JP2016539337A - 低温度係数を有するセンサ膜 - Google Patents
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Abstract
Description
[0001] 本出願において別の記載がなされない限り、この項目に記載される内容は、本出願における特許請求の範囲に対する従来技術ではなく、この項目に包含されているからといって従来技術であるとは認められない。
それぞれ第1親水性側鎖を有する第1メタクリル酸由来単位と、
それぞれ第2親水性側鎖を有する第2メタクリル酸由来単位であって、第1および第2側鎖は同一または異なる、第2メタクリル酸由来単位と、
第3メタクリル酸由来単位と、
異なる主鎖における第3メタクリル酸由来単位間の親水性架橋と、を含む主鎖を含む、被分析物感知要素と、を含み、架橋された親水性共重合体は、実質的に温度不依存の被分析物透過性を有し、被分析物センサは、ある温度範囲にわたり実質的に温度不依存の信号を生成する、被分析物センサ。
a)被分析物感知要素、ジメタクリル酸モノマー、開始剤、第1親水性側鎖を有する第1メタクリル酸モノマーおよび第2親水性側鎖を有する第2メタクリル酸モノマーを含む混合物を形成すること。
b)電極の表面上に混合物を堆積すること。
c)堆積された混合物を、重合(すなわち、硬化)を開始し架橋された親水性共重合体を形成するのに十分な条件下に置くことで、架橋された親水性共重合体は、実質的に温度不依存の被分析物透過性を有し、被分析物センサは、ある温度範囲にわたり実質的に温度不依存の信号を生成する、堆積された混合物をそのような条件下に置くこと。
a)被分析物感知要素を含む第1溶液を形成すること。
b)ジメタクリル酸モノマーと開始剤と第1親水性側鎖を有する第1メタクリル酸モノマーとを含む第2溶液を形成すること。
c)ジメタクリル酸モノマーと開始剤と第2親水性側鎖を有する第2メタクリル酸モノマーとを含む第3溶液を形成すること。
d)混合物を提供するために3つの溶液を混合すること。
(a)対象の身体の上に被分析物センサの少なくとも一部を装着することであって、前記被分析物センサは、
電極の表面と接触する架橋された親水性共重合体と、
前記架橋された親水性共重合体内に埋め込まれた被分析物感知要素であって、架橋された親水性共重合体は、
それぞれ第1親水性側鎖を有する第1メタクリル酸由来単位と、
それぞれ第2親水性側鎖を有する第2メタクリル酸由来単位であって、第1および第2側鎖は同一または異なる、第2メタクリル酸由来単位と、
第3メタクリル酸由来単位と、
異なる主鎖における第3メタクリル酸由来単位間の親水性架橋と、を含む主鎖を含む、被分析物感知要素である、装着することと、
(b)被分析物センサにより生成された信号から、ある期間にわたり被分析物の値を決定することであって、架橋された親水性共重合体は、実質的に温度不依存の被分析物透過性を有し、前記被分析物センサは、ある温度範囲にわたり実質的に温度不依存の信号を生成する、決定することと、を含む、方法。
実施例1.架橋メタクリル酸共重合体におけるGOxの固定化
[00123] 3つの溶液(A−C)が調合された。
A)PBS緩衝液(pH=7.4)内の25mg/mlのグルコースオキシダーゼ(GOx)
B)1重量%のジ(エチレングリコール)ジメタクリル酸および1重量%の2,2-ジメトキシ-2-フェニルアセトフェノンを含む2-ヒドロキシエチルメタクリル酸モノマー溶液。
C)1重量%のジ(エチレングリコール)ジメタクリル酸および1重量%の2,2-ジメトキシ-2-フェニルアセトフェノンを含む、メタクリル酸ポリ(エチレングリコール)メチルエーテル(平均Mn500、Aldrich社製品#447943)モノマー溶液。
[00126] 実施例1において作られた配合物F2およびF4の被分析物センサは、50μmから1000μmの範囲のリン酸緩衝生理食塩水(PBS)におけるグルコースの濃度において検査された。いずれのセンサもPBSに浸され、グルコース濃度が毎10〜15分ごとに増加した。電極において生成された電流は、定電位電解装置を用いて測定された。電流およびグルコース濃度間の直線関係は、両方の配合物について観察された(図1の埋め込みグラフを参照)。配合物F2を用いて作られたセンサよりも、2-ヒドロキシエチルメタクリル酸由来単位に対してより大きい比率のメタクリル酸ポリ(エチレングリコール)メチルエーテル由来単位を有する、配合物F4を用いて作られたセンサは、同じグルコース濃度において配合物F2を用いて作られたセンサよりも高い電流応答があった。図1を参照。
[00127] 配合物F1の4つの被分析物センサ(3つの貯蔵液の比率はA:B:C=0.4:0.45:0.15)は、実施例1の手順に従って調合され、実施例2の手順に従って25℃において50μmから1000μmの範囲のリン酸緩衝生理食塩水(PBS)における種々のグルコース濃度において検査された。図2(a)および2(b)において示されるように、4つの全ての被分析物センサにおいて電流およびグルコース濃度間に直線関係が観察された。25、20、および35℃において1.0mMグルコース濃度について電流が測定された際には、電流応答に対する温度の影響は最小または無視できるほど(1℃ごとに<1%)であり、被分析物センサの温度非感受性を示している。
[00128] 本実施例においては、基本的にはより広い温度範囲で実施例3が繰り返された。実施例1の手順に従って、配合物F1の7つの被分析物センサが調合され、種々の温度でPBSにおける1mMグルコース溶液において検査された。図3で示されるように、上昇する温度24、29、34、および39℃において1.0mMグルコース濃度について電流が測定された際には、電流応答に対する温度の影響は、再び、最小または無視できるほど(1℃ごとに<1%)であり、被分析物センサの温度非感受性を示している。
Claims (35)
- 被分析物センサであって、
電極の表面と接触する架橋された親水性共重合体と、
前記架橋された親水性共重合体内に埋め込まれた被分析物感知要素と
を含み、
前記架橋された親水性共重合体は、主鎖を含み、
前記主鎖は、
それぞれ第1親水性側鎖を有する第1メタクリル酸由来単位と、
それぞれ第2親水性側鎖を有する第2メタクリル酸由来単位であって、前記第1および第2側鎖は同一または異なる、第2メタクリル酸由来単位と、
第3メタクリル酸由来単位と、
異なる主鎖における第3メタクリル酸由来単位間の親水性架橋と
を含み、
前記架橋された親水性共重合体は、実質的に温度不依存の被分析物透過性を有し、前記被分析物センサは、ある温度範囲にわたり実質的に温度不依存の信号を生成する、被分析物センサ。 - 前記温度範囲は20℃〜40℃である、請求項1に記載のセンサ。
- 前記架橋された親水性共重合体は、実質的にゼロの温度係数を有する、請求項1に記載のセンサ。
- 前記架橋された親水性共重合体は、1%/℃未満の温度係数を有する、請求項1に記載のセンサ。
- 前記被分析物センサにより生成された前記信号は、一定の被分析物濃度における前記温度範囲にわたり互いの90%以上の範囲内にある、請求項1に記載のセンサ。
- 前記第1メタクリル酸由来単位は、式(Ia)の構造を有し、
yは0〜10、
R1は水素、−C1−C12アルキル、−C1−C12アルキル−OH、−SiR’3、−C(O)−C1−C12アルキル、−C1−C12アルキル−C(O)OR’であって、R’は−C1−C12アルキルである、請求項1に記載のセンサ。 - 前記第1メタクリル酸由来単位は、以下の構造を有する、
- 前記第2メタクリル酸由来単位は、式(II)の構造を有し、
R2は水素、−C1−C12アルキル、−SiR’3、−C(O)−C1−C12アルキル、−C1−C12アルキル−C(O)OR’であって、R’は水素または−C1−C12アルキルであり、
zは0〜10である、請求項1に記載のセンサ。 - 前記第2メタクリル酸由来単位は、式(II)の構造を有し、
R2は水素、−C1−C12アルキル、−SiR’3、−C(O)−C1−C12アルキル、−C1−C12アルキル−C(O)OR’であって、R’は水素または−C1−C12アルキルであり、
zは約2〜約250の平均値である、請求項1に記載のセンサ。 - 前記親水性架橋は、式(IIIa)の構造を有し、
- 前記親水性架橋は、式(IIIa)の構造を有し、
- 前記被分析物感知要素は、グルコースオキシダーゼを含む、請求項1に記載のセンサ。
- 前記架橋された親水性共重合体は、約20μmの厚さを有する、請求項1に記載のセンサ。
- 前記第1メタクリル酸由来単位は、2−ヒドロキシエチルメタクリル酸に由来し、
前記第2メタクリル酸由来単位は、式(II)の構造を有し、
前記親水性架橋は、式(IIIa)の構造を有し、
前記被分析物感知要素は、グルコースオキシダーゼを含む、請求項1に記載のセンサ。 - 被分析物センサの製造方法であって、
被分析物感知要素、開始剤、第1親水性側鎖を有する第1メタクリル酸モノマー、ジメタクリル酸モノマーおよび第2親水性側鎖を有する第2メタクリル酸モノマーを含む混合物を形成することと、
電極の表面上に前記混合物を堆積することと、
架橋された親水性共重合体を形成するように前記堆積された混合物を硬化することと、を含み、
前記架橋された親水性共重合体は、実質的に温度不依存の被分析物透過性を有し、前記被分析物センサは、ある温度範囲にわたり実質的に温度不依存の信号を生成する、被分析物センサの製造方法。 - 前記温度範囲は20℃〜40℃である、請求項15に記載の方法。
- 前記架橋された親水性共重合体は、実質的にゼロの温度係数を有する、請求項15に記載の方法。
- 前記架橋された親水性共重合体は、1%/℃未満の温度係数を有する、請求項15に記載の方法。
- 前記被分析物センサにより生成された前記信号は、一定の被分析物濃度における前記温度範囲にわたり互いの90%以上の範囲内にある、請求項15に記載の方法。
- 前記第1メタクリル酸モノマーは、式(IVa)の構造を有し、
yは0〜10、
R1は水素、−C1−C12アルキル、−C1−C12アルキル−OH、−SiR’3、−C(O)−C1−C12アルキル、−C1−C12アルキル−C(O)OR’であって、R’は−C1−C12アルキルである、請求項15に記載の方法。 - 前記第1メタクリル酸モノマーは、以下の構造を有する、
- 前記第2メタクリル酸モノマーは、式(V)の構造を有し、
R2は水素、−C1−C12アルキル、−SiR’3、−C(O)−C1−C12アルキル、−C1−C12アルキル−C(O)OR’であって、R’は水素または−C1−C12アルキルであり、
zは0〜10である、請求項15に記載の方法。 - 前記第2メタクリル酸モノマーは、式(V)の構造を有し、
R2は水素、−C1−C12アルキル、−SiR’3、−C(O)−C1−C12アルキル、−C1−C12アルキル−C(O)OR’であって、R’は水素または−C1−C12アルキルであり、
zは約2〜約250の平均値である、請求項15に記載の方法。 - 前記ジメタクリル酸モノマーは、式(VI)の構造を有し、
- 前記ジメタクリル酸モノマーは、式(VI)の構造を有し、
- 前記第1メタクリル酸モノマーまたは前記第2メタクリル酸モノマーは、ジ(エチレングリコール)ジメタクリル酸である、請求項15に記載の方法。
- 前記被分析物感知要素は、グルコースオキシダーゼである、請求項15に記載の方法。
- 前記堆積された混合物を硬化することは、前記堆積された混合物を紫外線光に露光することを含む、請求項15に記載の方法。
- 前記開始剤は、2,2-ジメトキシ-2-フェニルアセトフェノンである、請求項15に記載の方法。
- 対象における被分析物の値を測定するための方法であって、前記方法は、
(a)対象の上に被分析物センサの少なくとも一部を装着することを含み、
前記被分析物センサは、
電極の表面と接触する架橋された親水性共重合体と、
前記架橋された親水性共重合体内に埋め込まれた被分析物感知要素と
を含み、
前記架橋された親水性共重合体は、主鎖を含み、
前記主鎖は、
それぞれ第1親水性側鎖を有する第1メタクリル酸由来単位と、
それぞれ第2親水性側鎖を有する第2メタクリル酸由来単位であって、前記第1および第2側鎖は同一または異なる、第2メタクリル酸由来単位と、
第3メタクリル酸由来単位と、
異なる主鎖における第3メタクリル酸由来単位間の親水性架橋と
を含み、
前記方法は、さらに、
(b)前記被分析物センサにより生成された信号から、ある期間にわたり被分析物の値を決定することを含み、
前記架橋された親水性共重合体は、実質的に温度不依存の被分析物透過性を有し、前記被分析物センサは、ある温度範囲にわたり実質的に温度不依存の信号を生成する、方法。 - 前記位置決めすることの前に、25℃で前記センサを較正する、請求項30に記載の方法。
- 前記温度範囲は20℃〜40℃である、請求項30に記載の方法。
- 前記架橋された親水性共重合体は、実質的にゼロの温度係数を有する、請求項30に記載の方法。
- 前記架橋された親水性共重合体は、1%/℃未満の温度係数を有する、請求項30に記載の方法。
- 前記被分析物センサにより生成された前記信号は、一定の被分析物濃度における前記温度範囲にわたり互いの90%以上の範囲内にある、請求項30に記載の方法。
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