JP2014105120A - メタン改質方法および、それに用いるメタン改質触媒 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 バイオマスや石炭等の固体有機物をガス化剤によりガス化して生成されるガスの中のメタンをメタン改質触媒の存在下に水蒸気と反応させて改質する方法であって、ガス化炉内又はガス化炉後段のメタン改質設備内に、気体透過性のシート状又は板状のNi系メタン改質触媒を配置し、900℃以上に加熱する。
【選択図】 なし
Description
固定床ガス化やロータリーキルンは、構造と運転が簡単で、原則的に空気をガス化剤に用いるので、早い時期に開発された。しかし、空気由来の窒素が生成ガス中に含まれる、タール生成量が多い、生成ガス組成を制御できない等の欠点を有する。
流動床型ガス化や噴流床型ガス化は、比較的最近開発され、水蒸気や酸素等をガス化剤に用いることが多く、生成ガス組成を制御可能、窒素が生成ガス中に含まれない等の特徴を有する。
これらのガス化方式は、以下のとおり、用いる固体有機物や生成ガスの用途等によって異なる。
また、バイオマスの場合、IEA(International Energy Agency、国際エネルギー機関)のBioenergy Agreementに基づくTask33(Thermal gasification)が報告している様に、用途により、ガス化方式は使い分けられている。
一方、生成ガスから触媒により液体燃料を合成する場合や生成ガスを化学原料に利用する場合には、触媒性能に応じ生成ガス組成を制御する必要があるため、流動床型バイオマスガス化や噴流床型バイオマスガス化が用いられる。
生成されたガスを触媒による液体燃料合成や化学原料に用いる場合、前記のとおり、流動床型バイオマスガス化又は噴流床型バイオマスガス化が用いられるが、流動床型バイオマスガス化ではタール改質が行われ、噴流床型バイオマスガス化ではタール改質を行うことなく単独で用いられることとなる。
C1化学では、H2とCOやCO2をできるだけ多く含むこと、さらに、H2とCOやCO2のモル比([H2]/[CO]、[H2]/([CO]+[CO2])が1〜3.5と、水素比率の高いガスを得ることが望ましい。
そこで、生成ガス中に含まれるメタンを、メタン改質触媒を用い、650℃以上の高温で、未反応ガス化剤の一部である水蒸気と反応させてH2とCOへ改質し(CH4+H2O→3H2+CO)、触媒合成原料を増やせば、トータルプロセス効率を10%程度以上向上できる。
さらにH2は燃料電池の燃料である。IGFCは燃料電池をカスケード利用するので、CH4をH2とCOへ水蒸気改質すると、効率は著しく向上する。
しかし、バイオマスや石炭等の固体燃料は硫黄(S)を含むため、生成ガスには、原料に由来する硫黄化合物(H2SやCOS等。通常、バイオマスからの生成ガス中のH2S濃度は100〜1000ppm、下水汚泥からの生成ガス中のH2S濃度は1%、石炭からの生成ガス中のH2S濃度は0.5%程度)やハロゲン(Cl等)や窒素化合物(NH3等)やリン化合物が含まれ、これらの成分S、P、Cl等は、Niと反応しやすく、これらと反応したNiはメタン改質効果を失う(メタン改質触媒が失活する)。特にH2S等の硫黄化合物とCl等のハロゲン化合物は、微量でも被毒作用が強いため、1ppm以下レベルの精製が必要である。
そのため、従来、触媒によるメタン改質前に、脱硫剤等を用いて生成ガスを精製し、その後メタン改質触媒によるメタン改質が行われている。
バイオマスのガス化温度は900〜1000℃、石炭のガス化温度は1200〜1500℃である。ガス化炉から出て来た直後の生成ガスは800℃程度以上で、未反応ガス化剤の水蒸気を含む。これまで、高温かつ高水蒸気で機能する脱硫剤は報告されておらず、例えば水蒸気を含まない条件では、活性炭等を用いて400〜500℃程度迄(これ以上の温度では活性炭が燃焼する)、水蒸気を含む条件では、Zn系脱硫剤が実用化されているが、350℃程度迄しか使用できない。そこで、800〜1,200℃の高温で、かつ水蒸気を30〜50%含む生成ガスを、一旦室温〜100℃まで冷却し、水蒸気除去後、湿式あるいは乾式で脱硫し、650℃〜750℃に再加熱して水蒸気を加え、メタン改質を行うというプロセスが通常行われている。
しかるに、特許文献1及び特許文献2は、ガス化時に副生するタールを触媒により水蒸気と反応させ、H2、CO、CO2、CH4を主成分とするガスへの改質を目的とするものである。特許文献1における実施例でもメタンを含まないガスを用いており、メタン改質を目的としていないことは明らかである。
[1]バイオマスや石炭等の固体有機物をガス化剤によりガス化して生成されるガスの中のメタンをメタン改質触媒の存在下に水蒸気と反応させて改質する方法であって、
ガス化炉内又はガス化炉後段のメタン改質設備内に、気体透過性のシート状又は板状のNi系メタン改質触媒を配置し、900℃以上に加熱することを特徴とするメタン改質方法。
[2]前記メタン改質触媒が、1枚又は2枚以上を重ねた網状のNi金属である[1]に記載のメタン改質方法。
[3]前記網状のNi金属を、ロール状に加工して用いることを特徴とする[1]又は[2]に記載のメタン改質方法。
[4]バイオマスや石炭等の固体有機物をガス化剤によりガス化させるガス化炉内に配置して生成ガス中のメタンを水蒸気と反応させて改質するメタン改質触媒であって、気体透過性のシート状又は板状であることを特徴とするメタン改質触媒。
[5]バイオマスや石炭等の固体有機物をガス化剤によりガス化させるガス化炉後段のメタン改質設備内に配置して生成ガス中のメタンを水蒸気と反応させて改質するメタン改質触媒であって、気体透過性のシート状又は板状であることを特徴とするメタン改質触媒。
[6]網状のNi金属からなることを特徴とする[4]又は[5]に記載のメタン改質触媒。
[7]ロール状に加工されていることを特徴とする[4]〜[6]のいずれかに記載のメタン改質触媒。
[8]バイオマスや石炭等の固体有機物をガス化剤によりガス化するガス化炉であって、ガス化炉内に請求項4〜7のいずれかに記載されたNi系メタン改質触媒が設置されていることを特徴とするガス化炉。
[9]噴流床型ガス化炉であることを特徴とする[8]に記載のガス化炉。
そして、とくに、網状のNi金網を用いることにより、Niとガスが良く接触し、メタン改質効果が改善される。
ガス化炉内で生成したガス化ガスは、ガス化炉上部より取り出される。取り出されたガス化ガスは可燃ガスであり、燃料電池やガスエンジンによる発電、液体燃料の原料や化学品原料などに利用される。
また、他のガス化炉の場合は、炉内に大きな空間を有しないため、ガス化炉後段のメタン改質設備内に、本発明の気体透過性のシート状又は板状のNi系メタン改質触媒が配置される。しかし、他のガス化炉においても、隔壁等によりメタン改質触媒を設置する為の空間を設けることにより、本発明の、気体透過性のシート状又は板状のNi系メタン改質触媒を、ガス化炉内に配置することができる。
市販のメタン改質触媒(クラリアント触媒株式会社製FCR-4-02)を噴流床型ガス化炉内に設置し、CH4+H2+H2O+H2S混合ガス(H2S濃度170ppm)(dry、N2free)を流した場合のガス組成(約4時間経過後、定常状態の値)を表1に示す。
CH4+H2O→CO+3H2 (1)
CO+H2O→CO2+H2 (2)
CO濃度がCO2濃度より常に高かったので、メタンの水蒸気改質反応が主であった。ただし、H2Sを含まない場合、CH4濃度は0.1%以下になるので、H2Sによりメタン改質効果は低くなったと考えられる。
メタン水蒸気改質後のガス中に含まれるH2S濃度は約120ppmであった。供給したガス中のH2S濃度は170ppmだが、CH4の水蒸気改質により全ガス量が増加するので(上記式(1)参照)、相対的に濃度が低下する。ガス量増加を考慮すると、ほぼ全量のH2Sが処理後のガスに含まれた。触媒をガス化炉内に設置し、900℃以上に加熱することで、NiとSの反応が平衡に達し(下記の式(3))、長時間安定にメタン改質効果を保つ事ができたと考えられる。
図1に示すとおり、平面状のNi金網を8枚重ね炉内に設置し、H2Sを含まない模擬ガス(CO+CO2+CH4+H2+H2O混合ガス)(dry、N2free)を流した場合には、900℃でメタン改質効果を僅かに示した(表2)。
ガス量を減らしガス流速を下げることが必要だったので、Ni金属によるメタンの水蒸気改質にはガスとNi金網が効果的に接触することが必要であることが判った。
ガスとNiの接触を良くするため、Ni金網を、図2に示すとおり、ロール状に加工し、該ロール状Ni金網42本を、図3に示すように束ねた。
該束ねたロール状Ni金網をガス流に対し縦になるように設置し、H2Sを含まない模擬ガス(CO+CO2+CH4+H2+H2O混合ガス)(dry、N2free)を流した場合のガス組成を表3に示す。
900℃でメタンの水蒸気改質効果が顕著であった。ガス流速は6cm/sである。
ロール状Ni金網に、CH4+H2+H2O+H2S混合ガス(H2S濃度170ppm)を流した場合のガス組成(約3〜4時間経過後、定常状態の値)を表4に示す。
メタンの水蒸気改質反応(下記の式(1))と、水蒸気シフト反応(下記の式(2))が生じた。
CH4+H2O→CO+3H2 (1)
CO+H2O→CO2+H2 (2)
CO濃度がCO2濃度より常に高かったので、メタンの水蒸気改質反応が主であった。
温度が上昇するとメタンの水蒸気改質反応はより促進された。これは、温度が上昇すると、NiSがより分解されるためだと考えられる。
スギ木部を900℃でガス化して生成したガスをロール状Ni金網に通した場合と通さない場合の生成ガス組成を表5に示す。
メタンは水蒸気改質された。ロール状に加工することで、固体残渣による閉塞は生じず、安定に長時間ガス化できた。
Claims (9)
- バイオマスや石炭等の固体有機物をガス化剤によりガス化して生成されるガスの中のメタンをメタン改質触媒の存在下に水蒸気と反応させて改質する方法であって、
ガス化炉内又はガス化炉後段のメタン改質設備内に、気体透過性のシート状又は板状のNi系メタン改質触媒を配置し、900℃以上に加熱することを特徴とするメタン改質方法。 - 前記メタン改質触媒が、1枚又は2枚以上を重ねた網状のNi金属である請求項1に記載のメタン改質方法。
- 前記網状のNi金属を、ロール状に加工して用いることを特徴とする請求項1又は2に記載のメタン改質方法。
- バイオマスや石炭等の固体有機物をガス化剤によりガス化させるガス化炉内に配置して生成ガス中のメタンを水蒸気と反応させて改質するメタン改質触媒であって、気体透過性のシート状又は板状であることを特徴とするメタン改質触媒。
- バイオマスや石炭等の固体有機物をガス化剤によりガス化させるガス化炉後段のメタン
改質設備内に配置して生成ガス中のメタンを水蒸気と反応させて改質するメタン改質触媒であって、気体透過性のシート状又は板状であることを特徴とするメタン改質触媒。 - 網状のNi金属からなることを特徴とする請求項4又は5に記載のメタン改質触媒。
- ロール状に加工されていることを特徴とする請求項4〜6のいずれか1項に記載のメタン改質触媒。
- バイオマス又や石炭等の固体有機物をガス化剤によりガス化するガス化炉であって、ガス化炉内に請求項4〜7のいずれかに記載されたNi系メタン改質触媒が設置されていることを特徴とするガス化炉。
- 噴流床型ガス化炉であることを特徴とする請求項8に記載のガス化炉。
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