JP2017019139A - 凹凸パターンを有する帯状のフィルム部材の製造装置及び製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】任意の形状のモールドを用いて凹凸パターンを有するフィルム部材を製造する装置を提供する。
【解決手段】
フィルム部材の製造装置１００は、外周面に第１凸領域を有するオフセットロール３０を備えフィルム基材８０上に前記第１凸領域に対応する形状の凹凸形成材料の膜８４を形成する膜形成部１４０と、転写ロール９０の凹凸パターンを前記膜８４に転写する転写部１６０と、前記フィルム基材８０を連続的に搬送する搬送部１２０と、前記転写ロール９０の回転状態を検出する検出部と、前記膜形成部１４０を制御する制御部とを備える。前記転写ロール９０は、第２凸領域を外周面に有し、前記凹凸パターンは前記第２凸領域内のパターン領域に形成される。前記膜８４の外縁全てが前記第２凸領域の外縁と前記パターン領域の外縁の間の領域に対向した状態で前記転写ロール９０と前記膜８４が重ね合わせられるように前記制御部が前記膜形成部１４０を制御する。
【選択図】 図１

Description

本発明は、インプリント法を用いた凹凸パターンを有するフィルム部材の製造装置及び製造方法に関する。

半導体集積回路のような微細な凹凸パターンを形成する方法として、リソグラフィ法以外に、ナノインプリント法が知られている。ナノインプリント法は、樹脂をモールド（型）と基板で挟み込むことで、モールドから基板上にナノメートルオーダーのパターンを転写することができる技術であり、使用材料によって、熱ナノインプリント法、光ナノインプリント法などが検討されている。このうち、光ナノインプリント法は、ｉ）硬化性樹脂層の塗布、ｉｉ）硬化性樹脂層へのモールドの押圧、ｉｉｉ）硬化性樹脂層の光硬化及びｉｖ）硬化性樹脂層からのモールドの剥離の四工程からなり、このような単純なプロセスでナノサイズの加工を実現できる点で優れている。特に、光照射により硬化する光硬化性樹脂を用いるためパターン転写工程にかかる時間が短く、高スループットが期待できる。このため、半導体デバイスのみならず、有機ＥＬ素子やＬＥＤなどの光学部材、ＭＥＭＳ、バイオチップなど多くの分野で実用化が期待されている。

本出願人は、特許文献１において、フィルム状モールドのように可撓性のあるモールドを用いて、基板に凹凸パターンを転写し、有機ＥＬ素子用の回折格子基板の凹凸パターンを製造する方法を開示している。また、本出願人は、特許文献１において、ロール状の金属モールドの凹凸パターンを、フィルム基材上に塗布した硬化性樹脂に転写することで、フィルム状モールドをロールプロセスにて製造することができることを開示している。ロール状の金属モールドを形成する方法として、例えば特許文献２において板状の金属モールドをロール型の母材に取り付ける方法が記載されている。

ＷＯ２０１３／０６５３８４ 特開２００３−２５４３１号公報

凹凸パターンの母型となるモールドは、円形等の矩形以外の形状を有する場合がある。本出願人の調査・研究によると、このようなモールドをロール型の母材（基体ロール）に取り付けて使用する場合、凹凸パターンを硬化性樹脂へ繰り返し転写する間に、モールドの外縁（外周）部に硬化性樹脂が付着して蓄積し、フィルム基材上塗布された硬化性樹脂の膜厚ムラや硬化不良が生じたりすることがある。また、モールドの凹凸パターンを可能な限り大面積でフィルム基材に転写して、モールドに形成されている凹凸パターンを最大限に利用することも望まれている。

そこで、本発明の目的は、任意の形状のモールドの凹凸パターンをフィルム基材に転写して凹凸パターンを有するフィルム部材を製造する装置及び方法を提供することにある。また、本発明により製造されるフィルム部材をモールドとして用いて、凹凸パターンを有する基板を製造する方法も提供される。

本発明の第１の態様に従えば、凹凸パターンを有する帯状のフィルム部材の製造装置であって、
外周面に第１凸領域を有するオフセットロールを備え、帯状のフィルム基材を前記第１凸領域に接触させることにより、前記フィルム基材上に前記第１凸領域の形状に対応する形状を有する凹凸形成材料の膜を形成する膜形成部と、
凹凸パターンを有する転写ロールを有し、前記凹凸パターンを前記膜に転写する転写部と、
前記膜形成部から前記転写部に向かって前記フィルム基材を連続的に搬送する搬送部と、
前記転写ロールの回転状態を検出する検出部と、
前記膜形成部を制御する制御部とを備え、
前記転写ロールは、第２凸領域を外周面に有し、前記凹凸パターンは前記第２凸領域内のパターン領域に形成されており、
前記転写部において、前記膜の外縁の全てが前記第２凸領域の外縁と前記パターン領域の外縁の間の領域に対向した状態で前記転写ロールに前記フィルム基材上の前記膜が重ね合わせられるように、前記制御部が前記検出部で検出した前記回転状態に基づいて前記膜形成部を制御するフィルム部材の製造装置が提供される。

前記フィルム部材の製造装置において、前記オフセットロールの前記第１凸領域が、前記転写ロールの前記第２凸領域により覆われることが可能であるとともに、前記転写ロールの前記パターン領域を覆うことが可能な形状及び寸法を有してよい。

前記フィルム部材の製造装置において、前記制御部は、前記オフセットロールの回転速度を制御することにより前記膜形成部を制御してよい。

前記フィルム部材の製造装置において、前記膜形成部がさらに、グラビアロール及びバックロールを備え、
前記バックロールは、前記フィルム基材を挟んで前記オフセットロールに対向するように配置され、
前記グラビアロールは、前記フィルム基材に接触しない位置において前記オフセットロールに対向するように配置され、
前記オフセットロールの前記第１凸領域が前記バックロールに対向するときには、前記第１凸領域がフィルム基材に接触し、
前記オフセットロールの前記第１凸領域が前記グラビアロールに対向するときには、前記第１凸領域が前記グラビアロールに接触してよい。

本発明の第２の態様に従えば、第１の態様のフィルム部材の製造装置を用いてフィルム部材を製造する方法であって、
前記フィルム基材を搬送しながら前記フィルム基材上に前記凹凸形成材料の膜を形成する膜形成工程と、
前記フィルム基材を搬送しながら前記転写ロールの前記凹凸パターンを前記膜に転写する転写工程とを含み、
前記膜形成工程において、前記オフセットロールの前記第１凸領域に前記凹凸形成材料を塗布し、前記フィルム基材を前記第１凸領域に接触させることにより前記フィルム基材上に前記凹凸形成材料の膜を形成し、
前記転写工程において、前記第２凸領域の外縁と前記パターン領域の外縁の間の領域に前記凹凸形成材料の膜の外縁が対向した状態で前記転写ロールに前記フィルム基材上の前記凹凸形成材料の膜を重ね合わせることを特徴とするフィルム部材の製造方法が提供される。

本発明の第３の態様に従えば、第２の態様のフィルム部材を製造する方法によって製造されたフィルム部材が提供される。

本発明のフィルム部材の製造装置は、外周面（側面）に凸領域を有するオフセットロールを用いることにより、フィルム基材上に任意の形状の凹凸形成材料の膜を形成することができる。そのため、転写ロールに貼り付けたモールドがいかなる形状であっても、その形状に対応する適当な形状の凸領域を有するオフセットロールを使用することにより、凹凸パターン転写時にモールドの外縁部に凹凸形成材料（硬化性樹脂）が付着しないようにすることができ、モールドの外縁部に凹凸形成材料が蓄積することが防止される。ゆえに、フィルム基材上の凹凸形成材料の膜厚ムラや硬化不良等の不良（欠陥）が生じることが防止される。また、モールドの凹凸パターンが形成された領域がいかなる形状であっても、その形状に対応する適当な形状の凸領域を有するオフセットロールを使用することにより、モールドの凹凸パターンの全てをフィルム基材上の凹凸形成材料の膜に転写することができる。したがって、本発明の製造装置により、フィルム部材を効率的に製造することができる。本発明の製造装置により製造される凹凸パターンを有する帯状のフィルム部材は、有機ＥＬなどの各種デバイスに用いられる基板の製造にきわめて有効である。

凹凸パターンを有するフィルム部材の製造装置の実施形態を概念的に示す図である。 凹凸パターンを有するフィルム部材の製造装置の実施形態におけるオフセットロールの概略断面図である。 凹凸パターンを有するフィルム部材の製造装置の実施形態における転写ロールの概略断面図である。 凹凸パターンを有するフィルム部材の製造装置の実施形態における検出装置及び制御部の一例を示す概念図である。 凹凸パターンを有するフィルム部材の製造装置の実施形態における凹凸パターン転写時の転写部の様子を詳細に示した概念図である。 帯状のフィルム部材の凹凸パターンを基板に転写する様子の一例を概念的に示す図である。

以下、本発明の凹凸パターンを有する帯状のフィルム部材の製造装置、及びその製造装置を用いたフィルム部材の製造方法の実施形態について図面を参照しながら説明する。

［フィルム部材の製造装置］
実施形態のフィルム部材の製造装置１００は、図１に示すように、主に、フィルム基材８０を連続的に送り出すフィルム搬送部１２０と、フィルム搬送部１２０により送り出されたフィルム基材８０上に凹凸形成材料の膜８４を形成する膜形成部１４０と、膜形成部１４０の下流側に位置し凹凸形成材料の膜８４に凹凸パターンを転写する転写部１６０とを備える。さらに、フィルム部材の製造装置１００は、転写部１６０の動きを検出する検出装置１９０と、フィルム搬送部１２０及び膜形成部１４０を制御する制御部１８０とを備える（図４参照）。実施形態のフィルム部材の製造装置１００により、凹凸パターンが付された凹凸形成材料の膜８４ａを備えるフィルム基材（以下、フィルム部材という）８０ａが製造される。以下に、各部の構造の詳細について説明する。

＜フィルム搬送部＞
フィルム搬送部１２０は、図１に示すように、主に、帯状のフィルム基材８０を繰り出す繰り出しロール７２と、転写部１６０の下流に設けられてフィルム部材８０ａを巻き取る巻き取りロール８７と、フィルム基材８０及びフィルム部材８０ａを搬送方向に搬送するための搬送ロール７８を有する。繰り出しロール７２と巻き取りロール８７は、それらを着脱可能にする支持台（不図示）に回転可能に取り付けられている。繰り出しロール７２と巻き取りロール８７の回転駆動によりフィルム基材８０を搬送方向に搬送することができる。

フィルム基材８０は、搬送しながら連続的な処理を可能とするために帯状あるいは長尺状のフィルム基材である。フィルム基材８０として、例えば、シリコーン樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、シクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアリレートのような有機材料で形成される。フィルム基材８０とその表面に形成される凹凸形成材料膜との密着性を高めるために、フィルム基材８０は表面に易接着処理が施されてもよい。フィルム基材８０の寸法は、適宜設定することができるが、例えば、フィルム基材８０の幅を５０〜３０００ｍｍ、厚みを１〜５００μｍにし得る。

＜膜形成部＞
膜形成部１４０は、図１に示すように、オフセットロール３０、バックロール３４、グラビアロール４０、及び凹凸形成材料が貯留されている容器８２を備える。

オフセットロール３０の軸に垂直な面で切断したオフセットロール３０の概略断面図を図２に示す。オフセットロール３０は外周面に、周囲の領域に対して一段高くなっている領域（第１凸領域）３０ｓを有する。第１凸領域３０ｓは、その外縁３０ｓｅにおいては、周囲の領域との間に段差が形成されている。本願において、このような周囲の領域に対して一段高くなっている領域を「凸領域」又は「凸状の領域」と呼ぶ。

後述するように、第１凸領域３０ｓ上の塗膜がフィルム基材８０に転写されることによってフィルム基材８０上に凹凸形成材料の膜８４が形成されるため、該膜８４は第１凸領域３０ｓの形状に対応する形状を有する。凹凸形成材料の膜８４は、後述する転写部１６０において、転写ロール９０の外周面（側面）の凸状の領域（第２凸領域）９０ｔに覆われる（図３、５参照）とともに、凹凸パターン９０ｐが形成された領域（パターン領域）９０ｕを覆う（図３、５参照）必要がある。そのため、オフセットロール３０の第１凸領域３０ｓは、転写ロール９０の第２凸領域９０ｔにより覆われることが可能であるとともに転写ロール９０のパターン領域９０ｕを覆うことが可能な形状及び寸法を有する。また、オフセットロール３０は、駆動軸３０ｄを有し、モータ等の駆動装置により軸を中心として回転駆動される。

オフセットロール３０は、円柱状の基体ロール３０ａの外周面に、第１凸領域３０ｓを有するシート３０ｂを巻回して貼りつけることより得られる。基体ロール３０ａの外周面にシート３０ｂを巻回して貼りつける代わりに、ロール体の外周面に凸状の領域を直接形成することによってオフセットロールを形成してもよい。

膜形成部１４０において、フィルム基材８０は、バックロール３４に支持されるとともに搬送部１２０によって搬送されている。オフセットロール３０は、フィルム基材８０を挟んでバックロール３４に対向するように配置される。オフセットロール３０の第１凸領域３０ｓがバックロール３４に対向するときには、第１凸領域３０ｓはフィルム基材８０に接触する。オフセットロール３０の第１凸領域３０ｓ以外の領域がバックロール３４に対向するときには、オフセットロール３０はフィルム基材８０に接触しない。グラビアロール４０は、フィルム基材８０に接触しない位置においてオフセットロール３０に対向するように配置され、容器８２に貯留された凹凸形成材料に一部が浸漬した状態で回転する。オフセットロール３０の第１凸領域３０ｓがグラビアロール４０に対向するときには、第１凸領域３０ｓはグラビアロール４０に接触する。オフセットロール３０の第１凸領域３０ｓ以外の領域がグラビアロール４０に対向するときには、オフセットロール３０はグラビアロール４０に接触しない。

グラビアロール４０が凹凸形成材料に浸漬しながら回転すると、グラビアロール４０の外周面（側面）に凹凸形成材料が担持される。グラビアロール４０に担持された凹凸形成材料がオフセットロール３０に接触することにより、オフセットロール３０上に凹凸形成材料が塗布される。オフセットロール３０上に形成される凹凸形成材料の塗膜は、第１凸領域３０ｓのみに形成される。オフセットロール３０が回転すると、オフセットロール３０の第１凸領域３０ｓに形成された凹凸形成材料の塗膜がフィルム基材８０に接触することにより、フィルム基材８０に凹凸形成材料の膜が形成される。このとき、第１凸領域３０ｓ上の凹凸形成材料の塗膜がフィルム基材８０に転写されるため、フィルム基材８０上に形成される凹凸形成材料の膜８４は、第１凸領域３０ｓの形状に対応する形状を有する。すなわち、第１凸領域３０の形状を変えることにより、任意の形状の膜８４をフィルム基材８０上に形成することができる。

なお、グラビアロール４０を用いてオフセットロール３０に塗膜を形成する代わりに、スクリーン印刷法、凸版印刷法、ダイコート法等の各種コート方法によりオフセットロール３０に塗膜を形成してもよい。例えばダイコート法を用いる場合、膜形成部１４０は凹凸形成材料を吐出するダイを備え、ダイに圧力を加えることによりダイから凹凸形成材料を吐出させてオフセットロール３０上に凹凸形成材料を塗布することができる。

＜転写部＞
転写部１６０は、図１に示されるように、転写ロール９０及びそれに対向する押圧ロール（ニップロール）７４を備える。

転写ロール９０の軸に垂直な面で切断した転写ロール９０の概略断面図を図３に示す。転写ロール９０は、外周面に凹凸パターン９０ｐを有するロール状（円柱状、円筒状）のモールドである。転写ロール９０は、外周面に凸状の領域（第２凸領域）９０ｔを有し、第２凸領域９０ｔ内のパターン領域９０ｕに凹凸パターン９０ｐが形成されている。転写ロール９０は、駆動軸９０ｄを有し、モータ等の駆動装置により軸を中心として回転駆動される。転写ロール９０の寸法は製造するフィルム部材の寸法等に応じて適宜設定することができ、例えば、直径を５０〜１０００ｍｍ、軸方向の長さを５０〜３０００ｍｍにし得る。第２凸領域９０ｔ及びパターン領域９０ｕの形状及び寸法は、製造するフィルム部材において凹凸パターンを形成する領域の形状（外形）及び寸法等に応じて適宜設計することができ、例えば、第２凸領域９０ｔ及び／又はパターン領域９０ｕを円形、略円形、多角形、矩形等の任意の形状にしてよい。

図３に示す転写ロール９０は、円柱状の基体ロール９０ａと、基体ロール９０ａの外周面に巻回して貼りつけられた、表面に凹凸パターン９０ｐを有する薄板状モールド９０ｂから構成される。薄板状モールド９０ｂは両面テープ等を用いて基体ロール９０ａの外周面に貼りつけられてよい。薄板状モールド９０ｂの表面は、薄板状モールド９０ｂの厚みの大きさだけ基体ロール９０ａの外周面から一段高くなっている。そのため、薄板状モールド９０ｂ全体が第２凸領域９０ｔを構成する。また、薄板状モールド９０ｂの凹凸パターン９０ｐが形成された領域がパターン領域９０ｕを構成する。

基体ロール９０ａの材料としては例えば鉄、銅、チタン、ステンレス、アルミ等を用いることができる。また、基体ロール９０ａは、一例として直径を５０〜１０００ｍｍ、軸方向の長さを５０〜３０００ｍｍにし得る。

薄板状モールド９０ｂとしては、例えば、後述する方法で製造される板状の金属モールド又はフィルム状の樹脂モールド等が含まれる。樹脂モールドを構成する樹脂には、天然ゴム又は合成ゴムのようなゴムも含まれる。薄板状モールド９０ｂは、円形、略円形、多角形、矩形等の任意の形状及び寸法を有してよい。薄板状モールド９０ｂの凹凸パターン９０ｐは、製造するフィルム部材の用途により、マイクロレンズアレイ構造や光拡散や回折等の機能を有する構造など、任意のパターンにし得る。例えば、凹凸のピッチが均一ではなく、凹凸の向きに指向性がないような不規則な凹凸パターンにしてよい。例えば、フィルム部材を可視光の回折や散乱の用途に用いる光学基板の製造に用いる場合には、凹凸の平均ピッチとしては、１００〜１５００ｎｍの範囲にすることができ、２００〜１２００ｎｍの範囲であることがより好ましい。凹凸の平均ピッチが前記下限未満では、可視光の波長に対してピッチが小さくなりすぎるため、凹凸による光の回折が不十分になる傾向にあり、他方、上限を超えると、回折角が小さくなり、回折格子のような光学素子としての機能が失われてしまう傾向にある。同様な用途においては、凹凸の深さ分布の平均値（平均高さ）は、２０〜２００ｎｍの範囲であることが好ましく、３０〜１５０ｎｍの範囲であることがより好ましい。凹凸深さの標準偏差は、１０〜１００ｎｍの範囲であることが好ましく、１５〜７５ｎｍの範囲であることがより好ましい。

このような凹凸パターンから散乱及び／または回折される光は、単一のまたは狭い帯域の波長の光ではなく、比較的広域の波長帯を有し、散乱光及び／または回折される光は指向性がなく、あらゆる方向に向かう。但し、「不規則な凹凸パターン」には、表面の凹凸の形状を解析して得られる凹凸解析画像に２次元高速フーリエ変換処理を施して得られるフーリエ変換像が円もしくは円環状の模様を示すような、すなわち、上記凹凸の向きの指向性はないものの凹凸のピッチの分布は有するような疑似周期構造を含む。このような疑似周期構造を有する部材は、その凹凸ピッチの分布が可視光線を回折する限り、ＬＥＤ、有機ＥＬ素子のような発光素子などに使用される部材や太陽電池の透明導電性基板などに用いられる部材、又はそれらの製造に用いられる部材として好適である。

薄板状モールド９０ｂとして一枚のモールド板を用いて、これを基体ロール９０ａに巻きつけて取り付けてよい。または、薄板状モールド９０ｂとして２枚以上のモールド板を用い、これらが基体ロール９０ａの外周面を巻回するように取り付けてもよい（図５参照）。薄板状モールド９０ｂの巻回方向の長さの合計は、基体ロール９０ａの周方向の長さよりも短く設計してよい。必要に応じて、凹凸パターン面９０ｐに離型処理を施してもよい。

薄板状モールド９０ｂを基体ロール９０ａに巻回して貼り付ける代わりに、ロール体の外周面に凸領域を直接形成し、その凸領域内に凹凸パターンを形成することによって転写ロールを形成してもよい。

凹凸パターンを有する薄板状モールドの製造方法の例について説明する。最初にモールドの凹凸パターンを形成するための母型パターンの作製を行う。母型の凹凸パターンは、例えば、本出願人らによるＷＯ２０１２／０９６３６８号に記載されたブロック共重合体の加熱による自己組織化（ミクロ相分離）を利用する方法（以下、適宜「ＢＣＰ（Ｂｌｏｃｋ Ｃｏｐｏｌｙｍｅｒ）熱アニール法」という）や、ＷＯ２０１３／１６１４５４号に記載されたブロック共重合体の溶媒雰囲気下における自己組織化を利用する方法（以下、適宜「ＢＣＰ溶媒アニール法」という）、又は、ＷＯ２０１１／００７８７８Ａ１に開示されたポリマー膜上の蒸着膜を加熱・冷却することによりポリマー表面の皺による凹凸を形成する方法（以下、適宜「ＢＫＬ（Ｂｕｃｋｌｉｎｇ）法」という）を用いて形成することが好適である。ＢＣＰ熱アニール法、ＢＣＰ溶媒アニール法及びＢＫＬ法に代えて、フォトリソグラフィ法で形成してもよい。そのほか、例えば、切削加工法、電子線直接描画法、粒子線ビーム加工法及び操作プローブ加工法等の微細加工法、並びに微粒子の自己組織化を使用した微細加工法によっても、母型の凹凸パターンを作製することができる。ＢＣＰ熱アニール法及びＢＣＰ溶媒アニール法でパターンを形成する場合、パターンを形成する材料は任意の材料を使用することができるが、ポリスチレンのようなスチレン系ポリマー、ポリメチルメタクリレートのようなポリアルキルメタクリレート、ポリエチレンオキシド、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリビニルピリジン、及びポリ乳酸からなる群から選択される２種の組合せからなるブロック共重合体が好適である。また、溶媒アニール処理により得られた凹凸パターンに対して、エキシマＵＶ光などの紫外線に代表されるエネルギー線を照射することによるエッチングや、ＲＩＥ（反応性イオンエッチング）、ＩＣＰエッチング等のようなドライエッチング法によるエッチングを行ってもよい。またそのようなエッチングを行った凹凸パターンに対して、加熱処理を施してもよい。

パターンの母型をＢＣＰ熱アニール法、ＢＣＰ溶媒アニール法又はＢＫＬ法等により形成した後、以下のようにして電鋳法などにより、パターンをさらに転写したモールドを形成することができる。最初に、電鋳処理のための導電層となるシード層を、無電解めっき、スパッタまたは蒸着等によりパターンを有する母型上に形成することができる。シード層は、後続の電鋳工程における電流密度を均一にして後続の電鋳工程により堆積される金属層の厚みを一定にするために１０ｎｍ以上が好ましい。シード層の材料として、例えば、ニッケル、銅、金、銀、白金、チタン、コバルト、錫、亜鉛、クロム、金・コバルト合金、金・ニッケル合金、ホウ素・ニッケル合金、はんだ、銅・ニッケル・クロム合金、錫ニッケル合金、ニッケル・パラジウム合金、ニッケル・コバルト・リン合金、またはそれらの合金などを用いることができる。次に、シード層上に電鋳（電界めっき）により金属層を堆積させる。金属層の厚みは、例えば、シード層の厚みを含めて全体で１０〜３０００μｍの厚さにすることができる。電鋳により堆積させる金属層の材料として、シード層として用いることができる上記金属種のいずれかを用いることができる。形成した金属層は、後続のモールドの形成のための樹脂層の押し付け、剥離及び洗浄などの処理の容易性からすれば、適度な硬度及び厚みを有することが望ましい。

上記のようにして得られたシード層を含む金属層を、凹凸構造を有する母型から剥離して金属基板を得る。剥離方法は物理的に剥がしても構わないし、パターンを形成する材料を、それらを溶解する有機溶媒、例えば、トルエン、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、クロロホルムなどを用いて溶解して除去してもよい。金属基板を母型から剥離するときに、残留している材料成分を洗浄にて除去することができる。洗浄方法としては、界面活性剤などを用いた湿式洗浄や紫外線やプラズマを使用した乾式洗浄を用いることができる。また、例えば、粘着剤や接着剤を用いて残留している材料成分を付着除去するなどしてもよい。こうして得られる、母型からパターンが転写された金属基板（金属モールド）は、本実施形態の薄板状モールドとして用いられ得る。

さらに、得られた金属基板を用いて、金属基板の凹凸構造（パターン）をフィルム状の支持基板に転写することでフィルム状の樹脂モールドを作製することができる。例えば、硬化性樹脂を支持基板に塗布した後、金属基板の凹凸構造を樹脂層に押し付けつつ樹脂層を硬化させる。支持基板として、例えば、ガラス、シリコン基板等の無機材料からなる基板やポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、シクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアリレート等の樹脂基板、ニッケル、銅、アルミ等の金属材料からなる基材が挙げられる。支持基板は透明でも不透明でもよい。基板上には密着性を向上させるために、表面処理や易接着層を設けるなどをしてもよいし、ガスバリア層を設けるなどしてもよい。また、支持基板の厚みは、１〜５００μｍの範囲にし得る。

硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ系、アクリル系、メタクリル系、ビニルエーテル系、オキセタン系、ウレタン系、メラミン系、ウレア系、ポリエステル系、ポリオレフィン系、フェノール系、架橋型液晶系、フッ素系、シリコーン系、ポリアミド系、等のモノマー、オリゴマー、ポリマー等の各種樹脂が挙げられる。硬化性樹脂の厚みは０．５〜５００μｍの範囲内であることが好ましい。厚みが前記下限未満では、硬化樹脂層の表面に形成される凹凸の高さが不十分となり易く、前記上限を超えると、硬化時に生じる樹脂の体積変化の影響が大きくなり凹凸形状が良好に形成できなくなる可能性がある。

硬化性樹脂を塗布する方法としては、例えば、スピンコート法、スプレーコート法、ディップコート法、滴下法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、凸版印刷法、ダイコート法、カーテンコート法、インクジェット法、スパッタ法等の各種コート方法を採用することができる。さらに、硬化性樹脂を硬化させる条件としては、使用する樹脂の種類により異なるが、例えば、硬化温度が室温〜２５０℃の範囲内であり、硬化時間が０．５分〜３時間の範囲内であることが好ましい。また、紫外線や電子線のようなエネルギー線を照射することで硬化させる方法でもよく、その場合には、照射量は２０ｍＪ／ｃｍ^２〜５Ｊ／ｃｍ^２の範囲内であることが好ましい。

次いで、硬化後の硬化樹脂層から金属基板を取り外す。金属基板を取り外す方法としては、機械的な剥離法に限定されず、公知の方法を採用することができる。こうして得ることができる支持基板上に凹凸が形成された硬化樹脂層を有するフィルム状の樹脂モールドは、本実施形態の薄板状モールドとして用いられ得る。

また、上述の方法で得られた金属基板の凹凸構造（パターン）上にゴム系の樹脂材料を塗布し、塗布した樹脂材料を硬化させ、金属基板から剥離することにより、金属基板の凹凸パターンが転写されたゴムモールドを作製することができる。得られたゴムモールドは本実施形態の薄板状モールドとして用いられ得る。

凹凸パターン転写時における転写部１６０の様子を図５に詳細に示す。転写部１６０において、押圧ロール７４は、転写ロール９０とともに凹凸形成材料の膜８４が形成されたフィルム基材８０を挟み込んで、フィルム基材８０の裏面（凹凸形成材料の膜８４が形成された面の反対側の面）からフィルム基材８０を押圧する。フィルム基材８０上の膜８４は、その外縁８４ｅの全てが転写ロール９０の第２凸領域９０ｔの外縁９０ｔｅとパターン領域９０ｕの外縁９０ｕｅの間の領域９０ｖに対向した状態で転写ロール９０に重ね合わせられる。すなわち、転写ロール９０の凹凸パターン９０ｐが形成されたパターン領域９０ｕの全体をフィルム基材８０上の膜８４が覆うとともに、転写ロール９０の第２凸領域９０ｔがフィルム基材８０上の膜８４の全体を覆うように、転写ロール９０とフィルム基材８０が重ね合わせられる。

この実施形態において、転写部１６０の上流側と下流側の搬送ロール７８は、フィルム基材８０が転写ロール９０のほぼ半周分に巻きつけられるように配置されている。フィルム基材８０は、押圧ロール７４の正面またはその近傍で転写ロール９０に接し、転写ロール９０の約半周分を巻回した後に転写ロール９０から離れ、転写ロール９０から剥離される。それによりフィルム部材８０ａが得られる。また、この実施形態において、押圧ロール７４の下流側且つフィルム基材８０が転写ロール９０から剥離する位置より上流側にＵＶ照射光源８５を備える。ＵＶ照射光源８５の代わりに加熱ヒータのような凹凸形成材料の膜８４を硬化させるための装置を備えてもよい。

＜検出装置＞
前述のように実施形態のフィルム部材の製造装置は、図４に示すように、転写ロール９０の回転角度を検出する検出装置１９０を備える。検出装置１９０は、回転角度として例えば第２凸領域９０ｔ及び／又はパターン領域９０ｕの位置を検出してよい。例えば、図４に示すように、転写ロールの駆動軸９０ｄにおいて、転写ロール９０の回転方向における第２凸領域９０ｔの先端及び終端の位置に対応する位置に反射板９２を設け、光学センサ６２の光照射部から照射した光を光学センサ６２の受光部で受光することで、反射板９２の位置すなわち第２凸領域９０ｔの位置を検出するとともに、転写ロール９０の回転速度等の転写ロールの回転情報を取得することができる。また、サーボモータ又はエンコーダ等を使用することによっても、第２凸領域９０ｔ及び／又はパターン領域９０ｕの位置を検出し、転写ロール９０の回転角度、回転速度等の転写ロールの回転情報を取得することができる。

＜制御部＞
制御部１８０は、以下のような計算及び制御を行うコンピュータ６４を備える。検出装置１９０で検出した第２凸領域９０ｔ及び／又はパターン領域９０ｕの位置及び取得した転写ロール９０の回転速度等の情報、第２凸領域９０ｔ及びパターン領域９０ｕの寸法及び形状、オフセットロール３０から転写ロール９０までのフィルム基材８０の距離及び搬送速度等に基づいて、転写部１６０において転写ロール９０の第２凸領域９０ｔ及びパターン領域９０ｕに対向するフィルム基材８０の位置を計算する。その計算結果に基づいて、図５に示すように、転写部１６０において、転写ロール９０の第２凸領域９０ｔの外縁９０ｔｅとパターン領域９０ｕの外縁９０ｕｅの間の領域９０ｖにフィルム基材８０上の膜８４の外縁８４ｅの全てが対向した状態でフィルム基材８０が転写ロール９０に重ね合わせられるように、フィルム基材８０上の凹凸形成材料の膜８４を形成する位置を算出する。その算出結果に基づいて膜形成部１４０のオフセットロール３０の回転速度を制御することにより、フィルム基材８０の上記算出した位置に凹凸形成材料の膜８４を形成する。

フィルム部材製造装置１００には、さらに、繰り出しロール７２から繰り出されたフィルム基材８０及び巻き取りロール８７に巻き取られる前のフィルム部材８０ａをそれぞれ除電するための除電器が設けられていてもよい。

フィルム部材製造装置１００は、さらに、膜形成部１４０で形成された凹凸形成材料の膜８４の厚さや状態を観察する検査装置や、転写ロール９０から剥離された後の凹凸形成材料の膜８４ａの凹凸パターンを観察する検査装置などを備えることができる。

本発明のフィルム部材の製造装置１００は、上述の様に、転写ロール９０のパターン領域９０ｕの全体をフィルム基材８０上の凹凸形成材料膜８４が覆うように転写ロール９０とフィルム基材８０が重ね合わせられる。そのため、転写ロール９０の凹凸パターン９０ｐの全てを凹凸形成材料膜８４に転写することができる。また、転写ロール９０の第２凸領域９０ｔがフィルム基材８０上の凹凸形成材料膜８４を覆うように転写ロール９０とフィルム基材８０が重ね合わせられる。そのため、第２凸領域９０ｔの外縁９０ｔｅに凹凸形成材料膜８４が付着することがない。第２凸領域９０ｔは周囲に対して一段高くなっているため、第２凸領域９０ｔの外縁９０ｔｅには段差がある。この段差に凹凸形成材料膜８４が付着すると、凹凸形成材料膜８４の厚さにムラが生じたり硬化不良が生じたりするという問題があるが、本実施形態の製造装置１００は、第２凸領域９０ｔの外縁９０ｔｅの段差に凹凸形成材料膜８４が付着することがないため、このような問題の発生が防止される。

転写ロール９０の第２凸領域９０ｔ及びパターン領域９０ｕがどのような形状であっても、第２凸領域９０ｔ及びパターン領域９０ｕの形状に適合するように設計された第１凸領域３０ｓを有するオフセットロール３０を使用することにより、上記のように膜厚ムラ、硬化不良を防止しながら、凹凸パターン９０ｐの転写を行うことができる。

［凹凸パターンを有するフィルム部材の製造方法］

次に、上記のフィルム部材製造装置１００を用いてフィルム部材を製造する方法について、図１を参照しながら説明する。

＜膜形成工程＞
まず、搬送部１２０による搬送を開始し、フィルム基材８０を繰り出しロール７２から搬送ロール７８を介して膜形成部１４０へ送り出す。

膜形成部１４０において、フィルム基材８０上に所定の厚みの凹凸形成材料の膜を形成する。

凹凸形成材料としては、光硬化性樹脂や、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂が使用でき、例えば、エポキシ系、アクリル系、メタクリル系、ビニルエーテル系、オキセタン系、ウレタン系、メラミン系、ウレア系、ポリエステル系、ポリオレフィン系、フェノール系、架橋型液晶系、フッ素系、シリコーン系、ポリアミド系、等のモノマー、オリゴマー、ポリマー等の各種樹脂が挙げられる。

凹凸形成材料は、耐熱性に優れることから無機材料から形成されてもよく、特に、シリカ、Ｔｉ（ＴｉＯ_２等）系の材料やＩＴＯ（インジウム・スズ・オキサイド）系の材料、ＺｎＯ、ＺｒＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、ＺｎＳ、ＺｒＯ、ＢａＴｉＯ_３、ＳｒＴｉＯ_２等のゾルゲル材料を使用し得る。例えば、フィルム基材上にシリカからなる凹凸パターン層をゾルゲル法で形成する場合は、金属アルコキシド（シリカ前駆体）のゾルゲル材料を調製する。シリカの前駆体として、テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）、テトラエトキシシラン（ＴＥＯＳ）、テトラ−ｉ−プロポキシシラン、テトラ−ｎ−プロポキシシラン、テトラ−ｉ−ブトキシシラン、テトラ−ｎ−ブトキシシラン、テトラ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、テトラ−ｔ−ブトキシシラン等のテトラアルコキシシランに代表されるテトラアルコキシドモノマーや、メチルトリメトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、イソプロピルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン（ＭＴＥＳ）、エチルトリエトキシシラン、プロピルトリエトキシシラン、イソプロピルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、メチルトリプロポキシシラン、エチルトリプロポキシシラン、プロピルトリプロポキシシラン、イソプロピルトリプロポキシシラン、フェニルトリプロポキシシラン、メチルトリイソプロポキシシラン、エチルトリイソプロポキシシラン、プロピルトリイソプロポキシシラン、イソプロピルトリイソプロポキシシラン、フェニルトリイソプロポキシシラン、トリルトリエトキシシラン等のトリアルコキシシランに代表されるトリアルコキシドモノマー、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジメチルジプロポキシシラン、ジメチルジイソプロポキシシラン、ジメチルジ−ｎ−ブトキシシラン、ジメチルジ−ｉ−ブトキシシラン、ジメチルジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ジメチルジ−ｔ−ブトキシシラン、ジエチルジメトキシシラン、ジエチルジエトキシシラン、ジエチルジプロポキシシラン、ジエチルジイソプロポキシシラン、ジエチルジ−ｎ−ブトキシシラン、ジエチルジ−ｉ−ブトキシシラン、ジエチルジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ジエチルジ−ｔ−ブトキシシラン、ジプロピルジメトキシシラン、ジプロピルジエトキシシラン、ジプロピルジプロポキシシラン、ジプロピルジイソプロポキシシラン、ジプロピルジ−ｎ−ブトキシシラン、ジプロピルジ−ｉ−ブトキシシラン、ジプロピルジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ジプロピルジ−ｔ−ブトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、ジイソプロピルジエトキシシラン、ジイソプロピルジプロポキシシラン、ジイソプロピルジイソプロポキシシラン、ジイソプロピルジ−ｎ−ブトキシシラン、ジイソプロピルジ−ｉ−ブトキシシラン、ジイソプロピルジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ジイソプロピルジ−ｔ−ブトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ジフェニルジプロポキシシラン、ジフェニルジイソプロポキシシラン、ジフェニルジ−ｎ−ブトキシシラン、ジフェニルジ−ｉ−ブトキシシラン、ジフェニルジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ジフェニルジ−ｔ−ブトキシシラン等のジアルコキシシランに代表されるジアルコキシドモノマーを用いることができる。さらに、アルキル基の炭素数がＣ４〜Ｃ１８であるアルキルトリアルコキシシランやジアルキルジアルコキシシランを用いることもできる。ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン等のビニル基を有するモノマー、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン等のエポキシ基を有するモノマー、ｐ−スチリルトリメトキシシラン等のスチリル基を有するモノマー、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン等のメタクリル基を有するモノマー、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン等のアクリル基を有するモノマー、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン等のアミノ基を有するモノマー、３−ウレイドプロピルトリエトキシシラン等のウレイド基を有するモノマー、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン等のメルカプト基を有するモノマー、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド等のスルフィド基を有するモノマー、３−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン等のイソシアネート基を有するモノマー、これらモノマーを少量重合したポリマー、前記材料の一部に官能基やポリマーを導入したことを特徴とする複合材料などの金属アルコキシドを用いてもよい。また、これらの化合物のアルキル基やフェニル基の一部、あるいは全部がフッ素で置換されていてもよい。さらに、金属アセチルアセトネート、金属カルボキシレート、オキシ塩化物、塩化物や、それらの混合物などが挙げられるが、これらに限定されない。金属種としては、Ｓｉ以外にＴｉ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｚｎ、Ｚｒ、Ｉｎなどや、これらの混合物などが挙げられるが、これらに限定されない。上記酸化金属の前駆体を適宜混合したものを用いることもできる。また、これらの材料中に界面活性剤を加えることで、メソポーラス化された凹凸形成材料膜を形成してもよい。さらに、シリカの前駆体として、分子中にシリカと親和性、反応性を有する加水分解基および撥水性を有する有機官能基を有するシランカップリング剤を用いることができる。例えば、ｎ−オクチルトリエトキシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン等のシランモノマー、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シラン、ビニルメチルジメトキシシラン等のビニルシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン等のメタクリルシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン等のエポキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリエトキシシラン等のメルカプトシラン、３−オクタノイルチオ−１−プロピルトリエトキシシラン等のサルファーシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、３−（Ｎ−フェニル）アミノプロピルトリメトキシシラン等のアミノシラン、これらモノマーを重合したポリマー等が挙げられる。

凹凸形成材料としてＴＥＯＳとＭＴＥＳの混合物を用いる場合には、それらの混合比は、例えばモル比で１：１にすることができる。このゾルゲル材料は、加水分解及び重縮合反応を行わせることによって非晶質シリカを生成する。合成条件として溶液のｐＨを調整するために、塩酸等の酸またはアンモニア等のアルカリを添加する。ｐＨは４以下もしくは１０以上が好ましい。また、加水分解を行うために水を加えてもよい。加える水の量は、金属アルコキシド種に対してモル比で１．５倍以上にすることができる。

ゾルゲル材料からなる凹凸形成材料の溶液の溶媒としては、例えばメタノール、エタノール、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）、ブタノール等のアルコール類、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、シクロヘキサン等の脂肪族炭化水素類、ベンゼン、トルエン、キシレン、メシチレン等の芳香族炭化水素類、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジオキサン等のエーテル類、アセトン、メチルエチルケトン、イソホロン、シクロヘキサノン等のケトン類、ブトキシエチルエーテル、ヘキシルオキシエチルアルコール、メトキシ−２−プロパノール、ベンジルオキシエタノール等のエーテルアルコール類、エチレングリコール、プロピレングリコール等のグリコール類、エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート等のグリコールエーテル類、酢酸エチル、乳酸エチル、γ−ブチロラクトン等のエステル類、フェノール、クロロフェノール等のフェノール類、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン等のアミド類、クロロホルム、塩化メチレン、テトラクロロエタン、モノクロロベンゼン、ジクロロベンゼン等のハロゲン系溶媒、二硫化炭素等の含ヘテロ元素化合物、水、およびこれらの混合溶媒が挙げられる。特に、エタノールおよびイソプロピルアルコールが好ましく、またそれらに水を混合したものも好ましい。

ゾルゲル材料からなる凹凸形成材料の添加物としては、粘度調整のためのポリエチレングリコール、ポリエチレンオキシド、ヒドロキシプロピルセルロース、ポリビニルアルコールや、溶液安定剤であるトリエタノールアミンなどのアルカノールアミン、アセチルアセトンなどのβジケトン、βケトエステル、ホルムアミド、ジメチルホルムアミド、ジオキサンなどを用いることが出来る。また、ゾルゲル材料溶液の添加物として、エキシマＵＶ光等紫外線に代表されるエネルギー線などの光を照射することによって酸やアルカリを発生する材料を用いることができる。このような材料を添加することにより、光を照射することよってゾルゲル材料溶液を硬化させることができるようになる。

凹凸形成材料の膜８４をフィルム基材８０上に形成するために、以下のように膜形成部１４０を動作させる。グラビアロール４０を容器８２に貯留された凹凸形成材料に一部が浸漬した状態で回転させ、グラビアロール４０の外周面に凹凸形成材料を担持させる。グラビアロール４０を回転させながらオフセットロール３０を回転させ、グラビアロール４０の外周面とオフセットロール３０の第１凸領域３０ｓを接触させることにより、オフセットロール３０の第１凸領域３０ｓに凹凸形成材料を塗布する。さらにオフセットロール３０を回転させることにより、オフセットロール３０の第１凸領域３０ｓに形成された凹凸形成材料の塗膜が、搬送方向に移動しているフィルム基材８０に接触し、第１凸領域３０ｓ上の塗膜がフィルム基材８０に転写される。それにより、フィルム基材８０上に凹凸形成材料の膜８４を形成できる。

なお、オフセットロール３０の第１凸領域３０ｓを除く領域はフィルム基材８０に接触しないため、オフセットロール３０の第１凸領域３０ｓを除く領域と対向するフィルム基材８０の領域には凹凸形成材料の膜８４は形成されない。すなわち、フィルム基材８０において凹凸形成材料の膜８４が形成される領域は、膜形成部１４０において第１凸領域３０ｓと対向及び接触する領域のみである。したがって、凹凸形成材料の膜８４は、オフセットロール３０の第１凸領域３０ｓの形状に対応する形状を有する。フィルム基材８０を搬送しながらオフセットロール３０を回転させることで、フィルム基材上に複数の凹凸形成材料の膜８４が断続的に形成される。

上記の膜形成部１４０の動作においては、フィルム基材８０の凹凸形成材料膜８４を形成すべき部分とオフセットロール３０の第１凸領域３０ｓが対向するように、すなわち、フィルム基材８０の凹凸形成材料膜８４を形成すべき部分がオフセットロール３０の正面に搬送されてきたときにオフセットロール３０の第１凸領域３０ｓ上の塗膜がフィルム基材８０に接触するように、オフセットロール３０の回転のタイミング及び速度を制御する。オフセットロール３０の第１凸領域３０がフィルム基材８０と対向していない間は、オフセットロール３０はフィルム基材８０から離間している。この間のオフセットロール３０の回転速度は一定でなくてよく、フィルム基材８０の移動に合わせて、オフセットロール３０の回転を停止、減速、加速等させてよい。

形成する凹凸形成材料の膜８４の厚みは０．５〜５００μｍの範囲内であることが好ましい。厚みが前記下限未満では、凹凸形成材料の表面に形成される凹凸の高さが不十分となり易く、前記上限を超えると、硬化時に生じる凹凸形成材料の体積変化の影響が大きくなり凹凸形状が良好に形成できなくなる可能性がある。

＜転写工程＞
次いで、凹凸形成材料の膜８４が形成されたフィルム基材８０は、膜形成部１４０の下流の搬送ロール７８上に掛け渡されて搬送され、転写部１６０の転写ロール９０及び押圧ロール７４へ向かう。押圧ロール７４の直下に搬送されたフィルム基材８０は、転写ロール９０の凹凸パターンに対向して重ね合わされる。このとき、図５に示すように、フィルム基材８０上の凹凸形成材料膜８４の外縁８４ｅの全てが転写ロール９０の第２凸領域９０ｔの外縁９０ｔｅとパターン領域９０ｕの外縁９０ｕｅの間の領域９０ｖに対向する配置で、フィルム基材８０と転写ロール９０を重ね合わせる。すなわち、転写ロール９０のパターン領域９０ｕの全体をフィルム基材８０上の凹凸形成材料膜８４が覆うとともに、転写ロール９０の第２凸領域９０ｔがフィルム基材８０上の凹凸形成材料膜８４を覆うように、フィルム基材８０と転写ロール９０を重ね合わせる。転写ロール９０に重ね合わせられたフィルム基材８０は、フィルム基材８０の裏面から転写ロール９０に向かって押圧ロール（ニップロール）７４で押圧され、転写ロール９０の凹凸パターン９０ｐが凹凸形成材料膜８４に転写される。

押圧ロール７４により凹凸パターン９０ｐが転写されたフィルム基材８０に、転写ロール９０を押し付けたままの状態でＵＶ照射光源８５からのＵＶ光を照射し、それにより凹凸形成材料膜８４の硬化を促進させてよい。凹凸形成材料を硬化させる条件としては、凹凸形成材料として使用する材料の種類により異なるが、例えば、加熱により凹凸形成材料を硬化させる場合は硬化温度が室温〜２５０℃の範囲内であり、硬化時間が０．５分〜３時間の範囲内であることが好ましい。また、紫外線や電子線のようなエネルギー線を照射することで硬化させる方法でもよく、その場合には、照射量は２０ｍＪ／ｃｍ^２〜５Ｊ／ｃｍ^２の範囲内であることが好ましい。図１、５に示した例においては、転写ロール９０の下方に配置したＵＶ照射光源８５により凹凸形成材料の膜８４にＵＶ光を照射することができる。

硬化した凹凸形成材料の膜８４ａを有するフィルム基材（フィルム部材８０ａ）を、転写ロール９０の外周に沿って進路を変更し、次いで転写ロール９０から離間する方向に搬送して転写ロール９０から剥離する。この後、フィルム部材８０ａを巻き取りロール８７に巻き取る。フィルム部材８０ａを転写ロール９０から剥離する方法としては、機械的な剥離法に限定されず、任意の知られた方法を採用することができる。例えば図１、５においては、硬化後の凹凸形成材料の膜（凹凸パターン層）８４ａを有するフィルム部材８０ａを押圧ロール７４の下流側で転写ロール９０から離間する方向に搬送することにより、フィルム部材８０ａを転写ロール９０から剥離できる。こうして、フィルム基材８０上に凹凸が形成された硬化した凹凸パターン層８４ａを有するフィルム部材８０ａを得ることができる。

なお、転写ロール９０を、軸９０ｄを中心として回転駆動させながら、その回転速度、第２凸領域９０ｔ及び／又はパターン領域９０ｕ（図３、５参照）の位置等の回転状態を検出してよい。検出した回転状態の情報に基づき、膜形成部１４０のオフセットロール３０の回転速度等を制御し、フィルム基材８０上に凹凸形成材料の膜８４を形成するタイミング（位置）を制御することができる。例えば以下のような操作をすることで、転写部１６０においてフィルム基材８０上の膜８４の外縁８４ｅの全てが転写ロール９０の第２凸領域９０ｔの外縁９０ｔｅとパターン領域９０ｕの外縁９０ｕｅの間の領域９０ｖに対向した状態でフィルム基材８０と転写ロール９０が重ね合わせられるように、膜形成部１４０におけるフィルム基材８０への凹凸形成材料膜８４の形成位置（形成タイミング）を制御することができる。まず、膜形成部１４０から転写部１６０までのフィルム基材８０の搬送距離及び転写ロール９０の円周長さから、フィルム基材８０の膜形成開始位置（凹凸形成材料膜８４を形成する領域の搬送方向側の端部）がオフセットロール３０の正面に位置するときの、転写ロール９０の回転角度を算出する。次いで、上述した検出装置１９０により転写ロール９０の回転角度を検出しながらフィルム部材製造装置１００を駆動させる。転写ロール９０が上記で算出した回転角度になったときに、オフセットロール３０の第１凸領域３０ｓがフィルム基材８０に接触し始めるように、制御部１８０によりオフセットロール３０の回転を制御する。つまり、第１凸領域３０ｓがフィルム基材８０に接触していない間、すなわち、第１凸領域３０がフィルム基材８０に対向していない間に、オフセットロール３０の回転を停止、加速、減速等することにより、上記で算出したタイミングでオフセットロール３０とフィルム基材８０が接触するように制御する。なお、オフセットロール３０の第１凸領域３０ｓがフィルム基材８０に接触している間は、オフセットロール３０がフィルム基材８０の搬送速度と同じ速度で回転するように、オフセットロールの回転を制御する。

［凹凸構造層を備える基板の製造方法］
さらに、上記のような方法及び製造装置を用いて製造されたフィルム部材をフィルム状モールドとして用いることで、フィルム部材の凹凸パターンが転写された凹凸構造層を備える基板を製造することができる。この方法について、詳細を以下に説明する。

フィルム状モールドの凹凸パターンが転写された凹凸構造層をゾルゲル法により形成するため、最初にゾルゲル材料の溶液を調製する。凹凸構造層は、耐熱性に優れることから無機材料から形成されることが好ましく、特に、シリカ、Ｔｉ系の材料やＩＴＯ（インジウム・スズ・オキサイド）系の材料、ＺｎＯ、ＺｒＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３等のゾルゲル材料を使用し得る。ゾルゲル材料の溶液の調製のために用いる金属アルコキシド（前駆体）、溶媒、及び添加物としては、上述の帯状のフィルム部材の製造方法の実施形態において、凹凸形成材料として用いることができる金属アルコキシド（前駆体）、溶媒、及び添加物として例示したものと同様のものを使用することができる。

調製したゾルゲル材料の溶液を基板上に塗布する。基板として、ガラスや石英、シリコン基板等の無機材料からなる基板やポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、シクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアリレート等の樹脂基板を用い得る。基板は透明でも不透明でもよい。この基板から得られた凹凸パターン基板を有機ＥＬ素子の製造に用いるのであれば、基板は耐熱性、ＵＶ光等に対する耐光性を備える基板が望ましい。この観点から、基板として、ガラスや石英、シリコン基板等の無機材料からなる基板がより好ましい。特に、基板が無機材料から形成されると、基板と凹凸構造層との間で屈折率の差が少なく、光学基板内での意図しない屈折や反射を防止することができるので好ましい。基板上には密着性を向上させるために、表面処理や易接着層を設けるなどをしてもよいし、水分や酸素等の気体の浸入を防ぐ目的で、ガスバリア層を設けるなどしてもよい。また、基板は、凹凸構造層を形成する面とは反対側の面に、集光、光拡散等の種々の光学機能を有する光学機能層が形成されていてもよい。ゾルゲル材料の塗布方法として、バーコート法、スピンコート法、スプレーコート法、ディップコート法、ダイコート法、インクジェット法などの任意の塗布方法を使用することができるが、比較的大面積の基板にゾルゲル材料を均一に塗布可能であること、ゾルゲル材料がゲル化する前に素早く塗布を完了させることができることからすれば、バーコート法、ダイコート法及びスピンコート法が好ましい。なお、後の工程でゾルゲル材料からなる所望の凹凸パターンが形成されるため基板の表面（表面処理や易接着層がある場合にはそれらも含めて）は平坦でよく、基板自体は所望の凹凸パターンを有さない。塗布するゾルゲル材料の膜厚は、例えば１００〜５００ｎｍにしてよい。

ゾルゲル材料の塗布後、塗膜（以下、適宜、「ゾルゲル材料層」とも言う）中の溶媒を蒸発させるために基板を大気中もしくは減圧下で保持してもよい。この保持時間が短いと、塗膜の粘度が低くなりすぎて、後続の押圧工程において凹凸パターンの転写ができず、保持時間が長すぎると、前駆体の重合反応が進み塗膜の粘度が高くなりすぎて、押圧工程において凹凸パターンの転写ができなくなる。また、ゾルゲル材料を塗布後、溶媒の蒸発の進行とともに前駆体の重合反応も進行し、ゾルゲル材料の粘度などの物性も短時間で変化する。凹凸パターン形成の安定性の観点から、パターン転写が良好にできる乾燥時間範囲が十分広いことが望ましく、これは乾燥温度（保持温度）、乾燥圧力、ゾルゲル材料種、ゾルゲル材料種の混合比、ゾルゲル材料調製時に使用する溶媒量（ゾルゲル材料の濃度）等によって調整することができる。

次いで、上述の方法及び製造装置で製造されたフィルム部材を凹凸パターン転写用のフィルム状モールドとして用いて、フィルム状モールドの凹凸パターンをゾルゲル材料層に転写することで、凹凸構造層を形成する。この際、押圧ロールを用いてモールドをゾルゲル材料層に押し付けてもよい。押圧ロールを用いたロールプロセスでは、プレス式と比較して、モールドと塗膜とが接する時間が短いため、モールドや基板及び基板を設置するステージなどの熱膨張係数の差によるパターンくずれを防ぐことができること、ゾルゲル材料溶液中の溶媒の突沸によってパターン中にガスの気泡が発生したり、ガス痕が残ったりすることを防止することができること、基板（塗膜）と線接触するため、転写圧力及び剥離力を小さくでき、大面積化に対応し易いこと、押圧時に気泡をかみ込むことがないなどの利点を有する。また、モールドを押し付けながら基板を加熱してもよい。押圧ロールを用いてモールドをゾルゲル材料層に押し付ける例として、図６に示すように押圧ロール１２２とその直下に搬送されている基板１０との間にフィルム状モールド８０ａを送り込むことでフィルム状モールド８０ａの凹凸パターンを基板１０上のゾルゲル材料層１２に転写することができる。すなわち、フィルム状モールド８０ａを押圧ロール１２２によりゾルゲル材料層１２に押し付ける際に、フィルム状モールド８０ａと基板１０を同期して搬送しながらフィルム状モールド８０ａを基板１０上のゾルゲル材料層１２の表面に被覆する。この際、押圧ロール１２２をフィルム状モールド８０ａの裏面（凹凸パターンが形成された面と反対側の面）に押しつけながら回転させることで、フィルム状モールド８０ａと基板１０が進行しながら密着する。なお、帯状のフィルム状モールド８０ａを押圧ロール１２２に向かって送り込むには、帯状のフィルム状モールド８０ａが巻き付けられたフィルムロールからそのままフィルム状モールド８０ａを繰り出して用いるのが便利である。

ゾルゲル材料層にモールドを押し付けた後、ゾルゲル材料層を仮焼成してもよい。仮焼成することによりゾルゲル材料層のゲル化を進め、パターンを固化し、剥離の際に崩れにくくする。仮焼成を行う場合は、大気中で４０〜１５０℃の温度で加熱することが好ましい。なお、仮焼成は必ずしも行う必要はない。

モールドの押圧またはゾルゲル材料層の仮焼成の後、ゾルゲル材料層からモールドを剥離する。モールドの剥離方法として公知の剥離方法を採用することができる。加熱しながらモールドを剥離してもよく、それによりゾルゲル材料層から発生するガスを逃がし、ゾルゲル材料層内に気泡が発生することを防ぐことができる。ロールプロセスを使用する場合、プレス式で用いるプレート状モールドに比べて剥離力は小さくてよく、ゾルゲル材料層がモールドに残留することなく容易にモールドをゾルゲル材料層から剥離することができる。特に、ゾルゲル材料層を加熱しながら押圧するので反応が進行し易く、押圧直後にモールドはゾルゲル材料層から剥離し易くなる。さらに、モールドの剥離性の向上のために、剥離ロールを使用してもよい。図６に示すように剥離ロール１２３を押圧ロール１２２の下流側に設け、剥離ロール１２３によりフィルム状モールド８０ａをゾルゲル材料層１２に付勢しながら回転支持することで、フィルム状モールド８０ａがゾルゲル材料層（塗膜）１２に付着された状態を押圧ロール１２２と剥離ロール１２３の間の距離だけ（一定時間）維持することができる。そして、剥離ロール１２３の下流側でフィルム状モールド８０ａを剥離ロール１２３の上方に引き上げるようにフィルム状モールド８０ａの進路を変更することでフィルム状モールド８０ａは凹凸が形成されたゾルゲル材料層１２から引き剥がされる。なお、フィルム状モールド８０ａがゾルゲル材料層１２に付着されている期間に前述のゾルゲル材料層１２の仮焼成や加熱を行ってもよい。なお、剥離ロール１２３を使用する場合には、例えば４０〜１５０℃に加熱しながら剥離することによりモールド８０ａの剥離を一層容易にすることができる。

ゾルゲル材料層からモールドを剥離した後、ゾルゲル材料層を硬化してもよく、こうして凹凸構造層を形成する。本焼成によりゾルゲル材料層を硬化させてよい。本焼成によりゾルゲル材料層（塗膜）を構成するシリカ（アモルファスシリカ）中に含まれている水酸基などが脱離してゾルゲル材料層がより強固となる。本焼成は、２００〜１２００℃の温度で、５分〜６時間程度行うのが良い。こうしてゾルゲル材料層が硬化して、モールドの凹凸パターンに対応する凹凸パターンを有する基板、すなわち、平坦な基板上にゾルゲル材料からなる凹凸構造層が直接形成された基板が得られる。この時、凹凸構造層がシリカからなる場合、焼成温度、焼成時間に応じて非晶質または結晶質、または非晶質と結晶質の混合状態となる。また、紫外線などの光を照射することによって酸やアルカリを発生する材料を添加した場合には、凹凸パターンの転写の際に、凹凸構造層に例えば紫外線やエキシマＵＶ等のエネルギー線を照射することによって凹凸構造層を硬化させてもよい。

なお、凹凸構造層の表面に疎水化処理を行ってもよい。疎水化処理の方法は知られている方法を用いればよく、例えば、シリカ表面であれば、ジメチルジクロルシラン、トリメチルアルコキシシラン等で疎水化処理することもできるし、ヘキサメチルジシラザンなどのトリメチルシリル化剤とシリコーンオイルで疎水化処理する方法を用いてもよいし、超臨界二酸化炭素を用いた金属酸化物粉末の表面処理方法を用いてもよい。凹凸構造層の表面を疎水性にすることにより、本製造方法により製造した凹凸パターン基板を有機ＥＬ素子等のデバイスの製造に用いる場合に、製造工程において基板から水分を容易に除去できるため、有機ＥＬ素子におけるダークスポットのような欠陥の発生や、デバイスの劣化を防止することができる。

また、凹凸構造層の材料としてゾルゲル材料を用いたが、上述の無機材料のほか、硬化性樹脂材料を用いてもよい。硬化性樹脂としては、例えば、光硬化および熱硬化、湿気硬化型、化学硬化型（二液混合）等の樹脂を用いることができる。具体的にはエポキシ系、アクリル系、メタクリル系、ビニルエーテル系、オキセタン系、ウレタン系、メラミン系、ウレア系、ポリエステル系、ポリオレフィン系、フェノール系、架橋型液晶系、フッ素系、シリコーン系、ポリアミド系、等のモノマー、オリゴマー、ポリマー等の各種樹脂が挙げられる。また、凹凸構造層の表面に、水分や酸素等の気体の侵入を防ぐ目的で、ガスバリア層を設けてもよい。

硬化性樹脂を用いて凹凸構造層を形成する場合、例えば、硬化性樹脂を基板に塗布した後、塗布した硬化性樹脂層に微細な凹凸パターンを有するモールドを押し付けつつ塗膜を硬化させることによって、硬化性樹脂層にモールドの凹凸パターンを転写することができる。硬化性樹脂は有機溶剤で希釈してから塗布してもよい。この場合に用いる有機溶剤としては硬化前の樹脂を溶解するものを選択して使用することができる。例えばメタノール、エタノール、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）などのアルコール系溶剤、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）、などのケトン系溶剤等の公知のものから選択できる。硬化性樹脂を塗布する方法としては、例えば、スピンコート法、スプレーコート法、ディップコート法、滴下法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、凸版印刷法、ダイコート法、カーテンコート法、インクジェット法、スパッタ法等の各種コート方法を採用することができる。硬化性樹脂を硬化させる条件としては、使用する樹脂の種類により異なるが、例えば、硬化温度が室温〜２５０℃の範囲内であり、硬化時間が０．５分〜３時間の範囲内であることが好ましい。また、紫外線や電子線のようなエネルギー線を照射することで硬化させる方法でもよく、その場合には、照射量は２０ｍＪ／ｃｍ^２〜５Ｊ／ｃｍ^２の範囲内であることが好ましい。

また、凹凸構造層の材料としてシランカップリング剤を用いてもよい。それにより、製造された凹凸パターン（凹凸構造）を有する基板を用いて有機ＥＬ素子を製造する場合、凹凸構造層とその上に形成される電極などの層との間の密着性を向上させることができ、有機ＥＬ素子の製造工程における洗浄工程や高温処理工程での耐性が向上する。凹凸構造層に用いられるシランカップリング剤は、その種類が特に制限されるものではないが、例えばＲＳｉＸ_３（Ｒは、ビニル基、グリシドキシ基、アクリル基、メタクリル基、アミノ基およびメルカプト基から選ばれる少なくとも１種を含む有機官能基であり、Ｘは、ハロゲン元素またはアルコキシル基である）で示される有機化合物を用いることができる。シランカップリング剤を塗布する方法としては例えば、スピンコート法、スプレーコート法、ディップコート法、滴下法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、凸版印刷法、ダイコート法，カーテンコート法、インクジェット法、スパッタ法等の各種コート方法を採用することができる。その後、各材料に応じて適正な条件で乾燥させることにより硬化した膜を得ることができる。例えば、１００〜１５０℃で１５〜９０分間加熱乾燥してもよい。

凹凸構造層の材料は、無機材料または硬化性樹脂材料に紫外線吸収材料を含有させたものであってもよい。紫外線吸収材料は、紫外線を吸収し光エネルギーを熱のような無害な形に変換することにより、膜の劣化を抑制する作用がある。紫外線吸収剤としては、従来から公知のものが使用でき、例えば、ベンゾトリアゾール系吸収剤、トリアジン系吸収剤、サリチル酸誘導体系吸収剤、ベンゾフェノン系吸収剤等を使用できる。

以上、本発明の実施形態を説明してきたが、本発明の凹凸パターンを有するフィルム部材の製造装置及び製造方法並びにそれにより製造されたフィルム部材を用いた凹凸パターンを有する基板の製造方法は上記実施形態に限定されず、特許請求の範囲に記載した技術的思想の範囲内で適宜改変することができる。また、本発明のフィルム部材の製造装置は上記の実施形態の構成に限定されず、搬送ロールの等の各種要素の配置が本願の図面に示された配置と異なっていてもよい。また、本発明の凹凸パターンを有するフィルム部材は、種々の用途に使用することができ、例えば、有機ＥＬ素子、マイクロレンズアレイ、ナノプリズムアレイ、光導波路、ＬＥＤなどの光学素子、レンズなどの光学部品、太陽電池、反射防止フィルム、半導体チップ、パターンドメディア、データストレージ、電子ペーパー、ＬＳＩなどの製造、製紙、食品製造、免疫分析チップ、細胞培養シートなどのバイオ分野等における用途で使用される部材及びその製造にも使用することができる。

本発明のフィルム部材の製造装置は、任意の形状のモールドを用いても、そのモールドの凹凸パターン全体を利用するとともに欠陥なく凹凸パターンの転写を行うことができる。そのため、本発明の製造装置は、凹凸パターンを有するフィルム部材を効率的に製造することができる。本発明の製造装置で製造された帯状のフィルム部材は、有機ＥＬ素子や太陽電池等の種々の用途に好適に使用することができ、またそれらの用途に用いられる基板の製造にも好適に用いることができる。

３０ オフセットロール、３０ｓ 第１凸領域
３４ バックロール
４０ グラビアロール
６２ 光学センサ
７４ 押圧ロール、
８０ フィルム基材、８０ａ フィルム部材
８４ 凹凸形成材料の膜、
９０ 転写ロール、９０ａ 基体ロール、９０ｂ 薄板状モールド
９０ｐ 凹凸パターン、９０ｓ 第２凸領域、９０ｕ パターン領域
１００ フィルム部材製造装置、１２０ 搬送部
１４０ 膜形成部、１６０ 転写部、１８０ 制御部、１９０ 検出装置

Claims (6)

1. 凹凸パターンを有する帯状のフィルム部材の製造装置であって、
   外周面に第１凸領域を有するオフセットロールを備え、帯状のフィルム基材を前記第１凸領域に接触させることにより、前記フィルム基材上に前記第１凸領域の形状に対応する形状を有する凹凸形成材料の膜を形成する膜形成部と、
   凹凸パターンを有する転写ロールを有し、前記凹凸パターンを前記膜に転写する転写部と、
   前記膜形成部から前記転写部に向かって前記フィルム基材を連続的に搬送する搬送部と、
   前記転写ロールの回転状態を検出する検出部と、
   前記膜形成部を制御する制御部とを備え、
   前記転写ロールは、第２凸領域を外周面に有し、前記凹凸パターンは前記第２凸領域内のパターン領域に形成されており、
   前記転写部において、前記膜の外縁の全てが前記第２凸領域の外縁と前記パターン領域の外縁の間の領域に対向した状態で前記転写ロールに前記フィルム基材上の前記膜が重ね合わせられるように、前記制御部が前記検出部で検出した前記回転状態に基づいて前記膜形成部を制御するフィルム部材の製造装置。
2. 前記オフセットロールの前記第１凸領域が、前記転写ロールの前記第２凸領域により覆われることが可能であるとともに、前記転写ロールの前記パターン領域を覆うことが可能な形状及び寸法を有する請求項１に記載のフィルム部材の製造装置。
3. 前記制御部が前記オフセットロールの回転速度を制御することにより前記膜形成部を制御する請求項１又は２に記載のフィルム部材の製造装置。
4. 前記膜形成部がさらに、グラビアロール及びバックロールを備え、
   前記バックロールは、前記フィルム基材を挟んで前記オフセットロールに対向するように配置され、
   前記グラビアロールは、前記フィルム基材に接触しない位置において前記オフセットロールに対向するように配置され、
   前記オフセットロールの前記第１凸領域が前記バックロールに対向するときには、前記第１凸領域がフィルム基材に接触し、
   前記オフセットロールの前記第１凸領域が前記グラビアロールに対向するときには、前記第１凸領域が前記グラビアロールに接触する請求項１〜３のいずれか一項に記載のフィルム部材の製造装置。
5. 請求項１〜４のいずれか一項に記載のフィルム部材の製造装置を用いてフィルム部材を製造する方法であって、
   前記フィルム基材を搬送しながら前記フィルム基材上に前記凹凸形成材料の膜を形成する膜形成工程と、
   前記フィルム基材を搬送しながら前記転写ロールの前記凹凸パターンを前記膜に転写する転写工程とを含み、
   前記膜形成工程において、前記オフセットロールの前記第１凸領域に前記凹凸形成材料を塗布し、前記フィルム基材を前記第１凸領域に接触させることにより前記フィルム基材上に前記凹凸形成材料の膜を形成し、
   前記転写工程において、前記第２凸領域の外縁と前記パターン領域の外縁の間の領域に前記凹凸形成材料の膜の外縁が対向した状態で前記転写ロールに前記フィルム基材上の前記凹凸形成材料の膜を重ね合わせることを特徴とするフィルム部材の製造方法。
6. 請求項５に記載のフィルム部材を製造する方法によって製造されたフィルム部材。
   

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