JP2011249231A - Organic electroluminescent element and method of manufacturing the same - Google Patents
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- Electroluminescent Light Sources (AREA)
Abstract
Description
本発明は、ダークスポット、電流のリークおよび電極間のショート等の不具合が発生しにくい有機エレクトロルミネッセンス素子およびその製造方法に関するものである。 The present invention relates to an organic electroluminescence element that is less prone to problems such as dark spots, current leakage, and short-circuiting between electrodes, and a method for manufacturing the same.
有機発光層を一対の電極の間に挟み、両電極間に電圧をかけて発光させる有機エレクトロルミネッセンス（以下、エレクトロルミネッセンスをＥＬと略す場合がある。）素子は、自己発色により視認性が高いこと、液晶素子と異なり全固体素子であるため耐衝撃性に優れていること、応答速度が速いこと、温度変化による影響が少ないこと、および、視野角が大きいことなどの利点を有しており、表示装置における発光素子としての利用が注目されている。 An organic electroluminescence element that sandwiches an organic light emitting layer between a pair of electrodes and emits light by applying a voltage between both electrodes (hereinafter, EL may be abbreviated as EL) has high visibility due to self-coloring. Because it is an all-solid-state element unlike a liquid crystal element, it has advantages such as excellent impact resistance, fast response speed, less influence from temperature changes, and a large viewing angle. The use as a light emitting element in a display device has attracted attention.
従来、パッシブ型の有機ＥＬ素子において、ダークスポット、電流のリークおよび電極間のショートが発生するという問題がある。そこで、例えば、特許文献１においては、隔壁部で発光画素を分割して閉領域を形成することによって、ピンホールが生じても閉領域内で陰極の酸化の進行を抑止することで、ダークスポットの成長を抑止する有機ＥＬ素子が開示されている。 Conventionally, in a passive organic EL element, there are problems that dark spots, current leakage, and short-circuit between electrodes occur. Therefore, in Patent Document 1, for example, by dividing the light-emitting pixels at the partition wall portion to form a closed region, even if pinholes occur, the progress of the oxidation of the cathode in the closed region is suppressed, thereby causing dark spots. An organic EL element that suppresses the growth of the organic EL element is disclosed.
このような問題の原因としては、陽極と陰極との間の有機ＥＬ層の膜厚が極薄であるため、混入した微小異物等の周りで上記膜厚がさらに薄くなりやすいことが考えられる。なお、特許文献２においては、インクジェット法により塗布形成された有機ＥＬ層の厚さが均一で、単画素内の発光輝度にムラの無い有機ＥＬ素子が開示されている。 As a cause of such a problem, it is conceivable that the film thickness of the organic EL layer between the anode and the cathode is extremely thin, so that the film thickness is likely to be further reduced around the mixed fine foreign matters. Note that Patent Document 2 discloses an organic EL element in which the thickness of an organic EL layer applied and formed by an inkjet method is uniform, and the light emission luminance in a single pixel is uniform.
本発明は、上記問題点に鑑みてなされたものであり、ダークスポット、電流のリークおよび電極間ショート等の不具合が発生しにくい有機ＥＬ素子を提供することを主目的とするものである。 The present invention has been made in view of the above problems, and a main object of the present invention is to provide an organic EL element in which problems such as dark spots, current leakage, and short-circuit between electrodes are unlikely to occur.
上記目的を達成するために、本発明においては、基板と、上記基板上に形成された第１電極層と、上記第１電極層が形成された上記基板上に、発光領域内の上記第１電極層が露出するように形成され、上記発光領域を画定する第１絶縁層および上記発光領域内にパターン状に配置された第２絶縁層から構成される絶縁層と、上記発光領域内の上記第１電極層上に形成され、発光層を含む有機ＥＬ層と、上記有機ＥＬ層上に形成された第２電極層とを有し、上記絶縁層が同一材料からなり、上記第１絶縁層および上記第２絶縁層の高さが等しいことを特徴とする有機ＥＬ素子を提供する。 In order to achieve the above object, in the present invention, the first electrode layer in the light emitting region is formed on the substrate, the first electrode layer formed on the substrate, and the substrate on which the first electrode layer is formed. An insulating layer formed by exposing an electrode layer, the first insulating layer defining the light emitting region, and a second insulating layer arranged in a pattern in the light emitting region; and the above in the light emitting region An organic EL layer including a light emitting layer formed on the first electrode layer, and a second electrode layer formed on the organic EL layer, wherein the insulating layer is made of the same material, and the first insulating layer The organic EL element is characterized in that the height of the second insulating layer is equal.
本発明によれば、発光領域を画定する第１絶縁層および発光領域内にパターン状に配置された第２絶縁層から構成される絶縁層を有することで、例えば、印刷法により有機ＥＬ層を構成する有機層を形成する際に、第２絶縁層上に印刷された有機層形成用塗工液を発光領域内へ流れ込ませることができる。これにより、発光領域内に形成される有機層の膜厚を大きくすることが可能であるため、ダークスポット、電流のリークおよび電極間のショート等の不具合が発生しにくい有機ＥＬ素子とすることができる。また、絶縁層が同一材料からなり、第１絶縁層および第２絶縁層の高さが等しいため、例えば、フォトリソグラフィー法により絶縁層を一度に形成することができる。 According to the present invention, an organic EL layer is formed by, for example, a printing method by having an insulating layer composed of a first insulating layer that defines a light emitting region and a second insulating layer arranged in a pattern in the light emitting region. When forming the organic layer to comprise, the organic layer formation coating liquid printed on the 2nd insulating layer can be poured in into a light emission area | region. Thereby, since the film thickness of the organic layer formed in the light emitting region can be increased, an organic EL element in which defects such as dark spots, current leakage, and short-circuit between electrodes are unlikely to occur. it can. In addition, since the insulating layers are made of the same material and the heights of the first insulating layer and the second insulating layer are equal, the insulating layers can be formed at one time by, for example, a photolithography method.
上記発明においては、上記第２絶縁層の上記基板に平行な断面形状が、もしくは、上記第２絶縁層のパターンにより形成された閉領域の形状が、丸形状であることが好ましい。丸形状は角を有しないため、上記有機層形成用塗工液が第２絶縁層または閉領域の一点に集中することがなく、有機層全体の膜厚を押し上げることができるからである。 In the above invention, the cross-sectional shape of the second insulating layer parallel to the substrate or the shape of the closed region formed by the pattern of the second insulating layer is preferably a round shape. This is because the round shape does not have corners, and thus the organic layer forming coating solution does not concentrate on one point of the second insulating layer or the closed region, and the film thickness of the entire organic layer can be increased.
上記発明においては、上記発光領域に対する上記第２絶縁層の面積占有率が、２５％〜８０％の範囲内であることが好ましい。発光領域に対する第２絶縁層の面積占有率が所定の値であることにより、第２絶縁層が形成されていない場合の発光領域の面積と比較して、発光領域の面積が小さくなるため、例えば、印刷法のように発光領域内に落とし込む有機層形成用塗工液の量が一定である塗布法を用いた場合であっても、第２絶縁層上に印刷された有機層形成用塗工液が発光領域内に流れ込み、発光領域内に塗布された有機層形成用塗工液の膜厚を増加させることが可能となり、発光領域内で形成される有機層の膜厚をより大きくすることができるからである。 In the said invention, it is preferable that the area occupation rate of the said 2nd insulating layer with respect to the said light emission area | region is in the range of 25%-80%. Since the area occupation ratio of the second insulating layer with respect to the light emitting region is a predetermined value, the area of the light emitting region is smaller than the area of the light emitting region when the second insulating layer is not formed. The organic layer forming coating printed on the second insulating layer, even when using a coating method in which the amount of the organic layer forming coating liquid dropped into the light emitting region is constant as in the printing method The liquid flows into the light emitting region, and it becomes possible to increase the film thickness of the organic layer forming coating liquid applied in the light emitting region, and to increase the film thickness of the organic layer formed in the light emitting region. Because you can.
上記発明においては、上記第２絶縁層の径が、５μｍ〜１００μｍの範囲内であることが好ましい。第２絶縁層の径が所定の値であることで、解像度および外見上の見栄えに問題がない有機ＥＬ素子とすることができるからである。 In the said invention, it is preferable that the diameter of the said 2nd insulating layer exists in the range of 5 micrometers-100 micrometers. This is because when the diameter of the second insulating layer is a predetermined value, an organic EL element having no problem in resolution and appearance can be obtained.
上記発明においては、上記第２絶縁層間の間隔が、５μｍ〜１００μｍの範囲内であることが好ましい。第２絶縁層間の間隔が所定の値であることで、隣接する第２絶縁層間における有機層形成用塗工液を引き上げることができるからである。これにより、発光領域内に形成される有機層の膜厚をより大きくすることができる。 In the said invention, it is preferable that the space | interval between the said 2nd insulating layers exists in the range of 5 micrometers-100 micrometers. It is because the coating liquid for organic layer formation in an adjacent 2nd insulating layer can be pulled up because the space | interval between 2nd insulating layers is a predetermined value. Thereby, the film thickness of the organic layer formed in the light emitting region can be further increased.
上記発明においては、上記第１絶縁層上に形成され、上記第２電極層を複数に分断する分断領域を画定する複数の絶縁性の隔壁を有することが好ましい。本発明の有機ＥＬ素子を製造コストに優れたパッシブ型の有機ＥＬ素子とすることができるからである。 In the above-mentioned invention, it is preferable to have a plurality of insulating partitions that are formed on the first insulating layer and delimit a dividing region that divides the second electrode layer into a plurality of parts. This is because the organic EL device of the present invention can be a passive organic EL device excellent in production cost.
また、本発明においては、第１電極層が形成された基板上に、発光領域内の上記第１電極層が露出するように、上記発光領域を画定する第１絶縁層および上記発光領域内にパターン状に配置された第２絶縁層から構成される絶縁層をフォトリソグラフィー法により形成する絶縁層形成工程と、上記発光領域内の上記第１電極層上に、発光層を含む有機ＥＬ層を形成する有機ＥＬ層形成工程と、上記有機ＥＬ層上に第２電極層を形成する第２電極層形成工程とを有し、上記有機ＥＬ層形成工程が、上記有機ＥＬ層を構成する有機層のうち少なくとも１層の有機層を印刷法により形成する有機層印刷工程を含むことを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法を提供する。 In the present invention, the first insulating layer that defines the light emitting region and the light emitting region are defined on the substrate on which the first electrode layer is formed so that the first electrode layer in the light emitting region is exposed. An insulating layer forming step of forming an insulating layer composed of the second insulating layer arranged in a pattern by a photolithography method, and an organic EL layer including a light emitting layer on the first electrode layer in the light emitting region An organic EL layer forming step to form, and a second electrode layer forming step to form a second electrode layer on the organic EL layer, wherein the organic EL layer forming step constitutes the organic EL layer. The organic EL element manufacturing method characterized by including the organic layer printing process of forming at least 1 layer of organic layers among them by the printing method.
本発明によれば、発光領域を画定する第１絶縁層および発光領域内にパターン状に配置された第２絶縁層から構成される絶縁層をフォトリソグラフィー法により形成し、有機ＥＬ層を構成する有機層を印刷法により形成することで、第２絶縁層上に印刷された有機層形成用塗工液を発光領域内へ流れ込ませることができる。これにより、発光領域内に形成される有機層の膜厚を大きくすることが可能であるため、ダークスポット、電流のリークおよび電極間のショート等の不具合が発生しにくい有機ＥＬ素子を得ることができる。 According to the present invention, the organic EL layer is configured by forming the insulating layer including the first insulating layer defining the light emitting region and the second insulating layer arranged in a pattern in the light emitting region by the photolithography method. By forming the organic layer by a printing method, the organic layer forming coating liquid printed on the second insulating layer can be caused to flow into the light emitting region. As a result, it is possible to increase the thickness of the organic layer formed in the light emitting region, and thus it is possible to obtain an organic EL element that is less prone to problems such as dark spots, current leakage, and short circuit between electrodes. it can.
本発明においては、ダークスポット、電流のリークおよび電極間のショート等の不具合が発生しにくいという効果を奏する。 In the present invention, there is an effect that problems such as dark spots, current leakage, and short-circuit between electrodes hardly occur.
以下、本発明の有機ＥＬ素子および有機ＥＬ素子の製造方法について詳細に説明する。 Hereinafter, the organic EL device and the method for producing the organic EL device of the present invention will be described in detail.
Ａ．有機ＥＬ素子
まず、本発明の有機ＥＬ素子について説明する。本発明の有機ＥＬ素子は、基板と、上記基板上に形成された第１電極層と、上記第１電極層が形成された上記基板上に、発光領域内の上記第１電極層が露出するように形成され、上記発光領域を画定する第１絶縁層および上記発光領域内にパターン状に配置された第２絶縁層から構成される絶縁層と、上記発光領域内の上記第１電極層上に形成され、発光層を含む有機ＥＬ層と、上記有機ＥＬ層上に形成された第２電極層とを有し、上記絶縁層が同一材料からなり、上記第１絶縁層および上記第２絶縁層の高さが等しいことを特徴とするものである。
A. Organic EL Element First, the organic EL element of the present invention will be described. In the organic EL device of the present invention, the first electrode layer in the light emitting region is exposed on the substrate, the first electrode layer formed on the substrate, and the substrate on which the first electrode layer is formed. An insulating layer formed of a first insulating layer defining the light emitting region and a second insulating layer disposed in a pattern in the light emitting region, and on the first electrode layer in the light emitting region And an organic EL layer including a light emitting layer and a second electrode layer formed on the organic EL layer, wherein the insulating layer is made of the same material, and the first insulating layer and the second insulating layer The layer height is equal.
本発明の有機ＥＬ素子について、図面を参照しながら説明する。図１は、本発明の有機ＥＬ素子の一例を示す概略平面図であり、図２は図１のＡ−Ａ線断面図である。なお、図１において、有機ＥＬ層および第２電極層は省略されている。
図１および図２に例示する有機ＥＬ素子１は、基板２と、基板２上に形成された第１電極層３と、第１電極層３が形成された基板２上に、発光領域１０内の第１電極層３が露出するように形成され、発光領域１０を画定する第１絶縁層４ａおよび発光領域１０内にパターン状に配置された第２絶縁層４ｂから構成される絶縁層４と、第１絶縁層４ａ上に形成され、第２電極層７を複数に分断する分断領域１１を画定する複数の絶縁性の隔壁５と、発光領域１０内の第１電極層３上に形成され、発光層を含む有機ＥＬ層６と、有機ＥＬ層６上に形成された第２電極層７とを有している。絶縁層４は同一材料からなり、露光時に一括して形成されるため、第１絶縁層４ａおよび第２絶縁層４ｂの高さはほぼ等しくなっている。
The organic EL element of the present invention will be described with reference to the drawings. FIG. 1 is a schematic plan view showing an example of the organic EL element of the present invention, and FIG. 2 is a cross-sectional view taken along line AA of FIG. In FIG. 1, the organic EL layer and the second electrode layer are omitted.
The organic EL element 1 illustrated in FIGS. 1 and 2 includes a substrate 2, a first electrode layer 3 formed on the substrate 2, and a light emitting region 10 on the substrate 2 on which the first electrode layer 3 is formed. The first electrode layer 3 is exposed, and includes a first insulating layer 4a that defines the light emitting region 10 and a second insulating layer 4b that is arranged in a pattern in the light emitting region 10; Formed on the first insulating layer 4a and formed on the first electrode layer 3 in the light emitting region 10 and the plurality of insulating partition walls 5 that divide the second electrode layer 7 into a plurality of dividing regions 11. The organic EL layer 6 including the light emitting layer and the second electrode layer 7 formed on the organic EL layer 6 are provided. Since the insulating layer 4 is made of the same material and is collectively formed at the time of exposure, the heights of the first insulating layer 4a and the second insulating layer 4b are substantially equal.
本発明によれば、発光領域を画定する第１絶縁層および発光領域内にパターン状に配置された第２絶縁層から構成される絶縁層を有することで、例えば、印刷法等により有機ＥＬ層を構成する有機層を形成する際に、第２絶縁層上に配置された有機層形成用塗工液を発光領域内へ流れ込ませることができる。これにより、発光領域内に形成される有機層の膜厚を大きくすることが可能であるため、ダークスポット、電流のリークおよび電極間のショート等の不具合が発生しにくい有機ＥＬ素子とすることができる。また、絶縁層が同一材料からなり、第１絶縁層および第２絶縁層の高さが等しいため、例えば、フォトリソグラフィー法により絶縁層を一度に形成することができる。 According to the present invention, an organic EL layer is formed by, for example, a printing method or the like by having an insulating layer composed of a first insulating layer defining a light emitting region and a second insulating layer arranged in a pattern in the light emitting region. When the organic layer constituting the organic layer is formed, the organic layer forming coating solution disposed on the second insulating layer can be caused to flow into the light emitting region. Thereby, since the film thickness of the organic layer formed in the light emitting region can be increased, an organic EL element in which defects such as dark spots, current leakage, and short-circuit between electrodes are unlikely to occur. it can. In addition, since the insulating layers are made of the same material and the heights of the first insulating layer and the second insulating layer are equal, the insulating layers can be formed at one time by, for example, a photolithography method.
なお、「発光領域」とは、発光に寄与する領域をいう。この発光領域は、第１絶縁層により画定される。また、「分断領域」とは、第２電極層を複数に分断する領域であって、発光に寄与しない領域をいう。この分断領域は、隔壁が設けられている領域であり、隔壁により画定される。 Note that the “light emitting region” refers to a region contributing to light emission. The light emitting region is defined by the first insulating layer. Further, the “divided region” is a region where the second electrode layer is divided into a plurality of regions and does not contribute to light emission. This divided region is a region where a partition is provided, and is defined by the partition.
以下、本発明の有機ＥＬ素子における各構成について説明する。 Hereinafter, each structure in the organic EL element of this invention is demonstrated.
１．絶縁層
まず、本発明における絶縁層について説明する。本発明における絶縁層は、第１電極層が形成された基板上に、発光領域内の第１電極層が露出するように形成され、発光領域を画定する第１絶縁層および発光領域内にパターン状に配置された第２絶縁層から構成されるものであり、同一材料からなるものである。本発明の有機ＥＬ素子は、このような絶縁層を有することで、例えば、印刷法等の方法により発光領域内全体に有機ＥＬ層を構成する有機層が形成された場合、第２絶縁層上に配置された有機層形成用塗工液を発光領域内へ流れ込ませることができ、発光領域内に形成される有機層の膜厚を大きくすることができる。
以下、第１絶縁層および第２絶縁層について説明する。
1. Insulating Layer First, the insulating layer in the present invention will be described. The insulating layer in the present invention is formed on the substrate on which the first electrode layer is formed so that the first electrode layer in the light emitting region is exposed, and the first insulating layer that defines the light emitting region and the pattern in the light emitting region are formed. It is comprised from the 2nd insulating layer arrange | positioned in the shape, and consists of the same material. The organic EL element of the present invention has such an insulating layer. For example, when the organic layer constituting the organic EL layer is formed in the entire light emitting region by a method such as a printing method, the organic EL element is formed on the second insulating layer. The coating liquid for forming an organic layer disposed on the light emitting region can be caused to flow into the light emitting region, and the film thickness of the organic layer formed in the light emitting region can be increased.
Hereinafter, the first insulating layer and the second insulating layer will be described.
（１）第１絶縁層
本発明における第１絶縁層は、発光領域を画定するものである。この第１絶縁層は、第１電極層の端部を覆うように形成されていることが好ましい。第１電極層の端部では、有機ＥＬ層の厚みが薄くなるため、第１絶縁層を形成することでショートしにくくすることができるからである。また、隣り合う発光領域が電気的に接続されることを防ぐことができるからである。第１絶縁層が形成された部分は、発光に寄与しない領域とすることができる。
(1) First insulating layer The first insulating layer in the present invention defines a light emitting region. The first insulating layer is preferably formed so as to cover the end portion of the first electrode layer. This is because the thickness of the organic EL layer is reduced at the end portion of the first electrode layer, so that it is possible to make short-circuiting difficult by forming the first insulating layer. Further, it is possible to prevent adjacent light emitting regions from being electrically connected. The portion where the first insulating layer is formed can be a region that does not contribute to light emission.
第１絶縁層の形成位置としては、発光領域内の第１電極層が露出するように、第１絶縁層が形成されていればよい。発光領域の大きさとしては、有機ＥＬ素子の用途等に応じて適宜選択される。 The first insulating layer may be formed as long as the first insulating layer is formed so that the first electrode layer in the light emitting region is exposed. The size of the light emitting region is appropriately selected according to the use of the organic EL element.
第１絶縁層の高さとしては、発光領域内に形成された有機ＥＬ層の厚みよりも大きければ、特に限定されるものではないが、例えば、０．１μｍ〜５μｍの範囲内であることが好ましく、０．３μｍ〜３μｍの範囲内であることがより好ましく、０．５μｍ〜２μｍの範囲内であることがさらに好ましい。なお、ここで第１絶縁層の高さとは、第１電極層の表面から第１絶縁層の表面までの距離をいう。 The height of the first insulating layer is not particularly limited as long as it is larger than the thickness of the organic EL layer formed in the light emitting region. For example, it may be in the range of 0.1 μm to 5 μm. Preferably, it is in the range of 0.3 μm to 3 μm, more preferably in the range of 0.5 μm to 2 μm. Here, the height of the first insulating layer refers to the distance from the surface of the first electrode layer to the surface of the first insulating layer.
第１絶縁層の形成材料としては、感光性ポリイミド樹脂、アクリル系樹脂等の光硬化性樹脂、または熱硬化性樹脂等の有機材料、および無機材料等を挙げることができ、中でも、有機材料が好ましい。有機ＥＬ素子は水分などを嫌うので、ガスの発生が少なく、耐熱性も高い感光性ポリイミド樹脂を使うことが特に好ましい。 Examples of the material for forming the first insulating layer include photocurable resins such as photosensitive polyimide resins and acrylic resins, organic materials such as thermosetting resins, and inorganic materials. preferable. Since organic EL elements dislike moisture and the like, it is particularly preferable to use a photosensitive polyimide resin that generates less gas and has high heat resistance.
（２）第２絶縁層
本発明における第２絶縁層は、発光領域内にパターン状に配置されたものである。第２絶縁層が形成された部分は、発光に寄与しない。本発明においては、第２絶縁層上に印刷法等により塗布された有機層形成用塗工液を発光領域内に流れ込ませることによって、発光領域内の有機層形成用塗工液の膜厚を大きくするために、このような第２絶縁層を設ける。
(2) Second Insulating Layer The second insulating layer in the present invention is arranged in a pattern in the light emitting region. The portion where the second insulating layer is formed does not contribute to light emission. In the present invention, the organic layer forming coating solution applied on the second insulating layer by a printing method or the like is caused to flow into the light emitting region, thereby reducing the film thickness of the organic layer forming coating solution in the light emitting region. In order to increase the size, such a second insulating layer is provided.
本発明においては、発光領域に対する第２絶縁層の面積占有率が２５％〜８０％の範囲内であることが好ましく、５０％〜７０％の範囲内であることがより好ましく、５５％〜６５％の範囲内であることがさらに好ましい。上記面積占有率が上記範囲内であることにより、第２絶縁層が形成されていない場合の発光領域の面積と比較して、発光領域の面積が小さくなるため、例えば、印刷法のように発光領域全面に有機層形成用塗工液を塗布し、かつ、発光領域内に落とし込む有機層形成用塗工液の量が一定である塗布法を用いた場合に、第２絶縁層上に塗布された有機層形成用塗工液が発光領域内に流れ込み、発光領域内に塗布された有機層形成用塗工液の膜厚を増加させることが可能となり、発光領域内で形成される有機層の膜厚をより大きくすることができるからである。これにより、ダークスポット、電流のリークおよび電極間のショート等の不具合が発生しにくい有機ＥＬ素子とすることができる。なお、上記面積占有率が低すぎると、発光領域の面積があまり小さくならず、上述した効果を得ることができないおそれがあり、上記面積占有率が高すぎると、発光領域が著しく小さくなり、本発明の有機ＥＬ素子の輝度が大幅に低下してしまうおそれがある。 In the present invention, the area occupation ratio of the second insulating layer with respect to the light emitting region is preferably in the range of 25% to 80%, more preferably in the range of 50% to 70%, and 55% to 65%. More preferably, it is in the range of%. Since the area occupancy is within the above range, the area of the light emitting region is smaller than the area of the light emitting region when the second insulating layer is not formed. When the coating method for coating the organic layer is applied to the entire surface of the region and the amount of the coating solution for forming the organic layer dropped into the light emitting region is constant, the coating is applied on the second insulating layer. The organic layer forming coating liquid flows into the light emitting region, and the thickness of the organic layer forming coating liquid applied in the light emitting region can be increased. This is because the film thickness can be increased. Thereby, it is possible to obtain an organic EL element in which problems such as dark spots, current leakage, and short circuit between electrodes are unlikely to occur. If the area occupancy is too low, the area of the light emitting region is not so small, and the above-described effects may not be obtained. If the area occupancy is too high, the light emitting region is significantly reduced. There exists a possibility that the brightness | luminance of the organic EL element of invention may fall significantly.
第２絶縁層の高さとしては、第１絶縁層の高さと等しければ、特に限定されるものではない。第１絶縁層および第２絶縁層の高さが等しいことにより、例えば、フォトリソグラフィー法を用いて、一度に絶縁層を形成することができる。 The height of the second insulating layer is not particularly limited as long as it is equal to the height of the first insulating layer. Since the heights of the first insulating layer and the second insulating layer are equal, the insulating layer can be formed at a time using, for example, a photolithography method.
発光領域内に配置される第２絶縁層のパターンは、本発明の効果を発揮することができるものであれば、特に限定されるものではなく、閉領域を形成してもよく、閉領域を形成しなくてもよいが、中でも、閉領域を形成しないことが好ましい。印刷法等により発光領域内に塗布された有機層形成用塗工液が自由に移動しやすく、有機層形成用塗工液の膜厚が薄くなってしまう部分が生じにくくなるからである。 The pattern of the second insulating layer disposed in the light emitting region is not particularly limited as long as the effect of the present invention can be exhibited, and the closed region may be formed. However, it is preferable not to form a closed region. This is because the coating liquid for forming an organic layer applied in the light emitting region by a printing method or the like easily moves freely, and a portion where the film thickness of the coating liquid for forming an organic layer becomes thin is hardly generated.
第２絶縁層のパターンが閉領域を形成しない場合、例えば、図３に例示するように、第１絶縁層４ａにより画定された発光領域１０内の第１電極層３上に第２絶縁層４ｂが点状に形成されていてもよく、図４に例示されるように、第１絶縁層４ａにより画定された発光領域１０内の第１電極層３上に第２絶縁層４ｂが線状に形成されていてもよい。なお、図３および図４は、本発明における絶縁層の一例および他の例を示す概略平面図である。 When the pattern of the second insulating layer does not form a closed region, for example, as illustrated in FIG. 3, the second insulating layer 4b is formed on the first electrode layer 3 in the light emitting region 10 defined by the first insulating layer 4a. As shown in FIG. 4, the second insulating layer 4b is linearly formed on the first electrode layer 3 in the light emitting region 10 defined by the first insulating layer 4a. It may be formed. 3 and 4 are schematic plan views showing an example of the insulating layer and other examples in the present invention.
第２絶縁層が点状に形成されている場合、各第２絶縁層の基板に平行な断面形状としては、円、楕円等の丸形状、三角形、四角形、ひし形、多角形等の形状等を挙げることができ、中でも、丸形状であることが好ましい。例えば、第２絶縁層の上記断面形状が四角形形状の場合、四角形形状は角を有するため、発光領域内に塗布された有機層形成用塗工液が第２絶縁層の角に集中することで、局所的に有機層の膜厚が薄くなってしまう部分が生じるおそれがあるのに対して、第２絶縁層の上記断面形状が丸形状の場合、丸形状は角を有しないため、上記有機層形成用塗工液が第２絶縁層の一点に集中することがなく、有機層全体の膜厚を押し上げることができるからである。 When the second insulating layer is formed in a dot shape, the cross-sectional shape parallel to the substrate of each second insulating layer is a round shape such as a circle or an ellipse, a shape such as a triangle, a quadrangle, a rhombus, or a polygon. Among them, a round shape is preferable. For example, when the cross-sectional shape of the second insulating layer is a quadrangular shape, the quadrangular shape has corners, so that the organic layer forming coating liquid applied in the light emitting region concentrates on the corners of the second insulating layer. In some cases, the thickness of the organic layer may be locally thinned. On the other hand, when the cross-sectional shape of the second insulating layer is round, the round shape does not have corners. This is because the coating liquid for layer formation does not concentrate on one point of the second insulating layer, and the film thickness of the entire organic layer can be pushed up.
上記の場合、第２絶縁層の径は、５μｍ〜１００μｍの範囲内であることが好ましく、７μｍ〜７５μｍの範囲内であることがより好ましく、１０μｍ〜５０μｍの範囲内であることがさらに好ましい。第２絶縁層の幅が上記範囲より狭いと、絶縁層は通常フォトリソグラフィー法を用いて形成するので、露光解像度の点で問題となるおそれがあるからであり、第２絶縁層の幅が上記範囲より広いと、目視で確認され、発光部の外観上の見栄えの点で問題となるおそれがあるからである。
なお、ここで「第２絶縁層の径」とは、第２絶縁層の基板に平行な断面形状における最長径をいう。第２絶縁層の径は、例えば、図３に例示される第２絶縁層４ｂにおいて、ｍで示される距離であり、光学顕微鏡、レーザ顕微鏡、走査型白色干渉計等により測定することができる。
In the above case, the diameter of the second insulating layer is preferably in the range of 5 μm to 100 μm, more preferably in the range of 7 μm to 75 μm, and still more preferably in the range of 10 μm to 50 μm. This is because if the width of the second insulating layer is smaller than the above range, the insulating layer is usually formed using a photolithography method, which may cause a problem in terms of exposure resolution. This is because if it is wider than the range, it is visually confirmed, which may cause a problem in the appearance of the light emitting part.
Here, the “diameter of the second insulating layer” refers to the longest diameter in a cross-sectional shape parallel to the substrate of the second insulating layer. The diameter of the second insulating layer is, for example, a distance indicated by m in the second insulating layer 4b illustrated in FIG. 3, and can be measured by an optical microscope, a laser microscope, a scanning white interferometer, or the like.
第２絶縁層が線状に形成されている場合、各第２絶縁層は、直線状に形成されていてもよく、ジグザグ状に形成されていてもよく、曲線状に形成されていてもよい。 When the second insulating layer is formed in a linear shape, each second insulating layer may be formed in a linear shape, a zigzag shape, or a curved shape. .
一方、第２絶縁層のパターンが閉領域を形成する場合、例えば、図５に例示するように、第１絶縁層４ａにより画定された発光領域１０内の第１電極層３上に第２絶縁層４ｂが格子状に形成されていてもよい。なお、図５は、本発明における絶縁層の他の例を示す概略平面図である。 On the other hand, when the pattern of the second insulating layer forms a closed region, for example, as illustrated in FIG. 5, the second insulating layer is formed on the first electrode layer 3 in the light emitting region 10 defined by the first insulating layer 4a. The layer 4b may be formed in a lattice shape. FIG. 5 is a schematic plan view showing another example of the insulating layer in the present invention.
上記の場合、第２絶縁層のパターンにより形成される閉領域の形状は、円、楕円等の丸形状、三角形、四角形、ひし形、多角形等の形状等を挙げることができ、中でも、丸形状であることが好ましい。例えば、上記閉領域の形状が四角形形状の場合、四角形形状は角を有するため、発光領域内に塗布された有機層形成用塗工液が閉領域の角に集中することで、局所的に有機層の膜厚が薄くなってしまう部分が生じるおそれがあるのに対して、上記閉領域の形状が丸形状の場合、丸形状は角を有しないため、上記有機層形成用塗工液が閉領域の一点に集中することがなく、有機層全体の膜厚を押し上げることができるからである。 In the above case, the shape of the closed region formed by the pattern of the second insulating layer can be a round shape such as a circle or an ellipse, a shape such as a triangle, a quadrangle, a rhombus, or a polygon. It is preferable that For example, when the shape of the closed region is a quadrangular shape, the quadrangular shape has corners. Therefore, the organic layer forming coating liquid applied in the light emitting region concentrates on the corners of the closed region, thereby locally Whereas the thickness of the layer may be reduced, when the closed region has a round shape, the round shape has no corners, so the organic layer forming coating solution is closed. This is because the film thickness of the entire organic layer can be increased without concentrating on one point in the region.
第２絶縁層間の間隔は、５μｍ〜１００μｍの範囲内であることが好ましく、７μｍ〜７５μｍの範囲内であることがより好ましく、１０μｍ〜５０μｍの範囲内であることがさらに好ましい。第２絶縁層間の間隔を上記範囲内とすることで、隣接する第２絶縁層間における有機層形成用塗工液を引き上げることができるからである。これにより、発光領域内に形成される有機層の膜厚をより大きくすることができる。
なお、ここで「第２絶縁層間の間隔」とは、発光領域内にパターン状に配置された第２絶縁層において、第２絶縁層が閉領域を形成していない場合は、隣接する第２絶縁層間の最短距離をいい、第２絶縁層が閉領域を形成している場合は、閉領域の最長径をいう。第２絶縁層間の間隔は、例えば、図３〜図５に例示される第２絶縁層４ｂにおいて、ｎで示される距離であり、光学顕微鏡、レーザ顕微鏡、走査型白色干渉計等により測定することができる。
The distance between the second insulating layers is preferably in the range of 5 μm to 100 μm, more preferably in the range of 7 μm to 75 μm, and still more preferably in the range of 10 μm to 50 μm. This is because by setting the distance between the second insulating layers within the above range, the coating liquid for forming an organic layer between the adjacent second insulating layers can be pulled up. Thereby, the film thickness of the organic layer formed in the light emitting region can be further increased.
Here, the “interval between the second insulating layers” refers to the adjacent second layers in the second insulating layer arranged in a pattern in the light emitting region when the second insulating layer does not form a closed region. When the second insulating layer forms a closed region, it means the longest diameter of the closed region. The distance between the second insulating layers is, for example, a distance indicated by n in the second insulating layer 4b illustrated in FIGS. 3 to 5 and is measured by an optical microscope, a laser microscope, a scanning white interferometer, or the like. Can do.
本発明においては、第２絶縁層の径および第２絶縁層間の間隔を上記範囲内とした上で、発光領域に対する第２絶縁層の面積占有率を考慮して、第２絶縁層のパターンを設計することが好ましい。発光パターンとして、面発光に近い発光部を得ることができるからである。 In the present invention, the diameter of the second insulating layer and the distance between the second insulating layers are within the above ranges, and the pattern of the second insulating layer is determined in consideration of the area occupancy of the second insulating layer with respect to the light emitting region. It is preferable to design. This is because a light emitting portion close to surface light emission can be obtained as the light emitting pattern.
第２絶縁層の形成材料については、上述した第１絶縁層の形成材料と同様であるので、ここでの記載は省略する。なお、本発明においては、第１絶縁層および第２絶縁層の形成材料は同一である。 Since the material for forming the second insulating layer is the same as the material for forming the first insulating layer described above, description thereof is omitted here. In the present invention, the first insulating layer and the second insulating layer are formed of the same material.
（３）形成方法
絶縁層の形成方法としては、例えば、フォトリソグラフィー法を用いることができる。本発明においては、絶縁層が同一材料からなり、第１絶縁層および第２絶縁層の高さが等しいため、絶縁層の形成材料の調製および塗布を１回行えばよく、例えば、フォトリソグラフィー法により上記第１絶縁層および上記第２絶縁層から構成される絶縁層を一度に形成することができる。
(3) Formation method As a formation method of an insulating layer, the photolithographic method can be used, for example. In the present invention, since the insulating layers are made of the same material and the heights of the first insulating layer and the second insulating layer are equal, the material for forming the insulating layer may be prepared and applied only once. For example, a photolithography method Thus, an insulating layer composed of the first insulating layer and the second insulating layer can be formed at a time.
２．有機ＥＬ層
次に、本発明における有機ＥＬ層について説明する。本発明における有機ＥＬ層は、発光領域内の第１電極層上に形成され、発光層を含むものである。
2. Next, the organic EL layer in the present invention will be described. The organic EL layer in the present invention is formed on the first electrode layer in the light emitting region and includes the light emitting layer.
有機ＥＬ層の形成位置としては、有機ＥＬ層が、少なくとも発光領域内の第１電極層上に形成されていればよい。すなわち、有機ＥＬ層を構成する各層が、少なくとも発光領域内の第１電極層上に形成されていればよい。例えば、本発明の有機ＥＬ素子が隔壁を有する場合、有機ＥＬ層は、隔壁の上に形成されていてもよく、隔壁の上に形成されていなくてもよい。また、有機ＥＬ層が隔壁の上に形成されている場合、有機ＥＬ層は、隔壁上の全面に形成されていてもよく、隔壁上の一部に形成されていてもよい。 As a formation position of the organic EL layer, the organic EL layer may be formed at least on the first electrode layer in the light emitting region. That is, each layer constituting the organic EL layer only needs to be formed on at least the first electrode layer in the light emitting region. For example, when the organic EL element of the present invention has a partition, the organic EL layer may be formed on the partition or may not be formed on the partition. When the organic EL layer is formed on the partition wall, the organic EL layer may be formed on the entire surface of the partition wall, or may be formed on a part of the partition wall.
また、有機ＥＬ層の厚みとしては、有機ＥＬ層として機能するものであり、絶縁層の高さよりも小さいものであれば、特に限定されるものではない。 The thickness of the organic EL layer is not particularly limited as long as it functions as an organic EL layer and is smaller than the height of the insulating layer.
本発明における有機ＥＬ層は、少なくとも発光層を含む１層もしくは複数層の有機層を有するものである。すなわち、有機ＥＬ層とは、少なくとも発光層を含む層であり、その層構成が有機層１層以上の層をいう。通常、塗布によるウェットプロセスで有機ＥＬ層を形成する場合は、溶媒との関係で多数の層を積層することが困難であることから、１層もしくは２層の有機層で構成される場合が多いが、有機材料を工夫したり、真空蒸着法を組み合わせたりすることにより、さらに多数層とすることも可能である。 The organic EL layer in the present invention has one or more organic layers including at least a light emitting layer. That is, the organic EL layer is a layer including at least a light emitting layer, and the layer configuration is a layer having one or more organic layers. Usually, when an organic EL layer is formed by a wet process by coating, it is often difficult to stack a large number of layers in relation to a solvent, so that it is often composed of one or two organic layers. However, it is possible to further increase the number of layers by devising organic materials or combining vacuum deposition methods.
発光層以外に有機ＥＬ層を構成する層としては、正孔注入層、電子注入層、正孔輸送層、電子輸送層等を挙げることができる。正孔輸送層は、正孔注入層に正孔輸送の機能を付与することにより、正孔注入層と一体化される場合がある。また、電子輸送層は、電子注入層に電子輸送の機能を付与することにより、電子注入層と一体化される場合がある。さらに、有機ＥＬ層を構成する層としては、キャリアブロック層のような正孔もしくは電子の突き抜けを防止し、再結合効率を高めるための層や、スパッタ保護層等を挙げることができる。
以下、本発明における有機ＥＬ層について、構成ごとに説明する。
Examples of the layer constituting the organic EL layer other than the light emitting layer include a hole injection layer, an electron injection layer, a hole transport layer, and an electron transport layer. The hole transport layer may be integrated with the hole injection layer by imparting a hole transport function to the hole injection layer. In addition, the electron transport layer may be integrated with the electron injection layer by adding an electron transport function to the electron injection layer. Further, examples of the layer constituting the organic EL layer include a layer for preventing penetration of holes or electrons, such as a carrier block layer, and improving recombination efficiency, a sputter protective layer, and the like.
Hereinafter, the organic EL layer in the present invention will be described for each configuration.
（１）発光層
本発明における発光層に用いられる材料としては、例えば、色素系材料、金属錯体系材料、高分子系材料等の発光材料を挙げることができる。
(1) Light emitting layer As a material used for the light emitting layer in this invention, light emitting materials, such as a pigment-type material, a metal complex type material, a polymeric material, can be mentioned, for example.
色素系材料としては、シクロペンタジエン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、シロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、トリフマニルアミン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマー等を挙げることができる。 Examples of dye materials include cyclopentadiene derivatives, tetraphenylbutadiene derivatives, triphenylamine derivatives, oxadiazole derivatives, pyrazoloquinoline derivatives, distyrylbenzene derivatives, distyrylarylene derivatives, silole derivatives, thiophene ring compounds, pyridine ring compounds. Perinone derivatives, perylene derivatives, oligothiophene derivatives, trifumanylamine derivatives, oxadiazole dimers, pyrazoline dimers, and the like.
また、金属錯体系材料としては、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾール亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、ユーロビウム錯体等、中心金属にＡｌ、Ｚｎ、Ｂｅ等、または、Ｔｂ、Ｅｕ、Ｄｙ等の希土類金属を有し、配位子にオキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造等を有する金属錯体等を挙げることができる。 Examples of the metal complex-based material include an aluminum quinolinol complex, a benzoquinolinol beryllium complex, a benzoxazole zinc complex, a benzothiazole zinc complex, an azomethylzinc complex, a porphyrin zinc complex, and a eurobium complex. Alternatively, a metal complex having a rare earth metal such as Tb, Eu, or Dy and having a ligand such as oxadiazole, thiadiazole, phenylpyridine, phenylbenzimidazole, or quinoline structure can be given.
さらに、高分子系材料としては、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリビニルカルバゾール等、ポリフルオレン誘導体、ポリキノキサリン誘導体、および、それらの共重合体等を挙げることができる。 Further, examples of the polymer material include polyparaphenylene vinylene derivatives, polythiophene derivatives, polyparaphenylene derivatives, polysilane derivatives, polyacetylene derivatives, polyvinylcarbazole, polyfluorene derivatives, polyquinoxaline derivatives, and copolymers thereof. Can be mentioned.
上記発光層中には、発光効率の向上、発光波長を変化させる等の目的でドーピング剤を添加してもよい。このようなドーピング剤としては、例えば、ペリレン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾリン誘導体、デカシクレン、フェノキサゾン、キノキサリン誘導体、カルバゾール誘導体、フルオレン誘導体等を挙げることができる。 A dopant may be added to the light emitting layer for the purpose of improving the light emission efficiency and changing the light emission wavelength. Examples of such doping agents include perylene derivatives, coumarin derivatives, rubrene derivatives, quinacridone derivatives, squalium derivatives, porphyrin derivatives, styryl dyes, tetracene derivatives, pyrazoline derivatives, decacyclene, phenoxazone, quinoxaline derivatives, carbazole derivatives, fluorene derivatives. Etc.
発光層の厚みとしては、電子と正孔との再結合の場を提供して発光する機能を発現することができる厚みであれば、特に限定されるものではなく、例えば、１ｎｍ〜５００ｎｍの範囲内とすることができる。 The thickness of the light emitting layer is not particularly limited as long as it can provide a function of emitting light by providing a recombination field between electrons and holes. For example, the thickness is in the range of 1 nm to 500 nm. Can be inside.
本発明においては、発光層は、第１絶縁層により分断される。この際、発光層は、赤・緑・青等の複数色の発光部を有するようにパターン状に形成されていることが好ましい。これにより、カラー表示が可能な有機ＥＬ素子とすることができる。
この場合、例えば、図６および図７に例示するように、赤色の発光部１２Ｒ、緑色の発光部１２Ｇおよび青色の発光部１２Ｂを有するようにパターン状に発光層を形成することができる。
なお、図６および図７は本発明の有機ＥＬ素子の他の例を示す概略平面図である。これらの図において、絶縁層（第１絶縁層および第２絶縁層）を点線、隔壁を二点鎖線で示しており、第２電極層は省略されている。また、図６および図７において、赤色の発光部１２Ｒ、緑色の発光部１２Ｇおよび青色の発光部１２Ｂを省略したものは、図１に相当する。
In the present invention, the light emitting layer is divided by the first insulating layer. At this time, the light emitting layer is preferably formed in a pattern so as to have light emitting portions of a plurality of colors such as red, green, and blue. Thereby, it can be set as the organic EL element in which a color display is possible.
In this case, for example, as illustrated in FIGS. 6 and 7, the light emitting layer can be formed in a pattern so as to have a red light emitting unit 12R, a green light emitting unit 12G, and a blue light emitting unit 12B.
6 and 7 are schematic plan views showing other examples of the organic EL element of the present invention. In these drawings, the insulating layers (first insulating layer and second insulating layer) are indicated by dotted lines, the partition walls are indicated by two-dot chain lines, and the second electrode layer is omitted. 6 and 7, the red light emitting unit 12R, the green light emitting unit 12G, and the blue light emitting unit 12B are omitted, which corresponds to FIG.
（２）正孔注入層
上述したように、正孔輸送層は、正孔注入層に正孔輸送の機能を付与することにより、正孔注入層と一体化される場合がある。すなわち、正孔注入層は、正孔注入機能のみを有していてもよく、正孔注入機能および正孔輸送機能の両機能を有していてもよい。
(2) Hole Injection Layer As described above, the hole transport layer may be integrated with the hole injection layer by imparting a hole transport function to the hole injection layer. That is, the hole injection layer may have only a hole injection function, or may have both a hole injection function and a hole transport function.
正孔注入層に用いられる材料としては、発光層内への正孔の注入を安定化させることができる材料であれば、特に限定されるものではなく、上記発光層の発光材料に例示した化合物の他、フェニルアミン系、スターバースト型アミン系、フタロシアニン系、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム、酸化チタン等の酸化物、アモルファスカーボン、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリフェニレンビニレン誘導体等を用いることができる。具体的には、ビス（Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニル）ベンジジン（α−ＮＰＤ）、４，４，４−トリス（３−メチルフェニルフェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、ポリ３，４エチレンジオキシチオフェン−ポリスチレンスルホン酸（ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ）、ポリビニルカルバゾール（ＰＶＣｚ）等が挙げられる。 The material used for the hole injection layer is not particularly limited as long as it can stabilize the injection of holes into the light emitting layer, and the compounds exemplified as the light emitting material for the light emitting layer. In addition, phenylamine, starburst amine, phthalocyanine, vanadium oxide, molybdenum oxide, ruthenium oxide, aluminum oxide, titanium oxide and other oxides, amorphous carbon, polyaniline, polythiophene, polyphenylene vinylene derivatives, etc. may be used. it can. Specifically, bis (N- (1-naphthyl) -N-phenyl) benzidine (α-NPD), 4,4,4-tris (3-methylphenylphenylamino) triphenylamine (MTDATA), poly-3 4,4 ethylenedioxythiophene-polystyrene sulfonic acid (PEDOT-PSS), polyvinylcarbazole (PVCz), and the like.
上記正孔注入層の厚みとしては、正孔注入機能や正孔輸送機能が十分に発揮される厚みであれば、特に限定されないが、具体的には０．５ｎｍ〜１０００ｎｍの範囲内、中でも１０ｎｍ〜５００ｎｍの範囲内であることが好ましい。 The thickness of the hole injection layer is not particularly limited as long as the hole injection function and the hole transport function are sufficiently exerted. Specifically, the thickness is in the range of 0.5 nm to 1000 nm, particularly 10 nm. It is preferable to be within a range of ˜500 nm.
（３）電子注入層
上述したように、電子輸送層は、電子注入層に電子輸送の機能を付与することにより、電子注入層と一体化される場合がある。すなわち、電子注入層は、電子注入機能のみを有していてもよく、電子注入機能および電子輸送機能の両機能を有していてもよい。
(3) Electron Injection Layer As described above, the electron transport layer may be integrated with the electron injection layer by imparting an electron transport function to the electron injection layer. That is, the electron injection layer may have only an electron injection function, or may have both an electron injection function and an electron transport function.
電子注入層に用いられる材料としては、発光層内への電子の注入を安定化させることができる材料であれば、特に限定されるものではなく、上記発光層の発光材料に例示した化合物の他、アルミリチウム合金、フッ化リチウム、ストロンチウム、酸化マグネシウム、フッ化マグネシウム、フッ化ストロンチウム、フッ化カルシウム、フッ化バリウム、酸化アルミニウム、酸化ストロンチウム、カルシウム、ポリメチルメタクリレート、ポリスチレンスルホン酸ナトリウム、リチウム、セシウム、フッ化セシウム等のようにアルカリ金属類、およびアルカリ金属類のハロゲン化物、アルカリ金属の有機錯体等を用いることができる。 The material used for the electron injection layer is not particularly limited as long as it can stabilize the injection of electrons into the light emitting layer. In addition to the compounds exemplified as the light emitting material for the light emitting layer, Aluminum lithium alloy, lithium fluoride, strontium, magnesium oxide, magnesium fluoride, strontium fluoride, calcium fluoride, barium fluoride, aluminum oxide, strontium oxide, calcium, polymethyl methacrylate, sodium polystyrene sulfonate, lithium, cesium Alkali metals such as cesium fluoride, alkali metal halides, alkali metal organic complexes, and the like can be used.
また、電子輸送性の有機材料にアルカリ金属あるいはアルカリ土類金属をドープした金属ドープ層を形成し、これを電子注入層とすることもできる。上記電子輸送性の有機材料としては、例えば、バソキュプロイン、バソフェナントロリン、フェナントロリン誘導体等を挙げることができ、ドープする金属としては、Ｌｉ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｓｒ等が挙げられる。 Alternatively, a metal doped layer in which an alkali metal or alkaline earth metal is doped on an electron transporting organic material may be formed and used as an electron injection layer. Examples of the electron-transporting organic material include bathocuproine, bathophenanthroline, and phenanthroline derivatives. Examples of the metal to be doped include Li, Cs, Ba, and Sr.
上記電子注入層の厚みとしては、電子注入機能や電子輸送機能が十分に発揮される厚みであれば、特に限定されない。 The thickness of the electron injection layer is not particularly limited as long as the electron injection function and the electron transport function are sufficiently exhibited.
（４）電子輸送層
電子輸送層に用いられる材料としては、陰極から注入された電子を発光層内へ輸送することが可能な材料であれば、特に限定されるものではなく、例えば、バソキュプロイン、バソフェナントロリン、フェナントロリン誘導体、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）の誘導体等を挙げることができる。
(4) Electron transport layer The material used for the electron transport layer is not particularly limited as long as it is a material capable of transporting electrons injected from the cathode into the light emitting layer. For example, bathocuproine, Examples include bathophenanthroline, phenanthroline derivatives, triazole derivatives, oxadiazole derivatives, and derivatives of tris (8-quinolinolato) aluminum complex (Alq 3 ).
上記電子輸送層の厚みとしては、電子輸送機能が十分に発揮される厚みであれば、特に限定されない。 The thickness of the electron transport layer is not particularly limited as long as the electron transport function is sufficiently thick.
（５）形成方法
本発明においては、上述した有機ＥＬ層を構成する有機層のうち少なくとも１層は、印刷法等のように、有機層形成用塗工液が発光領域全面に塗布される方法により形成されることが好ましい。
(5) Forming method In the present invention, at least one of the organic layers constituting the organic EL layer described above is a method in which an organic layer forming coating solution is applied to the entire surface of the light emitting region, such as a printing method. It is preferably formed by.
３．第１電極層
次に、本発明における第１電極層について説明する。本発明における第１電極層は、陽極であっても陰極であってもよいが、通常は陽極として形成される。
3. 1st electrode layer Next, the 1st electrode layer in this invention is demonstrated. The first electrode layer in the present invention may be an anode or a cathode, but is usually formed as an anode.
第１電極層は透明性を有していても有していなくてもよい。第１電極層の透明性は、光の取り出し面等によって適宜選択される。例えば、第１電極層側から光を取り出す場合は、第１電極層は透明または半透明である必要がある。 The first electrode layer may or may not have transparency. The transparency of the first electrode layer is appropriately selected depending on the light extraction surface and the like. For example, when light is extracted from the first electrode layer side, the first electrode layer needs to be transparent or translucent.
陽極としては、正孔が注入し易いように仕事関数の大きい導電性材料を用いることが好ましく、具体的には、ＩＴＯ、酸化インジウム、金のような仕事関数の大きい金属、ポリアニリン、ポリアセチレン、ポリアルキルチオフェン誘導体、ポリシラン誘導体のような導電性高分子等を挙げることができる。 As the anode, a conductive material having a high work function is preferably used so that holes can be easily injected. Specifically, a metal having a high work function such as ITO, indium oxide, gold, polyaniline, polyacetylene, poly Examples thereof include conductive polymers such as alkylthiophene derivatives and polysilane derivatives.
第１電極層は抵抗が小さいことが好ましく、一般には金属材料が用いられるが、有機化合物または無機化合物を用いてもよい。 The first electrode layer preferably has a low resistance, and generally a metal material is used, but an organic compound or an inorganic compound may be used.
第１電極層は、基板上にパターン状に形成されていてもよく、取り出し電極等が形成されている領域を除いて基板上にほぼ全面に形成されていてもよい。通常、第１電極層は基板上にパターン状に形成される。第１電極層が、取り出し電極等が形成されている領域を除いて基板上にほぼ全面に形成されている場合には、隔壁によって発光領域を所望のパターンに区画することができる。 The first electrode layer may be formed in a pattern on the substrate, or may be formed on almost the entire surface of the substrate except for the region where the extraction electrode or the like is formed. Usually, the first electrode layer is formed in a pattern on the substrate. When the first electrode layer is formed on almost the entire surface of the substrate except for the region where the extraction electrode or the like is formed, the light emitting region can be partitioned into a desired pattern by the partition.
第１電極層の成膜方法としては、一般的な電極の成膜方法を用いることができ、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等のＰＶＤ法や、ＣＶＤ法などを挙げることができる。また、第１電極層のパターニング方法としては、所望のパターンに精度よく形成することができる方法であれば、特に限定されるものではなく、具体的にはフォトリソグラフィー法等を挙げることができる。 As a method for forming the first electrode layer, a general electrode forming method can be used, for example, a PVD method such as a vacuum deposition method, a sputtering method, an ion plating method, a CVD method, or the like. Can do. Further, the patterning method of the first electrode layer is not particularly limited as long as it can be accurately formed into a desired pattern, and specific examples thereof include a photolithography method.
４．第２電極層
次に、本発明における第２電極層について説明する。本発明における第２電極層は、陽極であっても陰極であってもよいが、通常は陰極として形成される。
4). Second Electrode Layer Next, the second electrode layer in the present invention will be described. The second electrode layer in the present invention may be an anode or a cathode, but is usually formed as a cathode.
また、第２電極層は、透明性を有していても有していなくてもよく、光の取り出し面等によって適宜選択される。例えば、第２電極層側から光を取り出す場合は、第２電極層は透明または半透明である必要がある。 The second electrode layer may or may not have transparency, and is appropriately selected depending on the light extraction surface and the like. For example, when light is extracted from the second electrode layer side, the second electrode layer needs to be transparent or translucent.
陰極としては、電子が注入しやすいように仕事関数の小さい導電性材料を用いることが好ましく、例えば、ＭｇＡｇ等のマグネシウム合金、ＡｌＬｉ、ＡｌＣａ、ＡｌＭｇ等のアルミニウム合金、Ｌｉ、Ｃａをはじめとするアルカリ金属類およびアルカリ土類金属類、または、アルカリ金属類およびアルカリ土類金属類の合金などが挙げられる。 As the cathode, a conductive material having a small work function is preferably used so that electrons can be easily injected. For example, magnesium alloys such as MgAg, aluminum alloys such as AlLi, AlCa, and AlMg, and alkalis such as Li and Ca are used. Examples thereof include metals and alkaline earth metals, or alloys of alkali metals and alkaline earth metals.
また、第２電極層は抵抗が小さいことが好ましく、一般には金属材料が用いられるが、有機化合物または無機化合物を用いてもよい。 The second electrode layer preferably has a low resistance, and generally a metal material is used, but an organic compound or an inorganic compound may be used.
本発明においては、上記有機ＥＬ層上に、金属材料を成膜して第２電極層を形成することが好ましい。第２電極層の材料としては抵抗が低いものであればよく、金属材料が最も適しているからである。 In the present invention, it is preferable to form a second electrode layer by forming a metal material on the organic EL layer. This is because the second electrode layer may be made of a material having a low resistance, and a metal material is most suitable.
金属材料の成膜方法としては、一般的な電極の形成方法を用いることができ、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の一般的な蒸着法や、金属ペーストを塗布する方法等が挙げられる。中でも、真空蒸着法、金属ペーストを塗布する方法が好ましい。真空蒸着法は、ドライプロセスで有機ＥＬ層へのダメージが少ない方法であり、積層に適している。また、金属ペーストを塗布する方法はウェットプロセスであり、ウェットプロセスはドライプロセスよりも大面積の対応に適している。ウェットプロセスであっても、有機ＥＬ層に影響を与えない溶媒が配合された金属ペーストは使用可能である。すなわち、有機ＥＬ層の耐溶剤性などによって有機ＥＬ層に影響を与えないように工夫することで、ウェットプロセスも適用可能となる。 As a method for forming a metal material, a general electrode forming method can be used. For example, a general vapor deposition method such as a vacuum vapor deposition method, a sputtering method, an ion plating method, or a method for applying a metal paste. Etc. Among these, a vacuum deposition method and a method of applying a metal paste are preferable. The vacuum evaporation method is a method that causes little damage to the organic EL layer in a dry process and is suitable for stacking. Further, the method of applying the metal paste is a wet process, and the wet process is more suitable for dealing with a larger area than the dry process. Even in the wet process, a metal paste containing a solvent that does not affect the organic EL layer can be used. That is, a wet process can be applied by devising the organic EL layer so as not to be affected by the solvent resistance of the organic EL layer.
５．基板
次に、本発明における基板について説明する。本発明における基板は、上述の絶縁層、第１電極層等を支持するものであり、所定の強度を有するものであれば、特に限定されない。本発明においては、第１電極層が所定の強度を有する場合には、第１電極層が基板を兼ねるものであってもよいが、通常は、所定の強度を有する基板上に第１電極層が形成される。
5). Substrate Next, the substrate in the present invention will be described. The board | substrate in this invention supports the above-mentioned insulating layer, the 1st electrode layer, etc., and will not be specifically limited if it has predetermined intensity | strength. In the present invention, when the first electrode layer has a predetermined strength, the first electrode layer may also serve as the substrate. Usually, however, the first electrode layer is formed on the substrate having the predetermined strength. Is formed.
基板としては、上記の絶縁層や有機ＥＬ層等が形成可能であれば、特に限定されるものではないが、例えば、光の取り出し面により光透過性が必要か否かで適宜決定される。一般的には、基板側を光の取り出し面とすることが好ましいことから、基板は透明な材料で形成されることが好ましい。 The substrate is not particularly limited as long as the above-described insulating layer, organic EL layer, and the like can be formed. For example, the substrate is appropriately determined depending on whether light transmission is necessary depending on the light extraction surface. In general, since it is preferable that the substrate side be a light extraction surface, the substrate is preferably formed of a transparent material.
このような基板の形成材料としては、例えば、ソーダ石灰ガラス、アルカリガラス、鉛アルカリガラス、ホウケイ酸ガラス、アルミノケイ酸ガラス、シリカガラス等のガラス板、またはフィルム状に成形が可能な樹脂基板等を用いることができる。この樹脂基板に用いる樹脂としては、耐溶媒性および耐熱性の比較的高い高分子材料であることが好ましい。具体的には、フッ素系樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリフッ化ビニル、ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂、ポリアミド、ポリアセタール、ポリエステル、ポリカーボネート、変性ポリフェニレンエーテル、ポリスルホン、ポリアリレート、ポリエーテルイミド、ポリエーテルサルフォン、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリフェニレンスルフィド、液晶性ポリエステル、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリミクロイキシレンジメチレンテレフタレート、ポリオキシメチレン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリアクリレート、アクリロニトリル−スチレン樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン、シリコーン樹脂、非晶質ポリオレフィン等が挙げられる。また、上記の他にも所定の条件を満たす高分子材料であれば、使用可能であり、２種類以上の共重合体を用いることもできる。さらに、必要に応じて水分、酸素等のガスを遮断するガスバリア性を有する基板を用いてもよい。 Examples of the material for forming such a substrate include soda lime glass, alkali glass, lead alkali glass, borosilicate glass, aluminosilicate glass, and silica glass, or a resin substrate that can be formed into a film. Can be used. The resin used for the resin substrate is preferably a polymer material having relatively high solvent resistance and heat resistance. Specifically, fluorine resin, polyethylene, polypropylene, polyvinyl chloride, polyvinyl fluoride, polystyrene, ABS resin, polyamide, polyacetal, polyester, polycarbonate, modified polyphenylene ether, polysulfone, polyarylate, polyetherimide, polyether mon Phon, Polyamideimide, Polyimide, Polyphenylene sulfide, Liquid crystalline polyester, Polyethylene terephthalate, Polybutylene terephthalate, Polyethylene naphthalate, Polymicroxylene dimethylene terephthalate, Polyoxymethylene, Polyethersulfone, Polyetheretherketone, Polyacrylate, Acrylonitrile -Styrene resin, phenol resin, urea resin, melamine resin, unsaturated polyester resin, Epoxy resins, polyurethanes, silicone resins, amorphous polyolefins, and the like. In addition to the above, any polymer material that satisfies a predetermined condition can be used, and two or more types of copolymers can be used. Furthermore, you may use the board | substrate which has gas barrier property which interrupts | blocks gas, such as a water | moisture content and oxygen, as needed.
６．隔壁
本発明の有機ＥＬ素子は、上記第１絶縁層上に形成され、上記第２電極層を複数に分断する分断領域を画定する複数の絶縁性の隔壁を有することが好ましい。本発明の有機ＥＬ素子を製造コストに優れたパッシブ型の有機ＥＬ素子とすることができるからである。
6). Partition Wall The organic EL element of the present invention preferably has a plurality of insulating partition walls that are formed on the first insulating layer and delimit a dividing region that divides the second electrode layer into a plurality of portions. This is because the organic EL device of the present invention can be a passive organic EL device excellent in production cost.
パッシブ型の有機ＥＬ素子の場合、通常、第１電極層がストライプ状に形成されることから、このストライプ状の第１電極層の長手方向に直交するように、隔壁もストライプ状に形成される。 In the case of a passive organic EL element, since the first electrode layer is usually formed in a stripe shape, the partition walls are also formed in a stripe shape so as to be orthogonal to the longitudinal direction of the stripe-shaped first electrode layer. .
隔壁が所定の高さを有していれば、第２電極層を複数に分断することができるため、隔壁の断面形状としては、特に限定されるものではなく、例えば、矩形状、台形状（順テーパー形状）、逆テーパー形状等が挙げられる。好ましくは、逆テーパー形状等のオーバーハング形状である。 If the partition wall has a predetermined height, the second electrode layer can be divided into a plurality of parts. Therefore, the cross-sectional shape of the partition wall is not particularly limited. For example, a rectangular shape, a trapezoidal shape ( Forward taper shape) and reverse taper shape. An overhang shape such as a reverse taper shape is preferable.
逆テーパー形状の場合、基板表面に対するテーパー角度θは、０°＜θ＜９０°であればよいが、好ましくは２０°＜θ＜８０°、より好ましくは３０°＜θ＜７０°である。なお、逆テーパー形状の場合、テーパー角度θとは、図２に例示するような基板２表面に対するテーパー角度θをいう。 In the case of a reverse taper shape, the taper angle θ with respect to the substrate surface may be 0 ° <θ <90 °, preferably 20 ° <θ <80 °, more preferably 30 ° <θ <70 °. In the case of an inversely tapered shape, the taper angle θ refers to the taper angle θ with respect to the surface of the substrate 2 as illustrated in FIG.
隔壁の高さとしては、通常、隔壁の下地表面から隔壁表面までの高さが、発光領域の中心部における基板表面から第２電極層表面までの高さよりも高くなるように設定される。 The height of the partition is usually set such that the height from the base surface of the partition to the surface of the partition is higher than the height from the substrate surface to the second electrode layer surface at the center of the light emitting region.
隔壁の幅は、特に限定されるものではないが、１００μｍ以下であることが好ましい。隔壁の幅が広すぎると、発光領域が相対的に狭くなるからである。 The width of the partition wall is not particularly limited, but is preferably 100 μm or less. This is because if the partition wall is too wide, the light emitting region becomes relatively narrow.
隔壁のピッチは、特に限定されるものではなく、目的とする有機ＥＬ素子の画素の大きさ等によって、適宜選択されるものである。 The pitch of the partition walls is not particularly limited, and is appropriately selected depending on the pixel size of the target organic EL element.
隔壁の各々は、所定間隔をおいて平行に設けられた複数の小隔壁から構成されていてもよい。特に、有機ＥＬ層を構成する有機層を印刷法により形成する場合には、このように小隔壁を複数設けることが好ましい。隔壁の側面にインクが付着し、隔壁周辺で有機層の膜厚が厚くなっても、第２電極層を確実に分断することができるからである。
例えば、図８および図９に示す例においては、隔壁５の各々は、所定間隔ｄをおいて平行に設けられた２個の小隔壁５ａ、小隔壁５ｂから構成されている。小隔壁５ａ、小隔壁５ｂ間の間隔ｄが比較的狭いため、有機ＥＬ層６を構成する有機層を印刷法によって形成する場合に、小隔壁５ａ、小隔壁５ｂ間に有機層形成用塗工液が入り込むことを抑制することができる。よって、第２電極層７を確実に分断し、隔壁５を挟んで位置する第２電極層７間でショートすることを防止することが可能である。なお、図８は本発明の有機ＥＬ素子の他の例を示す概略平面図であり、図９は図８のＢ−Ｂ線断面図であり、図８において、有機ＥＬ層および第２電極層は省略されている。
Each of the partition walls may be composed of a plurality of small partition walls provided in parallel at a predetermined interval. In particular, when the organic layer constituting the organic EL layer is formed by a printing method, it is preferable to provide a plurality of small partition walls as described above. This is because even if the ink adheres to the side surface of the partition wall and the organic layer becomes thicker around the partition wall, the second electrode layer can be surely divided.
For example, in the example shown in FIGS. 8 and 9, each of the partition walls 5 is composed of two small partition walls 5a and a small partition wall 5b provided in parallel at a predetermined interval d. Since the distance d between the small partition 5a and the small partition 5b is relatively narrow, when the organic layer constituting the organic EL layer 6 is formed by a printing method, the organic layer forming coating is applied between the small partition 5a and the small partition 5b. The liquid can be prevented from entering. Therefore, it is possible to reliably divide the second electrode layer 7 and prevent a short circuit between the second electrode layers 7 located with the partition wall 5 interposed therebetween. 8 is a schematic plan view showing another example of the organic EL element of the present invention. FIG. 9 is a sectional view taken along line BB of FIG. 8. In FIG. 8, the organic EL layer and the second electrode layer are shown. Is omitted.
小隔壁間の間隔は、第２電極層を分断することが可能な間隔であればよいが、具体的には、１μｍ〜６０μｍの範囲内であることが好ましく、１μｍ〜３０μｍの範囲内であることがより好ましく、１μｍ〜１０μｍの範囲内であることがさらに好ましい。小隔壁間の間隔が上記範囲よりも広いと、例えば、有機ＥＬ層を構成する有機層を印刷法によって形成する場合、有機層形成用塗工液が小隔壁間に入り込み易くなり、第２電極層を分断することが困難となるおそれがあるからである。一方、小隔壁間の間隔が上記範囲よりも狭いものは形成が困難であったり、また小隔壁間の間隔が狭すぎると、有機層が小隔壁間で連なって成膜されるおそれがあったりするからである。
なお、「小隔壁間の間隔」とは、隔壁を構成する複数の小隔壁において、隣接する小隔壁の向かい合う上底面の端部から上底面の端部までの距離をいい、光学顕微鏡、レーザ顕微鏡、走査型白色干渉計により測定することができる。
The interval between the small barrier ribs may be an interval that can divide the second electrode layer. Specifically, it is preferably within a range of 1 μm to 60 μm, and within a range of 1 μm to 30 μm. It is more preferable that it is in the range of 1 μm to 10 μm. When the interval between the small partition walls is wider than the above range, for example, when an organic layer constituting the organic EL layer is formed by a printing method, the organic layer forming coating liquid easily enters between the small partition walls, and the second electrode This is because it may be difficult to divide the layer. On the other hand, when the distance between the small partition walls is narrower than the above range, it is difficult to form, or when the distance between the small partition walls is too narrow, the organic layer may be continuously formed between the small partition walls. Because it does.
The “interval between the small partition walls” refers to the distance from the end of the upper bottom face to the end of the upper bottom face of the plurality of small partition walls constituting the partition, which is an optical microscope or laser microscope. It can be measured by a scanning white interferometer.
隔壁を構成する小隔壁の数が３個以上である場合、通常、小隔壁間の間隔は等間隔とされる。 When the number of the small partition walls constituting the partition walls is three or more, the intervals between the small partition walls are usually equal.
隔壁を構成する小隔壁の数としては、複数であればよく、例えば、２個、３個等とすることができる。隔壁を構成する小隔壁の数が多すぎると、発光領域が相対的に狭くなることから、隔壁を構成する小隔壁の数は２個であることが好ましい。 The number of the small partition walls constituting the partition wall may be plural, for example, two, three, or the like. If the number of the small partition walls constituting the partition wall is too large, the light emitting region becomes relatively narrow. Therefore, the number of the small partition walls constituting the partition wall is preferably two.
隔壁により画定される分断領域の幅は、３００μｍ以下であることが好ましい。上記分断領域の幅が上記範囲よりも広いと、発光領域が相対的に狭くなるからである。 The width of the divided region defined by the partition walls is preferably 300 μm or less. This is because if the width of the divided region is wider than the above range, the light emitting region becomes relatively narrow.
隔壁の形成材料としては、例えば、感光性ポリイミド樹脂、アクリル系樹脂、ノボラック系樹脂、スチレン系樹脂、フェノール系樹脂、メラミン系樹脂等の光硬化型樹脂、または熱硬化型樹脂、および無機材料等を挙げることができる。 Examples of the partition wall forming material include photosensitive polyimide resins, acrylic resins, novolac resins, styrene resins, phenol resins, melamine resins, and other photo-curing resins, thermosetting resins, and inorganic materials. Can be mentioned.
隔壁の形成方法としては、フォトリソグラフィー法、印刷法等の一般的な方法を用いることができる。 As a method for forming the partition wall, a general method such as a photolithography method or a printing method can be used.
Ｂ．有機ＥＬ素子の製造方法
次に、本発明の有機ＥＬ素子の製造方法について説明する。本発明の有機ＥＬ素子の製造方法は、第１電極層が形成された基板上に、発光領域内の上記第１電極層が露出するように、上記発光領域を画定する第１絶縁層および上記発光領域内にパターン状に配置された第２絶縁層から構成される絶縁層をフォトリソグラフィー法により形成する絶縁層形成工程と、上記発光領域内の上記第１電極層上に、発光層を含む有機ＥＬ層を形成する有機ＥＬ層形成工程と、上記有機ＥＬ層上に第２電極層を形成する第２電極層形成工程とを有し、上記有機ＥＬ層形成工程が、上記有機ＥＬ層を構成する有機層のうち少なくとも１層の有機層を印刷法により形成する有機層印刷工程を含むことを特徴とするものである。
B. Next, a method for manufacturing the organic EL element of the present invention will be described. The organic EL device manufacturing method of the present invention includes a first insulating layer that defines the light emitting region so that the first electrode layer in the light emitting region is exposed on the substrate on which the first electrode layer is formed; An insulating layer forming step of forming an insulating layer composed of a second insulating layer arranged in a pattern in the light emitting region by a photolithography method, and including a light emitting layer on the first electrode layer in the light emitting region An organic EL layer forming step of forming an organic EL layer, and a second electrode layer forming step of forming a second electrode layer on the organic EL layer, wherein the organic EL layer forming step comprises: An organic layer printing step of forming at least one organic layer among the organic layers to be formed by a printing method is included.
本発明の有機ＥＬ素子の製造方法について、図面を参照しながら説明する。図１０〜図１２は、本発明の有機ＥＬ素子の製造方法の一例を示す工程図である。なお、図１０（ａ）〜図１０（ｃ）および図１１（ａ）〜図１１（ｂ）は概略平面図、図１２（ａ）は図１０（ａ）のＣ−Ｃ線断面図、図１２（ｂ）は図１０（ｂ）のＤ−Ｄ線断面図、図１２（ｃ）は図１０（ｃ）のＥ−Ｅ線断面図、図１２（ｄ）は図１１（ａ）のＦ−Ｆ線断面図、図１２（ｅ）は図１１（ｂ）のＧ−Ｇ線断面図である。図１０（ｂ）〜図１０（ｃ）において、第１電極層を一点鎖線で示しており、図１１（ａ）〜図１１（ｂ）において、絶縁層（第１絶縁層および第２絶縁層）を点線、隔壁を二点鎖線で示している。 The manufacturing method of the organic EL element of this invention is demonstrated referring drawings. 10-12 is process drawing which shows an example of the manufacturing method of the organic EL element of this invention. 10 (a) to 10 (c) and FIGS. 11 (a) to 11 (b) are schematic plan views, and FIG. 12 (a) is a cross-sectional view taken along the line CC of FIG. 10 (a). 12 (b) is a cross-sectional view taken along line DD in FIG. 10 (b), FIG. 12 (c) is a cross-sectional view taken along line EE in FIG. 10 (c), and FIG. 12 (d) is a cross-sectional view taken along line F in FIG. -F sectional view, FIG.12 (e) is the GG sectional view taken on the line of FIG.11 (b). 10 (b) to 10 (c), the first electrode layer is indicated by a one-dot chain line. In FIGS. 11 (a) to 11 (b), the insulating layers (the first insulating layer and the second insulating layer) are shown. ) Is indicated by a dotted line, and a partition wall is indicated by a two-dot chain line.
まず、基板２上に第１電極層３を形成する（図１０（ａ）および図１２（ａ））。次いで、第１電極層３が形成された基板２上に、発光領域１０内の第１電極層３が露出するように、発光領域１０を画定する第１絶縁層４ａおよび発光領域１０内にパターン状に配置された第２絶縁層４ｂから構成される絶縁層４をフォトリソグラフィー法により形成する（図１０（ｂ）および図１２（ｂ）、絶縁層形成工程）。次に、第１絶縁層４ａ上に、第２電極層を複数に分断する分断領域１１を画定する複数の絶縁性の隔壁５を形成する（図１０（ｃ）および図１２（ｃ））。 First, the first electrode layer 3 is formed on the substrate 2 (FIGS. 10A and 12A). Next, a pattern is formed in the first insulating layer 4a defining the light emitting region 10 and the light emitting region 10 so that the first electrode layer 3 in the light emitting region 10 is exposed on the substrate 2 on which the first electrode layer 3 is formed. The insulating layer 4 composed of the second insulating layers 4b arranged in a shape is formed by photolithography (FIGS. 10B and 12B, insulating layer forming step). Next, a plurality of insulating partition walls 5 are formed on the first insulating layer 4a to define a dividing region 11 for dividing the second electrode layer into a plurality of parts (FIGS. 10C and 12C).
続いて、隔壁５が形成された基板２上の全面に、有機層８を印刷法により形成する（図１１（ａ）および図１２（ｄ）、有機層印刷工程）。次いで、図示しないが、有機層８を含む有機ＥＬ層を形成する（有機ＥＬ層形成工程）。さらに、有機ＥＬ層６が形成された基板２上の全面に、第２電極層７を形成し（図１１（ｂ）および図１２（ｅ）、第２電極層形成工程）、有機ＥＬ素子１を得る。 Subsequently, an organic layer 8 is formed on the entire surface of the substrate 2 on which the partition walls 5 are formed by a printing method (FIGS. 11A and 12D, organic layer printing step). Next, although not shown, an organic EL layer including the organic layer 8 is formed (organic EL layer forming step). Further, the second electrode layer 7 is formed on the entire surface of the substrate 2 on which the organic EL layer 6 is formed (FIG. 11B and FIG. 12E, second electrode layer forming step), and the organic EL element 1 Get.
本発明によれば、発光領域を画定する第１絶縁層および発光領域内にパターン状に配置された第２絶縁層から構成される絶縁層をフォトリソグラフィー法により形成し、有機ＥＬ層を構成する有機層を印刷法により形成することで、第２絶縁層上に印刷された有機層形成用塗工液を発光領域内へ流れ込ませることができる。これにより、発光領域内に形成される有機層の膜厚を大きくすることが可能であるため、ダークスポット、電流のリークおよび電極間のショート等の不具合が発生しにくい有機ＥＬ素子を得ることができる。 According to the present invention, the organic EL layer is configured by forming the insulating layer including the first insulating layer defining the light emitting region and the second insulating layer arranged in a pattern in the light emitting region by the photolithography method. By forming the organic layer by a printing method, the organic layer forming coating liquid printed on the second insulating layer can be caused to flow into the light emitting region. As a result, it is possible to increase the thickness of the organic layer formed in the light emitting region, and thus it is possible to obtain an organic EL element that is less prone to problems such as dark spots, current leakage, and short circuit between electrodes. it can.
以下、本発明の有機ＥＬ素子の製造方法における各工程について説明する。 Hereinafter, each process in the manufacturing method of the organic EL element of this invention is demonstrated.
１．絶縁層形成工程
まず、本発明における絶縁層形成工程について説明する。本発明における絶縁層形成工程は、第１電極層が形成された基板上に、発光領域内の上記第１電極層が露出するように、上記発光領域を画定する第１絶縁層および上記発光領域内にパターン状に配置された第２絶縁層から構成される絶縁層をフォトリソグラフィー法により形成する工程である。
1. Insulating Layer Forming Step First, the insulating layer forming step in the present invention will be described. The insulating layer forming step in the present invention includes a first insulating layer that defines the light emitting region and the light emitting region so that the first electrode layer in the light emitting region is exposed on the substrate on which the first electrode layer is formed. In this step, an insulating layer composed of the second insulating layer arranged in a pattern is formed by photolithography.
なお、基板、第１電極層、絶縁層、第１絶縁層、第２絶縁層、および、絶縁層の形成方法については、上記「Ａ．有機ＥＬ素子」の項に記載したので、ここでの説明は省略する。 The method for forming the substrate, the first electrode layer, the insulating layer, the first insulating layer, the second insulating layer, and the insulating layer has been described in the above section “A. Organic EL element”. Description is omitted.
２．有機ＥＬ層形成工程
次に、本発明における有機ＥＬ層形成工程について説明する。本発明における有機ＥＬ層形成工程は、発光領域内の第１電極層上に、発光層を含む有機ＥＬ層を形成する工程であり、上記有機ＥＬ層を構成する有機層のうち少なくとも１層の有機層を印刷法により形成する有機層印刷工程を含む工程である。
2. Organic EL Layer Formation Step Next, the organic EL layer formation step in the present invention will be described. The organic EL layer forming step in the present invention is a step of forming an organic EL layer including a light emitting layer on the first electrode layer in the light emitting region, and at least one of the organic layers constituting the organic EL layer is formed. It is a process including the organic layer printing process which forms an organic layer with a printing method.
有機ＥＬ層は、少なくとも発光層を含む１層もしくは複数層の有機層を有するものであり、その層構成については、上記「Ａ．有機ＥＬ素子」の項に記載した通りである。本発明においては、有機ＥＬ層を構成する有機層のうち少なくとも１層の有機層を印刷法により形成すればよく、有機ＥＬ層を構成する他の層を印刷法以外の方法で形成することができる。例えば、第１電極層および絶縁層が形成された基板上に、正孔注入層および発光層を印刷法により順に形成した後に、発光層上に電子輸送層や電子注入層を印刷法以外の方法、例えば、真空蒸着法により形成することができる。 The organic EL layer has one or a plurality of organic layers including at least a light emitting layer, and the layer structure is as described in the above section “A. Organic EL element”. In the present invention, at least one of the organic layers constituting the organic EL layer may be formed by a printing method, and other layers constituting the organic EL layer may be formed by a method other than the printing method. it can. For example, after a hole injection layer and a light emitting layer are sequentially formed on a substrate on which a first electrode layer and an insulating layer are formed by a printing method, an electron transport layer or an electron injection layer is formed on the light emitting layer by a method other than the printing method. For example, it can be formed by a vacuum deposition method.
このように、有機ＥＬ層を構成する少なくとも１層の有機層を印刷法により形成し、有機ＥＬ層を構成する他の層を印刷法以外の方法で形成してもよいが、中でも、有機ＥＬ層を構成する有機層のうち、湿式法で形成する有機層のすべてを印刷法により形成することが好ましい。本発明の効果を特に発揮することができるからである。 As described above, at least one organic layer constituting the organic EL layer may be formed by a printing method, and other layers constituting the organic EL layer may be formed by a method other than the printing method. Of the organic layers constituting the layer, it is preferable to form all of the organic layers formed by a wet method by a printing method. This is because the effects of the present invention can be particularly exhibited.
以下、有機層印刷工程、ならびに、印刷法以外の方法で有機ＥＬ層を構成する層を形成する方法について説明する。 Hereinafter, the organic layer printing step and a method for forming a layer constituting the organic EL layer by a method other than the printing method will be described.
（１）有機層印刷工程
本発明における有機層印刷工程は、発光層を含む有機ＥＬ層を構成する有機層のうち少なくとも１層の有機層を印刷法により形成する工程である。
(1) Organic Layer Printing Step The organic layer printing step in the present invention is a step of forming at least one organic layer among the organic layers constituting the organic EL layer including the light emitting layer by a printing method.
印刷法により形成する有機層の数としては、１層以上であればよく、例えば、１層、２層、３層等とすることができる。 The number of organic layers formed by the printing method may be one or more, for example, one layer, two layers, three layers, and the like.
印刷法により形成する有機層としては、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層および電子注入層が挙げられる。中でも、印刷法により形成する有機層は、発光層であることが好ましい。また、印刷法により形成する有機層は、正孔注入層および発光層であってもよい。 Examples of the organic layer formed by the printing method include a hole injection layer, a hole transport layer, a light emitting layer, an electron transport layer, and an electron injection layer. Especially, it is preferable that the organic layer formed by the printing method is a light emitting layer. The organic layer formed by a printing method may be a hole injection layer and a light emitting layer.
上記有機層を形成する際には、少なくとも発光領域内の第１電極層上に、有機層を形成するための有機層形成用塗工液を印刷法により塗布する。この有機層形成用塗工液には、有機層の種類に応じた材料が用いられる。 When forming the organic layer, an organic layer forming coating solution for forming the organic layer is applied by a printing method on at least the first electrode layer in the light emitting region. A material corresponding to the type of the organic layer is used for the organic layer forming coating solution.
有機層形成用塗工液は、上記有機層を構成する材料を溶媒に溶解もしくは分散させることにより調製される。溶媒としては、有機層を構成する材料に応じて適宜選択される。例えば、有機層として発光層を形成する場合、発光層形成用塗工液に用いられる溶媒としては、上述した発光材料を溶解もしくは分散させることができるものであれば、特に限定されるものではなく、クロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタン、テトラヒドロフラン、トルエン、キシレン、テトラリン、メシチレン等を挙げることができる。 The organic layer forming coating solution is prepared by dissolving or dispersing the material constituting the organic layer in a solvent. The solvent is appropriately selected according to the material constituting the organic layer. For example, when the light emitting layer is formed as the organic layer, the solvent used in the light emitting layer forming coating solution is not particularly limited as long as it can dissolve or disperse the light emitting material described above. , Chloroform, methylene chloride, dichloroethane, tetrahydrofuran, toluene, xylene, tetralin, mesitylene and the like.
本工程においては、上述したように、少なくとも発光領域内の第１電極層上に、有機層形成用塗工液を印刷法により塗布する。印刷法は、有機層形成用塗工液の落とし込み量を調整できない方法であり、有機層形成用塗工液の転写量に制限があるため、通常、インクジェット法等のように有機層形成用塗工液の落とし込み量を調整できる方法と比較して、塗布された有機層形成用塗工液の膜厚が薄くなりやすい。これに対して、本発明においては、上記絶縁層形成工程により、発光領域内の第１電極層上に、発光領域を画定する第１絶縁層および発光領域内にパターン状に配置された第２絶縁層から構成される絶縁層が形成されていることで、印刷法を用いても、第２絶縁層上に印刷された有機層形成用塗工液を発光領域内へ流れ込ませることができるため、発光領域内に塗布される有機層形成用塗工液の膜厚を大きくすることができる。これにより、発光領域内に形成される有機層の膜厚を大きくすることが可能となる。
本工程に用いられる印刷法としては、グラビア印刷法、活版印刷法、オフセット印刷法、グラビアオフセット印刷法、フレキソ印刷法（凸版印刷法）、凸版反転印刷法、スクリーン印刷法等を挙げることができ、中でも、グラビア印刷法が好ましい。
印刷用版およびブランケットとしては、例えば、金属製、ゴム製、プラスチック製のもの等を用いることができる。中でも、版は金属製が好ましく、ブランケットは表面にクッション層を備えたブランケット胴に樹脂フィルムを巻いたものが好ましい。クッション層の硬度は、例えば、２０°〜８０°の範囲内であり、クッション層の厚みは、例えば、０．１ｍｍ〜３０ｍｍの範囲内である。なお、上記の硬度は、ＪＩＳ（Ｋ６２５３）デュロメータ硬さ試験によるＴｙｐｅＡ硬度である。樹脂フィルムの厚みは、例えば、５μｍ〜２００μｍの範囲内である。グラビア版のセルは、例えば、最大開口長が２０μｍ〜２００μｍの範囲内であり、深さが１０μｍ〜２００μｍの範囲内である。また、印刷機のドラム径は、被印刷体の大きさに比例するものであり、被印刷体の大きさに応じて適宜選択されるものであるが、例えば、１０ｍｍ〜１０００ｍｍの範囲内である。
In this step, as described above, an organic layer forming coating solution is applied by a printing method on at least the first electrode layer in the light emitting region. The printing method is a method in which the amount of dropping of the organic layer forming coating liquid cannot be adjusted, and the transfer amount of the organic layer forming coating liquid is limited. Compared with the method which can adjust the dropping amount of a process liquid, the film thickness of the apply | coated coating liquid for organic layer formation becomes thin easily. On the other hand, in the present invention, the first insulating layer that defines the light emitting region and the second that is arranged in a pattern in the light emitting region are formed on the first electrode layer in the light emitting region by the insulating layer forming step. Since the insulating layer composed of the insulating layer is formed, the organic layer forming coating liquid printed on the second insulating layer can be caused to flow into the light emitting region even if the printing method is used. The film thickness of the coating liquid for forming an organic layer applied in the light emitting region can be increased. This makes it possible to increase the thickness of the organic layer formed in the light emitting region.
Examples of the printing method used in this step include a gravure printing method, a letterpress printing method, an offset printing method, a gravure offset printing method, a flexographic printing method (a letterpress printing method), a letterpress reverse printing method, and a screen printing method. Of these, the gravure printing method is preferable.
As the printing plate and blanket, for example, metal, rubber, plastic, or the like can be used. Among them, the plate is preferably made of metal, and the blanket is preferably a resin film wound around a blanket cylinder having a cushion layer on the surface. The hardness of the cushion layer is, for example, in the range of 20 ° to 80 °, and the thickness of the cushion layer is, for example, in the range of 0.1 mm to 30 mm. In addition, said hardness is TypeA hardness by a JIS (K6253) durometer hardness test. The thickness of the resin film is, for example, in the range of 5 μm to 200 μm. For example, the gravure plate cell has a maximum opening length in the range of 20 μm to 200 μm and a depth in the range of 10 μm to 200 μm. Further, the drum diameter of the printing press is proportional to the size of the printing medium, and is appropriately selected according to the size of the printing medium. For example, the drum diameter is within a range of 10 mm to 1000 mm. .
有機層形成用塗工液の塗布に際しては、有機層形成用塗工液が少なくとも発光領域内の第１電極層上に塗布されていればよい。例えば、絶縁層が形成された基板上の全面に有機層形成用塗工液を塗布してもよく、絶縁層が形成された基板上にパターン状に有機層形成用塗工液を塗布してもよい。 In applying the organic layer forming coating solution, it is sufficient that the organic layer forming coating solution is applied on at least the first electrode layer in the light emitting region. For example, the organic layer forming coating solution may be applied to the entire surface of the substrate on which the insulating layer is formed, or the organic layer forming coating solution is applied in a pattern on the substrate on which the insulating layer is formed. Also good.
また、有機層形成用塗工液の塗布に際しては、例えば、第１電極層がストライプ状に形成されている場合、有機層形成用塗工液を、第１電極層の長手方向に対して平行に塗布してもよく、第１電極層の長手方向に対して垂直に塗布してもよい。例えば、有機層として発光層を形成する際に、発光層形成用塗工液を第１電極層の長手方向に対して平行に塗布した場合、図６に例示するように、第１電極層の長手方向に対して平行に複数色の発光部を有するパターン状の発光層を形成することができる。また例えば、発光層形成用塗工液を第１電極層の長手方向に対して垂直に塗布した場合、図７に例示するように、第１電極層の長手方向に対して垂直に複数色の発光部を有するパターン状の発光層を形成することができる。 In applying the organic layer forming coating solution, for example, when the first electrode layer is formed in a stripe shape, the organic layer forming coating solution is parallel to the longitudinal direction of the first electrode layer. Or may be applied perpendicular to the longitudinal direction of the first electrode layer. For example, when forming the light emitting layer as the organic layer, when the light emitting layer forming coating liquid is applied in parallel to the longitudinal direction of the first electrode layer, as illustrated in FIG. A patterned light emitting layer having light emitting portions of a plurality of colors in parallel to the longitudinal direction can be formed. Further, for example, when the light emitting layer forming coating liquid is applied perpendicularly to the longitudinal direction of the first electrode layer, as illustrated in FIG. 7, a plurality of colors perpendicular to the longitudinal direction of the first electrode layer are formed. A patterned light-emitting layer having a light-emitting portion can be formed.
有機層形成用塗工液の塗布後は、乾燥を行ってもよい。 You may dry after application | coating of the coating liquid for organic layer formation.
（２）印刷法以外の方法で有機ＥＬ層を構成する層を形成する方法
印刷法以外の方法で有機ＥＬ層を構成する層を形成する方法としては、湿式法であってもよく、乾式法であってもよい。
(2) Method for forming a layer constituting the organic EL layer by a method other than the printing method The method for forming the layer constituting the organic EL layer by a method other than the printing method may be a wet method or a dry method. It may be.
湿式法としては、塗工液を塗布する方法が挙げられる。塗布方法としては、例えば、ディップコート法、ロールコート法、ブレードコート法、スピンコート法、バーコート法、ワイヤーバーコート法、キャスト法、ＬＢ法等を挙げることができる。 Examples of the wet method include a method of applying a coating liquid. Examples of the coating method include a dip coating method, a roll coating method, a blade coating method, a spin coating method, a bar coating method, a wire bar coating method, a casting method, and an LB method.
乾式法としては、真空蒸着法等の一般的な蒸着方法を用いることができる。 As the dry method, a general vapor deposition method such as a vacuum vapor deposition method can be used.
本発明において、印刷法以外で形成する他の層としては、発光層および正孔注入層以外の層であることが好ましい。このような層としては、例えば、電子注入層、電子輸送層等が挙げられる。 In the present invention, the other layer formed by a method other than the printing method is preferably a layer other than the light emitting layer and the hole injection layer. Examples of such a layer include an electron injection layer and an electron transport layer.
３．第２電極層形成工程
次に、本発明における第２電極層形成工程について説明する。本発明における第２電極層形成工程は、有機ＥＬ層上に第２電極層を形成する工程である。
3. Second Electrode Layer Forming Step Next, the second electrode layer forming step in the present invention will be described. The second electrode layer forming step in the present invention is a step of forming the second electrode layer on the organic EL layer.
なお、第２電極層およびその形成方法については、上記「Ａ．有機ＥＬ素子」の項に記載したので、ここでの説明は省略する。 The second electrode layer and the method for forming the second electrode layer are described in the above section “A. Organic EL element”, and thus the description thereof is omitted here.
４．その他の工程
本発明の有機ＥＬ素子の製造方法は、必須の工程である上記絶縁層形成工程、上記有機ＥＬ層形成工程および上記第２電極層形成工程の他に、第１電極層形成工程、隔壁形成工程等を有していてもよい。
なお、第１電極層およびその形成方法、隔壁およびその形成方法等については、上記「Ａ．有機ＥＬ素子」の項に記載したので、ここでの説明は省略する。
4). Other Steps The organic EL device manufacturing method of the present invention includes the first electrode layer forming step, in addition to the insulating layer forming step, the organic EL layer forming step, and the second electrode layer forming step, which are essential steps. You may have a partition formation process etc.
Note that the first electrode layer, the formation method thereof, the partition walls, the formation method thereof, and the like have been described in the above section “A. Organic EL element”, and thus the description thereof is omitted here.
なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は、例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。 The present invention is not limited to the above embodiment. The above-described embodiment is an exemplification, and the present invention has substantially the same configuration as the technical idea described in the claims of the present invention, and any device that exhibits the same function and effect is the present invention. It is included in the technical scope of the invention.
以下、実施例を挙げることにより、本発明について具体的に説明する。 Hereinafter, the present invention will be specifically described by giving examples.
［実施例１〜６］
（第１電極層の形成）
まず、ガラス基板（厚み０．７ｍｍ）に対して、イオンプレーティング法により膜厚２００ｎｍの酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）電極膜を形成し、このＩＴＯ電極膜上に感光性レジストを塗布し、マスク露光、現像、ＩＴＯ電極膜のエッチングを行って、幅１．１ｍｍのストライプ状の第１電極層を１．２ｍｍピッチで３２本形成した。
[Examples 1 to 6]
(Formation of first electrode layer)
First, an indium tin oxide (ITO) electrode film having a thickness of 200 nm is formed on a glass substrate (thickness 0.7 mm) by an ion plating method, a photosensitive resist is applied on the ITO electrode film, and mask exposure is performed. Then, development and etching of the ITO electrode film were performed to form 32 stripe-shaped first electrode layers with a width of 1.1 mm at a pitch of 1.2 mm.
（絶縁層の形成）
次に、上記第１電極層が形成されたガラス基板に、洗浄処理と紫外線プラズマ洗浄を施し、その後、ポリイミド前駆体を主成分とするポジ型感光性レジストをスピンコート法で塗布し、フォトリソグラフィープロセスでパターニングして、各第１電極層上に、０．８４ｍｍ×０．８４ｍｍの発光領域（開口部）が１．２ｍｍピッチで存在するように第１絶縁層を形成し、かつ、図１３および表１に示すパターン形状となるように第２絶縁層を形成することにより、第１絶縁層および第２絶縁層からなる絶縁層（高さ１．２μｍ）を形成した。なお、図１３において、発光領域内の黒い部分が第２絶縁層に対応しており、実施例１〜５においては、第２絶縁層の基板に平行な断面形状が円形状となっており、実施例６においては、第２絶縁層のパターンにより形成される閉領域の形状が円形状となっている。
(Formation of insulating layer)
Next, the glass substrate on which the first electrode layer has been formed is subjected to cleaning treatment and ultraviolet plasma cleaning, and then a positive photosensitive resist mainly composed of a polyimide precursor is applied by spin coating, and photolithography is performed. Patterning is performed by a process to form a first insulating layer on each first electrode layer so that light emitting regions (openings) of 0.84 mm × 0.84 mm exist at a pitch of 1.2 mm, and FIG. And the 2nd insulating layer was formed so that it might become a pattern shape shown in Table 1, and the insulating layer (height 1.2 micrometers) which consists of the 1st insulating layer and the 2nd insulating layer was formed. In FIG. 13, the black portion in the light emitting region corresponds to the second insulating layer. In Examples 1 to 5, the cross-sectional shape parallel to the substrate of the second insulating layer is circular, In Example 6, the shape of the closed region formed by the pattern of the second insulating layer is circular.
（隔壁の形成）
次に、上記の絶縁層が形成されたガラス基板に、洗浄処理と紫外線プラズマ洗浄を施し、その後、ノボラック樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂からなるネガ型感光性レジストをスピンコート法で塗布し、フォトリソグラフィープロセスでパターニングして、絶縁層上に第１電極層と直交するように、ストライプ状で断面形状が逆テーパー状の隔壁を並列に形成した。この際、隔壁を構成する小隔壁の数は２個（２ライン）とした。また、小隔壁間の間隔を６０μｍとし、隔壁を形成した。小隔壁は、幅が５０μｍ、高さが４μｍ、逆テーパーの角度は５０°であった。
(Formation of partition walls)
Next, the glass substrate on which the insulating layer is formed is subjected to cleaning treatment and ultraviolet plasma cleaning, and then a negative photosensitive resist composed of a novolac resin, a phenol resin, and a melamine resin is applied by a spin coat method. Patterning was performed by a lithography process, and barrier ribs having a stripe shape and a reverse taper shape were formed in parallel on the insulating layer so as to be orthogonal to the first electrode layer. At this time, the number of small partition walls constituting the partition walls was set to two (2 lines). Moreover, the space | interval between small partition walls was 60 micrometers, and the partition wall was formed. The small partition wall had a width of 50 μm, a height of 4 μm, and an inverse taper angle of 50 °.
（正孔注入層用のインキおよび緑色発光層用のインキの調製）
次に、下記組成の正孔注入層用のインキＡ１を調製した。このインキＡ１のせん断速度１００／秒における粘度（インキ温度２３℃）を、Ｐｈｙｓｉｃａ社製の粘弾性測定装置ＭＣＲ３０１型により定常流測定モードで測定した結果、１５ｃＰであった。また、２Ｈｚにおける動的表面張力（インキ温度２３℃）をＳＩＴＡ ｔ６０／２（ＳＩＴＡ Ｍｅｓｓｔｅｃｈｎｉｋ ＧｍｂＨ社製）を用いて測定した結果、３０ｄｙｎｅ／ｃｍであった。
＜正孔注入層用のインキＡ１の組成＞
・ＰＥＤＯＴ（ポリ（３，４）エチレンジオキシチオフェン）／ＰＳＳ（ポリスチレンスルフォネート）（混合比＝１／２０）（バイエル社製 Ｂａｙｔｒｏｎ ＰＣＨ８０００）
… ７０重量％
・混合溶媒（水：イソプロピルアルコール（沸点８２．４℃）＝７０：３０）
… ３０重量％
(Preparation of ink for hole injection layer and ink for green light emitting layer)
Next, an ink A1 for a hole injection layer having the following composition was prepared. The viscosity of the ink A1 at a shear rate of 100 / sec (ink temperature: 23 ° C.) was measured in a steady flow measurement mode using a viscoelasticity measuring apparatus MCR301 manufactured by Physica, and found to be 15 cP. The dynamic surface tension (ink temperature 23 ° C.) at 2 Hz was measured using SITA t60 / 2 (manufactured by SITA Messtechnik GmbH), and as a result, it was 30 dyne / cm.
<Composition of ink A1 for hole injection layer>
PEDOT (poly (3,4) ethylenedioxythiophene) / PSS (polystyrene sulfonate) (mixing ratio = 1/20) (Baytron PCH8000 manufactured by Bayer)
... 70% by weight
Mixed solvent (water: isopropyl alcohol (boiling point 82.4 ° C.) = 70:30)
... 30% by weight
次いで、下記組成の緑色発光層用のインキＢ１を調製した。このインキＢ１のせん断速度１００／秒における粘度（インキ温度２３℃）を、上記のインキＡ１と同様に測定した結果、８０ｃＰであった。また、溶媒として使用するメシチレンとテトラリンの表面張力を、協和界面科学（株）製の表面張力計ＣＢＶＰ−Ｚ型により、液温２０℃で測定した。
＜緑色発光層用のインキＢ１の組成＞
・ポリフルオレン誘導体系の緑色発光材料（分子量：３００，０００）… ２．５重量％
・溶媒（メシチレン：テトラリン＝５０：５０の混合溶媒） …９７．５重量％
（混合溶媒の表面張力＝３２ｄｙｎｅ／ｃｍ、沸点＝１８６℃）
（メシチレンの表面張力＝２８ｄｙｎｅ／ｃｍ、沸点＝１６５℃）
（テトラリンの表面張力＝３５．５ｄｙｎｅ／ｃｍ、沸点＝２０７℃）
Next, an ink B1 for a green light emitting layer having the following composition was prepared. As a result of measuring the viscosity (ink temperature 23 ° C.) of the ink B1 at a shear rate of 100 / sec in the same manner as the ink A1, it was 80 cP. The surface tension of mesitylene and tetralin used as solvents was measured at a liquid temperature of 20 ° C. using a surface tension meter CBVP-Z type manufactured by Kyowa Interface Science Co., Ltd.
<Composition of ink B1 for green light emitting layer>
・ Polyfluorene derivative-based green light-emitting material (molecular weight: 300,000): 2.5% by weight
-Solvent (mixed solvent of mesitylene: tetralin = 50: 50) ... 97.5% by weight
(Surface tension of mixed solvent = 32 dyne / cm, boiling point = 186 ° C.)
(Surface tension of mesitylene = 28 dyne / cm, boiling point = 165 ° C.)
(Surface tension of tetralin = 35.5 dyne / cm, boiling point = 207 ° C)
（正孔注入層および発光層の形成）
グラビア版として、セル間隔２５μｍとなるように格子形状に配列された正方形のセル（セルの一辺が１００μｍ、セルの深さ３５μｍ）を備えた板状のグラビア版（有効幅８０ｍｍ）を準備した。このグラビア版では、正方形のセルの対角線方向を、後述のブランケットの稼動方向と一致させた。
次に、樹脂フィルムとして、易接着ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（東レ（株）製 Ｕ１０、厚み１００μｍ、表面張力６０ｄｙｎｅ／ｃｍ）を準備した。なお、このフィルムの表面張力は、２種以上の表面張力が判っている液体（標準物質）を使用して、自動接触角計（協和界面科学（株）製 ＤｒｏｐＭａｓｔｅｒ ７００型）にて接触角θを測定し、γｓ（樹脂フィルムの表面張力）＝γＬ（液体の表面張力）ｃｏｓθ＋γＳＬ（樹脂フィルムと液体の表面張力）の式に基づいて求めた。
次いで、直径１２ｃｍ、胴幅３０ｃｍのブランケット胴（表面にクッション層（硬度７０°）を備える）の周面に、上記の樹脂フィルムを装着してブランケットを作製した。なお、クッション層の硬度はＪＩＳ（Ｋ６２５３）デュロメータ硬さ試験によるＴｙｐｅＡ硬度である。
(Formation of hole injection layer and light emitting layer)
As a gravure plate, a plate-like gravure plate (effective width 80 mm) provided with square cells (one side of the cell is 100 μm and the cell depth is 35 μm) arranged in a lattice shape so that the cell spacing is 25 μm was prepared. In this gravure version, the diagonal direction of the square cell was made to coincide with the operation direction of the blanket described later.
Next, an easily-adhesive polyethylene terephthalate (PET) film (U10 manufactured by Toray Industries, Inc., thickness 100 μm, surface tension 60 dyne / cm) was prepared as a resin film. In addition, the surface tension of this film is a contact angle θ using an automatic contact angle meter (DropMaster 700 type manufactured by Kyowa Interface Science Co., Ltd.) using a liquid (standard material) of which two or more types of surface tensions are known. Was measured based on the equation: γs (surface tension of resin film) = γL (surface tension of liquid) cos θ + γSL (surface tension of resin film and liquid).
Next, a blanket was prepared by mounting the above resin film on the peripheral surface of a blanket cylinder (having a cushion layer (hardness 70 °) on the surface) having a diameter of 12 cm and a cylinder width of 30 cm. In addition, the hardness of a cushion layer is Type A hardness by a JIS (K6253) durometer hardness test.
次に、上記のグラビア版とブランケットを平台オフセット印刷機に装着し、グラビア版に上記の正孔注入層用のインキＡ１を供給し、ブレードを用いて不要なインキを除去して、セル内にインキを充填した。次いで、グラビア版からブランケットにインキを受理させ、その後、ブランケットから上記の隔壁等が形成されたガラス基板上にインキを転移させることによって、正孔注入層の形成を行った。なお、印刷速度は１０００ｍｍ／秒であり、乾燥は１２０℃に設定したホットプレート上で１時間とした。この正孔注入層は８０ｍｍ×８０ｍｍであり、上記の絶縁層の開口部を被覆するように形成した。 Next, the gravure plate and the blanket are mounted on a flat table offset printing machine, and the ink A1 for the hole injection layer is supplied to the gravure plate, and unnecessary ink is removed using a blade, and the ink is put into the cell. Filled with ink. Next, ink was received from the gravure plate into the blanket, and then the hole injection layer was formed by transferring the ink from the blanket onto the glass substrate on which the partition walls and the like were formed. The printing speed was 1000 mm / second, and drying was performed for 1 hour on a hot plate set at 120 ° C. The hole injection layer was 80 mm × 80 mm, and was formed so as to cover the opening of the insulating layer.
次いで、グラビア版に上記の緑色発光層用のインキＢ１を供給し、正孔注入層の形成と同様の作業によって、緑色発光層の形成を行った。なお、印刷速度は１０００ｍｍ／秒であり、乾燥は１８０℃に設定したホットプレート上で１時間とした。この緑色発光層は８０ｍｍ×８０ｍｍであり、上記の正孔注入層を被覆するように形成した。 Next, the green light-emitting layer was formed by supplying the green light-emitting layer ink B1 to the gravure plate and performing the same operation as the formation of the hole injection layer. The printing speed was 1000 mm / second, and drying was performed for 1 hour on a hot plate set at 180 ° C. The green light emitting layer was 80 mm × 80 mm, and was formed so as to cover the hole injection layer.
（電子注入層の形成）
緑色発光層を形成した面側に、９０ｍｍ×９０ｍｍの開口部を備えたメタルマスクを上記の絶縁層の発光領域（開口部）上に位置するように配置した。次に、このマスクを介して真空蒸着法によりカルシウムを蒸着（蒸着速度＝０．１ｎｍ／秒）して電子注入層（厚み１０ｎｍ）を形成した。
(Formation of electron injection layer)
On the surface side on which the green light emitting layer was formed, a metal mask having an opening of 90 mm × 90 mm was disposed so as to be positioned on the light emitting region (opening) of the insulating layer. Next, calcium was vapor-deposited through this mask by a vacuum vapor deposition method (deposition rate = 0.1 nm / second) to form an electron injection layer (thickness 10 nm).
（第２電極層の形成）
次に、電子注入層の形成に用いたメタルマスクをそのまま使用して、真空蒸着法によりアルミニウムを蒸着（蒸着速度＝０．４ｎｍ／秒）した。これにより、電子注入層上に、アルミニウムからなる９０ｍｍ×９０ｍｍの第２電極層（厚み４μｍ）を形成した。隔壁により分断された第２電極層(カソード電極)は１６本とした。よって、画素数としては３２×１６画素になる。
最後に、第２電極層を形成した面側に、紫外線硬化型接着剤を介して封止板を貼り合わせることにより、有機ＥＬ素子を作製した。
(Formation of second electrode layer)
Next, the metal mask used for forming the electron injection layer was used as it was, and aluminum was deposited by vapor deposition (deposition rate = 0.4 nm / second). As a result, a 90 mm × 90 mm second electrode layer (thickness 4 μm) made of aluminum was formed on the electron injection layer. The number of second electrode layers (cathode electrodes) divided by the partition walls was 16. Therefore, the number of pixels is 32 × 16 pixels.
Finally, an organic EL element was produced by attaching a sealing plate to the surface side on which the second electrode layer was formed via an ultraviolet curable adhesive.
［比較例］
第２絶縁層を形成しなかったこと以外は、実施例１〜６と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
[Comparative example]
Organic EL elements were produced in the same manner as in Examples 1 to 6 except that the second insulating layer was not formed.
［評価］
実施例１〜６および比較例で得られた有機ＥＬ素子を用いて、輝度、正孔注入層および発光層の総膜厚を測定するとともに、初期およびエージング後のリークを評価した。リーク評価については、３２×１６画素の全画素について目視で評価を行い、非発光のもの、また輝度が劣る画素をリーク画素と判断した。その発生個数で評価を行った。
これらの結果を表１に示す。なお、表１でリークの評価については、０個を◎、１個〜１０個を○、１１個〜２０個を△、多発を×とした。
[Evaluation]
Using the organic EL elements obtained in Examples 1 to 6 and the comparative example, the luminance, the total thickness of the hole injection layer and the light emitting layer were measured, and the leakage after initial and aging was evaluated. For leak evaluation, all 32 × 16 pixel pixels were evaluated visually, and non-light-emitting pixels and pixels with inferior luminance were determined as leak pixels. Evaluation was performed based on the number of the generated products.
These results are shown in Table 1. In Table 1, with respect to the evaluation of leakage, 0 was evaluated as 、 １, 1 to 10 as ○, 11 to 20 as △, and frequent occurrence as ×.
表１に示されるように、比較例で得られた有機ＥＬ素子においては、初期リークが多発したのに対し、実施例１〜６で得られた有機ＥＬ素子においては、初期リークの発生が少ないことが確認された。中でも、発光領域に対する第２絶縁層の面積占有率が２５％〜８０％の範囲内である実施例１〜３および６は、比較例に比べて、正孔注入層および発光層の総膜厚がより増加しており、初期リークの発生が特に少なかった。 As shown in Table 1, in the organic EL elements obtained in the comparative examples, initial leaks frequently occurred, whereas in the organic EL elements obtained in Examples 1 to 6, the occurrence of initial leaks was small. It was confirmed. Among these, Examples 1 to 3 and 6 in which the area occupation ratio of the second insulating layer with respect to the light emitting region is in the range of 25% to 80% are compared with the comparative example, and the total film thickness of the hole injection layer and the light emitting layer. And the occurrence of initial leakage was particularly small.
１ … 有機ＥＬ素子
２ … 基板
３ … 第１電極層
４ … 絶縁層
４ａ … 第１絶縁層
４ｂ … 第２絶縁層
５ … 隔壁
５ａ、５ｂ … 小隔壁
６ … 有機ＥＬ層
７ … 第２電極層
８ … 有機層
１０ … 発光領域
１１ … 分断領域
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Organic EL element 2 ... Substrate 3 ... 1st electrode layer 4 ... Insulating layer 4a ... 1st insulating layer 4b ... 2nd insulating layer 5 ... Partition 5a, 5b ... Small partition 6 ... Organic EL layer 7 ... 2nd electrode layer 8 ... Organic layer 10 ... Light emitting region 11 ... Divided region
Claims (7)
前記基板上に形成された第１電極層と、
前記第１電極層が形成された前記基板上に、発光領域内の前記第１電極層が露出するように形成され、前記発光領域を画定する第１絶縁層および前記発光領域内にパターン状に配置された第２絶縁層から構成される絶縁層と、
前記発光領域内の前記第１電極層上に形成され、発光層を含む有機エレクトロルミネッセンス層と、
前記有機エレクトロルミネッセンス層上に形成された第２電極層とを有し、
前記絶縁層は同一材料からなり、
前記第１絶縁層および前記第２絶縁層の高さが等しいことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 A substrate,
A first electrode layer formed on the substrate;
The first electrode layer in the light emitting region is exposed on the substrate on which the first electrode layer is formed, and is patterned in the light emitting region and the first insulating layer that defines the light emitting region. An insulating layer composed of the arranged second insulating layer;
An organic electroluminescence layer formed on the first electrode layer in the light emitting region and including a light emitting layer;
A second electrode layer formed on the organic electroluminescence layer,
The insulating layer is made of the same material,
The organic electroluminescent element, wherein the first insulating layer and the second insulating layer have the same height.
前記発光領域内の前記第１電極層上に、発光層を含む有機エレクトロルミネッセンス層を形成する有機エレクトロルミネッセンス層形成工程と、
前記有機エレクトロルミネッセンス層上に第２電極層を形成する第２電極層形成工程とを有し、
前記有機エレクトロルミネッセンス層形成工程が、前記有機エレクトロルミネッセンス層を構成する有機層のうち少なくとも１層の有機層を印刷法により形成する有機層印刷工程を含むことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。 A first insulating layer that defines the light emitting region and a first insulating layer that is disposed in a pattern in the light emitting region so that the first electrode layer in the light emitting region is exposed on the substrate on which the first electrode layer is formed. An insulating layer forming step of forming an insulating layer composed of two insulating layers by a photolithography method;
An organic electroluminescent layer forming step of forming an organic electroluminescent layer including a light emitting layer on the first electrode layer in the light emitting region;
A second electrode layer forming step of forming a second electrode layer on the organic electroluminescence layer,
The organic electroluminescent layer forming step includes an organic layer printing step of forming at least one organic layer of the organic layers constituting the organic electroluminescent layer by a printing method. Method.
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