JP2015074471A - 多層構造体を壁部材として含む容器 - Google Patents
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Landscapes
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Abstract
【解決手段】 内部と外部とを隔てる壁部材として多層構造体を備えた容器において、基材(X)、層(Y)および層(Z)をそれぞれ1層以上有する多層構造体を用いる。層(Y)はアルミニウム原子を含み、層(Z)はリン原子を有する単量体単位を含む重合体(E)を含む。この多層構造体においては、少なくとも1組の層(Y)と層(Z)とが隣接して積層されている。
【選択図】なし
Description
一般に、容器は、少なくとも容器の内部と外部とを隔てる壁部を備え、その種類に応じ、運搬を便利にするための把持部などをさらに備えている。本発明による容器の壁部は、以下に説明する多層構造体を備えていればよく、多層構造体以外の部材、例えば内容物を示す表記が印刷されたフィルムなどをさらに備えていてもよい。本発明による容器における壁部以外の部分は、以下に説明する多層構造体を備えていてもよいし、この多層構造体以外の部材のみから構成されていてもよい。なお、物理的に着脱可能な蓋と組み合わせて用いられる容器に関しては、蓋は、以下に説明する多層構造体を備えていてもよいし、この多層構造体以外の部材のみから構成されていてもよい。本発明による容器は、その全体が以下に説明する多層構造体からなるものであってもよい。本発明による容器は、従来から知られている製造方法に従って、以下に説明する多層構造体を成形することにより、または予め成形した基材上に以下に説明する多層構造体が得られるようにガスバリア被膜を形成することにより、製造することができる。
多層構造体は、基材(X)、層(Y)および層(Z)をそれぞれ1層以上有する多層構造体であって、層(Y)はアルミニウム原子を含み、層(Z)はリン原子を有する単量体単位を含む重合体(E)を含み、少なくとも1組の層(Y)と層(Z)とが隣接して積層されている。この多層構造体は、物理的スト0145レスによるフィルム材のガスバリア性の低下を抑制する特性(以下「耐屈曲性」ということがある)に優れている。
多層構造体が有する層(Y)は、少なくともアルミニウムを含む金属酸化物(A)とリン化合物(B)とが反応してなる反応生成物(R)を含む層(YA)であってもよい。あるいは、層(Y)は、アルミニウムの蒸着層である層(以下では、「層(YB)」という場合がある)または酸化アルミニウムの蒸着層(以下では、「層(YC)という場合がある)であってもよい。以下、順に説明する。
多層構造体が有する層(Y)が前記層(YA)である場合には、層(YA)の赤外線吸収スペクトルにおいて、800〜1400cm-1の範囲における赤外線吸収が最大となる波数(n1)が1080〜1130cm-1の範囲にあってもよい。
金属酸化物(A)を構成する金属原子(それらを総称して「金属原子(M)」という場合がある)としては、原子価が2価以上(例えば、2〜4価や3〜4価)の金属原子を挙げることができ、具体的には、例えば、マグネシウム、カルシウムなどの周期表第2族の金属;亜鉛などの周期表第12族の金属;アルミニウムなどの周期表第13族の金属;ケイ素などの周期表第14族の金属;チタン、ジルコニウムなどの遷移金属などを挙げることができる。なお、ケイ素は半金属に分類される場合があるが、本明細書ではケイ素を金属に含めるものとする。金属酸化物(A)を構成する金属原子(M)は1種類であってもよいし、2種類以上であってもよいが、アルミニウムを少なくとも含む必要がある。アルミニウムと併用されうる金属原子(M)としては、金属酸化物(A)を製造するための取り扱いの容易さや得られる多層構造体のガスバリア性が優れることから、チタンおよびジルコニウムからなる群より選ばれる少なくとも1種であることが好ましい。
AlX1 mR1 (3-m) (II)
[式(II)中、X1は、F、Cl、Br、I、R2O−、R3C(=O)O−、(R4C(=O))2CH−およびNO3からなる群より選ばれる。R1、R2、R3およびR4はそれぞれ、アルキル基、アラルキル基、アリール基およびアルケニル基からなる群より選ばれる。式(II)において、複数のX1が存在する場合には、それらのX1は互いに同一であってもよいし異なっていてもよい。式(II)において、複数のR1が存在する場合には、それらのR1は互いに同一であってもよいし異なっていてもよい。式(II)において、複数のR2が存在する場合には、それらのR2は互いに同一であってもよいし異なっていてもよい。式(II)において、複数のR3が存在する場合には、それらのR3は互いに同一であってもよいし異なっていてもよい。式(II)において、複数のR4が存在する場合には、それらのR4は互いに同一であってもよいし異なっていてもよい。mは1〜3の整数を表す。]
M1X1 mR1 (n-m) (III)
[式中、M1はTiまたはZrを表す。X1およびR1は、それぞれ式(II)において説明したとおりである。ただし、式(III)では、nはM1の原子価に等しく、mは1〜nの整数を表す。]
リン化合物(B)は、金属酸化物(A)と反応可能な部位を含有し、典型的には、そのような部位を複数含有する。好ましい一例では、リン化合物(B)は、そのような部位(原子団または官能基)を2〜20個含有する。そのような部位の例には、金属酸化物(A)の表面に存在する官能基(例えば水酸基)と反応可能な部位が含まれる。例えば、そのような部位の例には、リン原子に直接結合したハロゲン原子や、リン原子に直接結合した酸素原子が含まれる。それらのハロゲン原子や酸素原子は、金属酸化物(A)の表面に存在する水酸基と縮合反応(加水分解縮合反応)を起こすことができる。金属酸化物(A)の表面に存在する官能基(例えば水酸基)は、通常、金属酸化物(A)を構成する金属原子(M)に結合している。
反応生成物(R)には、金属酸化物(A)およびリン化合物(B)のみが反応することによって生成される反応生成物が含まれる。また、反応生成物(R)には、金属酸化物(A)とリン化合物(B)とさらに他の化合物とが反応することによって生成される反応生成物も含まれる。反応生成物(R)は、後述する製造方法で説明する方法によって形成できる。
層(YA)において、金属酸化物(A)を構成する金属原子のモル数NMとリン化合物(B)に由来するリン原子のモル数NPとが、1.0≦(モル数NM)/(モル数NP)≦3.6の関係を満たすことが好ましく、1.1≦(モル数NM)/(モル数NP)≦3.0の関係を満たすことがより好ましい。(モル数NM)/(モル数NP)の値が3.6を超えると、金属酸化物(A)がリン化合物(B)に対して過剰となり、金属酸化物(A)の粒子同士の結合が不充分となり、また、金属酸化物(A)の表面に存在する水酸基の量が多くなるため、ガスバリア性とその安定性が低下する傾向がある。一方、(モル数NM)/(モル数NP)の値が1.0未満であると、リン化合物(B)が金属酸化物(A)に対して過剰となり、金属酸化物(A)との結合に関与しない余剰なリン化合物(B)が多くなり、また、リン化合物(B)由来の水酸基の量が多くなりやすく、やはりガスバリア性とその安定性が低下する傾向がある。
多層構造体が有する層(YA)は、特定の重合体(C)をさらに含んでもよい。重合体(C)は、水酸基、カルボキシル基、カルボン酸無水物基、およびカルボキシル基の塩からなる群より選ばれる少なくとも1種の官能基(f)を有する重合体である。多層構造体が有する層(YA)において重合体(C)は、それが有する官能基(f)によって金属酸化物(A)の粒子およびリン化合物(B)に由来するリン原子の一方または両方と直接的にまたは間接的に結合していてもよい。また多層構造体が有する層(YA)において反応生成物(R)は、重合体(C)が金属酸化物(A)やリン化合物(B)と反応するなどして生じる重合体(C)部分を有していてもよい。なお、本明細書において、リン化合物(B)としての要件を満たす重合体であって官能基(f)を含む重合体は、重合体(C)には含めずにリン化合物(B)として扱う。
多層構造体が有する層(YA)の厚さ(多層構造体が2層以上の層(YA)を有する場合には各層(YA)の厚さの合計)は、4.0μm以下であることが好ましく、2.0μm以下であることがより好ましく、1.0μm以下であることがさらに好ましく、0.9μm以下であってもよい。層(YA)を薄くすることによって、印刷、ラミネートなどの加工時における多層構造体の寸法変化を低く抑えることができ、さらに多層構造体の柔軟性が増し、その力学的特性を、基材自体の力学的特性に近づけることができる。
多層構造体が有する層(Y)は、アルミニウムの蒸着層である層(YB)または酸化アルミニウムの蒸着層である層(YC)であってもよい。これらの蒸着層は、後述する無機蒸着層と同様の方法により製造することができる。
多層構造体が有する層(Z)は、リン原子を有する単量体単位を含む重合体(E)を含む。層(Z)を層(Y)に隣接して形成することで、多層構造体の耐屈曲性を大幅に向上することができる。
重合体(E)は、その分子中に複数のリン原子を有している。一例では、当該リン原子は酸性基またはその誘導体に含まれる。リン原子を含む酸性基の例には、リン酸基、ポリリン酸基、亜リン酸基、ホスホン酸基が含まれる。重合体(E)が有する複数のリン原子のうち、少なくとも1つのリン原子は、金属酸化物(A)と反応可能な部位を含有する。好ましい一例では、重合体(E)は、そのようなリン原子を10〜1000個程度含有する。金属酸化物(A)と反応可能なリン原子に関する部位の例には、リン化合物(B)に対して記載した構造の部位を挙げることができる。
(a)置換基を有するホスホン酸、置換基を有するホスフィン酸、またはこれらのエステルである。
(b)分子中のリン原子(ホスホン酸基、ホスフィン酸基またはそれらのエステル中のリン原子)に置換基の炭素鎖がリン−炭素結合を介して結合している。炭素鎖中に炭素−炭素二重結合が存在する。炭素鎖の一部は、炭素環を構成していてもよい。
(c)分子中のリン原子(ホスホン酸基、ホスフィン酸基またはそれらのエステル中のリン原子)には、少なくとも1つの水酸基が結合している。
層(Z)の1層当たりの厚さは、多層構造体の耐屈曲性がより良好になる観点から、0.005μm以上であり、0.03μm以上が好ましく、0.05μm以上(例えば0.15μm以上)であることがより好ましい。層(Z)の厚さの上限は特に限定されないが、1.0μm以上では耐屈曲性の改善効果は飽和に達するため、層(Z)の厚さの上限を1.0μmとすることが経済的に好ましい。層(Z)の厚さは、層(Z)の形成に用いられる後述するコーティング液(V)の濃度や、その塗布方法によって制御することができる。
多層構造体が有する基材(X)の材質に特に制限はなく、様々な材質からなる基材を用いることができる。基材(X)の材質としては、例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂などの樹脂;布帛、紙類などの繊維集合体;木材;ガラス;金属;金属酸化物などが挙げられる。なお、基材は複数の材質からなる複合構成または多層構成のものであってもよい。
多層構造体において、層(Y)および/または層(Z)は、基材(X)と直接接触するように積層されていてもよいが、基材(X)と層(Y)および/または層(Z)との間に配置された接着層(H)を介して層(Y)および/または層(Z)が基材(X)に積層されていてもよい。この構成によれば、基材(X)と層(Y)および/または層(Z)との接着性を高めることができる場合がある。接着層(H)は、接着性樹脂で形成してもよい。接着性樹脂からなる接着層(H)は、基材(X)の表面を公知のアンカーコーティング剤で処理するか、基材(X)の表面に公知の接着剤を塗布することによって形成できる。当該接着剤としては、ポリイソシアネート成分とポリオール成分とを混合し反応させる二液反応型ポリウレタン系接着剤が好ましい。また、アンカーコーティング剤や接着剤に、公知のシランカップリング剤などの少量の添加剤を加えることによって、さらに接着性を高めることができる場合がある。シランカップリング剤の好適な例としては、イソシアネート基、エポキシ基、アミノ基、ウレイド基、メルカプト基などの反応性基を有するシランカップリング剤を挙げることができる。基材(X)と層(Y)および/または層(Z)とを接着層(H)を介して強く接着することによって、多層構造体に対して印刷やラミネートなどの加工を施す際に、ガスバリア性や外観の悪化をより効果的に抑制することができる。
多層構造体(積層体)は、基材(X)、層(Y)および層(Z)のみによって構成されてもよいし、基材(X)、層(Y)、層(Z)および接着層(H)のみによって構成されていてもよい。多層構造体は、複数の層(Y)および/または複数の層(Z)を含んでもよい。また、多層構造体は、基材(X)、層(Y)、層(Z)および接着層(H)以外の他の部材(例えば熱可塑性樹脂フィルム層、紙層、無機蒸着層などの他の層など)をさらに含んでもよい。そのような他の部材(他の層など)を有する多層構造体は、例えば、基材(X)に直接または接着層(H)を介して層(Y)および層(Z)を積層させた後に、さらに当該他の部材(他の層など)を直接または接着層を介して接着または形成することによって製造できる。このような他の部材(他の層など)を多層構造体に含ませることによって、多層構造体の特性を向上させたり、新たな特性を付与したりすることができる。例えば、多層構造体にヒートシール性を付与したり、バリア性や力学的物性をさらに向上させたりすることができる。
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(45)ポリオレフィン層/紙層/ポリオレフィン層/層(YZ)/ポリオレフィン層/水酸基含有ポリマー層、
(46)ポリオレフィン層/紙層/ポリオレフィン層/層(YZ)/ポリオレフィン層/ポリアミド層、
(47)ポリオレフィン層/紙層/ポリオレフィン層/層(YZ)/ポリオレフィン層/ポリエステル層。
本発明によれば、以下の性能の一方または両方を満たす多層構造体を構成材料とする容器を得ることが可能である。好ましい一例では、層(Y)の厚さ(多層構造体が2層以上の層(Y)を有する場合には各層(Y)の厚さの合計)が1.0μm以下(例えば0.5μm以上で1.0μm以下)である多層構造体が、以下の性能を満たす。なお、酸素透過度の測定条件の詳細については、実施例で説明する。実施例で確認されているとおり、(性能1)は容器自体が具備することが可能である。
(性能1)多層構造体の20℃、65 85%RHの条件下における酸素透過度が2ml/(m2・day・atm)以下、好ましくは1.5ml/(m2・day・atm)以下である。
(性能2)多層構造体を23℃、50%RHの条件下で一方向に5%延伸した状態で5分間保持した後の20℃、85%RHの条件下における酸素透過度が、4ml/(m2・day・atm)以下、好ましくは2.5ml/(m2・day・atm)以下である。
以下、多層構造体の製造方法について説明する。
工程(I)で用いられる、金属酸化物(A)と反応可能な部位を含有する少なくとも1種の化合物を、以下では、「少なくとも1種の化合物(Z)」という場合がある。工程(I)では、金属酸化物(A)と、少なくとも1種の化合物(Z)と、溶媒とを少なくとも混合する。1つの観点では、工程(I)では、金属酸化物(A)と、少なくとも1種の化合物(Z)とを含む原料を、溶媒中で反応させる。当該原料は、金属酸化物(A)および少なくとも1種の化合物(Z)の他に、他の化合物を含んでもよい。典型的には、金属酸化物(A)は粒子の形態で混合される。
工程(a):金属酸化物(A)を含む液体(S)を調製する工程。
工程(b):リン化合物(B)を含む溶液(T)を調製する工程。
工程(c):上記工程(a)および(b)で得られた液体(S)と溶液(T)とを混合する工程。
工程(II)では、基材(X)上にコーティング液(U)を塗布することによって、基材(X)上に層(YA)の前駆体層を形成する。コーティング液(U)は、基材(X)の少なくとも一方の面の上に直接塗布してもよい。また、コーティング液(U)を塗布する前に、基材(X)の表面を公知のアンカーコーティング剤で処理したり、基材(X)の表面に公知の接着剤を塗布したりするなどして、基材(X)の表面に接着層(H)を形成しておいてもよい。また、後述する工程(IV)によって基材(X)上に予め形成された層(Z)上に、コーティング液(U)を塗布することによって、層(Z)上に層(YA)の前駆体層を形成することもできる。
工程(III)では、工程(II)で形成された前駆体層(層(YA)の前駆体層)を、110℃以上の温度で熱処理することによって層(YA)を形成する。
工程(IV)では、リン原子を有する単量体単位を含む重合体(E)を含むコーティング液(V)を塗布することによって、基材(X)上(または層(Y)上)に層(Z)を形成する。通常、コーティング液(V)は、重合体(E)が溶媒に溶解された溶液である。
層(YA)の赤外線吸収スペクトルは、以下の方法で測定した。
得られた容器の外観を、目視によって下記のように評価した。
A:無色透明で均一であり、極めて良好な外観であった。
B:わずかにくもりまたはムラが見られたが、良好な外観であった。
C:容器が変形しており、実用性がない。
得られた容器を開放した状態で20℃で相対湿度が65%RHの雰囲気下で1ヶ月間保管し、ボトルの調湿を行った。1ヶ月後、以下の方法で酸素透過度を測定した。
得られた容器の胴部を幅10cmで切り出し、23℃、50%RHの条件下で24時間以上放置した。同条件下で円周方向に5%延伸し、延伸した状態を5分間保持することで、延伸後の多層構造体を得た。酸素透過度は、酸素透過量測定装置(モダンコントロール社製「MOCON OX−TRAN2/20」)を用い、延伸前後の多層構造体を測定した。具体的には、酸素供給側に層(YZ)が向き、キャリアガス側に基材(X)が向くように多層構造体をセットし、温度が20℃、酸素供給側の湿度が85%RH、キャリアガス側の湿度が85%RH、酸素圧が1気圧、キャリアガス圧力が1気圧の条件下で酸素透過度(単位:ml/(m2・day・atm))を測定した。キャリアガスとしては2体積%の水素ガスを含む窒素ガスを使用した。
得られた容器の底部を切り抜き、その底部を、モデルガソリン20mLを入れたアルミ製カップ(直径6cm、深さ2.5cm)の口に取り付けることによって測定用のサンプルを得た。モデルガソリンには、トルエン(45重量%)、イソオクタン(45重量%)、およびエタノール(10重量%)の混合液を用いた。
得られた容器を1.5mの高さから5回落下させて屈曲させる屈曲試験を行った。このようにして得られた屈曲後の多層容器について、上述の測定と同様の方法および条件によってガソリンの透過量を求めた。
層(YA)を製造するために使用したコーティング液(U)の製造例を示す。
蒸留水230質量部を撹拌しながら70℃に昇温した。その蒸留水に、アルミニウムイソプロポキシド88質量部を1時間かけて滴下し、液温を徐々に95℃まで上昇させ、発生するイソプロパノールを留出させることによって加水分解縮合を行った。得られた液体に、60質量%の硝酸水溶液4.0質量部を添加し、95℃で3時間撹拌することによって加水分解縮合物の粒子の凝集体を解膠させた後に、固形分濃度がアルミナ換算で10質量%になるように濃縮した。こうして得られた分散液18.66質量部に対して、蒸留水58.19質量部、メタノール19.00質量部、および5質量%のポリビニルアルコール水溶液0.50質量部を加え、均一になるように撹拌することによって、分散液(S1)を得た。また、85質量%のリン酸水溶液3.66質量部を、溶液(T1)として使用した。続いて、分散液(S1)および溶液(T1)をともに15℃に調節した。次に、15℃の液温を維持した状態で、分散液(S1)を攪拌しながら溶液(T1)を滴下してコーティング液(U1)を得た。得られたコーティング液(U1)を15℃に保持したまま、粘度が1500mPa・sになるまで攪拌を続けた。なお、当該コーティング液(U1)における、金属酸化物(A)(アルミナ)を構成する金属原子のモル数(NM)とリン化合物(B)(リン酸)を構成するリン原子のモル数(NP)との比率(モル数(NM)/モル数(NP))は、1.15であった。
まず、攪拌機、還流冷却機、滴下ロートおよび温度計を備えた丸底フラスコ(内容積:50ml)を窒素置換し、溶媒としてメチルエチルケトン(以下、「MEK」と略記する場合がある)を12g仕込み、オイルバスに漬けて80℃に加熱し還流を開始した。この時から重合の全過程を通じて微量の窒素ガスを流し続けた。次に、アシッドホスホオキシエチルメタクリレート(以下、「PHM」と略記する場合がある)8.5g、MEK5gおよびアゾビスイソブチロニトリル100mgの混合溶液を調整し、滴下ロートから10分間かけて等速で滴下した。滴下終了後も80℃を維持し、12時間程度攪拌を続けて、帯黄色の粘調な液状の重合体溶液を得た。
攪拌機および温度計を備えた丸底フラスコ(内容積:50ml)を窒素置換し、溶媒として水2.5gを仕込み、攪拌しながらビニルホスホニックアシッド(以下、「VPA」と略記する場合がある)10g、水2.5gおよび2,2’−アゾビス(2−アミジノプロパン)2塩酸塩(以下、「AIBA」と略記する場合がある)25mgの混合溶液を丸底フラスコに滴下した。この時から重合の全過程を通じて微量の窒素ガスを流し続けた。丸底フラスコをオイルバスに漬けて80℃で3時間反応させた後、反応混合物を15gの水で希釈し、セルロース膜(スペクトラム・ラボラトリーズ社製、「Spectra/Por」(商品名))でろ過した。次に、エバポレーターによってろ液の溶媒を留去し、50℃で24時間真空乾燥することによって白色の重合体を得た。この重合体をゲル・パーミエーション・クロマトグラフで、溶媒として1.2wt%のNaCl水溶液を用い重合体濃度0.1wt%で分子量を測定したところ、分子量はポリエチレングリコール換算で約10,000であった。
容器(I)の実施例および比較例の作製方法を、以下に示す。
成形体(I)として、PETボトル(容積500mL、表面積0.041m2、重量35g)を用意した。そのPETボトルの表面にプラズマ処理を行なった。
透湿度(単位:g/(m2・day))=1日当りの容器重量増加量(g/(ボトル・day))÷ボトル表面積(m2)
この後、容器を40℃90%RHの恒温恒湿機に入れ、24時間放置する操作と、容器を恒温恒湿機から取り出し、23℃50%RHで1時間放置後重量を測定し透湿度を計算する操作を繰り返し9回行い、8回目から10回目の測定値の平均値を容器(I)の透湿度とした。
コーティング液(V)をV5に変更したこと以外は実施例1と同様の方法によって、容器(I)を得た。
層(Z)の厚みおよびコーティング液(V)を表1に従って変更したこと以外は実施例1と同様の方法によって、容器(I)を得た。
熱処理の条件およびコーティング液(V)を表1に従って変更したこと以外は実施例1と同様の方法によって、容器(I)を得た。
使用するコート液(U)およびコーティング液(V)を表1に従って変更したこと以外は実施例1と同様の方法によって、容器(I)を得た。
熱処理工程を層(Z)の形成後に実施したこと以外は実施例1と同様の方法によって、容器(I)を得た。
基材をPETボトル外面に蒸着された酸化ケイ素蒸着層としたこと以外は実施例1と同様の方法によって、容器(I)を得た。
コーティング液(V)をV5に変更したこと以外は実施例25と同様の方法によって、容器(I)を得た。
基材をPETボトル外面に蒸着された酸化アルミニウム蒸着層としたこと以外は実施例1と同様の方法によって、容器(I)を得た。
コーティング液(V)をV5に変更したこと以外は実施例27と同様の方法によって、容器(I)を得た。
基材のPETボトル外面にアルミニウムの蒸着を施し、厚み0.03μmのアルミニウム蒸着層を形成した。次いで、当該アルミニウム蒸着層上に、乾燥後の厚さが0.3μmとなるように浸漬法によってコーティング液(V1)を塗布し、110℃で5分間乾燥することで、層(Z1)(0.3μm)/アルミニウムの蒸着層/PETボトルという構造を有する本発明の容器(I)を得た。
コーティング液(V)をV5に変更したこと以外は実施例29と同様の方法によって、容器(I)を得た。
層(Z)の形成後に層(Y)を形成およびコーティング液(V)を表1に従って変更したこと以外は実施例1と同様の方法によって、容器(I)を得た。
実施例1において、熱処理の条件を表1に従って変更したことおよび層(Z)を形成しなかったこと以外は実施例1と同様の方法によって、容器(I)を得た。得られた容器は変形が著しく実用に堪えられる容器ではなかった。
実施例1において、層(Z)を形成しなかったものを比較例1とした。
実施例15において、層(Z)を形成しなかったものを比較例4とした。
実施例17において、層(Z)を形成しなかったものを比較例5とした。
実施例19において、層(Z)を形成しなかったものを比較例6とした。
実施例21において、層(Z)を形成しなかったものを比較例7とした。
実施例25において、層(Z)を形成しなかったものを比較例8とした。
実施例27において、層(Z)を形成しなかったものを比較例9とした。
実施例29において、層(Y)を形成しなかったものを比較例10とした。
実施例1において、層(Y)を形成しなかったものを比較例11とした。
実施例2において、層(Y)を形成しなかったものを比較例12とした。
比較例3の容器の内面に、乾燥後の厚さが0.3μmとなるようにスプレー塗布法によってコーティング液(V1)を塗布し、110℃で5分間乾燥することで、層(Z1)(0.3μm)/PETボトル/層(Y1)(0.5μm)という構造を有する容器を比較例13とした。
比較例3の容器の内面に、乾燥後の厚さが0.3μmとなるようにスプレー塗布法によってコーティング液(V5)を塗布し、110℃で5分間乾燥することで、層(Z1)(0.3μm)/PETボトル/層(Y1)(0.5μm)という構造を有する容器を比較例14とした。
実施例1において、層(Y)および層(Z)を形成しなかったもの、すなわち層を形成していないPETボトルを比較例15とした。
まず、多層容器(II)を作製した。具体的には、内側HDPE層(厚さ435μm)/AD層(厚さ50μm)/EVOH層(厚さ50μm)/AD層(厚さ50μm)/外側HDPE層(厚さ1890μm)、という5層構造を有する多層容器(内容積50cm3)を、共押出しブロー成形によって作製した。エチレン−ビニルアルコール共重合体(EVOH)には、エチレン含量32モル%、けん化度99.6%、MI=3.0g/10分(190℃、2169g加重)のものを用いた。高密度ポリエチレン(HDPE)には、三井石油化学製の「HZ8200B」(MI=0.01g/10分(190℃、2160g加重)、密度0.96g/cm3)を用いた。接着性樹脂層(AD層)には、三井石油化学製「アドマーGT4」(無水マレイン酸変性ポリエチレン、MI=0.2g/10分(190℃、2160g加重))を用いた。
コーティング液(V)をV5に変更したこと以外は実施例25と同様の方法によって、容器(II)を得た。
実施例33において、層(Z)を形成しなかったものを比較例16とした。
層(Y)も層(Z)を形成しなかった多層容器を比較例17とした。
Claims (11)
- 内部と外部とを隔てる壁部材として多層構造体を備えた容器であって、
前記多層構造体は、基材(X)、層(Y)および層(Z)をそれぞれ1層以上有し、
前記層(Y)はアルミニウム原子を含み、前記層(Z)はリン原子を有する単量体単位を含む重合体(E)を含み、少なくとも1組の前記層(Y)と前記層(Z)とが隣接して積層されている、容器。 - 少なくとも1組の、前記基材(X)、前記層(Y)および前記層(Z)が、前記基材(X)/前記層(Y)/前記層(Z)の順に積層された構造を有する、請求項1に記載の容器。
- 前記重合体(E)は、側鎖の末端にリン酸基を有する(メタ)アクリル酸エステル類の単独重合体または共重合体である、請求項1または2に記載の容器。
- 前記重合体(E)が、アシッドホスホオキシエチル(メタ)アクリレートの単独重合体である、請求項3に記載の容器。
- 前記層(Y)が反応生成物(R)を含む層(YA)であり、
前記反応生成物(R)は、アルミニウムを含む金属酸化物(A)とリン化合物(B)とが反応してなる反応生成物であり、
前記層(YA)の赤外線吸収スペクトルにおいて800〜1400cm-1の範囲における赤外線吸収が最大となる波数(n1)が1080〜1130cm-1の範囲にある、請求項1〜5のいずれか1項に記載の容器。 - 前記層(Y)が、アルミニウムの蒸着層(YB)または酸化アルミニウムの蒸着層(YC)である、請求項1〜5のいずれか1項に記載の容器。
- 前記基材(X)が、熱可塑性樹脂フィルム層、紙層および無機蒸着層からなる群より選ばれる少なくとも1種の層を含む、請求項1〜7のいずれか1項に記載の容器。
- 前記多層構造体の20℃、85%RHの条件下における酸素透過度が2ml/(m2・day・atm)以下である、請求項1〜8のいずれか1項に記載の容器。
- 前記多層構造体を23℃、50%RHの条件下で一方向に5%延伸した状態で5分間保持した後に、当該多層構造体について、20℃、85%RHの条件下において測定した酸素透過度が、4ml/(m2・day・atm)以下である、請求項1〜9のいずれか1項に記載の容器。
- 前記多層構造体が、内容物の保持に適した収容部を前記内部として備える形状へと成形された成形体を含む前記基材(X)上に、前記層(Y)および前記層(Z)を形成して得られたものである、請求項1〜10のいずれか1項に記載の容器。
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