JP2016019935A - 反応器、反応装置、反応方法及び反応生成物 - Google Patents

Abstract

【課題】原料流体同士の反応により生じる反応熱に起因して主生成物の反応収率が低下するのを防ぐ。
【解決手段】反応器２は、反応流路２２が形成された反応流路基板４と、温調流路３０が形成された温調流路基板６と、反応流路基板４と温調流路基板６との間に介在する熱保持構造体８とを備え、反応流路２２は、第１供給流路部２３と、第２供給流路部２４と、それらの供給流路部２３，２４の下流側の端部に繋がり、それらの供給流路部２３，２４から流入する第１及び第２原料流体を流通させながら反応させる反応流路部２５とを有し、熱保持構造体８は、反応流路基板４と熱保持構造体８と温調流路基板６との積層方向から見て第１及び第２供給流路部２３，２４と反応流路部２５との接続箇所２６を含む領域に設けられ、反応流路基板４の熱容量及び温調流路基板６の熱容量よりも大きい熱容量を有する。
【選択図】図２

Description

本発明は、反応器、反応装置、反応方法及び反応生成物に関する。

従来、複数の異なる原料流体を流通させながらそれらの原料流体同士の反応を生じさせる微細流路を備えた反応器が知られている。下記特許文献１には、このような反応器の一例が示されている。

特許文献１には、反応器としての流路構造体が開示されている。この流路構造体内には、原料流体同士を反応させる微細流路としての複数の流通路が設けられている。また、この流路構造体内には、流通路を流れる流体の温度を調節するための温調流体を流通させる複数の温調用流路が設けられている。

特開２０１３−５６３１５号公報

ところで、原料流体同士の化学反応では、その反応プロセスによっては温度がプロセス効率に大きな影響を及ぼす要因となる場合がある。具体的には、温度の変化により副生成物の生成が増大し、主生成物の反応収率が低下する場合がある。そして、原料流体の種類や化学反応の種類、その他の各種条件等によっては、非常に大きな反応熱が生じる場合がある。この場合には、生じた反応熱によって原料流体同士の反応時の温度条件が大きく変化し、主生成物の反応収率が低下する虞がある。

この発明は、上記の課題を解決するためになされたものであり、その目的は、原料流体同士の反応により生じる反応熱に起因して主生成物の反応収率が低下するのを防ぐことである。

上記目的を達成するために、反応流路を流れる原料流体同士の反応時の温度をより精緻に制御して反応熱による原料流体の温度変化を低減することが考えられる。そのための１つの手法として、反応器に設ける温調流路の数を増やすとともに各温調流路をより微細な流路にし、且つ、温調流体の流量を増やすことが考えられる。この手法によれば、各温調流路の合計の伝熱面積が拡大されるとともに大きな熱流束が得られ、その結果、温調流体による原料流体の温度の精緻な制御が可能となる。しかしながら、温調流路の一層の微細化及び温調流体の流量の増加は、温調流路における圧力損失を増大させることになる。その結果、温調流路に温調流体を流通させるために必要となるエネルギコストが増大する。そこで、本願発明者は、このような問題を解決するために以下のような反応器、反応装置及び反応方法を発明した。

本発明による反応器は、複数の異なる原料流体を流通させながらそれらの原料流体同士を反応させる微細流路である反応流路が形成された反応流路基板と、前記反応流路を流れる前記原料流体の温度を調節するための温調流体を流通させる微細流路である温調流路が形成された温調流路基板と、前記反応流路基板と前記温調流路基板との間に介在する熱保持構造体とを備え、前記反応流路は、複数の前記原料流体が個別に導入される複数の供給流路部と、それらの複数の供給流路部の下流側の端部に繋がり、当該複数の供給流路部から流入する複数の前記原料流体を流通させながらそれらの原料流体同士を反応させる反応流路部とを有し、前記熱保持構造体は、前記反応流路基板と当該熱保持構造体と前記温調流路基板との積層方向から見て少なくとも複数の前記供給流路部と前記反応流路部との接続箇所を含む特定領域に設けられ、前記反応流路基板の前記特定領域に対応する部分の熱容量及び前記温調流路基板の前記特定領域に対応する部分の熱容量よりも大きい熱容量を有する。

この反応器では、反応流路基板と温調流路基板との間に介在し、前記積層方向から見て少なくとも反応流路の供給流路部と反応流路部との接続箇所を含む特定領域に設けられた熱保持構造体が、反応流路基板の前記特定領域に対応する部分の熱容量および温調流路基板の前記特定領域に対応する部分の熱容量よりも大きい熱容量を有することから、温調流路を流れる温調流体により熱保持構造体が原料流体の反応熱を打ち消す方向に温度制御されれば、各供給流路部と反応流路部との接続箇所において各供給流路部からの原料流体同士が合流してそれらの原料流体同士の反応による大きな反応熱が発生した場合であっても、その反応熱を熱容量の大きい熱保持構造体の温度によって打ち消して温度変化を低減することができる。このため、副生成物の生成が増大するのを防ぐことができ、主生成物の反応収率が低下するのを防ぐことができる。

しかも、この反応器によれば、温調流路の数の増加や温調流路の微細化を行ったり、温調流路に流す温調流体の流量を増加させたりしなくても、上記のように主生成物の反応収率の低下を防ぐことができる。従って、この反応器では、温調流路に温調流体を流通させるために必要なエネルギコストを抑制しつつ、原料流体同士の反応による主生成物の反応収率の低下を防ぐことができる。

上記反応器において、前記熱保持構造体は、前記反応流路基板の厚み及び前記温調流路基板の厚みよりも大きい厚みを有していてもよい。また、熱保持構造体は、前記反応流路基板の素材の比熱及び前記温調流路基板の素材の比熱よりも高い比熱を有する素材によって形成されていてもよい。

熱保持構造体の素材の比熱が反応流路基板の素材の比熱及び温調流路基板の素材の比熱よりも高い構成では、熱保持構造体の厚みを抑えつつ、熱保持構造体の熱容量を大きくすることができる。このため、反応器の厚みの増大を抑制しつつ、上述したエネルギコストの抑制及び主生成物の反応収率の低下の防止という効果を得ることができる。

上記反応器は、前記反応流路基板、前記温調流路基板及び前記熱保持構造体をそれぞれ複数備え、複数の前記反応流路基板と複数の前記温調流路基板と複数の前記熱保持構造体とは、隣り合う前記反応流路基板と前記温調流路基板との間に前記熱保持構造体を介在させた状態で互いに積層されていることが好ましい。

この構成によれば、反応器全体での原料流体の流量を増やして原料流体同士の反応による主生成物の生産性を向上することができる。

また、本発明による反応装置は、上記反応器を備えた反応装置であって、複数の前記原料流体を個別に前記各供給流路部へ供給する複数の供給配管と、複数の前記原料流体のうち特定の原料流体を供給する前記供給配管である特定配管に設けられ、前記特定配管から対応する前記供給流路部へ供給される前記特定の原料流体の流量を調節する流量調節弁と、前記特定配管から対応する前記供給流路部への前記特定の原料流体の供給と供給停止とが交互に行われるように前記流量調節弁による前記特定の原料流体の流量の調節動作を制御するコントローラとをさらに備える。

この反応装置では、各供給流路部と反応流路部との接続箇所において、各供給流路部からの原料流体同士を合流させて反応させる期間と、特定の原料流体の供給を停止することにより原料流体同士の反応を停止させる期間とを交互に発生させることができる。原料流体同士の合流直後には大きな反応熱が急激に発生するが、このように原料流体同士の反応が生じる期間とその反応を停止させる期間とが交互に発生することにより、原料流体同士の反応が生じる期間に発生した反応熱により温度が変化したとしても、その後の反応が停止する期間に温度が回復する。このため、例えば各供給流路部へ原料流体が連続して供給されて前記接続箇所で合流する原料流体同士の反応が継続して生じる場合に比べて、全体的な温度の変化を抑制することができる。

また、本発明による反応方法は、上記反応器を用いた反応方法であって、複数の前記供給流路部にそれぞれ異なる前記原料流体を供給する原料供給工程と、前記各供給流路部から前記反応流路部へそれぞれ前記原料流体を流入させるとともにそれらの原料流体同士を前記反応流路部において流通させながら反応させる反応工程と、前記温調流路に前記温調流体を流通させることにより前記反応流路部に流れる前記原料流体の温度を調節する温調工程とを備える。

この反応方法によれば、温調流路に温調流体を流通させるために必要なエネルギコストを抑制しつつ、原料流体同士の反応による主生成物の反応収率の低下を防ぐことができるという上記反応器と同様の効果が得られる。

上記反応方法において、前記原料供給工程では、複数の前記原料流体のうち特定の原料流体の前記供給流路部への供給と供給停止とを交互に実施することが好ましい。

この構成によれば、各供給流路部と反応流路部との接続箇所において、各供給流路部からの原料流体同士が合流して反応を生じる期間と、特定の原料流体の供給が停止することにより原料流体同士の反応が停止する期間とが交互に発生する。原料流体同士の合流直後には大きな反応熱が急激に発生するが、このように原料流体同士の反応が生じる期間とその反応を停止させる期間とが交互に発生することにより、原料流体同士の反応が生じる期間に発生した反応熱により温度が変化したとしても、その後の反応が停止する期間に温度が回復する。このため、各供給流路部へ原料流体が連続して供給されて前記接続箇所で合流する原料流体同士の反応が継続して生じる場合に比べて、全体的な温度の変化を抑制することができる。

本発明による反応生成物は、上記反応方法を用いて複数の前記原料流体同士を反応させることにより生成された反応生成物である。

以上説明したように、本発明によれば、温調流路に温調流体を流通させるために必要なエネルギコストを抑制しつつ、原料流体同士の反応による主生成物の反応収率の低下を防ぐことができる。

本発明の一実施形態による反応装置の斜視図である。 図１に示した反応装置の反応器のうちの反応流路基板の上面を露出させて示す図である。 図２に示した反応流路基板及び熱保持構造体を取り除いてそれらの下の温調流路基板の上面を露出させて示す図である。 第１原料流体を第１供給流路部に供給するとともに第２原料流体を第２供給流路部に供給してそれらの原料流体同士を反応流路部で反応させる場合の供給流路部と反応流路部との接続箇所の局所温度の経時変化を示す図である。

以下、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。

本発明の一実施形態による反応装置１は、いわゆるマイクロリアクタである。この反応装置１は、図１に示すように、反応器２と、第１原料供給ヘッダ１２と、第２原料供給ヘッダ１３と、反応流体排出ヘッダ１４と、温調供給ヘッダ１５と、温調排出ヘッダ１６と、流量調節弁１７（図２参照）と、コントローラ１８（図２参照）と、第１供給配管５２と、第２供給配管５４と、反応流体排出配管５６と、図略の温調供給配管と、温調排出配管５８と、を備える。

反応器２は、原料流体同士の反応をその内部で生じさせるための直方体状の構造体である。反応器２は、複数の反応流路２２（図２参照）と、複数の温調流路３０（図３参照）とを内部に備える。反応器２は、図１に示すように、複数の反応流路基板４と、複数の温調流路基板６と、複数の熱保持構造体８と、封止板１０とが積層されて互いに接合されることによって形成されている。本実施形態では、反応器２は、これらの各板４，６，１０及び構造体８の積層方向が上下方向に一致するように配置されているものとする。

反応流路基板４は、反応流路２２（図２参照）が形成される矩形状の平板である。反応流路基板４は、例えばステンレス鋼等によって形成されている。反応流路２２は、本実施形態では２つの異なる原料流体を流通させながらそれらの原料流体同士を反応させる微細流路（マイクロチャネル）である。各反応流路２２は、微細な流路幅（数μｍ〜数ｍｍ）を有する。反応流路基板４の厚みは、その厚み方向における反応流路２２の深さよりも大きく、例えば５００μｍ以上５ｍｍ以下の厚みである。各反応流路２２は、第１供給流路部２３と、第２供給流路部２４と、反応流路部２５とを有する。

第１供給流路部２３は、上記２つの異なる原料流体のうちの一方の原料流体である第１原料流体が導入され、その導入された第１原料流体を反応流路部２５へ供給する部分である。第１供給流路部２３は、当該第１供給流路部２３内へ第１原料流体を導入するための第１導入口２３ａ（図２参照）をその一端に有する。第１導入口２３ａは、反応器２の第１側面２ａ（図１参照）において開口している。第１側面２ａは、反応器２の上下面に対して垂直な４つの側面のうちの１つの側面である。第１供給流路部２３は、第１導入口２３ａから第１側面２ａに対して垂直に反応器２の内部へ延びている。

第２供給流路部２４（図２参照）は、上記２つの異なる原料流体のうちのもう一方の原料流体である第２原料流体が導入され、その導入された第２原料流体を反応流路部２５へ供給する部分である。第２供給流路部２４は、当該第２供給流路部２４内へ第２原料流体を導入するための第２導入口２４ａをその一端に有する。第２導入口２４ａは、反応器２の第２側面２ｂ（図１参照）において開口している。第２側面２ｂは、反応器２の上記４つの側面のうち第１側面２ａに対して垂直な１つの側面である。第２供給流路部２４（図２参照）は、第２導入口２４ａから第２側面２ａに対して垂直に反応器２の内部へ延びている。また、第２供給流路部２４は、第１供給流路部２３に対して垂直に延びている。

第２供給流路部２４の第２導入口２４ａと反対側の端部が、第１供給流路部２３の第１導入口２３ａと反対側の端部と繋がっている。すなわち、第２供給流路部２４の下流側の端部が第１供給流路部２３の下流側の端部と繋がっている。そして、この第１供給流路部２３の下流側の端部と第２供給流路部２４の下流側の端部に、反応流路部２５の上流側の端部が繋がっている。

反応流路部２５（図２参照）は、第１供給流路部２３から流入する第１原料流体と第２供給流路部２４から流入する第２原料流体とを流通させながらそれらの原料流体同士を反応させる部分である。反応流路部２５は、第１供給流路部２３及び第２供給流路部２４との接続箇所２６から第１供給流路部２３の延長線上に延び、その後、折り返されて繰り返し往復するように蛇行した形状に形成されている。反応流路部２５は、当該反応流路部２５を流れた原料流体及び反応生成物を排出するための反応流路排出口２５ａを有する。反応流路排出口２５ａは、反応流路部２５のうち第１及び第２供給流路部２３，２４との接続箇所と反対側の端部に設けられている。すなわち、反応流路排出口２５ａは、反応流路部２５の下流側の端部に設けられている。反応流路排出口２５ａは、反応器２の上記４つの側面のうち第１側面２ａと反対側の側面である第３側面２ｃ（図１参照）において開口している。

各反応流路基板４の厚み方向における一方の板面、本実施形態では反応流路基板４の上面には、反応流路２２を形成するための反応溝４２がエッチング等により形成されている。反応溝４２は、反応流路２２の上述した第１供給流路部２３、第２供給流路部２４及び反応流路部２５の形状に対応した形状を有する。複数の反応流路基板４のうち最も上側に配置された反応流路基板４上には、封止板１０が積層されて接合され、それ以外の反応流路基板４上には、熱保持構造体８が積層されて接合されている。各反応流路基板４の上面に形成された反応溝４２の開口がその反応流路基板４上に積層された封止板１０又は熱保持構造体８によって封止され、それによって各反応流路２２が形成されている。

温調流路基板６は、温調流路３０（図３参照）が形成される矩形状の平板である。温調流路基板６は、反応流路基板４と同じ素材で且つ同様の外形に形成されている。温調流路基板６の厚みは、その厚み方向における温調流路３０の深さよりも大きく、例えば５００μｍ以上５ｍｍ以下の厚みである。

温調流路３０は、反応流路２２を流れる原料流体の温度を調節するための温調流体を流通させる微細流路（マイクロチャネル）である。反応流路２２での原料流体同士の反応が発熱反応である場合には、冷却のために低温の温調流体が温調流路３０に流される。一方、反応流路２２での原料流体同士の反応が吸熱反応である場合には、加熱のために比較的高温の温調流体が温調流路３０に流される。各温調流路３０は、反応流路２２と同様の流路幅を有する。各温調流路３０は、当該温調流路３０内へ温調流体を導入するための温調導入口３１をその一端に有し、当該温調流路３０から温調流体を排出するための温調排出口３２をその他端に有する。温調導入口３１は、反応器２の第１側面２ａ（図１参照）において開口している。温調排出口３２は、反応器２の第３側面２ｃ（図１参照）において開口している。温調流路３０は、反応流路部２５と略対称形で蛇行した形状に形成されている。温調流路３０のうち反応器２の第１側面２ａ及び第３側面２ｃに対して直交する方向に直線的に延びる各部分は、上記積層方向から見て、反応流路部２５の直線的に延びる各部分と重なるように配置されている。

温調流路基板６の厚み方向における一方の板面、本実施形態では温調流路基板６の上面には、温調流路３０を形成するための温調溝４４がエッチング等により形成されている。温調溝４４は、温調流路３０の形状に対応した形状を有する。各温調流路基板６上には、対応する熱保持構造体８が積層されて接合されている。各温調流路基板６の上面に形成された温調溝４４の開口がその温調流路基板６上に積層された熱保持構造体８によって封止され、それによって各温調流路３０が形成されている。

熱保持構造体８（図１及び図２参照）は、隣り合う反応流路基板４と温調流路基板６との間に介在している。すなわち、熱保持構造体８は、隣り合う反応流路基板４と温調流路基板６との間に挟み込まれてそれらの反応流路基板４及び温調流路基板６と接合されている。熱保持構造体８は、反応流路基板４と当該熱保持構造体８と温調流路基板６との積層方向から見て少なくとも第１及び第２供給流路部２３，２４（図２参照）と反応流路部２５との接続箇所２６を含む領域に設けられている。本実施形態では、熱保持構造体８は、前記積層方向から見て反応流路基板４及び温調流路基板６と等しい領域に設けられており、反応流路２２（図２参照）の全体及び温調流路３０（図３参照）の全体をカバーしている。本実施形態の反応器２は、隣り合う反応流路基板４と温調流路基板６との間に熱保持構造体８を介在させた状態で複数の反応流路基板４と複数の温調流路基板６と複数の熱保持構造体８と封止板１０とが積層されることによって形成されている。

熱保持構造体８は、温調流路３０を流れる温調流体から付与される熱を保持する。熱保持構造体８は、温調流路３０に低温の温調流体が流される場合には、その温調流体から付与される冷熱を保持する。一方、熱保持構造体８は、温調流路３０に高温の温調流体が流される場合には、その温調流体から付与される温熱を保持する。

熱保持構造体８は、反応流路基板４の熱容量及び温調流路基板６の熱容量よりも大きい熱容量を有する。具体的に、熱保持構造体８は、反応流路基板４及び温調流路基板６と同じ素材（ステンレス鋼等）によって形成された厚板であり、前記積層方向において反応流路基板４の厚み及び温調流路基板６の厚みよりも大きい厚みを有する。例えば、熱保持構造体８は、反応流路基板４又は温調流路基板６の厚みの数倍の厚みを有する。具体的には、熱保持構造体８は、１ｍｍ以上１００ｍｍ以下の範囲で反応流路基板４の厚み及び温調流路基板６の厚みよりも大きい厚みを有する。

第１原料供給ヘッダ１２（図１参照）は、全ての第１導入口２３ａ（図２参照）を一括して覆うように反応器２の第１側面２ａ（図１参照）に取り付けられている。第１原料供給ヘッダ１２には、当該第１原料供給ヘッダ１２へ第１原料流体を供給する第１供給配管５２が接続されている。なお、図２では、第１供給配管５２が第１導入口２３ａに直接接続するように図示されているが、これは概念的な図示であって、第１供給配管５２は、実際には第１原料供給ヘッダ１２を介して各第１導入口２３ａに接続されている。第１原料供給ヘッダ１２は、第１供給配管５２から供給された第１原料流体を各第１導入口２３ａへ分配して供給する。

第２原料供給ヘッダ１３（図１参照）は、全ての第２導入口２４ａ（図２参照）を一括して覆うように反応器２の第２側面２ｂ（図１参照）に取り付けられている。第２原料供給ヘッダ１３には、当該第２原料供給ヘッダ１３へ第２原料流体を供給する第２供給配管５４が接続されている。なお、図２では、第２供給配管５４が第２導入口２４ａに直接接続するように図示されているが、これは概念的な図示であって、第２供給配管５４は、実際には第２原料供給ヘッダ１３を介して各第２導入口２４ａに接続されている。第２供給配管５４は、本発明による特定配管の一例であり、第２原料流体は、本発明による特定の原料流体の一例である。第２原料供給ヘッダ１３は、第２供給配管５４から供給された第２原料流体を各第２導入口２４ａへ分配して供給する。

反応流体排出ヘッダ１４（図１参照）は、全ての反応流路排出口２５ａ（図２参照）を一括して覆うように反応器２の第３側面２ｃ（図１参照）に取り付けられている。反応流体排出ヘッダ１４には、反応流体排出配管５６（図１参照）が接続されている。反応流体排出ヘッダ１４は、各反応流路排出口２５ａから排出される原料流体及び反応生成物を受け、それらをまとめて反応流体排出配管５６へ流す。

温調供給ヘッダ１５（図１参照）は、全ての温調導入口３１（図３参照）を一括して覆うように反応器２の第１側面２ａ（図１参照）に取り付けられている。温調供給ヘッダ１５には、当該温調供給ヘッダ１５へ温調流体を供給する図略の温調供給配管が接続されている。温調供給ヘッダ１５は、温調供給配管から供給された温調流体を各温調導入口３１へ分配して供給する。

温調排出ヘッダ１６（図１参照）は、全ての温調排出口３２（図３参照）を一括して覆うように反応器２の第３側面２ｃ（図１参照）に取り付けられている。温調排出ヘッダ１６には、温調排出配管５８（図１参照）が接続されている。温調排出ヘッダ１６は、各温調排出口３２から排出される温調流体を受け、それらをまとめて温調排出配管５８へ流す。

流量調節弁１７（図２参照）は、第２供給配管５４に設けられている。流量調節弁１７は、第２供給配管５４から第２原料供給ヘッダ１３（図１参照）を介して各反応流路２２の第２供給流路部２４へ供給される第２原料流体の流量を調節する。

コントローラ１８（図２参照）は、流量調節弁１７と電気的に接続されている。コントローラ１８は、流量調節弁１７へ制御信号を送ることにより、流量調節弁１７による第２原料流体の流量の調節動作を制御する。具体的に、コントローラ１８は、第２供給配管５４から各第２供給流路部２４への第２原料流体の供給と供給停止とが交互に行われるように流量調節弁１７による第２原料流体の流量の調節動作を制御する。すなわち、コントローラ１８は、流量調節弁１７に第２原料流体が所定の流量で第２供給配管５４を通じて第２原料供給ヘッダ１３へ流れるのを所定期間だけ許容させ、その後、流量調節弁１７に第２供給配管５４における第２原料流体の流通を遮断させて第２原料供給ヘッダ１３への第２原料流体の流入量を０にさせるという流量調節弁１７の制御を繰り返し行う。

次に、本発明の一実施形態による反応方法について説明する。

本実施形態による反応方法では、第１原料流体が第１供給配管５２（図１参照）から第１原料供給ヘッダ１２を介して各反応流路２２（図２参照）の第１供給流路部２３へ供給されるとともに、第２原料流体が第２供給配管５４（図１参照）から第２原料供給ヘッダ１３を介して各反応流路２２（図２参照）の第２供給流路部２４へ供給される（原料供給工程）。

第１供給流路部２３に供給された第１原料流体と第２供給流路部２４に供給された第２原料流体とは、接続箇所２６（図２参照）で合流して反応流路部２５へ流入し、反応流路部２５を下流側へ流れつつ互いに反応する（反応工程）。これにより、反応生成物が生成される。第１原料流体と第２原料流体との反応の過程では、反応熱が発生する。

一方、前記原料供給工程及び前記反応工程と並行して、各温調流路３０（図３参照）に温調流体を流通させることにより各反応流路２２（図２参照）の反応流路部２５に流れる原料流体の温度を調節するとともに原料流体同士の反応時の温度を調節する温調工程が行われる。

温調工程では、温調流体が、図略の温調供給配管から温調供給ヘッダ１５（図１参照）を介して各温調流路３０（図３参照）の温調導入口３１へ供給される。温調流体は、予め、上記の反応によって生じる反応熱を打ち消すような温度に調節された状態で供給される。すなわち、第１原料流体と第２原料流体との反応が発熱反応である場合には、温調流体は低温に調節されており、第１原料流体と第２原料流体との反応が吸熱反応である場合には、温調流体は高温に調節されている。原料流体同士の反応時の温度を常温程度に調節する場合には、温調流体として例えば水が用いられる。また、原料流体同士の反応時の温度を氷点下の低温に調節する場合には、温調流体として例えば低温のコールドブラインが用いられる。また、原料流体同士の反応時の温度を高温に調節する場合には、温調流体として例えば高温の熱媒体油が用いられる。

各温調導入口３１に供給された温調流体は、各温調流路３０を下流側へ流れる。その流通過程で温調流体の熱が各熱保持構造体８（図１参照）に付与され、各熱保持構造体８は付与された熱を保持する。具体的に、温調流体が低温である場合には、各熱保持構造体８は冷熱を保持し、温調流体が高温である場合には、各熱保持構造体８は温熱を保持する。

各熱保持構造体８が保持する熱により各反応流路部２５（図２参照）を流れる原料流体の温度が調節されるとともに原料流体同士の反応時の温度が調節される。すなわち、第１原料流体と第２原料流体との反応が発熱反応である場合には、各熱保持構造体８が保持する冷熱により、各反応流路部２５を流れる反応中の原料流体が冷却されてその温度の上昇が抑制される。一方、第１原料流体と第２原料流体との反応が吸熱反応である場合には、各熱保持構造体８が保持する温熱により、各反応流路部２５を流れる反応中の原料流体が加熱されてその温度の降下が抑制される。このような温度変化の抑制により、第１原料流体と第２原料流体との反応における副生成物の生成が抑制される。

そして、上記原料供給工程において、所定期間、第１原料流体が各反応流路２２の第１供給流路部２３へ供給されるとともに第２原料流体が各反応流路２２の第２供給流路部２４へ供給された後、第１供給流路部２３への第１原料流体の供給は継続しつつ第２供給流路部２４への第２原料流体の供給が停止される。具体的には、コントローラ１８（図２参照）が流量調節弁１７に第２供給流路部２４側への第２原料流体の流通を停止させる。そして、第２原料流体の供給停止がある一定の期間だけ経過した後、コントローラ１８は、流量調節弁１７に第２供給流路部２４側への第２原料流体の流通を開始させ、それによって第２供給流路部２４への第２原料流体の供給を再開させる。コントローラ１８は、このように流量調節弁１７に第２供給流路部２４への第２原料流体の供給と供給停止とを交互に繰り返し実施させる。

この第２供給流路部２４への第２原料流体の供給制御により、反応熱による接続箇所２６での温度の変動幅が抑制される。図４には、第１原料流体と第２原料流体との反応が発熱反応である場合の接続箇所２６の局所温度Ｔの経時変化が示されている。

この図４に実線Ａで示されているように、第１供給流路部２３に第１原料流体が供給されるとともに第２供給流路部２４に第２原料流体が供給されて接続箇所２６に第１原料流体及び第２原料流体が両方とも流入する期間Ｐ１では、原料流体同士の反応熱により接続箇所２６の局所温度Ｔが徐々に上昇し、その期間Ｐ１の終了時に温度Ｔ１に達する。その後、第２供給流路部２４への第２原料流体の供給が停止されて接続箇所２６に第１原料流体のみが流入する期間Ｐ２では、接続箇所２６における原料流体同士の反応が停止するため、接続箇所２６で反応熱が発生しないとともに熱保持構造体８が有する冷熱により、接続箇所２６の局所温度Ｔが低下する。期間Ｐ２の終了時には、期間Ｐ１よりも前の時点での温度にほぼ等しい温度にまで接続箇所２６の局所温度Ｔが低下する。その後、第２供給流路部２４への第２原料流体の供給が再開されて接続箇所２６に第１原料流体及び第２原料流体が両方とも流入する期間Ｐ１となり、接続箇所２６の局所温度Ｔが上昇する。このように、本実施形態の反応方法では、接続箇所２６の局所温度Ｔが上昇する期間Ｐ１と局所温度Ｔが低下する期間Ｐ２とが交互に繰り返し生じる。

第１原料流体と第２原料流体との合流直後には大きな反応熱が急激に発生するため、仮に、接続箇所２６に第１原料流体と第２原料流体が両方とも流入し続ける場合には、大きな反応熱が連続して発生し続けることになる。その結果、図４に破線Ｂで示されているように、接続箇所２６の局所温度Ｔが非常に高い温度Ｔ２にまで連続的に上昇する。これに対し、本実施形態では、上記のように接続箇所２６の局所温度Ｔが上昇する期間Ｐ１と局所温度Ｔが低下する期間Ｐ２とが交互に生じることにより、全反応期間に亘っての局所温度Ｔの上昇幅が全体的に抑制される。

本実施形態による反応方法は、以上のようにして行われる。

本実施形態では、反応器２において、熱保持構造体８が、隣り合う反応流路基板４と温調流路基板６との間に介在するとともに、反応流路基板４と熱保持構造体８と温調流路基板６との積層方向から見て第１及び第２供給流路部２３，２４と反応流路部２５との接続箇所２６を含む領域に設けられ、反応流路基板４の熱容量及び温調流路基板６の熱容量よりも大きい熱容量を有する。そして、温調流路３０を流れる温調流体から熱保持構造体８に第１原料流体と第２原料流体との反応によって生じる反応熱を打ち消すような熱が付与され、熱保持構造体８がその付与された熱を保持する。このため、第１及び第２供給流路部２３，２４と反応流路部２５との接続箇所２６において第１原料流体と第２原料流体とが合流して反応を生じ、反応熱が発生する場合であっても、その反応熱を大きな熱容量を有する熱保持構造体８が保持する熱によって打ち消して反応熱による大きな温度変化の発生を阻止することができる。このため、第１原料流体と第２原料流体との反応において副生成物の生成が増大するのを防ぐことができ、主生成物の反応収率が低下するのを防ぐことができる。

しかも、本実施形態では、温調流路３０の数の増加や温調流路３０の微細化を行ったり、温調流路３０に流す温調流体の流量を増加させたりしなくても、上記のように主生成物の反応収率の低下を防ぐことができる。従って、本実施形態では、温調流路３０に温調流体を流通させるために必要なエネルギコストを抑制しつつ、第１原料流体と第２原料流体との反応による主生成物の反応収率の低下を防ぐことができる。

また、本実施形態では、反応器２において、複数の反応流路基板４と複数の温調流路基板６と複数の熱保持構造体８とが隣り合う反応流路基板４と温調流路基板６との間に熱保持構造体８を介在させた状態で互いに積層されているため、反応器２全体での反応流路２２の数及び温調流路３０の数を増やすことができる。このため、反応器２全体での第１及び第２原料流体の流量を増やして原料流体同士の反応による主生成物の生産性を向上することができる。

また、本実施形態では、第１及び第２供給流路部２３，２４と反応流路部２５との接続箇所２６において、第１原料流体と第２原料流体とを合流させて反応させる期間と、第２原料流体の供給を停止することにより第１原料流体と第２原料流体との反応を停止させる期間とを交互に生じさせる。このため、第１原料流体と第２原料流体とが反応する期間に発生した反応熱により原料流体の温度が変化したとしても、その後の反応を停止させる期間に温度が回復する。このため、例えば第１原料流体と第２原料流体が共に連続して供給されて接続箇所２６で第１原料流体と第２原料流体との反応が継続的に生じる場合に比べて、全体的な温度の変化を抑制することができる。

また、本実施形態では、各反応流路２２への原料供給工程において、第１原料流体を連続的に供給する一方、第２原料流体の供給と供給停止とを交互に行うため、各反応流路２２における第１及び第２供給流路部２３，２４と反応流路部２５との接続箇所２６において、第１原料流体と第２原料流体とが合流して反応を生じる期間と、第２原料流体が供給されないために第１原料流体と第２原料流体との反応が停止する期間とが交互に発生する。このため、第１原料流体と第２原料流体との反応が生じる期間に発生した反応熱により温度が変化したとしても、その後の反応が停止する期間に温度が回復する。その結果、第１供給流路部２３へ第１原料流体を連続して供給するとともに第２供給流路部２４へ第２原料流体を連続して供給し、接続箇所２６において第１原料流体と第２原料流体との反応が継続して生じるような場合に比べて、本実施形態では、全体的な温度の変化幅を抑制することができる。

［反応の具体例］
上記実施形態による反応器２で行われる反応の具体例について以下に説明する。

反応器２で行われる反応の具体例としては、例えばグリニャール反応等のカルボニル化合物と有機金属反応剤との反応、ニトロ化反応、ハロゲン化反応、パーオキサイドを用いた酸化還元反応、又は、高分子重合反応などが挙げられる。これらの反応は、いずれも、原料流体同士の合流直後に大きな反応熱が急激に発生する発熱反応、もしくは、原料流体同士の合流直後に急激で且つ大きな温度低下を引き起こす吸熱反応である。

前記ニトロ化反応の具体例としては、例えば、フェノールのニトロ化反応が挙げられる。このフェノールのニトロ化反応では、第１原料流体として硝酸が用いられるとともに第２原料流体としてフェノール水溶液が用いられ、反応生成物（主生成物）としてオルト・パラニトロフェノールが生成される。なお、このフェノールのニトロ化反応では、副生成物として２，４−ジニトロフェノールが生成される可能性があるが、上述した熱保持構造体８による温度変化の抑制効果により、この副生成物の生成が抑制される。

また、前記ハロゲン化反応の具体例としては、例えば、フッ素ガスによる有機化合物のフッ素化反応が挙げられる。このフッ素化反応では、第１原料流体としてフッ素と窒素の混合ガスが用いられるとともに第２原料流体としてトルエンが用いられ、反応生成物として２−フルオロトルエン及び４−フルオロトルエンが生成される。

なお、今回開示された実施形態は、すべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した実施形態の説明ではなく特許請求の範囲によって示され、また、特許請求の範囲と均等の意味及び範囲内でのすべての変更を含む。

熱保持構造体は、反応流路基板の素材の比熱及び温調流路基板の素材の比熱よりも高い比熱を有する素材によって形成されていてもよい。例えば、反応流路基板及び温調流路基板の素材がステンレス鋼である場合には、熱保持構造体は、ステンレス鋼の比熱よりも高い比熱を有するガラス、アルミニウム、アルミニウム合金、又は、ハステロイなどによって形成されていてもよい。この場合の熱保持構造体の厚みは、上記実施形態で示した熱保持構造体８の厚みよりも小さくてもよい。例えば、熱保持構造体の素材の比熱が非常に高い場合には、熱保持構造体の厚みは、反応流路基板の厚み及び温調流路基板の厚みと同等もしくはそれ以下であってもよい。この構成によれば、熱保持構造体の厚みを抑えつつ、熱保持構造体の大きな熱容量を確保することができる。このため、反応器の厚みの増大を抑制しつつ、エネルギコストの抑制及び主生成物の反応収率の低下の防止という上記実施形態と同様の効果を得ることができる。

また、各反応流路基板には複数の反応流路が並列に配置されてもよい。この場合には、反応器全体での原料流体の流量をより一層増加させることができる。その結果、原料流体同士の反応による主生成物の生産効率をより向上できる。

また、各温調流路基板には複数の温調流路が並列に配置されてもよい。この場合には、反応流路に流れる原料流体同士の反応時の温度をより精緻に制御することができる。

また、反応流路の形状及び温調流路の形状として、上記実施形態で示した形状以外に様々な形状を適用可能である。例えば、反応流路の反応流路部及び温調流路は、上記したような蛇行形状ではなく、直線的に延びていてもよい。

また、熱保持構造体は、反応流路基板と熱保持構造体と温調流路基板との積層方向から見て、必ずしも反応流路基板及び温調流路基板の全範囲をカバーするように設けられていなくてもよい。例えば、熱保持構造体は、前記積層方向から見て反応流路基板及び温調流路基板よりも小さい領域で且つ少なくとも供給流路部と反応流路部との接続箇所を含む特定領域に設けられていてもよい。ただし、前記積層方向から見て少なくとも供給流路部と反応流路部との接続箇所を中心としてその周囲に所定の広がりを有する領域に熱保持構造体が設けられていることが望ましい。

また、本発明による反応方法では、コントローラによる流量調整弁の制御によらずに第２供給流路部への第２原料流体の供給と供給停止とを交互に行ってもよい。

また、流量調節弁を第１供給配管に設けて、第２原料流体の供給と供給停止とを交互に行う代わりに、第１原料流体の第１供給流路部への供給と供給停止とを第１供給配管に設けた流量調節弁に行わせてもよい。

また、反応器は、単一の反応流路基板と単一の熱保持構造体と単一の温調流路基板とからなり、それらの反応流路基板と温調流路基板との間に熱保持構造体が挟み込まれて接合されることによって形成されてもよい。

また、反応装置が配置される向きは、上記実施形態で示した向きに必ずしも限定されない。例えば、上記実施形態で示した反応器が上下逆に配置されるように反応装置を配置してもよく、又、上記実施形態で示した反応器の上下面が上下以外の種々の方向を向くように反応装置を配置してもよい。

また、反応流路の供給流路部の数は、３つ以上であってもよい。この場合には、供給流路部の数に応じた３種類以上の原料流体を各供給流路部に供給してもよい。

１ 反応装置
２ 反応器
４ 反応流路基板
６ 温調流路基板
８ 熱保持構造体
１７ 流量調節弁
１８ コントローラ
２２ 反応流路
２３ 第１供給流路部（供給流路部）
２４ 第２供給流路部（供給流路部）
２５ 反応流路部
３０ 温調流路
５２ 第１供給配管（供給配管）
５４ 第２供給配管（供給配管、特定配管）

Claims (8)

1. 複数の異なる原料流体を流通させながらそれらの原料流体同士を反応させる微細流路である反応流路が形成された反応流路基板と、
   前記反応流路を流れる前記原料流体の温度を調節するための温調流体を流通させる微細流路である温調流路が形成された温調流路基板と、
   前記反応流路基板と前記温調流路基板との間に介在する熱保持構造体とを備え、
   前記反応流路は、複数の前記原料流体が個別に導入される複数の供給流路部と、それらの複数の供給流路部の下流側の端部に繋がり、当該複数の供給流路部から流入する複数の前記原料流体を流通させながらそれらの原料流体同士を反応させる反応流路部とを有し、
   前記熱保持構造体は、前記反応流路基板と当該熱保持構造体と前記温調流路基板との積層方向から見て少なくとも複数の前記供給流路部と前記反応流路部との接続箇所を含む特定領域に設けられ、前記反応流路基板の前記特定領域に対応する部分の熱容量及び前記温調流路基板の前記特定領域に対応する部分の熱容量よりも大きい熱容量を有する、反応器。
2. 前記熱保持構造体は、前記反応流路基板の厚み及び前記温調流路基板の厚みよりも大きい厚みを有する、請求項１に記載の反応器。
3. 前記熱保持構造体は、前記反応流路基板の素材の比熱及び前記温調流路基板の素材の比熱よりも高い比熱を有する素材によって形成されている、請求項１又は２に記載の反応器。
4. 前記反応流路基板、前記温調流路基板及び前記熱保持構造体をそれぞれ複数備え、
   複数の前記反応流路基板と複数の前記温調流路基板と複数の前記熱保持構造体とは、隣り合う前記反応流路基板と前記温調流路基板との間に前記熱保持構造体を介在させた状態で互いに積層されている、請求項１〜３のいずれか１項に記載の反応器。
5. 請求項１〜４のいずれか１項に記載の反応器を備えた反応装置であって、
   複数の前記原料流体を個別に前記各供給流路部へ供給する複数の供給配管と、
   複数の前記原料流体のうち特定の原料流体を供給する前記供給配管である特定配管に設けられ、前記特定配管から対応する前記供給流路部へ供給される前記特定の原料流体の流量を調節する流量調節弁と、
   前記特定配管から対応する前記供給流路部への前記特定の原料流体の供給と供給停止とが交互に行われるように前記流量調節弁による前記特定の原料流体の流量の調節動作を制御するコントローラとをさらに備える、反応装置。
6. 請求項１〜４のいずれか１項に記載の反応器を用いた反応方法であって、
   複数の前記供給流路部にそれぞれ異なる前記原料流体を供給する原料供給工程と、
   前記各供給流路部から前記反応流路部へそれぞれ前記原料流体を流入させるとともにそれらの原料流体同士を前記反応流路部において流通させながら反応させる反応工程と、
   前記温調流路に前記温調流体を流通させることにより前記反応流路部に流れる前記原料流体の温度を調節する温調工程と、を備えた反応方法。
7. 前記原料供給工程では、複数の前記原料流体のうち特定の原料流体の前記供給流路部への供給と供給停止とを交互に実施する、請求項６に記載の反応方法。
8. 請求項６又は７に記載の反応方法を用いて複数の前記原料流体同士を反応させることにより生成された、反応生成物。

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