JP2014518434A - 相互接続部を有する燃料電池システム - Google Patents

相互接続部を有する燃料電池システム Download PDF

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Abstract

本発明は、アノード層、アノード層から離間したカソード層、及びアノード層とカソード層の間に設けられた電解質層から形成された複数の隣接の電気化学セルを有する燃料電池システムを含む。燃料電池システムは、隣接の電気化学セルの間で自由電子を伝導するべく構成された少なくとも一つの相互接続部も含む。各相互接続部が、電解質層内に埋め込まれ、自由電子を伝導するべく構成された主導電部を含む。

Description

本発明は、概して燃料電池に関し、より端的には燃料電池用の相互接続部に関する。
燃料電池、燃料電池システム、及び燃料電池及び燃料電池システム用の相互接続部が関心の対象にある。幾つかの既存システムは、特定用途との関係において、様々な不足、欠点、及び不利益を有する。従って、この技術分野において更なる貢献の要請が存在する。
本発明は、増加した拡散距離と減じられた拡散フロー領域を提供することにより燃料と酸化剤の拡散（漏れ）を低減若しくは除去する相互接続部を有する燃料電池システムを含む。
本明細書の説明が添付図面の参照により為され、ここでは幾つかの図面に一貫して同一参照番号が同一部分を参照する。
図１は、本発明の実施形態に係る燃料電池システムの非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。 図２は、本発明の実施形態に係る燃料電池システムの断面の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。 図３は、図２の相互接続部の部分の拡大断面図である。 図４Ａは、相互接続部の構成の幾つかの代替の実施形態を図示する。 図４Ｂは、相互接続部の構成の幾つかの代替の実施形態を図示する。 図５は、本発明の実施形態と本明細書で対比される仮想の相互接続部を図示する。 図６Ａは、相互接続部のまた別の実施形態の非限定の例の幾つかの側面の上面図及び側面図を示す。 図６Ｂは、相互接続部のまた別の実施形態の非限定の例の幾つかの側面の上面図及び側面図を示す。 図７は、本発明の実施形態に係るセラミックシールを有する燃料電池システムの断面図の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。 図８は、セラミックシールを有する燃料電池システムの別の実施形態の断面図の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。 図９は、セラミックシールを有する燃料電池システムの別の実施形態の断面図の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。 図１０は、化学バリアを有する本発明の実施形態の断面図の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。 図１１は、化学バリアを有する本発明の実施形態の断面図の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。 図１２は、セラミックシールと化学バリアを有する本発明の実施形態の断面図の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。 図１３は、セラミックシールと化学バリアを有する本発明の実施形態の断面図の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。 図１４は、化学バリアを有する本発明の実施形態の断面図の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。 図１５は、化学バリアを有する本発明の実施形態の断面図の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。 図１６は、化学バリア、セラミックシール、及びカソード導電膜と電解質層の間のギャップを有する本発明の実施形態の断面図の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。 図１７は、化学バリア、セラミックシール、及び相互接続部副導電部と電解質層の間のギャップを有する本発明の実施形態の断面図の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。 図１８は、化学バリア、セラミックシール、及びカソード導電膜と電解質層の間の絶縁体を有する本発明の実施形態の断面図の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。 図１９は、化学バリア、セラミックシール、及び相互接続部副導電部と電解質層の間の絶縁体を有する本発明の実施形態の断面図の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。
本発明の原理の理解の促進の目的のため、ここで図面に図示された実施形態を参照し、これを説明するために特定の用語が用いられる。しかしながら本発明の特定の実施形態の図示及び説明により本発明の範囲が何ら限定されないと意図されると理解されるだろう。加えて、図示及び／又は説明された実施形態（群）の任意の変更及び／又は修正が本発明の範囲内であると予期される。更には、本発明が属する技術分野の当業者には普通に想定されるように、本明細書に図示及び／又は説明のように、本発明の原理の任意の他の適用が、本発明の範囲内にあるものと予期される。
図面、特に図１を参照すると、本発明の実施形態に係る燃料電池システム１０の非限定の一例の幾つかの側面が概略的に描写される。図１の実施形態においては、本発明の一実施形態の側面の様々な特徴、構成要素、及びこれらの相互関係が図示される。しかしながら、本発明は、図１の特定の実施形態や、図１に図示及び本明細書で説明のような構成要素、特徴、及びこれらの相互関係に限定されない。
燃料電池システム１０の本実施形態は、基板１４上に形成された複数の電気化学セル１２、すなわち単燃料電池を含む。電気化学セル１２は、相互接続部１６により直列に一緒に結合される。燃料電池システム１０は、平坦な多孔セラミックチューブ上に配された直列区分配列であるが、本発明は、円形多孔セラミックチューブ上といった他の基板上の直列区分配列にも同等に適用可能であるものと理解される。様々な実施形態においては、燃料電池システム１０は、一体化された平面型（planar）燃料電池システム又は筒型（tubular）燃料電池システムであり得る。
本実施形態の各電気化学セル１２は、酸化剤側１８と燃料側２０を有する。酸化剤は典型的には空気であるが、純酸素（Ｏ2）若しくは、例えば、空気再利用ループを有する燃料電池システムのための希釈空気を含む他の酸化剤でもあり得、酸化剤側１８から電気化学セル１２へ供給される。本実施形態の基板１４が多孔性であり、例えば、燃料電池動作状態で安定であり、また化学的に他の燃料電池材料に適合する多孔性セラミック材料である。別の実施形態においては、基板１４は、表面修飾された材料であり、例えば、コーティング又は他の表面修飾を有する多孔性セラミック材料であり、例えば、電気化学セル１２層と基板１４の間の相互作用を阻止若しくは低減するように構成される。改質炭化水素燃料といった燃料、例えば、合成ガスが多孔性基板１４のチャネル（不図示）を介して燃料側２０から電気化学セル１２に供給される。炭化水素燃料から改質された合成ガスと空気が本実施形態では採用されるが、他の酸化剤と燃料、例えば、純水素と純酸素を用いる電気化学セルが、本発明の範囲から逸脱することなく採用され得るものと理解される。加えて、本実施形態では基板１４を介して燃料が電気化学セル１２に供給されるが、本発明の他の実施形態においては、酸化剤が多孔性基板を介して電気化学セルに供給されるものと理解される。
図２を参照すると、燃料電池システム１０の非限定の一例の幾つかの側面がより詳細に記述される。燃料電池システム１０は、基板１４上にスクリーン印刷された複数層から形成可能である。スクリーン印刷のプロセスにより、織り網が有する開口を介して燃料電池層が基板１４上に堆積される。網（screen）の開口により印刷層の長さと幅が決定される。スクリーン網、ワイヤ直径、インク固体の投入、及びインクレオロジー(rheology)により印刷層の厚さが決定される。燃料電池システム１０層は、アノード導電層２２、アノード層２４、電解質層２６、カソード層２８、及びカソード導電層３０を含む。ある形態においては、電解質層２６が、電解質サブ層２６Ａと電解質サブ層２６Ｂで形成される。他の実施形態においては、電解質層２６が任意の数のサブ層で形成される。図２が縮尺のものではないと理解される；例えば、垂直寸法が図示の明確の目的で誇張されている。
固体酸化物形燃料電池（SOFC(solid oxide fuel cells)）用の相互接続部は、ある電気化学セルから他への電子搬送のために好適には導電性である；燃料電池動作の過程で酸化及び還元環境の両方の下で機械的及び化学的に安定である；そして相互接続部を介した燃料及び／又は酸化剤の拡散の阻止のため、非多孔性である。相互接続部が多孔性であるならば、燃料が酸化剤側へ拡散して燃焼し、結果として、燃料電池システムの効率の低下と同様、例えば材料劣化や機械的欠陥に起因する燃料電池寿命の短縮に帰結し得る局地的熱点(local hot spot)が生じる。同様に、酸化剤が燃料側に拡散すると、燃料の燃焼が生じる。極度の相互接続部漏れにより燃料の利用と燃料電池の特性が顕著に減じられ、若しくは燃料電池又はスタックの破局的な故障が生じ得る。
直列区分配列セルにとっては、燃料電池部が、多孔性セラミック基板、例えば基板１４上に薄膜を堆積することにより形成される。一形態においては、相互接続部も含む薄膜が、スクリーン印刷プロセスを介して堆積される。別の実施形態においては、他のプロセスが採用されて基板上に薄膜を堆積若しくは別の方法で形成する。相互接続部層の厚みは５〜３０ミクロンであるが、より厚い、例えば、１００ミクロンでもあり得る。例えば、焼結多孔性、マイクロクラック、ボイド及び他のプロセス中に導入された欠陥に起因し、相互接続部が完全な非多孔性でないならば、相互接続部を介したガス又は空気流が非常に強くなり、上述したような望まない結果が生じる。従って、本発明の一側面においては、相互接続部（相互接続部１６）は、そこを介した酸化剤と燃料の拡散を最小化若しくは除去するように構成される。
他の材料が本発明の範囲から逸脱することなく採用され得るが、本実施形態の相互接続部１６の材料は、Ａｇ、Ｐｄ、Ａｕ及び／又はＰｔ及び／又はこれらの合金といった貴金属である。例えば、他の実施形態においては、微量の非貴金属添加物を含む合金を含め、Ａｇ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ、Ａｇ‐Ｐｔ、Ａｕ‐Ｐｄ、Ａｕ‐Ｐｔ、Ｐｔ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ‐Ｐｔ、Ａｇ‐Ａｕ‐Ｐｄ‐Ｐｔ及び／又はＰｔ‐Ｐｄ‐Ａｕ‐Ａｇ族における二元、三元、四元合金といった貴金属合金、貴金属から成るサーメット、貴金属合金、Ｎｉ金属及び／又はＮｉ合金を有する合金、アルミナといった不活性セラミック相、若しくは、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア、イットリアドープジルコニアとも知られ、イットリアドーピングが３〜８モル％、好適には３〜５モル％である）、ＳｃＳＺ（酸化スカンジウム安定化ジルコニア、酸化スカンジウムドーピングが４〜１０モル％、好適には４〜６モル％である）といった顕著な渦流を生じさせない最小イオン導電性を有するセラミック相、及び／又は、十分な相安定性及び／又は相互接続部としての十分な導電性を達成するためにＡ又はＢサイトの置換又はドーピングが行われた導電性ペロブスカイトといった導電性セラミック、例えば、ＬＮＦ（ＬａＮｉxＦｅ1-xＯ3、好適にはｘ＝０．６）、ＬＳＭ（Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3、ｘ＝０．１〜０．３）、ドープされたセリア、ドープされたチタン酸ストロンチウム（例としてはＬａxＳｒ1-xＴｉＯ3-δ、ｘ＝０．１〜０．３）、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3、ｘ＝０．１〜０．３及びｙ＝０．２５〜０．７５）、ドープされた亜クロム酸イットリウム（例としてはＹ1-xＣａxＣｒＯ3-δ、ｘ＝０．１〜０．３）及び／又は他のドープされた亜クロム酸ランタン（例としてはＬａ1-xＣａxＣｒＯ3-δ、ｘ＝０．１５〜０．３）の少なくとも一つを含むもの、及び導電性セラミックであって、ＬＮＦ（ＬａＮｉxＦｅ1-xＯ3、好適にはｘ＝０．６）、ＬＳＭ（Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3、ｘ＝０．１〜０．３）、ドープされたチタン酸ストロンチウム、ドープされた亜クロム酸イットリウム、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3）及び他のドープされた亜クロム酸ランタンの少なくとも一つを包含する他の材料が採用されることが代替的に予期される。幾つかの実施形態においては、相互接続部１６の全体又は一部が、上述した材料に加えて又は代替してＮｉ金属サーメット及び／又はＮｉ合金サーメットで形成され得る。Ｎｉ金属サーメット及び／又はＮｉ合金サーメットは、１以上のセラミック相、例えば、限定ではないが、ＹＳＺ（イットリアドーピングが３〜８モル％、好適には３〜５モル％）のセラミック相、アルミナ、ＳｃＳＺ（酸化スカンジウムドーピングが４〜１０モル％、好適には４〜６モル％）、ドープされたセリア、及び／又はＴｉＯ2を有し得る。
相互接続部１６用の材料の一例は、ｙ（ＰｄxＰｔ1-x）‐（１−ｙ）ＹＳＺである。ここで、ｘが重量比で０〜１であり、好適には低水素フラックスのためにｘが０〜０．５の範囲内にある。ｙは体積比で０．３５〜０．８０であり、好適にはｙが０．４〜０．６の範囲内にある。
本実施形態のアノード導電層２２は、ニッケルサーメットから形成された電極導電層であり、Ｎｉ−ＹＳＺ（ジルコニアでのイットリアドーピングが３〜８モル％）、Ｎｉ−ＳｃＳＺ（酸化スカンジウムドーピングが４〜１０モル％、好適には相安定のための１０モル％の酸化スカンジウム‐ＺｒＯ2の２回目のドーピング）、及び／又はＮｉドープセリア（例としてはＧｄ又はＳｍドーピング）、ドープされたクロム酸ランタン（例としてはＡサイトにＣａドーピング、ＢサイトにＺｎドーピング）、ドープされたチタン酸ストロンチウム（例としては、ＡサイトにＬａドーピング、ＢサイトにＭｎドーピング）、及び／又はＬａ1-xＳｒxＭｎyＣｒ1-yＯ3といったものである。代替して、一部又は全体が貴金属のサーメットといったアノード導電層２２用の他の材料が採用されることも考えられる。サーメット内の貴金属は、例えば、Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｕ、Ａｇ、及び／又はこれらの合金を含む。例えば、セラミック相は、例えばＹＳＺ、ＳｃＳＺ及び／又は１以上の他の不活性相（例えば、相の熱膨張係数（ＣＴＥ(coefficients of thermal expansion)）を制御して基板と電解質のＣＴＥを適合するべく所望の熱膨張係数を有するもの）を含む不活性の非伝導相を含む。幾つかの実施形態においては、セラミック相が、Ａｌ2Ｏ3及び／又はＮｉＡｌ2Ｏ4、ＭｇＡｌ2Ｏ4、ＭｇＣｒ2Ｏ4、ＮｉＣｒ2Ｏ4といったスピネルを含む。他の実施形態においては、セラミック相が導電性であり、例えば、ドープされた亜クロム酸ランタン、ドープされたチタン酸ストロンチウム及び／又はＬａＳｒＭｎＣｒＯの１以上の形である。
アノード導電層の材料の一例は、７６．５％のＰｄ、８．５％のＮｉ、１５％の３ＹＳＺである。
アノード２４は、本実施形態では、ｘＮｉＯ‐（１００−ｘ）ＹＳＺ（ｘは、重量比５５〜７５）、ｙＮｉＯ‐（１００−ｙ）ＳｃＳＺ（ｙは重量比５５〜７５）、ＮｉＯ‐ガドリニア安定化セリア（例としては、５５重量％ＮｉＯ‐４５重量％ＧＤＣ）及び／又はＮｉＯサマリア安定化セリアで形成されるが、本発明の範囲から逸脱することなく他の材料も採用され得る。例えば、アノード層２４が、ドープされたチタン酸ストロンチウム、及びＬａ1-xＳｒxＭｎyＣｒ1-yＯ3（例としては、Ｌａ0.75Ｓｒ0.25Ｍｎ0.5Ｃｒ0.5Ｏ3）から成るものと代替して考えられる。
本実施形態の電解質層２６、例えば、電解質サブ層２６Ａ及び／又は電解質サブ層２６Ｂは、セラミック材料から成る。ある形態では、セラミックを伝導するプロトン及び／又は酸素イオンが採用される。ある形態においては、電解質層２６が、３ＹＳＺ及び／又は８ＹＳＺといったＹＳＺから形成される。他の実施形態においては、電解質層２６が、ＹＳＺに加えて又は置換して４ＳｃＳＺ、６ＳｃＳＺ、及び／又は１０ＳｃＳＺといったＳｃＳＺから形成される。他の実施形態においては、他の材料が採用される。例えば、電解質層２６がドープされたセリア及び／又はドープされた没食子酸ランタンから成ることが代替して考えられる。いずれにしても、電解質層２６が燃料電池１０に用いられる流体、例えば、燃料として合成ガス又は純水素、同様に酸化剤として空気又はＯ2のそこを通じた拡散に対して本質的に不透質であるが、酸素イオン又はプロトンの拡散を許容する。
カソード層２８は、ＬＳＭ（Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3、ｘ＝０．１〜０．３）、Ｌａ1-xＳｒxＦｅＯ3（例としては、ｘ＝０．３）、Ｌａ1-xＳｒxＣｏyＦｅ1-yＯ3（例としては、Ｌａ0.6Ｓｒ0.4Ｃｏ0.2Ｆｅ0.8Ｏ3）及び／又はＰｒ1-xＳｒxＭｎＯ3（例としては、Ｐｒ0.8Ｓｒ0.2ＭｎＯ3）の少なくとも一つで形成されるが、本発明の範囲を逸脱することなく他の材料も採用され得る。例えば、Ｒｕｄｄｌｅｓｄｅｎ‐Ｐｏｐｐｅｒ（ルドルスデン・ポッパー）型ニッケル酸塩やＬａ1-xＣａxＭｎＯ3（例としてはＬａ0.8Ｃａ0.2ＭｎＯ3）材料が代替的に採用されると考えられる。
カソード導電層３０は、導電性セラミックから形成された電極導電層であり、例えば、ＬａＮｉxＦｅ1-xＯ3（例としては、ＬａＮｉ0.6Ｆｅ0.4Ｏ3）、Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3（例としては、Ｌａ0.75Ｓｒ0.25ＭｎＯ3）、ドープされた亜クロム酸ランタン（例としては、Ｌａ1-xＣａxＣｒＯ3-δ、ｘ＝０．１５〜０．３）、及び／又はＰｒ0.8Ｓｒ0.2ＣｏＯ3といったＰｒ1-xＳｒxＣｏＯ3の少なくとも一つである。他の実施形態においては、カソード導電層３０は、例えば貴金属サーメットの他の材料から形成されるが、本発明の範囲から逸脱することなく他の材料も採用され得る。貴金属サーメット内の貴金属は、例えば、Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｕ、Ａｇ及びこれらの合金を含む。セラミック相が、例えば、ＹＳＺ、ＳｃＳＺ及びＡｌ2Ｏ3、又は他のセラミック材料を含む。
カソード導電層の材料の一例は、８０重量％Ｐｄ‐２０重量％ＬＳＭである。
図２の実施形態においては、本発明の実施形態の側面の様々な特徴、構成要素、及びこれらの相互関係が図示される。しかしながら、本発明は、図２の特定の実施形態や、図２に図示され本明細書で説明されたような構成要素、特徴、及びこれらの間の相互関係に限定されない。
本実施形態においては、アノード導電層２２が、電解質サブ層２６Ａの一部として、基板１４上に直接的に印刷される。アノード層２４がアノード導電層２２上に印刷される。電解質層２６の部分がアノード層２４上に印刷され、電解質層２６の部分がアノード導電層２２上と基板１４上に印刷される。カソード層２８が電解質層２６の上部上に印刷される。カソード導電層３０の部分がカソード層２８上と電解質層２６上に印刷される。カソード層２８が、電解質層２６の局所厚により方向３２にてアノード層２４から離間される。
アノード層２４は、アノードギャップ３４を含み、これが方向３６に延びる。カソード層２８は、カソードギャップ３８を含み、これもまた方向３６に延びる。本実施形態においては、方向３６が方向３２に実質的に垂直であるが、本発明はそのように限定されない。ギャップ３４が、アノード層２４を電気化学セル１２毎の一つの複数の個別アノード４０に分離する。ギャップ３８が、カソード層２８を対応の複数のカソード４２に分離する。各アノード４０と方向３２にてそこから離間した対応のカソード４２が、これらの間に配置された電解質層２６の部分と一緒に電気化学セル１２を形成する。
同様に、アノード導電層２２とカソード導電層３０が、個別にギャップ４４と４６を有し、アノード導電層２２とカソード導電層３０を複数の各々のアノード導電膜４８とカソード導電膜５０に分離する。用語「アノード導電層」と「アノード導電膜」は、後者が前者の１以上の層から形成されるため交換可能に使用される；用語「カソード導電層」と「カソード導電膜」は、後者が前者の１以上の層から形成されるため交換可能に使用される。
本実施形態においては、アノード導電層２２が、方向３２で測定されるような約５〜１５ミクロンの厚みを有するが、他の値も本発明の範囲から逸脱することなく採用され得る。例えば、他の実施形態においては、アノード導電層が５〜５０ミクロンの範囲内の厚みを有する。また他の実施形態においては、特定の材料や用途に依存して異なる厚みが用いられる。
同様に、アノード層２４が、方向３２で測定されるような大凡５〜２０ミクロンの厚みを有するが、他の値も本発明の範囲から逸脱することなく採用され得る。例えば、他の実施形態においては、アノード層が５〜４０ミクロンの範囲内の厚みを有する。また他の実施形態においては、特定のアノード材料や用途に依存して、異なる厚みが用いられる。
本実施形態の電解質サブ層２６Ａと電解質サブ層２６Ｂの両方を含む電解質層２６は、約５〜１５ミクロンの厚みを有し、個別のサブ層の厚みが最小で約５ミクロンであるが、他の厚み値も本発明の範囲から逸脱することなく採用され得る。例えば、他の実施形態においては、電解質層が５〜４０ミクロンの範囲の厚みを有する。また他の実施形態においては、特定の材料や用途に依存して、異なる厚みが用いられる。
カソード層２８は、方向３２で測定される約１０〜２０ミクロンの厚みを有するが、本発明の範囲から逸脱することなく他の値も採用され得る。例えば、他の実施形態においては、カソード層が１０〜５０ミクロンの範囲の厚みを有する。また他の実施形態においては、特定のカソード材料や用途に依存して、異なる厚みが用いられる。
カソード導電層３０が、方向３２で測定される約５〜１００ミクロンの厚みを有するが、本発明の範囲から逸脱することなく他の値も採用され得る。例えば、他の実施形態においては、カソード導電層が、５〜１００ミクロンの範囲未満又はそれを超える厚みを有する。また他の実施形態においては、特定のカソード導電層の材料や用途に依存して、異なる厚みが用いられる。
各電気化学セル１２では、アノード導電層２２が、アノード２４からの自由電子を逃がし伝え、相互接続部１６を介してカソード導電層３０に電子を伝える。カソード導電層３０が電子をカソード２８に伝える。
相互接続部１６が電解質層２６に埋め込まれ、アノード導電層２２に電気的に結合され、アノード導電層２２から電解質サブ層２６Ａを介して電解質サブ層２６Ｂに向って方向３２に延びて、次にある電気化学セル１２から直に隣接の電気化学セル１２へ方向３６に延び、次にカソード導電層３０に向って再び方向３２に延び、これに相互接続部１６が電気的に結合される。特に相互接続部１６の少なくとも一部が電解質層２６の延びた部分内に埋め込まれ、ここで電解質層２６の延びた部分が、例えば方向３２にてアノード４０とカソード４２を超えて延び、アノード４０とカソード４２の間で挟まれていない電解質層２６の一部である。
図３を参照すると、相互接続部１６の非限定の例の幾つかの側面がより詳細に記述される。相互接続部１６が、ブラインド主導電部５２、及び２つのブラインド副導電部又はビア５４、５６を含む。ブラインド主導電部５２が電解質サブ層２６Ａと電解質サブ層２６Ｂの間に挟まれ、またブラインド端６０と端６０の反対のブラインド端６２の間を延びる本体部５８で形成される。ブラインド‐主導電部５２が、方向３６沿いに配向された電解質層２６内の伝導路を規定し、つまりは方向３６に実質的に平行な方向に電子の流れを伝導する。ブラインド副導電部５４がブラインド端６４を有し、ブラインド副導電部５６がブラインド端６６を有する。ブラインド副導電部５４と５６が方向３２に配向される。この用語が本明細書で用いられるように、「ブラインド（blind）」が、導電部の配向の方向において電解質層２６を介して真直ぐに延びない導電部、すなわち、構造を通過する「スルーホール」とは対照的に、構造内で終端する「ブラインドホール」の態様にあるものに関する。むしろ、ブラインド端が電解質層２６の部分に対面する。例えば、導電部５４の端部６４が、電解質サブ層２６Ｂの部分６８に対面し、電解質サブ層２６Ｂを介して「見る」ことができない。同様に、導電部５６の端部６６が電解質サブ層２６Ａの部分７０に対面し、電解質サブ層２６Ａを介して「見る」ことができない。同様に、本体部５８の端部６０と６２が、各々、部分７２と７４に対面し、電解質サブ層２６Ａを介して「見る」ことができない。
図３の実施形態においては、本発明の実施形態の側面の様々な特徴、構成要素及びこれらの相互関係が図示される。しかしながら、本発明は、図３の特定の実施形態や、図３に図示され本明細書で説明されたような構成要素、特徴、及びこれらの間の相互関係に限定されない。図３が縮尺のものではないものと理解される；例えば、垂直寸法が図示の明確性の目的のために誇張されている。
本実施形態においては、ブラインド主導電部５２がスクリーン印刷プロセスで形成された導電膜であり、電解質層２６内に埋め込まれ、電解質サブ層２６Ａと２６Ｂの間に挟まれる。アノード層２４が第１平面に沿って配向され、カソード層２８が第１平面に実質的に平行な第２平面に沿って配向され、電解質層２６が第１平面に実質的に平行な第３平面に沿って配向され、そしてブラインド主導電部５２を形成する導電膜が第１平面に実質的に平行な方向に延びる。
一つの形態においては、ブラインド主導電部５２の材料が、貴金属サーメット又は導電性セラミックである。他の実施形態においては、貴金属サーメット又は導電性セラミックに加えて又は代替して、例えば、Ａｇ、Ｐｄ、Ａｕ及び／又はＰｔといった貴金属が採用されるが、本発明の範囲から逸脱することなく他の材料も採用し得る。様々な実施形態においては、Ａｇ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ、Ａｇ‐Ｐｔ、Ａｕ‐Ｐｄ、Ａｕ‐Ｐｔ、Ｐｔ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ‐Ｐｔ、及びＡｇ‐Ａｕ‐Ｐｄ‐Ｐｔといった貴金属合金、貴金属又は合金から成るサーメット、Ｎｉ金属及び／又はＮｉ合金、及び、アルミナといった不活性セラミック相、又はＹＳＺ、ＳｃＳＺといった顕著な渦流を生じさせない最小イオン導電性を有するセラミック相、及び／又はＬＮＦ（ＬａＮｉxＦｅ1-xＯ3）、ＬＳＭ（Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3）、ドープされたチタン酸ストロンチウム、ドープされたクロム酸イットリウム、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3）、及び／又は他のドープされたクロム酸ランタンの少なくとも一つといった導電性セラミック、及びＬＮＦ（ＬａＮｉxＦｅ1-xＯ3）、例えばＬａＮｉ0.6Ｆｅ0.4Ｏ3、ＬＳＭ（Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3）、例としてはＬａ0.75Ｓｒ0.25ＭｎＯ3、ドープされたチタン酸ストロンチウム、ドープされた亜クロム酸イットリウム、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3）、例としてはＬａ0.75Ｓｒ0.25Ｃｒ0.5Ｍｎ0.5Ｏ3、及び他のドープされた亜クロム酸ランタンといった導電性セラミックを含む１以上の多くの材料が採用されることが予期される。他の実施形態においては、ブラインド主導電部５２が、上述の材料に加えて又は代替して、Ｎｉ金属サーメット及び／又はＮｉ合金サーメットで形成されることが予期される。Ｎｉ金属サーメット及び／又はＮｉ合金サーメットが１以上のセラミック相を有し、例えば、限定ではないが、セラミック相がＹＳＺ、アルミナ、ＳｃＳＺ、ドープされたセリア及び／又はＴｉＯ2である。様々な実施形態においては、ブラインド主導電部５２が、相互接続部１６に関して上述した材料で形成される。
ブラインド主導電部５２の材料の一例がｙ（ＰｄxＰｔ1-x）‐（１−ｙ）ＹＳＺである。ここで、ｘが重量比で０〜１である。コスト低減のため、ｘが０．５〜１の範囲にあると良い。より優れた特性やより高いシステム効率のため、ｘが０〜０．５の範囲にあると良い。水素がＰｄにて高いフラックス（ｆｌｕｘ）を有するため、ｙが体積比で０．３５〜０．８０であり、好適にはｙが０．４〜０．６の範囲にある。
ブラインド主導電部５２のための材料の別例が、ｘ％Ｐｄ‐ｙ％Ｎｉ‐（１００‐ｘ‐ｙ）％ＹＳＺであり、ここでｘ＝７０〜８０、ｙ＝５〜１０である。
ブラインド副導電部５４と５６の各々が、主導電部５２と同一又は異なる材料で形成される。一形態においては、ブラインド副導電部５４がブラインド主導電部５２のプロセス過程で形成され、ブラインド主導電部５２と同一材料で形成され、ブラインド副導電部５６がカソード導電層３０と同じプロセスステップでカソード導電層３０と同一材料で形成される。しかしながら、他の実施形態においては、ブラインド主導電部５２、ブラインド副導電部５４、及びブラインド副導電部５６が、本発明の範囲から逸脱することなく別の材料の組み合わせから成る。
ブラインド副導電部５４とブラインド副導電部５６用の材料が特定の用途で一様ではない。例えば、幾つかの材料の組み合わせでは、各セル作製又はセルテストのいずれかの過程で、アノード導電層２２及び／又はカソード導電層３０との相互接続部１６の界面で材料のマイグレーションが生じ、これにより界面での抵抗の増加や燃料電池動作過程での急なセル劣化が生じ得る。主導電部５２、アノード導電層２２及びカソード導電層３０の組成に依存して、材料がアノード導電層２２及び／又はカソード導電層３０から主導電部５２内に移動し、及び／又は材料が主導電部５２からアノード導電層２２及び／又はカソード導電層３０内に移動し得る。相互接続部／導電層の界面での材料のマイグレーションを低減するため、ブラインド副導電部５４及びブラインド副導電部５６の一方又は両方が、主導電部５２とアノード導電層２２（アノード導電膜４８）及び／又はカソード導電層３０（カソード導電膜５０）の一つ又は両方の各々の間に電気的に導電性の化学バリア層を生じさせる材料から形成され得る。この化学バリアが燃料電池作製及び動作過程での材料のマイグレーションを除去又は低減する。
化学バリアを形成するために用いられる相互接続部１６とアノード導電層２２の界面での副導電部５４用の材料が、限定するわけではないが、Ｎｉサーメット、Ｎｉ‐貴金属サーメット、及びＡｇ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ又はこれらの合金であり得る貴金属を含み、サーメットにおけるセラミック相が、ＹＳＺ（ジルコニアでのイットリアドーピングが３〜５モル％）、ＳｃＳＺ（ジルコニアでの酸化スカンジウムドーピングが４〜６モル％）、ドープされたセリア（例としては、ＧＤＣ、又はＳＤＣ）、アルミナ、及びＴｉＯ2、又はチタン酸ストロンチウム、ドープされた亜クロム酸イットリウム、Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3（ｘ＝０．１５〜０．３５、ｙ＝０．２５〜０．５）、及び他のドープされた亜クロム酸ランタンといった導電性セラミックの少なくとも一つであり得る。
副導電部５４の一例が５０ｖ％（５０Ｐｄ５０Ｐｔ）‐５０ｖ％３ＹＳＺである。
副導電部５４の別例が、１５％のＰｄ、１９％のＮｉＯ、６６％のＮＴＺであり、ここでＮＴＺが、７３．６重量％のＮｉＯ、２０．０重量％のＴｉＯ2、６．４重量％の３ＹＳＺである。
化学バリアを形成するために用いられる相互接続部１６とカソード導電層３０の界面での副導電部５６用の材料が、限定するわけではないが、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ又はこれらの合金の少なくとも一つである貴金属を含む貴金属サーメットを含み、セラミック相が、ＹＳＺ（イットリアドーピングが３〜５モル％であると良い）、ＳｃＳＺ（酸化スカンジウムドーピングが４〜６モル％であると良い）、ＬＮＦ（ＬａＮｉxＦｅ1-xＯ3、ｘ＝０．６）、ＬＳＭ（Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3、ｘ＝０．１〜０．３）、ドープされた亜クロム酸イットリウム（例としては、Ｙ0.8Ｃａ0.2ＣｒＯ3）、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3）、ｘ＝０．１５〜０．３５、ｙ＝０．５〜０．７５）、及び他のドープされた亜クロム酸ランタン（例としては、Ｌａ0.7Ｃａ0.3ＣｒＯ3）、又は、ＬＮＦ（ＬａＮｉxＦｅ1-xＯ3）、ＬＳＭ（Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3）、Ｒｕｄｄｌｅｓｄｅｎ‐Ｐｏｐｐｅｒ型ニッケル酸塩、ＬＳＦ（例としては、Ｌａ0.8Ｓｒ0.2ＦｅＯ3）、ＬＳＣＦ（Ｌａ0.6Ｓｒ0.4Ｃｏ0.2Ｆｅ0.8Ｏ3）、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3）、ＬＣＭ（例としては、Ｌａ0.8Ｃａ0.2ＭｎＯ3）、ドープされた亜クロム酸イットリウム、及び他のドープされた亜クロム酸ランタンの少なくとも一つといった導電性セラミックの少なくとも一つである。
副導電部５６の一例が５０ｖ％（５０Ｐｄ５０Ｐｔ）‐５０ｖ％３ＹＳＺである。
副導電部５６の別例が、１５％のＰｄ、１９％のＮｉＯ、６６％のＮＴＺであり、ここでＮＴＺが、７３．６重量％のＮｉＯ、２０．０重量％のＴｉＯ2、６．４重量％の３ＹＳＺである。
本実施形態においては、副導電部５４が、方向３６に約０．４ｍｍの幅７６を有するが、本発明の範囲から逸脱することなく、より大きな又は小さな幅が用いられ得る。同様に、副導電部５６が、方向３６に約０．４ｍｍの幅７８を有するが、本発明の範囲から逸脱することなく、より大きな又は小さな幅が用いられ得る。主導電部５２が方向３６に長さを有し、これが、例えば、焼結多孔性、マイクロクラック、ボイド、及び／又はプロセス過程で相互接続部１６内に導入された他の欠陥に起因して相互接続部１６を介して拡散する任意の水素のための最小の拡散距離８０を規定する。本実施形態においては、拡散距離８０が０．６ｍｍであるが、本発明の範囲から逸脱することなく、より大きな又は小さな幅が用いられ得る。方向３２で測定される主導電部５２の膜厚８２は、約５〜１５ミクロンである。方向３２における相互接続部１６の全高さ８４が約１０〜２５ミクロンであり、これは概して電解質層２６の厚みに対応する。
相互接続部１６を介した水素拡散の全拡散距離が、方向３２における副導電部５４と副導電部５６の高さを含み、これが全高さ８４から主導電部５２の膜厚８２を減算することにより得られ、約１０ミクロンと算出される。従って、例えば、副導電部５４や５６の高さが全拡散距離の僅かな割合のみを示すため、拡散距離が拡散距離８０により主に制御される。
図４Ａ及び４Ｂを参照すると、相互接続部１６の連続の「ストリップ（strip）」構成の平面図と相互接続部１６の「ビア（via）」構成の平面図が個別に図示される。用語「ストリップ」が、長さに比べて比較的に幅が狭い単一の長い導電部の形態で存在する構成に関連する。ストリップ構成においては、主導電部が、本実施形態では方向３２と３６の両方に実質的に垂直である方向８６に延びる連続のストリップ５２Ａの形態を取り、またおよそ電気化学セル１２の方向８６の長さを延びる。図４Ａ及び４Ｂの図示においては、方向３２が図面の平面の内外に延び、従って円形内の「×」により表される。用語「ビア」は、電気構成部品を接続する材料を介した相対的に小さな導電性経路に関する。図４Ｂの図示においては、主導電部は、各々が方向８６にたった約０．４ｍｍの幅を有する複数のビア５２Ｂの形態を取るが、本発明の範囲から逸脱することなく、より大きな又は小さな幅が用いられ得る。
図４Ａ及び４Ｂの実施形態においては、本発明の実施形態の側面の様々な特徴、構成要素、及びこれらの相互関係が図示される。しかしながら、本発明は、図４Ａ及び４Ｂの特定の実施形態や図４Ａ及び４Ｂに図示され本明細書に説明されるような構成要素、特徴、及びこれらの相互関係に限定されない。
図４Ａ及び４Ｂと一緒に図３を再び参照すると、相互接続部１６の最小拡散領域が、主導電部５２の拡散領域により制御され、これが流体の拡散を制限する拡散フローオリフィスとして機能する。例えば、もし、任意の理由のため、主導電部５２が非多孔性でないならば、例えば、流体及び／又はガス状形態の酸化剤及び燃料が相互接続部１６を介して拡散し得る。そのような拡散は、膜厚８２により部分的に制御される。「ストリップ」構成においては、拡散領域が、方向８６における連続のストリップ５２Ａの幅×膜厚８２により算出され、他方「ビア」構成においては、拡散領域が、方向８６における各ビア５２Ｂの幅×膜厚８２×ビア５２Ｂの数により算出される。
（カソード導電膜５０が、方向３６にてアノード導電膜４８上に配置されると仮定すれば）アノード導電膜４８からカソード導電膜５０へ方向３２のみに延びる相互接続部を採用することが可能であるかもしれないが、そのようなスキームは、本発明の相互接続部が採用されるよりも高いリークに帰結するだろう。
例えば、図５を参照すると、相互接続部８８の非限定の幾つかの側面が図示され、ここで電解質層９０を貫通するビア形態の相互接続部８８が、明確に電解質層９０に埋め込まれておらず、若しくは電解質層９０の副層間に挟まれておらず、また如何なるブラインド導電部も含まない。相互接続部８８がアノード導電部９２からカソード導電部９４に電力を伝達する。比較の目的のため、例えば、相互接続部１６と同様、電解質層９０の厚みに対応する、方向３２の相互接続部８８の長さ９６が１０〜１５ミクロンと想定され、方向３６における、相互接続部８８の幅、例えば、相互接続部８８が印刷される電解質９６の開口スロットの幅が、現在の産業技術により方向３６における最小印刷可能ビア寸法９８として想定され、これが約０．２５ｍｍである。相互接続部８８の方向８６の長さが０．４ｍｍと想定される。従って、相互接続部８８に関しては、一つのビアの拡散フロー領域が約０．２５ｍｍ×０．４ｍｍであり、これは０．１ｍｍ2に等しい。制限寸法は、最小０．２５ｍｍスクリーン印刷ビア寸法９８である。
本発明に関しては、しかしながら、ビア５２Ｂ（図４Ｂ）が方向８６に０．４ｍｍの同じ長さを有すると仮定すれば、拡散フロー領域が、一つのビアの０．４ｍｍ×方向３２の膜厚の０．０１０ｍｍ（１０ミクロン）の０．００４ｍｍ2であり、これは相互接続部８８のフロー領域のたった４パーセントである。従って、最小拡散フロー領域を制限する最小寸法の低減を許容する幾何形状を採用することにより、相互接続部の拡散フロー領域が減じられ、従って、例えば、（例えば、プロセス制限及び／又は製造欠陥に起因する）相互接続部が完全に非多孔性でない場合において、又は相互接続部が混合されたイオン及び電気導電部である場合において、相互接続部を介した酸化剤及び／又は燃料の拡散を潜在的に減じる。
更には、相互接続部８８の拡散距離が相互接続部８８の厚み９６に対応し、これが、図示の例においては、電解質層９０の厚み、つまり１０〜１５ミクロンでもある。
対照的に、発明のブラインド主導電部５２の拡散距離は、連続のストリップ５２Ａ又はビア５２Ｂの形態のいずれも、拡散距離８０であり、これは０．６ｍｍであり、またこれは相互接続部８８の拡散距離８０の４０〜６０倍であり（０．６ｍｍを１０〜１５ミクロンで分割）、電解質の厚みの相当な倍数である。従って、電解質の厚みにより制限されない方向に拡散距離が延びる幾何形状を採用することで、相互接続部の拡散距離が相当に増加し、これにより相互接続部を介した酸化剤及び／又は燃料の拡散が潜在的に減少する。
一般的に、所定の材料やマイクロ構造から生じる相互接続部を介した燃料及び／又は空気の流れがフロー領域やフロー距離に依存する。本発明の幾つかの実施形態によれば、用いられる相互接続部の特定の寸法に依存し、例えば、もし接続部が非多孔性でないならば、相互接続部を介した燃料及び／又は空気の流れが、１０2〜１０4の大きさで減じられる。
例えば、焼結多孔性、マイクロクラック、及びボイドといったプロセス関連の欠陥は、典型的にはサブミクロンから数ミクロンのサイズ（ボイド）又は数ミクロンから１０ミクロン（マイクロクラック）である。たった１０〜１５ミクロンの拡散距離でも、欠陥の存在が相互接続部を介して直接の流路を提供し、若しくは少なくとも相当なパーセントで拡散距離を減少させる。例えば、１０ミクロンの拡散距離の設計を想定する。１０ミクロンの欠陥が存在すると、そのような欠陥が相互接続部を通じた直接の流路を開けるため（アノード／導電層及びカソード／導電層が意図して多孔性である）、水素及び／又は酸化剤の流れの直接の流路が生じる。１０ミクロンの欠陥の存在下で１５ミクロンの拡散距離の設計を想定するとしても、拡散距離が６７％分減少し、たった５ミクロンの有効拡散距離が得られる。
他方、発明の相互接続部１６の１０ミクロンの欠陥は、主導電部５２の拡散距離の０．６ｍｍ設計に無視可能な影響を持つだけであり、つまり０．６ｍｍ設計の拡散距離を０．５９ｍｍに減じ、これは欠陥の存在により生じる相対的に取るに足らない減少である。
図６Ａ及び６Ｂを参照すると、方向８６に延びるビア５２Ｃの形態のブラインド主導電部を有する本発明の実施形態の非限定の例の幾つかの側面が図示される。図６Ａの図示においては、方向３２が図面の平面の内外に延び、従って円形内の「×」により表される。図６Ｂの図示においては、方向３６が図面の平面の内外に延び、従って円形内の「×」により表される。ビア５２Ｃは、例えば、方向８６に配向された拡散距離８０により示唆されるように、それが方向３６ではなく方向８６に延びることを除き、ビア５２Ｂと同様である。図６Ａ及び６Ｂが単一のビア５２Ｃのみを図示するが、本発明の実施形態が、方向８６沿いに延びるそのような複数のビアを含むものと理解される。
図６Ａ及び６Ｂにおいて電子の流れの方向が３次元の流路線１００により図示される。電子が方向３６でアノード導電膜４８を介して副導電部５４に向って流れ、そして次に方向３２で副導電部５４を介してビア５２Ｃに向って流れる。電子は、次に、方向８６でビア５２Ｃを介して副導電部５６に向って流れ、そして次に方向３２で副導電部５６を介してカソード導電膜５０内に流れ、この後、電子が方向３６でカソード導電膜５０を介して例えば次の電気化学セルに流れる。
図６Ａ及び６Ｂの実施形態においては、本発明の実施形態の側面の様々な特徴、構成要素及びこれらの相互関係が図示される。しかしながら、本発明は、図６Ａ及び６Ｂの特定の実施形態や、図６Ａ及び６Ｂに図示され本明細書で説明のような構成要素、特徴、及びこれらの相互関係に限定されない。
図７を参照すると、燃料電池システム２１０の実施形態の非限定の一例の幾つかの側面が概略的に図示される。燃料電池システム２１０は、基板２１４上に実装された複数の電気化学セル２１２を含み、各電気化学セル２１２が、セラミックシール１０２の形態のシールを有する。燃料電池システム２１０は、また、燃料電池システム１０に関して説明した上述の構成要素を含み、例えば、ブラインド主導電部５２及びブラインド副導電部又はビア５４と５６を有する相互接続部１６；酸化剤側１８；燃料側２０；電解質層２６；アノード４０；カソード４２、アノード導電膜４８及びカソード導電膜５０を含む。基板１４の説明が基板２１４に等しく当てはまる。図７の実施形態においては、相互接続部１６の副導電部５６がカソード導電膜５０と同じ材料で形成され、他方、相互接続部１６の副導電部５４がアノード導電膜４８と同じ材料で形成される。相互接続部１６のブラインド主導電部５２が図２の実施形態の相互接続部１６に関して上述したものと同じ材料で形成される。他の実施形態においては、例えば副導電部５４及び／又は副導電部５６がブラインド主導電部５２と同じ材料で形成され、若しくは異なる材料で形成される。一形態においては、ブラインド主導電部５２が連続のストリップ、例えば、図４Ａに図示の連続のストリップ５２Ａの形態にある。別形態においては、ブラインド主導電部５２が、図４Ｂのビア５２Ｂといった複数のビアの形態にある。他の実施形態においては、ブラインド主導電部５２が、本明細書で明確に説明していない他の形態を取る。
一形態においては、セラミックシール１０２が多孔性基板２１４上に設けられ、ある電気化学セル２１２のアノード導電膜４８と隣接の電気化学セル２１２の副導電部５４の間に（図７を見て）水平に配置される。別形態においては、セラミックシール１０２が、他の配向や位置に設けられる。セラミックシール１０２は、方向３２で測定される厚みで約５〜３０ミクロンを有するが、他の実施形態においては他の厚み値が採用され得る。一形態においては、セラミックシール１０２が、電気化学セル２１２で採用された燃料や酸化剤といった、ガスや液体に不透性であり、それが設けられた領域で基板２１４からガスや液体の漏れを阻止するように構成される。他の実施形態においては、例えば、セラミックシールを採用しない他の構成と比較して、セラミックシール１０２がガスや液体に実質的に不透性であり、それが設けられた領域で基板２１４からガスや液体の漏れを低減するように構成される。セラミックシール１０２は、基板２１４と基板２１４側とは反対のセラミックシール１０２側に設けられた燃料電池部の間に本質的に「気密」シールを提供するように構成される。
一形態においては、セラミックシール１０２は、基板２１４から相互接続部１６へのガスや液体の漏れを阻止又は低減するように配置される。一形態においては、セラミックシール１０２が方向３６に延び、また下部の多孔性基板２１４と上部の相互接続部１６のブラインド主導電部５２や電解質層２６の間に（方向３２で）垂直に配置され、セラミックシール１０２が重なるブラインド主導電部５２（及び電解質２６）の部分へのガスや液体の漏れを阻止する。別形態においては、セラミックシール１０２が、図７に図示された場所に加えて又は代替して他の適切な場所に配置される。ブラインド主導電部５２は、下部のセラミックシール１０２の部分と上部の延びた電解質層２６の部分の間に埋め込まれる。図７の実施形態の拡散距離は、方向３６におけるセラミックシール１０２と電解質層２６の両方による相互接続部１６の重なり部分の長さにより主として規定される。一形態においては、重なり部分が０．３〜０．６ｍｍであるが、他の実施形態においては、他の値が採用される。相互接続部１６が活性電気化学セル２１２領域内に延在する。幾つかの実施形態においては、図７に図示された構成の主相互接続部領域が、他の設計よりも小さく、基板２１４上の全活性セル領域を増加させ、燃料電池システム２１０の効率を高め得る。
セラミックシール１０２は、セラミック材料から形成される。一形態においては、セラミックシール１０２形成用のセラミック材料が、３ＹＳＺといったイットリア安定化ジルコニアである。別形態においては、セラミックシール１０２形成用の材料が、４ＳｃＳＺといった酸化スカンジウム安定化ジルコニアである。別形態においては、セラミックシール１０２形成用の材料がアルミナである。別形態においては、セラミックシール１０２形成用材料が、Ｌａ2Ｚｒ2Ｏ7といった非導電性パイロクロア材料である。他の実施形態では、例示すれば、例えば、各電気化学セル２１２と基板２１４の隣接部分の材料の適合性、燃料電池システム２１０で採用の燃料と酸化剤、及び燃料電池システム２１０の定常状態の動作温度や局所の過渡事象といった様々な要因に依存して、他のセラミックが採用される。また他の実施形態ではセラミック以外の材料が採用される。
図７の実施形態においては、本発明の実施形態の側面の様々な特徴、構成要素、及びこれらの相互関係が図示される。しかしながら、本発明は、図７の特定の実施形態や図７に図示され本明細書に説明されたような構成要素、特徴、及びこれらの相互関係に限定されない。
図８を参照すると、燃料電池システム３１０の実施形態の非限定の例の幾つかの側面が概略的に図示される。燃料電池システム３１０は、基板３１４上に実装された複数の電気化学セル３１２を含み、各電気化学セル３１２がセラミックシール１０２を含む。燃料電池システム３１０は、また燃料電池システム１０に関して説明した上述の構成要素を含み、例えば、ブラインド主導電部５２及びブラインド副導電部又はビア５４と５６を有する相互接続部１６；酸化剤側１８；燃料側２０；電解質層２６；アノード４０；カソード４２、アノード導電膜４８及びカソード導電膜５０を含む。基板１４の説明が基板３１４に等しく当てはまる。図８の実施形態においては、相互接続部１６が、アノード導電膜４８の材料により大部分が形成され、従って、図８の実施形態のブラインド主導電部５２や副導電部５４がアノード導電膜４８の延長部として理解される。例えば、ブラインド主導電部５２と副導電部５４がアノード導電膜４８の材料で形成されるものと図示され、他方、副導電部５６が、図２の実施形態の相互接続部１６の上述の材料で形成される。一形態においては、ブラインド主導電部５２が、例えば図４Ａに図示した連続のストリップ５２Ａの連続のストリップの形態にある。別形態においては、ブラインド主導電部５２が、図４Ｂのビア５２Ｂといった複数のビアの形態にある。別の実施形態においては、ブラインド主導電部５２が、本明細書で明確に説明していない他の形態を取る。
セラミックシール１０２は、基板３１４から相互接続部１６内へのガスや液体の漏れを阻止又は低減するように配置される。一形態においては、セラミックシール１０２は、下部の多孔性基板３１４と上部のブラインド主導電部５２や電解質層２６の間に（方向３２に）垂直に配置され、これによりセラミックシール１０２が重なるブラインド主導電部５２の部分へのガスや液体の漏れを阻止する。ブラインド主導電部５２は、下部のセラミックシール１０２の部分と上部の延びた電解質層２６の間に埋め込まれる。図８の実施形態の拡散距離は、方向３６でセラミックシール１０２と電解質層２６の両方による相互接続部１６の重なりの長さにより主に規定される。一形態においては、重なりが０．３〜０．６ｍｍであるが、他の実施形態においては他の値が採用される。
セラミックシール１０２が電気化学セル３１２へのガスや液体の浸入を阻止するため、相互接続部１６は、セラミックシール１０２といったシールを含まない他の設計と同じように（漏れを阻止又は低減するために）高密度である必要がない。そのような設計においては、相互接続部１６が、アノード導電層４８及び／又はカソード導電層５０の形成用材料で形成される。例えば、図９を参照すると、相互接続部１６がアノード導電層４８とカソード導電層５０の形成用の材料で完全に形成される実施形態が図示される。図９は、燃料電池システム４１０の実施形態の非限定の例の幾つかの側面を概略的に図示する。燃料電池システム４１０は、基板４１４上に実装された複数の電気化学セル４１２を含み、各電気化学セル４１２がセラミックシール１０２を含む。燃料電池システム４１０は、また燃料電池システム１０に関して説明した上述の構成要素を含み、例えば、ブラインド主導電部５２及びブラインド副導電部又はビア５４と５６を有する相互接続部１６；酸化剤側１８；燃料側２０；電解質層２６；アノード４０；カソード４２、アノード導電膜４８及びカソード導電膜５０を含む。基板１４の説明が基板４１４に等しく当てはまる。図９の実施形態においては、ブラインド主導電部５２と副導電部５４がアノード導電膜４８の形成用と同じ材料で形成され、またアノード導電膜４８を形成するための同じプロセスステップで形成される。従って、図９の実施形態のブラインド主導電部５２と副導電部５４は、アノード導電膜４８の延長部として理解される。同様に、図９の実施形態においては、副導電部５６がカソード導電膜５０の形成用と同じ材料で形成され、またカソード導電膜５０の形成用と同じプロセスステップで形成される。従って、図９の実施形態の副導電部５６がカソード導電膜５０の延長部として理解される。
図８及び９の実施形態では、本発明の実施形態の側面の様々な特徴、構成要素及びこれらの相互関係が図示される。しかしながら、本発明は、図８及び９の特定の実施形態や図８及び９に図示され本明細書で説明のような構成要素、特徴、及びこれらの相互関係に限定されない。
図１０〜１５を概して参照すると、本願発明者は、相互接続部と隣接の構成要素、例えば、アノード及び／又はアノード導電膜及び／又はカソード及び／又はカソード導電膜の間の材料拡散が、ある燃料電池システムの特性に悪影響し得ることを見出した。従って、本発明の幾つかの実施形態は、導電性の化学バリア（例えば、上述のような、及び／又は図１０〜１５に関して以下に述べる化学バリア１０４）を含み、そのような材料拡散を阻止又は低減する。様々な実施形態においては、化学バリア１０４が、相互接続部とアノード、及び／又は相互接続部とアノード導電膜、及び／又は相互接続部とカソード、及び／又は相互接続部とカソード導電膜の間の界面での材料のマイグレーション又は拡散を阻止又は低減するように構成され、これにより相互接続部の長期間の耐久性が向上する。例えば、化学バリアがなければ、材料マイグレーション（拡散）が貴金属サーメットから成る相互接続部とＮｉベースのサーメットから成るアノード導電膜及び／又はアノードの間の界面で発生する。材料マイグレーションが両方向で生じ、例えばアノード導電層／導電膜及び／又はアノードから相互接続部へＮｉが移動し、また相互接続部から導電層／導電膜及び／又はアノード内へ貴金属が移動する。材料マイグレーションにより相互接続部とアノード導電膜及び／又はアノード間の界面又はその近傍で増加した多孔率に帰結し、また界面での１以上の非又は低電子導電相の強化に帰結し、高い面積比抵抗（ＡＳＲ(area specific resistance)）を生じさせ、また従って燃料電池の特性の劣化に至る。相互接続部とカソード及び／又は相互接続部とカソード導電膜の間の材料マイグレーションが、また若しくは代替して燃料電池の特性への有害な影響に繋がる。
従って、幾つかの実施形態が、相互接続部と隣接の導電性構成要素、例えば、アノード、アノード導電層／導電膜、カソード及び／又はカソード導電層／導電膜の１つ以上の間の界面での材料のマイグレーション又は拡散を阻止又は低減するように構成された化学バリア、例えば化学バリア１０４を採用し、従って、さもなくば有害な影響、例えば、界面での多孔質の形成や１以上の非又は低電子導電相の濃縮に繋がる材料マイグレーション（拡散）を阻止又は低減する。化学バリア１０４は、２種の材料；サーメット及び／又は導電性セラミックの一つ又は両方で形成される。サーメットに関しては、セラミック相が、不活性フィラー；低イオン導電率のセラミック、例としてはＹＳＺ；及び電子伝導体の１以上である。様々な実施形態においては、例えば、（例えば、アノード及び／又はアノード導電層／導電膜の近傍で使用される）アノード側では、化学バリア１０４が、限定ではないが、Ｎｉサーメット又はＮｉ‐貴金属サーメットを含む１以上の材料で形成される。貴金属相は、例えば限定ではないが、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔの１以上、又はＡｇ、Ａｕ、Ｐｄ及び／又はＰｔの１以上の合金である。サーメットにおけるセラミック相は、例えば限定ではないが、ＹＳＺ（例としては、３ＹＳＺ）、ＳｃＳＺ（例としては４ＳｃＳＺ）、ドープされたセリア（例としては、Ｇｄ0.1Ｃｅ0.9Ｏ2）、ＳｒＺｒＯ3、組成（ＭRE）2Ｚｒ2Ｏ7のパイロクロア（ここでＭRE＝１以上のレアアースカチオン、例えば限定ではないが、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｇｄ、Ｓｍ、Ｈｏ、Ｅｒ、及び／又はＹｂ）、例えば限定ではないが、Ｌａ2Ｚｒ2Ｏ7、Ｐｒ2Ｚｒ2Ｏ7、アルミナ、及びＴｉＯ２、又は１以上の導電性セラミック、例としてはドープされたセリア（低酸素分圧で高い電子伝導性で薄膜起因の十分に低いＡＳＲを提供）、ドープされたチタン酸ストロンチウム、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3、ｘ＝０．１５〜０．３５、ｙ＝０．２５〜０．５）及び／又は他のドープされた亜クロム酸ランタン及びドープされた亜クロム酸イットリア、の少なくとも一つである。様々な実施形態においては、例えば、（例えば、カソード及び／又はカソード導電層／導電膜の近傍で使用される）カソード側では、化学バリア１０４が、限定ではないが、貴金属サーメットを含む１以上の材料で形成される。貴金属相は、例えば限定ではないが、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔの１以上又はＡｇ、Ａｕ、Ｐｄ及び／又はＰｔの１以上の合金である。サーメットにおけるセラミック相は、例えば限定ではないが、ＹＳＺ、ＳｃＳＺ、ドープされたセリア、ＳｒＺｒＯ3、組成（ＭRE）2Ｚｒ2Ｏ7のパイロクロア（ここでＭRE＝１以上のレアアースカチオン、例えば限定ではないが、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｇｄ、Ｓｍ、Ｈｏ、Ｅｒ、及び／又はＹｂ）、例えば限定ではないが、Ｌａ2Ｚｒ2Ｏ7及びＰｒ2Ｚｒ2Ｏ7、アルミナ、及びＴｉＯ2、又は１以上の導電性セラミック、例としてはＬＮＦ（ＬａＮｉxＦｅ1-xＯ3、例としてはｘ＝０．６）、ＬＳＭ（Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3、ｘ＝０．１５〜０．３）、ＬＣＭ（例としては、Ｌａ0.8Ｃａ0.2ＭｎＯ3）、Ｒｕｄｄｌｅｓｄｅｎ‐Ｐｏｐｐｅｒ型ニッケル酸塩、ＬＳＦ（例としては、Ｌａ0.8Ｓｒ0.2ＦｅＯ3）、ＬＳＣＦ（Ｌａ0.6Ｓｒ0.4Ｃｏ0.2Ｆｅ0.8Ｏ3）、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3、ｘ＝０．１５〜０．３５、ｙ＝０．５〜０．７５）、ドープされた亜クロム酸イットリウム、及び他のドープされた亜クロム酸ランタン、の少なくとも一つである。化学バリア１０４用の特定材料（群）の選択は、用途の必要、例えば、コスト、製造のし易さ、相互接続部１６及び／又はその一部の一つ、例えば、ブラインド主導電部５２、副導電部５４、及び副導電部５６に隣接する電気的な構成要素に用いられる材料の種類に依存して変動する。
アノード側の化学バリア材料の一例は、１５％のＰｄ、１９％のＮｉＯ、６６％のＮＴＺであり、ここでＮＴＺは、７３．６重量％のＮｉＯ、２０．０重量％のＴｉＯ2、６．４重量％のＹＳＺである。
アノード側の化学バリア材料の別例は、Ｇｄ0.1Ｃｅ0.9Ｏ2といったドープされたセリアである。
燃料電池システムにおける化学バリア１０４といった化学バリアの実験的な試験により、６５Ｐｄ３５Ｐｔ‐ＹＳＺサーメットから成る相互接続部と２０重量％のＰｄ‐Ｎｉ‐スピネルから成るアノード導電層の間に置かれた３０重量％のＰｄ‐７０重量％のＮＴＺのサーメット（ＮＴＺ＝ＮｉＯ2‐３ＹＳＺ）から成る化学バリアを用いた１３００時間の試験過程に亘るセル電力出力で千時間当たり約０．１％の劣化率が得られた。比較試験においては、化学バリア１０４といった化学バリアを含まず、５０ｖ％（９６Ｐｄ６Ａｕ）‐５０ｖ％ＹＳＺサーメットから成る相互接続部が２０重量％のＰｄ‐Ｎｉ‐スピネルから成るアノード導電層に直接仲介し、約１０時間の試験で顕著な劣化を示し、また相互接続部とアノード導電層の間の材料マイグレーションに起因して約２５時間の試験で燃料電池が故障した。別の試験では、２つの燃料電池が、アノード導電膜と相互接続部の間に設けられた導電性セラミック（１０モル％ＧｄがドープされたＣｅＯ2）から成る化学バリア１０４を用いて試験された。約８０００時間の試験の後も相互接続部のＡＳＲが何らの劣化も示さず、むしろ僅かな改善を示し、２つの試験体で０．０５オーム‐ｃｍ2と０．０６オーム‐ｃｍ2の最終値が得られた。
図１０を参照すると、基板５１４上に実装された燃料電池システム５１０の実施形態の非限定の例の幾つかの側面が概略的に図示される。燃料電池システム５１０は、化学バリア１０４を含む。燃料電池システム５１０は、また、燃料電池システム１０に関して説明した上述の構成要素の幾つかを含み、例えば、ブラインド主導電部５２を有する相互接続部１６；酸化剤側１８；燃料側２０；電解質層２６；アノード４０；カソード４２を含む。相互接続部１６、ブラインド主導電部５２、アノード４０及びカソード４２の単一の例のみが図示され、電解質層２６の２つの例が図示されるが、燃料電池システム５１０は、そのような各構成要素の複数を包含すると理解され、例えば、上述の実施形態と同様に、例えば、方向３６に直列に配置される。基板１４の説明が基板５１４に等しく当てはまる。燃料電池システム５１０においては、化学バリア１０４が、アノード４０と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間に設けられ、アノード４０と相互接続部１６の間を方向３２に延び、またアノード４０と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間の材料マイグレーションを阻止するように構成される。化学バリア１０４は、図１０〜１５の実施形態に関して上述した材料の１以上から形成される。
図１１を参照すると、燃料電池システム６１０の実施形態の非限定の例の幾つかの側面が概略的に図示される。燃料電池システム６１０は、基板６１４上に実装された複数の電気化学セル６１２を含み、各電気化学セル６１２が化学バリア１０４を含む。燃料電池システム６１０は、また、燃料電池システム１０に関して説明した上述の構成要素を含み、例えば、ブラインド主導電部５２及びブラインド副導電部又はビア５４と５６を有する相互接続部１６；酸化剤側１８；燃料側２０；電解質層２６；アノード４０；カソード４２、アノード導電膜４８及びカソード導電膜５０を含む。基板１４の説明が基板６１４に等しく当てはまる。燃料電池システム６１０においては、化学バリア１０４がアノード導電膜４８と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間に置かれ、アノード導電膜４８と相互接続部１６の間を方向３２に延び、またアノード導電膜４８と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間の材料マイグレーションを阻止するように構成される。化学バリア１０４は、図１０〜１５の実施形態に関して上述した材料の１以上で形成される。燃料電池システム６１０においては、電解質層２６の一部が、アノード４０と化学バリア１０４の間に置かれ、アノード４０と化学バリア１０４の間を方向３６に延びる。
図１２を参照すると、燃料電池システム７１０の実施形態の非限定の例の幾つかの側面が概略的に図示される。燃料電池システム７１０は、基板７１４上に実装された複数の電気化学セル７１２を含み、各電気化学セル７１２がセラミックシール１０２と化学バリア１０４を含む。燃料電池システム７１０は、また、燃料電池システム１０に関して説明した上述の構成要素を含み、例えば、ブラインド主導電部５２及びブラインド副導電部又はビア５４と５６を有する相互接続部１６；酸化剤側１８；燃料側２０；電解質層２６；アノード４０；カソード４２、アノード導電膜４８及びカソード導電膜５０を含む。基板１４の説明が基板７１４に等しく当てはまる。燃料電池システム７１０においては、セラミックシール１０２が基板７１４から相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）へのガス又は液体の漏れを阻止又は低減するべく配置され、またある電気化学セル７１２のアノード導電膜４８と隣接の電気化学セル７１２の副導電部５４の間を方向３６に延びる。
燃料電池システム７１０においては、セラミックシール１０２が下部の多孔性基板７１４と上部の相互接続部１６のブラインド主導電部５２や電解質層２６の間を（方向３２に）垂直に配置され、これにより、基板７１４から、セラミックシール１０２が重なるブラインド主導電部５２（及び電解質層２６）の部分へのガス及び液体の漏れを阻止する。他の実施形態においては、図１２に図示のものに加えて又は代替して、セラミックシール１０２が他の適切な位置に設けられる。セラミックシール１０２が、図７の実施形態に関して上述した１以上の材料で形成される。ブラインド主導電部５２の一部が下部のセラミックシール１０２と上部の電解質層２６の間に埋め込まれる。図１２の実施形態の拡散距離は、方向３６におけるセラミックシール１０２と電解質層２６の両方によるブラインド主導電部５２の重なりの長さにより主に規定される。
燃料電池システム７１０においては、化学バリア１０４は、アノード導電膜４８と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間に設けられ、アノード導電膜４８と相互接続部１６のブラインド主導電部５２と副導電部５４の両方の間を方向３２に延び、またアノード導電膜４８とブラインド主導電部５２や副導電部５４の間の材料マイグレーションを阻止するように構成される。化学バリア１０４は、図１０〜１５の実施形態に関して上述した１以上の材料から形成される。
図１３を参照すると、燃料電池システム８１０の実施形態の非限定の例の幾つかの側面が概略的に図示される。燃料電池システム８１０は、基板８１４上に実装された複数の電気化学セル８１２を含み、各電気化学セル８１２が、セラミックシール１０２と化学バリア１０４を含む。燃料電池システム８１０は、また、燃料電池システム１０に関して説明した上述の構成要素を含み、例えば、ブラインド主導電部５２及び副導電部又はビア５４と５６を有する相互接続部１６；酸化剤側１８；燃料側２０；電解質層２６；アノード４０；カソード４２、アノード導電膜４８及びカソード導電膜５０を含む。基板１４の説明は基板８１４に等しく当てはまる。
燃料電池システム８１０においては、セラミックシール１０２が、基板８１４から相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）へのガス及び液体の漏れを阻止又は低減するように配置され、またある電気化学セル８１２のアノード４０やアノード導電膜４８と隣接の電気化学セル８１２のアノード４０やアノード導電膜４８の間を方向３６に延びる。燃料電池システム８１０においては、セラミックシール１０２は、下部の多孔性基板８１４と上部の相互接続部１６のブラインド主導電部５２や電解質層２６の間を（方向３２に）垂直に配置され、これにより基板７１４から、セラミックシール１０２が重なるブラインド主導電部５２（及び電解質２６）の部分へのガスや液体の漏れを阻止する。他の実施形態においては、セラミックシール１０２が、図１３に図示された場所に加えて又は代替して別の適切な場所に配置される。セラミックシール１０２は、図７の実施形態に関して上述した１以上の材料で形成される。ブラインド主導電部５２の部分が、下部のセラミックシール１０２と上部の電解質２６の間に埋め込まれる。図１３の実施形態の拡散距離は、方向３６におけるセラミックシール１０２と電解質２６の両方によるブラインド主導電部５２の重なりの長さにより主に規定される。
燃料電池システム８１０においては、化学バリア１０４がアノード４０とブラインド主導電部５２の間に設けられ、またアノード４０とブラインド主導電部５２の間の材料マイグレーションを阻止するように構成される。一形態においては、化学バリア１０４が副導電部５４としても機能する。他の実施形態においては、副導電部５４が化学バリア１０４とは別に形成される。化学バリア１０４は、図１０〜１５の実施形態に関して上述した１以上の材料で形成される。
図１４を参照すると基板９１４上に実装された燃料電池システム９１０の実施形態の非限定の例の幾つかの側面が概略的に図示される。燃料電池システム９１０は、化学バリア１０４を含む。燃料電池システム９１０は、また、燃料電池システム１０に関して説明した上述の構成要素の幾つかを含み、例えば、ブラインド主導電部５２を有する相互接続部１６；酸化剤側１８；燃料側２０；電解質層２６；アノード４０；及びカソード４２を含む。相互接続部１６、ブラインド主導電部５２、アノード４０及びカソード４２の単一の例のみが図示され、電解質層２６の２つの例が図示されるが、燃料電池システム９１０は、そのような各構成要素の複数を包含すると理解され、例えば、上述の実施形態と同様に、例えば、方向３６に直列に配置される。基板１４の説明が基板９１４に等しく当てはまる。燃料電池システム９１０においては、化学バリア１０４が、カソード４２と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間に設けられ、カソード４２と相互接続部１６の間を方向３２に延び、またカソード４２と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間の材料マイグレーションを阻止するように構成される。化学バリア１０４は、図１０〜１５の実施形態に関して上述した１以上の材料から形成される。
図１５を参照すると、燃料電池システム１０１０の実施形態の非限定の例の幾つかの側面が概略的に図示される。燃料電池システム１０１０は、基板１０１４上に実装された複数の電気化学セル６１２を含み、各電気化学セル１０１２が化学バリア１０４を含む。燃料電池システム１０１０は、また、燃料電池システム１０に関して説明した上述の構成要素を含み、例えば、ブラインド主導電部５２及びブラインド副導電部又はビア５４と５６を有する相互接続部１６；酸化剤側１８；燃料側２０；電解質層２６；アノード４０；カソード４２、アノード導電膜４８及びカソード導電膜５０を含む。基板１４の説明が基板１０１４に等しく当てはまる。燃料電池システム１０１０においては、化学バリア１０４が、カソード導電膜５０と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間に設けられ、カソード導電膜５０と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間を方向３２に延び、またカソード導電膜５０と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間の材料マイグレーションを阻止するように構成される。化学バリア１０４は、図１０〜１５の実施形態に関して上述した１以上の材料から形成される。図１５の実施形態においては、化学バリア１０４が副導電部５６としても機能する。
図１０〜１５の実施形態においては、本発明の実施形態の側面の様々な特徴、構成要素、及びこれらの相互関係が図示される。しかしながら、本発明は、図１０〜１５の特定の実施形態や、図１０〜１５に図示及び本明細書で説明のような構成要素、特徴、及びこれらの相互関係に限定されない。
図１６〜１９を概して参照し、本願発明者は、幾つかの燃料電池においては、幾つかの動作状態の下では、カソード導電層／導電膜、電解質、及び相互接続部の部分、例えばビアが、特にカソード導電層／導電膜と電解質の間に重なりがある場合、各電気化学セル内又は間に寄生セルを形成し得ることを見出した。寄生セルにおいては、カソード導電層／導電膜がカソードとして機能し、貴金属サーメットから成る相互接続部、例えばビアがアノードとして機能する。寄生セルが燃料電池の動作過程で燃料を消費し、これにより燃料電池システムの効率が減じられる。加えて、寄生セルにより生成される蒸気が、局所的な高い酸素分圧を生成し、相互接続部（例えば、ビア）材料の貴金属相内に拡散していたであろうＮｉの酸化に繋がり、相互接続部の劣化に帰結する。
発明者は寄生セルの存在を確認する試験を行った。試験により、試験回数の下、幾つかの温度、例えば９００℃では顕著な劣化が生じなかったが、約７００時間の試験の後、高い動作温度、例えば９２５℃で相互接続部の劣化が発生したことが確認された。試験後の分析により、ブラインド主導電部５２の貴金属相を介した相互接続部のアノード導電層／導電膜側からカソード導電層／導電膜側へのＮｉ移動が示され、これが高い動作温度により促進された。寄生セルにより形成された蒸気から帰結する高い酸素分圧が、カソード導電層／導電膜と電解質の間の境界近傍でブラインド主相互接続部５２と延びた電解質２６の界面でのＮｉ酸化を生じさせ、相互接続部の貴金属から分離された。ブラインド主導電部５２と電解質２６の間の界面に蓄積された連続のＮｉＯと、連続のＮｉ移動が相互接続部の欠陥に帰結しやすい。
カソード導電層／導電膜と電解質の間の重なりを阻止するために、様々な実施形態において、本願発明者は、カソード導電層／導電膜と電解質の間に分離の特徴（図１６及び１７のギャップ１０６；及び図１８及び１９の絶縁体１０８）を採用してカソード導電層／導電膜と電解質を互いに接触しないように分離、すなわち離間し、これにより寄生セルを除去した。ギャップ１０６の形態の分離の特徴を有する（またＰｄ‐Ｎｉ合金サーメットから成る化学バリア１０４も含む）燃料電池システムの、約１０００時間の熾烈な状態（９２５℃、２０％のＨ2、１０％のＣＯ、１９％のＣＯ2、４７％の蒸気、及び４％のＮ2から成る燃料）を含む約２０００時間に亘る試験では、相互接続部の劣化に至らなかった。従って、本発明の幾つかの実施形態は、カソード導電層／導電膜と電解質の間に分離の特徴、例えばギャップ１０６を含み、これにより寄生セルの確立を阻止する。
図１６を参照すると、燃料電池システム１１１０の実施形態の非限定の一例の幾つかの側面が概略的に図示される。燃料電池システム１１１０は、基板１１１４上に実装された複数の電気化学セル１１１２を含み、各電気化学セル１１１２が、セラミックシール１０２、化学バリア１０４、及びギャップ１０６の形態の分離の特徴を含む。燃料電池システム１１１０は、また、燃料電池システム１０に関して説明した上述の構成要素を含み、例えば、ブラインド主導電部５２及びブラインド副導電部又はビア５４と５６を有する相互接続部１６；酸化剤側１８；燃料側２０；電解質層２６；アノード４０；カソード４２、アノード導電膜４８及びカソード導電膜５０を含む。基板１４の説明が基板１１１４に等しく当てはまる。ギャップ１０６は、カソード導電膜５０（例えば、１以上のカソード導電層３０）と電解質層２６の間を方向３６に延びる。
燃料電池システム１１１０においては、セラミックシール１０２が、基板１１１４から相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）へのガス及び液体の漏れを阻止又は低減するように配置され、またある電気化学セル１１１２のアノード導電膜４８と隣接の電気化学セル１１１２の副導電部５４の間を方向３６に延びる。
燃料電池システム１１１０においては、セラミックシール１０２は、下部の多孔性基板１１１４と上部の相互接続部１６のブラインド主導電部５２や電解質層２６の間を（方向３２に）垂直に配置され、これにより基板１１１４から、セラミックシール１０２が重なるブラインド主導電部５２（及び電解質２６）の部分へのガスや液体の漏れを阻止する。他の実施形態においては、セラミックシール１０２が、図１２に図示された場所に加えて又は代替して別の適切な場所に配置される。セラミックシール１０２は、図７の実施形態に関して上述した１以上の材料で形成される。ブラインド主導電部５２の部分が、下部のセラミックシール１０２と上部の延びた電解質２６の間に埋め込まれる。図１６の実施形態の拡散距離は、方向３６におけるセラミックシール１０２と電解質２６の両方によるブラインド主導電部５２の重なりの長さにより主に規定される。
燃料電池システム１１１０においては、化学バリア１０４がアノード導電膜４８と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間に設けられ、アノード導電膜４８と相互接続部１６のブラインド主導電部５２や副導電部５４の両方の間を方向３２に延び、またアノード導電膜４８とブラインド主導電部５２や副導電部５４の間の材料マイグレーションを阻止するように構成される。化学バリア１０４は、図１０〜１５の実施形態に関して上述した１以上の材料で形成される。
燃料電池システム１１１０においては、ギャップ１０６は、カソード導電膜５０、電解質層２６、及びブラインド主導電部５２の間の寄生燃料電池の形成を阻止するように構成される。図１６の実施形態のギャップ１０６は、セラミックシール１０２、化学バリア１０４、及びアノード導電膜４８を有する燃料電池システムと一緒に採用されるが、他の実施形態においては、ギャップ１０６は、セラミックシール１０２、化学バリア１０４、及びアノード導電膜４８の１以上に対応する構成要素を含まない燃料電池システムで採用される。
図１７を参照すると、燃料電池システム１２１０の実施形態の非限定の一例の幾つかの側面が概略的に図示される。燃料電池システム１２１０は、基板１２１４上に実装された複数の電気化学セル１２１２を含み、各電気化学セル１２１２が、化学バリア１０４とギャップ１０６の形態の分離の特徴を含む。燃料電池システム１２１０は、また、燃料電池システム１０に関して説明した上述の構成要素を含み、例えば、ブラインド主導電部５２及びブラインド副導電部又はビア５４と５６を有する相互接続部１６；酸化剤側１８；燃料側２０；電解質層２６；アノード４０；カソード４２、アノード導電膜４８及びカソード導電膜５０を含む。基板１４の説明が基板１２１４に等しく当てはまる。
燃料電池システム１２１０においては、化学バリア１０４がアノード導電膜４８と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間に設けられ、アノード導電膜４８と相互接続部１６の間を方向３２に延び、またアノード導電膜４８と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間の材料マイグレーションを阻止するように構成される。化学バリア１０４は、図１０〜１５の実施形態に関して上述した１以上の材料で形成される。燃料電池システム１２１０においては、電解質層２６の部分がアノード４０と化学バリア１０４の間に設けられ、アノード４０と化学バリア１０４の間を方向３６に延びる。
燃料電池システム１２１０においては、ギャップ１０６は、（カソード導電膜５０と同じ材料から成る）副導電部５６、電解質層２６、及びブラインド主導電部５２の間の寄生燃料電池の形成を阻止するように構成される。図１７の実施形態のギャップ１０６は、化学バリア１０４及びアノード導電膜４８を有する燃料電池システムと一緒に採用されるが、他の実施形態においては、ギャップ１０６は、化学バリア１０４及びアノード導電膜４８の１以上に対応する構成要素を含まない燃料電池システムで採用される。
図１８を参照すると、燃料電池システム１３１０の実施形態の非限定の一例の幾つかの側面が概略的に図示される。燃料電池システム１３１０は、基板１３１４上に実装された複数の電気化学セル１３１２を含み、各電気化学セル１３１２が、セラミックシール１０２、化学バリア１０４、及び絶縁体１０８の形態の分離の特徴を含む。燃料電池システム１３１０は、また、燃料電池システム１０に関して説明した上述の構成要素を含み、例えば、ブラインド主導電部５２及びブラインド副導電部又はビア５４と５６を有する相互接続部１６；酸化剤側１８；燃料側２０；電解質層２６；アノード４０；カソード４２、アノード導電膜４８及びカソード導電膜５０を含む。基板１４の説明が基板１３１４に等しく当てはまる。絶縁体１０８は、（例えば、１以上のカソード導電層３０から形成される）カソード導電膜５０と電解質層２６の間を方向３６に延びる。
燃料電池システム１３１０においては、セラミックシール１０２が、基板１３１４から相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）へのガス及び液体の漏れを阻止又は低減するように配置され、またある電気化学セル１３１２のアノード導電膜４８と隣接の電気化学セル１３１２の副導電部５４の間を方向３６に延びる。
燃料電池システム１３１０においては、セラミックシール１０２は、下部の多孔性基板１３１４と上部の相互接続部１６のブラインド主導電部５２や電解質層２６の間を（方向３２に）垂直に配置され、これにより基板１３１４から、セラミックシール１０２が重なるブラインド主導電部５２（及び電解質２６）の部分へのガスや液体の漏れを阻止する。他の実施形態においては、セラミックシール１０２が、図１２に図示された場所に加えて又は代替して別の適切な場所に配置される。セラミックシール１０２は、図７の実施形態に関して上述した１以上の材料で形成される。ブラインド主導電部５２の部分が、下部のセラミックシール１０２と上部の延びた電解質２６の間に埋め込まれる。図１８の実施形態の拡散距離は、方向３６におけるセラミックシール１０２と電解質２６の両方によるブラインド主導電部５２の重なりの長さにより主に規定される。
燃料電池システム１３１０においては、化学バリア１０４がアノード導電膜４８と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間に設けられ、アノード導電膜４８と相互接続部１６のブラインド主導電部５２と副導電部５４の両方の間を方向３２に延び、またアノード導電膜４８とブラインド主導電部５２や副導電部５４の間の材料マイグレーションを阻止するように構成される。化学バリア１０４は、図１０〜１５の実施形態に関して上述した１以上の材料で形成される。
燃料電池システム１３１０においては、絶縁体１０８は、カソード導電膜５０、電解質層２６、及びブラインド主導電部５２の間の寄生燃料電池の形成を阻止するように構成される。一形態においては、絶縁体１０８は、酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）、パイロクロアといった絶縁非導電材料から形成される。他の実施形態においては、Ｌａ2Ｚｒ2Ｏ7、Ｐｒ2Ｚｒ2Ｏ7、及びＳｒＺｒＯ3である。他の材料、例えば、酸化アルミニウムに加えて又は代替して非導電性セラミックの１以上の他の種類が、絶縁体１０８の形成用に採用される。図１６の実施形態の絶縁体１０８は、セラミックシール１０２、化学バリア１０４、及びアノード導電膜４８を有する燃料電池システムと一緒に採用されるが、他の実施形態においては、絶縁体１０８は、セラミックシール１０２、化学バリア１０４、及びアノード導電膜４８の１以上に対応する構成要素を含まない燃料電池システムで採用される。
図１９を参照すると、燃料電池システム１４１０の実施形態の非限定の一例の幾つかの側面が概略的に図示される。燃料電池システム１４１０は、基板１４１４上に実装された複数の電気化学セル１４１２を含み、各電気化学セル１４１２が、化学バリア１０４と絶縁体１０８の形態の分離の特徴を含む。燃料電池システム１４１０は、また、燃料電池システム１０に関して説明した上述の構成要素を含み、例えば、ブラインド主導電部５２及びブラインド副導電部又はビア５４と５６を有する相互接続部１６；酸化剤側１８；燃料側２０；電解質層２６；アノード４０；カソード４２、アノード導電膜４８及びカソード導電膜５０を含む。基板１４の説明が基板１４１４に等しく当てはまる。
燃料電池システム１４１０においては、化学バリア１０４がアノード導電膜４８と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間に設けられ、アノード導電膜４８と相互接続部１６の間を方向３２に延び、またアノード導電膜４８と相互接続部１６（ブラインド主導電部５２）の間の材料マイグレーションを阻止するように構成される。化学バリア１０４は、図１０〜１５の実施形態に関して上述した１以上の材料で形成される。燃料電池システム１４１０においては、電解質層２６の一部がアノード４０と化学バリア１０４の間に設けられ、アノード４０と化学バリア１０４の間を方向３６に延びる。
燃料電池システム１４１０においては、絶縁体１０８は、（カソード導電膜５０と同じ材料から成る）副導電部５６、電解質層２６、及びブラインド主導電部５２の間の寄生燃料電池の形成を阻止するように構成される。絶縁体１０８は、図１８の実施形態で上述した材料から形成される。図１９の実施形態の絶縁体１０８は、化学バリア１０４とアノード導電膜４８を有する燃料電池システムと一緒に採用されるが、他の実施形態においては、絶縁体１０８は、化学バリア１０４とアノード導電膜４８の１以上に対応する構成要素を含まない燃料電池システムで採用される。
図１６〜１９の実施形態においては、本発明の実施形態の側面の様々な特徴、構成要素、及びこれらの相互関係が図示される。しかしながら、本発明は、図１６〜１９の特定の実施形態や、図１６〜１９に図示及び本明細書で説明のような構成要素、特徴、及びこれらの相互関係に限定されない。
図１６〜１９に関して上述したように、所定の条件の下、寄生セルが望まずして形成される。図１６〜１９に関して説明した実施形態によれば、寄生セルの問題を解決する所定のアプローチが提供される。本願発明者は、材料、例えば、相互接続部及び／又はビア（例えば、ブラインド主導電部５２、副導電部５４、及び／又は副導電部５６を含む相互接続部１６、及び／又は本明細書で説明していない他の相互接続部、及び／又はビア構成）を形成する材料の選択に基づいて、寄生セルの問題を解決する他のアプローチも想起した。一形態においては、代替サーメット材料として、貴金属‐Ｌａ2Ｚｒ2Ｏ7パイロクロアサーメットが直列区分配列の燃料電池の主相互接続部材料に採用され、若しくは多層セラミック相互接続部のビア材料に採用される。そのようなサーメット材料においては、Ｌａ2Ｚｒ2Ｏ7パイロクロアが、ドープされたジルコニアに完全に代替し、又はドープされたジルコニアに部分的に代替し、イオン相をそのパーコレーション（percolation）未満に維持してイオン伝導を低減する。
一形態においては、相互接続部及び／又はビア（群）の組成、例えば、相互接続部及び／又はビア（群）の上述の１以上の組成が、相互接続部及び／又はビア（群）の組成の非イオン伝導セラミック相を含むように変更される。
例えば、一形態においては、相互接続部及び／又はビアが、全体又は一部で、ブラインド主導電部５２、副導電部５４、及び／又は副導電部５６を含む相互接続部１６に関して上述したものといった、サーメットから形成されるが、１以上の非イオン伝導セラミック相も含むか代替して含む。限定ではないが、ＳｒＺｒＯ3、Ｌａ2Ｚｒ2Ｏ7パイロクロア、Ｐｒ2Ｚｒ2Ｏ7パイロクロア、ＢａＺｒＯ3、ＭｇＡｌ2Ｏ4スピネル、ＮｉＡｌ2Ｏ4スピネル、ＭｇＣｒ2Ｏ4スピネル、ＮｉＣｒ2Ｏ4スピネル、Ｙ3Ａｌ5Ｏ12、及び様々なＡ‐及びＢ‐サイト置換のガーネット、及びアルミナの例を含む。他の非イオン伝導セラミック相も本明細書で説明の例に加えて又は代替して予期される。材料の検討は、例えば多孔性基板の熱膨張係数に対しての、セラミック相（群）の熱膨張係数を含む。幾つかの実施形態においては、隣接の燃料電池相との化学的な整合にとって望ましい材料が、貴金属‐パイロクロアサーメットを含み、パイロクロアの一般分類が、（ＭRE）2Ｚｒ2Ｏ7、ＭREがレアアースカチオン、限定ではないが、例えば、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｇｄ、Ｓｍ、Ｈｏ、Ｅｒ、及び／又はＹｂである。
他の実施形態においては、ＳｒＺｒＯ3、ＭｇＡｌ2Ｏ4スピネル、ＮｉＡｌ2Ｏ4スピネル、アルミナ及びパイロクロア組成といった非イオン相が、部分的又は完全に、例えば、上述した相互接続部及び／又はビアのイオン伝導ＹＳＺを置換する。好適には、パイロクロア粉体及び／又は１以上の他の非イオン相が、ＹＳＺを十分に置換し、ＹＳＺの平衡をパーコレーション閾値（percolation threshold）未満にし、相互接続部／ビアに亘るイオン伝導を除去する。ビアのＹＳＺ体積分率は、意図して３０ｖ％未満に減じられ、ビア材料内でのイオン伝導を最小化する。
一形態においては、相互接続部及び／又はビア（群）、例えば、相互接続部及び／又はビア（群）の上述の１以上の組成が、例えば相互接続部／ビア（群）の形成用の化合物に希土類酸化物を含めることにより、反応相を含むように変更され、燃料電池の焼成中に非イオン伝導セラミック相を形成する。
例えば、幾つかの実施形態では、全又は一部の相互接続部１６又は他の相互接続部又はビアが、ビアの２モルのジルコニア含有量に対して１モルのＬａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｇｄ、Ｓｍ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂの酸化物のパイロクロアを形成する化学量論比未満で、例えば、スクリーン印刷インク内に、希土類酸化物の形態の反応相を含む。サーメット組成（例えば、本明細書で説明の相互接続部１６の全又は一部のサーメット組成）の全体において、これが燃料電池の焼成中にＹＳＺと反応して、相互接続部／ビア内、また電解質、例えば電解質層２６に隣接してパイロクロアを形成する。一形態においては、ＹＳＺ相を３０ｖ％パーコレーション未満に減じるために要求される最小の希土類酸化物が約１３モル％セラミック組成である。他の実施形態においては、他の希土類酸化物の量が採用される。絶縁パイロクロア相が粒界（grain boundaries）に沿って形成できるため、ジルコニア相が依然としてパーコレーション閾値を超えて存在できる。しかしながら、幾つかの実施形態においては、十分な希土類酸化物を加え、ＹＳＺ相の含有量をバルク組成ベースでパーコレーション閾値未満にすることが望ましい。パイロクロアと同様、ＳｒＺｒＯ3非イオン相は、１モルＺｒＯ2に対する１モルのＳｒＯの化学量論比未満で、例えば、相互接続部インクへの反応相としてＳｒＯ粉体の追加を経て現場で形成可能である。
また他の実施形態においては、相互接続部１６の全又は一部若しくは他の相互接続部又はビアが、例えば、スクリーン印刷インキ内に、サーメット組成（例えば、本明細書で説明の相互接続部１６の全又は一部のサーメット組成）の全体において、ビア内の２モルのジルコニア含有量に対して１モルの例えば、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｇｄ、Ｓｍ、Ｈｏ、Ｅｒ、及び／又はＹｂの酸化物であるパイロクロアの化学量論比を超える含有量の希土類酸化物を含み、これが燃料電池の焼成中にＹＳＺと反応して、相互接続部／ビア内にパイロクロアを形成し、また未反応の希土類酸化物が、電解質の活性中に相互接続部の近傍で更に延長した電解質と反応して電解質表面、例えば、電解質層２６の表面上、にパイロクロア膜を形成し、これが酸素イオン伝導の通路を十分に途絶させる。ある形態では、希土類酸化物の量が、全セラミック相に基づいて３３モル％〜５０モル％である。他の実施形態においては、他の希土類酸化物の量が採用される。過剰な希土類酸化物が、イオン伝導の欠如を確実にし得る。しかしながら、過剰すぎる希土類が相互接続部／ビア内に残存すると、ビアは、希土類水酸化物への相変化の湿気誘起の被害の影響を受けやすい。従って、幾つかの実施形態においては、希土類酸化物の量を化学量論比で１０％未満に制限することが望ましい。パイロクロアと同様、ＳｒＺｒＯ3非イオン相は、１モルＺｒＯ2に対する１モルのＳｒＯの化学量論比を超過して、相互接続部インクへのＳｒＯ粉体の追加を経てビア内に、また延びた電解質に隣接して現場で形成可能である。一形態においては、ＳｒＺｒＯ3を形成し、ＹＳＺをパーコレーション閾値未満に減じるため、下限は、セラミック相基準で約１５〜２０モル％のＳｒＯである。他の実施形態においては、他の下限が適用する。一形態においては、上限は、セラミック相（ＳｒＯ＋ＺｒＯ2）基準で約５０〜６０モル％のＳｒＯである。他の実施形態においては、他の上限が適用する。
また他の実施形態においては、相互接続部１６の全又は一部若しくは他の相互接続部又はビアが、（ＭRE）2Ｚｒ2Ｏ7に対する全反応に繋がるＹＳＺの化学量論比で希土類酸化物の量を含む。
反応相を用いて非イオン伝導セラミック相を燃料電池の焼成過程で形成する焼成温度は、特定の用途の要請で変化する。例えば限定ではないが、異材料の焼成性、粉体粒子サイズ、比表面積の検討が含まれる。他の材料及び／又は処理パラメータも選択された焼成温度に影響する。例えば、温度が低すぎれば、電解質がより高い多孔率を有し、漏れを生じさせる。温度が高すぎるならば、電気化学反応を低減し、若しくは基板寸法変化等を生じさせる高すぎるアノード密度といった他の問題を生じさせる。従って、１以上の反応相を用いて１以上の非イオン伝導セラミック相を形成する目的での実際の焼成温度は用途により変化する。一形態においては、焼成温度が１３８５℃である。幾つかの実施形態においては、焼成温度が１３７０℃〜１３９５℃の範囲内である。他の実施形態においては、焼成温度が１３５０℃〜１４５０℃の範囲内である。また他の実施形態においては、焼成温度が１３５０℃〜１４５０℃の範囲外である。１以上の非イオン伝導セラミック相を形成するプロセスステップは、希土類酸化物、ＹＳＺ、及び貴金属を含む組成物を用意し、相互接続部／ビア（群）を形成し、所望の温度、例えば、上述の温度又は温度範囲内で組成物を焼成し、所望の期間、例えば、１〜５時間の範囲で組成物を焼成温度に保つことを含む。燃料電池の全又は一部がスクリーン印刷により形成される実施形態においては、方法は、希土類酸化物、ＹＳＺ及び貴金属を包含するスクリーン印刷可能なインクを用意する；相互接続部／ビア（群）を印刷する；インクを乾燥する；印刷された相互接続部／ビア（群）を所望の温度、例えば、上述した温度又は温度範囲内で焼成する；及び所望の期間、例えば、１〜５時間の範囲で組成物を焼成温度に保つことを含む。
追加の実施形態においては、他の非イオン伝導相又は反応相が採用され、相互接続部のイオン伝導性を最小化する。
次表１〜８は、本発明の幾つかの実施形態の幾つかの側面に応じて製造された非限定の試験的な燃料電池及び燃料電池部の例の幾つかの側面の組成情報を提供する。本発明は決して以下の例に限定されないものと理解される。「一般組成」と命名の欄は、本明細書で記述の幾つかの材料にとってのある潜在的な組成範囲、ある好適な範囲を含む、を示し、他方、「特定組成」と命名の欄が、試験体／材料で用いられた材料を図示する。
Figure 2014518434
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本発明の実施形態には、電解質；第１アノード、前記電解質により前記第１アノードから第１方向に離間した第１カソードを有し、前記電解質が前記第１カソードから前記第１アノードへ前記第１方向に酸素イオンを通過させるように構成される、第１電気化学セル；第２アノード、前記電解質により前記第２アノードから前記第１方向に離間した第２カソードを有し、前記電解質が前記第２カソードから前記第２アノードへ前記第１方向に酸素イオンを通過させるべく構成される、第２電気化学セル；前記第１アノードから前記第２カソードへ電子の流れを伝導するべく構成された相互接続部；及び前記相互接続部の少なくとも一部と前記相互接続部に電気的に接続した少なくとも一つの構成要素の間の材料マイグレーションを阻止又は低減するべく構成された少なくとも一つの化学バリアを備える、燃料電池システムが含まれる。
改良においては、前記相互接続部に電気的に接続した前記少なくとも一つの構成要素は、前記第１アノード及び前記第２カソードの少なくとも一つである。
別の改良においては、前記相互接続部は、前記第１方向とは異なる第２方向に電子の流れを伝導するべく構成された導電部を含む。
また別の改良においては、前記第２方向は前記第１方向に実質的に垂直である。
また別の改良においては、前記第２アノードが前記第１方向に実質的に垂直な第３方向に前記第１アノードから離間され、前記第２方向も前記第３方向に実質的に垂直である。
また別の改良においては、前記相互接続部は、前記電解質内に設けられ、前記第１方向とは異なる第２方向に電子の流れを伝導するべく構成されたブラインド主導電部を含む。
更なる改良においては、前記相互接続部は、前記第１アノードと前記ブラインド主導電部の間に電力を伝導するべく構成された第１ブラインド副導電部；及び前記ブラインド主導電部と前記第２カソードの間に電力を伝導するべく構成された第２ブラインド副導電部を更に含む。
また更なる改良においては、燃料電池システムは、前記第１アノードに隣接するアノード導電層；及び前記第２カソードに隣接するカソード導電層を更に含み、前記第１ブラインド副導電部及び前記第２ブラインド副導電部の少なくとも一つが化学バリアとして構成され；また前記相互接続部に電気的に接続した前記少なくとも一つの構成要素が前記アノード導電層及び前記カソード導電層の少なくとも一つである。
また更なる改良においては、燃料電池システムは、前記第１アノード及び前記相互接続部に隣接するアノード導電層；及び前記第２カソード及び前記相互接続部に隣接するカソード導電層を更に含み、前記相互接続部に電気的に接続した前記少なくとも一つの構成要素が前記アノード導電層及び前記カソード導電層の少なくとも一つである。
また更なる改良においては、前記化学バリアが導電性である。
別の更なる改良においては、前記化学バリアが貴金属サーメットである。
また別の更なる改良においては、前記化学バリアがＮｉサーメット及びＮｉ‐貴金属サーメットの一つである。
また別の更なる改良においては、前記化学バリアが導電性セラミックである。
本発明の実施形態には、各電気化学セルがアノード、前記アノードから離間したカソード、及び前記アノードと前記カソードの間に設けられた電解質層から形成される複数の電気化学セル；電気的に隣接する電気化学セルの組の間に電気的に結合した相互接続部であって、一方の電気化学セルの前記アノードと他方の電気化学セルの前記カソードを電気的に結合する相互接続部；及び前記相互接続部と前記アノード及び前記カソードの少なくとも一つの間に電気的に設けられた導電性化学バリアであって、前記相互接続部と前記アノード及び前記カソードの少なくとも一つの間の材料マイグレーションを低減するべく構成された導電性化学バリアを備える、燃料電池システムが含まれる。
改良においては、前記アノードがアノード層とアノード導電層を含み、前記アノード導電層が前記導電性化学バリアに電気的に結合され、前記アノード層が前記アノード導電層に電気的に接続される。
別の改良においては、前記導電性化学バリアがＮｉサーメット及びＮｉ‐貴金属サーメットの一つである。
また別の改良においては、前記Ｎｉ‐貴金属サーメットが、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ、Ａｇ‐Ｐｔ、Ａｕ‐Ｐｄ、Ａｕ‐Ｐｔ、Ｐｔ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ‐Ｐｔ、及びＡｇ‐Ａｕ‐Ｐｄ‐Ｐｔの一つの貴金属相を有する。
また別の改良においては、前記Ｎｉ‐貴金属サーメットのセラミック相が、ＹＳＺ、ＳｃＳＺ、ドープされたセリア、アルミナ及びＴｉＯ2の少なくとも一つである。
更なる改良においては、前記導電性化学バリアが導電性セラミックである。
また更なる改良においては、前記導電性セラミックが、ドープされたセリア、ドープされたチタン酸ストロンチウム、ドープされた亜クロム酸イットリア、及びドープされた亜クロム酸ランタンの一つである。
また更なる改良においては、前記ドープされた亜クロム酸ランタンは、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3）である。
また更なる改良においては、前記ＬＳＣＭは、Ｌａ0.75Ｓｒ0.25Ｃｒ0.5Ｍｎ0.5Ｏ3である。
別の更なる改良においては、前記カソードがカソード層とカソード導電層を含み、前記カソード導電層が前記相互接続部に電気的に結合され、前記カソード層が前記カソード導電層に電気的に結合される。
また別の更なる改良においては、前記導電性化学バリアが貴金属サーメットである。
また別の更なる改良においては、前記貴金属サーメットが、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ、Ａｇ‐Ｐｔ、Ａｕ‐Ｐｄ、Ａｕ‐Ｐｔ、Ｐｔ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ‐Ｐｔ、及びＡｇ‐Ａｕ‐Ｐｄ‐Ｐｔの一つの貴金属相を有する。
追加の更なる改良においては、前記貴金属サーメットが、ＹＳＺ、ＳｃＳＺ、ＬＮＦ（ＬａＮｉxＦｅ1-xＯ3）、ＬＳＭ（Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3）、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3）、及びＮＴＺ（ＮｉＯ‐ＴｉＯ2‐ＹＳＺ／ＳｃＳＺ）の少なくとも一つのセラミック相を有する。
別の追加の更なる改良においては、前記導電性化学バリアが導電性セラミックである。
また別の追加の更なる改良においては、前記導電性セラミックが、ドープされたセリア、ＬＮＦ（ＬａＮｉxＦｅ1-xＯ3）、ＬＳＭ（Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3）、ドープされた亜クロム酸イットリウム、及びドープされた亜クロム酸ランタンの少なくとも一つである。
また別の追加の更なる改良においては、前記ドープされた亜クロム酸ランタンがＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3）である。
また別の追加の更なる改良においては、前記ＬＳＣＭがＬａ0.75Ｓｒ0.25Ｃｒ0.5Ｍｎ0.5Ｏ3である。
別の改良においては、前記相互接続部が、前記電解質層内に埋め込まれた部分を含む。
本発明の実施形態には、電解質；第１アノード、及び前記電解質により前記第１アノードから離間した第１カソードを有する第１電気化学セル；第２アノード、及び前記電解質により前記第２アノードから離間した第２カソードを有する第２電気化学セル；前記第１アノードから前記第２カソードへの電子の流れを伝導するべく構成された相互接続部；及び前記相互接続部の少なくとも一部と前記相互接続部に電気的に接続した少なくとも一つの構成要素の間の材料マイグレーションを阻止又は低減するべく構成された少なくとも一つの化学バリアを備える、燃料電池システムが含まれる。
改良においては、前記相互接続部に電気的に接続した前記少なくとも一つの構成要素が前記第１アノード及び前記第２カソードの少なくとも一つである。
別の改良においては、燃料電池システムは、前記アノード及び前記相互接続部の間に電気的に設けられたアノード導電層；及び前記カソード及び前記相互接続部の間に電気的に設けられたカソード導電層を更に含み、前記相互接続部に電気的に接続した前記少なくとも一つの構成要素が前記アノード導電層及び前記カソード導電層の少なくとも一つである。
また別の改良においては、前記化学バリアが導電性である。
また別の改良においては、前記化学バリアが貴金属サーメットである。
また別の改良においては、前記化学バリアがＮｉサーメット及びＮｉ‐貴金属サーメットの一つである。
更なる改良においては、前記化学バリアが導電性セラミックである。
また更なる改良においては、前記相互接続部が、前記電解質内に埋め込まれた部分を含む。
現時点において最も実用的であり好適な実施形態であると理解されているものとの関係で本発明を説明したが、本発明は、開示の実施形態（群）に限定されないものと理解され、むしろ反対に、添付請求項の精神や範囲内に含まれる様々な修正や均等な構成を包含することが意図され、その範囲は、全てのそのような修正や均等な構成を法の下で許されるように包囲するべく最広義の解釈に一致する。更には、上述の詳細な説明における好適な、好適には、若しくは好適であるとの用語の使用は、そのように説明された特徴がより望ましいことを意味するが、しかしながら、必要ではない場合もあり、同事項を欠く任意の実施形態も、次の請求項により画定された範囲の発明の範囲内にあるものと理解される。請求項を読む場合、単数を示す、「少なくとも一つ」及び「少なくとも一部」といった用語が用いられる時、請求項において逆のことが明確に述べられなければ、たった一つのアイテムに請求項を限定する意図がない。更には、「少なくとも一部」及び／又は「一部」との表現が用いられる時、逆のことが端的に述べられなければ、アイテムは、一部及び／又はアイテム全体を含む。

Claims (39)

  1. 電解質；
    第１アノード、前記電解質により前記第１アノードから第１方向に離間した第１カソードを有し、前記電解質が前記第１カソードから前記第１アノードへ前記第１方向に酸素イオンを通過させるように構成される、第１電気化学セル；
    第２アノード、前記電解質により前記第２アノードから前記第１方向に離間した第２カソードを有し、前記電解質が前記第２カソードから前記第２アノードへ前記第１方向に酸素イオンを通過させるべく構成される、第２電気化学セル；
    前記第１アノードから前記第２カソードへ電子の流れを伝導するべく構成された相互接続部；及び
    前記相互接続部の少なくとも一部と前記相互接続部に電気的に接続した少なくとも一つの構成要素の間の材料マイグレーションを阻止又は低減するべく構成された少なくとも一つの化学バリアを備える、燃料電池システム。
  2. 前記相互接続部に電気的に接続した前記少なくとも一つの構成要素は、前記第１アノード及び前記第２カソードの少なくとも一つである、請求項１に記載の燃料電池システム。
  3. 前記相互接続部は、前記第１方向とは異なる第２方向に電子の流れを伝導するべく構成された導電部を含む、請求項１に記載の燃料電池システム。
  4. 前記第２方向は前記第１方向に実質的に垂直である、請求項３に記載の燃料電池システム。
  5. 前記第２アノードが前記第１方向に実質的に垂直な第３方向に前記第１アノードから離間され、前記第２方向も前記第３方向に実質的に垂直である、請求項４に記載の燃料電池システム。
  6. 前記相互接続部は、前記電解質内に設けられ、前記第１方向とは異なる第２方向に電子の流れを伝導するべく構成されたブラインド主導電部を含む、請求項１に記載の燃料電池システム。
  7. 前記相互接続部は、
    前記第１アノードと前記ブラインド主導電部の間に電力を伝導するべく構成された第１ブラインド副導電部；及び
    前記ブラインド主導電部と前記第２カソードの間に電力を伝導するべく構成された第２ブラインド副導電部を更に含む、請求項６に記載の燃料電池システム。
  8. 前記第１アノードに隣接するアノード導電層；及び
    前記第２カソードに隣接するカソード導電層を更に含み、
    前記第１ブラインド副導電部及び前記第２ブラインド副導電部の少なくとも一つが化学バリアとして構成され；また前記相互接続部に電気的に接続した前記少なくとも一つの構成要素が前記アノード導電層及び前記カソード導電層の少なくとも一つである、請求項７に記載の燃料電池システム。
  9. 前記第１アノード及び前記相互接続部に隣接するアノード導電層；及び
    前記第２カソード及び前記相互接続部に隣接するカソード導電層を更に含み、
    前記相互接続部に電気的に接続した前記少なくとも一つの構成要素が前記アノード導電層及び前記カソード導電層の少なくとも一つである、請求項１に記載の燃料電池システム。
  10. 前記化学バリアが導電性である、請求項１に記載の燃料電池システム。
  11. 前記化学バリアが貴金属サーメットである、請求項１に記載の燃料電池システム。
  12. 前記化学バリアがＮｉサーメット及びＮｉ‐貴金属サーメットの一つである、請求項１に記載の燃料電池システム。
  13. 前記化学バリアが導電性セラミックである、請求項１に記載の燃料電池システム。
  14. 各電気化学セルがアノード、前記アノードから離間したカソード、及び前記アノードと前記カソードの間に設けられた電解質層から形成される複数の電気化学セル；
    電気的に隣接する電気化学セルの組の間に電気的に結合した相互接続部であって、一方の電気化学セルの前記アノードと他方の電気化学セルの前記カソードを電気的に結合する相互接続部；及び
    前記相互接続部と前記アノード及び前記カソードの少なくとも一つの間に電気的に設けられた導電性化学バリアであって、前記相互接続部と前記アノード及び前記カソードの少なくとも一つの間の材料マイグレーションを低減するべく構成された導電性化学バリアを備える、燃料電池システム。
  15. 前記アノードがアノード層とアノード導電層を含み、前記アノード導電層が前記導電性化学バリアに電気的に結合され、前記アノード層が前記アノード導電層に電気的に接続される、請求項１４に記載の燃料電池システム。
  16. 前記導電性化学バリアがＮｉサーメット及びＮｉ‐貴金属サーメットの一つである、請求項１５に記載の燃料電池システム。
  17. 前記Ｎｉ‐貴金属サーメットが、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ、Ａｇ‐Ｐｔ、Ａｕ‐Ｐｄ、Ａｕ‐Ｐｔ、Ｐｔ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ‐Ｐｔ、及びＡｇ‐Ａｕ‐Ｐｄ‐Ｐｔの一つの貴金属相を有する、請求項１６に記載の燃料電池システム。
  18. 前記Ｎｉ‐貴金属サーメットのセラミック相が、ＹＳＺ、ＳｃＳＺ、ドープされたセリア、アルミナ及びＴｉＯ2の少なくとも一つである、請求項１６に記載の燃料電池システム。
  19. 前記導電性化学バリアが導電性セラミックである、請求項１５に記載の燃料電池システム。
  20. 前記導電性セラミックが、ドープされたセリア、ドープされたチタン酸ストロンチウム、ドープされた亜クロム酸イットリア、及びドープされた亜クロム酸ランタンの一つである、請求項１９に記載の燃料電池システム。
  21. 前記ドープされた亜クロム酸ランタンは、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3）である、請求項２０に記載の燃料電池システム。
  22. 前記ＬＳＣＭは、Ｌａ0.75Ｓｒ0.25Ｃｒ0.5Ｍｎ0.5Ｏ3である、請求項２１に記載の燃料電池システム。
  23. 前記カソードがカソード層とカソード導電層を含み、前記カソード導電層が前記相互接続部に電気的に結合され、前記カソード層が前記カソード導電層に電気的に結合される、請求項１４に記載の燃料電池システム。
  24. 前記導電性化学バリアが貴金属サーメットである、請求項１４に記載の燃料電池システム。
  25. 前記貴金属サーメットが、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ、Ａｇ‐Ｐｔ、Ａｕ‐Ｐｄ、Ａｕ‐Ｐｔ、Ｐｔ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ‐Ｐｄ、Ａｇ‐Ａｕ‐Ｐｔ、及びＡｇ‐Ａｕ‐Ｐｄ‐Ｐｔの一つの貴金属相を有する、請求項２４に記載の燃料電池システム。
  26. 前記貴金属サーメットが、ＹＳＺ、ＳｃＳＺ、ＬＮＦ（ＬａＮｉxＦｅ1-xＯ3）、ＬＳＭ（Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3）、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3）、及びＮＴＺ（ＮｉＯ‐ＴｉＯ2‐ＹＳＺ／ＳｃＳＺ）の少なくとも一つのセラミック相を有する、請求項２４に記載の燃料電池システム。
  27. 前記導電性化学バリアが導電性セラミックである、請求項１４に記載の燃料電池システム。
  28. 前記導電性セラミックが、ドープされたセリア、ＬＮＦ（ＬａＮｉxＦｅ1-xＯ3）、ＬＳＭ（Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3）、ドープされた亜クロム酸イットリウム、及びドープされた亜クロム酸ランタンの少なくとも一つである、請求項２７に記載の燃料電池システム。
  29. 前記ドープされた亜クロム酸ランタンがＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3）である、請求項２８に記載の燃料電池システム。
  30. 前記ＬＳＣＭがＬａ0.75Ｓｒ0.25Ｃｒ0.5Ｍｎ0.5Ｏ3である、請求項２９に記載の燃料電池システム。
  31. 前記相互接続部が、前記電解質層内に埋め込まれた部分を含む、請求項１４に記載の燃料電池システム。
  32. 電解質；
    第１アノード、及び前記電解質により前記第１アノードから離間した第１カソードを有する第１電気化学セル；
    第２アノード、及び前記電解質により前記第２アノードから離間した第２カソードを有する第２電気化学セル；
    前記第１アノードから前記第２カソードへの電子の流れを伝導するべく構成された相互接続部；及び
    前記相互接続部の少なくとも一部と前記相互接続部に電気的に接続した少なくとも一つの構成要素の間の材料マイグレーションを阻止又は低減するべく構成された少なくとも一つの化学バリアを備える、燃料電池システム。
  33. 前記相互接続部に電気的に接続した前記少なくとも一つの構成要素が前記第１アノード及び前記第２カソードの少なくとも一つである、請求項３２に記載の燃料電池システム。
  34. 前記第１アノード及び前記相互接続部の間に電気的に設けられたアノード導電層；及び
    前記第２カソード及び前記相互接続部の間に電気的に設けられたカソード導電層を更に含み、
    前記相互接続部に電気的に接続した前記少なくとも一つの構成要素が前記アノード導電層及び前記カソード導電層の少なくとも一つである、請求項３２に記載の燃料電池システム。
  35. 前記化学バリアが導電性である、請求項３２に記載の燃料電池システム。
  36. 前記化学バリアが貴金属サーメットである、請求項３２に記載の燃料電池システム。
  37. 前記化学バリアがＮｉサーメット及びＮｉ‐貴金属サーメットの一つである、請求項３２に記載の燃料電池システム。
  38. 前記化学バリアが導電性セラミックである、請求項３２に記載の燃料電池システム。
  39. 前記相互接続部が、前記電解質内に埋め込まれた部分を含む、請求項３２に記載の燃料電池システム。
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