JP2010524164A - 電気化学的エネルギー源、およびそのような電気化学的エネルギー源を有する電子装置 - Google Patents

電気化学的エネルギー源、およびそのような電気化学的エネルギー源を有する電子装置 Download PDF

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Abstract

固体電解質をベースとする電気化学的エネルギー源は、良く知られている。これらの（平坦）エネルギー源、または固体バッテリは、化学エネルギーを効率的に電気エネルギーに変換し、携帯電子機器の電源に使用することができる。本発明は、改良型電気化学的エネルギー源に関する。また、本発明は、そのような電気化学的エネルギー源を備える電子装置に関する。

Description

本発明は、改良型の電気化学的エネルギー源に関する。また、本発明は、そのような電気化学的エネルギー源を有する電子装置に関する。
固体電解質をベースとする電気化学的エネルギー源は、良く知られている。これらの（平坦）エネルギー源、または「固体バッテリ」は、化学エネルギーを電気エネルギーに効率的に変換し、携帯電子機器の電源として使用することができる。小型のそのような電池を使用して、例えば、特に集積回路（IC）のような小型電子モジュールに、電気エネルギーを供給することができる。この一例は、国際公開第WO00／25378号に記載されており、この場合、固体薄膜小型電池は、特定の基板上に直接製作される。この製作過程の間、第1の電極、中間固体電解質、および第2の電極は、実質的に、スタックとして基板上に設置される。基板は、平坦であっても、湾曲していても良く、2次元または3次元の電池スタックが形成される。従来の電池の主な問題は、体積エネルギー密度、さらには従来の電池の特性が比較的劣っていることである。
国際公開第WO00／25378号パンフレット
本発明の目的は、比較的効率的な電気化学的エネルギー源を提供することである。
前記目的は、
基板上に設置された少なくとも一つのセルを有する電気化学的エネルギー源であって、
各セルは、
第1の電極と
前記第1の電極上に設置された固体電解質と、
前記固体電解質上に設置された第2の電極と、
を有し、
前記固体電解質の前記第2の電極と面する少なくとも一つの表面は、少なくとも部分的にパターン化されていることを特徴とする電気化学的エネルギー源によって、達成される。この方法では、電解質と第2の電極の間の有効接触表面積は、従来の比較的平坦な電解質の接触表面に比べて、実質的に増加する。その結果、本発明による電気化学的エネルギー源では、出力（rate capability）が比例的に向上する。（第2の電極を成膜する前の）電解質の第2の電極と面する（上部）表面のパターン化は、例えば選択性湿式化学エッチング、物理エッチング（反応性イオンエッチング）、機械的インプリンティング、および化学的機械的研磨（CMP）など、各種方法によって行うことができる。電解質のパターン化の後、パターン化電解質の上部に、第2の電極が設置される。第1の電極は、通常、カソードを有し、第2の電極は、通常アノードを有する（あるいはその逆）。また各電極は、通常、電流コレクタを有する。電流コレクタにより、セルを電子装置と容易に接続することができる。電流コレクタは、少なくとも以下の一つの材料で構成されることが好ましい：Al、Ni、Pt、Au、Ag、Cu、Ta、Ti、TaN、およびTiN。他の種類の電流コレクタ、例えば好ましくはドープされた半導体材料、例えばSi、GaAs、InPを適用しても良い。
電界質間の接触表面積を高める電解質のパターンは、各種方法で定形される。電解質のパターン化表面には、複数のキャビティ、特にピラー、溝、スリット、または穴が設けられることが好ましく、特定のキャビティは、比較的正確な方法で設置することができる。また、この方法では、電気化学的エネルギー源の向上した特性は、比較的正確な方法で、予測することができる。本願において、通常、有効表面積の増大を実現する上で、電解質のパターン化は、単に電極の一つのパターン化に比べて、より効果的で有益であることに留意する必要がある。単に第1の電極をパターン化しただけでは、液体状電解質（従って固体電解質ではない）が効果的に設置されることしか期待できない。
固体電解質の第1の電極と面する表面は、実質的に平坦であっても良い。しかしながら、第1の電極がパターン化され、パターン化された第1の電極上に、電解質が設置されることも、好適である。この設置ステップの後、電解質は、第2の電極の成膜前に、（さらに）パターン化される。すなわち、電気化学的源の出力のさらなる増大のため、第1の電極の電解質と面する表面が（電解質の設置前に）パターン化されることが有意である。第1の電極のパターン化表面には、複数のキャビティ、特にピラー、溝、スリット、または穴等が提供されることが好ましい。
好適実施例では、カソードは、LiCoO2、LiMn2O4、LiFePO4、V2O5、MoO3、WO3、およびLiNiO2からなる群から選択された、少なくとも一つの材料で構成される。少なくともこれらの材料は、リチウムイオンエネルギー源への適用に、極めて適していることが示されている。さらにこれらの材料は、所定の最適な熱処理温度範囲、または（前述の括弧で示した）温度範囲を有し、これに基づいて、最適設置順が定められる。プロトン系エネルギー源の場合、カソードの例は、Ni(OH)2およびNiM(OH)2であり、ここでMは、例えば、Cd、CoまたはBiの群から選定された、1または2以上の元素で構成される。また、本発明による電気化学的エネルギー源に、他のカソード材料を使用しても良いことは、明らかである。アノードは、Si、SnOx、Li4Ti5O12、SiOx、LiSiON、LiSnON、およびLiSiSnON、特にLixSiSn0.87O1.20N1.72からなる群から選択された、少なくとも一つの材料で構成されることが好ましい。これらの材料は、カソード材料としての、リチウムイオン電池への適用に適しており、さらに、所定の最適熱処理温度または（前述の括弧で示した）温度範囲を有する。固体電解質は、Li5La3Ta2O12（ガーネット型クラス）、LiPON、LiNbO3、LiTaO3、およびLi9SiAlO8からなる群から選定された、少なくとも一つの材料で構成される。これらの固体電解質材料は、リチウムイオン電池への適用に適しており、既知の（前述の括弧で示した）最適熱処理温度を有する。少量添加されても良い他の固体電解質材料は、リチウムオルトタングステート（Li2WO4）、リチウムゲルマニウム酸窒化物（LiGeON）、Li14ZnGe4O16（リシコン）、Li3N、βアルミナ、またはLi1.3Ti1.7Al0.3(PO4)3（ナシコン型）である。プロトン伝導性電解質は、例えば、TiO(OH)またはZrO2Hxによって形成されても良い。
本発明によるエネルギー源の少なくとも一つの電極は、以下の元素の少なくとも一つの活性種を貯蔵するように適合されることが好ましい：水素（H）、リチウム（Li）、ベリリウム（Be）、マグネシウム（Mg）、アルミニウム（Al）、銅（Cu）、銀（Ag）、ナトリウム（Na）、およびカリウム（K）、または周期律表の1族もしくは2族に属する他の適当な元素。従って、本発明によるエネルギーシステムの電気化学的エネルギー源は、各種インターカレーション機構に基づいても良く、従って、例えばリチウムイオンバッテリセル、NiMHバッテリセルなど、異なる種類（リザーブ式）のバッテリセルを形成することに適している。好適実施例では、少なくとも一つの電極、特に、バッテリアノードは、以下の材料の少なくとも一つを有しても良い：C、Sn、Ge、Pb、Zn、Bi、Sb、Li、および好ましくはドープされたSi。また、これらの材料の組み合わせを使用して、電極を形成しても良い。n型またはp型のドープされたSiを電極として使用し、あるいは、ドープされたSi系の化合物である、SiGeもしくはSiGeC等を使用することが好ましい。また、バッテリ電極の材料がインターカレーションに適合され、前述の反応種を貯蔵するように適合されている場合、他の適当な材料をアノードとして適用しても良く、好ましくは、周期律表の12乃至16族の一つに属する、いかなる他の適当な元素を適用しても良い。前述の材料は、リチウムイオン系のバッテリセルへの適用に、特に適している。水素系バッテリセルが利用される場合、アノードは、特にLaNi5のようなAB5型材料、および特にMgxTi1-xのようなマグネシウム系合金など、水素化物形成材料を有することが好ましい。
好適実施例では、第1の電極と第2の電極のうちの少なくとも一つの電極は、少なくとも部分的に、パターン化される。本発明による電気化学的エネルギー源の電極のパターン化または構造化により、または好ましくはその両方により、3次元表面領域、さらには電極の単位専有面積当たりの増加した表面積、ならびに少なくとも一つの電極と電解質スタックの間に、単位体積当たりの増加した接触表面が得られる。この接触表面積の増大は、エネルギー源の出力の向上につながり、さらには本発明によるエネルギー源の特性の向上につながる。この方法では、エネルギー源の出力密度が最大化され、従って最適化される。向上したセル特性のため、本発明による小型エネルギー源は、安全な方法で、小型電子装置の給電用に適合される。また、この向上した特性のため、本発明による電気化学的エネルギー源によって給電される、（小型）電子部材の選択肢の幅が、有意に広がる。パターンの性状、形状、および寸法は、様々であり、以下に詳しく示す。少なくとも一つの電極の少なくとも一つの表面は、実質上、規則的にパターン化されることが好ましく、設置パターンには、1または2以上のキャビティ、特にピラー、溝、スリットまたは穴が設けられることがより好ましく、この特定のキャビティは、比較的正確な方法で設置することができる。この方法では、電気化学的エネルギー源の向上した特性も、比較的正確な方法で予測することができる。本願において、上部にスタックが設置される基板の表面は、実質的に平坦であっても、（基板の湾曲により、ならびに／または基板に溝、穴および／もしくはピラーを提供することにより）パターン化されていても良いことに留意する必要がある。これにより、3次元配向セルの形成が容易になる。
電気化学的エネルギー源は、基板と少なくとも一つの電極の間に設置された、少なくとも一つのバリア層を有することが好ましい。このバリア層は、セルの活性種の前記基板への拡散を少なくとも実質的に抑制するように適合される。この方法では、基板および電気化学的セルは、化学的に分離され、その結果、比較的長期にわたって、電気化学的セルの特性が維持されるようになる。リチウムイオン系セルが使用される場合、バリア層は、以下の材料の少なくとも一つで形成されることが好ましい：Ta、TaN、Ti、およびTiN。また、バリア層としての役割のため、他の適当な材料を使用しても良いことは、明らかである。
好適実施例では、パターン化するための表面処理にさらされることに十分に適した基板が利用されることが好ましい。これにより、電極のパターン化が容易になる。基板は、以下の材料の少なくとも一つで構成されることがより好ましい：C、Si、Sn、Ti、Ge、Al、Cu、Ta、およびPb。また、これらの材料の組み合わせを使用して、基板を形成しても良い。n型もしくはp型のドープされたSiまたはGeを基板として使用しても良く、あるいはSiGeもしくはSiGeCのような、ドープされたSi系および／またはGe系の化合物を使用しても良い。前述のように、比較的剛性のある材料に加えて、実質的に可撓性の材料、例えばカプトン（登録商標）膜のような薄膜を使用して、基板を製造しても良い。また、基板材料として、他の適当な材料を使用しても良いことは、明らかである。
また、本発明は、本発明による少なくとも一つの電気化学的エネルギー源を備える電子装置、および前記電気化学的エネルギー源に接続された、少なくとも一つの電子部材に関する。少なくとも一つの電子部材は、電気化学的エネルギー源の基板に、少なくとも部分的に埋設されることが好ましい。この方法では、システムインパッケージ（SiP）が実現される。SiPでは、本発明による電気化学的エネルギー源の基板に、集積回路（IC）、アクチュエータ、センサ、受信器、送信器等のような、1もしくは2以上の電子部材および／または装置が、少なくとも部分的に埋設される。本発明による電気化学的エネルギー源は、（バイオ）埋め込み器、補聴器、自立式ネットワーク装置、神経筋肉刺激装置のような、比較的小さな高出力電子機器への電力供給に極めて適しており、また繊維電子機器、ウオッシャブル電子機器、予備定形電池に必要な器具、e-ペーパー、および携帯電子機器のホストのような、可撓性電子装置に適する。
本発明による電気化学的エネルギー源を示した図である。 本発明による別の電気化学的エネルギー源の製造方法を示した図である。 本発明による別の電気化学的エネルギー源の製造方法を示した図である。 本発明による別の電気化学的エネルギー源の製造方法を示した図である。 本発明による別の電気化学的エネルギー源の製造方法を示した図である。
以下、非限定的な例として本発明を説明する。
図1には、本発明による電気化学的エネルギー源1を示す。この電気化学的エネルギー源は、カソード3、固体電解質4、アノード5のリチウムイオン電池スタック2を有し、この電池スタック2は、導電性基板6上に配置され、この基板には、1または2以上の電子部材が埋設される。この例では、基板6は、ドープされたシリコンで形成され、アノード5は、アモルファスシリコン（a−Si）で構成される。カソード3は、LiCoO2で構成され、ガーネット型電解質4が使用される。リチウムイオンがスタック2から出て、基板6に入る場合、スタック2の特性が影響を受ける。また、この拡散は、基板6内に埋設された電子部材に、大きな影響を及ぼす。この例では、カソード3とアノード5の両方に、電流コレクタ（図示されていない）が提供され、この電流コレクタは、アルミニウムで構成される。体積エネルギー密度を高め、エネルギー源1の特性を向上させるため、アノード5の設置の前に、アノード5と対向する電解質4の上部表面をパターン化することにより、電解質4とアノード5の間の接触表面積が増大される。個々の層3、4、5の成膜は、例えば、CVD、スパッタリング、E（電子）ビーム成膜、またはゾルゲル成膜によって行われ得る。電解質4のパターン化は、例えば湿式化学エッチング（酸系）、物理的エッチング（反応性イオンエッチング）、機械的インプリンティング、および化学的機械的研磨（CMP）によって行われても良い。
図2a乃至2dには、本発明による別の電気化学的エネルギー源7の製造方法を示す。エネルギー源7は、上部にリチウムバリア層9が設置された、基板8を有する。この例では、リチウム拡散バリア層9は、タンタルで構成される。バリア層9の上部には、アノード10および第1の電流コレクタ（図示されていない）が設置される（図2a参照）。導電性タンタル層9は、化学的バリアとして機能する。この層は、最初アノード10に含まれているリチウムイオン（または他の活性種）の、基板8への拡散を抑制するからである。次に、アノード10の上部には、固体電解質11が設置され（図2b）、その後、前述のようなエッチング技術により、電解質11が凹凸化（パターン化）される。電解質11の凹凸化の後、電気化学的エネルギー源1は、電解質11上に、カソード12、および第2の電流コレクタ（図示されていない）を成膜することによって完成する。
前述の実施例は、一例であって、本発明を限定するものではなく、当業者は、添付の特許請求の範囲の記載から逸脱しないで、多くの代替実施例を設計することができることに留意する必要がある。請求項において、括弧内に示されたいかなる参照符号も、請求項を限定するものと解してはならない。「有する」という動詞、およびその変化形の使用は、請求項に記載された素子またはステップ以外の存在を排斥するものではない。素子の前の「一つの」という冠詞は、そのような素子が複数存在することを排斥するものではない。単に、ある手段が相互に異なる従属請求項に記載されていることから、これらの手段の組み合わせの使用に有意性がないと解してはならない。

Claims (21)

  1. 基板上に設置された少なくとも一つのセルを有する電気化学的エネルギー源であって、
    各セルは、
    第1の電極と
    前記第1の電極上に設置された固体電解質と、
    前記固体電解質上に設置された第2の電極と、
    を有し、
    前記固体電解質の前記第2の電極と面する少なくとも一つの表面は、少なくとも部分的にパターン化されていることを特徴とする電気化学的エネルギー源。
  2. 前記第1の電極は、カソードを有し、および／または前記第2の電極は、アノードを有することを特徴とする請求項1に記載の電気化学的エネルギー源。
  3. 前記第1の電極の前記電解質と面する前記少なくとも一つの表面には、少なくとも一つのキャビティが設けられることを特徴とする請求項1または2に記載の電気化学的エネルギー源。
  4. 前記少なくとも一つのキャビティの少なくとも一部は、ピラー、溝、スリット、または穴を形成することを特徴とする請求項3に記載の電気化学的エネルギー源。
  5. 前記固体電解質の前記第1の電極と面する表面は、実質的に平坦であることを特徴とする請求項1乃至4のいずれか一つに記載の電気化学的エネルギー源。
  6. 前記セルの少なくとも一つの電極には、少なくとも一つのパターン化表面が設けられることを特徴とする請求項1乃至5のいずれか一つに記載の電気化学的エネルギー源。
  7. 前記少なくとも一つの電極の前記少なくとも一つのパターン化表面には、複数のキャビティが設けられることを特徴とする請求項6に記載の電気化学的エネルギー源。
  8. 前記キャビティの少なくとも一部は、ピラー、溝、スリットまたは穴を形成することを特徴とする請求項7に記載の電気化学的エネルギー源。
  9. 前記固体電解質は、Li5La3Ta2O12（ガーネット型クラス）、LiPON、LiNbO3、LiTaO3、Li9SiAlO8、Li2WO4、LiGeON、Li14ZnGe4O16（リシコン）、Li3N、βアルミナ、Li1.3Ti1.7Al0.3(PO4)3（ナシコン型）、TiO(OH)、およびZrO2Hxからなる群から選定された、少なくとも一つの材料で構成されることを特徴とする請求項1乃至8のいずれか一つに記載の電気化学的エネルギー源。
  10. 前記アノードと前記カソードの両方は、H、Li、Be、Mg、Cu、Ag、Na、およびKのうちの少なくとも一つの元素の活性種の貯蔵に適合されることを特徴とする請求項2乃至9のいずれか一つに記載の電気化学的エネルギー源。
  11. 前記アノードおよびカソード少なくとも一つは、C、Sn、Ge、Pb、Zn、Bi、Li、Sb、およびドープされていることが好ましいSiのうちの少なくとも一つの材料で構成されることを特徴とする請求項2乃至10のいずれか一つに記載の電気化学的エネルギー源。
  12. 前記第1の電極および前記第2の電極の各々は、電流コレクタを有することを特徴とする請求項1乃至11のいずれか一つに記載の電気化学的エネルギー源。
  13. 前記少なくとも一つの電流コレクタは、Al、Ni、Pt、Au、Ag、Cu、Ta、Ti、TaN、およびTiNのうちの少なくとも一つの材料で構成されることを特徴とする請求項12に記載の電気化学的エネルギー源。
  14. 当該エネルギー源は、さらに、少なくとも一つの電子伝導性バリア層を有し、
    該バリア層は、前記基板と少なくとも一つの電極の間に配置され、
    前記バリア層は、前記セルの活性種の前記基板への拡散を、少なくとも実質的に抑制するように適合されることを特徴とする請求項1乃至13のいずれか一つに記載の電気化学的エネルギー源。
  15. 前記少なくとも一つのバリア層は、Ta、TaN、Ti、およびTiNのうちの少なくとも一つの材料で構成されることを特徴とする請求項14に記載の電気化学的エネルギー源。
  16. 前記基板は、C、Si、Sn、Ti、Ge、Al、Cu、Ta、およびPbのうちの少なくとも一つの材料を有することを特徴とする請求項1乃至15のいずれか一つに記載の電気化学的エネルギー源。
  17. 前記基板は、可撓性の材料であることを特徴とする請求項1乃至16のいずれか一つに記載の電気化学的エネルギー源。
  18. 請求項1乃至17のいずれか一つに記載の少なくとも一つの電気化学的エネルギー源を有する、電子装置であって、
    前記電気化学的エネルギー源には、少なくとも一つの電子部材が接続されることを特徴とする電子装置。
  19. 前記少なくとも一つの電子部材は、前記電気化学的エネルギー源の前記基板に、少なくとも部分的に埋設されていることを特徴とする請求項18に記載の電子装置。
  20. 前記少なくとも一つの電子部材は、センサ手段、鎮痛刺激手段、通信手段、およびアクチュエーティング手段からなる群から選定されることを特徴とする請求項18または19に記載の電子装置。
  21. 当該電子装置および前記電気化学的エネルギー源は、システムインパッケージ（SiP）を形成することを特徴とする請求項18乃至20のいずれか一つに記載の電子装置。
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