JP2013035953A - Phosphor molding material, method for producing phosphor molding material, and luminescent device - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、蛍光体材料を含む蛍光体成形材料およびその製造方法、並びにそれを用いた発光装置に関する。 The present invention relates to a phosphor molding material containing a phosphor material, a method for producing the same, and a light emitting device using the same.
蛍光体を用いた発光装置としては、例えば、LEDの周囲に、蛍光体をエポキシ樹脂またはシリコーン樹脂に分散させて配置したものが知られている(例えば、特許文献1または特許文献2参照)。しかし、この発光装置では、LEDの高出力化やLEDの発熱に伴い、エポキシ樹脂またはシリコーン樹脂が劣化したり、変形したりして、高出力化を図ることが難しいという問題があった。そこで、エポキシ樹脂またはシリコーン樹脂に代えて、例えば、ガラスにより蛍光体を封止した発光装置が開発されている(例えば、特許文献3から特許文献5参照)。この発光装置によれば、無機材料を用いているので、耐熱性を向上させることができ、高出力化を図ることができる。 As a light emitting device using a phosphor, for example, a device in which a phosphor is dispersed in an epoxy resin or a silicone resin around an LED is known (see, for example, Patent Document 1 or Patent Document 2). However, this light emitting device has a problem that it is difficult to achieve high output due to deterioration or deformation of the epoxy resin or silicone resin accompanying the increase in the output of the LED or the heat generation of the LED. Therefore, instead of epoxy resin or silicone resin, for example, a light emitting device in which a phosphor is sealed with glass has been developed (see, for example, Patent Document 3 to Patent Document 5). According to this light-emitting device, since an inorganic material is used, heat resistance can be improved and high output can be achieved.
しかしながら、従来の無機材料を用いた発光装置では、蛍光体粒子とガラス粉末とを混合して焼結するので、蛍光体粒子もガラスの融点温度まで昇温されてしまうという問題があった。一般に、高演色性を有する蛍光体は熱に対して弱く、ガラスの融点温度まで昇温されると、劣化してしまい、目的とする特性を得ることが難しい。なお、低融点ガラスを用いれば温度を低くすることはできるが、低融点ガラスには鉛が含まれることが多く、環境面から好ましくない。 However, in a conventional light emitting device using an inorganic material, since phosphor particles and glass powder are mixed and sintered, there is a problem that the phosphor particles are also heated to the melting point temperature of the glass. In general, a phosphor having high color rendering properties is weak against heat, and when the temperature is raised to the melting point temperature of glass, it deteriorates and it is difficult to obtain desired characteristics. Note that the temperature can be lowered by using low-melting glass, but the low-melting glass often contains lead, which is not preferable from an environmental viewpoint.
本発明は、このような問題に基づきなされたものであり、高出力化および高演色性を得ることができる蛍光体成形材料およびその製造方法、並びにそれを用いた発光装置を提供することを目的とする。 The present invention has been made based on such problems, and an object of the present invention is to provide a phosphor molding material capable of achieving high output and high color rendering, a method for producing the same, and a light emitting device using the same. And
本発明の蛍光体成形材料は、酸化により二酸化ケイ素となる二酸化ケイ素前駆体を酸化させた二酸化ケイ素よりなる結合体と、粒子状の蛍光体材料とを含むものである。 The phosphor molding material of the present invention includes a combined body made of silicon dioxide obtained by oxidizing a silicon dioxide precursor that becomes silicon dioxide by oxidation, and a particulate phosphor material.
本発明の蛍光体成形材料の製造方法は、酸化により二酸化ケイ素となる二酸化ケイ素前駆体と、粒子状の蛍光体材料と、溶媒とを含む混合物を調製したのち、溶媒を除去すると共に、ペルヒドロポリシラザンを酸化するものである。 The method for producing a phosphor molding material of the present invention comprises preparing a mixture containing a silicon dioxide precursor that becomes silicon dioxide by oxidation, a particulate phosphor material, and a solvent, then removing the solvent, It oxidizes polysilazane.
本発明の発光装置は、本発明の蛍光体成形材料を有するものである。 The light emitting device of the present invention has the phosphor molding material of the present invention.
本発明の蛍光体成形材料によれば、二酸化ケイ素前駆体を酸化させた二酸化ケイ素よりなる結合体と、粒子状の蛍光体材料とを含むようにしたので、無機材料により成形することができ、発光素子を高出力化しても、特性の劣化を抑制することができる。よって、本発明の蛍光体成形材料を用いた発光装置によれば、高出力を得ることができる。 According to the phosphor molding material of the present invention, since it includes a combined body made of silicon dioxide obtained by oxidizing a silicon dioxide precursor and a particulate phosphor material, it can be molded from an inorganic material, Even if the output of the light-emitting element is increased, deterioration of characteristics can be suppressed. Therefore, according to the light emitting device using the phosphor molding material of the present invention, high output can be obtained.
また、二酸化ケイ素前駆体としてペルヒドロポリシラザンを用いるようにすれば、低温で成形することができ、蛍光体材料の特性劣化を抑制し、高い演色性を得ることができると共に、鉛を含まないので、環境面からも優れている。よって、本発明の蛍光体成形材料を用いた発光装置によれば、高演色性を得ることができる。 In addition, if perhydropolysilazane is used as the silicon dioxide precursor, it can be molded at a low temperature, suppresses the deterioration of the characteristics of the phosphor material, obtains high color rendering, and does not contain lead. Also excellent from the environmental point of view. Therefore, according to the light emitting device using the phosphor molding material of the present invention, high color rendering can be obtained.
更に、可視光を透過可能な無機材料よりなり、蛍光体材料の含有量を調整する濃度調整材料を含むようにすれば、蛍光体材料の含有量を容易に調整することができる。 Furthermore, if it is made of an inorganic material that can transmit visible light and includes a concentration adjusting material that adjusts the content of the phosphor material, the content of the phosphor material can be easily adjusted.
本発明の蛍光体成形材料の製造方法によれば、酸化により二酸化ケイ素となる二酸化ケイ素前駆体と、粒子状の蛍光体材料と、溶媒とを含む混合物を調製したのち、溶媒を除去すると共に、ペルヒドロポリシラザンを酸化するので、容易に本発明の蛍光体成形材料を得ることができる。 According to the method for producing a phosphor molding material of the present invention, after preparing a mixture containing a silicon dioxide precursor that becomes silicon dioxide by oxidation, a particulate phosphor material, and a solvent, the solvent is removed, Since perhydropolysilazane is oxidized, the phosphor molding material of the present invention can be easily obtained.
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照して詳細に説明する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
図1は、本発明の一実施の形態に係る蛍光体成形材料10を模式的に表したものである。この蛍光体成形材料10は、酸化により二酸化ケイ素となる二酸化ケイ素前駆体を酸化させた二酸化ケイ素よりなる結合体11と、粒子状の蛍光体材料12とを含んでいる。二酸化ケイ素前駆体は、有機成分を含まないものが好ましい。未反応部分が残存すると有機成分が含まれてしまうからである。二酸化ケイ素前駆体としては、例えば、無機高分子よりなるものが好ましく挙げられ、具体的には、ペルヒドロポリシラザンが好ましい。ペルヒドロポリシラザンは、例えば、化1に示したように、ケイ素(Si)と窒素(N)と水素(H)とからなる無機高分子であり、例えば、常圧、常温で水と反応し二酸化ケイ素(SiO2)に転化する特性を有している。この転化反応は、例えば、化2に示した反応式により表わされる。これにより、結合体11は、例えば、蛍光体材料12を接着してシート状などに成形することができる。
FIG. 1 schematically shows a
蛍光体材料12は、例えば、蛍光体粒子を含んでいる。蛍光体粒子としては、例えば、BaMgAl10O17:Eu,ZnS:Ag,Cl,BaAl2S4:EuあるいはCaMgSi2O6:Euなどの青色系蛍光体、Zn2SiO4:Mn,(Y,Gd)BO3:Tb,ZnS:Cu,Al,Y3Al5O12:Ce,(M)2SiO4:Eu(Mは、Ba,Ca,SrおよびMgからなる群のうちの少なくとも1つが含まれる)あるいは(Ba,Sr,Mg)O・aAl2O3:Mnなどの黄色または緑色系蛍光体、(Y,Gd)BO3:Eu,Y2O2S:EuあるいはYPVO4:Euなどの赤色系蛍光体が挙げられる。蛍光体材料12には、これらの1種または2種以上が混合して用いられる。蛍光体粒子の粒子径は、基本的には問わないが、平均粒子径が5μmから20μm程度で、粒子径はできるだけ揃っていた方が好ましい。特性を安定させることができるからである。
The
また、蛍光体材料12は、例えば、蛍光体粒子に代えて、または、蛍光体粒子と共に、蛍光体粒子の表面を被覆層で被覆したものを含んでいてもよい。被覆層は、例えば、希土類酸化物,酸化ジルコニウム,酸化チタン,酸化亜鉛,酸化アルミニウム,イットリウム・アルミニウム・ガーネットなどのイットリウムとアルミニウムの複合酸化物,酸化マグネシウム,およびMgAl2O4などのアルミニウムとマグネシウムの複合酸化物からなる群のうちの少なくとも1種の金属酸化物を主成分として含んでいることが好ましい。耐水性および耐紫外光などの特性を向上させることができるからである。中でも、希土類酸化物が好ましく、イットリウム,ガドリニウム,セリウムおよびランタンからなる群のうちの少なくとも1種の元素を含む希土類酸化物がより好ましく、特にY2O3が望ましい。より高い効果を得ることができ、また、コストを抑制することができるからである。
In addition, the
蛍光体成形材料10は、更に、可視光を透過可能な無機材料よりなり、蛍光体材料の含有量を調整する濃度調整材料13を含んでいてもよい。濃度調整材料13としては、例えば、二酸化ケイ素粒子が好ましく挙げられる。二酸化ケイ素粒子は、結晶でもガラスでもよい。なお、図1では、蛍光体材料12と濃度調整材料13とを等配して表しているが、実際には、ランダムに配置されている。また、図1では、蛍光体材料12と濃度調整材料13との間に、完全に、結合体11が充填されているように表しているが、蛍光体材料12および濃度調整材料13が接着されて入ればよく、空隙(隙間)が存在していてもよい。
The
この蛍光体成形材料10は、例えば、次のようにして製造するこができる。まず、酸化により二酸化ケイ素となる二酸化ケイ素前駆体と、粒子状の蛍光体材料12と、溶媒とを含む混合物を調製する。その際、二酸化ケイ素前駆体と、蛍光体材料12と、溶媒とを混合するようにしてもよく、また、二酸化ケイ素前駆体と溶媒とを混合したものに、蛍光体材料12を混合するようにしてもよい。溶媒には、例えば、有機溶媒を用いる。この混合物には、更に、二酸化ケイ素粒子などよりなる濃度調整材料13を添加して蛍光体材料12の含有量を調整するようにしてもよい。次いで、この混合物から溶媒を除去すると共に、二酸化ケイ素前駆体を酸化し、二酸化ケイ素に転化する。この酸化は、例えば、二酸化ケイ素前駆体としてペルヒドロポリシラザンを用いる場合には、大気中において、常圧、常温で行うことが可能である。これにより蛍光体成形材料10が得られる。
The
図2は、この蛍光体成形材料10を用いた発光装置20の一構成例を表わすものである。この発光装置20は、基板21の上にLEDなどの発光素子22が搭載されており、発光素子22の上にシート状の蛍光体成形材料10が積層されている。発光素子22には、例えば、励起光として紫外光、青色光、または緑色光を発するものが用いられ、それに応じて、蛍光体成形材料10の蛍光体材料12の種類が選択される。また、発光素子22は基板21の上に形成された配線23とワイヤ24により電気的に接続され、発光素子22の周りには例えばリフレクタ枠25が形成されている。発光素子22および蛍光体成形材料10の上には、これらを覆うように封止層26が形成されている。封止層26は、例えば、樹脂により構成されている。
FIG. 2 shows a configuration example of the
このように本実施の形態によれば、酸化により二酸化ケイ素となる二酸化ケイ素前駆体を酸化させた二酸化ケイ素よりなる結合体11と、粒子状の蛍光体材料12とを含むようにしたので、蛍光体成形材料10を無機材料により成形することができ、発光素子22を高出力化しても、特性の劣化を抑制することができる。よって、高出力を得ることができる。
As described above, according to the present embodiment, the
また、二酸化ケイ素前駆体としてペルヒドロポリシラザンを用いるようにすれば、低温で成形することができ、蛍光体材料12の特性劣化を抑制し、高い演色性を得ることができると共に、鉛を含まないので、環境面からも優れている。よって、高演色性を得ることができる。
Further, if perhydropolysilazane is used as the silicon dioxide precursor, it can be molded at a low temperature, the characteristic deterioration of the
更に、蛍光体成形材料10に濃度調整材料13を含むようにすれば、蛍光体材料12の含有量を容易に調整することができる。
Furthermore, if the
加えて、酸化により二酸化ケイ素となる二酸化ケイ素前駆体と、粒子状の蛍光体材料12と、溶媒とを含む混合物を調製したのち、溶媒を除去すると共に、ペルヒドロポリシラザンを酸化するようにしたので、容易に蛍光体成形材料10を得ることができる。
In addition, after preparing a mixture containing a silicon dioxide precursor that becomes silicon dioxide by oxidation, a
(実施例1)
ペルヒドロポリシラザンと溶媒とを混合したものに、蛍光体材料12を混合し、混合物を調整した。蛍光体材料12には、平均粒子径が10μm程度の緑色系の蛍光体粒子を用い、溶媒にはジブチルエーテルを用いた。この混合物を乾燥させ、溶媒を除去すると共に、ペルヒドロポリシラザンを酸化させた。これにより、シート状の蛍光体成形材料10を得た。得られた蛍光体成形材料10を用い、図2に示したような発光装置20を作製した。発光素子22には紫外光を発するものを用いた。この発光装置20について通電を行ったところ、蛍光体成形材料10からの発光が確認された。
Example 1
The
以上、実施の形態を挙げて本発明を説明したが、本発明は上記実施の形態に限定されるものではなく、種々変形可能である。例えば、上記実施の形態では、発光装置20の構造について具体的に説明したが、他の構造を有するように構成してもよい。
The present invention has been described with reference to the embodiment. However, the present invention is not limited to the above embodiment, and various modifications can be made. For example, in the above embodiment, the structure of the light-emitting
LEDなどの発光装置に用いることができる。 It can be used for light emitting devices such as LEDs.
10…蛍光体成形材料、11…結合体、12…蛍光体材料、13…濃度調整材料、20…発光装置、21…基板、22…発光素子、23…配線、24…ワイヤ、25…リフレクタ枠、26…封止層
DESCRIPTION OF
Claims (10)
9. The method for producing a phosphor molding material according to claim 8, wherein silicon dioxide particles are added as the concentration adjusting material.
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