JP2015005331A

JP2015005331A - 密閉型電気化学デバイスの製造方法

Info

Publication number: JP2015005331A
Application number: JP2013128038A
Authority: JP
Inventors: 雄大秋元; Yudai Akimoto; 幹男竹林; Mikio Takebayashi; 晴久八木; Haruhisa Yagi; 哲也椎崎; Tetsuya Shiizaki
Original assignee: Panasonic Corp
Current assignee: Panasonic Corp
Priority date: 2013-06-19
Filing date: 2013-06-19
Publication date: 2015-01-08

Abstract

【課題】密閉型電気化学デバイスの製造の際に、電解液の含浸の高速化を図ることを目的とする。【解決手段】継続的に電解液７０１を注入・排出し続け、電極体２００の側部に一定の流量の電解液７０１を流動させることにより、電解液７０１が乱流を引き起こしながら電極体２００に衝突することができ、電解液７０１を高速で電極体２００に含浸させることができる。【選択図】図１

Description

本発明は、電解液を注入して製造する密閉型電気化学デバイスの製造方法に関するものである。

二次電池、燃料電池、キャパシタなどの様々な密閉型電気化学デバイスの中で、リチウムイオン電池に代表される非水溶媒型の二次電池は、携帯情報端末やコードレス電子機器の電源として不可欠なデバイスとなっている。近年では地球環境保全への意識の高まりもあり、ハイブリッド車やプラグインハイブリッド車、電気自動車などの輸送用途、太陽光発電や電力安定供給のための蓄電池用途においてもこの種の電池の用途が拡大している。これに伴い、従来の小型の民生用途に加え、より高出力、高エネルギー密度、大面積化、長寿命、高信頼性を有する二次電池が必要とされている。

図１１は密閉型電気化学デバイスの構成における発電要素である電極体を示す図である。電極体８００は、シート状の正極８０１及び負極８０２と、これら両方の電極に気密に挿入・配置されたシート状のセパレータ８０３からなり、それらが複数枚積層されている。この電極体８００は各シートを固定させるために固定テープ８０６で固定されている。負極８０２は負極リード８０４、正極８０１は正極リード８０５とそれぞれ電気的に接続される。

この電極体８００に対する電解液の注液・含浸方法として、例えば特許文献１に示されるように、密閉型電気化学デバイスの一種である薄型電池を高品質に歩留まりよく提供するための電池の製造方法が提案されている。

図１２（ａ）、図１２（ｂ）は従来の電池の製造方法を説明する図であり、従来例の特許文献１における実施態様を模式的に示す斜視図である。両端が開口した所要寸法よりも長い外装体９０１を用意し、一端側に電池要素の電極端子９０２ａ，９０２ｂを導出・封止して、外装体９０１内に電極体８００を装着・配置する。次いで、外装体９０１の他端開口側で、前記装着・配置した電極体８００に隣接する領域（部分）を、一部分を残して溶着させ、外装体９０１内に電極体８００を一次的に内蔵・装着させて、図１２（ａ）に示すような構造体９０２を作製する。外装体９０１は、熱融着性の樹脂層が設けられたラミネートフィルム製である。そして、この外装体９０１は、前記熱融着性の樹脂層を対向させて電極体８００を挟むように積層し、電解液注入口を成す一端部を開口９０１ａとして、電極体８００の溶着テープ８０７（図１１参照）が外装体９０１の内部に含まれるように電極体８００に隣接する領域の一部を熱融着で封止して形成されている。

その後、図１２（ｂ）に示すように、キャリア治具９０５に構造体９０２を開口９０１ａ側が上方となるように装着し、所要の電解液を反復的ないし間欠的に吐出・注入する定量ポンプ９０３の吐出口９０４を構造体９０２に対向させて配置する。この状態で、構造体９０２内に内装された電極体８００に対して、定量ポンプ９０３による電解液の注入・充填が行われる。前記電解液の定量を注入・充填後、前記構造体９０２をキャリア治具９０５に装着したまま、真空チャンバー内に移し、真空チャンバー内を排気し、電極体８００を減圧下及び常圧下に置くことにより、前記注入・充填下電解液を電極体８００に含浸させる。

前記特許文献１の従来例における電解液の注液・含浸方法においては、常圧から減圧状態への圧力の切り替えを利用し、構造体９０２内、特に電極体８００に残存含有されている気泡などが除去されること、減圧による含浸が終了し、真空チャンバー内が常圧に切り替えられることにより圧力が加わることを利用し、緻密な含浸を実現するという方法が提案されている。

特開２００１−１５０９９号公報

しかしながら、前記従来の注液・含浸方法では、電解液が進入する経路が電解液注液口を成す開口部の一端に限定されるため電解液を電極体８００に供給するための流路が狭いという問題点が生じる場合があった。また、電極体８００に隣接する領域を熱溶着で封止するため、開口部から注入した電解液が外装体下部に達するまでの電解液進入経路が狭く時間がかかるという問題点が生じる場合があった。また、電解液注入量が一定量であるため、含浸プロセス中に電極体８００の、例えば注液上部側などに部分的に電解液が接触しない箇所が生じる恐れがあるという問題点が生じる場合があった。また、電解液は外装体の内部で大きく流動することができないため、駆動力を毛細管浸透圧のみに依存するという問題点が生じる場合があった。その結果として、例えば、一般的な電解液の注入で薄型電池を製造した場合、含浸プロセスが約５時間要していたように、含浸プロセス時間が長くなるために量産製造における生産性に影響を及ぼしていた。

本発明は、前記従来の課題を解決するものであり、密閉型電気化学デバイスの製造の際に、電解液の含浸の高速化を図ることを目的とする。

上記目的を達成するために、本発明の密閉型電気化学デバイスの製造方法は、セパレータを介して正極及び負極を交互に積層された電極体を、前記電極体の周囲との間に隙間が設けられる体積を有する外装体に内包させる工程と、前記外装体の周囲に少なくとも２ヶ所に非封止部を設けて封止する工程と、前記非封止部の一方から電解液を注入しながら前記非封止部の他方から前記電解液を排出して前記電解液を前記電極体に含浸させる工程と、前記非封止部を封止する工程とを有することを特徴とする。

また、外装体は、前記電極体の体積の１０５％以上１２０％以下の体積であることが好ましい。

以上のように、本発明の密閉型電気化学デバイスの製造方法では、継続的に電解液を注入・排出し続け、電極体の側部に一定の流量の電解液を流動させることにより、電解液が乱流を引き起こしながら電極体に衝突することができ、電解液を高速で電極体に含浸させることができる。

本発明に係る密閉型電気化学デバイスの構成を示す斜視図本発明に係る密閉型電気化学デバイスの電極体の構成を示す斜視図本発明に係る密閉型電気化学デバイスの外装体の構成を示す図本発明に係る外装体に電極体を挿入した状態を示す図本発明の密閉型電気化学デバイスの製造方法における電解液の流路を説明する図本発明に係る密閉型電気化学デバイスの排液口の構成を示す要部拡大図本発明の密閉型電気化学デバイスの製造方法における注液準備の工程を説明する図本発明の密閉型電気化学デバイスの製造方法に用いる注液装置の構造を示す図本発明の密閉型電気化学デバイスの製造方法に用いる注液装置の構造を示す拡大図本発明の密閉型電気化学デバイスの製造方法における電解液注液方法を説明する工程側面図密閉型電気化学デバイスの構成における発電要素である電極体を示す図従来の電池の製造方法を説明する図

本発明は、積層、巻回などの手段を用いて発電素子を多層に重ねた構造を有する密閉型電気化学デバイス全般、例えばリチウムイオン電池、キャパシタ、燃料電池などの製造に用いられる。

本発明の密閉型電気化学デバイスの製造方法では、電解液の注入の際に、継続的に電解液を注入・排出し続け、電極体の側部に一定の流量の電解液を流動させることにより、電解液が乱流を引き起こしながら電極体に衝突することができ、電解液を高速で電極体に含浸させることができるものである。

以下本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。
図１は、本発明に係る密閉型電気化学デバイスの構成を示す斜視図である。
図１に示すように、密閉型電気化学デバイス１００は、発電要素である電極体２００を、所定の大きさに加工した外装体３０１に挿入し、電解液を電極体に含浸させ、後述の注液前封止部、注液後封止部を含む封止部１０１にて密閉した構造をとる。

以下、図２〜図１０を用いて、本発明の密閉型電気化学デバイスの製造方法及びこの方法で製造した密閉型電気化学デバイスの各構成要素の構造について説明する。
図２は、本発明に係る密閉型電気化学デバイスの電極体の構成を示す斜視図である。本発明の密閉型電気化学デバイスの製造の際には、まず、電極体２００を製造する。電極体２００は、長方形状に切り出し加工したシート状の正極２０１及び負極２０２と、これら両方の電極に気密に挿入・配置されたシート状のセパレータ２０３からなり、正極２０１，セパレータ２０３，負極２０２，セパレータ２０３，正極２０１の順で、繰り返し積層されたものである。

ここで、正極２０１は、金属酸化物などからなる活物質と、結着剤、導電剤からなる粉末をアルミニウム箔などの集電体に塗布・圧延したものからなり、負極２０２はグラファイトなどの粉末と、結着剤、導電剤からなる粉末を銅箔などの集電体に塗布・圧延したものからなる。

正極２０１、負極２０２、セパレータ２０３は、積層後、絶縁性の固定テープ２０６で固定される。正極２０１は正極リード２０５、負極２０２は負極リード２０４と超音波溶接や電気溶接を用いてそれぞれ電気的に接続される。電極体２００と、後述の外装体３０１を固定するための溶着テープ２０７は正極リード２０５、負極リード２０４上にそれぞれ熱溶着により接着する。

図３は本発明に係る密閉型電気化学デバイスの外装体の構成を示す図であり、図３（ａ）に本発明に係る外装シート３０１ａ、３０１ｂの三面図、及び外装シート３０１ａ、３０１ｂの中央部ａ−ａ’面における断面図を示す。

外装シート３０１ａ、３０１ｂは、例えばアルミニウムなどの金属箔の一方の面をポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレートなどの樹脂層、他方の面には変性ポリプロピレンなどの熱融着性を有する樹脂層が設けられたラミネートフィルムを用いる。

前記ラミネートフィルムに対し、プレス加工の荷重面が電極形状と相似形を成すように荷重がかかるような金型を用い、熱融着性を有する面からカップ状にプレス加工し外装シート３０１ａ、３０１ｂを作製する。

外装シート３０１ａと３０１ｂは同じ構造を有する。また、外装シート３０１ａ、３０１ｂは後述する熱溶着などの手段を用いて接着されるが、接着後の外装シート３０１ａ、３０１ｂを以後外装体３０１と表記する。

カップ状のプレス加工の際、荷重面は電極体２００における負極２０２のシート面積（リード部分は除く）より５％〜２０％程度大きくなるように加工してプレス加工部３０１ｃする。プレス深さは電極体２００の厚みの半分となるように設定する。

図３（ｂ）は、本発明に係る電極体２００と外装体３０１を組み合わせたときの分解斜視図である。
本発明の密閉型電気化学デバイスの製造の際には、まず、外装シート３０１ａのプレス加工部３０１ｃにリード部を除く電極体２００の極板要素が入るよう挿入し、外装シート３０１ｂで挟み込むように配置する。

このとき、外装シート３０１ａ、３０１ｂは、それぞれのプレス加工部３０１ｃの周囲に設けられる熱融着性を有する樹脂層３０１ｄが対向するように向かい合わせる。
図４は本発明に係る外装体に電極体を挿入した状態を示す図である。図４（ａ）の外装シート３０１ａに電極体２００を配置した鳥瞰図に示されるように、電極体２００は正極リード２０５、負極リード２０４に接着された溶着テープ２０７が、外装シート３０１ａのラミネート材の樹脂層３０１ｄ上に位置するように配置する。電極体２００は外装シート３０１ａのカップ状加工部３０１ｃの中央に位置するように設置する。

この状態で二枚の外装シート３０１ａ、３０１ｂが電極体２００を内包する形で重ね合わせられる。
図４（ｂ）は本発明に係る構造体３００における電極体２００と外装体３０１を組み合わせたときの封止箇所を表す概略図であり、外装シート３０１ａ、３０１ｂの一方を透視した図である。外装体３０１内に電極体２００を配置した後、外装シート３０１ａ、３０１ｂが重なるときの外周部の四辺の内、三辺を熱溶着などの手段を用いて封止し、注液前封止部３０２及び構造体３００を作製する。このときの、溶着後の外装シート３０１ａ、３０１ｂを外装体３０１とする。この三辺の封止領域の内、隣り合う辺の境界部分である角部は密着されないように未封止状態にしたまま封止する。この未封止部は図４（ｂ）で示されるように外装体３０１の内包側から外周側に向かって狭くなるテーパ状に形成される。この未封止部が排液口３０３ａ、３０３ｂとなる。テーパ形状の加工には、熱溶着装置のヘッド位置の制御、熱溶着装置の加熱ヘッドの形状の加工により行われる、また、排液口３０３ａ、３０３ｂの形状に加工した断熱材を外装体３０１に貼付し、マスキングすることにより、カップ面に対し左右対称となるよう形成しても良い。

このようにして作製された構造体３００の中で、ラミネートが封止されていない未封止領域の内、正極リード２０５及び負極リード２０４の溶着箇所に隣接する未封止部をそれぞれ排液口３０３ａ、３０３ｂ、リードと対向する側に位置する未封止部を注液口３０４とする。

図５は本発明の密閉型電気化学デバイスの製造方法における電解液の流路を説明する図であり、図５（ａ）は構造体３００の構成を透視的に示す概略図、図５（ｂ）は構造体３００における電極体２００と垂直をなす面ｂ−ｂ’面における構造体３００中央部付近の断面図である。

構造体３００の斜線で示される領域は、電極体２００と外装体３０１の間の空間の一部を示しており、後述する電解液注液プロセスにおいて電解液７０１の流動経路となる流路３０５である。この流路３０５の電極体２００の側面部分のｂ−ｂ’断面における断面積を表す領域をそれぞれ３０６ａ、３０６ｂとすると、領域３０６ａ、３０６ｂの断面積は電極体２００の断面積と前述の外装体のプレス面積とで決まる。プレス面積は負極２０２のシート面積より５％〜２０％程度大きくなるように加工するため、それら領域３０６ａ、３０６ｂの面積の合計は電極体２００の断面積の５％〜２０％となる。つまり、外装体３０１は、電極体２００の体積の１０５％以上１２０％以下の体積であり、外装体の内面と電極体２００とでできる空間の体積は電極体２００の体積の５％以上２０％以下となる。その結果、それぞれの領域３０６ａ、３０６ｂの面積は、電極体２００を構造体３００の中心に配置することにより、前記断面積の範囲の下限値である電極体２００の断面積の５％の半分の２．５％以上、上限である２０％の半分の１０％以下となる必要がある。領域３０６ａ、３０６ｂのいずれかが電極体２００の断面積の２．５％未満のとき、電解液が流路３０５に多量に進入することができず、電解液が流動することができない恐れがある。領域３０６ａ、または３０６ｂの面積が電極体２００の断面積の１０％より大きいとき、電解液流動プロセスにおいて、体積流量を上げることができずに流速が低下するため、乱流を引き起こすことが出来ない。ただし、領域３０６ａと領域３０６ｂの各々の断面積は、上記のように電極体２００の断面積の２．５％以上、１０％以下であればよく、同じ断面積である必要はない。

図６は本発明に係る密閉型電気化学デバイスの排液口の構成を示す要部拡大図であり、図４（ａ）の排液口３０３ａを拡大した図である。排液口３０３ａの未封止部の先端部分の幅である排液口出口幅４０２は、図５（ｂ）における領域３０６ａの電極体２００と外装体３０１との間の間隔と同程度かそれより大きい長さとなるようにする。この幅より小さくなる場合、後述する電解液流動プロセスにおいて排液口から出る体積流量を十分に上げることができず、流速が低下し乱流を引き起こすことが出来ない。

補助線４０１は排液口３０３ａの外縁の延長線であり、補助線４０１のなす角を未封止部のテーパ角と定義する。このテーパ角が０°〜３０°となるように樹脂層３０１ｄを形成する。この補助線４０１のなすテーパ角が条件を満たさない、すなわち３０°より大きい角度となった場合、後述する電解液流動プロセスにおいて、流路３０５における損失が大きくなり体積流量を上げることができず、流速が低下するため、結果として流れが乱流とならずに含浸促進効果を十分に得ることが出来ない。

その後、排液口３０３ａ、３０３ｂの穴を広げるように図７（ａ）に示す形で排液チューブ５０１を構造体３００に挿入し、構造体３００と排液チューブ５０１をテープなどで固定する。排液チューブ５０１は、後の電解液注液工程の後、排液口３０３ａ、３０３ｂを熱融着するためポリイミドテープなどの絶縁性を有するテープにより着脱容易な形で仮止めするのが望ましい。

次に、図７（ｂ）に示す構造体３００と排液チューブ５０１をとりつけたものを、注液時に姿勢を保持するためのホルダー５０２に取り付ける。この際、電解液の投入により外装体３０１がカップ状プレス加工時のプレス幅で規定された量以上に面方向に膨張しないよう、ホルダー５０２が外装体３０１に沿った形でサイズを設定され、ホルダー５０２が外装体３０１を固定する。

次に、注液装置を用いて構造体３００に電解液を注液する。
図８は本発明の密閉型電気化学デバイスの製造方法に用いる注液装置の構造を示す図であり、本発明における構造体３００に電解液を注液し、密閉型電気化学デバイスを製造するための注液装置の構成図である。この注液装置は、流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂにより、図５（ａ）の流路３０５に電解液を乱流を引き起こしながら流動させるためのシステムである。また、図９は本発明の密閉型電気化学デバイスの製造方法に用いる注液装置の構造を示す拡大図であり、図８における構造体３００と流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂ、液面センサ６１２の位置関係を示す図である。以下、図８を参照し構成の詳細を説明する。

ホルダー５０２に取り付けられた構造体３００は、電解液が外気と反応しないよう露点、温度が管理されたチャンバー６１０の内部に配置される。構造体３００に取り付けられた排液チューブ５０１に、それぞれ自動開閉式のピンチコック６１３ａ、６１３ｂを配置する。排液チューブ５０１と回収ノズル６０３をジョイントさせ、バルブ６１４ｃ、循環ポンプ６０５を介して電解液タンク６０９に回収ノズル６０３を挿入する。

構造体３００の上部には電解液の流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂが配置されており、注液口３０４から構造体３００の中に挿入する。流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂはバルブ６１４ａ、６１４ｂによって電解液を流動させるか静止させるかを切り替える。流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂは電解液流動プロセス中に吐出、吸引を切り替えるが、この切り替えは三方弁６０１ａ、６０１ｂによって配管の経路を切り替えることで行う。吐出は吐出ポンプ６０６ａ、６０６ｂによって電解液タンク６０９より電解液をタンクから吸引することで行い、吸引は吸引ポンプ６０８ａ、６０８ｂにより構造体３００から電解液を吸引し電解液タンク６０９に排出することで行う。

流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂからの流量の調節はマスフローコントローラー６０７ａ、６０７ｂ、６０７ｃ、６０７ｄによって制御部６０４により制御する。
また、構造体３００への投入電解液量を液面高さとして測定するために、液面センサ６１２を設置する。ここで、液面センサ６１２は静電容量式、フロート式などの接触式のものを用い、リアルタイムで計測できるものを用いるとよい。前記構成により測定された電解液面の高さは、リアルタイムで制御部６０４を通じて循環ポンプ６０５、吐出ポンプ６０６ａ、６０６ｂ、６０６ｃ、マスフローコントローラー６０７ａ、６０７ｂ、６０７ｃ、６０７ｄ、吸引ポンプ６０８ａ、６０８ｂ、バルブ６１４ａ、６１４ｂ、６１４ｃ、ピンチコック６１３ａ、６１３ｂの開閉にフィードバックする。

図８の構成において、電解液の吸引、吐出経路には異物除去のためのフィルタ６０２ａ、６０２ｂ、６０２ｃ、６０２ｄ、６０２ｅを配置する。フィルタ６０２ａ、６０２ｂ、６０２ｃ、６０２ｄ、６０２ｅは、電解液と反応しないような材料を選定すると共に電解液の流速が低下しない範囲でデプスフィルタなどのフィルタを用いる。必要に応じてより細孔性の高いメンブレンフィルタなどを設置すると良い。

図９は、注液装置の構成図を表す図８において構造体３００、排液チューブ５０１、流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂ、液面センサ６１２の位置関係を示す図である。
流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂは、それぞれ流路３０５の電極体２００の上部側から外装体３０１の中に挿入し、流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂのノズル先端高さは等しくする。また、流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂのノズル先端面積は、図５（ｂ）で示される領域３０６ａ、または３０６ｂと同程度にする。前記位置にノズルを挿入しない場合やノズル先端面積が極端に小さい、または大きい場合は、後述する電解液流動プロセスにおいて、流路３０５における損失が大きくなり体積流量を上げることができず、流速が低下するため、結果として流れが乱流とならずに含浸促進効果を十分に得ることが出来ない。

液面センサ６１２のセンサ部分の先端は流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂの先端よりも重力方向下部にくるよう設置する。これよりも高い位置にされた場合、後の電解液含浸プロセスにおける流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂからの電解液吸引時に、その液面の高さを感知できず、液面に接触していない状態で吸引ノズルから吸引されることで、ノズル内にエア噛みを起こしてしまい電解液吸引が行えなくなる恐れがある。

図１０は本発明の密閉型電気化学デバイスの製造方法における電解液注液方法を説明する工程側面図であり、前記の図８の注液装置を用いた本発明の密閉型電気化学デバイス１００の製造方法における電解液注液プロセスの工程フローを示す。

まず、流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂ、液面センサ６１２を、ホルダー５０２（図８参照）に固定された構造体３００の注液口３０４から挿入する。排液チューブ５０１に取り付けたピンチコック６１３ａ、６１３ｂは閉状態にする（図１０（ａ））。

流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂより電解液７０１を注入する。電解液７０１が流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂ、液面センサ６１２の先端に十分触れるよう、その量を調節する（図１０（ｂ））。

流動・吸引ノズル６１１ａより、電解液７０１を単位時間あたり一定以上の体積流量で吐出する。同時に、流動・吸引ノズル６１１ａと対角線上に位置するピンチコック６１３ｂを開き、排液チューブ５０１より電解液７０１を排出する。併せて、流動・吸引ノズル６１１ｂから電解液７０１を吸引する。このときの吸引電解液量は、初期値として流動・吸引ノズル６１１ａから吐出する電解液の体積流量と等しくし、液面センサ６１２で計測し流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂより下部に電解液面高さが低下しないよう、その流量を調整しながら電解液７０１を流動させる（図１０（ｃ））。

ここで、流動・吸引ノズル６１１ａから吐出する単位時間当たりの電解液体積流量の値（ｍ^３）は、例えば電解液７０１が水と同程度の粘度である場合、図５（ａ）のｂ−ｂ’断面における流路３０５の面積（ｍ^２）の０．０２倍の値（ｍ^３）以上であることが望ましい。ここで、０．０２は速度の次元を有する定数であり、ＭＫＳ単位系でｍ／ｓである。これは、流路３０５に電解液７０１が流動する際、電極体２００の側面垂直方向から電解液７０１が浸透するが、流路３０５を流動する電解液７０１の体積流量が０．０２以上のとき流れは乱流となり、電解液７０１の運動エネルギーが電極体２００の側面垂直方向に仕事をし、含浸促進効果が向上するためである。０．０２より低い体積流量の場合、流れが層流となり電極体２００の側面垂直方向に仕事が行われず、結果として含浸促進効果が低下する。

次に、所定の時間電解液７０１を流動させた後、流動・吸引ノズル６１１ｂを吸引から吐出に切り替え、流動・吸引ノズル６１１ａを吐出から吸引に切り替える。ピンチコック６１３ｂを閉にし、ピンチコック６１３ａを開にする（図１０（ｄ））。この時の吐出、吸引の体積流量は図１０（ｃ）で述べた体積流量と等しくする。

このようにして電解液７０１を電極体２００に十分含浸させた後、流動・吸引ノズル６１１ａ、６１１ｂからの流動及び吸引を停止し、排液チューブ５０１から余剰な電解液７０１を排出する（図１０（ｅ））。

次に、ピンチコック６１３ａ、６１３ｂを閉にする。その後、注液口３０４をラミネートシールなどにより熱融着し、注液後封止部７０２ｃを作製する（図１０（ｆ））。
この状態で不図示のホルダー５０２を反転させ、ピンチコック６１３ａ、６１３ｂ、排液チューブ５０１を外す（図１０（ｇ））。

最後に、図１０（ｈ）に示すように、排液口３０３ａ、３０３ｂをラミネートシールなどにより熱融着し、注液後封止部７０２ａ、７０２ｂを作製し、所定の規格の密閉型電気化学デバイス１００を作製する。

前記で述べた図１０（ｃ）、図１０（ｄ）における電解液流動・吸引プロセスにより、図９における流路３０５において、電解液７０１が注液ノズル６１１ａ、６１１ｂより高速に注入され、単位時間あたり一定量以上の電解液７０１を注入し続けることができるため、電解液７０１の流れは乱流となり流路３０５を流動する。これにより、乱流による電解液７０１のランダムな方向に発生する運動エネルギーが電極体２００の側面方向に対し衝突するエネルギーを生じさせることができる。この運動エネルギーにより電極体２００に対して電解液７０１を押し込む力を発生させ、電解液７０１が高速で含浸することとなる。

また、含浸プロセスの途中で、流動と吸引を切り替えること、及びピンチコック６１３ａ、６１３ｂの開閉により電解液排出口を切り替えることで、電極体２００に接する経路の偏りなく流動を引き起こすことが出来る。これにより、電極体２００への均一な電解液７０１の含浸を実現でき、結果として電極体２００全体に含浸する含浸リードタイムを短縮できる。

以上のように、本発明の密閉型電気化学デバイス１００の製造方法では、外装体３０１の電極体２００の両側部それぞれに、電解液７０１を注入・排出できるノズルを設け、電解液７０１の注入の際に、継続的に電解液７０１を注入・排出し続け、電極体２００の側部に一定の流量の電解液７０１を流動させることにより、電解液７０１が乱流を引き起こしながら電極体２００に衝突することができ、電解液７０１が正極２０１，負極２０２の間に流入することが促進され、電解液７０１を高速で電極体２００に含浸させることができる。例えば、従来の静的な環境下での含浸方法に比べ含浸時間を約７０％にまで短縮することができる。

なお、外装体３０１及び注液装置の構成は、上記の構成に限らず、外装体３０１は４隅のうちの隣接する２つの隅に電解液７０１を流入・吸引できる開口を設け、他の２つの隅に電解液７０１を排出できる排出口を設けていれば良い。また、注液装置は、外装体３０１の電解液７０１を流入・排出できる開口への電解液の流入・排出量を制御でき、排出口からの電解液７０１の排出・停止を制御できる構成であれば良い。

また、外装体としてラミネートフィルム以外にもステンレスやアルミ等を用いた、金属製の剛性の高い外装体を用いた密閉型電気化学デバイスの製造方法においても適用可能である。

本発明は電解液を高速で電極体に含浸させることができ、電解液を注入して製造する密閉型電気化学デバイスの製造方法等に有用である。

１００密閉型電気化学デバイス
１０１封止部
２００電極体
２０１正極
２０２負極
２０３セパレータ
２０４負極リード
２０５正極リード
２０６固定テープ
２０７溶着テープ
３００構造体
３０１ａ、３０１ｂ外装シート
３０１ｃプレス加工部
３０１ｄ樹脂層
３０１外装体
３０２注液前封止部
３０３ａ、３０３ｂ排液口
３０４注液口
３０５流路
３０６ａ、３０６ｂ領域
４０１補助線
４０２排液口出口幅
５０１排液チューブ
５０２ホルダー
６０１ａ、６０１ｂ三方弁
６０２ａ、６０２ｂ、６０２ｃ、６０２ｄ、６０２ｅフィルタ
６０３回収ノズル
６０４制御部
６０５循環ポンプ
６０６ａ、６０６ｂ吐出ポンプ
６０７ａ、６０７ｂ、６０７ｃ、６０７ｄマスフローコントローラー
６０８ａ、６０８ｂ吸引ポンプ
６０９電解液タンク
６１０チャンバー
６１１ａ、６１１ｂ流動・吸引ノズル
６１２液面センサ
６１３ａ、６１３ｂピンチコック
６１４ａ、６１４ｂ、６１４ｃバルブ
７０１電解液
７０２ａ、７０２ｂ、７０２ｃ注液後封止部
８００電極体
８０１正極
８０２負極
８０３セパレータ
８０４負極リード
８０５正極リード
８０６固定テープ
８０７溶着テープ
９０１外装体
９０１ａ開口（注入口）
９０２構造体
９０２ａ、９０２ｂ電極端子
９０３定量ポンプ
９０４吐出口
９０５キャリア治具

Claims

セパレータを介して正極及び負極を交互に積層された電極体を、前記電極体の周囲との間に隙間が設けられる体積を有する外装体に内包させる工程と、
前記外装体の周囲に少なくとも２ヶ所に非封止部を設けて封止する工程と、
前記非封止部の一方から電解液を注入しながら前記非封止部の他方から前記電解液を排出して前記電解液を前記電極体に含浸させる工程と、
前記非封止部を封止する工程と
を有することを特徴とする密閉型電気化学デバイスの製造方法。
外装体は、
前記電極体の体積の１０５％以上１２０％以下の体積であることを特徴とする請求項１に記載の密閉型電気化学デバイスの製造方法。