JP2012210807A - 真空成形方法および成形体 - Google Patents

Abstract

【課題】
強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料を用いた真空成形方法において、作業性と深絞り形状に優れる真空成形方法および真空成形で得られた成形体の提供。
【解決手段】
本発明は成形体を構成するための（ａ）強化繊維と（ｂ）熱可塑性樹脂からなる（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂組成物からなるシートと、賦形性を向上させるための（ｄ）樹脂フイルムからなる（ｅ）真空成形用シートを、ヒーターで加熱溶融させた後、真空引き機構を備えた金型にセットし賦形、固化させることを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法である。
【選択図】図１

Description

本発明は、強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料を用いた真空成形方法、および当該真空成形方法で得られた成形体に関するものであり、特に、作業性に優れ、深絞り形状に対する成形性に優れる真空成形方法に関するものである。

近年、金属材料にて製造されていた自動車、電気・電子機器、家電製品などの各種部品・部材に代表される産業用部品が、強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料に代替されている。これは、該成形材料を用いた成形体の形状自由度が高く、更に高い強度を有し、軽量である点にある。一般的に熱可塑性樹脂による成形体は射出成形方法で生産されるケースが多いが、薄肉で大きな投影面積を有する場合には、流動性の不足や大きな設備と高価な金型が必要となることから、長い繊維長を有するウエブ状シートに熱可塑性樹脂を加熱圧着させた繊維強化熱可塑性樹脂シート基材を用いたプレス成形や真空成形が用いられている。

しかしながら、ウエブ状シートに熱可塑性樹脂を加熱圧着させた繊維強化熱可塑性樹脂シート基材は加熱溶融させると、繊維のスプリングバックによりシート厚みの数倍に脹れる欠点を有している。

シートのスプリングバックを利用して大型の軽量で剛性のある成形体の成形方法として、該シートを加熱膨張させた後、所定の肉厚にプレス成形する方法が提案されている（特許文献１）。本成形方法では軽量かつ製品剛性の高い成形体は得られるものの、低圧プレスのため複雑形状の賦形ができず外観の悪い成形体しか得られないと言う課題がある。また、プレス型のため上下２型が必要となり金型費用も高くなる。

上記プレス成形の外観改良方法として予め繊維強化熱可塑性樹脂シート上に加飾フイルムを積層したシートを用いる成形方法が提案されている（特許文献２）。本成形方法を用いることによりプレス成形体の表面外観が改良されるとともに、シート基材の非通気性が改良され、真空成形時の貼合成形が改良できる旨が報告されている。本成形法では予め繊維強化熱可塑性樹脂シート上に、高価な多層樹脂フイルム層を加熱圧着させたシートを用いる必要があること、膨張シートを用いた複雑形状の真空成形の具体的方法が記載されておらず、簡素な作業工程と安価な設備で効率の良い成形体を得る方法が望まれていた。

特開昭６２−１６１５２９号公報 特許第３３７９８５１号公報

従来の技術的背景に鑑み、本発明は、強化繊維と熱可塑性樹脂からなる繊維強化熱可塑性樹脂シートを用いた成形方法において、煩雑な工程を必要としない優れた作業性と、成形型の複雑形状に対し容易に追随させることができる優れた成形性とを兼ね備えた真空成形方法、および当該真空成形方法で得られた成形体を提供することにある。

上記の課題を解決するため、本発明は以下の構成からなる。すなわち、
（１）（ａ）強化繊維と（ｂ）熱可塑性樹脂からなる（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂シートと、賦形性を向上させるための（ｄ）樹脂フイルムを重ね合わせて真空成形機にセットし、ヒーターで加熱溶融させた後、真空引き機構を備えた金型で賦形、固化させる真空成形において、真空引きする面とは反対の面に（ｄ）樹脂フイルムを重ね合わせることを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
（２）前記（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂シートが、（ａ）強化繊維を抄造成形したシート状ウエブに（ｂ）熱可塑性樹脂を加熱含浸させたシート、あるいは、（ｂ）熱可塑性樹脂と（ａ）強化繊維とを抄造成形したシート状ウエブを加熱含浸させたシートであることを特徴とする（１）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
（３）前記（ｄ）樹脂フイルムが（ｂ）熱可塑性樹脂と同種の熱可塑性樹脂であることを特徴とする（１）または（２）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
（４）前記（ｄ）樹脂フイルムが（ｂ）熱可塑性樹脂と異種の熱可塑性樹脂で非接着性を有することを特徴とする（１）または（２）に記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
（５）前記（ｄ）樹脂フイルムの融点が（ｂ）熱可塑性樹脂の融点より高く、且つ（ｄ）樹脂フイルムの融点以下で真空成形することを特徴とする（１）〜（４）のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
（６）前記（ｄ）樹脂フイルムの厚みが５０〜１０００μｍであることを特徴とする（１）〜（５）のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
（７）前記樹脂フイルムの延伸倍率が２〜１５倍であることを特徴とする（１）〜（６）のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
（８）前記（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂シートの（ａ）強化繊維と（ｂ）熱可塑性樹脂の組成が下記の比率であることを特徴とする（１）〜（７）のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
（ａ）強化繊維：１０〜８０ｗｔ％
（ｂ）熱可塑性樹脂：２０〜９０ｗｔ％
（９）前記（ａ）強化繊維が、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、鉱物繊維から選択される少なくとも１種である、（１）〜（８）のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
（１０）前記（ａ）強化繊維の重量平均繊維長が１ｍｍ〜１５ｍｍであることを特徴とする（１）〜（９）のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
（１１）前記（ｂ）熱可塑性樹脂が、ポリカーボネート樹脂、スチレン系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリオレフィン樹脂およびポリアセタール樹脂の群より選択される少なくとも１種の熱可塑性樹脂であることを特徴とする（１）〜（１０）のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
（１２）製品外観面側のキャビティから真空引きして成形することを特徴とする（１）〜（１１）のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
（１３）自動車、電気・電子機器、家電製品、または、航空機の用途に用いられる部品・部材である、（１）〜（１２）のいずれかに記載の真空成形方法により得られた繊維強化熱可塑性樹脂成形体。

本発明のプレス成形方法は、強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料を用いた真空成形をおこなう際に、煩雑な工程を踏む必要がなく、優れた作業性、成形型の複雑形状に対し容易に追随させることができ、深絞り性にも優れ、特に大きな自動車、電気・電子機器、家電製品などの各種部品・部材に極めて有用である。

一般的な真空成形の工程であり、工程順に（ａ）シート加熱工程、（ｂ）軟化・溶融シートを真空型にセットする工程、（ｃ）真空引きを開始し、賦形および冷却を行う工程、（ｄ）製品取り出し工程、をそれぞれ模式的に示した図である。 一般的な真空圧空成形用の金型構造を模式的に示した図である。 本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートの評価に用いた金型のうち、（ａ）断面模式図、（ｂ）下型を上方から見た模式図、である。

以下に、本発明の真空成形方法について、好ましい実施の形態とともに詳細に説明する。

本発明は、（ａ）強化繊維と（ｂ）熱可塑性樹脂からなる（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂シートと、賦形性を向上させるための（ｄ）樹脂フイルムを重ね合わせて真空成形機にセットし、ヒーターで加熱溶融させた後、真空引き機構を備えた金型で賦形、固化させる真空成形において、真空引きする面とは反対の面に（ｄ）樹脂フイルムを重ね合わせることを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法である。

真空成形とは図１に示す様に熱可塑性樹脂組成物からなるシートを加熱し軟化あるいは溶融状態とした後、吸引機構を有する凹型あるいは凸型にセットし、金型面から吸引し賦形する成形方法である。

本発明で使用する（ａ）強化繊維と（ｂ）熱可塑性樹脂からなる（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂シートとは、強化繊維で補強された熱可塑性樹脂であれば特に制限されず、例えば、複数本のストランド状強化繊維に針を突き刺し、互いに繊維を絡まり合わせたマット状ストランド強化繊維に熱可塑性樹脂を積層し、これを加熱、加圧して得られるシート、強化繊維束に溶融熱可塑性樹脂を付着させ、加圧して得られるシート、強化繊維に粉末形状、繊維形状の熱可塑性樹脂を分散させ、これを加熱、加圧して得られるシート、強化繊維と粉末形状、繊維形状の熱可塑性樹脂を水中に分散、混合した懸濁液から抄造して得られる不織材料を加熱、加圧して得られるシート、強化繊維のみを水中に分散した懸濁液から抄造して得られる不織材料に粉末形状、繊維形状、フイルム形状、不織布形状の熱可塑性樹脂を加熱、加圧して、抄造して得られたシートなどの公知のシートが挙げられる。これらのなかでも、強化繊維のみを水中に分散した懸濁液から抄造して得られる不織材料に粉末形状、繊維形状、フイルム形状、不織布形状の熱可塑性樹脂を加熱、加圧して、抄造して得られたシートが製造方法の経済性の観点から好ましく用いることができる。

（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂シートは、加熱溶融させると強化繊維のスプリングバックにより膨張し、シートに通気性がでるため、真空引きしても真空圧がかからず賦形性が著しく低下する。そのため、繊維強化熱可塑性樹脂シートを用いて真空成形する場合は、シートの通気性を遮断するために、繊維強化していない（ｄ）樹脂フイルムを積層して成形することが望ましい。（ｄ）樹脂フイルムはシートの通気性を遮断することが目的のため、真空引きする面と反対側の面に配置する事が必要である。

本発明に用いる（ｄ）樹脂フイルムは、熱可塑性の樹脂フイルムであれば何れでも使用可能であるが、（ｂ）熱可塑性樹脂と同種の熱可塑性樹脂であれば、層間が密着しやすくなって真空がかかり易くなるため望ましい。一方、（ｂ）熱可塑性樹脂と異種材で接着性を有しない場合、成形後に樹脂フイルムを剥離することで成形品の重量増を抑えることが可能で、軽量化の観点から好ましい。また、（ｄ）樹脂フイルムの融点が（ｂ）熱可塑性樹脂の融点より高く、且つ（ｄ）樹脂フイルムの融点以下で真空成形すると、（ｂ）熱可塑性樹脂が軟化した状態で真空圧がかかり易くなり、賦形性に優れた成形が可能となる。さらに、（ｂ）熱可塑性樹脂と接着性がなく、成形後に（ｄ）樹脂フイルムの剥離が容易となり成形体の重量増加がないことから好ましい。

本発明の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方は、図２に示す通り、真空引きする面と反対面を圧空で賦形させる真空圧空成形が好ましい。（ｄ）樹脂フイルムがスプリングバックした（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂シートの真空圧と圧空圧を有効に働かせるとともに、圧空による冷却を防止する断熱層と寄与し賦形性が著しく向上するためである。

本発明で用いる（ｄ）樹脂フイルムの厚みは、５０〜１０００μｍが好適に使用できる。５０μｍ未満では、加熱中や真空引き中に破れ賦形不良が生じる可能性がある。一方、１０００μｍを越えると、シートの加熱時間が長くなり製品表面に焼けを生じる可能性があること、また成形体の繊維含有量が低下し強度低下を招くため好ましくない。賦形性と表面外観および成形体強度のバランスから、７０〜５００μｍの範囲が更に好ましい。

（ｄ）樹脂フイルムは延伸・未延伸フイルムのいずれでも使用可能であるが、延伸フイルムはヒーターで加熱溶融時に収縮し、皺やたるみが防止できて成形品の外観性が向上するため好ましい。さらに好ましい延伸倍率は２〜１５倍である。延伸倍率が２倍未満では大型成形品の場合、たるみを十分吸収しきれず、加熱時にフイルムの一部が（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂シートに接触し接触痕が生じる恐れがある。一方延伸倍率が１５倍を超えると、加熱時に収縮によるフイルム破れや、賦形後にフイルムに残留した歪により成形品が変形する恐れがあり好ましくない。ここで言う延伸倍率とはフイルム製膜時のキャスティングロールから出てきたフイルム寸法を基準として、横方向の延伸倍率と縦方向の延伸倍率を掛け合わせた、面積倍率を延伸倍率とした。

本発明の（ｄ）樹脂フイルムは、フイルム化できれば何れでも良いが、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリトリメチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂等のポリエステル樹脂や、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリブチレン樹脂等のポリオレフィン樹脂や、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂などの結晶性樹脂、スチレン系樹脂の他や、ポリカーボネート樹脂、ポリメチルメタクリレート樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリイミド樹脂などの非晶性樹脂、その他、ポリスチレン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリブタジエン系樹脂、ポリイソプレン系樹脂、フッ素系樹脂、およびアクリロニトリル系樹脂等の熱可塑エラストマー樹脂等や、これらの共重合体および変性体等から選ばれる樹脂フイルムが挙げられる。

特にポリエチレンテレフタレート樹脂フイルムと、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、スチレン系樹脂、ポリカーボネート樹脂との組み合わせが、接着性を有さない組み合わせとしては好適である。

本発明に用いる（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂シートを構成する（ａ）強化繊維と（ｂ）熱可塑性樹脂の組成比率は、（ａ）強化繊維：１０〜８０ｗｔ％（ｂ）熱可塑性樹脂：２０〜９０ｗｔ％の範囲であることが好ましい。（ａ）強化繊維が１０ｗｔ％未満では繊維による補強効果が十分得られず、８０ｗｔ％より多いと（ｂ）熱可塑性樹脂の未含浸部分が生じて（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂組成物からなるシートの製造が困難となるため好ましくない。繊維による補強効果と（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂組成物からなるシートの製造性のバランスから、（ａ）強化繊維の組成比率は、１５〜６０ｗｔ％がより好ましく、更には２０〜５０ｗｔ％が好ましい。

本発明に用いる（ａ）強化繊維は、補強効果が大きく期待できる、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、鉱物繊維から選択される少なくとも１種であることが好ましい。なかでも、ガラス繊維は低コストで、炭素繊維は高い補強効果が得られるためさらに好ましく、とりわけ好ましくは、強化繊維による熱可塑性樹脂への補強効果が大きい炭素繊維である。

本発明に用いる（ａ）強化繊維の重量平均繊維長は１ｍｍ〜１５ｍｍが好ましい。１ｍｍ未満では抄造する際に繊維の絡まりが少なくウエブの作成が困難であり、１５ｍｍを越えると絡まりが強すぎ均一な厚みのウエブの作成が困難となり好ましくない。

本発明に用いる（ｂ）熱可塑性樹脂は、本発明の特徴を損なわない範囲であれば、例えば、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリトリメチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、液晶ポリエステル樹脂等のポリエステル樹脂や、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリブチレン樹脂等のポリオレフィン樹脂や、ポリオキシメチレン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリケトン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエーテルケトンケトン樹脂、ポリエーテルニトリル樹脂、ポリテトラフルオロエチレン樹脂などのフッ素系樹脂、液晶ポリマーなどの結晶性樹脂、スチレン系樹脂の他や、ポリカーボネート樹脂、ポリメチルメタクリレート樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリサルホン樹脂、ポリエーテルサルホン樹脂、ポリアリレート樹脂などの非晶性樹脂、その他、フェノール系樹脂、フェノキシ樹脂、更にポリスチレン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリブタジエン系樹脂、ポリイソプレン系樹脂、フッ素系樹脂、およびアクリロニトリル系樹脂等の熱可塑エラストマー等や、これらの共重合体および変性体等から選ばれる熱可塑性樹脂が挙げられる。

本発明においては、これらの少なくとも１種を熱可塑性樹脂として採用することができる。好ましくは、経済性の観点から、（ｂ）熱可塑性樹脂は、ポリカーボネート樹脂、スチレン系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリオレフィン樹脂およびポリアセタール樹脂の群より選択される少なくとも１つの熱可塑性樹脂であり、さらに好ましくは、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、から選択される少なくとも１種である。これは、強化繊維間へ熱可塑性樹脂を含浸させる成形性の観点からである。

また、（ｂ）熱可塑性樹脂については、必要に応じて上記した熱可塑性樹脂の混合物あるいはこれらの熱可塑性樹脂を使用したポリマーアロイおよびこれらの変性物を挙げることができ、本発明において熱可塑性樹脂とはこれらを全て包含するものである。このような熱可塑性樹脂中には安定剤、顔料、充填剤などの通常配合される各種の配合剤が任意に含まれていてもよい。

本発明の真空成形体は（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂組成物からなるシートが直接金型面に接触する真空引き面と、樹脂フイルムに接触する面では、冷却効率の違いにより表面外観が異なる。直接金型面に接触する真空引き面は冷却が早く、最表層は強化繊維のまわりに熱可塑性樹脂が少ない状態で形成される。その結果、真空引面は繊維目が強調され和紙状の外観が得られる。

さらに、上述した特性を有することから、自動車、電気・電子機器、家電製品、航空機などの各種部品・部材を好ましい用途として、挙げることができる。

以下、実施例によって、本発明の真空成形方法および成形体について具体的に説明するが、下記の実施例は本発明を制限するものではない。

（参考例１）
ポリアクリロニトリルを主成分とする重合体から紡糸、焼成処理を行い、総フィラメント数１２０００本の炭素繊維連続束を得た。この炭素繊維連続束の特性は次の通りであった。
単位長さ当たりの質量：１．７ｇ／ｍ
比重：１．８ｇ／ｃｍ^３
引張強度：４．０ＧＰａ
引張弾性率：２３５ＧＰａ。

（参考例２）
（ａ）強化繊維として、参考例１で得られた炭素繊維連続束を、カートリッジカッターでカットし、繊維長６．４ｍｍのチョップド糸を得た。界面活性剤（和光純薬工業（株）社製、「ｎ−ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム」（製品名）の１．５ｗｔ％水溶液１００リットルを攪拌し、予め泡立てた分散液を作製した。この分散液に、得られたチョップド糸１００ｇを投入し、１０分間撹拌した後、長さ１０００ｍｍ×幅１０００ｍｍの抄紙面を有する抄紙機に流し込み、吸引により脱水して、炭素繊維からなる不織布（以下ＣＦウエブと略す）を得た。次に、この炭素繊維からなるＣＦウエブを１５０℃の温度で２時間乾燥した。

（参考例３）
（ｂ）熱可塑性樹脂として、ポリアミド６樹脂（東レ（株）社製、“ＣＭ１００１”（登録商標）融点２２５℃）を用いた。

２４０℃の温度に加熱された上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の熱盤面間に、離型シートとしてテフロン（登録商標）シート（厚さ１ｍｍ）を用い、ポリアミド６樹脂を挟み込むように配置した。ポリアミド６樹脂は４０ｇ投入し、偏りが無いように配置した。ついで、１０ＭＰａでプレスした。次に、３０℃の温度に温度制御された、上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の冷却盤間に配置し、３ＭＰａで冷却プレスし、長さ１０００ｍｍ、幅１０００ｍｍ、厚み０．０３５ｍｍのポリアミドフィルム（以下ＰＡ−１と略す）を得た。

（参考例４）
ポリアミド６樹脂を１２０ｇ投入し３ＭＰａでプレスした以外は参考例３と同様とした。長さ１０００ｍｍ幅１０００ｍｍ、厚み０．１ｍｍのポリアミドフィルム（以下ＰＡ−２と略す）を得た。

（参考例５）
２４０℃の温度に加熱された上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の熱盤面間に、離型シートとしてテフロン（登録商標）シート（厚さ１ｍｍ）を用い、厚さ１ｍｍのアルミニウム板をスペーサーとしてポリアミド６樹脂を挟み込むように配置した。ポリアミド６樹脂は１２００ｇ投入し、偏りが無いように配置した。ついで、５ＭＰａでプレスした。次に、３０℃の温度に温度制御された、上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の冷却盤間に配置し、５ＭＰａで冷却プレスし、長さ１０００ｍｍ、幅１０００ｍｍ、厚み１ｍｍのポリアミドフイルム（以下ＰＡ−３と略す）を得た。

（参考例６）
スクリュー口径５０ｍｍの単軸押出機のホッパーにポリアミド６樹脂ペレットを投入し、２４０℃で溶融混錬した後、幅１２００ｍｍ、ダイスリット幅４ｍｍのコートハンガーダイから５０ｋｇ／ｈｒの吐出量でシート状に押出し、３０℃に温調された引取りロールで０．３ｍ／ｍｉｎでシートを引き取り、シート両端を５０ｍｍカットして幅１０００ｍｍ、長さ１０００ｍｍ、厚み２ｍｍのポリアミドシート（以下ＰＡ−４と略す）を得た。

（参考例７）
（ｂ）熱可塑性樹脂として、酸変性ポリプロピレン樹脂（三井化学（株）社製、“ＱＥ５１０”融点１６０℃）を用いた。

２００℃の温度に加熱された上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の熱盤面間に、離型シートとしてテフロン（登録商標）シート（厚さ１ｍｍ）を用い、ポリプロピレン樹脂を挟み込むように配置した。ポリプロピレン樹脂は９０ｇ投入し、偏りが無いように配置した。ついで、３ＭＰａでプレスした。次に、３０℃の温度に温度制御された、上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の冷却盤間に配置し、３ＭＰａで冷却プレスし、長さ１０００ｍｍ、幅１０００ｍｍ、厚み０．１ｍｍのポリプロピレンフィルム（以下ＰＰ−１と略す）を得た。

（参考例８）
（ｂ）熱可塑性樹脂として、ポリフェニレンスルフィド樹脂（東レ（株）社製、“Ｍ２８８８”融点２８０℃）を用いた。スクリュー口径５０ｍｍの単軸押出機のポリフェニレンスルフィド樹脂ペレットを投入し、３２０℃で溶融混錬した後、幅１２００ｍｍ、ダイスリット幅４ｍｍのコートハンガーダイから２５ｋｇ／ｈｒの吐出量でシート状に押出し、３０℃に温調された引取りロールで３ｍ／ｍｉｎでシートを引き取り、シート両端を５０ｍｍカットして幅１０００ｍｍ、長さ１０００ｍｍ、厚み０．１ｍｍのポリフェニレンスルフィド樹脂（以下ＰＰＳ−１と略す）を得た。

（参考例９）
東洋紡社製“ＰＥＴＭＡＸ”（登録商標）２ｍｍ厚シートを１００℃雰囲気中で、縦方向に４倍に延伸した後、横方向に５倍に延伸し、長さ１０００ｍｍ、幅１０００ｍｍ、厚み０．１ｍｍのＰＥＴ樹脂（以下ＰＥＴ−１と称す）を得た。

（参考例１０）
東洋紡社製“ＰＥＴＭＡＸ”（登録商標）１ｍｍ厚シートを１００℃雰囲気中で、縦方向に３倍に延伸した後、横方向に３．５倍に延伸し、長さ１０００ｍｍ、幅１０００ｍｍ、厚み０．０９５ｍｍのＰＥＴ樹脂（以下ＰＥＴ−２と称す）を得た。

（参考例１１）
東洋紡社製“ＰＥＴＭＡＸ”（登録商標）０．５ｍｍ厚シートを１００℃雰囲気中で、縦方向に１．３倍に延伸した後、横方向に１．５倍に延伸し、長さ１０００ｍｍ、幅１０００ｍｍ、厚み０．０２５ｍｍのＰＥＴ樹脂（以下ＰＥＴ−３と称す）を得た。

（参考例１２）
参考例２で得られた炭素繊維からなるＣＦウエブ１枚を、参考例４で得られたＰＡ−２を前記炭素繊維からなる不織布の両面に１枚ずつ挟み込み、[ＰＡ／ＣＦ／ＰＡ]の構成のシートとした。また、離型シートとしてテフロン（登録商標）シート（厚さ１ｍｍ）を用い、該シートを挟み込むように配置した。ついで、２４０℃の温度に加熱された上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の熱盤面間に配置し、５ＭＰａでプレスした。次に、３０℃の温度に温度制御された冷却盤間に配置し、５ＭＰａで冷却プレスし、長さ１０００ｍｍ、幅１０００ｍｍ、厚み０．２１ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂からなる熱可塑性樹脂シートＡを得た。得られた熱可塑性樹脂シートＡのＣＦ含有量は３０ｗｔ％であった。

（参考例１３）
参考例２で得られた炭素繊維からなるＣＦウエブ１枚を、参考例７で得られたＰＰ−１を前記炭素繊維からなるＣＦウエブの両面に１枚ずつ挟み込み、[ＰＰ／ＣＦ／ＰＰ]の構成のシートとした。また、離型シートとしてテフロン（登録商標）シート（厚さ１ｍｍ）を用い、該シートを挟み込むように配置した。ついで、２４０℃の温度に加熱された上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の熱盤面間に配置し、５ＭＰａでプレスした。次に、３０℃の温度に温度制御された冷却盤間に配置し、５ＭＰａで冷却プレスし、長さ１０００ｍｍ、幅１０００ｍｍ、厚み０．２１ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂からなる熱可塑性樹脂シートＢを得た。得られた熱可塑性樹脂シートＢのＣＦ含有量は３５ｗｔ％であった。

（参考例１４）
参考例２で得られた炭素繊維からなるＣＦウエブ１枚を、参考例８で得られたＰＰＳ−１を前記炭素繊維からなるＣＦウエブの両面に１枚ずつ挟み込み、[ＰＰＳ／ＣＦ／ＰＰＳ]の構成のシートとした。また、離型シートとしてカプトン（登録商標）フイルム（厚さ０．３ｍｍ）を用い、該シートを挟み込むように配置した。ついで、３４０℃の温度に加熱された上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の熱盤面間に配置し、５ＭＰａでプレスした。次に、３０℃の温度に温度制御された冷却盤間に配置し、５ＭＰａで冷却プレスし、長さ１０００ｍｍ、幅１０００ｍｍ、厚み０．２１ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂からなる熱可塑性樹脂シートＣを得た。得られた熱可塑性樹脂シートＣのＣＦ含有量は２７ｗｔ％であった。

（参考例１５）
真空圧空成形に使用する金型として、図３に示す金型を用いた。金型は真空引き機能を備えた下型６と加圧機能を備えた上型９から構成されており、下型６には、真空ライン７と基材を賦形させるための真空引きピンホール８を設けた。真空引きピンホール８は、直径０．５ｍｍでキャビティの段の付け根部分に１０ｍｍピッチで設けた。下型の形状は、上方に２段に凸設した１段目キャビティ１２と２段目キャビティ１３を設けた。上型は箱形状で、圧空を送風する圧空ライン１０と圧空の漏れを防止するためのシール用ゴムパッキン１１を配置した。

［シート焼け］
図３に示す金型を用いて成形した製品の表面を目視観察し、焼けの有無を観察した。

［賦形性］
図３に示す金型を用いて成形した製品の一段目キャビと二段目キャビを目視観察し、下記のランク付けを行なった。
○：製品に破れがなく、コーナー部の賦形も良好。
△：製品に破れはないが、コーナー部に一部賦形不良が見られる。
×：製品たち壁部分に破れが見られる。コーナー部の賦形が殆ど出来ていない。

（実施例１）
参考例９で得た熱可塑性樹脂シートおよび参考例４で得た樹脂フイルムＰＡ−２を長さ３００ｍｍ、幅３００ｍｍサイズに裁断し、樹脂フイルムを熱可塑性樹脂シートの上に重ね合わせ、（株）浅野研究所製真空圧空成形機ＫＦＳ−０６３２−２０の試料ホルダーにセットし表１の条件で成形を実施した。金型は図３を用いた。

得られた製品は破れがなく、コーナー部の賦形の良好なものであった。

（実施例２）
参考例５で得た樹脂フイルムＰＡ−３を用いた以外は、実施例１と同様の方法でプレス成形をおこない、成形体を得た。

（実施例３）
参考例１３と参考例７で得た熱可塑性樹脂シートＢと樹脂フイルムＰＰ−１を用い、表１に示す成形条件とした以外は実施例１と同様とした。

（実施例４）
参考例１４と参考例８で得た熱可塑性樹脂シートＣと樹脂フイルムＰＰＳ−１を用い、表１に示す成形条件とした以外は実施例１と同様とした。

（実施例５）
参考例１３で得た熱可塑性樹脂シートと参考例７で得た樹脂フイルムＰＰＳ−１を用い、樹脂フイルムＰＰＳ−１が溶融しないシート設定温度２２０℃で実施した以外は実施例３と同様とした。

（実施例６）
参考例１３で得た熱可塑性樹脂シートＢと参考例８で得た樹脂フイルムＰＰＳ−１を用い、樹脂フイルムＰＰＳ−１が溶融しないシート設定温度２５０℃で実施した以外は実施例１と同様とした。

（実施例７）
参考例１２で得た熱可塑性樹脂シートと参考例１０で得た樹脂フイルムＰＥＴ−２を用い、表１に示す成形条件とした以外は実施例１と同様とした。

（実施例８）
参考例１２で得た熱可塑性樹脂シートと参考例１１で得た樹脂フイルムＰＥＴ−３を用い、表１に示す成形条件とした以外は実施例１と同様とした。

実施例２〜８は得られた製品に破れはなく、コーナー部の賦形の良好なものであった。特に実施例５，６は真空圧が良好にかかりコーナー部の賦形が良好であった。実施例７，８は予熱時に樹脂フイルムが適度に収縮し、型閉じまで熱可塑性樹脂シートに触れることがないため特に外観に優れる結果であった。

（比較例１）
実施例１における、樹脂フイルムＰＡ−２を用いず成形した以外は実施例１と同様とした。

（比較例２）
実施例１における、樹脂フイルムをＰＡ−１とした以外は実施例１と同様とした。

（比較例３）
実施例１における、樹脂フイルムをＰＡ−４とした以外は実施例１と同様とした。

（比較例４）
実施例１における、樹脂フイルムをＰＥＴ−１とした以外は実施例１と同様とした。

上記の実施例１〜８と比較例１〜４から、下記のことが明らかとなった。繊維強化樹脂シートの真空成形においては、樹脂フイルムを用いることにより真空成形性を大幅に改良する事が可能であり、実施例１〜４では、得られた成形体の１段目キャビおよび２段目キャビ部分に破れや焼けもなく、コーナー部の賦形も良好であった。さらに、実施例５、６においては、真空圧が十分にかかり特にコーナー部の賦形が良好であった。また、実施例７、８は予熱時に樹脂フイルムが適度に収縮し、型閉じまで熱可塑性樹脂シートに触れることがないため特に外観に優れる結果であった。

一方、比較例１は、樹脂フイルムがないため真空圧がかからず賦形が十分ではなかった。比較例２は、用いる樹脂フイルムが薄く、成形時の延伸により破れが発生し、真空圧不足で賦形不良となった。比較例３は、フイルムが厚すぎ、加熱時間が長く焼けが生じ外観不良となった。比較例４は延伸倍率が高すぎ、予熱時の収縮によりシート破れが生じ、賦形不良となった。

本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートと樹脂フイルムを用いた真空成形法においては、本来真空成形が困難な薄肉大面積の複雑形状に対し容易に賦形させることができる優れた成形方法であり、軽量・高強度の製品が得られる。そのため本発明の真空成形方法で得られた成形体は、自動車、電気・電子機器、家電製品、航空機などの各種部品・部材に好適に用いることができる。

１ 真空成形用のヒーター
２ 繊維強化熱可塑性樹脂シート
３ 真空成形用凹型
４ 繊維強化熱可塑性樹脂製成形体
５ 圧空成形用上型
６ 賦形性評価用の真空成形用凸型
７ 真空ライン
８ 真空引き用ピンホール
９ 賦形性評価用の圧空成形用上型
１０ 圧空ライン
１１ 圧空シール用ゴムパッキン
１２ １段目キャビティ
１３ ２段目キャビティ

Claims (13)

1. （ａ）強化繊維と（ｂ）熱可塑性樹脂からなる（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂シートと、賦形性を向上させるための（ｄ）樹脂フイルムを重ね合わせて真空成形機にセットし、ヒーターで加熱溶融させた後、真空引き機構を備えた金型で賦形、固化させる真空成形において、真空引きする面とは反対の面に（ｄ）樹脂フイルムを重ね合わせることを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
2. 前記（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂シートが、（ａ）強化繊維を抄造成形したシート状ウエブに（ｂ）熱可塑性樹脂を加熱含浸させたシート、あるいは、（ｂ）熱可塑性樹脂と（ａ）強化繊維とを抄造成形したシート状ウエブを加熱含浸させたシートであることを特徴とする請求項１に記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
3. 前記（ｄ）樹脂フイルムが（ｂ）熱可塑性樹脂と同種の熱可塑性樹脂であることを特徴とする請求項１または２に記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
4. 前記（ｄ）樹脂フイルムが（ｂ）熱可塑性樹脂と異種の熱可塑性樹脂で非接着性を有することを特徴とする請求項１または２に記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
5. 前記（ｄ）樹脂フイルムの融点が（ｂ）熱可塑性樹脂の融点より高く、且つ（ｄ）樹脂フイルムの融点以下で真空成形することを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
6. 前記（ｄ）樹脂フイルムの厚みが５０〜１０００μｍであることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
7. 前記樹脂フイルムの延伸倍率が２〜１５倍であることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
8. 前記（ｃ）繊維強化熱可塑性樹脂シートの（ａ）強化繊維と（ｂ）熱可塑性樹脂の組成が下記の比率であることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
   （ａ）強化繊維：１０〜８０ｗｔ％
   （ｂ）熱可塑性樹脂：２０〜９０ｗｔ％
9. 前記（ａ）強化繊維が、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、鉱物繊維から選択される少なくとも１種である、請求項１〜８のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
10. 前記（ａ）強化繊維の重量平均繊維長が１ｍｍ〜１５ｍｍであることを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
11. 前記（ｂ）熱可塑性樹脂が、ポリカーボネート樹脂、スチレン系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリオレフィン樹脂およびポリアセタール樹脂の群より選択される少なくとも１種の熱可塑性樹脂であることを特徴とする請求項１〜１０のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
12. 製品外観面側のキャビティから真空引きして成形することを特徴とする請求項１〜１１のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の真空成形方法。
13. 自動車、電気・電子機器、家電製品、または、航空機の用途に用いられる部品・部材である、請求項１〜１２のいずれかに記載の真空成形方法により得られた繊維強化熱可塑性樹脂成形体。

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