JP2012150064A - Treatment system of spent iron-exchange resin and filter sludge in nuclear power plant - Google Patents

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Tadashi Nagayama
位 長山
Mamoru Kamoshita
守 鴨志田
Hidehiro Iizuka
秀宏 飯塚
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a treatment method and a treatment system which effectively and stably store radioactive waste such as spent iron-exchange resin and filter sludge generated in a nuclear power plant with a simple system for a long period of time.SOLUTION: The present invention is a treatment method of spent iron-exchange resin and filter sludge generated in a nuclear power plant. The treatment method dries resin by low-temperature heating by irradiating the resin with microwave under reduced pressure and stores the dried resin.

Description

本発明は、原子力発電所で発生する、使用済みイオン交換樹脂,フィルタスラッジ等の放射性廃棄物の処理システムに関する。   The present invention relates to a treatment system for radioactive waste such as used ion exchange resin and filter sludge generated in a nuclear power plant.

原子力発電所での原子炉冷却材浄化系や燃料プール冷却浄化系に用いられているイオン交換樹脂やフィルタスラッジ(粉末イオン交換樹脂,セルロース系ろ過助剤等)は、使用後に放射性廃棄物として貯蔵タンクに長期間保管されている。これら使用済のイオン交換樹脂とフィルタスラッジ類は、原子力発電所の運転に伴って定常的に発生する。そのため、これらの廃棄物の体積を効率的に減らす減容処理技術が必要と考えられる。   Ion exchange resin and filter sludge (powder ion exchange resin, cellulose filter aid, etc.) used for nuclear reactor coolant purification systems and fuel pool cooling and purification systems are stored as radioactive waste after use. It has been stored in the tank for a long time. These used ion exchange resins and filter sludges are constantly generated as the nuclear power plant is operated. Therefore, it is considered necessary to have a volume reduction technology that efficiently reduces the volume of these wastes.

イオン交換樹脂は、スチレン−ジビニルベンゼンを基材としており、化学的に安定である。また、セルロース系フィルタスラッジも同様に安定である。これらの減容には、通常、高温での熱分解処理が必要である。   The ion exchange resin is based on styrene-divinylbenzene and is chemically stable. Cellulosic filter sludge is also stable. These volume reductions usually require high temperature pyrolysis.

廃樹脂の減容処理技術として、特開昭59−44699号公報(特許文献1),特開昭59−44698号公報(特許文献2)がある。これらの特許文献には、廃イオン交換樹脂に酸化触媒を添加した後、マイクロ波を照射し、水分の蒸発除去及び加熱溶融,燃焼又は熱分解を行って減容する方法が記載されている。また、特開昭59−46899号公報(特許文献3)には、マイクロ波を用いて使用済イオン交換樹脂を乾燥及び加熱焼却を行い、減容された廃棄物の容器に固形化材を添加して固定化するとともに、熱分解中に発生する排ガスをプラズマで処理方法が記載されている。   As a volume reduction treatment technique for waste resin, there are JP-A-59-44699 (Patent Document 1) and JP-A-59-44698 (Patent Document 2). These patent documents describe a method of reducing the volume by adding an oxidation catalyst to a waste ion exchange resin and then irradiating it with microwaves to evaporate and remove moisture and perform heat melting, combustion or thermal decomposition. JP 59-46899 A (Patent Document 3) uses a microwave to dry and heat incinerate used ion-exchange resin, and adds a solidifying material to the volume-reduced waste container. In addition, a method for treating exhaust gas generated during thermal decomposition with plasma is described.

特開昭59−44699号公報JP 59-44699 A 特開昭59−44698号公報JP 59-44698 A 特開昭59−46899号公報JP 59-46899 A

特許文献1及び2の熱分解法の場合、酸化触媒を添加してマイクロ波を照射して熱分解するため、イオン樹脂を効率的に熱分解処理できる。しかしながら、触媒を加える分、減容化率が若干低下する、燃焼に伴って発生する廃ガスの処理システムが必要である。特許文献3の方法は、マニュピレータによる遠隔制御やプラズマ発生装置の操作を伴うため、処理システムが複雑である。これらの技術は20年以上にわたって検討されているが、既存の原子力発電所に導入された実績はない。   In the case of the thermal decomposition methods of Patent Documents 1 and 2, since the thermal decomposition is performed by adding an oxidation catalyst and irradiating with microwaves, the ionic resin can be efficiently decomposed. However, there is a need for a treatment system for waste gas generated with combustion, in which the volume reduction rate is slightly reduced by adding the catalyst. Since the method of Patent Document 3 involves remote control by a manipulator and operation of a plasma generator, the processing system is complicated. These technologies have been studied for over 20 years, but have not been installed in existing nuclear power plants.

使用済みのイオン交換樹脂やフィルタスラッジ類を貯蔵しているタンクには水が共存している。使用済みのイオン交換樹脂やフィルタスラッジ類に含まれる放射性物質からの放射線により水が分解して水素ガスが発生する。また、放射線によりイオン交換樹脂が一部分解して、貯蔵タンク内の水質が変化し、貯蔵タンク内壁の劣化や腐食につながる可能性も考えられる。   Water coexists in a tank that stores used ion exchange resin and filter sludge. Water is decomposed by radiation from radioactive substances contained in used ion exchange resins and filter sludges to generate hydrogen gas. In addition, there is a possibility that the ion exchange resin is partially decomposed by radiation and the water quality in the storage tank is changed, leading to deterioration or corrosion of the inner wall of the storage tank.

本発明の目的は、使用済みイオン交換樹脂・フィルタスラッジ等の放射性廃棄物を効率的に安定化し、長期間保管するための処理方法と処理システムを提供することにある。   An object of the present invention is to provide a treatment method and a treatment system for efficiently stabilizing radioactive waste such as used ion exchange resin and filter sludge and storing them for a long period of time.

本発明の処理システムは、使用済のイオン交換樹脂やフィルタスラッジにマイクロ波を照射し、水の沸点程度の低温で加熱・乾燥した後、保管するシステムである。   The treatment system of the present invention is a system in which used ion exchange resin or filter sludge is irradiated with microwaves, heated and dried at a temperature as low as the boiling point of water, and then stored.

通常、イオン交換樹脂やフィルタスラッジを乾燥するには、外部からヒ−タ等で加熱する方式が用いられる。外部加熱方式では、被加熱物の表面が昇温し、被加熱物自身の熱伝導によって被加熱物の内部へ熱が伝わるため、被加熱物全体を加熱・昇温するにはかなりの時間を必要とする。急速に加熱する場合、熱源の温度を高くすると、被加熱物の表面と内部との温度勾配が大きくなり、内部の温度が十分昇温しないのに表層部が熱分解することも考えられる。   Usually, in order to dry ion exchange resin and filter sludge, a method of heating from the outside with a heater or the like is used. In the external heating system, the surface of the object to be heated rises in temperature, and heat is transferred to the inside of the object to be heated by the heat conduction of the object to be heated. I need. In the case of rapid heating, if the temperature of the heat source is increased, the temperature gradient between the surface of the object to be heated and the inside becomes large, and the surface layer part may be thermally decomposed even though the internal temperature does not rise sufficiently.

本発明の減圧条件下でのマイクロ波加熱は、被加熱物自身が発熱体となる内部加熱方式であり、効率良く、かつ均一に乾燥することが可能である。また、装置の立上げや停止、あるいは乾燥時の温度調整の応答が速やかに実施できる。   The microwave heating under reduced pressure conditions of the present invention is an internal heating method in which the object to be heated itself becomes a heating element, and can be efficiently and uniformly dried. In addition, it is possible to promptly respond to temperature adjustment during start-up and stop of the apparatus or during drying.

発明者らが行った試験では、イオン交換樹脂に700Wのマイクロ波を5分程度照射することにより、イオン交換樹脂を乾燥できることが確認された。減圧条件にすることにより、更に効率化することが可能である。   In a test conducted by the inventors, it was confirmed that the ion exchange resin can be dried by irradiating the ion exchange resin with 700 W microwave for about 5 minutes. It is possible to further improve efficiency by setting the pressure reduction condition.

本発明によれば、原子力発電所で発生する使用済みイオン交換樹脂・フィルタスラッジ等の放射性廃棄物を効率的に安定化し、長期的に保管することが可能となる。   According to the present invention, radioactive waste such as used ion exchange resin and filter sludge generated at a nuclear power plant can be stabilized efficiently and stored for a long period of time.

マイクロ波照射ユニットを用いた照射試験結果であり、マイクロ波照射時間と乾燥率の相関図を示す。It is an irradiation test result using a microwave irradiation unit, and shows a correlation diagram between a microwave irradiation time and a drying rate. 本発明の好適な一実施形態である使用済みイオン交換樹脂・フィルタスラッジの処理システムの概略図である。It is the schematic of the processing system of used ion exchange resin and filter sludge which is one suitable embodiment of the present invention.

以下に本発明の実施例について図面をもとに説明する。   Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings.

本発明者らが実施したイオン交換樹脂へのマイクロ波照射試験の結果を、図1に示す。この試験では、マイクロ波照射ユニットを用いて、使用済みイオン交換樹脂・フィルタスラッジを模擬した試料に対し、マイクロ波照射を実施した。使用済みイオン交換樹脂・フィルタスラッジを模擬した試料は、粒状の陽イオン交換樹脂と陰イオン交換樹脂を乾燥重量比1:1に混合し、含水率60重量%に調整した試料である。マイクロ波照射ユニットは、この試料に対して、マイクロ波出力700Wの条件での大気圧下において、マイクロ波照射を5分間ずつ繰り返し行った。   The result of the microwave irradiation test to the ion exchange resin conducted by the present inventors is shown in FIG. In this test, microwave irradiation was performed on a sample simulating used ion exchange resin / filter sludge using a microwave irradiation unit. A sample simulating a used ion exchange resin / filter sludge is a sample prepared by mixing a granular cation exchange resin and an anion exchange resin in a dry weight ratio of 1: 1 and adjusting the water content to 60% by weight. The microwave irradiation unit repeatedly performed microwave irradiation for each sample for 5 minutes under atmospheric pressure under conditions of a microwave output of 700 W.

図1の横軸はマイクロ波照射の累積時間であり、縦軸は樹脂の重量変化を示す。試料の樹脂にマイクロ波を照射すると、脱水と部分的な熱分解が進むが、初期の40重量%程度の残渣が残る。それに対して、マイクロ波照射条件を大気圧の約10分の1とした場合、水の沸点は約31度まで低下するため部分的な熱分解が起こらない。したがって、廃ガス処理システムにおいては非常にコンパクト化が可能であり、かつ、加熱温度が低温で可能なため、マイクロ波照射量も少なくても、効率的な脱水・乾燥が実施できる見通しを得た。以上の知見に基づいて、本実施例の使用済みイオン交換樹脂・フィルタスラッジの処理システムを構築した。   The horizontal axis in FIG. 1 represents the cumulative time of microwave irradiation, and the vertical axis represents the weight change of the resin. When the sample resin is irradiated with microwaves, dehydration and partial thermal decomposition proceed, but an initial residue of about 40% by weight remains. On the other hand, when the microwave irradiation condition is about one-tenth of the atmospheric pressure, the boiling point of water drops to about 31 degrees, so that partial thermal decomposition does not occur. Therefore, the waste gas treatment system can be made very compact and the heating temperature can be low, so that it is expected that efficient dehydration and drying can be performed even with a small microwave irradiation amount. . Based on the above knowledge, the processing system of the used ion exchange resin and filter sludge of this example was constructed.

図2は、使用済みイオン交換樹脂・フィルタスラッジにマイクロ波照射することで、樹脂を低温加熱乾燥して保管する処理システムのブロック図である。   FIG. 2 is a block diagram of a processing system in which the used ion-exchange resin / filter sludge is irradiated with microwaves to heat and dry the resin at a low temperature.

本実施例のマイクロ波照射処理システムでは、まず貯蔵タンクからの使用済みイオン交換樹脂を水スラリ状にして一定量の樹脂を定量する供給ユニット100を備える。供給ユニット100は、既存の使用済みイオン交換樹脂貯蔵タンクから樹脂を移送するため純水を加えてスラリ状にして、定量容器に移送し、樹脂は容器によって定量される。余剰の自由水は定量容器に設けられたメッシュにより分離する。この場合、フィルタプレス等で余剰水を分離することも可能で、この場合、脱水ユニット110を備える。受け入れた樹脂量は重量センサによって定量され、一定量の樹脂を受け入れた定量容器には、バケットコンベア等の移送ユニット120によって、マイクロ波照射ユニット200へ送られる。この供給ユニット100には、純水供給タンクユニット130があり、これは定量容器から分離された余剰水を回収するタンク機構を備えており、回収した余剰水をリサイクルして、樹脂の供給に用いる。   The microwave irradiation processing system of the present embodiment includes a supply unit 100 that first quantifies a certain amount of resin by making a used ion exchange resin from a storage tank into a water slurry. The supply unit 100 adds pure water to transfer the resin from an existing used ion exchange resin storage tank to form a slurry and transfers it to a metering container, and the resin is quantified by the container. Excess free water is separated by a mesh provided in the metering container. In this case, it is possible to separate excess water with a filter press or the like, and in this case, a dehydration unit 110 is provided. The amount of resin received is quantified by a weight sensor, and is sent to the microwave irradiation unit 200 by a transfer unit 120 such as a bucket conveyor to a metering container that has received a certain amount of resin. The supply unit 100 includes a pure water supply tank unit 130, which is equipped with a tank mechanism for recovering excess water separated from the metering container. The recovered excess water is recycled and used for resin supply. .

マイクロ波照射ユニット200は、マイクロ波オーブン210に定量容器を受け入れた後、適切な減圧条件をコントロールする圧力制御ユニット220を用いてマイクロ波オーブン内の圧力条件を調整する。その後、マイクロ波発振機230から発生したマイクロ波は、導波管240より、マイクロ波オーブン内へ導かれ、マイクロ波の照射が実施される。マイクロ波照射乾燥処理システムは、低温乾燥であるため、従来のマイクロ波照加熱燃焼処理による燃焼分解に伴って発生する廃ガス量より、発生量も少なく、廃ガス中の成分はほとんどが水分であり容易に除去が可能になる。この排ガス成分はガス処理ユニット300にて、浄化・無害化処理された後に系統外へ放出される。   After receiving the metering container in the microwave oven 210, the microwave irradiation unit 200 adjusts the pressure condition in the microwave oven using the pressure control unit 220 that controls an appropriate decompression condition. Thereafter, the microwave generated from the microwave oscillator 230 is guided into the microwave oven from the waveguide 240, and microwave irradiation is performed. Since the microwave irradiation drying treatment system is low-temperature drying, the amount generated is smaller than the amount of waste gas generated by combustion decomposition by the conventional microwave irradiation heating combustion treatment, and most of the components in the waste gas are moisture. It can be easily removed. The exhaust gas component is purified and detoxified in the gas processing unit 300 and then released to the outside of the system.

排ガスユニットの一例としてアルカリスクラバ,水スクラバでの処理方法がある。また、ここで用いたスクラバの水の一部は、供給ユニットに用いる水と使用して廃棄物の低減を図ることも可能である。   As an example of the exhaust gas unit, there is a treatment method using an alkali scrubber or a water scrubber. Further, a part of the water of the scrubber used here can be used with the water used in the supply unit to reduce waste.

マイクロ波照射が終了した容器は、安定・保管ユニット400に移送され、長期的に安定・保管される。また各ユニットの管理・制御を行う制御ユニット500によって自動処理ステムとなっている。   The container for which the microwave irradiation has been completed is transferred to the stabilization / storage unit 400 and stable and stored for a long time. An automatic processing system is formed by a control unit 500 that manages and controls each unit.

100 供給ユニット
110 脱水ユニット
120 移送ユニット
200 マイクロ波照射ユニット
210 マイクロ波オーブン
220 圧力制御ユニット
230 マイクロ波発振機
240 導波管
300 ガス処理ユニット
400 安定・保管ユニット
500 制御ユニット
100 Supply Unit 110 Dehydration Unit 120 Transfer Unit 200 Microwave Irradiation Unit 210 Microwave Oven 220 Pressure Control Unit 230 Microwave Oscillator 240 Waveguide 300 Gas Processing Unit 400 Stabilization / Storage Unit 500 Control Unit

Claims (3)

原子力発電所で発生する使用済みイオン交換樹脂・フィルタスラッジに対して、減圧下でマイクロ波照射することで、樹脂を低温加熱乾燥して保管することを特徴とする使用済みイオン交換樹脂・フィルタスラッジの処理方法。   Used ion-exchange resin / filter sludge generated at nuclear power plants is stored by drying it at low temperature by microwave irradiation under reduced pressure. Processing method. 前記マイクロ波照射時にマイクロ波オーブン内の圧力条件を調整することを特徴とする請求項1に記載の使用済みイオン交換樹脂・フィルタスラッジの処理システム。   The used ion exchange resin / filter sludge treatment system according to claim 1, wherein a pressure condition in a microwave oven is adjusted during the microwave irradiation. 原子力発電所で発生する使用済みイオン交換樹脂・フィルタスラッジの処理システムにおいて、
使用済みイオン交換樹脂を水スラリ状にして一定量の樹脂を供給する供給ユニットと、
前記の定量された使用済みイオン交換樹脂にマイクロ波を照射するマイクロ波照射ユニットと、
マイクロ波の照射時に圧力調整を行う圧力制御ユニットと、
前記使用済みイオン交換樹脂のマイクロ波照射後の残渣を安定・保管する安定保管ユニットと、
低温加熱乾燥に伴う排ガスを処理する排ガス処理ユニットと、
前記供給ユニット,マイクロ波照射ユニット,圧力制御ユニット及び安定保管ユニットを管理・制御する制御ユニットを有することを特徴とする、使用済みイオン交換樹脂・フィルタスラッジの処理システム。
In the processing system of used ion exchange resin and filter sludge generated at nuclear power plants,
A supply unit for supplying a certain amount of resin in a water slurry form of used ion exchange resin;
A microwave irradiation unit for irradiating the quantified used ion exchange resin with microwaves;
A pressure control unit that adjusts the pressure during microwave irradiation;
A stable storage unit for stabilizing and storing the residue of the used ion exchange resin after microwave irradiation;
An exhaust gas treatment unit for treating exhaust gas associated with low-temperature heat drying;
A spent ion exchange resin / filter sludge treatment system comprising a control unit for managing and controlling the supply unit, the microwave irradiation unit, the pressure control unit, and the stable storage unit.
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