JP2014151291A - アンモニア製造用触媒 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】アンモニア製造用触媒1は、p型半導体11と、n型半導体12と、アンモニアを固定化するためのアンモニア固定用化合物13とを有する。アンモニア固定用化合物13は、F−、Cl−、Br−、I−、OH−、COO−、HyBOx n−、HyCO3 n−、ClOx n−、NOx n−、HySOx n−、HyPOx n−(x:1〜5の任意の値、y:0〜3の任意の値、n:1〜4の任意の値)から選択される少なくとも一種以上のイオンを含む化合物であることが好ましい。
【選択図】図1
Description
例えば、窒素及び水分(具体的には水分中の水素)が存在する雰囲気中において、上記アンモニア製造用触媒に光を照射することにより、光触媒機能を有するn型半導体とそのn型半導体に接触するp型半導体との界面で窒素が還元され、アンモニアが生成する(この原理等については後述する)。
上記p型半導体としては、例えば、導電性ポリマー等を用いることができるが、この限りではない。また、導電性ポリマーとしては、例えば、ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)(以下、適宜、PEDOTという)等を用いることができるが、この限りではない。
上記n型半導体としては、例えば、光触媒機能を持つ酸化チタン(TiO2)等を用いることができるが、この限りではない。また、酸化チタンを用いる場合、アモルファスであってもよいが、ルチル型、アナターゼ型、これらの混合型であるほうがアンモニアの生成量・固定収率をより高めることができる。
また、このとき、酸化チタン粒子の粒子径(平均粒子径)は、5〜500nmであることが好ましく、10〜300nmであることがより好ましい。なお、酸化チタン粒子の平均粒子径は、例えば、電子顕微鏡(透過型電子顕微鏡(TEM)等)を用いて粒子を直接観察して導出する等の方法により求めることができる。具体的には、例えば、10点測定した粒子径の平均値を平均粒子径とすることができる。
すなわち、アンモニアが固体状のアンモニア化合物に変換されるとき、正電荷を持つアンモニウム陽イオン(NH4 +)となる。そして、アンモニウム陽イオンが固体状化合物を形成するためには、負電荷を持つ陰イオンと結合する必要がある。したがって、アンモニア固定用化合物が上記の陰イオンを含むことにより、アンモニア固定用化合物とアンモニウム陽イオンとが結合しやすくなり、アンモニアの固定収率をより一層高めることができる。
この場合には、アンモニア生成能力とアンモニア固定能力とのバランスを十分に保ち、生成したアンモニアを十分かつ確実に固定して回収することができる。これにより、アンモニアの固定収率を十分に高めることができる。
一方、上記n型半導体(物質量比:1)に対する上記アンモニア固定用化合物との質量比が100を超える場合には、アンモニア固定能力がアンモニア生成能力を上回る状態となるため、生成したアンモニアを十分に固定・回収することができ、アンモニアの固定収率を高めるという効果をこれ以上得ることができないおそれがある。
例えば、窒素及び水分(具体的には水分中の水素)が存在する雰囲気中において、上記アンモニア製造用触媒に光を照射すると、光触媒機能を有するn型半導体とそのn型半導体に接触するp型半導体との界面において雰囲気中の窒素が還元され、アンモニアが生成する。具体的には、n型半導体の表面(p型半導体との接触界面)に存在する酸素欠陥部位において、光生成電子による吸着水の還元が生じ、原子状水素が形成される。そして、その原子状水素が雰囲気中の窒素分子を還元し、アンモニアが生成する。
さらに、p型半導体の表面及び内部では、照射された光を吸収することにより、p型半導体中に含有(ドープ)されていた負電荷を持つ陰イオンが脱離(脱ドープ)する。そして、p型半導体とn型半導体とが接触する界面で生成したアンモニアと脱離した陰イオンとが結合し、アンモニウム塩を形成する。このようにしても、アンモニアを固定化し、回収することができる。
次に、アンモニア製造用触媒の実施例及び比較例について説明する。
本例においては、アンモニア固定用化合物を有する本例の実施例にかかるアンモニア製造用触媒(試料11〜13)と、アンモニア固定用化合物を添加しない本例の比較例にかかるアンモニア製造用触媒(比較試料)とを作製し、これらを用いた場合のアンモニア固定量を評価する。
なお、比較例のアンモニア製造用触媒(比較試料)は、アンモニア固定用化合物を添加しないこと以外、基本的な構成や製造方法等が実施例のアンモニア製造用触媒(試料11〜13)と同様であるため、その説明を省略する。
図1に示すごとく、アンモニア製造用触媒1は、p型半導体(導電性ポリマー)11と、n型半導体(酸化チタン(TiO2)粒子)12と、アンモニアを固定化するためのアンモニア固定用化合物13とを有する。なお、同図は、アンモニア製造用触媒1を模式的に示したものである。
以下、これを詳説する。
本例において、試料11、試料12、試料13は、アンモニア固定用化合物13としてそれぞれClO4 −、Cl−、H2PO3 −を用いている。また、酸化チタン粒子12とアンモニア固定用化合物13との物質量比は、1:4である。
まず、図2(a)に示すごとく、5ccのサンプル瓶2において、酸化チタン粒子12(日本エアロジル社製、AEROXIDE(登録商標) TiO2 P25)を10mg秤量する。
図3に示すごとく、上面に石英窓311が設けられたアクリル製容器31内に、アンモニア製造用触媒1の試料が入ったサンプル瓶2を配置する。このとき、アンモニア製造用触媒1の試料における擬似太陽灯32の光Lの照射面積(露光面積)が約2cm2となるようにする。また、アクリル製容器31内は、調湿剤を用いて相対湿度を約70%に調整する。また、アクリル製容器31内は、常温、常圧とする。
本例においては、比較例のアンモニア製造用触媒(比較試料)のアンモニア固定量を基準(アンモニア固定量=1)とし、実施例のアンモニア製造用触媒(試料11〜13)のアンモニア固定量を求める。
本例においては、窒素及び水分(具体的には水分中の水素)が存在する空気中において、アンモニア製造用触媒に光が照射されると、光触媒機能を有する酸化チタン粒子とその酸化チタン粒子に接触する導電性ポリマーとの界面において空気中の窒素が還元され、アンモニアが生成する。具体的には、酸化チタン粒子の表面(導電性ポリマーとの接触界面)に存在する酸素欠陥部位において、光生成電子による吸着水の還元が生じ、原子状水素が形成される。そして、その原子状水素が空気中の窒素分子を還元し、アンモニアが生成する。
さらに、導電性ポリマーの表面及び内部では、照射された光を吸収することにより、導電性ポリマー中に含有(ドープ)されていた負電荷を持つ陰イオンが脱離(脱ドープ)する。ここでは、PEDOT中に含まれる過塩素酸イオン(ClO4 −)が脱離し、水素イオン(H+)と結合してHClO4となる。そして、生成したアンモニア(NH3)とHClO4とが結合し、過塩素酸アンモニウム(NH4ClO4)として導電性ポリマーの表面に析出する。これにより、アンモニアを固定化し、回収することができる。
図4は、アンモニア固定用化合物を有するアンモニア製造用触媒(試料11〜13)のアンモニア固定量を示したものである。
同図から、アンモニア固定用化合物を有する試料11〜13のアンモニア製造用触媒は、アンモニア固定用化合物を添加しない比較試料のアンモニア製造用触媒に比べて、アンモニア固定量が大きく増加していることがわかる。具体的に、試料11は、比較試料の約3倍、試料12は、比較試料の約5倍、試料13は、比較試料の約8倍となった。
同図から、ClO4 −の添加量を増加させると、アンモニア固定量が増加することがわかる。すなわち、アンモニア固定用化合物を添加したことによる効果が十分に得られていることがわかる。
11 p型半導体(導電性ポリマー)
12 n型半導体(酸化チタン粒子)
13 アンモニア固定用化合物
Claims (3)
- p型半導体(11)と、n型半導体(12)と、アンモニアを固定化するためのアンモニア固定用化合物(13)とを有することを特徴とするアンモニア製造用触媒(1)。
- 請求項1に記載のアンモニア製造用触媒(1)において、上記アンモニア固定用化合物(13)は、F−、Cl−、Br−、I−、OH−、COO−、HyBOx n−、HyCO3 n−、ClOx n−、NOx n−、HySOx n−、HyPOx n−(x:1〜5の任意の値、y:0〜3の任意の値、n:1〜4の任意の値)から選択される少なくとも一種以上のイオンを含む化合物であることを特徴とするアンモニア製造用触媒(1)。
- 請求項1又は2に記載のアンモニア製造用触媒(1)において、上記n型半導体(12)と上記アンモニア固定用化合物(13)との物質量比は、1:0.001〜100であることを特徴とするアンモニア製造用触媒(1)。
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