JP2013125858A - Connection method, connection structure, anisotropic conductive film and method for producing the anisotropic conductive film - Google Patents

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PROBLEM TO BE SOLVED: To provide: a connection method achieving excellent repairability and connection reliability; a connection structure comprising a substrate and an electronic component connected by the connection method; and an anisotropic conductive film and a method for producing the anisotropic conductive film.SOLUTION: In an anisotropic conductive film 1, an insulating adhesive layer 13 includes insulating particles 13b projecting from a surface thereof. A ratio of a length (projecting ratio) projecting from the surface of the insulating adhesive layer 13 in each insulating particle 13b relative to an average particle size of the insulating particles 13b is in a range of 30-60%, and a 10% K value of each of the insulating particles 13b is 4,000 N/mmor less. The surface from which the insulating particles 13b in the insulating adhesive layer 13 project and a connection surface where a wiring electrode 15 on a glass substrate 14 is formed are confronted with each other to temporally stick the anisotropic conductive film 1 on the glass substrate 14.

Description

本発明は、基板と電子部品とを接続する接続方法及びその接続方法によって接続されてなる接続構造体、並びに、この接続方法に用いる異方性導電フィルム及びその製造方法に関する。   The present invention relates to a connection method for connecting a substrate and an electronic component, a connection structure connected by the connection method, an anisotropic conductive film used for the connection method, and a method for manufacturing the same.

従来より、異方性導電フィルム(ACF:Anisotropic Conductive Film)を介して基板の配線電極が形成された接続面と電子部品の端子電極(バンプ)が形成された接続面とを接続する方法がある。異方性導電フィルムを用いた接続方法では、基板の接続面上に異方性導電フィルムを仮貼りし、異方性導電フィルムと電子部品の接続面とを対峙させて異方性導電フィルム上に電子部品を配置して熱加圧を行う。これにより、異方性導電フィルム中の導電性粒子が、電子部品の端子電極と基板の配線電極との間に挟み込まれて押し潰される。その結果、電子部品の端子電極と基板の配線電極とは、導電性粒子を介して電気的に接続される。   Conventionally, there is a method of connecting a connection surface on which a wiring electrode of a substrate is formed and a connection surface on which a terminal electrode (bump) of an electronic component is formed through an anisotropic conductive film (ACF). . In the connection method using the anisotropic conductive film, the anisotropic conductive film is temporarily attached on the connection surface of the substrate, and the anisotropic conductive film and the connection surface of the electronic component are opposed to each other on the anisotropic conductive film. An electronic component is placed on and heat-pressed. Thereby, the electroconductive particle in an anisotropic conductive film is inserted | pinched between the terminal electrode of an electronic component, and the wiring electrode of a board | substrate, and is crushed. As a result, the terminal electrode of the electronic component and the wiring electrode of the substrate are electrically connected via the conductive particles.

端子電極と配線電極との間にない導電性粒子は、異方性導電フィルムの絶縁性接着剤組成物中に存在し、電気的に絶縁した状態を維持している。すなわち、端子電極と配線電極との間のみで電気的導通が図られることになる。   Conductive particles that are not between the terminal electrode and the wiring electrode exist in the insulating adhesive composition of the anisotropic conductive film, and maintain an electrically insulated state. That is, electrical continuity is achieved only between the terminal electrode and the wiring electrode.

このような異方性導電フィルムを用いた接続方法においては、通常、基板に異方性導電フィルムを仮貼りする処理を行う。そして、仮貼り後の異方性導電フィルムの位置状態に不具合が生じている場合には、異方性導電フィルムを除去して再度仮貼りするリペア処理を行う。   In the connection method using such an anisotropic conductive film, the process which temporarily sticks an anisotropic conductive film to a board | substrate is normally performed. And when the malfunction has arisen in the position state of the anisotropic conductive film after temporary sticking, the repair process which removes an anisotropic conductive film and temporarily sticks again is performed.

異方性導電フィルムにリペア性を付与する様々な方法が提唱されている。例えば特許文献1には、接着剤中にアクリル粒子を添加することでリペア性を付与し、回路基板に接着した接着剤を除去する際、この接着剤にSP値8〜12の溶剤を塗布し、これによりアクリル粒子が膨潤又は溶解することで接着剤の残渣を除去する技術が記載されている。   Various methods for imparting repair properties to anisotropic conductive films have been proposed. For example, in Patent Document 1, when an acrylic particle is added to an adhesive to provide repair properties and the adhesive adhered to the circuit board is removed, a solvent having an SP value of 8 to 12 is applied to the adhesive. This describes a technique for removing adhesive residues by causing acrylic particles to swell or dissolve.

また、例えば特許文献2には、絶縁性接着剤組成物に導電性粒子が含まれる導電性粒子含有層と、絶縁性接着剤組成物に導電性粒子が含まれない絶縁性接着剤層とが積層されてなる2層構造の異方性導電フィルムが記載されており、この異方性導電フィルムのベース樹脂の成分を調整することでリペア性を付与することが記載されている。   For example, Patent Document 2 includes a conductive particle-containing layer in which conductive particles are included in the insulating adhesive composition, and an insulating adhesive layer in which the conductive adhesive particles are not included in the insulating adhesive composition. A laminated anisotropic conductive film having a two-layer structure is described, and it is described that repairability is imparted by adjusting a component of a base resin of the anisotropic conductive film.

特願平7−73921号公報Japanese Patent Application No. 7-73922 特願2004−47228号公報Japanese Patent Application No. 2004-47228

このように、リペア性を付与した異方性導電フィルムであっても、高い接続信頼性を確保する必要がある。しかしながら、異方性導電フィルムのリペア性と接着性とは、相反する性質である。このため、リペア性を付与した異方性導電フィルムを使用した場合には、十分な接続信頼性を発現することが困難であった。   Thus, even if it is the anisotropic conductive film which provided the repair property, it is necessary to ensure high connection reliability. However, the repair property and adhesiveness of the anisotropic conductive film are contradictory properties. For this reason, when using the anisotropic conductive film which provided repair property, it was difficult to express sufficient connection reliability.

特に、近年、電気装置の小型化及び高性能化に伴い、電子部品や基板において電極のファインピッチ化が促進されているが、電子部品と基板とのファインピッチ接続においても、良好な接続信頼性を確保しつつ高い接続信頼性を得ることが求められていている。ファインピッチ接続の場合、接続面積は極めて狭小となるため、良好な接続信頼性を確保するためには、異方性導電フィルム中の導電性粒子数を増加させる必要があった。   In particular, with recent miniaturization and higher performance of electrical devices, the fine pitch of electrodes has been promoted in electronic components and substrates, but good connection reliability is also achieved in the fine pitch connection between electronic components and substrates. It is demanded to obtain high connection reliability while ensuring high reliability. In the case of fine pitch connection, since the connection area is extremely small, it was necessary to increase the number of conductive particles in the anisotropic conductive film in order to ensure good connection reliability.

しかしながら、導電性粒子を増加させた場合、熱加圧時、多数の導電性粒子が絶縁性接着剤組成物の流動に伴って移動することから、隣接する配線電極間及び隣接する端子電極間において導電性粒子が凝集し、これにより、短絡(ショート)が発生するおそれがあった。このような導電性粒子の凝集による短絡の発生を抑制して良好な絶縁信頼性を維持するとともに、優れた導通信頼性を確保するためには、熱加圧時の導電性粒子の移動を抑制して粒子捕捉率を向上させる必要があった。   However, when the conductive particles are increased, a large number of conductive particles move with the flow of the insulating adhesive composition at the time of thermal pressurization, so that between the adjacent wiring electrodes and between the adjacent terminal electrodes. There was a possibility that the conductive particles aggregated, thereby causing a short circuit. In order to maintain good insulation reliability by suppressing the occurrence of short circuit due to the aggregation of such conductive particles, to suppress the movement of conductive particles during thermal pressurization, in order to ensure excellent conduction reliability Therefore, it was necessary to improve the particle capture rate.

そこで、多くのファインピッチ接続においては、溶融粘度の高い絶縁性接着剤組成物内に導電性粒子を固定することで、導電性粒子の移動を抑制した導電性粒子含有層と、導電性粒子を含まない絶縁性接着剤組成物のみからなる接着剤層とが積層されてなる2層構造の異方性導電フィルムを使用することが一般に行われている。   Therefore, in many fine pitch connections, a conductive particle containing layer in which the movement of the conductive particles is suppressed by fixing the conductive particles in the insulating adhesive composition having a high melt viscosity, and the conductive particles In general, an anisotropic conductive film having a two-layer structure formed by laminating an adhesive layer composed only of an insulating adhesive composition not included is used.

通常、ファインピッチ接続においては、高い粒子捕捉率を得る観点から、導電性粒子含有層と基板の接続面とを対峙させて異方性導電フィルムを仮貼りする。しかしながら、導電性粒子含有層の溶融粘度が高いことにより、仮貼りにおいては、基板の接続面に対して小さな付着(タック)力しか得られないため、接着性は、低くなる。また、接続構造体における接続信頼性は、低下してしまう。   Usually, in fine pitch connection, from the viewpoint of obtaining a high particle capture rate, an anisotropic conductive film is temporarily attached with the conductive particle-containing layer facing the connection surface of the substrate. However, since the melt viscosity of the conductive particle-containing layer is high, only a small adhesion (tack) force can be obtained with respect to the connection surface of the substrate in the temporary attachment, so that the adhesiveness is lowered. Moreover, the connection reliability in a connection structure will fall.

本発明は、このような従来の実情に鑑みて提案されたものであり、異方性導電フィルムを高い接着力で仮貼りした後に優れたリペア性を発揮するとともに、優れた接続信頼性を得ることが可能な接続方法、この接続方法によって基板と電子部品とが接続されてなる接続構造体、この接続方法に適用される異方性導電フィルム及びこの異方性導電フィルムの製造方法を提供することを目的とする。   The present invention has been proposed in view of such a conventional situation, and exhibits excellent repairability after temporarily sticking an anisotropic conductive film with high adhesive force, and obtains excellent connection reliability. A connecting method in which a substrate and an electronic component are connected by the connecting method, an anisotropic conductive film applied to the connecting method, and a method for manufacturing the anisotropic conductive film are provided. For the purpose.

上述した課題を解決するために、本発明の接続方法は、基板の配線電極が形成された接続面と、電子部品の端子電極が形成された接続面とを異方性導電フィルムを介して接続する接続方法において、異方性導電フィルムは、第1の絶縁性接着剤組成物に導電性粒子が含まれる導電性粒子含有層と、第1の絶縁性接着剤組成物よりも最低溶融粘度が低い第2の絶縁性接着剤組成物に絶縁性粒子が含まれる絶縁性接着剤層とが積層されてなり、絶縁性接着剤層は、絶縁性接着剤層の表面から前記絶縁性粒子が突出しており、絶縁性粒子の平均粒径に対する、絶縁性粒子の絶縁性接着剤層表面から突出する長さの割合は、30〜60%であり、絶縁性粒子の直径が10%変位したときの圧縮弾性率(10%K値)は、4000N/mm以下であり、絶縁性接着剤層の絶縁性粒子が突出する面と基板の配線電極が形成された接続面とを対峙させて異方性導電フィルムを基板上に仮貼りし、異方性導電フィルム上に電子部品を配置し、熱加圧により、基板の配線電極と電子部品の端子電極とを異方性導電接続することを特徴とする。 In order to solve the above-described problems, the connection method of the present invention connects a connection surface on which a wiring electrode of a substrate is formed and a connection surface on which a terminal electrode of an electronic component is formed through an anisotropic conductive film. In the connection method, the anisotropic conductive film has a conductive particle-containing layer in which conductive particles are contained in the first insulating adhesive composition, and a minimum melt viscosity than the first insulating adhesive composition. An insulating adhesive layer containing insulating particles is laminated on a low second insulating adhesive composition, and the insulating particles protrude from the surface of the insulating adhesive layer. The ratio of the length of the insulating particles protruding from the surface of the insulating adhesive layer to the average particle diameter of the insulating particles is 30 to 60%, and the diameter of the insulating particles is displaced by 10%. The compression modulus (10% K value) is 4000 N / mm 2 or less The anisotropic conductive film is temporarily pasted on the substrate so that the surface of the insulating adhesive layer from which the insulating particles protrude and the connection surface on which the wiring electrodes of the substrate are formed are opposed to each other. An electronic component is disposed, and the wiring electrode of the substrate and the terminal electrode of the electronic component are anisotropically conductively connected by thermal pressing.

また、上述した課題を解決するために、本発明の接続構造体は、基板の配線電極が形成された接続面と、電子部品の端子電極が形成された接続面とが異方性導電フィルムを介して接続されてなる接続構造体において、異方性導電フィルムは、第1の絶縁性接着剤組成物に導電性粒子が含まれる導電性粒子含有層と、第1の絶縁性接着剤組成物よりも最低溶融粘度が低い第2の絶縁性接着剤組成物に絶縁性粒子が含まれる絶縁性接着剤層とが積層されてなり、絶縁性接着剤層は、絶縁性接着剤層の表面から絶縁性粒子が突出しており、絶縁性粒子の平均粒径に対する、絶縁性粒子の絶縁性接着剤層表面から突出する長さの割合は、30〜60%であり、絶縁性粒子の直径が10%変位したときの圧縮弾性率(10%K値)は、4000N/mm以下であり、絶縁性接着剤層の絶縁性粒子が突出する面と基板の配線電極が形成された接続面とを対峙させて異方性導電フィルムを基板上に仮貼りし、異方性導電フィルム上に電子部品を配置し、熱加圧により、基板の配線電極が形成された接続面と電子部品の端子電極とを異方性導電接続する接続方法によって接続されてなることを特徴とする。 In order to solve the above-described problems, the connection structure according to the present invention includes an anisotropic conductive film in which a connection surface on which a wiring electrode of a substrate is formed and a connection surface on which a terminal electrode of an electronic component is formed. In the connection structure that is connected to each other, the anisotropic conductive film includes a conductive particle-containing layer in which conductive particles are contained in the first insulating adhesive composition, and the first insulating adhesive composition. An insulating adhesive layer containing insulating particles is laminated on the second insulating adhesive composition having a lower minimum melt viscosity than the insulating adhesive layer from the surface of the insulating adhesive layer. The ratio of the length of the insulating particles protruding from the surface of the insulating adhesive layer to the average particle diameter of the insulating particles is 30 to 60%, and the diameter of the insulating particles is 10%. The compressive elastic modulus (10% K value) when% displacement is 4000 N / mm 2 or less, an anisotropic conductive film is temporarily attached on the substrate by facing the surface where the insulating particles of the insulating adhesive layer protrude and the connection surface on which the wiring electrode of the substrate is formed. An electronic component is arranged on a conductive film, and is connected by a connection method in which a connection surface on which a wiring electrode of a substrate is formed and a terminal electrode of the electronic component are anisotropically conductively connected by heat and pressure. To do.

また、上述した課題を解決するために、本発明の異方性導電フィルムは、第1の絶縁性接着剤組成物に導電性粒子が含まれる導電性粒子含有層と、第1の絶縁性接着剤組成物よりも最低溶融粘度が低い第2の絶縁性接着剤組成物に絶縁性粒子が含まれる絶縁性接着剤層とが積層されてなる異方性導電フィルムにおいて、絶縁性接着剤層は、絶縁性接着剤層の表面から絶縁性粒子が突出しており、絶縁性粒子の平均粒径に対する、絶縁性粒子の絶縁性接着剤層表面から突出する長さの割合は、30〜60%であり、絶縁性粒子の直径が10%変位したときの圧縮弾性率(10%K値)は、4000N/mm以下であることを特徴とする。 In order to solve the above-described problems, the anisotropic conductive film of the present invention includes a conductive particle-containing layer in which conductive particles are contained in the first insulating adhesive composition, and a first insulating adhesive. In an anisotropic conductive film in which an insulating adhesive layer containing insulating particles is laminated on a second insulating adhesive composition having a minimum melt viscosity lower than that of the agent composition, the insulating adhesive layer is The insulating particles protrude from the surface of the insulating adhesive layer, and the ratio of the length of the insulating particles protruding from the surface of the insulating adhesive layer to the average particle diameter of the insulating particles is 30 to 60%. The compression elastic modulus (10% K value) when the diameter of the insulating particles is displaced by 10% is 4000 N / mm 2 or less.

また、上述した課題を解決するために、本発明の異方性導電フィルムの製造方法は、第1の絶縁性接着剤組成物に導電性粒子が含まれる導電性粒子含有層と、第1の絶縁性接着剤組成物よりも最低溶融粘度が低い第2の絶縁性の接着剤組成物に絶縁性粒子が含まれる絶縁性接着剤層とが積層されてなる異方性導電フィルムの製造方法において、剥離フィルム上に、導電性粒子が含まれる第1の絶縁性接着剤組成物を塗布し、乾燥させることで導電性粒子含有層を成膜し、導電性粒子含有層上に、絶縁性粒子が含まれる第1の絶縁性接着剤組成物を塗布して乾燥させて絶縁性接着剤層を成膜し、絶縁性粒子を、絶縁性接着剤層の表面に散布し、ラミネートにより、導電性粒子を絶縁性接着剤層の表面から突出させ、絶縁性粒子の平均粒径に対する、絶縁性粒子の絶縁性接着剤層表面から突出する長さの割合は、30〜60%であり、絶縁性粒子の直径が10%変位したときの圧縮弾性率(10%K値)は、4000N/mm以下であることを特徴とする。 In order to solve the above-described problem, the method for producing an anisotropic conductive film of the present invention includes a conductive particle-containing layer in which conductive particles are contained in the first insulating adhesive composition, In a method for producing an anisotropic conductive film, in which an insulating adhesive layer containing insulating particles is laminated on a second insulating adhesive composition having a minimum melt viscosity lower than that of the insulating adhesive composition Then, the first insulating adhesive composition containing conductive particles is applied onto the release film and dried to form a conductive particle-containing layer. On the conductive particle-containing layer, the insulating particles are formed. The first insulating adhesive composition containing sapphire is applied and dried to form an insulating adhesive layer, and the insulating particles are dispersed on the surface of the insulating adhesive layer. The particles protrude from the surface of the insulating adhesive layer, and the average particle size of the insulating particles is The ratio of the length of the insulating particles protruding from the surface of the insulating adhesive layer is 30 to 60%, and the compressive elastic modulus (10% K value) when the diameter of the insulating particles is displaced by 10% is: It is 4000 N / mm < 2 > or less.

本発明によれば、異方性導電フィルムを高い接着力で仮貼りした後に優れたリペア性を発揮するとともに、優れた接続信頼性を得ることができる。   ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, while exhibiting the outstanding repair property after temporarily sticking an anisotropic conductive film with high adhesive force, the outstanding connection reliability can be obtained.

本発明の実施の形態に適用される異方性導電フィルムの短手方向(幅方向)の模式断面図である。It is a schematic cross section of the transversal direction (width direction) of the anisotropic conductive film applied to embodiment of this invention. 本発明の実施の形態に適用される接続方法を説明するための構造体の模式断面図である。It is a schematic cross section of the structure for demonstrating the connection method applied to embodiment of this invention. 本発明の実施の形態に適用される接続方法を説明するための構造体の模式断面図である。It is a schematic cross section of the structure for demonstrating the connection method applied to embodiment of this invention. 本発明の実施の形態に適用される接続方法を説明するための構造体の模式断面図である。It is a schematic cross section of the structure for demonstrating the connection method applied to embodiment of this invention. 本発明の他の実施の形態に適用される異方性導電フィルムの短手方向(幅方向)の模式断面図である。It is a schematic cross section of the transversal direction (width direction) of the anisotropic conductive film applied to other embodiment of this invention.

以下、本発明の具体的な実施の形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。   Hereinafter, specific embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.

本発明の実施の形態では、導電性粒子を含有する導電性粒子含有層と絶縁性接着剤層とを備える2層構造の異方性導電フィルムを介してLCD(Liquid Crystal Display)パネルを構成するガラス基板と電子部品の一種であるIC(Integrated Circuit)チップとを圧着接続する接続方法を提供する。ガラス基板には、配線電極がファインピッチに形成されている。また、ICチップには、配線電極の配線パターンに応じてバンプ(端子電極)が形成されている。そして、この接続方法によって、ガラス基板の配線電極とICチップのバンプとを異方性導電接続することにより、接続構造体を得る。   In an embodiment of the present invention, an LCD (Liquid Crystal Display) panel is configured through an anisotropic conductive film having a two-layer structure including a conductive particle-containing layer containing conductive particles and an insulating adhesive layer. Provided is a connection method in which a glass substrate and an IC (Integrated Circuit) chip which is a kind of electronic component are connected by pressure bonding. Wiring electrodes are formed on the glass substrate at a fine pitch. Further, bumps (terminal electrodes) are formed on the IC chip according to the wiring pattern of the wiring electrodes. And by this connection method, the connection structure is obtained by anisotropically connecting the wiring electrode of the glass substrate and the bump of the IC chip.

図1は、本実施の形態に適用される異方性導電フィルム1の短手方向(幅方向)の模式断面図である。異方性導電フィルム1は、剥離フィルム(セパレータ)11上に、絶縁性接着剤組成物12aに導電性粒子12bが単層に配列される導電性粒子含有層12が成膜され、導電性粒子含有層12上に、絶縁性接着剤組成物12aよりも硬化開始前に溶融するときの粘度(最低溶融粘度)が低い絶縁性接着剤組成物13aに導電性粒子が含まれない絶縁性接着剤層13が成膜されることで2層積層構造をなしている。   FIG. 1 is a schematic cross-sectional view in the lateral direction (width direction) of an anisotropic conductive film 1 applied to the present embodiment. The anisotropic conductive film 1 is formed by forming a conductive particle-containing layer 12 in which conductive particles 12b are arranged in a single layer on an insulating adhesive composition 12a on a release film (separator) 11 to form conductive particles. An insulating adhesive containing no conductive particles in the insulating adhesive composition 13a having a lower viscosity (minimum melt viscosity) when melted before the start of curing than the insulating adhesive composition 12a on the containing layer 12 The layer 13 is formed into a two-layer structure.

導電性粒子含有層12においては、最低溶融粘度が高い絶縁性接着剤組成物12aによって多数の導電性粒子12bがしっかりと固定されている。これにより、配線電極とバンプとのファインピッチ接続を容易に行うことができる。また、絶縁性接着剤層13においては、最低溶融粘度が低い絶縁性接着剤組成物13aが、異方性導電フィルム1の仮貼り時、加熱温度が低くても高い接着力を発揮することができるため、接続時の熱圧着によって容易に溶融し、高い接続信頼性を発揮することができる。   In the conductive particle-containing layer 12, a large number of conductive particles 12b are firmly fixed by an insulating adhesive composition 12a having a high minimum melt viscosity. Thereby, the fine pitch connection between the wiring electrode and the bump can be easily performed. Moreover, in the insulating adhesive layer 13, the insulating adhesive composition 13a having a low minimum melt viscosity can exhibit a high adhesive force even when the heating temperature is low when the anisotropic conductive film 1 is temporarily attached. Therefore, it can be easily melted by thermocompression at the time of connection, and high connection reliability can be exhibited.

絶縁性接着剤層13には、絶縁性粒子13bが含まれる。絶縁性粒子13bは、絶縁性接着剤層13の導電性粒子含有層12に接しない側の面からその一部が突出するように絶縁性接着剤層13に埋設されている。   The insulating adhesive layer 13 includes insulating particles 13b. The insulating particles 13b are embedded in the insulating adhesive layer 13 so that a part of the insulating particles 13b protrudes from the surface of the insulating adhesive layer 13 that is not in contact with the conductive particle-containing layer 12.

絶縁性粒子13bの平均粒径をr、絶縁性粒子13bの絶縁性接着剤層13表面からの突出している長さをrとし、絶縁性粒子13bの絶縁性接着剤層13表面からの突出率tをr/r×100(%)で表す。突出率tは、30〜60%とすることが好ましく、45〜55%とすることがより好ましい。突出率tが30%未満であると、絶縁性粒子13bの突出部分とガラス基板の表面との間に隙間が十分に形成されないため、リペア性が悪くなる。一方、60%を超えると、絶縁性粒子13bが絶縁性接着剤層13表面から剥離して、脱落するおそれがある。 Projecting of an average particle diameter of the insulating particles 13b r, the length protruding from the insulating adhesive layer 13 the surface of the insulating particles 13b and r a, the insulating adhesive layer 13 the surface of the insulating particles 13b The rate t is expressed by ra / r × 100 (%). The protrusion rate t is preferably 30 to 60%, and more preferably 45 to 55%. When the protrusion rate t is less than 30%, a sufficient gap is not formed between the protruding portion of the insulating particles 13b and the surface of the glass substrate, so that the repairability is deteriorated. On the other hand, if it exceeds 60%, the insulating particles 13b may be detached from the surface of the insulating adhesive layer 13 and fall off.

絶縁性粒子13bの硬さ(絶縁性粒子の直径が10%変位したときの圧縮弾性率:10%K値)は、4000N/mm以下が好ましい。圧縮弾性率(10%K値が4000N/mm以下であることにより、加圧によって絶縁性粒子13bを容易に押し潰すことができる。 The hardness of the insulating particles 13b (compression elastic modulus when the diameter of the insulating particles is displaced by 10%: 10% K value) is preferably 4000 N / mm 2 or less. Compression modulus (10% K value is 4000 N / mm 2 or less, so that the insulating particles 13b can be easily crushed by pressurization.

従来、溶融粘度が高い導電性粒子含有層を基板に対して十分な接着力で仮貼するためには、仮貼り時であるにもかかわらず、比較的高温で熱圧着を行わなければならなかった。仮貼り時に加熱温度を高くすると、異方性導電フィルムの絶縁性接着剤組成物の流動性が増大し、これにより、基板と電子部品との間の絶縁性接着剤組成物の充填量が低下して接続信頼性が低下する。   Conventionally, in order to temporarily attach a conductive particle-containing layer having a high melt viscosity to a substrate with sufficient adhesive force, it has been necessary to perform thermocompression bonding at a relatively high temperature even when temporarily attaching. It was. Increasing the heating temperature during temporary attachment increases the fluidity of the insulating adhesive composition of the anisotropic conductive film, thereby reducing the filling amount of the insulating adhesive composition between the substrate and the electronic component. Connection reliability is reduced.

また、仮貼り時に加熱温度を高くすると、その時点で絶縁性接着剤組成物の硬化反応が開始してしまう。そのため、硬化した絶縁性接着剤組成物が残存することで、リペア処理における作業性が低下するとともに、硬化した接着剤組成物が排除できないことにより、接続信頼性が低下する。   Moreover, when heating temperature is made high at the time of temporary sticking, the hardening reaction of an insulating adhesive composition will start at that time. Therefore, since the cured insulating adhesive composition remains, workability in the repair process is lowered, and the cured adhesive composition cannot be excluded, thereby reducing connection reliability.

そこで、本実施の形態では、異方性導電フィルム1を、絶縁性接着剤層13をガラス基板の表面と対峙させて貼付する。これにより、最低溶融粘度が低い絶縁性接着剤層13の接着力によってガラス基板に対してしっかりと接着することができる。これとともに、絶縁性粒子13bの突出部分とガラス基板の表面との間に隙間が形成された状態で、異方性導電フィルム1を貼付することができるため、異方性導電フィルム1をガラス基板の表面から容易に剥離することができる。このように、異方性導電フィルム1は、絶縁性粒子13bを突出させた絶縁性接着剤層13によって、高い接着性を確保しながら、優れたリペア性を発揮することができる。   Therefore, in the present embodiment, the anisotropic conductive film 1 is attached with the insulating adhesive layer 13 facing the surface of the glass substrate. Thereby, it can adhere | attach firmly with respect to a glass substrate with the adhesive force of the insulating adhesive layer 13 with the lowest minimum melt viscosity. At the same time, the anisotropic conductive film 1 can be attached in a state where a gap is formed between the protruding portion of the insulating particles 13b and the surface of the glass substrate. It can be easily peeled off from the surface. Thus, the anisotropic conductive film 1 can exhibit excellent repair properties while ensuring high adhesion by the insulating adhesive layer 13 from which the insulating particles 13b are projected.

本実施の形態では、このような2層積層構造の異方性導電フィルム1を介してガラス基板と電子部品とを接続する。具体的には、図2に示すように、ガラス基板14上の配線電極15が形成されている面上に、絶縁性粒子13bが突出する絶縁性接着剤層13の面をガラス基板14に接触させるようにして異方性導電フィルム1を仮貼りする(仮貼工程)。そして、異方性導電フィルム1の位置合わせ状態を確認し、位置ずれ等の不具合が生じている場合には、異方性導電フィルム1を剥離し、再度、異方性導電フィルム1を正しい位置で仮貼りするリペア処理を行う(リペア工程)。次いで、図3に示すように、異方性導電フィルム1の導電性粒子含有層12上にICチップ16を配置する(配置工程)。そして、図4に示すように、熱加圧により、ガラス基板14とICチップ16とを圧着接続させ、接続構造体を得る(接続工程)。なお、この接続方法の詳細については、後述する。   In this Embodiment, a glass substrate and an electronic component are connected through the anisotropic conductive film 1 of such a two-layer laminated structure. Specifically, as shown in FIG. 2, the surface of the insulating adhesive layer 13 from which the insulating particles 13b protrude is brought into contact with the glass substrate 14 on the surface of the glass substrate 14 on which the wiring electrodes 15 are formed. Thus, the anisotropic conductive film 1 is temporarily pasted (temporary pasting step). Then, the alignment state of the anisotropic conductive film 1 is confirmed, and when there is a problem such as misalignment, the anisotropic conductive film 1 is peeled off and the anisotropic conductive film 1 is placed again in the correct position. Repair processing for temporary attachment is performed (repair process). Next, as shown in FIG. 3, the IC chip 16 is disposed on the conductive particle-containing layer 12 of the anisotropic conductive film 1 (arrangement step). Then, as shown in FIG. 4, the glass substrate 14 and the IC chip 16 are crimped and connected by heat and pressure to obtain a connection structure (connection process). Details of this connection method will be described later.

絶縁性粒子13bの融点は、仮貼工程での低温及び短時間での熱加圧の加熱温度よりも高く設定され、接続工程での熱加圧の加熱温度よりも低く設定することができる。これにより、仮貼工程では、絶縁性粒子13bの形状を維持して貼付することができるとともに、接続工程では、容易に溶融して高い接着力により接続することができる。このような融点としては、105〜165℃とすることができる。   The melting point of the insulating particles 13b is set to be higher than the heating temperature for thermal pressurization at a low temperature and in a short time in the temporary pasting process, and can be set lower than the heating temperature for thermal pressurization in the connection process. Thereby, in the temporary sticking process, while maintaining the shape of the insulating particle 13b, it can stick, and in a connection process, it can melt | dissolve easily and can be connected with high adhesive force. Such a melting point can be 105 to 165 ° C.

導電性粒子含有層12の絶縁性接着剤組成物12aは、最低溶融粘度が絶縁性接着剤層13の絶縁性接着剤組成物13aの最低溶融粘度の10倍以上に調整されていることが好ましい。導電性粒子含有層12の絶縁性接着剤組成物12aの最低溶融粘度は10000〜16000Pa・sとすることが好ましい。10000Pa・s未満であると、多数の導電性粒子13bを固定することができない。一方、16000Pa・sを超えると、接続工程での熱加圧においても容易に溶融することができない。絶縁性接着剤層13の絶縁性接着剤組成物13aの最低溶融粘度は700〜1100Pa・sとすることが好ましい。700Pa・s未満であると、仮貼工程での熱圧着においてもガラス基板14に強固に接着してしまい、リペア処理が不可能になってしまう。一方、1100Pa・sを超えると、仮貼工程でガラス基板14に対して優れた付着力(タック力)を発揮することができない。   The insulating adhesive composition 12a of the conductive particle-containing layer 12 preferably has a minimum melt viscosity adjusted to 10 times or more the minimum melt viscosity of the insulating adhesive composition 13a of the insulating adhesive layer 13. . The minimum melt viscosity of the insulating adhesive composition 12a of the conductive particle-containing layer 12 is preferably 10000 to 16000 Pa · s. If it is less than 10,000 Pa · s, a large number of conductive particles 13b cannot be fixed. On the other hand, if it exceeds 16000 Pa · s, it cannot be easily melted even in the heat and pressure in the connecting step. The minimum melt viscosity of the insulating adhesive composition 13a of the insulating adhesive layer 13 is preferably 700 to 1100 Pa · s. When the pressure is less than 700 Pa · s, the glass substrate 14 is firmly bonded even in the thermocompression bonding in the temporary bonding step, and the repair process becomes impossible. On the other hand, when it exceeds 1100 Pa · s, it is not possible to exhibit an excellent adhesion force (tack force) to the glass substrate 14 in the temporary sticking step.

導電性粒子含有層12及び絶縁性接着剤層13の最低溶融粘度をこのように調整することにより、仮貼工程では、最低溶融粘度の低い絶縁性接着剤層13が、付着力を生じさせてガラス基板14に対して十分な接着性を確保することができる。これとともに、絶縁性粒子13bの突出部分とガラス基板14との間に隙間を有した状態で絶縁性接着剤層13がガラス基板14に貼付されることにより、リペア工程では、異方性導電フィルム1をガラス基板14から容易に剥離することができる。このように、異方性導電フィルム1は、絶縁性粒子13bを突出させた絶縁性接着剤層13によって、高い接着性を確保しながら、優れたリペア性を発揮することができる。   By adjusting the minimum melt viscosity of the conductive particle-containing layer 12 and the insulating adhesive layer 13 in this manner, the insulating adhesive layer 13 having a low minimum melt viscosity causes an adhesive force in the temporary application step. Sufficient adhesion to the glass substrate 14 can be ensured. At the same time, by attaching the insulating adhesive layer 13 to the glass substrate 14 with a gap between the protruding portion of the insulating particles 13b and the glass substrate 14, an anisotropic conductive film is used in the repair process. 1 can be easily peeled from the glass substrate 14. Thus, the anisotropic conductive film 1 can exhibit excellent repair properties while ensuring high adhesion by the insulating adhesive layer 13 from which the insulating particles 13b are projected.

接続工程では、熱加圧が開始されると、最低溶融粘度の低い絶縁性接着剤層13の絶縁性接着剤組成物13aが溶融してガラス基板14に対して接着性を生じさせる。また、接続工程では、バンプ17と配線電極15との間にある絶縁性粒子13bは、加圧によってバンプ17に押し潰され、加熱されることで容易に溶融し、迅速に粒子形状が崩れる。そして、バンプ17と配線電極15との間において、導電性粒子13bは、しっかりと挟持されて固定される。これにより、高い粒子捕捉率を得ることができる。このように、接続構造体において、優れた接続信頼性及び導通信頼性を発揮することができる。   In the connecting step, when thermal pressing is started, the insulating adhesive composition 13a of the insulating adhesive layer 13 having the lowest minimum melt viscosity is melted to cause the glass substrate 14 to be adhesive. Further, in the connection step, the insulating particles 13b between the bumps 17 and the wiring electrodes 15 are crushed by the bumps 17 by pressurization, and are easily melted by heating, so that the particle shape rapidly collapses. The conductive particles 13b are firmly held and fixed between the bumps 17 and the wiring electrodes 15. Thereby, a high particle capture rate can be obtained. Thus, in the connection structure, excellent connection reliability and conduction reliability can be exhibited.

導電性粒子含有層12内において、導電性粒子12bは、例えば単層に配列されて固定されている。これにより、仮貼工程では、導電性粒子12bの移動を抑制することができる。接続工程において、隣接する配線電極15間にある絶縁性粒子13bは、溶融するものの、バンプ17によって押し潰されないことから、バンプ17と配線電極15との間にある絶縁性粒子13bが溶融した時点では、その粒子形状は、未だ維持されている。これにより、導電性粒子含有層12内において単層に配列されていた導電性粒子12bは、接続工程での熱加圧によって、絶縁性粒子13b上又は絶縁性粒子13bの隙間に存在するように分散されて移動する。このようにして、接続工程では、導電性粒子12bが凝集することによるショートの発生が抑制され、絶縁信頼性を良好に維持することができる。なお、導電性粒子含有層12において、導電性粒子12bは、単層に配列される場合に限定されず、例えば図5の他の実施の形態に示すように、ランダムに配列されてもよい(導電性粒子含有層12’)。   In the conductive particle-containing layer 12, the conductive particles 12b are arranged and fixed, for example, in a single layer. Thereby, a movement of the electroconductive particle 12b can be suppressed in a temporary sticking process. In the connecting step, the insulating particles 13b between the adjacent wiring electrodes 15 are melted but are not crushed by the bumps 17, so that the insulating particles 13b between the bumps 17 and the wiring electrodes 15 are melted. Then, the particle shape is still maintained. Thus, the conductive particles 12b arranged in a single layer in the conductive particle-containing layer 12 are present on the insulating particles 13b or in the gaps between the insulating particles 13b by the heat and pressure in the connection step. Move distributed. In this way, in the connection step, the occurrence of a short circuit due to the aggregation of the conductive particles 12b is suppressed, and the insulation reliability can be maintained well. In the conductive particle-containing layer 12, the conductive particles 12b are not limited to being arranged in a single layer, and may be arranged randomly, for example, as shown in another embodiment of FIG. Conductive particle-containing layer 12 ′).

絶縁性粒子13bは、結晶性を有する樹脂粒子である。絶縁性粒子13bの平均粒径は、3.0μm〜8.0μmが好ましく、4.0μm〜7.0μmであることがより好ましい。絶縁性粒子13bの融点は、仮貼工程での加熱温度よりも高く設定され、接続工程での加熱温度よりも低く設定されることが好ましく、例えば100〜170℃とすることができる。   The insulating particles 13b are resin particles having crystallinity. The average particle diameter of the insulating particles 13b is preferably 3.0 μm to 8.0 μm, and more preferably 4.0 μm to 7.0 μm. The melting point of the insulating particles 13b is preferably set higher than the heating temperature in the temporary sticking step and lower than the heating temperature in the connecting step, and can be set to, for example, 100 to 170 ° C.

絶縁性粒子13bを構成する材料としては、例えば、ポリエチレン、ナイロン、シリコーン、特殊エチレン系コポリマー(EMMA)、ポリウレタン等を挙げることができる。   Examples of the material constituting the insulating particles 13b include polyethylene, nylon, silicone, special ethylene copolymer (EMMA), and polyurethane.

導電性粒子含有層12の絶縁性接着剤組成物12aは、膜形成樹脂と、重合性アクリル系化合物と、有機過酸化物とを含有するバインダ成分からなる。   The insulating adhesive composition 12a of the conductive particle-containing layer 12 is composed of a binder component containing a film-forming resin, a polymerizable acrylic compound, and an organic peroxide.

膜形成樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリアミド、EVA等の熱可塑性エラストマー等を使用することができる。中でも、耐熱性、接着性のために、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、フェノキシ樹脂、特にフェノキシ樹脂、例えばビスA型エポキシ樹脂、フルオレン骨格を有するフェノキシ樹脂を挙げることができる。   As the film forming resin, for example, a thermoplastic elastomer such as an epoxy resin, a polyester resin, a polyurethane resin, a phenoxy resin, polyamide, EVA, or the like can be used. Among them, for heat resistance and adhesiveness, polyester resins, polyurethane resins, phenoxy resins, particularly phenoxy resins such as bis A type epoxy resins and phenoxy resins having a fluorene skeleton can be mentioned.

膜形成樹脂は、少なすぎるとフィルムを形成せず、多すぎると電気接続を得るための樹脂の排除性が低くなる傾向があるので、樹脂固形分(重合性アクリル系化合物と膜形成樹脂との合計)100質量部に対し、30〜80質量部、より好ましくは40〜70質量部である。   If the amount of the film-forming resin is too small, a film is not formed. If the amount is too large, the resin exclusion property for obtaining electrical connection tends to be low, so that the resin solid content (the polymerizable acrylic compound and the film-forming resin The total is 30 to 80 parts by mass, more preferably 40 to 70 parts by mass with respect to 100 parts by mass.

重合性アクリル系化合物としては、例えば、ポリエチレングリコールジアクリレート、リン酸エステル型アクリレート、2−ヒドロキシエチルアクリレート、2−ヒドロキシプロピルアクリレート、4−ヒドロキシブチルアクリレート、イソブチルアクリレート、t−ブチルアクリレート、イソオクチルアクリレート、ビスフェノキシエタノールフルオレンジアクリレート、2−アクリロイロキシエチルコハク酸、ラウリルアクリレート、ステアリルアクリレート、イソボルニルアクリレート、トリシクロデカンジメタノールジメタクリレート、シクロヘキシルアクリレート、トリス(2−ヒドロキシエチル)イソシアヌレートトリアクリレート、テトラヒドロフルフリルアクリレート、o−フタル酸ジグリシジルエーテルアクリレート、エトキシ化ビスフェノールAジメタクリレート、ビスフェノールA型エポキシアクリレート、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート等、及びこれらに相当する(メタ)アクリレートを挙げることができる。   Examples of the polymerizable acrylic compound include polyethylene glycol diacrylate, phosphate ester acrylate, 2-hydroxyethyl acrylate, 2-hydroxypropyl acrylate, 4-hydroxybutyl acrylate, isobutyl acrylate, t-butyl acrylate, and isooctyl acrylate. Bisphenoxyethanol full orange acrylate, 2-acryloyloxyethyl succinic acid, lauryl acrylate, stearyl acrylate, isobornyl acrylate, tricyclodecane dimethanol dimethacrylate, cyclohexyl acrylate, tris (2-hydroxyethyl) isocyanurate triacrylate, Tetrahydrofurfuryl acrylate, o-phthalic acid diglycidyl ether acrylate, Carboxymethyl bisphenol A dimethacrylate, bisphenol A type epoxy acrylate, urethane acrylate, epoxy acrylate, and can be given the corresponding (meth) acrylate thereto.

重合性アクリル系化合物は、高い接着強度と導通信頼性とを得る点から、2官能アクリレート5〜40質量部と、ウレタンアクリレート10〜40質量部と、リン酸エステル型アクリレート0.5〜5質量部とを併用することが好ましい。ここで、2官能アクリレートは硬化物の凝集力を向上させ、導通信頼性を向上させるために配合され、ウレタンアクリレートはポリイミドに対する接着性向上のために配合され、そしてリン酸エステル型アクリレートは金属に対する接着性向上のために配合される。   The polymerizable acrylic compound has 5 to 40 parts by weight of a bifunctional acrylate, 10 to 40 parts by weight of a urethane acrylate, and 0.5 to 5 parts by weight of a phosphoric ester acrylate in terms of obtaining high adhesive strength and conduction reliability. It is preferable to use the part together. Here, the bifunctional acrylate is blended to improve the cohesive strength of the cured product and improve the conduction reliability, the urethane acrylate is blended to improve the adhesion to the polyimide, and the phosphate ester acrylate is blended to the metal. Formulated to improve adhesion.

重合性アクリル系化合物の使用量は、少なすぎると導通信頼性が低くなり、多すぎると接着強度が低くなる傾向があるので、好ましくは樹脂固形分(重合性アクリル系化合物と膜形成樹脂との合計)100質量部に対し、20〜70質量部、より好ましくは30〜60質量部である。   If the amount of the polymerizable acrylic compound used is too small, the conduction reliability tends to be low, and if it is too large, the adhesive strength tends to be low. Therefore, it is preferable that the resin solid content (polymerizable acrylic compound and film-forming resin be The total is 20 to 70 parts by mass, more preferably 30 to 60 parts by mass with respect to 100 parts by mass.

有機過酸化物としては、例えば、ジ(4−メチルベンゾイル)パーオキサイド(1分間半減期温度128.2℃)、ジ(3−メチルベンゾイル)パーオキサイド(1分間半減期温度131.1℃)、ジベンゾイル パーオキサイド(1分間半減期温度 130.0℃)、t−ヘキシル パーオキシベンゾエート(1分間半減期温度 160.3℃)、t−ブチル パーオキシベンゾエート(1分間半減期温度 166.8℃)、ジイソブチリル パーオキサイド(1分間半減期温度 85.1℃)、1,1,3,3−テトラメチルブチル パーオキシ−2−エチルヘキサノエート(1分間半減期温度 124.3℃)、ジラウロイル パーオキサイド(1分間半減期温度 116.4℃)、ジ(3,5,5−トリメチルヘキサノイル)パーオキサイド(1分間半減期温度 112.6℃)、t−ブチル パーオキシピバレート(1分間半減期温度 110.3℃)、t−ヘキシル パーオキシピバレート(1分間半減期温度 109.1℃)、t−ブチル パーオキシネオヘプタノエート(1分間半減期温度 104.6℃)、t−ブチル パーオキシネオデカノエート(1分間半減期温度 103.5℃)、t−ヘキシル パーオキシネオデカノエート(1分間半減期温度 100.9℃)、ジ(2−エチルヘキシル)パーオキシジカーボネート(1分間半減期温度 90.6℃)、ジ(4−t−ブチルシクロヘキシル)パーオキシジカーボネート(1分間半減期温度 92.1℃)、1,1,3,3−テトラメチルブチル パーオキシネオデカノエート(1分間半減期温度 92.1℃)、ジ−sec−ブチル パーオキシジカーボネート(1分間半減期温度 85.1℃)、ジ−n−プロピル パーオキシジカーボネート(1分間半減期温度 85.1℃)、クミル パーオキシネオデカノエート(1分間半減期温度 85.1℃)等を挙げることができる。これらは、2種以上を併用することができる。   Examples of the organic peroxide include di (4-methylbenzoyl) peroxide (1 minute half-life temperature 128.2 ° C), di (3-methylbenzoyl) peroxide (1 minute half-life temperature 131.1 ° C). Dibenzoyl peroxide (1 minute half-life temperature 130.0 ° C.), t-hexyl peroxybenzoate (1 minute half-life temperature 160.3 ° C.), t-butyl peroxybenzoate (1 minute half-life temperature 166.8 ° C.) ), Diisobutyryl peroxide (1 minute half-life temperature 85.1 ° C.), 1,1,3,3-tetramethylbutyl peroxy-2-ethylhexanoate (1 minute half-life temperature 124.3 ° C.), dilauroyl per Oxide (1 minute half-life temperature 116.4 ° C), di (3,5,5-trimethylhexanoyl) peroxide (1 minute Deterioration temperature 112.6 ° C), t-butyl peroxypivalate (1 minute half-life temperature 110.3 ° C), t-hexyl peroxypivalate (1 minute half-life temperature 109.1 ° C), t-butyl Peroxyneoheptanoate (1 minute half-life temperature 104.6 ° C), t-butyl peroxyneodecanoate (1 minute half-life temperature 103.5 ° C), t-hexyl peroxyneodecanoate (1 Min half-life temperature 100.9 ° C), di (2-ethylhexyl) peroxydicarbonate (1 min half-life temperature 90.6 ° C), di (4-t-butylcyclohexyl) peroxydicarbonate (1 min half-life) Temperature 92.1 ° C), 1,1,3,3-tetramethylbutyl peroxyneodecanoate (1 minute half-life temperature 92.1 ° C), di-sec-butyl pero Sidicarbonate (1 minute half-life temperature 85.1 ° C), di-n-propyl peroxydicarbonate (1 minute half-life temperature 85.1 ° C), cumyl peroxyneodecanoate (1 minute half-life temperature 85. 1 ° C). Two or more of these can be used in combination.

有機過酸化物は、少なすぎると反応性が無くなり、多すぎると異方性導電フィルムの凝集力が低下する傾向があるため、重合性アクリル系化合物100質量部に対し、好ましくは1〜10質量部、より好ましくは3〜7質量部である。   When the amount of the organic peroxide is too small, the reactivity is lost, and when the amount is too large, the cohesive force of the anisotropic conductive film tends to decrease. Therefore, the amount is preferably 1 to 10 mass with respect to 100 parts by mass of the polymerizable acrylic compound. Part, more preferably 3 to 7 parts by mass.

導電性粒子含有層12の導電性粒子12bとしては、従来の異方性導電フィルムで用いられている導電性粒子を使用することができ、例えば、金粒子、銀粒子、ニッケル粒子等の金属粒子、ベンゾグアナミン樹脂やスチレン樹脂等の樹脂粒子の表面を金、ニッケル、亜鉛等の金属で被覆した金属被覆樹脂粒子等を挙げることができる。導電性粒子12bの平均粒径としては、接続信頼性の観点から、好ましくは1〜20μm、より好ましくは2〜10μmである。   As the conductive particles 12b of the conductive particle-containing layer 12, conductive particles used in conventional anisotropic conductive films can be used. For example, metal particles such as gold particles, silver particles, and nickel particles Examples thereof include metal-coated resin particles in which the surfaces of resin particles such as benzoguanamine resin and styrene resin are coated with a metal such as gold, nickel, and zinc. The average particle diameter of the conductive particles 12b is preferably 1 to 20 μm, more preferably 2 to 10 μm, from the viewpoint of connection reliability.

導電性粒子含有層12において、導電性粒子12bの平均粒子密度は、接続信頼性及び絶縁信頼性の観点から、好ましくは500〜50000個/mm、より好ましくは1000〜30000個/mmである。 In the conductive particle-containing layer 12, the average particle density of the conductive particles 12b is preferably 500 to 50000 particles / mm 2 , more preferably 1000 to 30000 particles / mm 2 from the viewpoint of connection reliability and insulation reliability. is there.

また、導電性粒子含有層12には、他の添加組成物、例えば各種アクリルモノマー等の希釈用モノマー、充填剤、軟化剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、シランカップリング剤、シリカ微粒子等を含有させることができる。   In addition, the conductive particle-containing layer 12 includes other additive compositions such as dilution monomers such as various acrylic monomers, fillers, softeners, colorants, flame retardants, thixotropic agents, silane coupling agents, Silica fine particles and the like can be contained.

シランカップリング剤を含有させることにより、有機材料と無機材料との界面における接着性が向上される。シリカ微粒子を含有させることにより、貯蔵弾性率、線膨張係数等を調整して接続信頼性を向上させることができる。   By including the silane coupling agent, the adhesion at the interface between the organic material and the inorganic material is improved. By including silica fine particles, the storage elastic modulus, the linear expansion coefficient, etc. can be adjusted to improve the connection reliability.

絶縁性接着剤層13の絶縁性接着剤組成物13aは、膜形成樹脂と、重合性アクリル系化合物と、有機過酸化物とを含有するバインダ成分からなり、導電性粒子含有層12の絶縁性接着剤組成物12aと同様の成分からなる。   The insulating adhesive composition 13a of the insulating adhesive layer 13 is composed of a binder component containing a film-forming resin, a polymerizable acrylic compound, and an organic peroxide, and has an insulating property of the conductive particle-containing layer 12. It consists of the same components as the adhesive composition 12a.

そして、絶縁性接着剤組成物12a,13aは、導電性粒子含有層12の最低溶融粘度が絶縁性接着剤層13の最低溶融粘度の10倍以上となるように調整される。   The insulating adhesive compositions 12 a and 13 a are adjusted so that the minimum melt viscosity of the conductive particle-containing layer 12 is 10 times or more the minimum melt viscosity of the insulating adhesive layer 13.

剥離フィルム11としては、例えば、PET(Poly Ethylene Terephthalate)、OPP(Oriented Polypropylene)、PMP(Poly-4-methlpentene−1)、PTFE(Polytetrafluoroethylene)等にシリコーン等の剥離剤を塗布してなり、異方性導電フィルム1の乾燥を防ぐとともに、異方性導電フィルム1の形状を維持する。   As the release film 11, for example, a release agent such as silicone is applied to PET (Poly Ethylene Terephthalate), OPP (Oriented Polypropylene), PMP (Poly-4-methlpentene-1), PTFE (Polytetrafluoroethylene), etc. While preventing the anisotropic conductive film 1 from drying, the shape of the anisotropic conductive film 1 is maintained.

異方性導電フィルム1は、何れの方法で作製するようにしてもよいが、例えば以下の方法によって作製することができる。   Although the anisotropic conductive film 1 may be produced by any method, for example, it can be produced by the following method.

膜形成樹脂と、重合性アクリル系化合物と、有機過酸化物とを含有する絶縁性接着剤組成物12aを調整する。絶縁性接着剤組成物12aをバーコーターによって剥離フィルム11上に塗布する。この塗布物の表面近傍の所定の位置に、導電性粒子12bを単層配列させる。導電性粒子12bを単層配列させた塗布物をオーブンで加熱することによって乾燥させ、導電性粒子含有層12を得る。   An insulating adhesive composition 12a containing a film-forming resin, a polymerizable acrylic compound, and an organic peroxide is prepared. The insulating adhesive composition 12a is applied onto the release film 11 by a bar coater. Conductive particles 12b are arranged in a single layer at a predetermined position near the surface of the coated material. The coating material in which the conductive particles 12b are arranged in a single layer is dried by heating in an oven to obtain the conductive particle-containing layer 12.

ここで、導電性粒子含有層12において、導電性粒子12bを単層に配列させる方法としては、例えば次のような方法を挙げることができる。すなわち、剥離フィルム11上に形成された絶縁性接着剤組成物12a上に噴霧方式により導電性粒子12bを単層配列させる方法や、絶縁性接着剤組成物12a上にスキージ等を用いて導電性粒子12bを単層に配列する方法等を適宜使用することができる。また、例えば、絶縁性接着剤組成物12a上に単層配列させた導電性粒子12bを、ラミネータを用いて絶縁性接着剤組成物12a内に押し込むようにしてもよい。   Here, as a method of arranging the conductive particles 12b in a single layer in the conductive particle-containing layer 12, for example, the following method can be exemplified. That is, a method of arranging the conductive particles 12b in a single layer on the insulating adhesive composition 12a formed on the release film 11 by a spray method, or using a squeegee or the like on the insulating adhesive composition 12a. A method of arranging the particles 12b in a single layer can be appropriately used. Further, for example, the conductive particles 12b arranged in a single layer on the insulating adhesive composition 12a may be pushed into the insulating adhesive composition 12a using a laminator.

なお、導電性粒子含有層12に代えて、導電性粒子12bがランダムに分散されている導電性粒子含有層12’とする場合には、絶縁性接着剤組成物12aに導電性粒子12bを分散させる。これにより得られた導電性粒子含有組成物をバーコーターによって剥離フィルム11上に塗布する。そして、塗布物をオーブンで加熱することによって乾燥させ、導電性粒子含有層12’を得ることができる。   When the conductive particle-containing layer 12 ′ in which the conductive particles 12b are randomly dispersed is used in place of the conductive particle-containing layer 12, the conductive particles 12b are dispersed in the insulating adhesive composition 12a. Let The conductive particle containing composition obtained by this is apply | coated on the peeling film 11 with a bar coater. Then, the coated material can be dried by heating in an oven to obtain the conductive particle-containing layer 12 '.

次に、膜形成樹脂と、重合性アクリル系化合物と、有機過酸化物とを含有する絶縁性接着剤組成物13aを調整する。絶縁性接着剤組成物13aをバーコーターによって導電性粒子含有層12上に塗布する。この絶縁性の塗布物からなる層をオーブンで加熱することによって乾燥させて、導電性粒子含有層12上に絶縁性接着剤層13を得る。   Next, an insulating adhesive composition 13a containing a film-forming resin, a polymerizable acrylic compound, and an organic peroxide is prepared. Insulating adhesive composition 13a is applied onto conductive particle-containing layer 12 by a bar coater. The layer made of the insulating coating is dried by heating in an oven to obtain the insulating adhesive layer 13 on the conductive particle-containing layer 12.

絶縁性粒子13bをトルエン、ヘキサン、イソプロピルアルコール(IPA)等の分散媒に分散させることにより、絶縁性粒子13bのスラリー溶液を調整する。絶縁性接着剤層13の表面に対し、絶縁性粒子13bのスラリー溶液を噴霧器により噴霧することで、絶縁性接着剤層13の表面に絶縁性粒子13bを散布する。その後、この導電性粒子含有層12上に絶縁性接着剤層13が積層された2層のフィルム積層体をラミネータによってラミネートする。これにより、絶縁性粒子13bの頂部のみが絶縁性接着剤層13から突出するように、絶縁性粒子13bを絶縁性接着剤層13に埋設させる。以上の処理により、異方性導電フィルム1を作製することができる。   By dispersing the insulating particles 13b in a dispersion medium such as toluene, hexane, isopropyl alcohol (IPA), a slurry solution of the insulating particles 13b is prepared. By spraying the slurry solution of the insulating particles 13b on the surface of the insulating adhesive layer 13 with a sprayer, the insulating particles 13b are dispersed on the surface of the insulating adhesive layer 13. Thereafter, a two-layer film laminate in which the insulating adhesive layer 13 is laminated on the conductive particle-containing layer 12 is laminated by a laminator. Thereby, the insulating particles 13 b are embedded in the insulating adhesive layer 13 so that only the tops of the insulating particles 13 b protrude from the insulating adhesive layer 13. The anisotropic conductive film 1 can be produced by the above treatment.

次に、本実施の形態の接続構造体の製造方法、接続構造体及び接続方法について詳細に説明する。先ず、図2に示すように、ガラス基板14上の配線電極15が形成されている面と、絶縁性接着剤層13の絶縁性粒子13bが突出する面とを対峙させて異方性導電フィルム1をガラス基板14上に仮貼りする(仮貼工程)。この仮貼りにおいては、加圧ボンダーの低温に加熱したヘッド部の加圧面(図示せず)を導電性粒子含有層12上面に軽く押し当てて低圧で加圧する。加熱温度は、絶縁性粒子13bが溶解せず、絶縁性接着剤組成物12a,13aが流動するが硬化しない程度の低温(例えば60〜80℃のうちの所定の値)である。また、仮貼工程での加圧圧力は、例えば0.5MPa〜2MPaのうちの所定の値である。また、仮貼工程での熱加圧時間は、例えば1〜3秒(sec)のうちの所定の時間である。   Next, a method for manufacturing a connection structure, a connection structure, and a connection method according to the present embodiment will be described in detail. First, as shown in FIG. 2, the anisotropic conductive film is formed by confronting the surface on which the wiring electrode 15 on the glass substrate 14 is formed with the surface from which the insulating particles 13b of the insulating adhesive layer 13 protrude. 1 is temporarily pasted on the glass substrate 14 (temporary pasting step). In this temporary attachment, the pressure surface (not shown) of the head portion heated to a low temperature of the pressure bonder is lightly pressed against the upper surface of the conductive particle-containing layer 12 and pressed at a low pressure. The heating temperature is a low temperature (for example, a predetermined value of 60 to 80 ° C.) such that the insulating particles 13b do not dissolve and the insulating adhesive compositions 12a and 13a flow but do not cure. Moreover, the pressurization pressure in a temporary sticking process is a predetermined value in 0.5 MPa-2 MPa, for example. Moreover, the heat pressurization time in a temporary sticking process is predetermined time in 1-3 seconds (sec), for example.

仮貼工程で異方性導電フィルム1を仮貼りした後、異方性導電フィルム1の位置合わせ状態を確認し、位置ずれ等の不具合が生じている場合には、この仮貼工程の後に、異方性導電フィルム1を剥離して再度異方性導電フィルム1を正しい位置で仮貼りするリペア処理を行う(リペア工程)。   After temporarily sticking the anisotropic conductive film 1 in the temporary sticking step, the alignment state of the anisotropic conductive film 1 is confirmed, and if a problem such as misalignment occurs, after this temporary sticking step, The anisotropic conductive film 1 is peeled off, and a repair process for temporarily attaching the anisotropic conductive film 1 at the correct position is performed again (repair process).

仮貼工程において、ガラス基板14に仮貼りする異方性導電フィルム1は、絶縁性接着剤層13の表面から絶縁性粒子13bが突出している。これにより、絶縁性粒子13bの突出部分とガラス基板14との間に隙間ができた状態で、この突出部分がガラス基板14に付着することになる。このため、リペア工程では、異方性導電フィルム1をガラス基板14から容易に剥離することができ、高いリペア性を発揮することができる。   In the temporary sticking step, the anisotropic conductive film 1 temporarily attached to the glass substrate 14 has the insulating particles 13 b protruding from the surface of the insulating adhesive layer 13. As a result, the protruding portion adheres to the glass substrate 14 in a state where a gap is formed between the protruding portion of the insulating particles 13 b and the glass substrate 14. For this reason, in a repair process, the anisotropic conductive film 1 can be easily peeled from the glass substrate 14, and high repair property can be exhibited.

次いで、図3に示すように、バンプ17と配線電極15とを対峙させるようにしてICチップ16を異方性導電フィルム1の導電性粒子含有層12上に配置する(配置工程)。   Next, as shown in FIG. 3, the IC chip 16 is disposed on the conductive particle-containing layer 12 of the anisotropic conductive film 1 so that the bumps 17 and the wiring electrodes 15 face each other (arrangement step).

そして、加圧ボンダーの加熱したヘッド部の加圧面(図示せず)をICチップ16の上面に押し当て、図4に示すように、ガラス基板14とICチップ16とを圧着接続させる(接続工程)。   Then, the pressure surface (not shown) of the heated head part of the pressure bonder is pressed against the upper surface of the IC chip 16, and the glass substrate 14 and the IC chip 16 are pressure-bonded as shown in FIG. 4 (connection process). ).

接続工程での加圧圧力は、例えば1.0MPa〜5.0MPaのうちの所定の値である。また、接続工程での加熱温度は、絶縁性粒子13bを溶融させるとともに絶縁性接着剤組成物12a,13aを硬化させる温度(例えば温度170〜190℃のうちの所定の値)である。また、接続工程での熱加圧時間は、例えば3〜20秒のうちの所定の時間である。   The pressurizing pressure in the connecting step is, for example, a predetermined value from 1.0 MPa to 5.0 MPa. The heating temperature in the connecting step is a temperature (for example, a predetermined value of 170 to 190 ° C.) that melts the insulating particles 13b and cures the insulating adhesive compositions 12a and 13a. Moreover, the heat pressurizing time in the connecting step is, for example, a predetermined time of 3 to 20 seconds.

このようにして、配線電極15とバンプ17との間に導電性粒子12bを挟持させ、絶縁性接着剤組成物12a,13aを硬化させる。これにより、ガラス基板14とICチップ16とを電気的及び機械的に接続する。そして、ガラス基板14とICチップ16とが異方性導電接続されてなる接続構造体を得る。得られた接続構造体は、上述したように、絶縁信頼性を良好に維持しながら、優れた接続信頼性及び導通信頼性を発揮することができる。   In this way, the conductive particles 12b are sandwiched between the wiring electrodes 15 and the bumps 17, and the insulating adhesive compositions 12a and 13a are cured. Thereby, the glass substrate 14 and the IC chip 16 are electrically and mechanically connected. Then, a connection structure in which the glass substrate 14 and the IC chip 16 are anisotropically conductively connected is obtained. As described above, the obtained connection structure can exhibit excellent connection reliability and conduction reliability while maintaining good insulation reliability.

以上、本実施の形態について説明したが、本発明が前述の実施の形態に限定されるものでないことは言うまでもなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。   As mentioned above, although this Embodiment was described, it cannot be overemphasized that this invention is not limited to the above-mentioned embodiment, A various change is possible in the range which does not deviate from the summary of this invention.

また、上述の実施の形態では、ガラス基板として、LCD(Liquid Crystal Display)パネルを構成するガラス基板1を使用する場合について説明したが、ガラス基板は、これに限定されず、例えばPDP基板(PDPパネル)、有機EL基板(有機ELパネル)等を構成するガラス基板であってもよい。   Moreover, although the above-mentioned embodiment demonstrated the case where the glass substrate 1 which comprises a LCD (Liquid Crystal Display) panel was used as a glass substrate, a glass substrate is not limited to this, For example, a PDP board | substrate (PDP) Panel), an organic EL substrate (organic EL panel) and the like.

上述の実施の形態では、基板としてガラス基板を用いる場合について説明したが、リジット基板、フレキシブル基板等の他の基板であってもよい。また、上述の実施の形態では、電子部品としてICチップを用いる場合について説明したが、COF、TAB等の他の電子部品であってもよい。   In the above-described embodiment, the case where a glass substrate is used as the substrate has been described. However, other substrates such as a rigid substrate and a flexible substrate may be used. In the above-described embodiment, the case where an IC chip is used as an electronic component has been described. However, other electronic components such as COF and TAB may be used.

また、上述の実施の形態では、本発明をCOG(Chip On Glass)に適用する場合について説明したが、本発明は、FOG(Film On Glass)、FOB(Film On Board)等の他の実装方法にも適用できる。   In the above-described embodiment, the case where the present invention is applied to COG (Chip On Glass) has been described. However, the present invention is not limited to other mounting methods such as FOG (Film On Glass) and FOB (Film On Board). It can also be applied to.

以下、本発明の具体的な実施例について実験結果を基に説明する。   Hereinafter, specific examples of the present invention will be described based on experimental results.

<実施例1>
フェノキシ樹脂(YP−50、新日鐵化学株式会社製)50質量部、2官能アクリレートモノマー(DCP、新中村化学工業株式会社製)12質量部、単官能アクリレートモノマー(A−SA、新中村化学工業株式会社製)5質量部、ウレタンアクリレート(U−2PPA、新中村化学工業株式会社製)15質量部、シリカ微粒子(アエロジルRY200、日本アエロジル株式会社製)10質量部、リン酸エステル型アクリレート(PM−2、日本化薬株式会社製)3質量部、シランカップリング剤(KBM−503、信越化学株式会社製)1質量部、及び有機過酸化物(パーオクタO、日油株式会社製)4質量部に、固形物濃度が50%になるようにトルエンを加えて樹脂組成物を調整した。この樹脂組成物をバーコーターによって剥離フィルムであるPETフィルム上に塗布した。この塗布物内に、平均粒径3μm、樹脂コア、Ni/Auメッキの導電性粒子(AUL703、積水化学工業株式会社製)4.0質量部を単層に配列させた。なお、導電性粒子は、特開2009−134914号公報の実施例1の噴霧方法に従い、単層に配列させた。この導電性粒子を配置させた塗布物をオーブンで加熱することによって乾燥させ、厚さ5μmの導電性粒子含有層を得た。導電性粒子含有層は、導電性粒子の平均粒子密度が15000個/mm、最低溶融粘度が13000Pa・sであった。
<Example 1>
Phenoxy resin (YP-50, manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd.) 50 parts by mass, bifunctional acrylate monomer (DCP, manufactured by Shin Nakamura Chemical Co., Ltd.) 12 parts by mass, monofunctional acrylate monomer (A-SA, Shin Nakamura Chemical) Industrial Co., Ltd.) 5 parts by mass, urethane acrylate (U-2PPA, Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.) 15 parts by mass, silica fine particles (Aerosil RY200, Nippon Aerosil Co., Ltd.) 10 parts by mass, phosphate ester acrylate ( PM-2, manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.) 3 parts by mass, silane coupling agent (KBM-503, manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) 1 part by mass, and organic peroxide (Perocta O, manufactured by NOF Corporation) 4 Toluene was added to mass parts so that the solid concentration was 50% to prepare a resin composition. This resin composition was applied onto a PET film as a release film by a bar coater. In the coated material, 4.0 parts by mass of an average particle diameter of 3 μm, a resin core, and Ni / Au plated conductive particles (AUL703, manufactured by Sekisui Chemical Co., Ltd.) were arranged in a single layer. In addition, the electroconductive particle was arranged in the single layer according to the spraying method of Example 1 of Unexamined-Japanese-Patent No. 2009-134914. The coated material on which the conductive particles were arranged was dried by heating in an oven to obtain a conductive particle-containing layer having a thickness of 5 μm. The conductive particle-containing layer had an average particle density of 15,000 particles / mm 2 and a minimum melt viscosity of 13000 Pa · s.

フェノキシ樹脂(YP−50、新日鐵化学株式会社製)25質量部、フェノキシ樹脂(jER4004、三菱化学株式会社)30質量部、2官能アクリレートモノマー(DCP、新中村化学工業株式会社製)12質量部、単官能アクリレートモノマー(A−SA、新中村化学工業株式会社製)5質量部、ウレタンアクリレート(U−2PPA、新中村化学工業株式会社製)20質量部、リン酸エステル型アクリレート(PM−2、日本化薬株式会社製)3質量部、シランカップリング剤(KBM−503、信越化学株式会社製)1質量部、及び有機過酸化物(パーオクタO、日油株式会社製)4質量部に、固形物濃度が50%になるようにトルエンを加えて樹脂組成物を調整した。この樹脂組成物をバーコーターによって導電性粒子含有層上に塗布し、これをオーブンで加熱することによって乾燥させ、厚さ9μm、最低溶融粘度800Pa・sの絶縁性接着剤層を得た。   25 parts by mass of phenoxy resin (YP-50, manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd.), 30 parts by mass of phenoxy resin (jER4004, Mitsubishi Chemical Corporation), 12 parts by mass of bifunctional acrylate monomer (DCP, manufactured by Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.) Parts, monofunctional acrylate monomer (A-SA, Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.) 5 parts by mass, urethane acrylate (U-2PPA, Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.) 20 parts by mass, phosphate ester acrylate (PM- 2, Nippon Kayaku Co., Ltd.) 3 parts by mass, Silane coupling agent (KBM-503, Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) 1 part by mass, and organic peroxide (Perocta O, manufactured by NOF Corporation) 4 parts by mass In addition, a resin composition was prepared by adding toluene so that the solid concentration was 50%. This resin composition was applied onto the conductive particle-containing layer by a bar coater and dried by heating in an oven to obtain an insulating adhesive layer having a thickness of 9 μm and a minimum melt viscosity of 800 Pa · s.

平均粒径6.0μm、硬さ(圧縮弾性率:10%K値)1500N/mm、融点105℃のポリエチレン製の絶縁性粒子(低密度ポリエチレン粒子LE−1080、住友精化株式会社製)を分散媒(イソプロピルアルコール)に分散させることにより、絶縁性粒子のスラリー液を調整した。絶縁性接着剤層の表面に対し、絶縁性粒子のスラリー液を噴霧器により噴霧することで、絶縁性接着剤層の表面に絶縁性粒子を散布した。 Insulating particles made of polyethylene having an average particle size of 6.0 μm, hardness (compression modulus: 10% K value) 1500 N / mm 2 and melting point 105 ° C. (low density polyethylene particles LE-1080, manufactured by Sumitomo Seika Co., Ltd.) Was dispersed in a dispersion medium (isopropyl alcohol) to prepare a slurry liquid of insulating particles. The insulating particles were sprayed on the surface of the insulating adhesive layer by spraying the slurry of insulating particles on the surface of the insulating adhesive layer with a sprayer.

その後、この2層のフィルム積層体をラミネータによってラミネートし、絶縁性粒子の頂部のみが絶縁性接着剤層から突出するように、絶縁性粒子を絶縁性接着剤層に埋設させた(配置A)。このような処理により、異方性導電フィルムを作製した。絶縁性粒子の平均粒径r(=6.0μm)に対する、絶縁性粒子の絶縁性接着剤層表面から突出する長さrの割合である突出率t(r/r×100(%))は、50%とした。 Thereafter, the two-layer film laminate was laminated with a laminator, and the insulating particles were embedded in the insulating adhesive layer so that only the top of the insulating particles protruded from the insulating adhesive layer (Arrangement A). . An anisotropic conductive film was produced by such treatment. Protrusion rate t (r a / r × 100 (%)) which is a ratio of length ra protruding from the surface of the insulating adhesive layer of the insulating particles to the average particle diameter r (= 6.0 μm) of the insulating particles ) Was 50%.

次に、作製した異方性導電フィルムを介してガラス基板とICチップとを接続する処理を行った。先ず、ガラス基板上の配線電極が形成されている面と、絶縁性接着剤層の絶縁性粒子が突出する面とを対峙させて異方性導電フィルムをガラス基板上に仮貼りした(仮貼工程)。この仮貼りにおいては、加圧ボンダーの低温に加熱したヘッド部の加圧面を導電性粒子含有層上面に軽く押し当てて低圧で加圧した。加熱温度は、絶縁性粒子が溶解せず、絶縁性接着剤組成物が流動するが硬化しない程度の低温である70℃とした。また、仮貼工程での加圧圧力は、1MPaとした。また、仮貼工程での熱加圧時間は、2秒とした。   Next, the process which connects a glass substrate and an IC chip through the produced anisotropic conductive film was performed. First, the anisotropic conductive film was temporarily pasted on the glass substrate by facing the surface on which the wiring electrodes on the glass substrate were formed and the surface from which the insulating particles of the insulating adhesive layer protruded (temporary pasting). Process). In this temporary attachment, the pressure surface of the head part heated to a low temperature of the pressure bonder was lightly pressed against the upper surface of the conductive particle-containing layer and pressed at a low pressure. The heating temperature was set to 70 ° C., which is a low temperature at which the insulating particles do not dissolve and the insulating adhesive composition flows but does not cure. Moreover, the pressurization pressure in the temporary sticking process was 1 MPa. Moreover, the heat-pressing time in the temporary sticking process was 2 seconds.

仮貼工程後、異方性導電フィルムを剥離して再度異方性導電フィルムを正しい位置で仮貼りするリペア処理を行った(リペア工程)。   After the temporary sticking step, the anisotropic conductive film was peeled off and the anisotropic conductive film was repaired again by temporary sticking at the correct position (repair step).

次いで、ICチップのバンプとガラス基板の配線電極とを対峙させるようにしてICチップを異方性導電フィルムの導電性粒子含有層上に配置した(配置工程)。   Next, the IC chip was placed on the conductive particle-containing layer of the anisotropic conductive film so that the bump of the IC chip and the wiring electrode of the glass substrate were opposed to each other (placement step).

そして、加圧ボンダーの加熱したヘッド部の加圧面をICチップの上面に押し当ててガラス基板とICチップとを圧着接続させた(接続工程)。   Then, the pressure surface of the heated head part of the pressure bonder was pressed against the upper surface of the IC chip, and the glass substrate and the IC chip were connected by pressure bonding (connection process).

接続工程での加圧圧力は、1MPaとした。また、接続工程での加熱温度は、190℃とした。また、接続工程での熱加圧時間は、10秒とした。   The pressurizing pressure in the connecting step was 1 MPa. The heating temperature in the connection process was 190 ° C. Further, the heat pressurizing time in the connecting step was 10 seconds.

このようにして、配線電極とバンプとの間に導電性粒子を挟持させ、絶縁性接着剤組成物を硬化させてガラス基板とICチップとを電気的及び機械的に接続し、接続構造体を得た。   In this way, conductive particles are sandwiched between the wiring electrodes and the bumps, the insulating adhesive composition is cured, and the glass substrate and the IC chip are electrically and mechanically connected. Obtained.

<実施例2>
実施例1の絶縁性粒子に代え、平均粒径5.9μm、硬さ(圧縮弾性率:10%K値)2000N/mm、融点165℃のナイロン製の絶縁性粒子(SP−500、東レ株式会社製)を用いた。それ以外は、実施例1と同様にして接続処理を行った。
<Example 2>
Instead of the insulating particles of Example 1, nylon insulating particles (SP-500, Toray) having an average particle size of 5.9 μm, hardness (compression modulus: 10% K value) 2000 N / mm 2 , melting point 165 ° C. Used). Otherwise, the connection process was performed in the same manner as in Example 1.

<参考例1>
実施例1の絶縁性粒子に代え、平均粒径2.0μm、硬さ(圧縮弾性率:10%K値)1500N/mm、融点105℃のポリエチレン製の絶縁性粒子(低密度ポリエチレン粒子LE−1080、住友精化株式会社製)を用いた。それ以外は、実施例1と同様にして接続処理を行った。
<Reference Example 1>
Instead of the insulating particles of Example 1, polyethylene insulating particles (low-density polyethylene particles LE) having an average particle diameter of 2.0 μm, hardness (compression modulus: 10% K value) 1500 N / mm 2 , and melting point 105 ° C. -1080, manufactured by Sumitomo Seika Co., Ltd.). Otherwise, the connection process was performed in the same manner as in Example 1.

<参考例2>
実施例1の絶縁性粒子に代え、平均粒径10.0μm、硬さ(圧縮弾性率:10%K値)1500N/mm、融点105℃のポリエチレン製の絶縁性粒子(低密度ポリエチレン粒子LE−1080、住友精化株式会社製)を用いた。それ以外は、実施例1と同様にして接続処理を行った。
<Reference Example 2>
Instead of the insulating particles of Example 1, polyethylene insulating particles (low-density polyethylene particles LE) having an average particle diameter of 10.0 μm, hardness (compression modulus: 10% K value) 1500 N / mm 2 , melting point 105 ° C. -1080, manufactured by Sumitomo Seika Co., Ltd.). Otherwise, the connection process was performed in the same manner as in Example 1.

<実施例3>
実施例1の導電性粒子含有層に代え、導電性粒子を樹脂組成物内に分散させ、導電性粒子をランダムに配列させた導電性粒子含有層(厚さ6μm、導電性粒子密度20000個/mm、最低溶融粘度13000Pa・s)を作製した。また、実施例1の絶縁性粒子に代え、平均粒径4.5μm、硬さ(圧縮弾性率:10%K値)2500N/mmのシリコーン樹脂粒子(トスパール145、モメンティブ パフォーマンス マテリアルズ ジャパン合同会社製)を用いた。
<Example 3>
Instead of the conductive particle-containing layer of Example 1, conductive particles were dispersed in the resin composition, and conductive particles were randomly arranged (thickness 6 μm, conductive particle density 20000 / mm 2 and a minimum melt viscosity of 13,000 Pa · s). Further, instead of the insulating particles of Example 1, silicone resin particles having an average particle size of 4.5 μm and hardness (compression modulus: 10% K value) of 2500 N / mm 2 (Tospearl 145, Momentive Performance Materials Japan GK) Made).

実施例1の絶縁性接着剤層におけるフェノキシ樹脂の配合量に代え、フェノキシ樹脂(YP−50、東都化成株式会社製)30質量部、フェノキシ樹脂(jER4004、三菱化学株式会社)25質量部とした。そして、厚さ10μm、最低溶融粘度1000Pa・sの絶縁性接着剤層を得た。そして、接続工程での加圧圧力は、3MPaとした。また、接続工程での加熱温度は、170℃とした。また、接続工程での熱加圧時間は、5秒とした。それ以外は、実施例1と同様にして接続処理を行った。   Instead of the amount of the phenoxy resin in the insulating adhesive layer of Example 1, 30 parts by mass of phenoxy resin (YP-50, manufactured by Tohto Kasei Co., Ltd.) and 25 parts by mass of phenoxy resin (jER4004, Mitsubishi Chemical Corporation) were used. . An insulating adhesive layer having a thickness of 10 μm and a minimum melt viscosity of 1000 Pa · s was obtained. And the pressurization pressure in the connection process was 3 MPa. The heating temperature in the connecting step was 170 ° C. Further, the heat pressurizing time in the connecting step was 5 seconds. Otherwise, the connection process was performed in the same manner as in Example 1.

<実施例4>
実施例3の絶縁性粒子に代え、EMMA樹脂粒子(ソフトビーズA、平均粒径10.0μm、住友精化株式会社製)を湿式ふるい振とう機(筒井理化学器械株式会社製)にて振動させ、平均粒径6.2μm、硬さ(圧縮弾性率:10%K値)400N/mm、融点100℃の粒子とした。この粒子を分散媒(イソプロピルアルコール)に分散させることにより調整したスラリー液の状態で、噴霧器により噴霧することで、絶縁性接着剤層に絶縁性粒子を埋設させた。それ以外は、実施例3と同様にして接続処理を行った。
<Example 4>
Instead of the insulating particles of Example 3, EMMA resin particles (soft beads A, average particle size 10.0 μm, manufactured by Sumitomo Seika Co., Ltd.) are vibrated with a wet sieve shaker (manufactured by Tsutsui Riken Kikai Co., Ltd.). And particles having an average particle size of 6.2 μm, hardness (compression modulus: 10% K value) of 400 N / mm 2 , and a melting point of 100 ° C. Insulating particles were embedded in the insulating adhesive layer by spraying with a sprayer in the state of a slurry liquid prepared by dispersing the particles in a dispersion medium (isopropyl alcohol). Otherwise, the connection process was performed in the same manner as in Example 3.

<実施例5>
実施例3のシリコーン樹脂粒子に代え、硬さ(圧縮弾性率:10%K値)4000N/mm、平均粒径6.4μmのPMMA樹脂粒子(マイクロスフェアー−M−100、松本油脂製薬株式会社製)を用いた以外は、実施例3と同様にして接続処理を行った。
<Example 5>
Instead of the silicone resin particles of Example 3, PMMA resin particles having a hardness (compression modulus: 10% K value) of 4000 N / mm 2 and an average particle size of 6.4 μm (Microsphere-M-100, Matsumoto Yushi Pharmaceutical Co., Ltd.) The connection process was performed in the same manner as in Example 3 except that the company-made product was used.

<実施例6>
絶縁性接着剤層の表面から絶縁性粒子を突出率t=60%で突出させた以外は、実施例1と同様にして接続処理を行った。
<Example 6>
The connection treatment was performed in the same manner as in Example 1 except that the insulating particles were protruded from the surface of the insulating adhesive layer at a protrusion rate t = 60%.

<実施例7>
絶縁性接着剤層の表面から絶縁性粒子を突出率t=30%で突出させた以外は、実施例1と同様にして接続処理を行った。
<Example 7>
The connection treatment was performed in the same manner as in Example 1 except that the insulating particles were protruded from the surface of the insulating adhesive layer at a protrusion rate t = 30%.

<比較例1>
絶縁性接着剤層に絶縁性粒子を埋設させずに絶縁性接着剤層を作製した。そして、剥離フィルム上に、絶縁性接着剤層と、導電性粒子含有層とがこの順に積層されてなる2層積層構造の異方性導電フィルムを作製した。そして、ガラス基板上の配線電極が形成されている面と、導電性粒子含有層とを対峙させて異方性導電フィルムをガラス基板上に仮貼りした。それ以外は、実施例1と同様にして接続処理を行った。
<Comparative Example 1>
An insulating adhesive layer was produced without embedding insulating particles in the insulating adhesive layer. And the anisotropic conductive film of the 2 layer laminated structure by which an insulating adhesive bond layer and an electroconductive particle content layer were laminated | stacked in this order on the peeling film was produced. And the surface in which the wiring electrode on the glass substrate was formed, and the electroconductive particle content layer were made to oppose, and the anisotropic conductive film was temporarily stuck on the glass substrate. Otherwise, the connection process was performed in the same manner as in Example 1.

<比較例2>
絶縁性接着剤層に絶縁性粒子を埋設させずに絶縁性接着剤層を作製した。そして、剥離フィルム上に、導電性粒子含有層と、絶縁性接着剤層とがこの順に積層されてなる2層積層構造の異方性導電フィルムを作製した。そして、ガラス基板上の配線電極が形成されている面と、絶縁性接着剤層とを対峙させて異方性導電フィルムをガラス基板上に仮貼りした。それ以外は、実施例1と同様にして接続処理を行った。
<Comparative example 2>
An insulating adhesive layer was produced without embedding insulating particles in the insulating adhesive layer. And the anisotropic conductive film of the 2 layer laminated structure by which an electroconductive particle content layer and an insulating adhesive layer were laminated | stacked in this order on the peeling film was produced. And the surface in which the wiring electrode on the glass substrate was formed, and the insulating adhesive layer were made to oppose, and the anisotropic conductive film was temporarily stuck on the glass substrate. Otherwise, the connection process was performed in the same manner as in Example 1.

<比較例3>
ガラス基板上の配線電極が形成されている面と、導電性粒子含有層とを対峙させて異方性導電フィルムをガラス基板上に仮貼りした。それ以外は、実施例1と同様にして接続処理を行った。
<Comparative Example 3>
An anisotropic conductive film was temporarily pasted on the glass substrate with the surface on which the wiring electrode on the glass substrate was formed facing the conductive particle-containing layer. Otherwise, the connection process was performed in the same manner as in Example 1.

<比較例4>
絶縁性接着剤層の表面から絶縁性粒子を突出率t=20%で突出させた以外は、実施例1と同様にして接続処理を行った。
<Comparative example 4>
The connection treatment was performed in the same manner as in Example 1 except that the insulating particles were protruded from the surface of the insulating adhesive layer at a protrusion rate t = 20%.

<比較例5>
絶縁性接着剤層内に絶縁性粒子をランダムな状態で埋設させた。これにより、絶縁性接着剤層内に絶縁性粒子を完全に埋め込んだ。すなわち、層表面からは、絶縁性粒子を突出させなかった(配置B)。それ以外は、実施例1と同様にして接続処理を行った。
<Comparative Example 5>
Insulating particles were embedded in a random state in the insulating adhesive layer. As a result, the insulating particles were completely embedded in the insulating adhesive layer. That is, the insulating particles were not projected from the layer surface (Arrangement B). Otherwise, the connection process was performed in the same manner as in Example 1.

<比較例6>
膜乳化法により、疎水性モノマーである1,6−ヘキサンジオールジアクリレート(A−HD−N、新中村化学工業株式会社製)と、疎水性モノマーであるウレタンアクリレート(AH600、共栄社化学株式会社製)と、重合開始剤であるラウロリルパーオキサイド(パーロイルL、日油株式会社製)を乳化重合し、硬さ(圧縮弾性率:10%K値)6400N/mm、平均粒径6.2μmのアクリル系樹脂粒子を作製した。このアクリル系樹脂粒子を分散媒(イソプロピルアルコール)に分散させることにより調整したスラリー液の状態で、噴霧器により噴霧することで、絶縁性接着剤層に絶縁性粒子を埋設させた。この噴霧により、絶縁性粒子は、絶縁性接着剤層の表面からその頂部が突出(露出)するように配置された(配置A)。それ以外は、実施例1と同様にして接続処理を行った。
<Comparative Example 6>
By the membrane emulsification method, 1,6-hexanediol diacrylate (A-HD-N, manufactured by Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.), which is a hydrophobic monomer, and urethane acrylate (AH600, manufactured by Kyoeisha Chemical Co., Ltd.), which is a hydrophobic monomer. ) And laurolyl peroxide (Perroyl L, manufactured by NOF Corporation), which is a polymerization initiator, are emulsion-polymerized, and the hardness (compression modulus: 10% K value) is 6400 N / mm 2 and the average particle size is 6.2 μm. Acrylic resin particles were prepared. Insulating particles were embedded in the insulating adhesive layer by spraying with a sprayer in the state of a slurry liquid prepared by dispersing the acrylic resin particles in a dispersion medium (isopropyl alcohol). By this spraying, the insulating particles were arranged such that the tops protruded (exposed) from the surface of the insulating adhesive layer (Arrangement A). Otherwise, the connection process was performed in the same manner as in Example 1.

<比較例7>
実施例1の絶縁性粒子に代え、絶縁性粒子として、平均粒径6.0μm、硬さ(圧縮弾性率:10%K値)7000N/mmのベンゾグアナミン系樹脂粒子(エポスターGPH60、日本触媒株式会社製)を用いた。それ以外は、実施例1と同様にして接続処理を行った。
<Comparative Example 7>
Instead of the insulating particles of Example 1, benzoguanamine-based resin particles having an average particle diameter of 6.0 μm and hardness (compression elastic modulus: 10% K value) of 7000 N / mm 2 (Epaster GPH60, Nippon Shokubai Co., Ltd.) Company). Otherwise, the connection process was performed in the same manner as in Example 1.

<比較例8>
絶縁性接着剤層に絶縁性粒子を埋設させずに絶縁性接着剤層を作製した。そして、剥離フィルム上に、絶縁性接着剤層と、導電性粒子含有層とがこの順に積層されてなる2層積層構造の異方性導電フィルムを作製した。そして、ガラス基板上の配線電極が形成されている面と、導電性粒子含有層とを対峙させて異方性導電フィルムをガラス基板上に仮貼りした。それ以外は、実施例3と同様にして接続処理を行った。
<Comparative Example 8>
An insulating adhesive layer was produced without embedding insulating particles in the insulating adhesive layer. And the anisotropic conductive film of the 2 layer laminated structure by which an insulating adhesive bond layer and an electroconductive particle content layer were laminated | stacked in this order on the peeling film was produced. And the surface in which the wiring electrode on the glass substrate was formed, and the electroconductive particle content layer were made to oppose, and the anisotropic conductive film was temporarily stuck on the glass substrate. Otherwise, the connection process was performed in the same manner as in Example 3.

<比較例9>
絶縁性接着剤層に絶縁性粒子を埋設させずに絶縁性接着剤層を作製した。そして、剥離フィルム上に、導電性粒子含有層と、絶縁性接着剤層とがこの順に積層されてなる2層積層構造の異方性導電フィルムを作製した。そして、ガラス基板上の配線電極が形成されている面と、絶縁性接着剤層とを対峙させて異方性導電フィルムをガラス基板上に仮貼りした。それ以外は、実施例3と同様にして接続処理を行った。
<Comparative Example 9>
An insulating adhesive layer was produced without embedding insulating particles in the insulating adhesive layer. And the anisotropic conductive film of the 2 layer laminated structure by which an electroconductive particle content layer and an insulating adhesive layer were laminated | stacked in this order on the peeling film was produced. And the surface in which the wiring electrode on the glass substrate was formed, and the insulating adhesive layer were made to oppose, and the anisotropic conductive film was temporarily stuck on the glass substrate. Otherwise, the connection process was performed in the same manner as in Example 3.

<比較例10>
膜乳化法により、疎水性モノマーである1,6−ヘキサンジオールジアクリレートA−HD−N、新中村化学工業株式会社製)と、疎水性モノマーであるウレタンアクリレート(AH600、共栄社化学株式会社製)と、重合開始剤であるラウロリルパーオキサイド(パーロイルL、日油株式会社製)を乳化重合し、圧縮弾性率:10%K値6400N/mm、平均粒径6.2μmのアクリル系樹脂粒子を作製した。このアクリル系樹脂粒子を溶剤に分散させることにより調整したスラリー溶液の状態で、噴霧器により噴霧することで、絶縁性接着剤層に絶縁性粒子を埋設させた。この噴霧により、絶縁性粒子は、絶縁性接着剤層の表面からその頂部が突出(露出)するように配置された(配置A)。それ以外は、実施例3と同様にして接続処理を行った。
<Comparative Example 10>
Hydrophobic monomer 1,6-hexanediol diacrylate A-HD-N (made by Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.) and hydrophobic monomer urethane acrylate (AH600, made by Kyoeisha Chemical Co., Ltd.) And emulsion polymerization of laurolyl peroxide (Perroyl L, manufactured by NOF Corporation) as a polymerization initiator, and a compression modulus: 10% K value 6400 N / mm 2 , acrylic resin particles having an average particle size of 6.2 μm Was made. Insulating particles were embedded in the insulating adhesive layer by spraying with a sprayer in the state of a slurry solution prepared by dispersing the acrylic resin particles in a solvent. By this spraying, the insulating particles were arranged such that the tops protruded (exposed) from the surface of the insulating adhesive layer (Arrangement A). Otherwise, the connection process was performed in the same manner as in Example 3.

[仮圧着力測定]
実施例1〜7、比較例1〜10、参考例1、2において、異方性導電フィルムをガラス基板に仮貼り後、引張強度5cm/minで90℃方向に異方性導電フィルムを剥離し、その剥離強度(mN/cm)を、仮圧着力(ガラス基板に対する接着力)として、剥離強度試験機(テンシロン、オリエンテック社製)を用いて測定した。
[Temporary crimping force measurement]
In Examples 1 to 7, Comparative Examples 1 to 10, and Reference Examples 1 and 2, after the anisotropic conductive film was temporarily attached to the glass substrate, the anisotropic conductive film was peeled in the 90 ° C. direction at a tensile strength of 5 cm / min. The peel strength (mN / cm) was measured using a peel strength tester (Tensilon, manufactured by Orientec Co., Ltd.) as a temporary pressure-bonding force (adhesive strength to the glass substrate).

[リペア性評価]
仮貼り後の異方性導電フィルムを剥離した。このリペア作業では、仮貼りした異方性導電フィルムを、引張試験機(テンシロン、オリエンテック株式会社製)を用いて室温(25℃)にて90度方向に機械的に引き剥がした。ガラス基板上の異方性導電フィルムの仮貼り面積に対する、引き剥がし後のガラス基板上における異方性導電フィルムの残渣面積の割合(%)を測定した。異方性導電フィルムの残渣面積の割合が10%未満を○、10%以上を×としてリペア性を評価した。
[Repairability evaluation]
The anisotropic conductive film after temporary attachment was peeled off. In this repair work, the temporarily attached anisotropic conductive film was mechanically peeled in the direction of 90 degrees at room temperature (25 ° C.) using a tensile tester (Tensilon, manufactured by Orientec Co., Ltd.). The ratio (%) of the residual area of the anisotropic conductive film on the glass substrate after peeling with respect to the temporary attachment area of the anisotropic conductive film on the glass substrate was measured. The repair property was evaluated by assuming that the residual area ratio of the anisotropic conductive film was less than 10%, and that 10% or more was x.

[仮貼り評価]
異方性導電フィルムの仮貼り時での総合評価として、仮圧着力(接着力)が高いとともにリペア処理を良好に行うことができる異方性導電フィルムを仮貼り状態が良好である(○)とし、仮圧着力が低い、リペア性が悪い(×)の少なくとも1つに当てはまる異方性導電フィルムを仮貼り状態が不良である(×)として評価した。
[Temporary sticking evaluation]
As a comprehensive evaluation at the time of temporary application of the anisotropic conductive film, the temporary application state of the anisotropic conductive film that has a high temporary pressure-bonding force (adhesive force) and can be repaired well is good (○) Then, an anisotropic conductive film applied to at least one of the low temporary pressure bonding force and the poor repairability (x) was evaluated as a poor temporary bonding state (x).

[導通抵抗値評価]
実施例1〜7、比較例1〜10、参考例1、2で作製した接続構造体について、初期(Initial)の抵抗と、温度60℃、湿度95%RH、250時間のTHテスト(Thermal Humidity Test)後の抵抗を測定した。測定は、デジタルマルチメーター(デジタルマルチメーター7561、横河電機社製)を用いて4端子法にて電流1mAを流したときの接続抵抗を測定した。導通抵抗値が2.0Ω未満のものを○、接続抵抗が2.0Ω以上2.5Ω未満のものを△、接続抵抗が2.5Ω以上のものを×として評価した。
[Evaluation of conduction resistance]
For the connection structures prepared in Examples 1 to 7, Comparative Examples 1 to 10, and Reference Examples 1 and 2, an initial resistance, a temperature test of 60 ° C., a humidity of 95% RH, and a TH test (Thermal Humidity) for 250 hours The resistance after Test) was measured. The measurement was performed using a digital multimeter (digital multimeter 7561, manufactured by Yokogawa Electric Corporation) to measure the connection resistance when a current of 1 mA was passed by the four-terminal method. Evaluation was made with ○ for a conduction resistance value of less than 2.0Ω, Δ for a connection resistance of 2.0Ω to less than 2.5Ω and × for a connection resistance of 2.5Ω or more.

[粒子捕捉率評価]
実施例1〜7、比較例1〜10、参考例1、2の各接続構造体について、接続前にガラス基板の配線電極上にある導電性粒子の数(接続前粒子数)を次の式(1)により算出した。
接続前粒子数=導電性粒子含有層における導電性粒子の粒子(面)密度(個/mm)×端子の面積(mm) ・・(1)
[Evaluation of particle trapping rate]
For each connection structure of Examples 1 to 7, Comparative Examples 1 to 10, and Reference Examples 1 and 2, the number of conductive particles (number of particles before connection) on the wiring electrode of the glass substrate before connection is expressed by the following formula: Calculated according to (1).
Number of particles before connection = particle (surface) density of conductive particles (number / mm 2 ) × area of terminal (mm 2 ) in the conductive particle-containing layer (1)

また、接続後に配線電極上にある導電性粒子の数(接続後粒子数)を金属顕微鏡にてカウントすることにより測定した。そして、次の式(2)により、導電性粒子の粒子捕捉率を算出した。
粒子捕捉率=(接続後粒子数/接続前粒子数)×100 ・・(2)
Further, the number of conductive particles on the wiring electrode after connection (number of particles after connection) was measured by counting with a metal microscope. And the particle | grain capture | acquisition rate of electroconductive particle was computed by following Formula (2).
Particle capture rate = (number of particles after connection / number of particles before connection) × 100 (2)

実施例1〜7、比較例1〜10、参考例1、2の条件及び各評価試験の結果をまとめたものを[表1]に示す。   Table 1 summarizes the conditions of Examples 1 to 7, Comparative Examples 1 to 10, Reference Examples 1 and 2, and the results of each evaluation test.

Figure 2013125858
Figure 2013125858

実施例1〜7では、仮貼工程において、絶縁性粒子を含有させた絶縁性接着剤層をガラス基板側に配置して異方性導電フィルムを仮貼りした。そして、実施例1〜5では、絶縁性接着剤層において、絶縁性粒子の突出率tを50%とし、実施例6では突出率tを60%、実施例7では突出率tを30%とした。これにより、実施例1〜7では、ガラス基板に対して付着力が得られるとともに、絶縁性粒子の突出部分とガラス基板との間に隙間ができることで、高い接着力が得られるとともにリペア性も良好であったと考えられる。また、実施例1〜7の接続工程においては、絶縁性粒子の10%K値が4000N/mm以下であることから、熱加圧により、バンプと配線電極との間において、絶縁性粒子がスムーズに潰れて排除されるため、優れた接続信頼性を発揮することができたと考えられる。 In Examples 1-7, in the temporary sticking step, the insulating adhesive layer containing insulating particles was disposed on the glass substrate side, and the anisotropic conductive film was temporarily attached. In Examples 1 to 5, in the insulating adhesive layer, the protruding rate t of the insulating particles is 50%, in Example 6, the protruding rate t is 60%, and in Example 7, the protruding rate t is 30%. did. Thereby, in Examples 1-7, while being able to acquire adhesive force with respect to a glass substrate, since a clearance gap is made between the protrusion part of insulating particle | grains and a glass substrate, high adhesive force is obtained and repair property is also obtained. It is thought that it was good. Moreover, in the connection process of Examples 1-7, since the 10% K value of the insulating particles is 4000 N / mm 2 or less, the insulating particles are formed between the bumps and the wiring electrodes by thermal pressing. It is thought that excellent connection reliability was able to be exhibited because it was crushed and eliminated smoothly.

参考例1では、絶縁性粒子の平均粒径が小さすぎることから、リペア性が悪化した。また、参考例2では、絶縁性粒子の平均粒径が大きすぎることから、接続工程での熱圧着においてもバンプと配線電極との間において容易に潰れず排除されないことから、接続信頼性が良好でなかったと考えられる。   In Reference Example 1, since the average particle size of the insulating particles was too small, the repairability deteriorated. Further, in Reference Example 2, since the average particle size of the insulating particles is too large, even in the thermocompression bonding in the connection process, the bumps and the wiring electrodes are not easily crushed and excluded, so the connection reliability is good. It is thought that it was not.

一方、比較例1、3、8では、導電性粒子含有層をガラス基板側に配置して異方性導電フィルムを仮貼りした。導電性粒子含有層は、高粘度であることから、ガラス基板に対する付着性が低いため、リペア性及び接続信頼性は良好であったものの、仮圧着力(接着力)は、小さかった。   On the other hand, in Comparative Examples 1, 3, and 8, the conductive particle-containing layer was disposed on the glass substrate side, and an anisotropic conductive film was temporarily attached. Since the conductive particle-containing layer has a high viscosity and thus has low adhesion to the glass substrate, the repair property and the connection reliability were good, but the temporary pressure bonding force (adhesive force) was small.

比較例2、9では、絶縁性粒子を含有しない絶縁性接着剤層をガラス基板側に配置して異方性導電フィルムを仮貼りした。そのため、仮圧着力は高かったもののリペア性は悪化した。   In Comparative Examples 2 and 9, an anisotropic conductive film was temporarily attached by disposing an insulating adhesive layer containing no insulating particles on the glass substrate side. Therefore, although the temporary pressure bonding force was high, the repairability deteriorated.

比較例4では、絶縁性接着剤層における絶縁性粒子の突出率tが低く、また、比較例5では、絶縁性粒子を突出させなかったことから、何れもリペア性が良好でなかった。   In Comparative Example 4, the protruding rate t of the insulating particles in the insulating adhesive layer was low, and in Comparative Example 5, the insulating particles were not protruded, so that the repairability was not good in all cases.

比較例6、7、10では、絶縁性粒子の圧縮弾性率(10%K値)が高すぎるため、接続工程での熱加圧によっても、絶縁性粒子がバンプと配線電極との間において十分に潰れずに排除されないため、接続信頼性が悪かったと考えられる。   In Comparative Examples 6, 7, and 10, since the compressive elastic modulus (10% K value) of the insulating particles is too high, the insulating particles are sufficient between the bump and the wiring electrode even by the thermal pressurization in the connection process. It is thought that the connection reliability was poor because the connection reliability was not eliminated.

1 異方性導電フィルム、11 剥離フィルム、12 導電性粒子含有層、12a,13a 絶縁性接着剤組成物、12b 導電性粒子 13 絶縁性接着剤層、14 ガラス基板、15 配線電極、16 ICチップ、17 バンプ   DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Anisotropic conductive film, 11 Release film, 12 Conductive particle content layer, 12a, 13a Insulating adhesive composition, 12b Conductive particle 13 Insulating adhesive layer, 14 Glass substrate, 15 Wiring electrode, 16 IC chip , 17 Bump

<実施例1>
フェノキシ樹脂(YP−50、新日鐵化学株式会社製)50質量部、2官能アクリレートモノマー(DCP、新中村化学工業株式会社製)12質量部、単官能アクリレートモノマー(A−SA、新中村化学工業株式会社製)5質量部、ウレタンアクリレート(U−2PPA、新中村化学工業株式会社製)15質量部、シリカ微粒子(アエロジルRY200、日本アエロジル株式会社製)10質量部、リン酸エステル型アクリレート(PM−2、日本化薬株式会社製)3質量部、シランカップリング剤(KBM−503、信越化学株式会社製)1質量部、及び有機過酸化物(パーオクタ、日油株式会社製)4質量部に、固形物濃度が50%になるようにトルエンを加えて樹脂組成物を調整した。この樹脂組成物をバーコーターによって剥離フィルムであるPETフィルム上に塗布した。この塗布物内に、平均粒径3μm、樹脂コア、Ni/Auメッキの導電性粒子(AUL703、積水化学工業株式会社製)4.0質量部を単層に配列させた。なお、導電性粒子は、特開2009−134914号公報の実施例1の噴霧方法に従い、単層に配列させた。この導電性粒子を配置させた塗布物をオーブンで加熱することによって乾燥させ、厚さ5μmの導電性粒子含有層を得た。導電性粒子含有層は、導電性粒子の平均粒子密度が15000個/mm、最低溶融粘度が13000Pa・sであった。
<Example 1>
Phenoxy resin (YP-50, manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd.) 50 parts by mass, bifunctional acrylate monomer (DCP, manufactured by Shin Nakamura Chemical Co., Ltd.) 12 parts by mass, monofunctional acrylate monomer (A-SA, Shin Nakamura Chemical) Industrial Co., Ltd.) 5 parts by mass, urethane acrylate (U-2PPA, Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.) 15 parts by mass, silica fine particles (Aerosil RY200, Nippon Aerosil Co., Ltd.) 10 parts by mass, phosphate ester acrylate ( 3 parts by mass of PM-2, manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., 1 part by mass of a silane coupling agent (KBM-503, manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.), and an organic peroxide (Perocta O , manufactured by NOF Corporation) 4 Toluene was added to mass parts so that the solid concentration was 50% to prepare a resin composition. This resin composition was applied onto a PET film as a release film by a bar coater. In the coated material, 4.0 parts by mass of an average particle diameter of 3 μm, a resin core, and Ni / Au plated conductive particles (AUL703, manufactured by Sekisui Chemical Co., Ltd.) were arranged in a single layer. In addition, the electroconductive particle was arranged in the single layer according to the spraying method of Example 1 of Unexamined-Japanese-Patent No. 2009-134914. The coated material on which the conductive particles were arranged was dried by heating in an oven to obtain a conductive particle-containing layer having a thickness of 5 μm. The conductive particle-containing layer had an average particle density of 15,000 particles / mm 2 and a minimum melt viscosity of 13000 Pa · s.

フェノキシ樹脂(YP−50、新日鐵化学株式会社製)25質量部、フェノキシ樹脂(jER4004、三菱化学株式会社)30質量部、2官能アクリレートモノマー(DCP、新中村化学工業株式会社製)12質量部、単官能アクリレートモノマー(A−SA、新中村化学工業株式会社製)5質量部、ウレタンアクリレート(U−2PPA、新中村化学工業株式会社製)20質量部、リン酸エステル型アクリレート(PM−2、日本化薬株式会社製)3質量部、シランカップリング剤(KBM−503、信越化学株式会社製)1質量部、及び有機過酸化物(パーオクタ、日油株式会社製)4質量部に、固形物濃度が50%になるようにトルエンを加えて樹脂組成物を調整した。この樹脂組成物をバーコーターによって導電性粒子含有層上に塗布し、これをオーブンで加熱することによって乾燥させ、厚さ9μm、最低溶融粘度800Pa・sの絶縁性接着剤層を得た。 25 parts by mass of phenoxy resin (YP-50, manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd.), 30 parts by mass of phenoxy resin (jER4004, Mitsubishi Chemical Corporation), 12 parts by mass of bifunctional acrylate monomer (DCP, manufactured by Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.) Parts, monofunctional acrylate monomer (A-SA, Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.) 5 parts by mass, urethane acrylate (U-2PPA, Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.) 20 parts by mass, phosphate ester acrylate (PM- 2, 3 parts by mass of Nippon Kayaku Co., Ltd., 1 part by mass of a silane coupling agent (KBM-503, manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.), and 4 parts by mass of an organic peroxide (Perocta O , manufactured by NOF Corporation) In addition, a resin composition was prepared by adding toluene so that the solid concentration was 50%. This resin composition was applied onto the conductive particle-containing layer by a bar coater and dried by heating in an oven to obtain an insulating adhesive layer having a thickness of 9 μm and a minimum melt viscosity of 800 Pa · s.

Claims (8)

基板の配線電極が形成された接続面と、電子部品の端子電極が形成された接続面とを異方性導電フィルムを介して接続する接続方法において、
前記異方性導電フィルムは、第1の絶縁性接着剤組成物に導電性粒子が含まれる導電性粒子含有層と、該第1の絶縁性接着剤組成物よりも最低溶融粘度が低い第2の絶縁性接着剤組成物に絶縁性粒子が含まれる絶縁性接着剤層とが積層されてなり、
前記絶縁性接着剤層は、該絶縁性接着剤層の表面から前記絶縁性粒子が突出しており、
前記絶縁性粒子の平均粒径に対する、該絶縁性粒子の絶縁性接着剤層表面から突出する長さの割合は、30〜60%であり、
前記絶縁性粒子の直径が10%変位したときの圧縮弾性率(10%K値)は、4000N/mm以下であり、
前記絶縁性接着剤層の前記絶縁性粒子が突出する面と前記基板の配線電極が形成された接続面とを対峙させて前記異方性導電フィルムを前記基板上に仮貼りし、
前記異方性導電フィルム上に前記電子部品を配置し、
熱加圧により、前記基板の配線電極と前記電子部品の端子電極とを異方性導電接続する接続方法。
In the connection method of connecting the connection surface on which the wiring electrode of the substrate is formed and the connection surface on which the terminal electrode of the electronic component is formed through an anisotropic conductive film,
The anisotropic conductive film includes a conductive particle-containing layer in which conductive particles are contained in the first insulating adhesive composition, and a second melt viscosity lower than that of the first insulating adhesive composition. And an insulating adhesive layer containing insulating particles in the insulating adhesive composition of
The insulating adhesive layer has the insulating particles protruding from the surface of the insulating adhesive layer,
The ratio of the length of the insulating particles protruding from the surface of the insulating adhesive layer to the average particle diameter of the insulating particles is 30 to 60%,
The compression elastic modulus (10% K value) when the diameter of the insulating particles is displaced by 10% is 4000 N / mm 2 or less,
The anisotropic conductive film is temporarily pasted on the substrate by confronting the surface of the insulating adhesive layer from which the insulating particles protrude and the connection surface of the substrate on which the wiring electrodes are formed,
Placing the electronic component on the anisotropic conductive film;
A connection method in which the wiring electrodes of the substrate and the terminal electrodes of the electronic component are anisotropically conductively connected by heat and pressure.
前記絶縁性粒子の融点は、105〜165℃である請求項1記載の接続方法。   The connection method according to claim 1, wherein the insulating particles have a melting point of 105 to 165 ° C. 前記絶縁性粒子の平均粒径は、3.0μm〜8.0μmである請求項1又は2記載の接続方法。   The connection method according to claim 1, wherein an average particle diameter of the insulating particles is 3.0 μm to 8.0 μm. 前記導電性粒子は、前記導電性粒子含有層中において単層又はランダムに配列されている請求項1乃至3の何れか1項記載の接続方法。   The connection method according to claim 1, wherein the conductive particles are arranged in a single layer or randomly in the conductive particle-containing layer. 前記絶縁性接着剤層の最低溶融粘度は、前記導電性粒子含有層の最低溶融粘度よりも低い請求項1乃至4の何れか1項記載の接続方法。   The connection method according to claim 1, wherein a minimum melt viscosity of the insulating adhesive layer is lower than a minimum melt viscosity of the conductive particle-containing layer. 基板の配線電極が形成された接続面と、電子部品の端子電極が形成された接続面とが異方性導電フィルムを介して接続されてなる接続構造体において、
前記異方性導電フィルムは、第1の絶縁性接着剤組成物に導電性粒子が含まれる導電性粒子含有層と、該第1の絶縁性接着剤組成物よりも最低溶融粘度が低い第2の絶縁性接着剤組成物に絶縁性粒子が含まれる絶縁性接着剤層とが積層されてなり、
前記絶縁性接着剤層は、該絶縁性接着剤層の表面から前記絶縁性粒子が突出しており、
前記絶縁性粒子の平均粒径に対する、該絶縁性粒子の絶縁性接着剤層表面から突出する長さの割合は、30〜60%であり、
前記絶縁性粒子の直径が10%変位したときの圧縮弾性率(10%K値)は、4000N/mm以下であり、
前記絶縁性接着剤層の前記絶縁性粒子が突出する面と前記基板の配線電極が形成された接続面とを対峙させて前記異方性導電フィルムを前記基板上に仮貼りし、
前記異方性導電フィルム上に前記電子部品を配置し、
熱加圧により、前記基板の配線電極が形成された接続面と前記電子部品の端子電極とを異方性導電接続する接続方法によって接続されてなる接続構造体。
In the connection structure in which the connection surface on which the wiring electrode of the substrate is formed and the connection surface on which the terminal electrode of the electronic component is formed are connected via an anisotropic conductive film,
The anisotropic conductive film includes a conductive particle-containing layer in which conductive particles are contained in the first insulating adhesive composition, and a second melt viscosity lower than that of the first insulating adhesive composition. And an insulating adhesive layer containing insulating particles in the insulating adhesive composition of
The insulating adhesive layer has the insulating particles protruding from the surface of the insulating adhesive layer,
The ratio of the length of the insulating particles protruding from the surface of the insulating adhesive layer to the average particle diameter of the insulating particles is 30 to 60%,
The compression elastic modulus (10% K value) when the diameter of the insulating particles is displaced by 10% is 4000 N / mm 2 or less,
The anisotropic conductive film is temporarily pasted on the substrate by confronting the surface of the insulating adhesive layer from which the insulating particles protrude and the connection surface of the substrate on which the wiring electrodes are formed,
Placing the electronic component on the anisotropic conductive film;
A connection structure formed by connecting the connection surface of the substrate on which the wiring electrode is formed and the terminal electrode of the electronic component by anisotropic conductive connection by heat and pressure.
第1の絶縁性接着剤組成物に導電性粒子が含まれる導電性粒子含有層と、該第1の絶縁性接着剤組成物よりも最低溶融粘度が低い第2の絶縁性接着剤組成物に絶縁性粒子が含まれる絶縁性接着剤層とが積層されてなる異方性導電フィルムにおいて、
前記絶縁性接着剤層は、該絶縁性接着剤層の表面から前記絶縁性粒子が突出しており、
前記絶縁性粒子の平均粒径に対する、該絶縁性粒子の絶縁性接着剤層表面から突出する長さの割合は、30〜60%であり、
前記絶縁性粒子の直径が10%変位したときの圧縮弾性率(10%K値)は、4000N/mm以下である異方性導電フィルム。
A conductive particle-containing layer in which conductive particles are contained in the first insulating adhesive composition, and a second insulating adhesive composition having a lowest melt viscosity lower than that of the first insulating adhesive composition In an anisotropic conductive film formed by laminating an insulating adhesive layer containing insulating particles,
The insulating adhesive layer has the insulating particles protruding from the surface of the insulating adhesive layer,
The ratio of the length of the insulating particles protruding from the surface of the insulating adhesive layer to the average particle diameter of the insulating particles is 30 to 60%,
An anisotropic conductive film having a compressive elastic modulus (10% K value) when the diameter of the insulating particles is displaced by 10% is 4000 N / mm 2 or less.
第1の絶縁性接着剤組成物に導電性粒子が含まれる導電性粒子含有層と、該第1の絶縁性接着剤組成物よりも最低溶融粘度が低い第2の絶縁性の接着剤組成物に絶縁性粒子が含まれる絶縁性接着剤層とが積層されてなる異方性導電フィルムの製造方法において、
剥離フィルム上に、前記導電性粒子が含まれる第1の絶縁性接着剤組成物を塗布し、乾燥させることで前記導電性粒子含有層を成膜し、
前記導電性粒子含有層上に、前記絶縁性粒子が含まれる第1の絶縁性接着剤組成物を塗布して乾燥させて前記絶縁性接着剤層を成膜し、
前記絶縁性粒子を、前記絶縁性接着剤層の表面に散布し、
ラミネートにより、前記導電性粒子を前記絶縁性接着剤層の表面から突出させ、
前記絶縁性粒子の平均粒径に対する、該絶縁性粒子の絶縁性接着剤層表面から突出する長さの割合は、30〜60%であり、
前記絶縁性粒子の直径が10%変位したときの圧縮弾性率(10%K値)は、4000N/mm以下である異方性導電フィルムの製造方法。
A conductive particle-containing layer in which conductive particles are contained in the first insulating adhesive composition, and a second insulating adhesive composition having a minimum melt viscosity lower than that of the first insulating adhesive composition In the method for producing an anisotropic conductive film in which an insulating adhesive layer containing insulating particles is laminated,
On the release film, the first insulating adhesive composition containing the conductive particles is applied, and the conductive particle-containing layer is formed by drying,
On the conductive particle-containing layer, the first insulating adhesive composition containing the insulating particles is applied and dried to form the insulating adhesive layer,
Spraying the insulating particles on the surface of the insulating adhesive layer;
By laminating, the conductive particles protrude from the surface of the insulating adhesive layer,
The ratio of the length of the insulating particles protruding from the surface of the insulating adhesive layer to the average particle diameter of the insulating particles is 30 to 60%,
The method for producing an anisotropic conductive film, wherein the compressive elastic modulus (10% K value) when the diameter of the insulating particles is displaced by 10% is 4000 N / mm 2 or less.
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