JP2013539235A - 封止を備えたオールスプレー式シースルー型有機ソーラアレイ - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 炭酸セシウム薄層を備えたインジウムスズ酸化物は、新規の逆型セルのカソードとして機能する。200nm〜600nm程度の厚みを有するポリ3(ヘキシルチオフェン)および(6,6)フェニルC61ブチル酸メチルエステルの活性層は、セルを通る高レベルの光透過を促す。変性PEDOT:PSSは導電性高分子にジメチルスルフォキシド(DMSO)をドープすることにより作られ、アノードとして機能する。薄層を得るためにガス促進式スプレー法を用いる逆型有機太陽電池の形成方法も記載する。層が形成された後に、セルは真空および温度に基づくアニールおよび紫外線硬化エポキシ樹脂での封止により密封される。
【選択図】図1
Description
ITO-free wrap through organic solar cells-a module concept for cost-efficient
reel-to-reel production, Sol. Energy Mater. Sol. Cells 91 (2007) 374-378)または電子接点としてカプトン箔およびアルミニウム/クロミウム2層システムの使用(Manceau, et al.,
ITO-free flexible polymer solar cells: from small model devices to roll-to-roll
processed large modules, Org. Electron. 12 (2011) 566-574)、およびクレブス(Krebs)等による130μmの厚みのポリエチレンテレナフタレート(PEN)基板への銀色ナノ粒子を含む底面電極の形成(Krebs, All solution roll-to-roll processed polymer solar cells free
from indium-tin-oxide and vacuum coating steps, Org. Electron. 10 (2009)
761-768)を用いる。別の手法としては、ITO上に電子伝達層を加えて、カソードとして機能させることである。デバイスが最初にカソードとして変性ITOから作られる逆型配置OPVは、単一セル(Huang, et al., A Semi-transparent plastic solar cell fabricated by a
lamination process, Adv. Mater. 20 (2008) 415-419、Yu,
et al., Efficient inverted solar cells using TiO2 nanotube
arrays, Nanotechnology 19 (2008) 255202-255207、Li, et
al., Efficient inverted polymer solar cells, Appl. Phys. Lett.
88 (2006) 253503-253506、Zou, et al., Metal grid/conducting polymer hybrid transparent electrode
for inverted polymer solar cells, Appl. Phys. Lett.
96 (2010) 203301-203304、Waldauf, et al., High efficient inverted organic photovoltaics
using solution based titanium oxide as electron selective contact, Appl. Phys. Lett. 89 (2006) 233517-233520、Zhou,
et al., Inverted and transparent polymer solar cells prepared with vacuum-free
processing, Sol. Eng. Sol. Cells 93 (2009) 497-500)と、ソーラモジュール(Krebs and Norrman, Using light-induced thermocleavage in a roll-to-roll process for polymer solar
cells, ACS Appl. Mater. Interfaces 2 (2010) 877-887、Krebs,
et al., A roll-to-roll process to flexible polymer solar cells: model studies,
manufacture and operational stability studies, J. Mater. Chem. 19 (2009)
5442-5451、Krebs, et al., Large area plastic solar cell
modules, Mater. Sci. Eng. B 138 (2007) 106-111)の両方で研究されてきた。
cells, Sol. Energy Mater. Sol. Cells 94 (2010) 2371-2374、Kim, et al., Performance optimization of polymer solar cells using electrostatically sprayed photoactive layers, Adv. Funct. Mater. 20 (2010) 3538-3546、Kim,
et al., Substrate heated spray-deposition method for high efficient organic
solar cell: morphology inspection, Jap. J. Appl. Phys. 49 (2010) 01800-01804)。しかしながら、これらの研究全てが高真空蒸着およびスピンコート法の少なくともいずれかを用いる。本発明は、スプレー法により形成された最初の逆型ソーラアレイである。スピンコートに基づき、また金属をカソード接点として使用するため、太陽電池の透明度が大きく制限されると共に、大規模生産が困難となる従来の技術と比べて、新規のスプレー技術はこれらの2つの問題を同時に解決する。薄膜有機ソーラアレイは、このレイヤーバイレイヤースプレー技術を利用して、所望の基板(硬質、可撓のいずれであってもよい)上に形成される。この技術により、高真空や高温が必要なくなり、また、現用のシリコンや無機薄膜太陽光製品に関連する低生産率や高コスト製造が解消される。更に、この技術は、布やプラスチックを含むあらゆる種類の基板に用いることができる。
Spray-deposited poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly(styrenesulfonate)
top electrode for organic solar cells, Appl. Phys. Lett.
93 (2008) 193301-193304)。真空後に、デバイスは120℃で10分間アニールされた。次に真空およびアニール工程は、同じ条件で二回目が繰り返された。基板は最後に、銀色塗料をデバイスの接点にまたは紫外線硬化封止材(EPO-TEK OG142-12;エポキシ・テクノロジー・インコーポレイテッド(Epoxy Technology, Inc.,)マサチューセッツ州ビレリカ)を塗布し、塗料を乾燥させることにより封止された。次に、封止されたガラスがノッチ加工されると共に、手によりアセトンおよびイソパノールを用いて洗浄され、続いて、少なくとも15分間UVオゾン洗浄が行われた。次に封止されたガラスがグローブボックス内に、少量の紫外線硬化エポキシ樹脂およびペイントブラシと共に置かれた。紫外線硬化エポキシ樹脂はペイントブラシで封止ガラスの端縁に塗布された。次にデバイスは逆さにされると共に、封止ガラスの上に置かれた。次にデバイスはUVオゾンで15分間露光され、封止エポキシ樹脂を硬化させた。
パターンが形成される。界面バッファ層40は、図2に示すように、最外縁を除きアノード10を被覆する。界面バッファ層の成分は、界面を横切る電荷に勾配がもたらされて、従来の有機半導体とのp−n接合に近づくように選択されることにより、ヘテロ接合の効率が一層高められた。一例となる界面層は、CO2Co3、ZnO、または酸化チタンから構成される。活性層30は界面バッファ層40の上部に直接的に載置されると共に、ポリ(3ヘキシルチオフェン)および(6,6)フェニルC61ブチル酸メチルエステルを用いて調合された。アノード20は、カソードと同様に、しかしカソードと直交するように、活性層の上にパターンをなして載置された。一例となるアノード材料には、ジメチルスルフォキシドがドープされたPEDOT:PSSを含む。完全に封止された4μm×4μmのアレイは、30%以上の透明度を有することが分かっている。
for inverted polymer solar cells, Appl. Phys. Lett.
96 (2010) 203301-203304)、TiO2(Huang, et al.,
A Semi-transparent plastic solar cell fabricated by a lamination process, Adv.
Mater. 20 (2008) 415-419; Yu, et al., Efficient inverted solar cells using TiO2
nanotube arrays, Nanotechnology 19 (2008)
255202-255207; Li, et al., Efficient inverted polymer solar cells, Appl. Phys. Lett. 88 (2006) 253503-253506)、PEO(Zhou,
et al., Inverted and transparent polymer solar cells prepared with vaccum-free processing, Sol. Eng. Sol. Cells 93 (2009)
497-500)、およびCS2CO3(Huang, et al.,
A Semi-transparent plastic solar cell fabricated by a lamination process, Adv.
Mater. 20 (2008) 415-419; Yu, et al., Efficient inverted solar cells using TiO2
nanotube arrays, Nanotechnology 19 (2008)
255202-255207; Li, et al., Efficient inverted polymer solar cells, Appl. Phys. Lett. 88 (2006) 253503-253506)などの電子伝達層を追加することにより、ITOの仕事関数を調整することが以前に報告されている。先の報告によれば、CS2CO3はITOの仕事関数を3.3eV程度まで低下させ得ることが示されている。0.2%のCS2CO3を含む2エトキシエタノール溶液を5000rpmで60秒間スピンコートすることにより、極めて薄いCS2CO3層(〜10Å)がITOの上に形成される。双極子層がCS2CO3およびITOの間に形成される可能性があることが報告された。双極子モーメントはITOの仕事関数を減らすのを助け、ITOがカソードとして作用するのを可能にした。
1/4m)と結合された250Wのタングステンハロゲンランプを用いて測定された。ITOは比較の基準として選択された。約100nmの厚みでは、図7に示すように、ITOと比べて、m−PEDOTの透過率は約80%である。m−PEDOTのシート抵抗は、標準的な4箇所プローブ測定(Van Zant, Microchip Fabrication, MaGraw-Hill, New York, ISBN 0-07-135636-3, 2000, pp.431-2、van der Pauw, A
method of measuring the resistivity
and Hall coefficient on lamellae of arbitrary shape, Philips Tech. Rev. 20
(1958) 220-224)を用いて測定された。予想通り、図8に示すように、抵抗は厚みが増すにつれて減少し、これはバルクモデルと一致する。
2.5% efficient organic plastic solar cells, Appl. Phys. Lett.
78 (2001) 841-843)、より顕著なBM再結合を有するセルは、ソーラシミュレータからのような高強度照射では良好に作用しない。160℃でアニールされたセルは、データを示していないが、再結合中心として作用するより荒い形態に関連するより多くのトラップに起因して、120℃でアニールされたセルよりもBM再結合の影響を多く受けるからかもしれない。同じ作用は、160℃でアニールされるデバイスおよび2ステップアニールのデバイスにおいて、図11と図12に示すIscの差よりも、IPCEでのより大きな差を説明するために適用され得る。
transport in conjugated polymers, J Macromol. Sci. C:
Poly. Rev. 46 (2006) 27-45)。しかしながら、光生成キャリアの再結合は、電子サンドホールに対する別々の経路の欠如に起因して増大し、それにより、図11および図12に示すように、デバイスは2ステップアニール後に、120℃での1回目のアニール後よりも動作が悪化した。160℃のより高温での1ステップアニールによれば、より粗い膜(出来上がった状態のままのデバイスよりも粗い)が得られると共に、P3HT相およびPCBM相は殆ど区別がつかない。この粗い膜はまた、活性層とm−PEDOTの界面にも影響を及ぼし、図11および図12に示すように、デバイスのFFはより悪い。
et al., Poly(3-hexylthiophene)/C60 heterojunction
solar cells: implication of morphology on performance and ambipolar
charge collection, Sol. Eng. Sol. Cells 92 (2008) 464-473)。温度低下に従い、高分子鎖は元の形態に戻り、またI−V曲線は元の曲線に戻り、ある種の温度ヒステリシスを明示している。第3の作用は、先に完全に捕獲されたキャリア(即ちポーラロン)の温度活性に起因するものであり、より高い温度でより多くの光電流が結果的に得られる(Graupner,
et al., Shallow and deep traps in conjugated polymers of high intrachain order, Phys. Rev. B 54 (1996) 7610-7613、Nelson, Organic
photovoltaic films, Curr. Opinion Solid State Mater.
Sci. 6 (2002) 87-95)。I−Vデータの小刻みな揺れは、フィルム形態の不均一性を表しており、またデバイス性能の全体的な向上は、活性層で先に捕獲された電荷の開放によるものである。この観察は、太陽光照射状態では通常は悪化を示す有機太陽電池の従来の概念を覆すものである(Dennler,
et al., A new encapsulation solution for flexible organic solar cells, Thin
Solid Films 511-512 (2006) 349-353)。驚いたことに、照射状態でのこの性能の向上は、スプレー式デバイスでのみ生じており、スピンコートによって作られたデバイスでは生じなかった。そのため、スプレー技術を用いて作製された太陽電池は、太陽光ではより良好に作用しており、これは太陽光エネルギの用途では明らかに有益である。熱アニールは、デバイスPCEの改良では重要であった。また、最適なアニール条件は、小型の単一セルと50個のセルから成る大型ソーラアレイでは同じではない。デバイスの光学的、電子的、形態特性の体系的な研究によれば、デバイスのエネルギ変換効率に対するナノ形態の影響が明らかになった。また、フォトアニール、即ち太陽光照射状況において、ヒステリシスパターンを伴う太陽電池PCEの2倍以上の増加は、太陽光の下での有機太陽電池の悪化という通常の理解と対照的である。フォトアニールはスプレー式太陽電池またはアレイでのみ観察されたという事実は、大規模且つ低コストである溶液ベースの太陽光エネルギの用途に有利な解決策をもたらすものである。
2 マスク
3 噴霧装置
4 スプレー薄層
5 基板
10 アノード
30 活性層
40 界面バッファ層
Claims (22)
- 第1面および第2面を有する基板と、前記基板はガラス、プラスチック又は布であり、
前記ガラスの第1面上に載置されるパターン加工が施されたITO層と、前記ITO層は前記ガラス基板上において第1方向に置かれる複数の接点として載置され、
前記ITO層上に載置されるCS2CO3のパターン加工が施された界面バッファ層と、
前記CS2CO3層上に載置されるポリ(3ヘキシルチオフェン)および(6,6)フェニルC61ブチル酸メチルエステルの活性層と、前記活性層は約200nmから約500nmの厚みであり、
前記活性層上に載置されるポリ(3,4)エチレンジオキシチオフェン:ポリスチレンスルフォネートと5体積%のジメチルスルフォキシドを含むアノード層と、前記アノード層は約100nmから約1μmの厚みであり、
封止層と、前記封止層はガラス、プラスチック、または布であり、
前記層の間に気密シールを形成するために載置される紫外線硬化エポキシ樹脂封止材または銀色塗料と
を含む有機太陽電池。 - 前記ガラスは低アルカリ土類ボロアルミノシリケートガラスである請求項1の有機太陽電池。
- 前記ガラスは4〜10Ohm/平方の公称シート抵抗を有する請求項2の有機太陽電池。
- 前記CS2CO3層は5Åから15Åの厚みである請求項1の有機太陽電池。
- 前記活性層は約200から約300nmのおおよその最終層厚みの層厚を有する請求項1の有機太陽電池。
- 前記活性層の厚みは約200nmである請求項5の有機太陽電池。
- 前記アノード層の厚みは約100nmから約600nmである請求項1の有機太陽電池。
- 前記アノード層の厚みは約100nmである請求項7の有機太陽電池。
- 前記活性層の厚みは200nmであり、前記アノード層の厚みは600nmである請求項6の有機太陽電池。
- 60nm2の活性面積を有する50個の独立セルのアレイとなるように載置される一連の有機太陽電池を更に含む請求項1の有機太陽電池。
- 10個のセルが連続して一列に載置されており、5列が並列接続される請求項10の有機太陽電池。
- インジウムスズ酸化物が被覆される透明圧電材料を含む基板を得る工程と、
前記インジウムスズ酸化物被膜の上に炭酸セシウム層をスプレーコートすることによりカソードを形成する工程と、
前記CS2CO3層上に載置されるポリ(3ヘキシルチオフェン)および(6,6)フェニルC61ブチル酸メチルエステルの層をスプレーコートすることにより活性層を形成する工程と、前記活性層は約200nmから約500nmの厚みであり、
前記活性層上に載置される5体積%のジメチルスルフォキシドがドープされたポリ(3,4)エチレンジオキシチオフェン:ポリスチレンスルフォネート含むアノード層を形成する工程と、前記アノード層は約100nmから約1μmの厚みであり、
紫外線硬化エポキシ樹脂封止材または銀色塗料を前記セルの端縁に塗布することにより、前記有機逆型太陽電池を封止する工程と
を含む有機逆型太陽電池の製造方法。 - カソード層用基板を作製する工程を更に含み、前記工程は、
ポジ型フォトレジストを約4500rpmでスピンコートする工程と、
前記インジウムスズ酸化物をパターン加工するために前記ポジ型フォトレジストを90℃でソフトベークする工程と、
前記ベークされたポジ型フォトレジストを約25ワットに設定された一定強度モードの紫外線照射で露光させる工程と、
前記露光されたポジ型フォトレジストを成長させる工程と、
前記露光されたポジ型フォトレジストを約145℃でハードベークする工程と、
アセトンおよびコットンを用いて余分なフォトレジストを洗い流す工程と、
100℃の20%HCl−7%HNO3溶液で前記基板をエッチングする工程と
を含む請求項12の方法。 - アセトンおよびイソプロパノールを順に用いて手により前記基板を洗浄し、続いてUVオゾン洗浄を行う工程を更に含む請求項13の方法。
- 0.2%重量(2mg/mL)のCS2CO3の2エトキシエタノール溶液を作る工程と、
前記溶液を一時間攪拌する工程と、
前記溶液をN2促進剤を入れたスプレー装置に置く工程と
によりセシウム層を作製する工程を更に含む
請求項12の方法。 - 20mg/mLのポリ(3ヘキシルチオフェン)のジクロロベンゼン溶液を60℃で24時間混合する工程と、
20mg/mLの(6,6)フェニルC61ブチル酸メチルエステルのジクロロベンゼン溶液を60℃で24時間混合する工程と、
前記ポリ(3ヘキシルチオフェン)溶液および前記(6,6)フェニルC61ブチル酸メチルエステル溶液を1対1の比率で組み合わせると共に、60℃で24時間攪拌する工程と、
前記溶液をN2促進剤を入れたスプレー装置に置く工程と
により前記活性層を作製する工程を更に含む
請求項12の方法。 - ポリ(3,4)エチレンジオキシチオフェンおよびポリ(スチレンスルフォネート)の溶液を0.45μmフィルタでろ過する工程と、
前記ポリ(3,4)エチレンジオキシチオフェンおよびポリ(スチレンスルフォネート)の溶液をジメチルスルフォキシド溶液と混合して、5体積%の最終濃度のジメチルスルフォキシドを生じさせる工程と
前記ポリ(3,4)エチレンジオキシチオフェン‐ポリ(スチレンスルフォネート)‐ジメチルスルフォキシド溶液を室温で攪拌する工程と、
前記ポリ(3,4)エチレンジオキシチオフェン‐ポリ(スチレンスルフォネート)‐ジメチルスルフォキシド溶液を1時間音波処理する工程と、
前記溶液をN2促進剤を入れたスプレー装置に置く工程と
によりアノードバッファ層を作製する工程を更に含む
請求項12の方法。 - 前記有機逆型太陽電池の活性層にマスクを適用する工程と、
前記有機逆型太陽電池およびマスクを90℃のホットプレート上に置く工程と、
前記ポリ(3,4)エチレンジオキシチオフェン‐ポリ(スチレンスルフォネート)‐ジメチルスルフォキシド溶液を前記活性層にスプレーコートする工程と、
前記有機逆型太陽電池およびマスクを前記ホットプレートから取り出す工程と、
前記マスクを前記有機逆型太陽電池から外す工程と
を更に含む請求項17の方法。 - 前記アノード層が塗布された後に前記層を合わせてアニールする工程を更に含み、前記工程は、
前記有機逆型太陽電池を10−6Torrの真空に置く工程と、
前記有機逆型太陽電池を120℃でアニールする工程と
を含む請求項12の方法。 - 前記基板を高真空(10−6)Torrにもう一度1時間置く工程と、
前記有機逆型太陽電池を160℃でアニールする工程と
を更に含む請求項8の方法。 - 前記基板は低アルカリ土類ボロアルミノシリケートガラス基板である請求項12の方法。
- 前記有機逆型太陽電池を封止する工程は更に、
銀色塗料を用いて前記ガラス基板を封止すると共に、前記銀色塗料を前記ガラス基板上の少なくとも1個の接点に塗布する工程と、
前記銀色塗料を乾燥させる工程と、
封止ガラスにノッチ加工を施す工程と、
アセトンおよびイソプロパノールを用いて前記封止ガラスを洗浄する工程と、
UVオゾンを用いて前記ガラス基板を洗浄する工程と、
前記封止ガラスを紫外線硬化エポキシ樹脂を備えたグローブボックスに置く工程と、
前記紫外線硬化エポキシ樹脂を前記封止ガラスの端縁に塗布する工程と、
前記基板を逆にすると共に、該基板を前記封止ガラス上に置く工程と、
前記基板をUVオゾンで露光させる工程と
を含む請求項21の方法。
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