JP2016103306A - Supper lattice structure phase change memory - Google Patents

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PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a phase change memory (optical disk and DRAM) element capable of utilizing a phase change in an amorphous phase using a (S, Se, Te) based chalcogenide amorphous supper lattice structure and achieving low power consumption, high rewrite stabilization and high speed switching.SOLUTION: A phase change memory includes a (S, Se, Te) based chalcogenide amorphous super lattice recording layer 102 provided above a disk substrate 100 having a groove and a lower protective layer 101 and sandwiched among a sealing (seal) layer 105, reflective layer 104 and upper protective layer 103. A phase change memory includes a (S, Se, Te) based chalcogenide amorphous super lattice recording layer 201 sandwiched between a lower electrode 200 and an upper electrode 202.SELECTED DRAWING: Figure 1

Description

本発明は、光照射又は電流注入により、記録層の構造変化に起因する相変化によって光学的性質（反射率等）変化又は電気的性質（抵抗値等）変化を利用して、情報を記録し、光学的又は電気的書き換えが可能な相変化メモリーに関する。   The present invention records information by using optical property (reflectance etc.) change or electrical property (resistance value etc.) change by phase change caused by structural change of recording layer by light irradiation or current injection. The present invention relates to a phase change memory that can be optically or electrically rewritten.

光照射による相変化メモリー素子は、主にTe系カルコゲナイド・アモルファスを記録層に用い、光照射による熱効果でアモルファス相と結晶相間の相変化誘起による反射率変化を利用する。従来の当該Te系カルコゲナイド・アモルファス相変化メモリーでは、メモリー素子として以下のような問題点があった。従来のTe系カルコゲナイド・アモルファスを用いた相変化メモリー素子の例として、図3にその素子構成構造図を示す。
図中、100は溝付きディスク基板、101は下部保護層、302はTe系カルコゲナイド・アモルファス記録層、103は上部保護層、104は反射層、105はシーリング層である。このTe系カルコゲナイド・アモルファス相変化メモリー素子は、レーザー光トラッキング用の溝を形成したポリカーボネイト樹脂基板100に下部誘電体保護層101、Te系カルコゲナイド・アモルファス記録層302、上部誘電体保護層103、金属反射層104を順次スパッタ法で成膜し、特殊アクリレート樹脂をシーリング層105としてスピンコートして形成される。 The phase change memory element by light irradiation mainly uses Te-based chalcogenide / amorphous for the recording layer, and utilizes the change in reflectivity induced by the phase change between the amorphous phase and the crystalline phase due to the thermal effect of light irradiation. The conventional Te-based chalcogenide / amorphous phase change memory has the following problems as a memory device. As an example of a conventional phase change memory element using a Te-based chalcogenide / amorphous, FIG. 3 shows the structure of the element structure.
In the figure, 100 is a grooved disk substrate, 101 is a lower protective layer, 302 is a Te-based chalcogenide / amorphous recording layer, 103 is an upper protective layer, 104 is a reflective layer, and 105 is a sealing layer. This Te-based chalcogenide / amorphous phase change memory device has a lower dielectric protective layer 101, a Te-based chalcogenide / amorphous recording layer 302, an upper dielectric protective layer 103, a metal on a polycarbonate resin substrate 100 having grooves for laser light tracking. The reflective layer 104 is sequentially formed by sputtering, and a special acrylate resin is formed as a sealing layer 105 by spin coating.

上部、下部誘電体保護膜には、Si3N4膜、ZnS膜、ZnS-SiO2混合膜などレーザー光照射に対する透明性、耐熱性の高い材料が用いられる。保護層は、記録層の変形を抑止する外、記録層のアモルファス−結晶状態変化に伴う反射率変化を際立たせ、信号強度の向上をもたらす。 For the upper and lower dielectric protective films, a material having high transparency and heat resistance against laser light irradiation such as Si 3 N 4 film, ZnS film, ZnS-SiO 2 mixed film is used. In addition to preventing deformation of the recording layer, the protective layer highlights the change in reflectivity associated with the change in the amorphous-crystalline state of the recording layer, thereby improving the signal intensity.

金属反射層には、Au, Alなど反射率の高い金属が用いられ、透過光を無くして素子感度の向上に寄与する外、この反射層は急冷時のヒートシンクの役割も担う。
Te系カルコゲナイド・アモルファス記録層には、主として、GeTe-Sb2Te3-Sb擬似二元系膜が用いられる。図7に示すGe-Sb-Teガラス化（範囲）相図の様に、GeTe-Sb2Te3系のガラス化範囲は狭く、図中斜線Group1の範囲組成が用いられる。レーザー光の熱効果によるヒートサイクルを用いてGeTe-Sb2Te3系膜のアモルファス状態と（分相）結晶化状態間の光学的性質変化を利用して、記録の書込み、消去・書換え、読出しを行う。GeTe-Sb2Te3系膜は、可視光領域でアモルファス状態と（分相）結晶化状態間で20％程度の屈折率変化が得られ、従って、これに伴って大きな反射率変化が得られることになり、この反射率変化を記録に利用する。 A metal having a high reflectance such as Au or Al is used for the metal reflection layer, which contributes to improvement of device sensitivity by eliminating transmitted light. In addition, this reflection layer also serves as a heat sink during rapid cooling.
For the Te-based chalcogenide / amorphous recording layer, a GeTe—Sb 2 Te 3 —Sb pseudo binary system film is mainly used. As shown in the Ge—Sb—Te vitrification (range) phase diagram shown in FIG. 7, the vitrification range of the GeTe—Sb 2 Te 3 system is narrow, and the range composition of the hatched group 1 in the figure is used. Recording, erasing, rewriting, and reading of records using the change in optical properties between the amorphous state and the (phase-separated) crystallized state of GeTe-Sb 2 Te 3 films using a heat cycle due to the thermal effect of laser light I do. The GeTe-Sb 2 Te 3 film provides a refractive index change of about 20% between the amorphous state and the (phase-separated) crystallized state in the visible light region, and accordingly, a large change in reflectance can be obtained. Therefore, this change in reflectance is used for recording.

しかし、当該Te系アモルファス相変化メモリー素子は、Te系アモルファス溶融温度（600℃以上）のヒートサイクルを経ねばならず、高レーザーパワーを要する外、アモルファス−結晶間という大きな状態変化のため、記録層としての疲労・劣化現象が書換え回数増加に伴い現れ、素子寿命が短くなる問題がある。更に、アモルファス−結晶状態変化は格子の組換え過程であるため、どうしても純電子的過程に比べ大きな（記録）時間（数10〜数100nsec）を要する欠点を有し、高速記録化に問題がある。   However, the Te-based amorphous phase change memory element has to undergo a heat cycle at the Te-based amorphous melting temperature (600 ° C. or higher), requires high laser power, and records a large state between amorphous and crystalline. There is a problem that the fatigue / deterioration phenomenon as a layer appears with an increase in the number of rewrites, and the device life is shortened. Furthermore, since the amorphous-crystalline state change is a recombination process of the lattice, it has a drawback that it requires a large (recording) time (several tens to several hundreds nsec) compared with a pure electronic process, and there is a problem in high-speed recording. .

また、光照射による相変化メモリー素子として、主に(S,Se)系カルコゲナイド・アモルファスを記録層に用い、光照射による光効果と溶融温度より低いガラス転移温度でアモルファス相内での相変化誘起による光学的性質変化（反射率変化等）を利用する。従来の当該(S,Se)系カルコゲナイド・アモルファス相変化メモリーでは、メモリー素子として以下のような問題点があった。従来の(S,Se)系カルコゲナイド・アモルファスを用いた相変化メモリー素子の例として、図4にその素子構成構造図を示す。   In addition, as a phase change memory element by light irradiation, (S, Se) chalcogenide / amorphous is mainly used for the recording layer, and the phase effect in the amorphous phase is induced by the light effect by light irradiation and the glass transition temperature lower than the melting temperature. Use optical property change (reflectance change etc.) due to. The conventional (S, Se) chalcogenide / amorphous phase change memory has the following problems as a memory device. As an example of a conventional phase change memory element using (S, Se) chalcogenide / amorphous, FIG.

図中、100は溝付きディスク基板、101は下部保護層、402は(S,Se)系カルコゲナイド・アモルファス記録層、103は上部保護層、104は反射層、105はシーリング層である。この(S,Se)系カルコゲナイド・アモルファス相変化メモリー素子は、図3のTe系カルコゲナイド・アモルファス相変化メモリー素子と同じ多層膜構造を有し、レーザー光トラッキング用の溝を形成したポリカーボネイト樹脂基板100に下部誘電体保護層101、(S,Se)系カルコゲナイド・アモルファス記録層402、上部誘電体保護層103、金属反射層104を順次スパッタ法で成膜し、特殊アクリレート樹脂をシーリング層105としてスピンコートして形成される。   In the figure, 100 is a grooved disk substrate, 101 is a lower protective layer, 402 is an (S, Se) chalcogenide amorphous recording layer, 103 is an upper protective layer, 104 is a reflective layer, and 105 is a sealing layer. This (S, Se) -based chalcogenide / amorphous phase change memory device has the same multilayer film structure as the Te-based chalcogenide / amorphous phase change memory device of FIG. 3, and is a polycarbonate resin substrate 100 having grooves for laser light tracking. The lower dielectric protective layer 101, the (S, Se) chalcogenide amorphous recording layer 402, the upper dielectric protective layer 103, and the metal reflective layer 104 are sequentially formed by sputtering, and a special acrylate resin is used as the sealing layer 105. It is formed by coating.

上部、下部誘電体保護膜には、Si3N4膜、ZnS膜、ZnS-SiO2混合膜などレーザー光照射に対する透明性、耐熱性の高い材料が用いられる。保護層は、図3のTe系カルコゲナイド・アモルファス相変化メモリー素子の保護層と同じ役割を果たす。金属反射層には、Au, Alなど反射率の高い金属が用いられ、役割は図3のTe系カルコゲナイド・アモルファス相変化メモリー素子の金属反射層と同じである。 For the upper and lower dielectric protective films, a material having high transparency and heat resistance against laser light irradiation such as Si 3 N 4 film, ZnS film, ZnS-SiO 2 mixed film is used. The protective layer plays the same role as the protective layer of the Te-based chalcogenide / amorphous phase change memory element of FIG. The metal reflective layer is made of a highly reflective metal such as Au or Al, and the role is the same as the metal reflective layer of the Te-based chalcogenide / amorphous phase change memory element of FIG.

(S,Se)系カルコゲナイド・アモルファス記録層には、主として、As-(S,Se)-Ge系膜が用いられる。図8に示すAs-Se-Geガラス化（範囲）相図の様に、As-(S,Se)-Ge系のガラス化範囲は広く、図中黒丸で示す様な組成を選択できる。レーザー光の光効果による電子的過程を経た（光）構造変化と、その後のレーザー光の熱効果（ガラス転移温度近傍迄の昇温・急冷）による格子緩和過程を経た元構造への回帰に伴う、As-(S,Se)-Ge系膜のアモルファス相内での光学的性質変化を利用して、記録の書込み、消去・書換え、読出しを行う。As-(S,Se)-Ge系膜は、可視光領域でアモルファス相内で5％程度の屈折率変化が得られ、従って、これに伴う反射率変化を記録に利用する。   For the (S, Se) chalcogenide / amorphous recording layer, an As- (S, Se) -Ge film is mainly used. As in the As-Se-Ge vitrification (range) phase diagram shown in FIG. 8, the As- (S, Se) -Ge system has a wide vitrification range, and a composition as indicated by a black circle in the figure can be selected. Along with the return to the original structure after the lattice relaxation process due to the (light) structural change through the electronic process due to the light effect of the laser light and the subsequent thermal effect of the laser light (temperature rise / quenching to near the glass transition temperature) Recording, erasing, rewriting, and reading are performed by utilizing the optical property change in the amorphous phase of the As- (S, Se) -Ge film. The As- (S, Se) -Ge-based film has a refractive index change of about 5% in the amorphous phase in the visible light region. Therefore, the reflectivity change accompanying this is used for recording.

しかし、当該As-(S,Se)-Ge系アモルファス相変化メモリー素子は、Te系アモルファス相変化メモリー素子に比べ低レーザーパワーで書込めるものの、充分なＳ/Ｎ比の取れる反射光信号を取り難いという問題がある。更に、読出し時に、読出し光による再書込みを避けるため、読出し光の波長を書込み光より長波長側にシフトさせなければならず、一波長での書込み・読出しが困難であるとの問題がある。   However, although the As- (S, Se) -Ge amorphous phase change memory element can be written with a lower laser power than the Te type amorphous phase change memory element, it takes a reflected light signal with a sufficient S / N ratio. There is a problem that it is difficult. Furthermore, at the time of reading, in order to avoid rewriting by the reading light, the wavelength of the reading light has to be shifted to a longer wavelength side than the writing light, and there is a problem that writing / reading at one wavelength is difficult.

次に、電気的書き換えが可能な相変化メモリー素子として、Te系カルコゲナイド・アモルファスを記録層に用い、電流注入による（ジュール）熱効果でアモルファス相と結晶相間の相変化誘起による電気抵抗変化を利用する。従来の当該Te系カルコゲナイド・アモルファス相変化メモリーでは、メモリー素子として以下のような問題点があった。従来のTe系カルコゲナイド・アモルファスを用いた電気的書き換えが可能な相変化メモリー素子の例として、図5にその素子構成構造図を示す。   Next, as a phase change memory element that can be electrically rewritten, Te chalcogenide / amorphous is used for the recording layer, and electrical resistance change induced by phase change between the amorphous phase and the crystalline phase is utilized by (Joule) thermal effect by current injection. To do. The conventional Te-based chalcogenide / amorphous phase change memory has the following problems as a memory device. As an example of a phase change memory element that can be electrically rewritten using a conventional Te-based chalcogenide-amorphous, FIG. 5 shows an element structure diagram.

図中、200は下部電極、501はTe系カルコゲナイド・アモルファス記録層、202は上部電極である。下部電極には、タングステン（W）や窒化チタン（TiN）及びそれらの複合膜（TiW, TiAlN など）が用いられる。上部電極にはTi, W及びTiWなどの合金膜が用いられる。Te系カルコゲナイド・アモルファス記録層には、図7に示すGe-Te-Sb相図のGeTe-Sb2Te3結線状の組成が主に用いられる。電流注入によるジュール熱のヒートサイクルを用い、アモルファス相（高抵抗状態）と分相結晶相（低抵抗状態）間の抵抗値変化（3桁程度）を利用して、記録の書き込み、消去/書換え、読み出しが行われる。 In the figure, 200 is a lower electrode, 501 is a Te-based chalcogenide / amorphous recording layer, and 202 is an upper electrode. For the lower electrode, tungsten (W), titanium nitride (TiN), or a composite film thereof (TiW, TiAlN, etc.) is used. An alloy film such as Ti, W and TiW is used for the upper electrode. The Te-based chalcogenide / amorphous recording layer mainly uses a GeTe—Sb 2 Te 3 wire composition in the Ge—Te—Sb phase diagram shown in FIG. Write / erase / rewrite records using the Joule heat heat cycle by current injection and using the change in resistance (about 3 digits) between the amorphous phase (high resistance state) and the split phase crystal phase (low resistance state) Read is performed.

しかし、当該電気的書き換えが可能なTe系カルコゲナイド相変化メモリー素子は、光学的Te系カルコゲナイド相変化メモリー素子の場合と同じように、溶融温度（600℃以上）の高熱履歴を経るため、高消費電力、素子疲労・劣化が問題となる。また、NAND型フラッシュメモリーとの競合が激しくなってきており、低消費電力化、高スイッチ速度化、高書換え安定性が強く求められている。   However, the electric rewritable Te-based chalcogenide phase change memory element has a high heat history at the melting temperature (600 ° C or higher) as in the case of the optical Te-based chalcogenide phase change memory element. Electric power and element fatigue / deterioration are problems. In addition, competition with NAND flash memory has become intense, and low power consumption, high switch speed, and high rewrite stability are strongly demanded.

また、最近、Te系カルコゲナイド超格子を記録層に用いた電気的書き換えが可能な相変化メモリー素子がある。当該Te系カルコゲナイド超格子相変化メモリー素子も電流注入による抵抗値変化を利用する。図6にその超格子相変化メモリー素子構成構造図を示す。   Recently, there is a phase-change memory element that can be electrically rewritten using a Te chalcogenide superlattice as a recording layer. The Te-based chalcogenide superlattice phase change memory device also uses the resistance change caused by current injection. FIG. 6 shows a structural diagram of the superlattice phase change memory element.

図中、200は下部電極、601はTe系カルコゲナイド・アモルファス超格子記録層、202は上部電極である。下部電極には、先のTe系カルコゲナイド・アモルファス相変化メモリー素子と同じく、タングステン（W）や窒化チタン（TiN）及びそれらの複合膜（TiW, TiAlN など）が用いられる。上部電極にはTi, W及びTiWなどの合金膜が用いられる。   In the figure, 200 is a lower electrode, 601 is a Te-based chalcogenide / amorphous superlattice recording layer, and 202 is an upper electrode. For the lower electrode, tungsten (W), titanium nitride (TiN), and their composite films (TiW, TiAlN, etc.) are used as in the case of the previous Te-based chalcogenide / amorphous phase change memory element. An alloy film such as Ti, W and TiW is used for the upper electrode.

Te系カルコゲナイド・アモルファス超格子記録層は、GeTe層とSb2Te3層を交互に層状に積み重ねた超格子層で形成される。この超格子構造に電流を注入すると、GeTe層のGe価電子移動に伴い、超格子化で構造柔軟性を増したTe層状分子間をGe原子が移動し、超格子層の抵抗が変化（2〜3桁）する。この抵抗変化を使ってメモリー素子とする。 The Te chalcogenide amorphous superlattice recording layer is formed of a superlattice layer in which GeTe layers and Sb 2 Te 3 layers are alternately stacked. When current is injected into this superlattice structure, Ge atoms move between Te-layered molecules whose structural flexibility has been increased by superlattice, and the resistance of the superlattice layer changes as Ge valence electrons move in the GeTe layer (2 ~ 3 digits). This resistance change is used as a memory element.

この超格子を用いたTe系超格子相変化メモリー素子は、超格子を用いないTe系混晶相変化メモリー素子に比べ分相結晶化を伴わず、溶融温度までの高熱履歴を必要とせず、精々、ガラス転移温度近傍の熱履歴で済むため、消費電力の低下、書換え回数の増加をもたらす。   The Te-based superlattice phase change memory element using this superlattice does not involve phase separation crystallization compared to the Te-based mixed crystal phase change memory element that does not use a superlattice, and does not require a high thermal history up to the melting temperature. At best, a heat history in the vicinity of the glass transition temperature suffices, leading to a reduction in power consumption and an increase in the number of rewrites.

しかし、GeTeの狭いガラス化範囲を使っているため素子安定性が不十分であることや、抵抗値が低いためにリセット電流が大きくなり、低消費電力化が不十分であるとの欠点・問題がある。   However, because of the narrow vitrification range of GeTe, the device stability is insufficient, and because the resistance value is low, the reset current becomes large and the low power consumption is insufficient. There is.

特開2014-107528号公報JP 2014-107528 特開2014-175528号公報JP-A-2014-175528

本発明は、以上の問題点を解決するために提案されたもので、その目的は、低消費電力化、高速記録化、高書換え安定化を達成できる光学的及び電気的な書換え可能相変化メモリー素子を提供することにある。   The present invention has been proposed in order to solve the above problems, and its purpose is to achieve an optically and electrically rewritable phase change memory capable of achieving low power consumption, high-speed recording, and high rewrite stability. It is to provide an element.

本発明の電気的書換え可能相変化メモリー素子は、下部電極上に作製された相変化メモリー素子であって、（SxSeyTe1-x-y）Ge層と(AszSb1-z)2Te3層（0≦x, y, z≦1）を基本繰返し層とする（S,Se,Te）系カルコゲナイド・アモルファス超格子記録層、当該超格子記録層上の上部電極を有し、当該超格子記録層のアモルファス相内での構造変化に伴う電気特性変化を利用することを特徴とする。従来の電気的書換え可能Te系カルコゲナイド・アモルファス相変化メモリー素子とは、記録層に（S,Se,Te）系カルコゲナイド・アモルファス超格子構造を用いている点で、また、従来のTe系カルコゲナイド・アモルファス超格子相変化メモリー素子とは、記録層にTeの外S,Seを加えた多元カルコゲナイド・アモルファス超格子構造を用いている点で本質的に異なる。 An electrically rewritable phase change memory device according to the present invention is a phase change memory device fabricated on a lower electrode, and includes an (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer and (As z Sb 1-z ) 2. (S, Se, Te) -based chalcogenide amorphous superlattice recording layer having a Te 3 layer (0 ≦ x, y, z ≦ 1) as a basic repeating layer, and an upper electrode on the superlattice recording layer, It is characterized in that a change in electrical characteristics accompanying a structural change in the amorphous phase of the superlattice recording layer is utilized. A conventional electrically rewritable Te-based chalcogenide / amorphous phase change memory device is a (S, Se, Te) -based chalcogenide / amorphous superlattice structure in the recording layer, and the conventional Te-based chalcogenide / This is essentially different from an amorphous superlattice phase change memory device in that it uses a multi-chalcogenide amorphous superlattice structure in which S and Se in addition to Te are added to the recording layer.

本発明の電気的書換え可能相変化メモリー素子は、下部電極上に作製された相変化メモリー素子であって、（SxSeyTe1-x-y）Ge層と(AszSb1-z)2Te3層（0≦x, y, z≦1）を基本繰返し層とする（S,Se,Te）系カルコゲナイド・アモルファス超格子記録層、当該超格子記録層上の上部電極を有し、当該超格子記録層のアモルファス相内での構造変化に伴う電気特性変化を利用することを特徴とする。従来の電気的書換え可能Te系カルコゲナイド・アモルファス相変化メモリー素子とは、記録層に（S,Se,Te）系カルコゲナイド・アモルファス超格子構造を用いている点で、また、従来のTe系カルコゲナイド・アモルファス超格子相変化メモリー素子とは、
記録層にTeの外S,Seを加えた多元カルコゲナイド・アモルファス超格子構造を用いている点で本質的に異なる。 An electrically rewritable phase change memory device according to the present invention is a phase change memory device fabricated on a lower electrode, and includes an (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer and (As z Sb 1-z ) 2. (S, Se, Te) -based chalcogenide amorphous superlattice recording layer having a Te 3 layer (0 ≦ x, y, z ≦ 1) as a basic repeating layer, and an upper electrode on the superlattice recording layer, It is characterized in that a change in electrical characteristics accompanying a structural change in the amorphous phase of the superlattice recording layer is utilized. A conventional electrically rewritable Te-based chalcogenide / amorphous phase change memory device is a (S, Se, Te) -based chalcogenide / amorphous superlattice structure in the recording layer, and the conventional Te-based chalcogenide / What is an amorphous superlattice phase change memory device?
The recording layer is essentially different in that it uses a multi-chalcogenide amorphous superlattice structure in which S and Se are added in addition to Te.

以上説明した様に、本発明の光学的書換え可能相変化メモリー素子では、記録層に（SxSeyTe1-x-y）Ge層と(AszSb1-z)2Se3層（0≦x, y, z≦1）を基本繰返し層とする超格子を用いているため、従来の相変化メモリー素子に比べ、低消費電力化、高書換え安定化、高速記録化を図ることが出来る。更に、従来のTe系に比べ、高密度化を図れる。 As described above, in the optically rewritable phase change memory element of the present invention, the (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer and the (As z Sb 1-z ) 2 Se 3 layer (0 ≦ Since a superlattice having x, y, z ≦ 1) as a basic repeating layer is used, lower power consumption, higher rewriting stability, and higher speed recording can be achieved compared to conventional phase change memory elements. Furthermore, the density can be increased as compared with the conventional Te system.

また、以上説明した様に、本発明の電気的書換え可能相変化メモリー素子では、記録層に（SxSeyTe1-x-y）Ge層と(AszSb1-z)2Te3層（0≦x, y, z≦1）を基本繰返し層とする超格子を用いているため、従来のTe系超格子相変化メモリー素子に比べても高抵抗化を図ることが出来、より低消費電力化を図れ、また、ガラス安定化により高書換え安定化を図ることが出来る。更に、従来のTe系に比べ、高密度化を図れる。 As described above, in the electrically rewritable phase change memory device of the present invention, the (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer and the (As z Sb 1-z ) 2 Te 3 layer ( Uses a superlattice with 0 ≦ x, y, z ≦ 1) as the basic repetitive layer, which makes it possible to achieve higher resistance and lower consumption than conventional Te-based superlattice phase change memory devices. Power can be increased, and high rewriting stability can be achieved by stabilizing the glass. Furthermore, the density can be increased as compared with the conventional Te system.

本発明の光学的書換え可能相変化メモリー素子の実施例の構造を示す図であって、記録層として（SxSeyTe1-x-y）Ge層／(AszSb1-z)2Se3層（0≦x, y, z≦1）繰返し超格子構造を特徴とする相変化メモリー素子構造を示す。1 is a diagram showing the structure of an embodiment of an optically rewritable phase change memory element according to the present invention, in which a (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer / (As z Sb 1-z ) 2 Se 3 is used as a recording layer. 1 shows a phase change memory device structure characterized by a layered (0 ≦ x, y, z ≦ 1) repeating superlattice structure. 本発明の電気的書換え可能相変化メモリー素子の実施例の構造を示す図であって、記録層として（SxSeyTe1-x-y）Ge層／(AszSb1-z)2Te3層（0≦x, y, z≦1）繰返し超格子構造を特徴とする相変化メモリー素子構造を示す。1 is a diagram showing the structure of an embodiment of an electrically rewritable phase change memory element according to the present invention, in which a (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer / (As z Sb 1-z ) 2 Te 3 is used as a recording layer. 1 shows a phase change memory device structure characterized by a layered (0 ≦ x, y, z ≦ 1) repeating superlattice structure. 従来の光学的書換え可能相変化メモリー素子の構造を示す図であって、記録層としてTe系混晶カルコゲナイド・アモルファス構造を用いた相変化メモリー素子構造を示す。It is a figure which shows the structure of the conventional optically rewritable phase change memory element, Comprising: The phase change memory element structure using Te type mixed crystal chalcogenide amorphous structure as a recording layer is shown. 従来の光学的書換え可能相変化メモリー素子の構造を示す図であって、記録層として(S,Se)系混晶カルコゲナイド・アモルファス構造を用いた相変化メモリー素子構造を示す。It is a figure which shows the structure of the conventional optically rewritable phase change memory element, Comprising: The phase change memory element structure using (S, Se) type mixed crystal chalcogenide amorphous structure as a recording layer is shown. 従来の電気的書換え可能相変化メモリー素子の実施例の構造を示す図であって、記録層としてTe系混晶カルコゲナイド・アモルファス構造を用いた相変化メモリー素子構造を示す。It is a figure which shows the structure of the Example of the conventional electrically rewritable phase change memory element, Comprising: The phase change memory element structure using Te type mixed crystal chalcogenide amorphous structure as a recording layer is shown. 従来の電気的書換え可能相変化メモリー素子の実施例の構造を示す図であって、記録層としてTe系カルコゲナイド・アモルファス超格子構造を用いた相変化メモリー素子構造を示す。It is a figure which shows the structure of the Example of the conventional electrically rewritable phase change memory element, Comprising: The phase change memory element structure using Te type chalcogenide amorphous superlattice structure as a recording layer is shown. Ge-Sb-Te 三元系の状態相図であって、斜線部がガラス化範囲を示す。It is a phase diagram of Ge-Sb-Te ternary system, and the shaded area indicates the vitrification range. Ge-As-Se 三元系の状態相図であって、黒丸印が実験的ガラス化範囲を示す。In the Ge-As-Se ternary phase diagram, the black circles indicate the experimental vitrification range.

本発明の光学的書換え可能相変化メモリー素子においては、記録層に（SxSeyTe1-x-y）Ge層と(AszSb1-z)2Se3層（0≦x, y, z≦1）を基本繰返し層とする超格子構造を用いることにより、従来の溶融温度（600℃以上）を経たアモルファス相−結晶相状態変化によらず、ガラス転移温度（〜200℃）を経たアモルファス相−アモルファス相間の状態変化を用いるため、低消費電力化、高書換え安定化の光学的書換え可能相変化メモリー素子を得ることができる。 In the optically rewritable phase change memory element of the present invention, the recording layer includes (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer and (As z Sb 1-z ) 2 Se 3 layer (0 ≦ x, y, z By using a superlattice structure with ≦ 1) as the basic repetitive layer, the amorphous phase through the glass transition temperature (up to 200 ° C.), regardless of the amorphous phase-crystalline phase change through the conventional melting temperature (600 ° C. or higher) Since the state change between the phase and the amorphous phase is used, an optically rewritable phase change memory element with low power consumption and high rewrite stability can be obtained.

本発明の電気的書換え可能相変化メモリー素子においては、
記録層に（SxSeyTe1-x-y）Ge層と(AszSb1-z)2Te3層（0≦x, y, z≦1）を基本繰返し層とする（S,Se,Te）系カルコゲナイド・アモルファス超格子構造を用いることにより、従来のTe系電気的相変化メモリーの溶融温度（600℃以上）を経たアモルファス相−結晶相状態変化によらず、ガラス転移温度（〜200℃）を経たアモルファス相−アモルファス相間の状態変化を用いるため、また、従来のTe系超格子電気的相変化メモリーに比べS.Seを加えた当該多元系超格子構造は、高抵抗化、ガラス組成安定化を図れるため、低消費電力化、高書換え安定化の電気的書換え可能相変化メモリー素子を得ることができる。 In the electrically rewritable phase change memory element of the present invention,
(S x Se y Te 1-xy ) Ge layer and (As z Sb 1-z ) 2 Te 3 layer (0 ≦ x, y, z ≦ 1) are used as the basic repeating layers (S, Se, By using a Te) -based chalcogenide-amorphous superlattice structure, the glass transition temperature (~ 200) is maintained regardless of the change in the amorphous phase-crystalline phase state after the melting temperature (600 ° C or higher) of the conventional Te-based electrical phase change memory. The multi-element superlattice structure with the addition of S.Se compared to the conventional Te-based superlattice electrical phase-change memory has a higher resistance and glass than the conventional Te-based superlattice electrical phase change memory. Since the composition can be stabilized, an electrically rewritable phase change memory element with low power consumption and high rewriting stability can be obtained.

次に、本発明の実施例について説明する。
図1は本発明の光学的書換え可能相変化メモリー素子の実施例の構造を示す図であって、レーザー光トラッキング用の溝を形成したポリカーボネイト樹脂基板100に下部誘電体保護層101、（SxSeyTe1-x-y）Ge層と(AszSb1-z)2Se3層（0≦x, y, z≦1）を基本繰返し層とする超格子記録層102、上部誘電体保護層103、金属反射層104を順次スパッタ法で成膜し、特殊アクリレート樹脂をシーリング層105としてスピンコートして形成される。
上部、下部誘電体保護膜には、Si3N4膜、ZnS膜、ZnS-SiO2混合膜などレーザー光照射に対する透明性、耐熱性の高い材料が用いられる。保護層は、図4の(S,Se)系カルコゲナイド・アモルファス相変化メモリー素子の保護層と同じ役割を果たす。 Next, examples of the present invention will be described.
FIG. 1 is a diagram showing a structure of an embodiment of an optically rewritable phase change memory device according to the present invention, in which a lower dielectric protective layer 101, (S x) is formed on a polycarbonate resin substrate 100 in which a groove for laser light tracking is formed. Super-lattice recording layer 102, which consists of Se y Te 1-xy ) Ge layer and (As z Sb 1-z ) 2 Se 3 layer (0 ≦ x, y, z ≦ 1), and upper dielectric protective layer 103 and a metal reflection layer 104 are sequentially formed by sputtering, and a special acrylate resin is formed as a sealing layer 105 by spin coating.
For the upper and lower dielectric protective films, a material having high transparency and heat resistance against laser light irradiation such as Si 3 N 4 film, ZnS film, ZnS-SiO 2 mixed film is used. The protective layer plays the same role as the protective layer of the (S, Se) chalcogenide amorphous phase change memory element of FIG.

金属反射層には、Au, Alなど反射率の高い金属が用いられ、役割は図4の(S,Se)系カルコゲナイド・アモルファス相変化メモリー素子の金属反射層と同じである。   A metal having a high reflectivity such as Au or Al is used for the metal reflection layer, and the role is the same as that of the metal reflection layer of the (S, Se) -based chalcogenide / amorphous phase change memory element of FIG.

(SxSeyTe1-x-y）Ge層／(AszSb1-z)2Se3層（0≦x, y, z≦1）繰返し超格子記録層には、主としてAs-Se-Ge系膜をベースとした組成が用いられるが、一実施例として（S0.1Se0.7Te0.2）Ge／As2Se3 （x=0.1, y=0.7, z=1）超格子構造を用いる。図8に示すAs-Se-Geガラス化（範囲）相図を参考にして、光構造変化に伴う光黒化現象を示すAs-Se-Ge 組成（図中、黒丸印）にTe添加による反射率増加及びS添加による光感度増加を図った組成を選択している。
（S0.1Se0.7Te0.2）Ge／As2Se3 （x=0.1, y=0.7, z=1）超格子記録層は、プラズマスパッタ法により、膜組成の（S0.1Se0.7Te0.2）Ge-スパッタターゲットとAs2Se3 スパッタターゲットを用い、交互に適切な時間及び回数、繰返しスパッタすることにより超格子記録層を成膜する。超格子記録層は、数10nm〜数100nmに亘って選択可能である。 (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer / (As z Sb 1-z ) 2 Se 3 layer (0 ≦ x, y, z ≦ 1) The repetitive superlattice recording layer is mainly composed of As-Se-Ge. A composition based on a system film is used. As an example, a (S 0.1 Se 0.7 Te 0.2 ) Ge / As 2 Se 3 (x = 0.1, y = 0.7, z = 1) superlattice structure is used. Referring to the As-Se-Ge vitrification (range) phase diagram shown in Fig. 8, reflection by addition of Te to the As-Se-Ge composition (black circle in the figure) showing the photo-darkening phenomenon accompanying the optical structure change The composition is selected to increase the rate and increase the photosensitivity by adding S.
(S 0.1 Se 0.7 Te 0.2 ) Ge / As 2 Se 3 (x = 0.1, y = 0.7, z = 1) The superlattice recording layer is formed by (S 0.1 Se 0.7 Te 0.2 ) Ge film composition by plasma sputtering. -A superlattice recording layer is formed by repeating sputtering with an appropriate time and number of times alternately using a sputter target and an As 2 Se 3 sputter target. The superlattice recording layer can be selected over several tens of nm to several hundreds of nm.

当該超格子記録層への記録・消去は、（S,Se,Te）カルコゲナイド原子の不対価電子( lone-pair valence electron )の光励起に基づく純電子過程を経たアモルファス相内の別サイト移行による光学的変化（記録）とガラス転移温度（〜200℃）近傍の熱過程を経た元サイトへの復帰（消去）により行われる。当該記録・消去はアモルファス相内で行うことができ、先に述べたTe系混晶カルコゲナイド記録層の記録・消去のような溶融温度（600℃以上）の熱過程を経たアモルファス−結晶変化と言った大きな相変化を伴わないので、当然の帰結として、低消費電力化及び高書換え安定化を図ることが出来る。また、純電子過程に基づく記録過程はピコ秒( pico second )オーダーの高速過程であり、Te系混晶のアモルファス-結晶相変化に基づく記録過程のナノ秒( nano second )〜数10ナノ秒に比べると3桁程度高速の書込みが可能である。また、Te添加による反射率変化は可視光領域で数10％
得られ、実用上、十分な反射率変化が得られる。 Recording and erasure in the superlattice recording layer is performed by optical migration by another site migration in the amorphous phase through a pure electron process based on photoexcitation of lone-pair valence electrons of (S, Se, Te) chalcogenide atoms. Change (recording) and return to the original site (erasure) through a thermal process near the glass transition temperature (˜200 ° C.). The recording / erasing can be performed in an amorphous phase, which is an amorphous-crystal change through a thermal process at a melting temperature (600 ° C. or more) like the recording / erasing of the Te-based mixed crystal chalcogenide recording layer described above. Therefore, as a natural consequence, low power consumption and high rewriting stability can be achieved. In addition, the recording process based on the pure electron process is a high-speed process in the order of picoseconds, and the recording process based on the amorphous-crystalline phase change of the Te-based mixed crystal is changed from nanoseconds to several tens of nanoseconds. Compared to this, it is possible to write about 3 digits faster. The reflectance change due to the addition of Te is several tens of percent in the visible light region.
As a result, a practically sufficient change in reflectance can be obtained.

更に、記録の高密度性（大容量性）に関しては、当該実施例の記録原理は、原子オーダーの構造変化を用いているため、従来のTe系の結晶化と言う複数の原子が集まった粒状オーダーの構造変化に比べ、少なくとも１桁以上の高密度化を図れる。   Furthermore, regarding the high density (large capacity) of the recording, the recording principle of this embodiment uses a structural change in the atomic order, so that a granular structure in which a plurality of atoms called conventional Te-based crystallization is gathered. Compared to the structural change of the order, the density can be increased by at least one digit.

図２は本発明の電気的書換え可能相変化メモリー素子の実施例の構造を示す図であって、200は下部電極、201は（SxSeyTe1-x-y）Ge層と(AszSb1-z)2Te3層（0≦x, y, z≦1）を基本繰返し層とする（S,Se,Te）系カルコゲナイド・アモルファス超格子記録層、202は上部電極である。下部電極には、先のTe系カルコゲナイド・アモルファス相変化メモリー素子と同じく、タングステン（W）や窒化チタン（TiN）及びそれらの複合膜（TiW, TiAlN など）が用いられる。上部電極にはTi, W及びTiWなどの合金膜が用いられる。 FIG. 2 is a diagram showing the structure of an embodiment of an electrically rewritable phase change memory device according to the present invention, in which 200 is a lower electrode, 201 is an (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer, and (As z Sb 1-z ) 2 Te 3 layers (0 ≦ x, y, z ≦ 1) are basic repeating layers (S, Se, Te) based chalcogenide / amorphous superlattice recording layer, 202 is an upper electrode. For the lower electrode, tungsten (W), titanium nitride (TiN), and their composite films (TiW, TiAlN, etc.) are used as in the case of the previous Te-based chalcogenide / amorphous phase change memory element. An alloy film such as Ti, W and TiW is used for the upper electrode.

（SxSeyTe1-x-y）Ge層／(AszSb1-z)2Te3層（0≦x, y, z≦1）繰返し超格子記録層には、主としてGe-Sb-Te系膜をベースとした組成が用いられるが、一実施例として（S0.05Se0.2Te0.75）Ge／Sb2Se3 （x=0.05, y=0.2, z=0）超格子構造を用いる。図7に示すようにGe-Sb-Te系のガラス化範囲（group1、図中斜線部）は狭く、Se添加によるガラス安定化、及びS,Se添加による高抵抗化を図った（S0.05Se0.2Te0.75）Ge／Sb2Se3 （x=0.05, y=0.2, z=0）組成を選択している。 (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer / (As z Sb 1-z ) 2 Te 3 layer (0 ≦ x, y, z ≦ 1) The repetitive superlattice recording layer is mainly composed of Ge-Sb-Te A composition based on a system film is used. As an example, a (S 0.05 Se 0.2 Te 0.75 ) Ge / Sb 2 Se 3 (x = 0.05, y = 0.2, z = 0) superlattice structure is used. As shown in Fig. 7, the vitrification range of Ge-Sb-Te system (group1, shaded area in the figure) is narrow, and glass stabilization by Se addition and high resistance by S, Se addition were achieved (S 0.05 Se 0.2 Te 0.75 ) Ge / Sb 2 Se 3 (x = 0.05, y = 0.2, z = 0) composition is selected.

当該超格子記録層はプラズマスパッタ法により、膜組成の（S0.05Se0.2Te0.75）Ge-スパッタターゲットとSb2Te3スパッタターゲットを用い、交互に適切な時間及び回数、繰返しスパッタすることにより超格子記録層を成膜する。超格子記録層は、数10nm〜数100nmに亘って選択可能である。 The superlattice recording layer is formed by plasma sputtering, using a (S 0.05 Se 0.2 Te 0.75 ) Ge-sputter target and Sb 2 Te 3 sputter target having a film composition, and alternately sputtering it repeatedly for an appropriate time and number of times. A lattice recording layer is formed. The superlattice recording layer can be selected over several tens of nm to several hundreds of nm.

当該超格子構造に電流を注入すると、（S0.05Se0.2Te0.75）Ge層のGe原子の価電子移動に伴い、超格子化で構造柔軟性を増した主にTe層状分子間をGe原子が移動し、超格子層の抵抗が変化（2〜3桁）する。この抵抗変化を使ってメモリー素子とする。 When a current is injected into the superlattice structure, the Ge atoms in the (S 0.05 Se 0.2 Te 0.75 ) Ge layer have increased structural flexibility due to the superlattice structure due to the valence electron transfer of Ge atoms. It moves and the resistance of the superlattice layer changes (2 to 3 digits). This resistance change is used as a memory element.

Se添加によるガラス安定化を図った当該（S0.05Se0.2Te0.75）Ge／Sb2Se3超格子を用いた (S,Se,Te) 系超格子相変化メモリー素子は、超格子を用いないTe系混晶相変化メモリー素子に比べ分相結晶化を伴わず、溶融温度までの高熱履歴を必要とせず、精々、ガラス転移温度近傍の熱履歴で済むため、高書換え安定性を実現できる。 The (S, Se, Te) -based superlattice phase change memory device using the (S 0.05 Se 0.2 Te 0.75 ) Ge / Sb 2 Se 3 superlattice, which is stabilized by adding Se, does not use a superlattice. Compared with Te-based mixed crystal phase change memory elements, it does not involve phase separation crystallization, does not require a high heat history up to the melting temperature, and requires only a heat history near the glass transition temperature, thus realizing high rewrite stability.

更に、S,Se添加した(S,Se,Te) 系超格子記録層は、Te系超格子記録層に比べ高抵抗化を図ることが出来、リセット電流を減少出来るため、Te系超格子相変化メモリーに比べ低消費電力化を図ることが出来る。また、記録の高密度性（大容量性）に関しては、当該実施例の記録原理は、原子オーダーの構造変化を用いているため、従来のTe系の結晶化と言う複数の原子が集まった粒状オーダーの構造変化に比べ、高密度化を図れる。   Furthermore, the (S, Se, Te) -based superlattice recording layer to which S, Se is added can achieve higher resistance than the Te-based superlattice recording layer and can reduce the reset current. Lower power consumption than change memory. In addition, regarding the high density (large capacity) of recording, the recording principle of this example uses a structural change on the order of atoms, so that a granular structure in which a plurality of atoms called conventional Te-based crystallization is gathered. Compared to structural changes in order, higher density can be achieved.

100 ポリカーボネイト樹脂基板
101 下部誘電体保護層
102 （SxSeyTe1-x-y）Ge層／(AszSb1-z)2Se3層（0≦x, y, z≦1）繰返し超格子記録層
103 上部誘電体保護層
104 金属反射層
105 シーリング（封止）層
200 下部電極
201 （SxSeyTe1-x-y）Ge層と(AszSb1-z)2Te3層（0≦x, y, z≦1）繰返し超格子記録層
202 上部電極
302 Te系カルコゲナイド・アモルファス記録層
402 (S,Se)系カルコゲナイド・アモルファス記録層
501 Te系カルコゲナイド・アモルファス記録層
601 Te系カルコゲナイド・アモルファス超格子記録層 100 polycarbonate resin substrate
101 Lower dielectric protective layer
102 (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer / (As z Sb 1-z ) 2 Se 3 layer (0 ≦ x, y, z ≦ 1) repetitive superlattice recording layer
103 Upper dielectric protective layer
104 Metal reflective layer
105 Sealing layer
200 Bottom electrode
201 (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer and (As z Sb 1-z ) 2 Te 3 layer (0 ≦ x, y, z ≦ 1) repetitive superlattice recording layer
202 Upper electrode
302 Te-based chalcogenide amorphous recording layer
402 (S, Se) chalcogenide amorphous recording layer
501 Te chalcogenide amorphous recording layer
601 Te-based chalcogenide amorphous superlattice recording layer

Claims (4)

溝付き透過光型ディスク基板と下部保護層上に作製された相変化メモリー素子であって、
（SxSeyTe1-x-y）Ge層と(AszSb1-z)2Se3層（0≦x, y, z≦1）を基本繰返し層とする（S,Se,Te）系カルコゲナイド・アモルファス超格子記録層と、
当該超格子記録層上の上部保護層と、
反射層と、
シーリング層と、
を有し、
前記超格子記録層のアモルファス相内での構造変化に伴う光学特性変化を利用することを特徴とする、相変化メモリー素子。 A phase change memory device fabricated on a grooved transmitted light type disk substrate and a lower protective layer,
(S, Se, Te) system with (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer and (As z Sb 1-z ) 2 Se 3 layer (0 ≦ x, y, z ≦ 1) as the basic repeating layer A chalcogenide amorphous superlattice recording layer;
An upper protective layer on the superlattice recording layer;
A reflective layer;
A sealing layer,
Have
A phase change memory element characterized by utilizing a change in optical characteristics accompanying a structural change in the amorphous phase of the superlattice recording layer. 下部電極上に作製された相変化メモリー素子であって、
（SxSeyTe1-x-y）Ge層と(AszSb1-z)2Te3層（0≦x, y, z≦1）を基本繰返し層とする（S,Se,Te）系カルコゲナイド・アモルファス超格子記録層と、
当該超格子記録層上の上部電極と、
を有し、当該超格子記録層のアモルファス相内での構造変化に伴う電気特性変化を利用することを特徴とする、相変化メモリー素子。 A phase change memory device fabricated on the lower electrode,
(S x Se y Te 1-xy ) Ge layer and (As z Sb 1-z ) 2 Te 3 layer (0≤x, y, z≤1) (S, Se, Te) system A chalcogenide amorphous superlattice recording layer;
An upper electrode on the superlattice recording layer;
A phase change memory element characterized by using a change in electrical characteristics accompanying a structural change in the amorphous phase of the superlattice recording layer. 溝付き透過光型ディスク基板と下部保護層上に作製された相変化メモリー素子であって、
ガラス安定化組成である、0≦x≦0.1、0.6≦ y≦0.8、0.8≦z≦1、（SxSeyTe1-x-y）Ge層と(AszSb1-z)2Se3層を基本繰返し層とする（S,Se,Te）系カルコゲナイド・アモルファス超格子記録層と、
前記超格子記録層上の上部保護層と、
反射層と、
シーリング層とを有し、
前記超格子記録層のアモルファス相内での構造変化に伴う光学特性変化を利用することを特徴とする、相変化メモリー素子。 A phase change memory device fabricated on a grooved transmitted light type disk substrate and a lower protective layer,
Glass-stabilized composition, 0 ≦ x ≦ 0.1, 0.6 ≦ y ≦ 0.8, 0.8 ≦ z ≦ 1, (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer and (As z Sb 1-z ) 2 Se 3 layer (S, Se, Te) based chalcogenide amorphous superlattice recording layer with a basic repeating layer,
An upper protective layer on the superlattice recording layer;
A reflective layer;
A sealing layer,
A phase change memory element characterized by utilizing a change in optical characteristics accompanying a structural change in the amorphous phase of the superlattice recording layer. 下部電極上に作製された相変化メモリー素子であって、
ガラス安定化組成である、0≦x≦0.1、0.1≦ y≦0.3、0≦z≦0.1、（SxSeyTe1-x-y）Ge層と(AszSb1-z)2Te3層を基本繰返し層とする（S,Se,Te）系カルコゲナイド・アモルファス超格子記録層と、
前記超格子記録層上の上部電極と、
を有し、前記超格子記録層のアモルファス相内での構造変化に伴う電気特性変化を利用することを特徴とする、相変化メモリー素子。 A phase change memory device fabricated on the lower electrode,
Glass-stabilized composition, 0 ≦ x ≦ 0.1, 0.1 ≦ y ≦ 0.3, 0 ≦ z ≦ 0.1, (S x Se y Te 1-xy ) Ge layer and (As z Sb 1-z ) 2 Te 3 layer (S, Se, Te) based chalcogenide amorphous superlattice recording layer with a basic repeating layer,
An upper electrode on the superlattice recording layer;
A phase change memory element characterized by using a change in electrical characteristics accompanying a structural change in the amorphous phase of the superlattice recording layer.
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