって、
ガス噴出の中心ベクトルが、前記底板の中央に中心を有する仮想円であってノズルの配置位置が円周上にある仮想円の接線方向に成分を有している斜方噴出ノズルを少なくとも１つ含む前記複数のガス供給ノズルから前記ベルジャの内部空間に反応ガスを供給して、前記反応ガスが前記底板の中央部から上昇するとともに前記ベルジャの内壁に沿って下降する循環流を形成せしめて多結晶シリコンの析出反応を行う、多結晶シリコン棒の製造方法。
前記斜方噴出ノズルは前記仮想円の円周上に複数設けられており、該複数の斜方噴出ノズルから噴出されるガスの前記中心ベクトルの前記接線方向の成分は何れも、前記仮想円を前記底板の上方から見た場合に時計方向又は反時計方向である、請求項１に記載の多結晶シリコン棒の製造方法。
前記斜方噴出ノズルが同一仮想円の周上にｍ個（ｍは偶数）設けられている場合に、１つの斜方噴出ノズルの配置位置からみて前記仮想円の中心を挟む対称位置に他の斜方噴出ノズルが配置されている、請求項２に記載の多結晶シリコン棒の製造方法。
前記斜方噴出ノズルが同一仮想円の周上にｎ個（ｎは３以上の奇数）設けられている場合に、該ｎ個の斜方噴出ノズルが、前記仮想円上のｎ回対称位置に配置されている、請求項２に記載の多結晶シリコン棒の製造方法。
前記循環流を形成するために、前記複数のガス供給ノズルのうち、前記底板に対して垂直方向の成分が水平方向の成分より大きなガス噴出の中心ベクトルを有するガス供給ノズルを全て、前記底板の中央に中心を有する仮想円であって前記底板の面積Ｓ₀の半分の面積Ｓ（＝Ｓ₀／２）を有する仮想円の内側に配置する、請求項１乃至４の何れか１項に記載の多結晶シリコン棒の製造方法。
複数のガス供給ノズルが設けられた円盤状の底板とベルジャにより内部が密閉される反応炉を用いてシーメンス法により多結晶シリコン棒を製造する方法であって、
反応ガスのガス噴出の中心ベクトルが、前記底板に垂直な方向である鉛直噴出ノズルであって、前記底板の中央に中心を有する仮想円であって前記底板の面積Ｓ₀の半分の面積Ｓ（＝Ｓ₀／２）を有する仮想円の内側に配置された少なくとも１つの鉛直噴出ノズルと、前記仮想円の外側に設けられ、反応ガスのガス噴出の中心ベクトルが前記仮想円の中心に向かう方向に成分を有している射方噴出ノズルとを含む前記複数のガス供給ノズルから前記ベルジャの内部空間に反応ガスを供給して多結晶シリコンの析出反応を行う、多結晶シリコン棒の製造方法。